JP2009043420A - Separator for fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、原材料として樹脂(合成樹脂)を用いて形成される燃料電池用セパレータに関するものである。 The present invention relates to a fuel cell separator formed using a resin (synthetic resin) as a raw material.
燃料電池とは、アノード側において式(1)の化学反応、カソード側において式(2)の化学反応が行われ、電池全体として式(3)に表す電気化学反応を起こし、発生する電子の授受によって発電機としての機能を有するものである。
H2 → 2H+ + 2e− ……(1)
1/2O2 + 2H+ + 2e− → H2O ……(2)
H2 + 1/2O2 → H2O ……(3)
With the fuel cell, the chemical reaction of the formula (1) is performed on the anode side, and the chemical reaction of the formula (2) is performed on the cathode side. It has a function as a generator.
H 2 → 2H + + 2e − (1)
1 / 2O 2 + 2H + + 2e − → H 2 O (2)
H 2 + 1 / 2O 2 → H 2 O (3)
燃料電池を構成するための必要不可欠な部品の一つとして燃料電池用セパレータがある。燃料電池用セパレータとは、MEA(膜・電極接合体)を適切に燃料電池セル(燃料電池用セパレータの間にMEAを挟み込んだ単位体)内に保持するとともに前記電気化学反応に必要な燃料(水素)及び空気(酸素)を供給する役割、さらには前記電気化学反応により得られた電子を損失なく集電する役割等を担っている。これらの役割を担うための燃料電池用セパレータとして要求される特性としては、1.機械的強度、2.可撓性、3.導電性、4.成形加工性、5.ガス不透過性、6.溶出イオン(耐食性)等が挙げられる。
One of indispensable parts for constituting a fuel cell is a fuel cell separator. The fuel cell separator means that the MEA (membrane / electrode assembly) is appropriately held in a fuel cell (unit body in which the MEA is sandwiched between fuel cell separators) and the fuel required for the electrochemical reaction ( Hydrogen) and air (oxygen) are supplied, and the electrons obtained by the electrochemical reaction are collected without loss. The characteristics required as a fuel cell separator to play these roles are as follows: 1.
燃料電池用セパレータは、原材料の点からは金属製セパレータと樹脂製(合成樹脂製)セパレータの二つに大別され、樹脂製燃料電池用セパレータは金属製燃料電池用セパレータと比較して、前述の要求特性1.〜6.のうち、特に4.の「成形加工性」に優れている。即ち、限定された空間内において十分な発電機能を実現すべく燃料と空気とを適切、かつ、大量に供給する必要がある場合には、複雑な燃料流路溝を施した燃料電池用セパレータを使用するのが好都合であり、それには「成形加工性」に富むことから複雑な燃料流路溝の形成が容易な樹脂製燃料電池用セパレータ(高分子樹脂を原材料としたもの等)が好適である。このような理由から現在では樹脂製燃料電池用セパレータが主流となっている。 Fuel cell separators are broadly divided into metal separators and resin (synthetic resin) separators in terms of raw materials. Resin fuel cell separators are compared to metal fuel cell separators as described above. Required characteristics ~ 6. Of these, 4. Excellent in “formability”. That is, when it is necessary to supply fuel and air appropriately and in large quantities in order to realize a sufficient power generation function in a limited space, a fuel cell separator having a complicated fuel flow channel is provided. It is convenient to use, and because it is rich in “moldability”, a resin fuel cell separator (such as a polymer resin raw material) that can easily form complicated fuel flow channel grooves is suitable. is there. For this reason, resin fuel cell separators are currently the mainstream.
ここで、「3.導電性」に優れる金属製セパレータとしては、特許文献1や特許文献2において開示されたもののように、断面形状を波形とすることによる凹入溝部が流体流路に使用されるように構成されたものが知られている。つまり、セパレータの形状工夫により、別途の構成部材を用いることなくガスや水等の流体の流路を形成可能となる合理的な手段である。そこで、これらのような合理的な構成を、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータに適用することにより、より合理的なものとすることが考えられる。樹脂製の燃料電池用セパレータとしては、例えば特許文献3に示されるもののように、導電性繊維と、所定の燃料流路溝形状に成形するに好適な樹脂組成物(高分子樹脂)との複合材から製造されるのが一般的である。この樹脂製燃料電池用セパレータは、同一方向に敷き整えられた多数の導電性繊維に樹脂を含浸させて成る複合材を用いている。
Here, as a metal separator excellent in “3. conductivity”, a recessed groove portion having a corrugated cross-sectional shape is used for a fluid flow path, as disclosed in
従って、前述の合理構造を特許文献3の燃料電池用セパレータに適用する場合において、例えば導電性繊維が複数層に積層されたものを例として考えるに、まず、図6(b)に示す比較例1のように、燃料電池用セパレータ4において、導電性繊維14Aが凹入溝部11Aの溝長手方向に平行に(沿って)配される構成が考えられる。つまり、図6(a)に示すように、多数の導電性繊維14Aが上下2層に整列されている状態のものに、例えば熱可塑性樹脂15を含浸させて2層の複合材16を作り、それから、図6(b)に示すように、加熱状態で加圧する熱プレスを行い、所定の波形形状の燃料電池セパレータ4に仕上げるという第1手段である。
Therefore, in the case where the above-described rational structure is applied to the fuel cell separator of
しかしながら、この第1手段では、図6(b)に示すように、厚み方向の両端部、即ち、凸条11の頂部(凹入溝部11Aの底壁部分)11aには導電性繊維14Aが良好に存在していて、燃料電池セパレータ4としての表面部位における導電性には優れるものの、熱プレスによって厚み方向に引き伸ばされる中間箇所17には、その成形上から殆ど導電性繊維14Aが存在しないような状態になってしまい、表面側の頂部11aと裏面側の頂部11aとの間(表裏面間)の導電性には著しく劣るものとなる問題が生じた。
However, in this first means, as shown in FIG. 6 (b), the
次に、図7(b)に示す比較例2のように、導電性繊維14Bが凹入溝部11Aを横切る方向に配列されるものが試された。即ち、図7(a)に示すように、比較例1に使用する複合材16を90度回転させたような状態で、比較例1のものと同様な熱プレスを行い、図7(b)に示すように、凹入溝部11Aを横切る方向に導電性繊維14Bが配列される状態で所定の波形形状の燃料電池セパレータ4に仕上げる第2手段である。この第2手段による燃料電池用セパレータ4では、中間箇所17においては厚み方向に伸びる状態の導電性繊維14Bが存在するので、表面側の頂部11aと裏面側の頂部11aとの間(表裏面間)の導電性が確保される利点がある。
Next, as in Comparative Example 2 shown in FIG. 7B, an experiment was made in which the
しかしながら、第2手段では、導電性繊維14Bが湾曲して凹入溝部11Aを横切る形態となることから、燃料電池用セパレータ4としての表面(頂部11aの表面)に出てくる領域は、比較例1のものに比べて著しく減少して接触抵抗が大きくなり、結果として所期する導電性は得られないことが判明したのである。このように、第1手段でも第2手段でも良好な導電性を得るには更なる改善の余地が残されているものであった。
本発明の目的は、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータを、更なる構造工夫により、断面が波形状を呈するものとしながら導電性にも優れたものとして、よりトータル性能の優れるものとして提供する点にある。 The object of the present invention is to provide a resin fuel cell separator with excellent molding processability, as a result of further structural improvements, with a cross-section having a corrugated shape and excellent conductivity, as well as excellent total performance. Is to provide as.
請求項1に係る発明は、断面形状を波形とすることによる凹入溝部11Aが流体流路に使用されるように構成される燃料電池用セパレータにおいて、
二方向に整列状態で敷設される導電性繊維14A,14Bに合成樹脂材15を含浸させて成る複合材16から構成されていることを特徴とするものである。
The invention according to
It is characterized by being composed of a
請求項2に係る発明は、請求項1に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記二方向に整列される導電性繊維14A,14Bのうちの一方向のもの14Aが前記凹入溝部11Aの溝長手方向に沿う状態に設定されていることを特徴とするものである。
The invention according to
請求項3に係る発明は、請求項2に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記二方向に整列される導電性繊維14A,14Bのうちの他方のもの14Bが、前記一方の導電性繊維14Aに対して直交又はほぼ直交する構成とされていることを特徴とするものである。
The invention according to
請求項4に係る発明は、請求項1〜3の何れか一項に記載の燃料電池用セパレータにおいて、前記導電性繊維14A,14Bがカーボン繊維であることを特徴とするものである。
The invention according to
請求項1の発明によれば、導電性繊維が二方向(例:互いに交差する二方向)に配列されているから、セパレータ厚み方向の両端部(図6,7における頂部11a)に導電性繊維が良好に存在して、表面部位における導電性に優れるとともに、厚み方向での中間箇所(図6,7における中間箇所17)にも導電性繊維が存在するので、厚み方向で隣合う両端部どうし(表裏面間)の導電性も確保することができる。その結果、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータを、断面が波形状を呈するものとしながら導電性にも優れたものとして、よりトータル性能の優れるものとして提供することができている。
According to the invention of
請求項2のように、溝長手方向に沿う導電性繊維を有する構成や、請求項3のように、溝長手方向に直交する方向に沿う導電性繊維を有する構成とすれば、燃料電池用セパレータの導電性をより改善させることが可能である。また、請求項4のように、導電性繊維を強度や導電性に優れるカーボン繊維とすれば好都合である。
If it is set as the structure which has a conductive fiber along a groove longitudinal direction like
以下に、本発明による燃料電池用セパレータの実施の形態を、図面を参照しながら説明する。尚、以下においては「燃料電池用セパレータ」を、単に「セパレータ」と略称するものとする。図1〜図3は、スタック構造の分解斜視図、セパレータの外観正面図、セル構造を示す要部の拡大断面図であり、図4はセパレータ要部の製造工程を示す作用図、図5は実施例と比較例の特性を示す比較表、図6,7は夫々比較例1,2のセパレータ要部の製造工程を示す作用図である。 Embodiments of a fuel cell separator according to the present invention will be described below with reference to the drawings. In the following description, the “fuel cell separator” is simply referred to as “separator”. 1 to 3 are exploded perspective views of the stack structure, an external front view of the separator, and an enlarged cross-sectional view of the main part showing the cell structure, FIG. 4 is an operation view showing the manufacturing process of the main part of the separator, and FIG. Comparative tables showing the characteristics of the examples and the comparative examples, FIGS. 6 and 7 are operation diagrams showing the manufacturing steps of the separators of the comparative examples 1 and 2, respectively.
〔実施例1〕
まず最初に、本発明のセパレータを備えた固体高分子電解質型燃料電池の構成及び動作について、図1〜図3を参照して簡単に説明する。固体高分子電解質型燃料電池Eは、例えばフッ素系樹脂より形成されたイオン交換膜である電解質膜1と、炭素繊維糸で織成したカーボンクロスやカーボンペーパーあるいはカーボンフェルトにより形成され、上記電解質膜1を両側から挟みサンドイッチ構造をなすガス拡散電極となるアノード2及びカソード3と、そのサンドイッチ構造をさらに両側から挟むセパレータ4,4とから構成される単セル5の複数組を積層し、その両端に図示省略した集電板を配置したスタック構造に構成されている。
[Example 1]
First, the configuration and operation of a solid polymer electrolyte fuel cell equipped with the separator of the present invention will be briefly described with reference to FIGS. The solid polymer electrolyte fuel cell E is formed of, for example, an
両セパレータ4は、図2に示すように、その主要部4Aの周辺部に、水素を含有する燃料ガス孔6,7と酸素を含有する酸化ガス孔8,9と冷却水孔10とが形成されており、前記単セル5の複数組を積層した時、各セパレータ4の各孔6,7、8,9、10がそれぞれ燃料電池E内部をその長手方向に貫通して燃料ガス供給マニホールド、燃料ガス排出マニホールド、酸化ガス供給マニホールド、酸化ガス排出マニホールド、冷却水路を形成するようになされている。そして、各セパレータ4は、主要部4Aの基本断面形状が角波型となるように表裏に凸条(リブ)11及びその裏側部位である凹入溝部11Aが形成されており、それによって種々の流体流路10,12,13を形成している。
As shown in FIG. 2, both
即ち、アノード2と各凸条11とが当接することによってアノード2と凹入溝部11Aとで囲まれる部分が燃料ガス流路12に、かつ、カソード3と各凸条11とが当接することによってカソード3と凹入溝部11Aとで囲まれる部分が酸化ガス流路13に夫々形成されている。また、電解質膜1の存在側を内とした場合において、各セパレータ4,4における外向き凸条11どうしが当接することにより、互いの凹入溝部11Aどうしが重なる部分によって独立した冷却水通路10に形成されている。つまり、セパレータ4は、主要部4Aの断面形状を波形とすることによる凸条11、及びその裏側部位である凹入溝部11Aが、ガスや水等の流体流路10,12,13に使用されるように構成されている。
That is, when the
前記構成の固体高分子電解質型燃料電池Eにおいては、外部に設けられた燃料ガス供給装置から燃料電池Eに対して供給された水素を含有する燃料ガスが上記燃料ガス供給マニホールドを経由して各単セル5の燃料ガス流路12に供給されて各単セル5のアノード2側において電気化学反応を呈し、その反応後の燃料ガスは各単セル5の燃料ガス流路12から燃料ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。同時に、外部に設けられた酸化ガス供給装置から燃料電池Eに対して供給された酸素を含有する酸化ガス(空気)が上記酸化ガス供給マニホールドを経由して各単セル5の酸化ガス流路13に供給されて各単セル5のカソード3側において電気化学反応を呈し、その反応後の酸化ガスは各単セル5の酸化ガス流路13から上記酸化ガス排出マニホールドを経由して外部に排出される。
In the solid polymer electrolyte fuel cell E having the above-described configuration, the fuel gas containing hydrogen supplied to the fuel cell E from the fuel gas supply device provided outside is passed through the fuel gas supply manifold. The fuel gas is supplied to the
前述の電気化学反応に伴い、燃料電池E全体としての電気化学反応が進行して、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換することで、所定の電池性能が発揮される。なお、この燃料電池Eは、電解質膜1の性質から約80〜100℃の温度範囲で運転されるために発熱を伴う。そこで、燃料電池Eの運転中は、外部に設けられた冷却水供給装置から燃料電池Eに対して冷却水を供給し、これを前記冷却水路に循環させることによって、燃料電池E内部の温度上昇を抑制している。
Along with the electrochemical reaction described above, the electrochemical reaction of the fuel cell E as a whole proceeds to convert the chemical energy of the fuel directly into electrical energy, thereby exhibiting predetermined battery performance. In addition, since this fuel cell E is operated in a temperature range of about 80 to 100 ° C. due to the nature of the
次に、セパレータ4の主要部4Aについて詳しく説明する。セパレータ4は、図3や図4に示すように、互いに交差する二方向に整列状態で敷設される導電性繊維14A,14Bで成るシート状繊維14に合成樹脂材15を含浸させて成るシート状体16Aの複数層で成る複合材16を用いて構成されている。シート状繊維14は、一例としてカーボン繊維で構成されており、凹入溝部11Aの溝長手方向(矢印イ方向)に沿う縦向き導電性繊維14Aと、これに直交する横向き導電性繊維14Bとから成る積層シート状体に構成されている。つまり、縦向き導電性繊維14A群と、横向き導電性繊維14B群とは、単に重ねるだけの互いに干渉しない状態で積層されている。図3に示す実施例1のセパレータ4は、表裏一対の縦向き導電性繊維14A,14Aと、それらの間に介装される単一の横向き導電性繊維14Bとによる3層構造のシート状繊維14に構成されている。
Next, the
シート状繊維14の具体例としては、炭素繊維束を100g/m2の目付けになるように敷き詰めた後、25g/cm2のポリプロピレンシートを載せて熱プレスにて接着したものが1層のシート状体16Aであり、このシート状体16Aを複数層重ねて積層することで成る複合材16を用い、波形に形成される主要部4Aを持つセパレータ4を作成した。前述のシート状体16Aは、例えば、炭素繊維束を特許第3064019号公報(マルチフィラメント開繊シートの製造方法及び製造装置)で開示された方法により、幅20mmに連続開繊し、開繊された繊維束(開繊シート)を幅方向に15本並べた目付け40g/m2 の一方向シートにしたものを使用し、これを合成樹脂材15としてのナイロン12樹脂による目付け20g/m2 の不織布に熱プレスで接着したもの、を用いても良い。
A specific example of the sheet-
このように縦横の導電性繊維14A,14Bを有するクロス構造のシート状繊維14を有する樹脂製のセパレータ4では、図4(a)に示す複数層で成る平板状の複合材16に熱プレスを行い、図4(b)に示すような角波形形状の主要部4Aに形成する。その加工の際に、溝長手方向に沿う縦向き導電性繊維14A,14Aは、凸状11の頂部11aに偏ってしまい、中間箇所17に存在する縦向き導電性繊維14Aは明確に少なくなってしまう〔図6(b)も参照〕が、凹入溝部11Aを横切るように湾曲状態で配される横向き導電性繊維14Bが、それら表裏の各頂部11a,11aを導通させる役目をするようになる。
Thus, in the
従って、セパレータ4の厚み方向の両端部、即ち、凸条11の頂部(凹入溝部11Aの底壁部分)11aには縦向き導電性繊維14Aが良好に存在していて、セパレータ4としての表面部位における導電性に優れるとともに、中間箇所17にも横向き導電性繊維14Bが存在するので、厚み方向で隣合う頂部11a,11aどうし(表裏面間)の導電性も確保することができる。その結果、縦横の二方向に整列状態で敷設される導電性繊維と、それによるシート状繊維14に含浸される合成樹脂材とによって成る複合材16を用いてセパレータ4を構成することにより、成形加工性に優れる樹脂製の燃料電池用セパレータを、更なる構造工夫により、断面が波形状を呈するものとしながら導電性にも優れたものとして、よりトータル性能の優れるものとして提供することができている。
Accordingly, the longitudinally
〔実施例2〕
ところで、主要部4Aの加工状況を示す作用図である図4においては、表裏一対の縦向き導電性繊維14A,14Aと、それらの間に介装される一対の横向き導電性繊維14B,14Bとの計4層から成るシート状繊維14を用いた複合材16を用いる場合を示しており、この4層構造のシート状繊維14によるセパレータ4を実施例2とする。
[Example 2]
By the way, in FIG. 4 which is an action figure which shows the processing condition of the
〔実施例3〕
実施例3によるセパレータ4は、図は省略するが、3つの縦向き導電性繊維と2つの横向き導電性繊維とを交互に重ね合わせて成る5層構造のシート状繊維を有するものであり、丁度図4(b)に示す4層構造の主要部4Aにおける一対の横向き導電性繊維14B,14Bの間に、単一の縦向き導電性繊維14Aを介装した構造のものである。
Example 3
Although not shown, the
〔別実施例〕
本発明によるセパレータ4は、互いに配列方向が異なる導電性繊維12A,12Bが、例えば、交差角度が45度や75度等の90度以外でも良く、また、複合材16の積層数も2層や6層以上でも良い。主要部4Aの断面形状は頂部に平面部を有する略丸形波形状でも良い。
[Another Example]
In the
図5に、実施例1〜3、及び前述した比較例1,2の各セパレータ4(主要部4A)の特性比較表を示す。図5において、「材料」とは導電性繊維のことであって前述の開繊繊維を用いている。「構造」における数字は溝長手方向(矢印イ方向)に対する角度を表しており、「0」は0度、即ち縦向き導電性繊維12Aのことであり、「90」は90度、即ち横向き導電性繊維12Bのことである。成形(熱プレス)条件は、成形温度250℃、成形面圧10MPa、成形時間15秒であり、成形後は別のプレス機にて加圧しながら冷却する手段が採られた。冷却条件は、温度20℃、面圧10MPa、時間2分である。
In FIG. 5, the characteristic comparison table | surface of each separator 4 (
「厚さ」は、主要部4Aから切取られたサンプルをマイクロメーターによって測定されたものであり、「固有抵抗」は、前記サンプルにおいて4端子法により段差方向(厚さ方向)の固有抵抗を測定した。接触抵抗は成形体を2枚用意して接触面に面圧1Mpaが掛る状態で4端子法により測定を行った。また、支点間距離7.8mm、クロスヘッドスピード10mm/minの条件で3点曲げ試験により、曲げ強さの測定を行った。この曲げ試験のサンプルは、主要部4Aにおける横向き導電性繊維12Bに沿う方向に長いもの(強度的に不利な向き)に設定して行った。
“Thickness” is measured by a micrometer on a sample cut from the
図5から、本発明品である実施例1〜3のものは、固有抵抗、曲げ強さ、厚さの各項目を満足する値になっているが、比較例1,2のものでは、固有抵抗と曲げ強さに明確に劣ることが理解できる。逆に言えば、導電性繊維12A,12Bを互いに異なる二方向に配列してある本発明のセパレータ4は、固有抵抗も曲げ強さも改善された高性能な樹脂性セパレータであるということが言える。尚、比較例1,2は、共に3層構造であるが、図6,7においては簡単のため、2層のものとして描いてある。
From FIG. 5, the products of Examples 1 to 3 according to the present invention have values satisfying the respective items of specific resistance, bending strength, and thickness. It can be understood that resistance and bending strength are clearly inferior. Conversely, it can be said that the
以上説明したように、本発明によるセパレータ4においては、表面層を為す凸条11の頂部11は、凹入溝部11Aの溝長手方向に沿って配される縦向き導電性繊維14Aから構成されるとともに、伝達層を為す中間箇所17は溝長手方向に直交する方向に沿って配される横向き導電性繊維14Bから構成されており、それら各導電性繊維14A,14Bは、それらに含浸される熱可塑性樹脂によって接着された状態となっている。従って、接触抵抗の低減を図るために頂部11aに配される縦向き導電性繊維14A、及び電気をセパレータ4の表から裏(又は裏から表)へ伝えるために中間箇所17に配される横向き導電性繊維14Bとを有する状態に主要部4Aが構成されているので、セパレータ4に必要とされる電気特性と機械特性とを共に良好に発揮することが可能となっている。
As described above, in the
11A 凹入溝部
15 合成樹脂材
14A,14B 導電性繊維
16 複合材
11A recessed
Claims (4)
二方向に整列状態で敷設される導電性繊維に合成樹脂材を含浸させて成る複合材から構成されている燃料電池用セパレータ。 A fuel cell separator configured such that a recessed groove portion having a corrugated cross-sectional shape is used for a fluid flow path,
A fuel cell separator comprising a composite material obtained by impregnating synthetic fibers with conductive fibers laid in two directions.
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