JP2009198333A - Uranium refining method and device - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To solve problems related to the refining degree caused by the equilibrium pressure in condensation and dissociation pressure in adsorption, in a uranium refining method for refining uranium in a uranium containing object material to be refined by subjecting the object material to adsorption treatment or condensation treatment in the state of uranium fluoride gas. <P>SOLUTION: The uranium refining method for obtaining refined uranium by removing impurities incidental to the uranium containing object material by treating the uranium containing object material in the state of fluoride (gasUF<SB>6</SB>gas8) produced in a fluorinating section 2 by impurity removing sections 3, 4. A specific nuclide in the impurities is diluted with an isotope with an isotope dilution section 5, and after the dilution with the isotope, the impurities are separated away from the fluoride gas of the uranium containing object material by the impurity removing section 4. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、ウランの精製技術に係わり、特に精製対象のウランをフッ化物ガスの状態で処理することで不純物を分離除去する方式のウラン精製技術であり、使用済み燃料から回収されるウランの精製に好適なウラン精製技術に関する。   The present invention relates to a uranium refining technology, and more particularly, a uranium refining technology that separates and removes impurities by treating uranium to be purified in the state of fluoride gas, and purifies uranium recovered from spent fuel. The present invention relates to a uranium purification technique suitable for the above.

使用済み燃料の再処理では、まず使用済み燃料からウランとプルトニウムを分離して回収し、それから回収したウランとプルトニウムそれぞれについて不純物を分離除去する精製処理を施して純度の高い精製ウランと精製プルトニウムを得る。このような使用済み燃料の再処理には、湿式法と乾式法があり、湿式法としては、溶媒抽出法、沈殿法、イオン交換法があり、乾式法としては、フッ化揮発法と高温法（高温冶金法、高温化学法）がある。ここではフッ化揮発法に着目する。   In the reprocessing of spent fuel, uranium and plutonium are first separated and recovered from the spent fuel, and then the purified uranium and purified plutonium are purified by separating and removing impurities from each of the recovered uranium and plutonium. obtain. Such reprocessing of spent fuel includes wet methods and dry methods, and wet methods include solvent extraction methods, precipitation methods, and ion exchange methods, and dry methods include fluoridation volatilization methods and high temperature methods. (High temperature metallurgy method, high temperature chemical method). Here, focus on the fluoridation volatilization method.

フッ化揮発法では、使用済み燃料をフッ化した場合のウランとプルトニウムの揮発挙動の相違を利用してウランとプルトニウムの分離を行い、また分離したウランとプルトニウムの精製もフッ化物ガスの状態で吸着処理したり凝縮処理したりすることで行う（例えば特許文献１、非特許文献１）。このようなフッ化揮発法は、乾式法のひとつであり、湿式法に比べて設備コストやランニングコストで優れているものの、フッ化物ガス状態でのプルトニウムの精製に困難がある。   In the fluoridation volatilization method, uranium and plutonium are separated by utilizing the difference in volatilization behavior of uranium and plutonium when spent fuel is fluorinated. Purification of the separated uranium and plutonium is also in the state of fluoride gas. It is performed by performing an adsorption process or a condensation process (for example, Patent Document 1 and Non-Patent Document 1). Such a fluorination volatilization method is one of the dry methods, and is superior in equipment cost and running cost compared to the wet method, but has difficulty in purifying plutonium in a fluoride gas state.

こうしたことからフッ化揮発法と溶媒抽出法（ピューレックス法など）を組み合わせる方法（以下では仮に組合せ法と呼ぶ）が提案されている。組合せ法では、まずフッ化揮発法で使用済み燃料からウランを分離回収し、それからウランを分離回収後の使用済み燃料から溶媒抽出法でプルトニウムを分離回収する（例えば特許文献２）。このような組合せ法では、ウランの精製はフッ化物ガス状態で行い、プルトニウムの精製は溶媒を用いて行うことができる。したがってフッ化揮発法における上述のような利点を活かすことができると同時に、プルトニウムの精製困難問題を回避することが可能となる。   For these reasons, a method of combining the fluoridation volatilization method with a solvent extraction method (Purex method or the like) (hereinafter referred to as a combination method) has been proposed. In the combination method, uranium is first separated and recovered from spent fuel by the fluorination volatilization method, and then plutonium is separated and recovered from the spent fuel after separation and recovery of uranium by the solvent extraction method (for example, Patent Document 2). In such a combination method, uranium can be purified in a fluoride gas state, and plutonium can be purified using a solvent. Therefore, it is possible to make use of the above-described advantages in the fluoridation volatilization method and to avoid the problem of difficulty in purifying plutonium.

特開２００６−４６９６７号公報JP 2006-46967 A 特開２００２−２５７９８０号公報JP 2002-257980 A 文部科学省革新的原子力システム技術開発公募事業「フッ化技術を用いた次世代高経済性再処理法に関する技術開発」平成１７年度報告書Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology's Innovative Nuclear System Technology Open Call for Projects “Technology Development for Next-Generation High-Economic Reprocessing Using Fluoride Technology” 2005 Report

使用済み燃料の再処理をフッ化揮発法や組合せ法で行う場合、使用済み燃料から回収されるウランの精製はフッ化物ガスの状態で行われることになる。またピューレックス法などの湿式法で使用済み燃料から回収されるウランについても、フッ化物ガスの状態で精製を行うことが可能である。こうしたことから、ウランをフッ化物ガス状態で精製する手法（以下では仮にフッ化物ガス法と呼ぶ）は、使用済み燃料の再処理におけるウランの精製で中核的な技術となると期待される。   When the spent fuel is reprocessed by the fluorination volatilization method or the combination method, uranium recovered from the spent fuel is purified in the form of fluoride gas. Uranium recovered from spent fuel by a wet method such as the Purex method can also be purified in the state of fluoride gas. For these reasons, the method of purifying uranium in the fluoride gas state (hereinafter referred to as the fluoride gas method) is expected to be a core technology for the purification of uranium in spent fuel reprocessing.

しかしながらフッ化物ガス法には、精製度の問題が残されている。フッ化物ガス法では、精製対象のウランつまり各種の不純物を同伴するウランのフッ化物ガスに吸着処理または凝縮処理を施すことで不純物を分離除去することになるのが通常である。この場合、吸着処理が化学吸着である場合は、不純物の分離除去レベルは吸着平衡における解離圧に依存し、解離圧以下の量については、不純物が分離除去されずに吸着処理後のウランのフッ化物ガスに同伴してしまうことになり、これにより精製度が制限されてしまう。また凝縮処理であると、不純物の分離除去レベルは凝縮平衡における平衡圧に依存し、平衡圧以下の量については、不純物が分離除去されずに凝縮処理後のウランのフッ化物ガスに同伴してしまうことになり、これにより精製度の上限が制限されてしまう。   However, the problem of purity remains in the fluoride gas method. In the fluoride gas method, the impurities are usually separated and removed by subjecting the uranium fluoride gas to be purified, that is, the uranium fluoride gas accompanying various impurities, to adsorption or condensation. In this case, when the adsorption treatment is chemical adsorption, the level of separation and removal of impurities depends on the dissociation pressure in the adsorption equilibrium, and for the amount below the dissociation pressure, impurities are not separated and removed, and the uranium fluoride after adsorption treatment is removed. It will accompany the chemical gas, and this limits the degree of purification. Also, in the case of condensation treatment, the level of separation and removal of impurities depends on the equilibrium pressure in the condensation equilibrium, and the amount below the equilibrium pressure is accompanied by the uranium fluoride gas after the condensation treatment without impurities being separated and removed. This limits the upper limit of the degree of purification.

このような精製度の上限が制限される問題は、例えば再処理で得られるウランに対して再濃縮工程で求められるレベルまで放射能濃度を低減させることのできる精製度として求められる必要な精製度を得られなくする可能性がある。   Such a problem that the upper limit of the degree of purification is limited is, for example, the required degree of purification required as a degree of purification that can reduce the radioactivity concentration to the level required in the reconcentration step for uranium obtained by reprocessing. May be lost.

本発明は、以上のような事情を背景になされたものであり、その課題は、フッ化物ガス法について、その精製度問題を解消できるようにすることにある。   The present invention has been made in the background as described above, and an object of the present invention is to be able to solve the problem of purity of the fluoride gas method.

上述のようなフッ化物ガス法における精製では、精製対象に同伴する各種の不純物の全てでなく、それらのうちのいくつかの核種が特定核種として特に問題になる。この場合の特定核種とは、再処理で得られるウラン製品の放射能濃度に大きく影響する放射性核種、あるいは放射性核種以外でもウラン製品の燃料特性に悪影響を及ぼす核種（中性子を吸収する核種など）などであり、こうした特定の核種について分離除去レベルが十分でない場合に精製の不足を招くということである。したがって、そうした特定核種をターゲットにし、それについて分離除去レベルを高めることができれば、精製の不足を解消することが可能となる。   In the purification in the fluoride gas method as described above, not all of the various impurities accompanying the object to be purified, but some of them are particularly problematic as specific nuclides. Specific nuclides in this case are radionuclides that greatly affect the radioactivity concentration of uranium products obtained by reprocessing, or nuclides that adversely affect the fuel characteristics of uranium products (such as nuclides that absorb neutrons). If the separation and removal level is not sufficient for these specific nuclides, it will lead to insufficient purification. Therefore, if such specific nuclides can be targeted and the separation and removal level can be increased, the lack of purification can be resolved.

特定核種をターゲットにして分離除去レベルを高めるについて本発明では、同位体希釈の手法を用いる。上述のように不純物の分離除去レベルは、吸着処理の場合の吸着平衡における解離圧や凝縮処理の場合の凝縮平衡における平衡圧に依存する。この場合、例えばターゲットとするひとつまたは複数の特定核種のそれぞれ放射性核種であるとして、これら放射性核種をそれぞれの非放射性同位体で希釈した後に吸着処理や凝縮処理を施すようにすれば、その処理後のウランのフッ化物ガスには、非放射性同位体で希釈されたターゲット放射性核種が吸着平衡における解離圧や凝縮平衡における平衡圧に応じた量で同伴することになる。つまり吸着処理や凝縮処理後にウランのフッ化物ガスに解離圧や平衡圧に関係して同伴するターゲット放射性核種の量を同位体による希釈の程度に応じて減らすことができるということであり、これによりターゲット放射性核種の分離除去レベルを高めることができる。   In the present invention, an isotope dilution method is used to increase the separation and removal level by targeting a specific nuclide. As described above, the separation / removal level of impurities depends on the dissociation pressure in the adsorption equilibrium in the case of the adsorption treatment and the equilibrium pressure in the condensation equilibrium in the case of the condensation treatment. In this case, for example, assuming that each radionuclide is a radionuclide of one or more specific nuclides as targets, and if these radionuclides are diluted with their respective non-radioactive isotopes, an adsorption process or a condensation process is performed. In the uranium fluoride gas, the target radionuclide diluted with a non-radioactive isotope is accompanied by an amount corresponding to the dissociation pressure in the adsorption equilibrium and the equilibrium pressure in the condensation equilibrium. This means that the amount of target radionuclide entrained in the uranium fluoride gas in relation to the dissociation pressure and equilibrium pressure after adsorption and condensation can be reduced depending on the degree of dilution with isotopes. The separation and removal level of the target radionuclide can be increased.

本発明は、以上のような考え方に基づいて上記課題を解決するものとしており、具体的には、精製対象のウランをフッ化物ガスの状態で処理することで前記精製対象ウランに同伴する不純物の分離除去を行って精製ウランを得るようにしてなるウラン精製方法において、前記不純物中の特定核種について同位体希釈を行うようにし、その同位体希釈を経た後の精製対象ウランのフッ化物ガスに対して前記不純物の分離除去を行うようにしたことを特徴としている。   The present invention solves the above-mentioned problems based on the above-described concept. Specifically, the uranium to be purified is treated in the state of a fluoride gas to thereby reduce impurities accompanying the uranium to be purified. In the uranium purification method in which purified uranium is obtained by performing separation and removal, the specific nuclide in the impurity is subjected to isotope dilution, and the uranium fluoride gas to be purified is subjected to the isotope dilution. Thus, the impurities are separated and removed.

また本発明では、上記のようなウラン精製方法について、前記同位体希釈は、前記特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで行うようにするものとしている。このようにすることにより、同位体希釈をより容易に行うことができる。   In the present invention, in the uranium purification method as described above, the isotope dilution is performed by adding the isotope fluoride gas of the specific nuclide to the fluoride gas of the uranium to be purified. Yes. In this way, isotope dilution can be performed more easily.

また本発明では、上記のようなウラン精製方法について、ターゲットとする特定核種が放射性核種である場合、上述のように、希釈用の同位体として非放射性同位体を用いるのを好ましい形態とする。   In the present invention, in the above uranium purification method, when the target specific nuclide is a radionuclide, it is preferable to use a non-radioactive isotope as an isotope for dilution as described above.

また本発明では、上記のようなウラン精製方法について、同位体希釈とその後の前記不純物分離除去を複数回繰り返すのを好ましい形態としており、このようにすることにより、ターゲットとする特定核種の分離除去レベルをより向上させることができ、しかも同位体希釈に使用する同位体フッ化物ガスの量を減らすことができる。   Further, in the present invention, in the uranium purification method as described above, it is preferable to repeat the isotope dilution and the subsequent impurity separation and removal a plurality of times. The level can be further improved, and the amount of isotope fluoride gas used for isotope dilution can be reduced.

さらに本発明では、上記のようなウラン精製方法に用いるウラン精製装置について、前記精製対象ウランのフッ化物ガスを生成させるフッ化部、および前記精製対象ウランのフッ化物ガスを処理して前記不純物の分離除去を行う不純物除去部を備えるとともに、前記不純物中の特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで前記特定核種について同位体希釈を行うことができるようにされていることを特徴とするものとしている。   Further, in the present invention, in the uranium purification apparatus used in the uranium purification method as described above, the fluorination section for generating the fluoride gas of the uranium to be purified, and the fluoride gas of the uranium to be purified are processed to treat the impurities. In addition to providing an impurity removal unit that separates and removes, the isotope dilution of the specific nuclide can be performed by adding the isotope fluoride gas of the specific nuclide in the impurity to the fluoride gas of the uranium to be purified. It is characterized by the fact that

以上のような本発明によれば、フッ化物ガス法について、ウランの精製の不足を解消することができ、例えば再処理で得られるウランに対して再濃縮工程で求められるレベルまで放射能濃度を低減させることのできるような精製度を容易に得ることが可能となる。   According to the present invention as described above, the lack of uranium refining can be solved for the fluoride gas method. For example, the radioactivity concentration can be reduced to the level required in the reconcentration step for uranium obtained by reprocessing. It is possible to easily obtain a degree of purification that can be reduced.

以下、本発明を実施するための形態について説明する。図1に、第1の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す。本実施形態におけるウラン精製装置１は、化学的吸着により不純物の分離除去を行う方式であり、フッ化部２、第1の不純物除去部３、第２の不純物除去部４、同位体希釈部５、および精製ウラン回収部６を備えている。   Hereinafter, modes for carrying out the present invention will be described. FIG. 1 shows the configuration of a uranium purification apparatus used in the uranium purification method according to the first embodiment. The uranium purification apparatus 1 according to the present embodiment is a system that separates and removes impurities by chemical adsorption, and includes a fluorination unit 2, a first impurity removal unit 3, a second impurity removal unit 4, and an isotope dilution unit 5. And a purified uranium recovery unit 6.

フッ化部２には、フッ化塔７が設けられている。フッ化塔７には、使用済み燃料、あるいは使用済み燃料から回収されたウランが供給される。使用済み燃料が供給される場合、フッ化塔７では、その使用済み燃料のフッ化処理がなされ、それにより使用済み燃料中のウランからＵＦ６（六フッ化ウラン）ガスが生成する。一方、例えばピューレックス法で使用済み燃料から回収されたウランが供給される場合、フッ化塔７では、そのウランのフッ化処理がなされ、それによりＵＦ６ガスが生成する。こうしたＵＦ６ガスの生成に際しては、使用済み燃料に含まれていたり回収ウランに同伴していたりする様々な不純物もフッ化される。このためＵＦ６ガスには、それら不純物のフッ化物ガスが同伴することになる。フッ化塔７で生成された不純物フッ化物ガスを同伴するＵＦ６ガス８は、精製対象ウランフッ化物ガスとして第1の不純物除去部３に送られる。 The fluorination section 2 is provided with a fluorination tower 7. The fluorination tower 7 is supplied with spent fuel or uranium recovered from the spent fuel. When the spent fuel is supplied, the fluorination tower 7 fluorinates the spent fuel, thereby generating UF 6 (uranium hexafluoride) gas from uranium in the spent fuel. On the other hand, for example, when uranium recovered from spent fuel by the Purex method is supplied, the fluorination tower 7 fluorinates the uranium, thereby generating UF 6 gas. In the generation of such UF 6 gas, various impurities contained in the spent fuel or accompanying the recovered uranium are also fluorinated. This is because UF 6 gas, so that the fluoride gas their impurities entrained. The UF 6 gas 8 accompanied by the impurity fluoride gas generated in the fluorination tower 7 is sent to the first impurity removing unit 3 as the uranium fluoride gas to be purified.

第1の不純物除去部３は、吸着剤９を充填した吸着塔構造で構成され、その吸着剤９の温度を昇温装置１１で調節できるようにされている。吸着剤９には、固体フッ化物を用いるのが通常である。本実施形態では、固体フッ化物としてＮａＦ（フッ化ナトリウム）を用いる場合としている。この第1の不純物除去部３は、フッ化塔７から送られてくるＵＦ６ガス８に一次精製を施し、それで得られる一次精製後ＵＦ６ガス１２を一次精製後の精製対象ウランフッ化物ガスとして第２の不純物除去部４に送る。 The first impurity removing unit 3 is configured by an adsorption tower structure filled with an adsorbent 9, and the temperature of the adsorbent 9 can be adjusted by a temperature raising device 11. The adsorbent 9 is usually a solid fluoride. In the present embodiment, NaF (sodium fluoride) is used as the solid fluoride. The first impurity removing unit 3 performs primary purification on the UF 6 gas 8 sent from the fluorination tower 7, and uses the UF 6 gas 12 after the primary purification obtained as a uranium fluoride gas to be purified after the primary purification. This is sent to the second impurity removal unit 4.

第２の不純物除去部４は、第1の不純物除去部３と同様に、ＮａＦを用いた吸着剤９を充填した吸着塔構造で構成され、その吸着剤９の温度を昇温装置１１で調節できるようにされている。この第２の不純物除去部４は、第1の不純物除去部３から送られてくる一次精製後ＵＦ６ガス１２に二次精製を施して精製ＵＦ６ガス１３を得る。第２の不純物除去部４で得られた精製ＵＦ６ガス１３は、精製ウラン回収部６に送られて回収・貯留される。 Similar to the first impurity removal unit 3, the second impurity removal unit 4 is configured by an adsorption tower structure filled with an adsorbent 9 using NaF, and the temperature of the adsorbent 9 is adjusted by the temperature raising device 11. It has been made possible. The second impurity removal unit 4 performs a secondary purification on the post-primary UF 6 gas 12 sent from the first impurity removal unit 3 to obtain a purified UF 6 gas 13. The refined UF 6 gas 13 obtained in the second impurity removal unit 4 is sent to the refined uranium recovery unit 6 to be collected and stored.

同位体希釈部５は、ターゲットとする特定核種の同位体のフッ化物ガスを添加することで一次精製後ＵＦ６ガス１２におけるその特定核種について同位体希釈を行う。そのために同位体希釈部５は、フッ化物ガス供給ボンベ１４を有しており、このフッ化物ガス供給ボンベ１４から同位体フッ化物ガス１５を必要な量で一次精製後ＵＦ６ガス１２に添加できるようにされている。 The isotope dilution unit 5 performs isotope dilution for the specific nuclide in the UF 6 gas 12 after the primary purification by adding a target isotope fluoride gas of the specific nuclide. For this purpose, the isotope dilution unit 5 has a fluoride gas supply cylinder 14, and the isotope fluoride gas 15 can be added from the fluoride gas supply cylinder 14 to the UF 6 gas 12 after the primary purification in a necessary amount. Has been.

精製ウラン回収部６は、フッ化ウランガス回収ボンベ１６を有しており、第２の不純物除去部４から送られてくる精製ＵＦ６ガス１３を回収してフッ化ウランガス回収ボンベ１６に貯留する。 The purified uranium recovery unit 6 has a uranium fluoride gas recovery cylinder 16, and recovers the purified UF 6 gas 13 sent from the second impurity removal unit 4 and stores it in the uranium fluoride gas recovery cylinder 16.

以下では、以上のようなウラン精製装置１でなされる精製処理の例を説明する。ただし、ターゲットの特定核種が放射性ニオブ（Ｎｂ）の一種だけである場合とし、その放射性ニオブの分離除去に重点をおいて説明するものとする。フッ化塔７から送り出されるＵＦ６ガス８は、不純物のフッ化物ガスを同伴しており、その不純物のフッ化物ガスには、放射性のニオブのフッ化物ガスとしてＮｂＦ５ガスも含まれている。このＮｂＦ５ガスを同伴したＵＦ６ガス８は、精製対象ウランフッ化物ガスとして第1の不純物除去部３に送られ、そこで一次精製処理を受ける。第1の不純物除去部３での一次精製処理では、まず例えば１００℃といった吸着条件温度に保った状態の吸着剤９にＵＦ６ガス８を吸着させる。この吸着処理では、吸着剤９にＵＦ６が吸着されるとともに、ＮｂＦ５やその他の不純物のフッ化物ガスも吸着される。次いで、吸着剤９の温度を例えば４００℃といった脱離条件温度に上昇させて吸着剤９からＵＦ６を離脱させる離脱処理を行う。この離脱処理では、その脱離条件温度で離脱することのできない不純物が分離除去され、これにより一次精製後ＵＦ６ガス１２が得られる。ただ、ＮｂＦ５については一部が離脱して一次精製後ＵＦ６ガス１２に同伴する。一次精製後ＵＦ６ガス１２に同伴するＮｂＦ５ガスの濃度は以下の吸着平衡式に支配される。
２ＮａＦ ＋ ＮｂＦ５ ＝ Ｎａ２ＮｂＦ７
この吸着平衡において、文部科学省革新的原子力システム技術開発公募事業「フッ化技術を用いた次世代高経済性再処理法に関する技術開発」平成１７年度報告書によれば、４００℃での解離圧は６．１５ｍｍＨｇとなる。このことは、脱離条件温度を４００℃として離脱処理を行う場合、ＵＦ６ガス８に同伴しているＮｂＦ５ガスが６．１５ｍｍＨｇ以上であれば６．１５ｍｍＨｇ程度のＮｂＦ５ガスが一次精製後ＵＦ６ガス１２に同伴し、またＵＦ６ガス８に同伴しているＮｂＦ５ガスが６．１５ｍｍＨｇ以下でれば、その濃度程度のＮｂＦ５ガスが一次精製後ＵＦ６ガス１２に同伴する。したがって一次精製後ＵＦ６ガス１２をそのまま第２の不純物除去部４で精製処理するとすれば、最大で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ５ガスが不純物フッ化物ガスとして精製ＵＦ６ガス１３に同伴し、精製度の上限が制限されてしまうことになる。 Below, the example of the refinement | purification process performed with the above uranium refiners 1 is demonstrated. However, the case where the specific nuclide of the target is only one kind of radioactive niobium (Nb) will be described with emphasis on separation and removal of the radioactive niobium. The UF 6 gas 8 delivered from the fluorination tower 7 is accompanied by an impurity fluoride gas, and the impurity fluoride gas also contains NbF 5 gas as a radioactive niobium fluoride gas. The UF 6 gas 8 accompanied with the NbF 5 gas is sent to the first impurity removing unit 3 as the uranium fluoride gas to be purified, and undergoes a primary purification process there. In the primary purification process in the first impurity removing unit 3, the UF 6 gas 8 is first adsorbed on the adsorbent 9 maintained at an adsorption condition temperature of, for example, 100 ° C. In this adsorption process, UF 6 is adsorbed by the adsorbent 9, and NbF 5 and other impurity fluoride gases are also adsorbed. Next, a desorption process is performed in which the temperature of the adsorbent 9 is increased to a desorption condition temperature of, for example, 400 ° C. to desorb the UF 6 from the adsorbent 9. In this desorption process, impurities that cannot be desorbed at the desorption condition temperature are separated and removed, whereby the UF 6 gas 12 is obtained after primary purification. However, a part of NbF 5 leaves and is accompanied by the UF 6 gas 12 after the primary purification. The concentration of the NbF 5 gas accompanying the UF 6 gas 12 after the primary purification is governed by the following adsorption equilibrium equation.
2NaF + NbF 5 = Na 2 NbF 7
In this adsorption equilibrium, the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology's innovative nuclear system technology open call for participants, “Technology development for next-generation high-economic reprocessing using fluorination technology”, 2005 report, dissociation pressure at 400 ° C Is 6.15 mmHg. This is the case of performing the withdrawal process desorption conditions Temperature as 400 ° C., if NbF 5 gas is entrained in the UF 6 gas 8 6.15mmHg or NbF 5 gas of about 6.15mmHg is after primary purification If the NbF 5 gas accompanying the UF 6 gas 12 and the UF 6 gas 8 is 6.15 mmHg or less, the NbF 5 gas having the concentration is accompanied by the UF 6 gas 12 after the primary purification. Therefore, if the UF 6 gas 12 after the primary purification is subjected to the purification treatment as it is in the second impurity removal unit 4, a maximum of 6.15 mmHg NbF 5 gas is accompanied by the purified UF 6 gas 13 as an impurity fluoride gas. Will be limited.

そこで、一次精製後ＵＦ６ガス１２におけるＮｂＦ５ガスについて同位体希釈を行うことでこうした特定核種において精製度の上限を低減できるようにする。ＮｂＦ５ガスの同位体希釈は、ニオブの非放射性同位体のフッ化物ガスを同位体フッ化物ガス１５として同位体希釈部５により一次精製後ＵＦ６ガス１２に添加することで行う。ここでは５５．３５ｍｍＨｇの同位体フッ化物ガス１５を一次精製後ＵＦ６ガス１２に添加する条件で同位体希釈を行うとする。この場合、一次精製後ＵＦ６ガス１２に６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ５ガスが同伴していたとすれば、同位体希釈後の一次精製後ＵＦ６ガス１２では、ＮｂＦ５ガスは全体で６１．５ｍｍＨｇとなり、このうち放射性のＮｂＦ５ガスは６．１５ｍｍＨｇで１／１０であり、残りの９／１０は非放射性のＮｂＦ５ガスとなる。つまり１０倍の同位体希釈を行ったことになる。なお、この１０倍という希釈倍率は一例に過ぎず、希釈倍率は、任意に設定することができる。 Therefore, by performing isotope dilution on the NbF 5 gas in the UF 6 gas 12 after the primary purification, the upper limit of the degree of purification can be reduced in such specific nuclides. The isotope dilution of NbF 5 gas is performed by adding the non-radioactive isotope fluoride gas of niobium as the isotope fluoride gas 15 to the UF 6 gas 12 after primary purification by the isotope dilution section 5. Here, it is assumed that isotope dilution is performed under the condition that 55.35 mmHg isotope fluoride gas 15 is added to UF 6 gas 12 after primary purification. In this case, if NbF 5 gas 6.15mmHg after primary purification UF 6 gas 12 was accompanied, in the primary purification after UF 6 gas 12 after isotope dilution, 61.5MmHg next throughout NbF 5 gas Of these, radioactive NbF 5 gas is 1/10 at 6.15 mmHg, and the remaining 9/10 is non-radioactive NbF 5 gas. In other words, 10-fold isotope dilution was performed. The dilution factor of 10 is merely an example, and the dilution factor can be set arbitrarily.

以上のような同位体希釈後の一次精製後ＵＦ６ガス１２を第1の不純物除去部３での上述のような一次精製処理と同じ条件で第２の不純物除去部４で二次精製処理すると、それで得られる精製ＵＦ６ガス１３には吸着平衡との関係で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＮｂＦ５ガスは０．６１５ｍｍＨｇ以下で１／１０以下となる。すなわちターゲットとした放射性ＮｂＦ５ガスが吸着平衡との関係で精製ＵＦ６ガス１３に同伴することになる量を１０倍の同位体希釈により１／１０以下に減らすことができ、これにより精製ＵＦ６ガス１３における放射性ＮｂＦ５ガスの分離除去レベルを９０％以上高めることができる。 When the UF 6 gas 12 after the primary purification after the isotope dilution as described above is subjected to the secondary purification process in the second impurity removal unit 4 under the same conditions as the primary purification process in the first impurity removal unit 3 as described above. The purified UF 6 gas 13 thus obtained is accompanied by 6.15 mmHg NbF 5 gas in relation to the adsorption equilibrium. Among these, radioactive NbF 5 gas is 0.615 mmHg or less and 1/10 or less. Become. That the amount of radioactive NbF 5 gas and the target is to accompany the purification UF 6 gas 13 in relation to the adsorption equilibrium can be reduced to 1/10 or less by isotope dilution of 10-fold, thereby purified UF 6 The separation removal level of radioactive NbF 5 gas in the gas 13 can be increased by 90% or more.

ここで、フッ化塔７からのＵＦ６ガス８に同伴する放射性ＮｂＦ５ガスが吸着平衡における解離圧（上の例では６．１５ｍｍＨｇ）以下であることが予め分っている場合であれば、第1の不純物除去部３を省略するようにしてもよい。第1の不純物除去部３を省略する場合には、フッ化塔７からのＵＦ６ガス８に対して同位体フッ化物ガス１５を添加して同位体希釈を行うことになる。 Here, if it is known in advance that the radioactive NbF 5 gas accompanying the UF 6 gas 8 from the fluorination tower 7 is equal to or lower than the dissociation pressure in the adsorption equilibrium (6.15 mmHg in the above example), The first impurity removing unit 3 may be omitted. When the first impurity removing unit 3 is omitted, the isotope dilution is performed by adding the isotope fluoride gas 15 to the UF 6 gas 8 from the fluorination tower 7.

図２に、第２の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す。本実施形態におけるウラン精製装置２１は、凝縮・蒸発により不純物の分離除去を行う方式であり、フッ化部２２、第1の不純物除去部２３、第２の不純物除去部２４、同位体希釈部２５、および精製ウラン回収部２６を備えている。これらのうち、フッ化部２２、同位体希釈部２５、精製ウラン回収部２６は、第１の実施形態におけるフッ化部２、同位体希釈部５、精製ウラン回収部６と同一である。したがって以下では、第1の不純物除去部２３と第２の不純物除去部２４について主に説明し、フッ化部２２、同位体希釈部２５、精製ウラン回収部２６については上での説明を援用するものとする。   FIG. 2 shows the configuration of the uranium purification apparatus used in the uranium purification method according to the second embodiment. The uranium purification apparatus 21 in this embodiment is a system that separates and removes impurities by condensation / evaporation, and includes a fluorination unit 22, a first impurity removal unit 23, a second impurity removal unit 24, and an isotope dilution unit 25. And a purified uranium recovery unit 26. Among these, the fluorination part 22, the isotope dilution part 25, and the purified uranium recovery part 26 are the same as the fluorination part 2, the isotope dilution part 5, and the purified uranium recovery part 6 in the first embodiment. Therefore, in the following, the first impurity removal unit 23 and the second impurity removal unit 24 will be mainly described, and the above description is used for the fluorination unit 22, the isotope dilution unit 25, and the purified uranium recovery unit 26. Shall.

第1の不純物除去部２３は、凝縮と蒸発を交互に行わせることができるようにした凝縮・蒸発器構造で構成され、昇温装置２７で温度を調節できるようにされている。この第1の不純物除去部２３は、フッ化塔７から送られてくるＵＦ６ガス８に一次精製を施し、それで得られる一次精製後ＵＦ６ガス２８を一次精製後の精製対象ウランフッ化物ガスとして第２の不純物除去部２４に送る。 The first impurity removing unit 23 is configured by a condenser / evaporator structure that allows condensation and evaporation to be alternately performed, and the temperature raising device 27 can adjust the temperature. The first impurity removing unit 23 performs primary purification on the UF 6 gas 8 sent from the fluorination tower 7, and uses the UF 6 gas 28 obtained after the primary purification as the uranium fluoride gas to be purified after the primary purification. This is sent to the second impurity removing unit 24.

第２の不純物除去部２４は、第1の不純物除去部２３と同様な凝縮・蒸発器構造で構成されている。この第２の不純物除去部２４は、第1の不純物除去部２３から送られてくる一次精製後ＵＦ６ガス２８に二次精製を施して精製ＵＦ６ガス２９を得る。第２の不純物除去部２４で得られた精製ＵＦ６ガス２９は、精製ウラン回収部２６に送られて回収・貯留される。 The second impurity removing unit 24 has a condenser / evaporator structure similar to that of the first impurity removing unit 23. The second impurity removal unit 24 performs a secondary purification on the post-primary UF 6 gas 28 sent from the first impurity removal unit 23 to obtain a purified UF 6 gas 29. The refined UF 6 gas 29 obtained by the second impurity removal unit 24 is sent to the refined uranium recovery unit 26 to be collected and stored.

以下では、以上のようなウラン精製装置２１でなされる精製処理の例を説明する。ただし、ターゲットの特定核種が放射性のルテニウム（Ｒｕ）の一種だけである場合とし、その放射性ルテニウムの分離除去に重点をおいて説明するものとする。フッ化塔７から送り出されるＵＦ６ガス８には、それに同伴する不純物のフッ化物ガスに放射性のルテニウムのフッ化物ガスとしてＲｕＦ５ガスも含まれている。このＲｕＦ５ガスを同伴したＵＦ６ガス８は、精製対象ウランフッ化物ガスとして第1の不純物除去部２３に送られ、そこで一次精製処理を受ける。第1の不純物除去部２３での一次精製処理では、まず例えば−６０℃といった凝縮温度条件下でＵＦ６ガス８を凝縮させる。この凝縮処理では、ＵＦ６とともにＲｕＦ５やその他の不純物のフッ化物ガスも凝縮するが、不純物の中には凝縮しないものもあり、それら凝縮しない不純物フッ化物ガスはＵＦ６ガス８から分離除去される。次いで、凝縮しているＵＦ６ガス８を例えば６０℃といった蒸発温度条件下で再蒸発させる再蒸発処理を行う。この再蒸発処理では、その蒸発温度条件で再蒸発することのできない不純物が分離除去され、これにより一次精製後ＵＦ６ガス２８が得られる。ただ、ＲｕＦ５については一部が蒸発して一次精製後ＵＦ６ガス２８に同伴する。一次精製後ＵＦ６ガス１２に同伴するＲｕＦ５ガスの濃度は以下の凝縮平衡式に支配される。
ＲｕＦ５(液体) ＝ ＲｕＦ５(気体)
この凝縮平衡において、文部科学省革新的原子力システム技術開発公募事業「フッ化技術を用いた次世代高経済性再処理法に関する技術開発」平成１７年度報告書によれば、６０℃での平衡圧は０．３５ｍｍＨｇとなる。すなわち蒸発条件温度を６０℃として蒸発処理を行う場合、ＵＦ６ガス８に同伴しているＲｕＦ５ガスが０．３５ｍｍＨｇ以上でれば０．３５ｍｍＨｇ程度のＲｕＦ５ガスが一次精製後ＵＦ６ガス２８に同伴し、またＵＦ６ガス８に同伴しているＲｕＦ５ガスが０．３５ｍｍＨｇ以下であれば、その濃度程度のＲｕＦ５ガスが一次精製後ＵＦ６ガス２８に同伴する。したがって一次精製後ＵＦ６ガス２８をそのまま第２の不純物除去部２４で精製処理するとすれば、最大で０．３５ｍｍＨｇのＲｕＦ５ガスが不純物フッ化物ガスとして精製ＵＦ６ガス２９に同伴してしまい、精製度の上限が制限されてしまうことになる。 Below, the example of the refinement | purification process performed with the above uranium refiners 21 is demonstrated. However, the case where the specific nuclide of the target is only one kind of radioactive ruthenium (Ru) will be described with emphasis on the separation and removal of the radioactive ruthenium. The UF 6 gas 8 delivered from the fluorination tower 7 contains RuF 5 gas as a radioactive ruthenium fluoride gas in addition to the impurity fluoride gas accompanying the UF 6 gas 8. The UF 6 gas 8 accompanied with the RuF 5 gas is sent to the first impurity removal unit 23 as the uranium fluoride gas to be purified, and undergoes a primary purification process there. In the primary purification process in the first impurity removing unit 23, first, the UF 6 gas 8 is condensed under a condensation temperature condition of, for example, −60 ° C. In this condensation process, RuF 5 and other impurity fluoride gases are condensed together with UF 6 , but some impurities are not condensed, and these impurity fluoride gases that are not condensed are separated and removed from UF 6 gas 8. The Next, a re-evaporation process is performed in which the condensed UF 6 gas 8 is re-evaporated under an evaporation temperature condition of, for example, 60 ° C. In this re-evaporation process, impurities that cannot be re-evaporated under the evaporating temperature condition are separated and removed, whereby UF 6 gas 28 is obtained after primary purification. However, a part of RuF 5 evaporates and is accompanied by the UF 6 gas 28 after the primary purification. The concentration of RuF 5 gas entrained in UF 6 gas 12 after primary purification is governed by the following condensation equilibrium equation.
RuF 5 (liquid) = RuF 5 (gas)
According to the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology's innovative nuclear system technology open call for participants, “Technology Development for Next-Generation High-Economic Reprocessing Using Fluorination Technology” 2005 report, the equilibrium pressure at 60 ° C Is 0.35 mmHg. That is, when performing the evaporation process at an evaporation condition temperature of 60 ° C., if the RuF 5 gas accompanying the UF 6 gas 8 is 0.35 mmHg or more, the RuF 5 gas of about 0.35 mmHg is subjected to the UF 6 gas 28 after the primary purification. If the RuF 5 gas accompanying the UF 6 gas 8 is 0.35 mmHg or less, the RuF 5 gas having the concentration is accompanied by the UF 6 gas 28 after the primary purification. Therefore, if the UF 6 gas 28 after the primary purification is directly purified by the second impurity removing unit 24, a maximum of 0.35 mmHg RuF 5 gas is accompanied by the purified UF 6 gas 29 as an impurity fluoride gas, This will limit the upper limit of the degree of purification.

この精製度の上限は、第１の実施形態の場合と同様に、一次精製後ＵＦ６ガス２８におけるＲｕＦ５ガスについて同位体希釈を行うことで低減できる。ＲｕＦ５ガスの同位体希釈は、ルテニウムの非放射性同位体のフッ化物ガスを同位体フッ化物ガス１５として同位体希釈部２５により一次精製後ＵＦ６ガス２８に添加することで行う。ここでは３４．６５ｍｍＨｇの同位体フッ化物ガス１５を一次精製後ＵＦ６ガス２８に添加する条件で同位体希釈を行うとする。この場合、一次精製後ＵＦ６ガス２８に０．３５ｍｍＨｇのＲｕＦ５ガスが同伴していたとすれば、同位体希釈後の一次精製後ＵＦ６ガス２８では、ＲｕＦ５ガスは全体で３５ｍｍＨｇとなり、このうち放射性のＲｕＦ５ガスは０．３５ｍｍＨｇで１／１００であり、残りの９９／１００は非放射性のＲｕＦ５ガスとなる。つまり１００倍の同位体希釈を行ったことになる。 As in the case of the first embodiment, the upper limit of the degree of purification can be reduced by performing isotope dilution on the RuF 5 gas in the UF 6 gas 28 after the primary purification. The isotope dilution of RuF 5 gas is performed by adding the non-radioactive isotope fluoride gas of ruthenium as the isotope fluoride gas 15 to the UF 6 gas 28 after primary purification by the isotope dilution section 25. Here, it is assumed that isotope dilution is performed under the condition that 34.65 mmHg isotope fluoride gas 15 is added to UF 6 gas 28 after primary purification. In this case, if the primary purification after UF 6 gas 28 of 0.35mmHg RuF 5 gas was accompanied, in the primary purification after UF 6 gas 28 after isotope dilution, 35 mm Hg next throughout RuF 5 gas, this Among them, radioactive RuF 5 gas is 1/100 at 0.35 mmHg, and the remaining 99/100 becomes non-radioactive RuF 5 gas. That is, the isotope dilution was performed 100 times.

このような同位体希釈後の一次精製後ＵＦ６ガス２８を第1の不純物除去部２３での上述のような一次精製処理と同じ条件で第２の不純物除去部２４で二次精製処理すると、それで得られる精製ＵＦ６ガス２９には凝縮平衡における平衡圧との関係で０．３５ｍｍＨｇのＲｕＦ５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＲｕＦ５ガスは１／１００以下となる。すなわちターゲットとした放射性ＲｕＦ５ガスが凝縮平衡における平衡圧との関係で精製ＵＦ６ガス２９に同伴することになる量を１００倍の同位体希釈により１／１００以下に減らすことができ、これにより精製ＵＦ６ガス２９における放射性ＲｕＦ５ガスの分離除去レベルを９９％以上高めることができる。 When the UF 6 gas 28 after primary purification after such isotope dilution is subjected to a secondary purification process in the second impurity removal unit 24 under the same conditions as the primary purification process as described above in the first impurity removal unit 23, The purified UF 6 gas 29 thus obtained is accompanied by 0.35 mmHg of RuF 5 gas in relation to the equilibrium pressure in the condensation equilibrium. Among these, radioactive RuF 5 gas is 1/100 or less. In other words, the amount of radioactive RuF 5 gas as a target that is entrained in the purified UF 6 gas 29 in relation to the equilibrium pressure in the condensation equilibrium can be reduced to 1/100 or less by 100-fold isotope dilution. The separation / removal level of radioactive RuF 5 gas in the purified UF 6 gas 29 can be increased by 99% or more.

ここで、フッ化塔７からのＵＦ６ガス８に同伴する放射性ＲｕＦ５ガスが凝縮平衡における平衡圧（上の例では０．３５ｍｍＨｇ）以下であることが予め分っている場合であれば、第1の不純物除去部２３を省略するようにしてもよい。第1の不純物除去部２３を省略する場合には、フッ化塔７からのＵＦ６ガス８に対して同位体フッ化物ガス１５を添加して同位体希釈を行うことになる。 Here, if it is known in advance that the radioactive RuF 5 gas accompanying the UF 6 gas 8 from the fluorination tower 7 is equal to or lower than the equilibrium pressure (0.35 mmHg in the above example) in the condensation equilibrium, The first impurity removing unit 23 may be omitted. When the first impurity removal unit 23 is omitted, the isotope fluoride gas 15 is added to the UF 6 gas 8 from the fluorination tower 7 to perform isotope dilution.

図３に、第３の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す。本実施形態におけるウラン精製装置３１は、基本的には第１の本実施形態におけるウラン精製装置１と同様で、第２の不純物除去部４の後段に第３の不純物除去部３２が設けられている点で相違している。したがって以下では、第３の不純物除去部３２に関連することを重点にして説明し、ウラン精製装置１と共通する構成などについて図１と共通の符号を付して示し、それらについては上での説明を援用するものとする。   FIG. 3 shows the configuration of a uranium purification apparatus used in the uranium purification method according to the third embodiment. The uranium purification apparatus 31 in this embodiment is basically the same as the uranium purification apparatus 1 in the first embodiment, and a third impurity removal unit 32 is provided after the second impurity removal unit 4. Is different. Therefore, the following description will be given with emphasis on the relationship with the third impurity removal unit 32, and the configuration common to the uranium purification apparatus 1 will be denoted by the same reference numerals as those in FIG. The explanation shall be incorporated.

第３の不純物除去部３２は、第1の不純物除去部３や第２の不純物除去部４と同様で、ＮａＦを用いた吸着剤９を充填した吸着塔構造で構成され、その吸着剤９の温度を昇温装置１１で調節できるようにされている。   The third impurity removal unit 32 is similar to the first impurity removal unit 3 and the second impurity removal unit 4 and is configured with an adsorption tower structure filled with an adsorbent 9 using NaF. The temperature can be adjusted by the temperature raising device 11.

以下では、本実施形態のウラン精製装置３１でなされる精製処理の例を説明する。ただし、ターゲットの特定核種が第１の実施形態の場合と同様に放射性のニオブ（Ｎｂ）である場合とする。   Below, the example of the refinement | purification process performed with the uranium refiner | purifier 31 of this embodiment is demonstrated. However, it is assumed that the specific nuclide of the target is radioactive niobium (Nb) as in the case of the first embodiment.

第３の不純物除去部３２を設けたのは、同位体希釈処理とその後の不純物分離除去処理をセットにして２回繰り返すようにするためである。すなわち本実施形態では、第２の不純物除去部４での二次精製処理により二次精製後ＵＦ６ガス３３を得るようにし、そしてその二次精製後ＵＦ６ガス３３を同位体希釈部５による同位体希釈処理後、第３の不純物除去部３２で一次精製処理や二次精製処理と同様な処理による三次精製を施して精製ＵＦ６ガス３４を得る。 The reason why the third impurity removal unit 32 is provided is to repeat the isotope dilution process and the subsequent impurity separation / removal process twice as a set. That is, in this embodiment, the secondary refining process in the second impurity removing unit 4 to obtain a secondary purification after UF 6 gas 33, and by the secondary purified after UF 6 gas 33 to isotope dilution unit 5 After the isotope dilution process, the third impurity removal unit 32 performs tertiary purification by the same process as the primary purification process and the secondary purification process to obtain a purified UF 6 gas 34.

このように同位体希釈と不純物分離除去の処理セットを２回繰り返す場合には、一次精製後ＵＦ６ガス１２に対する同位体希釈の希釈倍率を第１の実施形態の場合より小さくする。ここでは、例えば第１の実施形態における５５．３５ｍｍＨｇよりも少ない量の１８．４５ｍｍＨｇで同位体フッ化物ガス１５を一次精製後ＵＦ６ガス１２に添加する条件で同位体希釈を行うとする。この場合、一次精製後ＵＦ６ガス１２に６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ５ガスが同伴していたとすれば、同位体希釈後の一次精製後ＵＦ６ガス１２では、ＮｂＦ５ガスは全体で２４．６ｍｍＨｇとなり、このうち放射性のＮｂＦ５ガスは６．１５ｍｍＨｇで１／４であり、残りの３／４は非放射性のＮｂＦ５ガスとなる。つまり４倍の同位体希釈を行ったことになる。 Thus, when the processing set of isotope dilution and impurity separation / removal is repeated twice, the dilution ratio of the isotope dilution for the UF 6 gas 12 after the primary purification is made smaller than that in the first embodiment. Here, for example, it is assumed that isotope dilution is performed under the condition that the isotope fluoride gas 15 is added to the UF 6 gas 12 after the primary purification at 18.45 mmHg in an amount smaller than 55.35 mmHg in the first embodiment. In this case, if NbF 5 gas 6.15mmHg after primary purification UF 6 gas 12 was accompanied, in the primary purification after UF 6 gas 12 after isotope dilution, 24.6MmHg next throughout NbF 5 gas Of these, radioactive NbF 5 gas is 1/4 at 6.15 mmHg, and the remaining 3/4 is non-radioactive NbF 5 gas. In other words, a 4-fold isotope dilution was performed.

このような同位体希釈後の一次精製後ＵＦ６ガス１２を第２の不純物除去部４で二次精製処理すると、それで得られる二次精製後ＵＦ６ガス３３には吸着平衡における平衡圧との関係で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＮｂＦ５ガスは１／４以下となる。すなわち第２の不純物除去部４では、ターゲットとした放射性ＮｂＦ５ガスが吸着平衡における平衡圧との関係で二次精製後ＵＦ６ガス３３に同伴することになる量を４倍の同位体希釈により１／４以下に減らすことができる。 When the UF 6 gas 12 after the primary purification after the isotope dilution is subjected to the secondary purification treatment in the second impurity removing unit 4, the UF 6 gas 33 obtained after the secondary purification has an equilibrium pressure in the adsorption equilibrium. For this reason, 6.15 mmHg of NbF 5 gas is accompanied, and among these, radioactive NbF 5 gas is ¼ or less. That is, in the second impurity removal unit 4, the amount of radioactive NbF 5 gas as a target is entrained in the UF 6 gas 33 after the secondary purification in relation to the equilibrium pressure in the adsorption equilibrium by quadruple isotope dilution. It can be reduced to 1/4 or less.

このようにして得られた二次精製後ＵＦ６ガス３３に対する同位体希釈は、一次精製後ＵＦ６ガス１２に対する同位体希釈と同様の条件で行うとする。すなわち１８．４５ｍｍＨｇの同位体フッ化物ガス１５を二次精製後ＵＦ６ガス３３に添加する条件で同位体希釈を行うとする。 It is assumed that the isotope dilution for the UF 6 gas 33 after secondary purification thus obtained is performed under the same conditions as the isotope dilution for the UF 6 gas 12 after primary purification. That is, it is assumed that the isotope dilution is performed under the condition that the 18.45 mmHg isotope fluoride gas 15 is added to the UF 6 gas 33 after the secondary purification.

このような同位体希釈後の二次精製後ＵＦ６ガス３３を第３の不純物除去部３２で三次精製処理すると、それで得られる精製ＵＦ６ガス３４には吸着平衡との関係で６．１５ｍｍＨｇのＮｂＦ５ガスが同伴することになるが、このうち放射性のＮｂＦ５ガスは１／１６以下となる。すなわち第３の不純物除去部３２では、ターゲットとした放射性ＮｂＦ５ガスが吸着平衡との関係で精製ＵＦ６ガス３４に同伴することになる量を４倍の同位体希釈により１／１６以下に減らすことができ、これにより放射性ＮｂＦ５ガスの分離除去レベルを９３．７５％以上高めることができる。 When the UF 6 gas 33 after the secondary purification after such an isotope dilution is subjected to the tertiary purification treatment in the third impurity removal unit 32, the purified UF 6 gas 34 obtained thereby has a 6.15 mmHg in relation to the adsorption equilibrium. NbF 5 gas will be accompanied, and among these, radioactive NbF 5 gas is 1/16 or less. That is, in the third impurity removal unit 32, the amount of radioactive NbF 5 gas as a target accompanying the purified UF 6 gas 34 in relation to the adsorption equilibrium is reduced to 1/16 or less by quadruple isotope dilution. This can increase the separation and removal level of radioactive NbF 5 gas by 93.75% or more.

本実施形態の場合、以上のようにターゲットとした放射性ＮｂＦ５ガスの分離除去レベルを第１の実施形態の場合の９０％により高い９３．７５％以上とすることができ、しかもそれに必要とする同位体希釈用の同位体フッ化物ガスの量は、第１の実施形態の場合が５５．３５ｍｍＨｇであったのに対し、３６．９ｍｍＨｇである。つまり本実施形態によれば、ターゲットとする特定核種の分離除去レベルをより高めることができ、しかも同位体希釈用の同位体フッ化物ガスの量を減らすことができてランニングコストを削減することができる。 In the case of the present embodiment, as described above, the separation and removal level of the target radioactive NbF 5 gas can be set to 93.75% or higher, which is higher than 90% in the case of the first embodiment. The amount of isotope fluoride gas for isotope dilution is 36.9 mmHg, compared with 55.35 mmHg in the first embodiment. That is, according to the present embodiment, the separation and removal level of the target specific nuclide can be further increased, and the amount of isotope fluoride gas for isotope dilution can be reduced, thereby reducing the running cost. it can.

ここで、本実施形態では、一次精製後ＵＦ６ガス１２と二次精製後ＵＦ６ガス３３それぞれに対する同位体希釈を同じ条件で行うものとしていたが、このことは不可欠でなく、それぞれに対する同位体希釈の条件を異ならせるようにしてもよい。また本実施形態では、同位体希釈と不純物分離除去の処理セットを２回繰り返す場合としていたが、３回以上繰り返すようにしてもよく、繰返し回数を増やすほど分離除去レベルやランニングコストの低減に好ましい効果が得られる。 Here, in this embodiment, it is assumed that the isotope dilution for the UF 6 gas 12 after the primary purification and the UF 6 gas 33 after the secondary purification are performed under the same conditions. You may make it vary the conditions of dilution. In the present embodiment, the treatment set of isotope dilution and impurity separation / removal was repeated twice. However, it may be repeated three or more times, and as the number of repetitions is increased, the separation / removal level and the running cost are preferably reduced. An effect is obtained.

以上、本発明を実施するための形態について説明したが、これらは代表的な例に過ぎず、本発明はその趣旨を逸脱することのない範囲で様々な形態で実施することができる。例えば、上記の各実施形態では、同位体フッ化物ガスにより同位体希釈を行うようにしていたが、フッ化部でのフッ化処理前の使用済み燃料や精製対象のウランに対して同位体希釈を行うようにしてもよい。この場合には、使用済み燃料や精製対象のウランにターゲットとする特定核種の同位体を固体状態で添加することになる。また上記の各実施形態では、ターゲットとする特定核種が１種類である場合としていたが、複数の特定核種をターゲットとする場合にも適用でき、その場合には、各特定核種について同位体希釈を行うことになる。   As mentioned above, although the form for implementing this invention was demonstrated, these are only representative examples, This invention can be implemented with various forms in the range which does not deviate from the meaning. For example, in each of the above embodiments, isotope dilution is performed with an isotope fluoride gas, but isotope dilution is performed on spent fuel and uranium to be purified before the fluorination treatment in the fluorination section. May be performed. In this case, the target isotope of a specific nuclide is added in a solid state to spent fuel or uranium to be refined. In each of the above embodiments, the target specific nuclide is one type. However, the present invention can also be applied to a case where a plurality of specific nuclides are targeted. In that case, isotope dilution is performed for each specific nuclide. Will do.

第１の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the uranium purification apparatus used with the uranium purification method by 1st Embodiment. 第２の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the uranium purification apparatus used with the uranium purification method by 2nd Embodiment. 第３の実施形態によるウラン精製方法で用いるウラン精製装置の構成を示す図である。It is a figure which shows the structure of the uranium refinement | purification apparatus used with the uranium purification method by 3rd Embodiment.

符号の説明Explanation of symbols

１、２１、３１ ウラン精製装置
２、２２ フッ化部
３、２３ 第1の不純物除去部
４、２４ 第２の不純物除去部
５、２５ 同位体希釈部
６、２６ 精製ウラン回収部
８ ＵＦ６ガス（精製対象ウランのフッ化物ガス）
３２ 第２の不純物除去部 1, 21, 31 Uranium purification apparatus 2, 22 Fluorination unit 3, 23 First impurity removal unit 4, 24 Second impurity removal unit 5, 25 Isotope dilution unit 6, 26 Purified uranium recovery unit 8 UF 6 gas (Fluoride gas of uranium to be purified)
32 2nd impurity removal part

Claims (5)

精製対象のウランをフッ化物ガスの状態で処理することで前記精製対象ウランに同伴する不純物の分離除去を行って精製ウランを得るようにしてなるウラン精製方法において、
前記不純物中の特定核種について同位体希釈を行うようにし、その同位体希釈を経た後の精製対象ウランのフッ化物ガスに対して前記不純物の分離除去を行うようにしたことを特徴とするウラン精製方法。 In the uranium purification method in which purified uranium is obtained by separating and removing impurities accompanying the uranium to be purified by treating the uranium to be purified in the state of fluoride gas.
The uranium refining is characterized in that isotope dilution is performed for a specific nuclide in the impurity, and the impurity is separated and removed from the fluoride gas of the uranium to be purified after the isotope dilution. Method. 前記同位体希釈は、前記特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで行うようにしたことを特徴とする請求項１に記載のウラン精製方法。   The uranium purification method according to claim 1, wherein the isotope dilution is performed by adding a fluoride gas of the isotope of the specific nuclide to a fluoride gas of the uranium to be purified. 前記特定核種が放射性核種である場合、希釈用の同位体として非放射性同位体を用いるようにしたことを特徴とする請求項１または請求項２に記載のウラン精製方法。   The uranium purification method according to claim 1 or 2, wherein when the specific nuclide is a radionuclide, a non-radioactive isotope is used as an isotope for dilution. 前記同位体希釈とその後の前記不純物分離除去を複数回繰り返すようにしたことを特徴とする請求項２または請求項３に記載のウラン精製方法。   The uranium purification method according to claim 2 or 3, wherein the isotope dilution and the subsequent impurity separation and removal are repeated a plurality of times. 請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載のウラン精製方法に用いるウラン精製装置であって、前記精製対象ウランのフッ化物ガスを生成させるフッ化部、および前記精製対象ウランのフッ化物ガスを処理して前記不純物の分離除去を行う不純物除去部を備えるとともに、前記不純物中の特定核種の同位体のフッ化物ガスを前記精製対象ウランのフッ化物ガスに添加することで前記特定核種について同位体希釈を行うことができるようにされていることを特徴とするウラン精製装置。   A uranium purification apparatus used in the uranium purification method according to any one of claims 1 to 4, wherein the fluorination unit generates a fluoride gas of the uranium to be purified, and the fluoride of the uranium to be purified. An impurity removal unit that separates and removes the impurities by treating the gas, and adding the fluoride gas of the isotope of the specific nuclide in the impurity to the fluoride gas of the uranium to be purified is used for the specific nuclide. An apparatus for purifying uranium characterized by being capable of performing isotope dilution.
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