JP2009164081A - 燃料電池及びセパレータ・シール構成体 - Google Patents

Abstract

【課題】セパレータの流路の連結部において、燃料あるいは酸化剤ガスが反対側の極へリークする問題を解決し、部品点数を増やすことなく薄肉化が可能な燃料電池を提供する。
【解決手段】燃料を酸化するアノードと酸化剤ガスを還元するカソードがプロトン導電性固体高分子膜を介して形成される燃料電池単セルと、前記燃料および前記酸化剤ガスを前記燃料電池単セルにそれぞれ供給するセパレータと、前記燃料および前記酸化剤ガスをシールするシール材とを、それぞれ１つ以上積層した燃料電池。前記セパレータは、前記燃料電池セルへ前記燃料および前記酸化剤ガスを供給する流路と、マニホールドと、前記流路と前記マニホールドの間に貫通孔を有し、前記シール材は、前記燃料電池セル及び前記セパレータと共にそれぞれ１つ以上積層した時に、前記セパレータが有する貫通孔と共にマニホールドと流路の間に連絡流路を形成する燃料電池及びセパレータ・シール構成体。
【選択図】図２

Description

本発明は、燃料電池及びセパレータ・シール構成体に関する。より具体的には、アノード、電解質膜、カソード、拡散層から構成される膜／電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）のアノードで燃料が酸化され、カソードで酸素が還元される燃料電池およびセパレータ、シール構造に関する。

最近の電子技術の進歩によって、電話器、ノート型パソコン、オーデオ・ビジュアル機器、カムコーダ、あるいは個人情報端末機器などの携帯電子機器が急速に普及している。従来、こうした携帯用電子機器は二次電池によって駆動するシステムであり、シール鉛蓄電池からＮｉ／Ｃｄ電池、Ｎｉ／水素電池、更にはＬｉイオン二次電池へと新型の高エネルギー密二次電池の出現により、携帯機器はより小型・軽量化が進んだ。一方では携帯機器の高機能化が図られてきた。種々の二次電池、中でもＬｉイオン二次電池のエネルギー密度をより一層高めるために、電池活物質の開発や高容量電池構造の開発が進められ、より一充電での使用時間の長い電源を実現する努力が払われている。

然しながら、二次電池は一定の電力を使用したあとに、必ず充電操作を必要とし、充電設備と比較的長い充電時間が必要となるため、携帯機器を何時でも、何処でも、長時間にわたって連続的に駆動するには多くの問題が残されている。今後、携帯機器は増加する情報量とその高速化、高機能化に対応して、より高出力密度で高エネルギー密度の電源、すなわち、連続駆動時間の長い電源を必要とする方向に向かっている。そのために、充電を必要としない小型発電機、即ち、容易に燃料補給ができる小型発電機の必要性が高まっている。

こうした背景から、上記した要請に応え得るものとして燃料電池電源が考えられる。燃料電池は少なくとも固体又は液体の電解質及び所望の電気化学反応を誘起する二個の電極、アノード及びカソードから構成され、その燃料が持つ化学エネルギーを直接電気エネルギーに高効率で変換する発電機である。燃料には純水素をはじめ、化石燃料或いは水などから化学変換された水素、通常の環境で液体或いは溶液であるメタノール、アルカリハイドライドやヒドラジン又は加圧液化ガスであるジメチルエーテルなどが用いられる。また、酸化剤ガスには空気又は酸素ガスが用いられる。燃料はアノードにおいて電気化学的に酸化され、カソードでは酸素が還元されて、両電極間には電気的なポテンシャルの差が生じる。このときに外部回路として負荷が両極間にかけられると電解質中にイオンの移動が生起し外部負荷には電気エネルギーが取り出される。このために各種の燃料電池は、火力機器大体の大型発電システム、小型分散型コージェネレーションシステムやエンジン発電機大体の電気自動車電源としての期待は高く、実用化開発が活発に展開されている。

こうした燃料電池の中でも、固体高分子形燃料電池や直接メタノール形燃料電池は、高分子からなる膜状の固体電解質膜が白金等の触媒を担持したカーボン電極で構成されている膜／電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）を用いている点が主な特徴である。燃料および酸化剤ガスをこのＭＥＡへ供給するための流路をもち、かつ集電作用を有する一対のセパレータを、燃料や酸化剤ガスの漏洩を防止するシール材を介してＭＥＡを挟持したものを単セルといい、燃料電池スタックは、この単セルを複数個積層したものである。

これらの部材の中で、セパレータは電極として効率よく燃料および酸化剤ガスを供給するための部材であって、炭素系あるいは金属系の導電性材料で構成されている。

セパレータとしては、多数の種類がある。燃料および酸化剤ガスがセパレータ内に設けられた孔を通して隣り合うセパレータに供給される内部マニホールド型と、セパレータ内にガス通気用の貫通孔がなく、燃料および酸化剤ガスをセパレータの側部から各々供給する外部マニホールド型に分けられる。その他、セパレータが電極あるいは拡散層に接する面の構造の違いによっても幾つかに分類される。例えば、電極（拡散層）接触面が凹凸形状を持つセパレータ、あるいは平板と凹凸様や溝様の形状を有するインターコレクタを組み合わせたセパレータ等がある。セパレータ材料としては、炭素系と金属系に大別される。炭素系は、黒鉛のような炭素材にフェノール系樹脂等の樹脂材を結合材として配合し、成形して板材を形成することができ、切削等による板材への流路形成が容易で、流路形状の自由度が高い。

しかし、黒鉛セパレータ材は脆性があることから、強度の観点から一定以上の厚みが必要となる。一方、金属は、黒鉛系よりも高い強度を有し、金属薄板を使用するため、コンパクトで軽量化できるといったメリットがある。しかし、金属材料は、腐食や不動態皮膜の成長による電池劣化や内部抵抗の増大、金属の塑性加工に起因する流路成形性の制限などがある。腐食発生や不動態皮膜成長による問題の解決方法は先に提案されており、流路の成形性の欠点を補うために、インターコレクタや複数の流路溝付金属板を組み合わせて対処している。これに対し、特許文献１には１枚の金属板でセパレータを構成する技術が公開されている。これらの従来技術によるセパレータは、流路溝を形成した１枚の金属板と、この金属板の周囲を包むような枠構造を設けた構造を有する。これらは１枚の金属板を用いるため、部品点数を少なくすることが可能であるため、コストの面で有利である。

セパレータは、炭素系や金属系によらず、マニホールドから電極面へ燃料および酸化剤ガスを供給あるいは排出するためのマニホールドと電極面流路溝との間に凹凸構造を有する連結部において、燃料および酸化剤ガスがそれぞれ反対極へリークする課題がある。これを解決する手段として、マニホールドから流路溝までの間に凹状の溝を形成したタイプと、この部位がトンネル状となったタイプが公開されている。前者のタイプではシール材や電解質膜が締め付け圧により変形し、連絡部の凹溝を塞いだり、間隙が生じたりすることがある。この間隙を介して燃料あるいは酸化剤ガスが反対側の極にリークすることもある。後者はこれらの欠点を克服するために工夫した方式である。

例えば特許文献２で開示されているように、連結部の上面に板材を被覆したものがある。さらには流路溝以外を樹脂で被覆し、平板の剥離防止やシール性の向上を図ったもの（特許文献３）がある。また、セパレータ枠に形成されるガス流路孔の形状を、セパレータ板側面に形成されるガス流路溝と同一方向の水平なものとして、セパレータ枠の厚み内に形成するもの（特許文献４）がある。燃料ガス流路をセパレータ背面にも設置し、セパレータを貫通してセパレータ表面にクランクに曲がった流路で電極表面に入るもの（特許文献５あるいは特許文献６）などが開示されている。

特開平０８−２２２２３７号公報 特開平０９−０３５７２６号公報 特開２０００−１３３２８９号公報 特許第３５９４３４５号明細書 特開２００１−１４８２５２号公報 特開２００２−２０３５７８号公報

上記した従来技術は、主に炭素系セパレータのような、マニホールドや流路溝の成形性が比較的優れた材料で、１〜２ｍｍ程度以上の肉厚を有する材料への適用が可能であった。しかし、１ｍｍ以下の肉厚を有する材料、例えば金属薄板からプレス成型により製作したセパレータなどは、上記の従来技術を適用することが困難である。連絡部にトンネル構造や、被覆するための板材の設置を適用するだけの充分な肉厚がとれないことに理由がある。

本発明の目的は、これらの問題を解決するものであり、連結部の燃料あるいは酸化剤ガスが反対側の極へリークする問題を解決すると共に、部品点数を増やすことなく薄肉化が可能な燃料電池を提供することである。

本発明によれば、燃料を酸化するアノードと酸化剤ガスを還元するカソードがプロトン導電性固体高分子膜を介して形成される燃料電池単セルと、前記燃料および前記酸化剤ガスを前記燃料電池単セルにそれぞれ供給するセパレータと、前記燃料および前記酸化剤ガスをシールするシール材とを、それぞれ１つ以上積層されてなる燃料電池であって、前記セパレータは、前記燃料電池単セルへ前記燃料および前記酸化剤ガスを供給する流路と、前記流路に前記燃料および前記酸化剤ガスを供給し又は前記流路から前記燃料および前記酸化剤ガスを排出するマニホールドと、前記流路と前記マニホールドとの間に形成された貫通孔を有し、前記シール材は、前記セパレータの両面に配置され、前記セパレータの前記貫通孔、マニホールド及び流路との間を貫通する連絡流路を形成したことを特徴とする燃料電池が提供される。

また、燃料および酸化剤ガスを燃料電池単セルに供給するセパレータと、前記セパレータの両面又は片面に積層され、前記燃料および前記酸化剤ガスをシールするシール材とを備え、前記セパレータは、前記燃料電池単セルへ前記燃料および前記酸化剤ガスを供給する流路と、前記流路に前記燃料および前記酸化剤ガスを供給し又は前記流路から前記燃料および前記酸化剤ガスを排出するマニホールドと、前記流路と前記マニホールドの間に形成された貫通孔を有し、前記シール材は、前記セパレータの前記貫通孔、マニホールド及び流路との間に、連絡流路を形成したセパレータ・シール構成体が提供される。

本発明によれば、セパレータに貫通孔を設け、シール材に、従来の機能であるシール性に加え、積層時に流路の機能を有するような効果を付与することで、積層時に連絡流路が形成され、反対極へのリークの発生を防止することができる。この機能は、従来適用している部材のみで付与できるため、部品点数が増えることがない。また、セパレータは、薄肉化が可能となるため、コンパクトな燃料電池を製造することができ、携帯機器用電源として適している。

本発明による１つの最良の形態においては、前記マニホールドと前記流路と前記マニホールドと前記流路の間に形成されてなる連絡流路は、連続した空間を有し、前記燃料および前記酸化剤ガスが前記空間を通過する燃料電池が提供される。また、前記燃料電池において、前記セパレータの貫通孔とシール材で形成される連絡流路は、前記燃料および前記酸化剤ガスの流れ方向を面方向から積層方向へ、あるいは積層方向から面方向へ変えることができる燃料電池が提供される。更に、前記燃料電池において、前記シール材は、少なくとも２種類の異なる形状を有し、前記セパレータの両面にそれぞれ異なる形状の前記シール材を配置した燃料電池が提供される。

また、少なくとも２種類の異なる形状を有する前記シール材は、それぞれが少なくとも１つ以上の突起部を有する。そして、前記セパレータの両面にそれぞれの前記シール材を面接した時に、前記突起部が前記セパレータを挟んで対向するように配置してなる燃料電池が提供される。前記セパレータの貫通孔は、１つ以上が必要であり、これにより前記シール材の突起部の間に配置されてなる燃料電池が提供される。

本発明は、前記マニホールドと前記流路と前記マニホールドと前記流路の間に形成されてなる連絡流路は、連続した空間を有し、前記燃料および前記酸化剤ガスが前記空間を通過することができるセパレータ・シール構成体を提供する。また、前記セパレータ・シール構成体において、前記セパレータの貫通孔とシール材で形成される連絡流路は、前記燃料および前記酸化剤ガスの流れ方向を面方向から積層方向、あるいは積層方向から面方向へ変えるができるセパレータ・シール構成体が提供される。

また、前記セパレータ・シール構成体において、前記シール材は、少なくとも２種類の異なる形状を有し、前記セパレータの両面にそれぞれ異なる形状の前記シール材を配置したセパレータ・シール構成体を提供することができる。更に又、少なくとも２種類の異なる形状を有する前記シール材は、それぞれが少なくとも１つ以上の突起部を有する。そして、前記セパレータの両面にそれぞれの前記シール材を面接した時に、前記突起部が前記セパレータを挟んで対向するように配置してなるセパレータ・シール構成体を提供する。また、前記セパレータの貫通孔は、少なくとも１つ以上を有し、前記シール材の突起部の間に配置されてなるセパレータ・シール構成体を提供する。

本発明において、セパレータが燃料および酸化剤ガス又は冷却水を通すための流路と、マニホールドと、マニホールドと流路の間の連絡流路において、セパレータに貫通孔を設ける。マニホールドからこの貫通孔へ燃料および酸化剤ガス又は冷却水が流れる空間が形成される形状を有するシール材と、貫通孔から流路へ、燃料および酸化剤ガス又は冷却水が流れる空間が形成されるシール材をセパレータの両面に接するように配置する。これらの構成部材が積層した時に連絡流路を形成することができ、連絡流路はマニホールドと流路を連通することができる。

また、本発明によれば、上記した連絡流路は、シール材の形状を適宜選択することにより、セパレータに流路溝を形成したり、板材等を設置したりすることなく、トンネル状の流路を形成することができる。セパレータは、貫通穴を形成するのみであるため、０．１〜０．２ｍｍ程度の薄肉化ができる。

また、本発明によれば、シール材へ連絡流路となる部分に少なくとも１つ以上の突起部を形成し、この突起部の間にセパレータの貫通孔が配置される構成とすることで、連絡流路の本数や流路幅を所望の形状にすることができる。

以下に本発明に係る実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではない。

本実施形態の燃料電池において、プロトン導電性固体高分子膜を介して、燃料を酸化するアノードと酸化剤ガスを還元するカソードが配置される。アノードとカソードはそれぞれ、前記燃料および前記酸化剤ガスを前記燃料電池セルにそれぞれ供給するセパレータと、前記燃料および前記酸化剤ガス又は冷却水をシールするシール材に接して配置される。前記セパレータには、冷却水やアノード及びカソードにそれぞれ燃料及び酸化剤ガスを供給する流路、例えば溝及び、マニホールド及び流路とマニホールドの間に形成される貫通孔が形成されている。

前記セパレータの表裏面に面接し、燃料及び酸化剤ガス又は冷却水をシールする機能を有するシール材は、積層時に前記セパレータの貫通孔と共にマニホールドと流路を連通するような連絡流路を形成する。すなわち、前記連絡流路は、前記セパレータの表から裏にかけて貫通した空隙部と、前記セパレータの両面に面接したシール材によって形成される空間部を有し、この空間はマニホールドと流路を連通する。前記シール材の両面は、前記流路やアノード、カソードの積層方向に重ならないようにする。これによって、シール材は積層方向に圧力がかかると、常にセパレータ材から圧力を受けるため、シール材が変形してセパレータとシール材の間にリークの原因となる空間が生じることがない。

他の形態においては、上記の態様の連絡流路部が複数の流路を具備したものである。すなわち、シール材は突起部を少なくとも１つ以上具備した櫛歯状であり、前記シール材の櫛歯の間にセパレータの貫通孔が配置される構成である。本形態とすることで、マニホールドから流路へ流れる燃料あるいは酸化剤ガスの圧力損失や流速を所望の値に操作することができ、設計運転条件に合わせて、各流路への流配が均一となるような形状を選択すればよい。

セパレータの材質について、特に限定はなく、炭素系や金属系を用いることができるが、本発明は、セパレータの薄肉化ができることから、比較的強度の高い金属系を用いることにより、肉厚が０．１〜０．２ｍｍ程度の厚みが可能である。

シール材の材質についても、特に限定するものではないが、シール性、耐熱性に優れ、かつ耐薬品性を有するＥＰＤＭ（エチレンプロピレンゴム）、フッ素系ゴム、シリコーン系ゴムなどの高分子材料が好ましい。

（実施例１）
本発明の第１の態様について、図１から図６を用いて説明する。図１は、本発明の第一の態様による燃料電池用セパレータ・シール構成体の斜視図であり、図２は、図１のセパレータ・シール構成体の展開図である。セパレータ３は、肉厚が０．２ｍｍのＳＵＳ３１６Ｌステンレス製金属板を、プレス成型にて燃料となる水素ガスやメタノール水溶液および酸化剤ガスの出入口用のマニホールド１１がそれぞれ１箇所ずつ４隅に、中央両端には冷却水が貫通するためのマニホールドが２箇所、合計６個設けられている。

金属板中央部の表裏には、流路溝１２が張り出している。流路溝底部１４から流路溝頂点１５までの高低差は０．５ｍｍである。また、マニホールド１１と流路溝１２の間には、貫通孔１０が２箇所、一つの対角線上に形成されている。シール材２およびシール材４は、セパレータ３と同等の外径を有し、セパレータ３のマニホールド１１と流路溝１２に接する面が抜かれた平面構造である。

シール材２とシール材４は、それぞれ形状が異なっており、シール材２の燃料および酸化剤ガス出入口用マニホールドの面積は、シール材４よりも小さくなっている。これらはセパレータ３の両面にそれぞれ面接される。このとき、図３に示すように、シール材２は、セパレータ３のマニホールド１１を囲むように配置されるが、シール材４は、セパレータ３のマニホールド１１に加えて２箇所の貫通孔１１も囲む配置となっている。このため、シール材２およびシール材４およびシール材３を積層することで、マニホールド１１から流路溝１２は連続した空間が形成される。なお、図３（ａ）はセパレータ・シール構成体の平面図、図３（ｂ）は側面図、図３（ｃ）は底面図を示す。

燃料あるいは酸化剤ガスは、マニホールド１１Ａからシール材４とセパレータ３の面で形成される空間を通り、貫通孔１０Ａを通り、シール材２とセパレータ３の面で形成される面を通り、流路溝１２へ到達する。流路溝１２を通過した後は、対角線上にあるシール材２とセパレータ３の面で形成される空間を通り、貫通孔１０Ｂを通り、シール材４とセパレータ３の面で形成される空間を通り、マニホールド１１Ｂへ到達する。

このような構成のセパレータおよびシール材を、ＭＥＡを介して対称となるように配置した単セルの展開構成図が図４である。すなわち単セルは、シール材４Ａ／セパレータ３Ａ／シール材２Ａ、拡散層／ＭＥＡ１／拡散層、シール材２Ｂ／セパレータ３Ｂ／シール材４Ｂで構成される。図の複雑化を避けるため、拡散層は記載していない。なお、この拡散層は用いない場合もある。上記した単セルを図５に示すように複数組積層することにより、目的に応じた出力電圧を得ることができる。

図６は、図５のＡ−Ａ’線に沿った断面図である。燃料および酸化剤ガスは、それぞれ上記したように流れることで、流路溝１２から拡散層を介してそれぞれアノード及びカソードへ供給される。シール材２およびシール材４は、積層方向に対して重なるように配置されている。

連絡流路６におけるシール材２およびシール材４は、それぞれセパレータ３Ａ／シール材２／固体高分子膜７Ｂ／シール材２／セパレータ３Ｂあるいは、セパレータ３Ｂ／シール材２／固体高分子膜７Ａ／シール材２／セパレータ３Ａおよび、セパレータ３Ｂ／シール材４／セパレータ３Ａのように配置される。シール材２およびシール材４は、セパレータ３で挟み込まれる構成となっている。

このため、セパレータ３と、シール材２およびシール材４との間には、段差や溝等の不連続面が存在しないため、シール性を高めることができる。

（実施例２）
本発明の他の態様について、図７及び図８を用いて説明する。前記実施例１では、セパレータ３の対角線上にそれぞれ１個の貫通孔１０を設置していたが、この構成の場合、運転条件によっては、燃料あるいは酸化剤ガスが、偏流等により流路溝１２の各流路へ均一に流れない場合がある。また、貫通孔１０の大きさによっては、シール材によって支持されている間のセパレータ３がたわみ、シール材とセパレータ間に間隙が生じる場合がある。これらは、貫通孔を複数個に分割設置することで防止できる。

図７は、シール材２およびシール材４に突起部を設けて櫛歯状にし、それぞれの櫛歯状の突起部間に複数の貫通孔１０を設置した構造を示す図である。このような構成にすることで、貫通孔１０の両側にある突起部１３間の距離を短くすることができ、セパレータ３のたわみを抑えることができる。また、貫通孔１０や突起部１３の設置数や、形状を所望の構成にすることができるため、燃料あるいは酸化剤ガスの圧力損失や流速を制御することができる。図８は図７に示したセパレータ・シール構成体を用いて構成した単セルの構成を示す展開斜視図である。また、複数の単セルを積層して構成した燃料電池スタックの構成は、図６に示したものと同様である。

（実施例３）
実施例１および実施例２で用いたセパレータ３は、金属薄板をプレス成型してマニホールド１１、貫通孔１０、流路１２を形成したものであるが、炭素系などの導電性材料であれば特に材料の制限はない。

図１０に炭素系セパレータ８を用いた場合のセパレータ・シール構成体の展開斜視図を示す。炭素系セパレータは天然黒鉛に結合材としてフェノール系樹脂を配合し、０．９ｍｍの板状に加工したものを、切削加工によりマニホールド、貫通穴、流路深さ０．３ｍｍで、１．５往復で折り返すサーペンタイン流路９を形成した。

シール材を設置する外周部は、かつシール材の反力を低減するため、０．３ｍｍ掘り下げている。肉厚は金属系セパレータよりも厚くなるが、炭素系セパレータでも１ｍｍ以下の板材で、リークの発生しない構成ができる。黒鉛系は、加工性の自由度が高いため、セパレータの表裏で異なる流路を形成することができる。図９に図１０に示したセパレータ・シール構成体の斜視図を示す。

（実施例４）
図１２に、上記実施例１の構成を用いた燃料電池スタック２１の展開斜視図を示す。本電池は、複数のセパレータ・シール構成体やその他部材により構成されている。すなわち、シール材４／セパレータ３／シール材２、拡散層／ＭＥＡ１／拡散層、シール材２／セパレータ３の順に積層している。冷却水を流通する部位に関しては、セパレータ３／シール材４／セパレータ３の組み合せで構成され、２個のセパレータを対面させて形成される凹と凹の空間部を冷却水が流通する。

このように積みあげられたセパレータ３、ＭＥＡ１、拡散層、シール材２、シール材４の積層物が燃料電池スタック２１の発電部１６となる。

図１１に示す燃料電池スタックは、発電部１６から電流、電圧を取り出すための集電板１７、発電部１６を電気的に隔離する絶縁板１８および発電部１６を固定するための端板１９で挟持した構成である。本実施例による燃料電池スタック２１は、ＭＥＡ１が５枚で構成され、冷却は端板１９に設けられた冷却水導入口から冷却水が導入され、発電部１６内の、ＭＥＡ１が設置されていない２枚のセパレータ３の間で行われる。発電時は、端板１９に設けられた燃料導入口および酸化剤ガス導入口へそれぞれ燃料および酸化剤ガスを供給し、反対側の端板１９から未反応の燃料及び酸化剤ガスが排出される。

本燃料電池スタック２１に用いられている部材は、以下のとおりである。
（１）膜厚５０μｍの固体高分子膜の両側に電極触媒を塗布したＭＥＡ１
（２）ＭＥＡ１の外側両面にＭＥＡ１の電極面積と等しい炭素紙で構成される図には示されていない拡散層
（３）板厚０．２ｍｍのステンレス鋼製で、プレス成型によって中央部の両面に凹凸の溝を有するセパレータ３
（４）ＥＰＤＭシートを打ち抜き加工により成型したシール材２、シール材４
（５）板厚１ｍｍの銅板に導電性メッキを施している端子付集電板１７
（６）板厚５ｍｍのＰＰＳ（ポリフェニレンサルファイド）を切削加工によりマニホールド１１を形成している絶縁板１８
（７）これらの部材を挟持する板厚１０ｍｍのステンレス鋼板に燃料および酸化剤ガスおよび冷却水の導入口と排水口となる継手を設けた端板１９
本実施例では、この端板にステンレス製のボルト／ナットを用いて締結固定している。

この燃料電池スタック２１のシール性を確認するため、ヘリウムガスを用いたリーク試験を行った。試験は、端板１９に設けられている燃料排出口を閉止した状態で、もう一方の端板１９に設けられている燃料導入口から、ヘリウムガスを１気圧で封入しておき、酸化剤ガス導入口から大気圧の窒素ガスを供給し、酸化剤ガス排出口にヘリウムガス検出器を接続して行った。本実施例による燃料電池スタック２１では、ヘリウムはヘリウム検出器より検出されず、リークが発生していないことを確認した。

この燃料電池スタック２１を用いて発電試験を行った。燃料として純水素を使用し、酸化剤ガスとして空気を、それぞれの露点が７０℃となるように加湿器を通した後、燃料電池スタック２１に供給した。発電時における燃料電池スタック２１の温度は、雰囲気温度を制御することで、７０℃とした。

燃料利用率７０％、空気利用率４０％、電流密度０．５Ａ／ｃｍ２で発電したところ、出力電圧は３．５Ｖ（単セルあたり０．７Ｖ）であった。開回路電圧も５．１Ｖ（単セルあたり１．０Ｖ）に達しており、スタック内部のリークは発生していないことを確認した。

（実施例５）
実施例４と同じ構成の燃料電池スタック２１を用いて、燃料がメタノール水溶液である直接メタノール形燃料電池として発電試験を行った。燃料は、１ｍｏｌ／Ｌのメタノール水溶液を使用し、酸化剤ガスとして空気を空気利用率２５％で燃料電池スタック２１へ供給した。本実施例では、空気のみを露点温度が３０℃となるように調整した。発電時における燃料電池スタック２１の温度は、雰囲気温度を制御することで、６０℃とした。電流密度０．２Ａ／ｃｍ２で発電したところ、出力電圧は２．０Ｖ（単セル当たり０．４Ｖ）であった。開回路電圧は４．２Ｖ（単セル当たり０．８４Ｖ）であり、スタック内部のリークは、燃料が液体でも発生していないことを確認した。

以上に示した実施例は代表的な例であり、セパレータの貫通孔の数や位置、シール材の突起物の数は、形状に依存せずに選択することができる。金属系セパレータ３や炭素系セパレータ８とシール材２及びシール材４によって形成される空間を、燃料あるいは酸化剤ガスまたは冷却水が通過でき、マニホールド１１と流路１２とを連通するものであれば、連続流路６の形状は限定されない。

また、上記した実施例では、マニホールドの１辺から連結流路６を形成する構成としているが、これに限らず、マニホールドの他の辺を用いて連結流路を形成してもよい。これにより、連結流路の断面積を増やすことができたり、流路１２と接続する位置の自由度を広げたりすることができる。流路構造について、本実施例では一般的な直線流路とサーペンタイン流路を代表として示したが、これに限定されるものではなく、連結流路形状に合わせて、均一な流配ができる流路形状とすればよい。

本発明の実施例によるセパレータ・シール構成体の斜視図。 図１のセパレータ・シール構成体の展開斜視図。 図１に示したセパレータ・シール構成体の平面図、側面図及び底面図。 本発明にかかる燃料電池の単セルの展開斜視図。 図４に示す単セルの複数組の積層方法を示す展開斜視図。 図５のＡ−Ａ’線に沿った断面図。 本発明にかかるセパレータ・シール構成体の他の形態を示した展開斜視図。 図７に示したセパレータ・シール構成体と発電部を積層した展開斜視図。 本発明によるセパレータ・シール構成体の更に他の形態の斜視図。 図９に示したセパレータ・シール構成体の展開斜視図。 本発明によるセパレータ・シール構成体を用いて構成した燃料電池スタックの展開斜視図。

符号の説明

１、１Ａ、１Ｂ…ＭＥＡ（膜／電極接合体）、２、２Ａ、２Ｂ、４、４Ａ、４Ｂ…シール材、３、３Ａ、３Ｂ…セパレータ、６…連絡流路、７Ａ、７Ｂ…ＭＥＡの固体高分子膜、８…炭素系セパレータ、９…サーペンタイン流路、１０、１０Ａ、１０Ｂ…貫通孔、１１、１１Ａ、１１Ｂ…マニホールド、１２…流路溝、１３Ａ、１３Ｂ…突起部、１４…流路溝底部、１５…流路溝頂点、１６…発電部、１７…集電板、１８…絶縁板、１９…端板、２０…ボルト／ナット、２１…燃料電池スタック。

Claims (12)

1. 燃料を酸化するアノードと酸化剤ガスを還元するカソードがプロトン導電性固体高分子膜を介して形成される燃料電池単セルと、前記燃料および前記酸化剤ガスを前記燃料電池単セルにそれぞれ供給するセパレータと、前記燃料および前記酸化剤ガスをシールするシール材とを、それぞれ１つ以上積層されてなる燃料電池であって、前記セパレータは、前記燃料電池単セルへ前記燃料および前記酸化剤ガスを供給する流路と、前記流路に前記燃料および前記酸化剤ガスを供給し又は前記流路から前記燃料および前記酸化剤ガスを排出するマニホールドと、前記流路と前記マニホールドとの間に形成された貫通孔を有し、
   前記シール材は、前記セパレータの両面に配置され、前記セパレータの前記貫通孔、マニホールド及び流路との間を貫通する連絡流路を形成したことを特徴とする燃料電池。
2. 前記マニホールドと前記流路と前記マニホールドと前記流路の間に形成されてなる連絡流路は、連続した空間を有し、前記燃料および前記酸化剤ガスが前記空間を通過することを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
3. 請求項１又は２記載の燃料電池において、前記セパレータの貫通孔とシール材で形成される連絡流路は、前記燃料および前記酸化剤ガスの流れ方向を面方向から積層方向へ、あるいは積層方向から面方向へ変えることを特徴とする燃料電池。
4. 請求項１乃至３のいずれかに記載の燃料電池において、前記シール材は、少なくとも２種類の異なる形状を有し、前記セパレータの両面にそれぞれ異なる形状の前記シール材を配置することを特徴とする燃料電池。
5. 少なくとも２種類の異なる形状を有する前記シール材は、それぞれが少なくとも１つ以上の突起部を有し、前記セパレータの両面にそれぞれの前記シール材を面接した時に、前記突起部が前記セパレータを挟んで対向するように配置してなることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
6. 前記セパレータの貫通孔は、少なくとも１つ以上を有し、前記シール材の突起部の間に配置されてなることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
7. 燃料および酸化剤ガスを燃料電池単セルに供給するセパレータと、前記セパレータの両面又は片面に積層され、前記燃料および前記酸化剤ガスをシールするシール材とを備え、前記セパレータは、前記燃料電池単セルへ前記燃料および前記酸化剤ガスを供給する流路と、前記流路に前記燃料および前記酸化剤ガスを供給し又は前記流路から前記燃料および前記酸化剤ガスを排出するマニホールドと、前記流路と前記マニホールドの間に形成された貫通孔を有し、前記シール材は、前記セパレータの前記貫通孔、マニホールド及び流路との間に連絡流路を形成したことを特徴とするセパレータ・シール構成体。
8. 前記マニホールドと前記流路と前記マニホールドと前記流路の間に形成されてなる連絡流路は、連続した空間を有し、前記燃料および前記酸化剤ガスが前記空間を通過することを特徴とする請求項７記載のセパレータ・シール構成体。
9. 請求項７記載のセパレータ・シール構成体において、前記セパレータの貫通孔とシール材で形成される連絡流路は、前記燃料および前記酸化剤ガスの流れ方向を面方向から積層方向へ、あるいは積層方向から面方向へ変えることを特徴とするセパレータ・シール構成体。
10. 請求項７乃至９のいずれかに記載のセパレータ・シール構成体において、前記シール材は、少なくとも２種類の異なる形状を有し、前記セパレータの両面にそれぞれ異なる形状の前記シール材を配置することを特徴とするセパレータ・シール構成体。
11. 少なくとも２種類の異なる形状を有する前記シール材は、それぞれが少なくとも１つ以上の突起部を有し、前記セパレータの両面にそれぞれの前記シール材を面接した時に、前記突起部が前記セパレータを挟んで対向するように配置してなることを特徴とする請求項７記載のセパレータ・シール構成体。
12. 前記セパレータの貫通孔は、少なくとも１つ以上を有し、前記シール材の突起部の間に配置されてなることを特徴とする請求項７記載のセパレータ・シール構成体。

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