RU2441687C2 - Preparation process based on radium-224 - Google Patents

Preparation process based on radium-224 Download PDF

Info

Publication number
RU2441687C2
RU2441687C2 RU2010113825/05A RU2010113825A RU2441687C2 RU 2441687 C2 RU2441687 C2 RU 2441687C2 RU 2010113825/05 A RU2010113825/05 A RU 2010113825/05A RU 2010113825 A RU2010113825 A RU 2010113825A RU 2441687 C2 RU2441687 C2 RU 2441687C2
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
radium
thorium
solution
exchange resin
column
Prior art date
Application number
RU2010113825/05A
Other languages
Russian (ru)
Other versions
RU2010113825A (en
Inventor
Николай Александрович Нерозин (RU)
Николай Александрович Нерозин
Владимир Владимирович Шаповалов (RU)
Владимир Владимирович Шаповалов
Анатолий Алексеевич Котовский (RU)
Анатолий Алексеевич Котовский
Александр Сергеевич Болонкин (RU)
Александр Сергеевич Болонкин
Николай Антонович Ермолов (RU)
Николай Антонович Ермолов
Original Assignee
Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Физико-энергетический институт имени А.И. Лейпунского"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Физико-энергетический институт имени А.И. Лейпунского" filed Critical Федеральное государственное унитарное предприятие "Государственный научный центр Российской Федерации - Физико-энергетический институт имени А.И. Лейпунского"
Priority to RU2010113825/05A priority Critical patent/RU2441687C2/en
Publication of RU2010113825A publication Critical patent/RU2010113825A/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2441687C2 publication Critical patent/RU2441687C2/en

Links

Landscapes

  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

FIELD: radiochemistry.
SUBSTANCE: invention refers to radiochemistry and can be used to produce preparation on the basis of radium-224 used in radiation medicine. The method of preparation production on the basis of radium-224 includes persorption of thorium-228 from water acid solution of torium-288 and radium-224. The persorption element is phosphonic acid cationite. Further the 3M÷4M hydrochloric acid solution with radium-224 and torium-228 goes through column with phosphonic acid cationite. Torium-228 stays in the phosphonic acid cationite until it accumulates radium-224 to the amount of at least 50% of equilibrium amount and then desorb radium-224 with 7M÷8M hydrochloric acid solution. The invention allows reducing the content of torium-228 in the final radum-224 product.
EFFECT: invention can be used to prepare medicine on the basis of radium-224 in radiation medicine.
5 cl, 1 dwg, 1 ex

Description

Изобретение относится к радиохимии и может быть использовано для получения применяемого в ядерной медицине препарата на основе радия-224.The invention relates to radiochemistry and can be used to obtain used in nuclear medicine drug based on radium-224.

Известен способ выделения радия-224 из водных кислых растворов тория-232 и его дочерних элементов радия-224, радона-220, полония-216, полония-212, висмута-212 и др. (Selucký P., Rais K., Jindřich K., Radiochem. Radioanal. Letters. 1980. V.42. N2. P.115-120). Радий-224 экстрагируют из водного 1М раствора, в состав которого входят ThCl4, 5М HCl, 0,03М HF, раствором кислой формы дикарболида кобальта (3+) в нитробензоле в присутствии n-нонилфенилнонаэтилен гликоля. Органическую фазу промывают равным объемом 2М HCl и затем разбавляют в соотношении 1:1 диизопропиловым эфиром. Радий-224 реэкстрагируют из органической фазы равным объемом 0,5М HCl.A known method for the separation of radium-224 from aqueous acidic solutions of thorium-232 and its daughter elements of radium-224, radon-220, polonium-216, polonium-212, bismuth-212, etc. (Selucký P., Rais K., Jindřich K ., Radiochem. Radioanal. Letters. 1980. V.42. N2. P.115-120). Radium-224 is extracted from an aqueous 1M solution, which contains ThCl 4 , 5M HCl, 0.03M HF, with a solution of the acidic form of cobalt dicarbolide (3 + ) in nitrobenzene in the presence of n-nonylphenylnonaethylene glycol. The organic phase is washed with an equal volume of 2M HCl and then diluted in a 1: 1 ratio with diisopropyl ether. Radium-224 is re-extracted from the organic phase with an equal volume of 0.5 M HCl.

Недостаток способа заключается в том, что в нем не предусмотрена глубокая очистка радия-224 от материнского тория-228 и неактивных примесей, поэтому получаемый по способу радий-224 непригоден для применения в ядерной медицине.The disadvantage of this method is that it does not provide for deep purification of radium-224 from maternal thorium-228 and inactive impurities, therefore, the radium-224 obtained by the method is unsuitable for use in nuclear medicine.

Наиболее близким по технической сущности заявляемому способу является способ получения радия-224, заключающийся в сорбционном разделении тория-228 и радия-224 на анионообменной смоле AG1×8 (Atcher R., Hines J., Friedman A. J. Radioanal. Nucl. Chem., Letters. 1987. V.117. N3. P.155-162). Раствор тория-228 и радия-224 в 8М HNO3 пропускают через колонку с анионообменной смолой AG1×8. Торий-228 сорбируется анионообменной смолой, а радий-224 остается в растворе. Раствор с радием-224 упаривают, растворяют в 8М HNO3 и пропускают через вторую такую же колонку для очистки от остатков тория-228. Содержание тория-228 в получаемом радии-224 составляет 5·10-3% по активности.Closest to the technical nature of the claimed method is a method for producing radium-224, which consists in the sorption separation of thorium-228 and radium-224 on anion exchange resin AG1 × 8 (Atcher R., Hines J., Friedman AJ Radioanal. Nucl. Chem., Letters . 1987. V.117. N3. P.155-162). A solution of thorium-228 and radium-224 in 8M HNO 3 is passed through an AG1 × 8 anion exchange resin column. Thorium-228 is sorbed by anion-exchange resin, and radium-224 remains in solution. The solution with radium-224 was evaporated, dissolved in 8M HNO 3 and passed through a second column of the same type to purify thorium-228 residues. The content of thorium-228 in the resulting radium-224 is 5 · 10 -3 % in activity.

Недостаток способа заключается в том, что очистка радия-224 от тория-228 является недостаточной для его применения в ядерной медицине.The disadvantage of this method is that the purification of radium-224 from thorium-228 is insufficient for its use in nuclear medicine.

Технический результат изобретения заключается в уменьшении содержания тория-228 в конечном продукте радия-224.The technical result of the invention is to reduce the content of thorium-228 in the final product of radium-224.

Для достижения технического результата в способе получения препарата на основе радия-224, включающем сорбцию тория-228 из водного кислого раствора тория-228 и радия-224 на сорбенте, селективно удерживающем торий-228, предлагается в качестве сорбента, селективно удерживающего торий-228, использовать фосфоново-кислотный катионит, пропускать через колонку с фосфоново-кислотным катионитом 3М÷4М раствор соляной кислоты с торием-228 и радием-224, выдерживать торий-228 на фосфоново-кислотном катионите до накопления в нем радия-224 в количестве не менее 50% от равновесного количества и десорбировать радий-224 7М÷8М раствором соляной кислоты.To achieve a technical result in a method for producing a preparation based on radium-224, including sorption of thorium-228 from an aqueous acid solution of thorium-228 and radium-224 on a sorbent that selectively holds thorium-228, it is proposed as a sorbent that selectively holds thorium-228, use phosphonic acid cation exchanger, pass a solution of hydrochloric acid with thorium-228 and radium-224 through a column with phosphonic acid cation exchanger 3M ÷ 4M, keep thorium-228 on phosphonic acid cation exchanger until radium-224 is accumulated in it in an amount of at least 50 % of p and nonequilibrium and desorbing amounts of radium-224 ÷ 8M 7M solution of hydrochloric acid.

В частных случаях применения способа предлагается:In particular cases of application of the method it is proposed:

- для сорбции тория-228 использовать фосфоново-кислотный катионит КРФ-20т-60;- for the sorption of thorium-228 use phosphonic acid cation exchanger KRF-20t-60;

- раствор радия-224, полученный десорбцией из колонки с катионитом КРФ-20т-60, очищать от неактивных примесных катионов и продуктов радиолиза на колонке с анионитом;- a solution of radium-224 obtained by desorption from a column with cation exchange resin KRF-20t-60, clean from inactive impurity cations and radiolysis products on a column with anion exchange resin;

- раствор радия-224, полученный десорбцией из колонки с анионитом, дополнительно очищают от неактивных примесных катионов и продуктов радиолиза на колонке с катионитом;- a solution of radium-224, obtained by desorption from a column with anion exchange resin, is additionally purified from inactive impurity cations and radiolysis products on a column with cation exchange resin;

- для очистки раствора радия-224 использовать анионит Dowex 1×8 и катионит Dowex 50W×8.- to clean the radium-224 solution, use Dowex 1 × 8 anion exchanger and Dowex 50W × 8 cation exchanger.

На фигуре представлена технологическая схема получения радия-224, где 1 - приготовление исходного раствора тория-228; 2 - сорбция тория-228 на колонке с фосфоново-кислотным катионитом, выдержка тория-228 на фосфоново-кислотном катионите до накопления в нем радия-224 и десорбция радия-224; 3 - очистка раствора радия-224 от неактивных примесных катионов и продуктов радиолиза на колонке с анионитом Dowex 1×8; 4 - корректировка объема и кислотности раствора радия-224; 5 - очистка раствора радия-224 от неактивных примесных катионов и продуктов радиолиза на колонке с катионитом Dowex 50W×8; 6 - корректировка объема и кислотности готового продукта, раствора радия-224.The figure shows the technological scheme for producing radium-224, where 1 is the preparation of the initial solution of thorium-228; 2 - sorption of thorium-228 on a column with phosphonic acid cation exchange resin, exposure of thorium-228 on phosphonic acid cation exchange resin until radium-224 is accumulated in it and desorption of radium-224; 3 - purification of a solution of radium-224 from inactive impurity cations and radiolysis products on a column with Dowex 1 × 8 anion exchange resin; 4 - adjustment of the volume and acidity of the solution of radium-224; 5 - purification of a solution of radium-224 from inactive impurity cations and radiolysis products on a column with Dowex 50W × 8 cation exchange resin; 6 - adjustment of the volume and acidity of the finished product, a solution of radium-224.

Способ применяют следующим образом.The method is used as follows.

Растворяют торий-228 в 3М÷4М растворе соляной кислоты.Thorium-228 is dissolved in a 3M ÷ 4M hydrochloric acid solution.

Полученный раствор тория-228 пропускают через колонку с фосфоново-кислотным катионитом КРФ-20т-60, при этом торий-228 сорбируется катионитом.The resulting solution of thorium-228 is passed through a column with phosphonic acid cation exchanger KRF-20t-60, while thorium-228 is sorbed by cation exchanger.

Торий-228 выдерживают на катионите четверо и более суток. За это время в результате α-распада тория-228 на катионите накапливается не менее 50% радия-224 от равновесного количества.Thorium-228 is kept on cation exchange resin for four or more days. During this time, as a result of the α decay of thorium-228, at least 50% of radium-224 of the equilibrium amount is accumulated on the cation exchange resin.

Десорбируют радий-224 с катионита 7М÷8М раствором соляной кислоты.Radium-224 is desorbed from cation exchange resin 7M ÷ 8M hydrochloric acid.

Полученный раствор радия-224 пропускают через колонку с анионитом Dowex 1×8 для очистки от неактивных примесных катионов.The resulting solution of radium-224 is passed through a column of Dowex 1 × 8 anion exchange resin to remove inactive impurity cations.

Раствор радия-224, прошедший через колонку с анионитом Dowex 1×8, упаривают досуха и сухой остаток растворяют в 1М растворе азотной кислоты.A solution of radium-224, passing through a column of Dowex 1 × 8 anion exchange resin, is evaporated to dryness and the dry residue is dissolved in a 1M solution of nitric acid.

Этот раствор пропускают через колонку с катионитом Dowex 50W×8. Колонку промывают 1М раствором азотной кислоты, после чего десорбируют радий-224 из колонки с катионитом 8М раствором азотной кислоты.This solution was passed through a Dowex 50W × 8 cation exchanger column. The column is washed with a 1M nitric acid solution, and then radium-224 is stripped from the cation exchange column with an 8M nitric acid solution.

Десорбат, содержащий радий-224, упаривают досуха и сухой остаток растворяют в требуемом объеме азотной или соляной кислоты необходимой концентрации.The desorbate containing radium-224 is evaporated to dryness and the dry residue is dissolved in the required volume of nitric or hydrochloric acid of the required concentration.

Этот раствор является конечным продуктом.This solution is the final product.

Пример конкретного применения способаAn example of a specific application of the method

Растворяют торий-228 и образовавшийся в результате его α-распада радий-224 в 3,5М растворе соляной кислоты. Полученный раствор тория-228 и радия-224 пропускают через колонку с фосфоново-кислотным катионитом КРФ-20т-60, при этом торий-228 сорбируется катионитом, а радий-224 остается в растворе. Прошедший колонку раствор поступает в низкоактивные жидкие отходы. Торий-228 выдерживают на катионите четверо суток. За четверо суток в результате α-распада тория-228 на катионите накапливается не менее 50% радия-224 от равновесного количества. Десорбируют радий-224 с катионита 7,5М раствором соляной кислоты. Полученный раствор радия-224 пропускают через колонку с анионитом Dowex 1×8 и тем самым очищают его от неактивных примесных катионов.Thorium-228 and radium-224 formed as a result of its α-decay are dissolved in a 3.5 M hydrochloric acid solution. The resulting solution of thorium-228 and radium-224 is passed through a column with phosphate-acid cation exchanger KRF-20t-60, while thorium-228 is sorbed by cation exchange resin, and radium-224 remains in solution. The column passed through the solution enters the low-level liquid waste. Thorium-228 is kept on cation exchange resin for four days. For four days, as a result of the α decay of thorium-228, at least 50% of radium-224 of the equilibrium amount is accumulated on the cation exchange resin. Radium-224 is desorbed from the cation exchanger with a 7.5 M hydrochloric acid solution. The resulting solution of radium-224 is passed through a column of Dowex 1 × 8 anion exchange resin and thereby purify it from inactive impurity cations.

Раствор радия-224, прошедший через колонку с анионитом Dowex 1×8, упаривают досуха и сухой остаток растворяют в 1М растворе азотной кислоты.A solution of radium-224, passing through a column of Dowex 1 × 8 anion exchange resin, is evaporated to dryness and the dry residue is dissolved in a 1M solution of nitric acid.

Этот раствор пропускают через колонку с катионитом Dowex 50W×8. Колонку промывают 1М раствором азотной кислоты, после чего десорбируют радий-224 из колонки с катионитом 8М раствором азотной кислоты. Десорбат, содержащий радий-224, упаривают досуха и сухой остаток растворяют в требуемом объеме азотной или соляной кислоты необходимой концентрации.This solution was passed through a Dowex 50W × 8 cation exchanger column. The column is washed with a 1M nitric acid solution, and then radium-224 is stripped from the cation exchange column with an 8M nitric acid solution. The desorbate containing radium-224 is evaporated to dryness and the dry residue is dissolved in the required volume of nitric or hydrochloric acid of the required concentration.

Содержание тория в конечном продукте не превышает 2·10-7% по активности.The thorium content in the final product does not exceed 2 · 10 -7 % in activity.

Получен технический результат изобретения, содержание тория-228 в конечном продукте радия-224 уменьшено с 5·10-3% по активности до 2·10-7% по активности.The technical result of the invention is obtained, the content of thorium-228 in the final product of radium-224 is reduced from 5 · 10 -3 % in activity to 2 · 10 -7 % in activity.

Claims (5)

1. Способ получения препарата на основе радия-224, включающий сорбцию тория-228 из водного кислого раствора тория-228 и радия-224 на сорбенте, селективно удерживающем торий-228, отличающийся тем, что в качестве сорбента, селективно удерживающего торий-228, используют фосфоново-кислотный катионит, пропускают через колонку с фосфоново-кислотным катионитом 3М÷4М раствор соляной кислоты с торием-228 и радием-224, выдерживают торий-228 на фосфоново-кислотном катионите до накопления в нем радия-224 в количестве не менее 50% от равновесного количества и десорбируют радий-224 7М÷8М раствором соляной кислоты.1. A method of obtaining a preparation based on radium-224, comprising sorption of thorium-228 from an aqueous acidic solution of thorium-228 and radium-224 on a sorbent that selectively holds thorium-228, characterized in that, as a sorbent, selectively holds thorium-228, they use phosphonic acid cation exchange resin, pass a 3M ÷ 4M solution of hydrochloric acid with thorium-228 and radium-224 through a column of phosphonic acid cation exchange resin, and hold thorium-228 on phosphonic acid cation exchange resin until it contains radium-224 in an amount of at least 50 % of the equilibrium amount and desorbir t radium-224 ÷ 8M 7M solution of hydrochloric acid. 2. Способ по п.1, отличающийся тем, что для сорбции тория-228 используют фосфоново-кислотный катионит КРФ-20т-60.2. The method according to claim 1, characterized in that for the sorption of thorium-228 use phosphonic acid cation exchanger KRF-20t-60. 3. Способ по п.1, отличающийся тем, что раствор радия-224, полученный десорбцией из колонки с катионитом КРФ-20т-60, очищают от неактивных примесных катионов и продуктов радиолиза на колонке с анионитом.3. The method according to claim 1, characterized in that the radium-224 solution obtained by desorption from a column with cation exchange resin KRF-20t-60 is purified from inactive impurity cations and radiolysis products on a column with anion exchange resin. 4. Способ по п.1, отличающийся тем, что раствор радия-224, полученный десорбцией из колонки с анионитом, дополнительно очищают от неактивных примесных катионов и продуктов радиолиза на колонке с катионитом.4. The method according to claim 1, characterized in that the solution of radium-224 obtained by desorption from a column with anion exchange resin is further purified from inactive impurity cations and radiolysis products on a column with cation exchange resin. 5. Способ по п.1, отличающийся тем, что для очистки раствора радия-224 используют анионит Dowex 1×8 и катионит Dowex 50W×8. 5. The method according to claim 1, characterized in that for the purification of the solution of radium-224 using Dowex 1 × 8 anion exchanger and Dowex 50W × 8 cation exchanger.
RU2010113825/05A 2010-04-09 2010-04-09 Preparation process based on radium-224 RU2441687C2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010113825/05A RU2441687C2 (en) 2010-04-09 2010-04-09 Preparation process based on radium-224

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2010113825/05A RU2441687C2 (en) 2010-04-09 2010-04-09 Preparation process based on radium-224

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2010113825A RU2010113825A (en) 2011-10-20
RU2441687C2 true RU2441687C2 (en) 2012-02-10

Family

ID=44998697

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2010113825/05A RU2441687C2 (en) 2010-04-09 2010-04-09 Preparation process based on radium-224

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2441687C2 (en)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2513206C1 (en) * 2012-10-30 2014-04-20 Леонид Асхатович Мазитов Method of separating thorium-228 and radium-224
RU2760323C1 (en) * 2020-07-03 2021-11-24 Акционерное Общество "Наука И Инновации" Composition for producing radiopharmaceuticals based on alpha-emitting nuclides: radium-223, radium-224, actinium-225 and daughter nuclides thereof

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2513206C1 (en) * 2012-10-30 2014-04-20 Леонид Асхатович Мазитов Method of separating thorium-228 and radium-224
RU2760323C1 (en) * 2020-07-03 2021-11-24 Акционерное Общество "Наука И Инновации" Composition for producing radiopharmaceuticals based on alpha-emitting nuclides: radium-223, radium-224, actinium-225 and daughter nuclides thereof

Also Published As

Publication number Publication date
RU2010113825A (en) 2011-10-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Gurung et al. Adsorptive removal of Cs (I) from aqueous solution using polyphenols enriched biomass-based adsorbents
CN103212388B (en) Gel ball type rubidium/caesium ion adsorbent, and preparation method and application thereof
RU2441687C2 (en) Preparation process based on radium-224
GB641962A (en) Regeneration of ion exchangers
CN104193663A (en) Purification process for caprolactam
RU2288516C1 (en) Method for producing molybdenum-99 radionuclide concentrate
CN105664845A (en) Compound adsorbent for absorbing rubidium ions as well as preparation method and application of compound adsorbent
RU2385754C1 (en) Method of producing yttrium-90 based preparation
CN101469368A (en) Separation and purification technique for strontium-89 extracted from homogeneous water solution nuclear reactor gas loop
Skarnemark Solvent extraction and ion exchange in radiochemistry
RU2421402C1 (en) Method of processing uranium fluoride-containing wastes
RU2011147560A (en) METHOD FOR RARE-EARTH ELEMENTS EXTRACTION FROM EXTRACTIONAL PHOSPHORIC ACID WHEN PROCESSING KHIBINSKY APATITE CONCENTRATES
CN103451428B (en) Ruthenium purifying technology in plutonium purification cycle of Purex process
CN104593592A (en) Method for enriching rare earth from rare earth leaching mother liquor
RU2781190C1 (en) Method for obtaining actinium-225
Chugunov et al. Potential use of carboxyl ion-exchangers for operational optimization of special water purification systems in NPP with VVER
RU2005104224A (en) ACTINID SEPARATION METHOD
RU2013133099A (en) METHOD FOR RARE-EARTH EXTRACTION EXTRACTION FROM EXTRACTION PHOSPHORIC ACID
CN103803588A (en) Preparation method of potassium nitrate
RU2473708C1 (en) Method of extracting rare-earth elements from phosphogypsum
RU2008136586A (en) METHOD FOR RADIO TIN SEPARATION UNDER CARRIER FROM TI-SB INTERMETALLIDE (OPTIONS)
Ryu et al. Strontium (Sr) separation from seawater using titanate adsorbents: Effects of seawater matrix ions on Sr sorption behavior
RU2012144590A (en) METHOD FOR IDENTIFICATION OF ROCKS BY THE ISOTOPIC COMPOSITION OF LITHIUM
CN101497445B (en) Method for recycling 10B concentrated solution from waste liquor produced from extraction of 10B isotope element
SU146043A1 (en) The method of selective extraction of germanium from solutions with its low content

Legal Events

Date Code Title Description
PC43 Official registration of the transfer of the exclusive right without contract for inventions

Effective date: 20160315