JP2008505990A - 炭素質燃料要素のための超微粒子触媒 - Google Patents

Abstract

本発明は、炭素質材料および金属酸化物および／または金属の超微粒子を含む、触媒組成物を含む燃料要素（１０）を提供する。本発明は、喫煙物品から生じる煙様エアロゾル中の一酸化炭素の低減された量を示す喫煙物品をさらに提供する。他の態様では、本発明は、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を同時に分離および定量する方法および装置を提供する。

Description

本発明は、一般的には喫煙物品のための燃料要素、より詳細には、炭素質材料および超微粒子を含む燃料要素に関する。ある実施形態では、この燃料要素は、主流煙中の一酸化炭素量を減少させ、燃料の熱効率を改善するために喫煙物品中に利用することができる。

シガレットは、種々の形態のタバコを使用する、普及している喫煙物品である。シガレットおよびこの種々の構成要素の説明は、Ｔｏｂａｃｃｏ Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ，Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、Ｄａｖｉｓら（編）（１９９９）に述べられている。

シガレットは一般的に、実質的に円柱形の棒状構造を含み、巻紙によって囲まれた、刻みタバコ（例えば、カットフィラーの形態に）などの喫煙可能な材料の充填物、ロールまたは柱状体を含み、これによりいわゆる「タバコロッド」を形成している。通常、シガレットは、タバコロッドと端と端をつなぐ関係で一直線に並べられた円柱形のフィルタ要素を有する。代表的には、フィルタ要素は、プラグラップにより外接された酢酸セルローストウを含み、外接用チップ材料を用いてタバコロッドに取り付けられる。吸引される主流煙を周囲の空気で希釈するために、チップ材料およびプラグラップに穿孔することも望ましくなっている。

炭素質材料は、燃焼して、物理的に分離したエアロゾル形成材料をエアロゾル化するために熱を供給するように設計された喫煙物品において、可燃性材料構成要素の成分として使用することができる。炭素質の可燃性材料構成要素を有するシガレットは、Ｒ．Ｊ．Ｒｅｙｎｏｌｄｓ Ｔｏｂａｃｃｏ Ｃｏｍｐａｎｙによって商品名ＰｒｅｍｉｅｒおよびＥｃｌｉｐｓｅとして市販されている。例えば、Ｓｈｅｌａｒらの米国特許第４７０８１５１号、Ｂｅｒｎａｓｅｋらの同第５０１６６５４号、Ｌａｗｒｅｎｃｅらの同第４９９１５９６号、Ｗｈｉｔｅらの同第５０３８８０２号、Ｓｅｎｓａｂａｕｇｈらの同第４７９３３６５号、Ｋｏｒｔｅの同第４９６１４３８号、Ｓｅｒｒａｎｏらの同第４９９１６０６号、Ｆａｒｒｉｅｒらの同第５０２０５４８号、Ｆａｒｒｉｅｒらの同第５０７６２９７号、Ｂｅｓｔらの同第５１４８８２１号、Ｒｉｇｇｓらの同第５１７８１６７号、Ｃｌｅａｒｍａｎらの同第５１８３０６２号、Ｃｌｅａｒｍａｎらの同第５３４５９５５号、Ｒｉｇｇｓらの同第５５５１４５１号、およびＢｅｎｓａｌｅｍらの同第５５９５５７７号を参照されたい。この特許のそれぞれの開示を、参照により本明細書に組み込む。また、Ｃｈｅｍｉｃａｌ ａｎｄ Ｂｉｏｌｏｇｉｃａｌ Ｓｔｕｄｉｅｓ ｏｎ Ｎｅｗ Ｃｉｇａｒｅｔｔｅ Ｐｒｏｔｏｔｙｐｅｓ ｔｈａｔ Ｈｅａｔ Ｉｎｓｔｅａｄ ｏｆ Ｂｕｒｎ Ｔｏｂａｃｃｏ、Ｒ．Ｊ．Ｒｅｙｎｏｌｄｓ Ｔｏｂａｃｃｏ Ｃｏｍｐａｎｙ Ｍｏｎｏｇｒａｐｈ（１９８８）を参照されたい。

また、ある種のタイプの喫煙物品の炭素質可燃性材料成分中に不燃性材料を取り込むことが提案されている。例えば、Ｓｃｈｌａｔｔｅｒらの米国特許第５０４０５５１号、Ｓｈａｎｎｏｎらの同第５２１１６８４号、Ｄｅｅｖｉらの同第５２４００１４号、およびＡｕｇｕｓｔｉｎｅらの同第５２５８３４０号を参照されたい。この特許のそれぞれの開示を参照により本明細書に組み込む。

喫煙物品のエアロゾル中に存在する一酸化炭素量を減少させる、喫煙物品のための燃料要素を提供することが望ましい。さらに、より効率的な燃焼を示す燃料要素を提供することが望ましい。

本発明は、超微粒子を含む燃料要素を提供する。本発明の実施形態では、この超微粒子は、一酸化炭素の二酸化炭素への変換を触媒して、燃料要素の燃焼により生成される燃焼ガス中に存在する一酸化炭素量を減少させる。喫煙物品の実施形態では、超微粒子を含む燃料要素は、このエアロゾル中に存在する一酸化炭素量を減少させ、燃焼される燃料１ｇ当たりのエネルギーをより多く発生させることによって、より効率的な燃焼を実証する。

本発明はまた、この喫煙物品により生成されるエアロゾル中に存在する一酸化炭素量を減少させるために、喫煙物品の性能特性を変える方法を提供する。

一態様では、本発明は、炭素質材料および少なくとも１種の触媒組成物を含む燃料要素を提供し、該触媒組成物が超微粒子を含む。

他の態様では、本発明は、燃料要素を含む物品により生成される一酸化炭素量を減少させる方法を提供し、該方法が、燃料要素中に超微粒子を取り込むことを含む。

他の態様では、本発明は、喫煙物品によって生成されるエアロゾル中の一酸化炭素量が減少される喫煙物品を提供する。ある実施形態では、この喫煙物品は、炭素質材料および超微粒子を含む燃料要素を含む。

他の態様では、本発明は、ガス混合物中の一酸化炭素および二酸化炭素を同時に相対的に定量する方法および装置を提供する。ある実施形態では、この方法は、ガス混合物を２個のクロマトグラフカラムに向けて分割するために、ガス混合物をガスクロマトグラフの分割式単一インジェクターに注入すること、第１のクロマトグラフカラムによりこのガス混合物の一酸化炭素含有物を分離し、同時に、第２のクロマトグラフカラムによりこのガス混合物の二酸化炭素含有物を分離すること、および分離された一酸化炭素および二酸化炭素含有物を質量分析計で検出し、定量することを含む。この方法の実施形態は、喫煙物品からのエアロゾル中の一酸化炭素と二酸化炭素の相対量を同時に定量するために利用し得る。

本発明の利点は、一酸化炭素量を減少させることが望ましい応用例に、本発明の燃料要素を使用し得ることである。

本発明の他の特徴および利点は、以下のより詳細な説明で示される。

本発明は、炭素質材料および少なくとも１種の触媒組成物を含む燃料要素を提供する。本発明は、これに限定されることなく、喫煙物品を含む製品をさらに提供する。本発明は、喫煙物品の性能特性を変える方法をさらに提供する。さらに、本発明は、上記および種々のその他の化学種を含むガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を同時に定量する方法および装置を提供する。

以下に本発明の具体的な実施形態に言及する。各実施形態は、本発明を制限するものとしてではなく、本発明を説明するものとして提供される。実際、当業者であれば、本発明の範囲または精神から逸脱することなく、本発明に種々の修正形態および変形形態を加えることができることは明らかである。例えば、一実施形態の一部として例示または説明した特徴が、他の実施形態に中に取り込まれて、さらなる実施形態をもたらすこともある。したがって、本発明は、このような修正形態および変形形態を、頭記の特許請求の範囲およびこの等価物の範囲内にあるものとして包含するものとする。

本明細書では、別段の指示がなければ、本明細書で使用される成分、反応条件等の量を表すすべての数値は、どの場合も「約」という用語により修飾されているものと解される。したがって、別段の指示がなければ、以下の明細書に示される数値パラメータは、本発明により得ようとしている所望の特性に応じて変化し得る近似値である。最低限でも、特許請求の範囲に対する均等論の適用を制限することなく、各数値パラメータは少なくとも、報告された有効数字の数を考慮に入れ、通常の四捨五入を適用することにより解釈されるべきである。

本発明の広い範囲を表す数値範囲およびパラメータは、近似値であるにもかかわらず、具体例中に示された数値は、可能な限り正確に報告される。しかし、どんな数値も、この個々の試験測定値に見られる標準偏差から必然的に生じるある種の誤差を本質的に含む。さらに、本明細書に開示されたすべての範囲は、任意のおよびすべての部分的な範囲、および端点の間のすべての数値を包含するものと解される。例えば、「１〜１０」と述べた範囲は、最小値１および最大値１０の間の（および、含む）任意のおよびすべての部分的な範囲を含むものとみなされる。即ち、最小値１以上で始まる（例えば、１〜６．１）、および最大値１０以下で終わる（例えば、５．５〜１０）すべての部分的な範囲、加えて、端点内で始まりおよび終わるすべての範囲、例えば、２〜９、３〜８、３．２〜９．３、４〜７、および最後に、この範囲に含まれる各数値、１、２、３、４、５、６、７、８、９および１０である。さらに、「本明細書に組み込む」と言及された任意の参照は、この全体を組み込むものと解される。

本明細書では、単数形「ａ」、「ａｎ」、および「ｔｈｅ」には、特別におよび明確に１つの指示対象に限定されなければ、複数の指示対象が含まれることにさらに留意されたい。

本発明の一実施形態では、燃料要素は、炭素質材料および少なくとも１種の触媒組成物を含む。この触媒組成物は、金属酸化物、金属、またはこの混合物の超微粒子を含む。本明細書では、超微粒子という用語は、一般的に１００ナノメートル（１ナノメートルは、１メートルの１０億分の１である。）未満の寸法を有する粒子を指すために使用される。金属酸化物および金属の超微粒子は、化学反応、例えば、一酸化炭素の二酸化炭素への酸化を触媒する活性を示すことができる。

本発明の触媒組成物中に使用するのに適した超微粒子には、これに限定されることなく、酸化鉄（例えばＦｅＯ、Ｆｅ_２Ｏ_３およびＦｅ_３Ｏ_４）、金、銅、銀、白金、パラジウム、ロジウム、ニッケル、亜鉛、ジルコニウム、その他の遷移金属、金属酸化物、およびこの混合物が含まれる。

超微粒子を含む触媒組成物は、炭素の二酸化炭素への酸化反応を触媒することによって、二酸化炭素のより完全な生成を促進する。燃料要素の燃焼が、一酸化炭素を含むガスのストリームを生じる実施形態では、この触媒組成物は、気体のストリーム中の一酸化炭素に作用する。この触媒組成物の超微粒子はまた、特定の応用例のための燃料要素の性能特性を改善することができる。例えば、触媒組成物の超微粒子は、特定の燃料のカロリー出力を増加させることができる。

本発明の実施形態では、触媒組成物の超微粒子は、１０ナノメートル、一般的には１ナノメートルと１ミクロンの間の平均粒径を有することができる。本発明の喫煙物品の実施形態では、この超微粒子は、約５ナノメートルまでの個々の粒径を有してよい。本発明の喫煙物品の他の実施形態では、この超微粒子は、約２と４ナノメートルの間の個々の粒径を有してよい。

本発明による超微粒子は、ゾルゲル合成法、化学堆積法、析出沈殿法、不活性ガス凝縮法、メカニカルアロイ法または高エネルギーボールミル法、プラズマ合成法、および電着を含む種々の方法により製造することができる。このような方法を用いて、超微粒子は種々の対称的形状物、例えば、球体、円柱、角柱、立方体、テトラポッドおよび無定形クラスターなどで生成することができる。本発明の実施形態では、例えば、その電気的、光学的、化学的、機械的、および磁気的特性を含む、超微粒子の物理的特性は、例えば、超微粒子の寸法、形態、および／または組成を技術的に検討することによって選択的に制御することができる。生じる材料は、この母材から強化されるかまたはまったく異なる特性を有することもある。

本発明に使用するための超微粒子および材料の代表的なタイプは、ＭｃＣｏｒｍｉｃｋの米国特許第６５０３４７５号、Ｍｏｒａｌｅｓらの同第６４７２４５９号、Ｗｕらの同第６４６７８９７号、Ｃａｒｕｓｏらの同第６４７９１４６号、およびＳｃｈｍｉｄｔらの同第６４７９１５６号、およびＬｅｅらの米国特許出願公開第２００２／０１９４９５８号、Ｌｉｌｌｙ Ｊｒ．らの同第２００２／０１４４５３号、Ｂｅｒｅｍａｎらの同第２００３／００００５３８号、同第２００２／０１６７１１８号、同第２００２／０１７２８２６号および同第２００２／０１２７３５１号に記載のタイプであり、記載の方法により製造することができる。各特許および特許出願公開の開示を参照により本明細書に組み込む。

この触媒組成物に使用するための超微粒子は、商業的に入手することができる。例えば、Ｓｕｐｅｒｆｉｎｅ酸化鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）は、ペンシルバニア州、Ｋｉｎｇ ｏｆ ＰｒｕｓｓｉａのＭＡＣＨ−１ Ｉｎｃ．から入手することができる。ニュージャージー州、ＰｉｓｃａｔａｗａｙのＮａｎｏｐｏｗｄｅｒ Ｅｎｔｅｒｐｒｉｓｅ Ｉｎｃ．は、本発明の触媒組成物中に使用するための超微粒子の他の商業的な供給源である。

本発明の実施形態では、燃料要素は、炭素質材料をさらに含む。この燃料要素は、グアーガムのような結合剤、アルミニウム等の他の金属粒子、黒鉛のような不活性充填材料、および／または炭酸ナトリウムまたは炭酸カリウムなどの燃焼調整剤をさらに含んでいてよい。ある実施形態では、燃料要素に使用するための炭素質材料は、少なくとも５０重量％の炭素を含む。他の実施形態では、燃料要素に使用するための炭素質材料は、約６０〜９５重量％の炭素を含んでいてよい。他の実施形態では、燃料要素に使用するための炭素質材料は、約７０〜８０重量％の炭素を含んでいてよい。この炭素質材料は、粉末状であってよく、部分的に活性化されていてよい。この炭素質材料は、熱処理されていてよい。この炭素質材料は、有機炭素含有材料、例えばタバコを含んでいてよい。

本発明の炭素質材料は、いくつかの出発材料から調製することができる。適当な出発材料としては、これに限定されることなく、高い（即ち、約８０％を超える）α−セルロース含有量を有するセルロース材料、例えば、綿、レーヨン、紙等が含まれる。本発明の燃料要素の炭素質材料は、一般的に、出発材料を約４００℃と１３００℃の間、好ましくは約５００℃と９５０℃の間の温度で、非酸化性雰囲気において、出発材料の大部分または実質的にすべてが所望の炭化温度に達することが確実になるのに十分な時間熱分解することによって調製することができる。この熱分解は、一定の温度で実施してよいが、徐々に増加する加熱速度、例えば、毎時約１〜２０℃、好ましくは毎時約５〜２５℃を使用する、何時間にもわたる緩除な熱分解により、均一でより高い炭素の収率がもたらされることを見出した。

冷却後、この炭素質材料を粉砕してよい。ある実施形態では、この炭素質材料は、微細な粉末に粉砕される。この粉末を第２の熱分解またはポリッシングステップにかけることができ、ここで、炭化された微粒子材料は、非酸化性雰囲気中で約６５０℃と約１２５０℃、好ましくは約７００℃と９００℃の間の温度で再度熱分解される。この時点で、この炭素質材料は、この燃料の他の成分と共に超微粒子触媒組成物と組み合わせて、燃料要素組成物を作製する準備ができている。

本発明の実施形態では、触媒組成物の超微粒子は、炭素質材料と複数の方法で組み合わされて、燃料要素組成物を作製することができる。組み合わせる１つの方法は、炭素質材料を超微粒子と完全に混合することを含む。乾燥粉末状（例えばナノパウダー）の超微粒子を、押出し成形用の他の乾燥成分と共に、炭素混合物に直接混合することができる。代わりに、この超微粒子を液体に懸濁させ、この懸濁液を押出物と混合することができる。

超微細な触媒組成物と炭素質材料とを組み合わせる他の方法は、燃料要素中を通して部分的に延びている１つまたは複数の長軸方向の通路中に、触媒組成物を集中させるように炭素質材料を成形することを含む。例えば、この燃料要素は、内側コア／外側シェルの配置を含み、ここで、この外側シェルは内側コアを囲む炭素質材料を含み、内側コアは超微粒子触媒組成物を含むことができる。ある実施形態では、この燃料要素は、これを通して少なくとも部分的に延びる、長軸方向の少なくとも１つの通路を含むことができる。

超微粒子触媒組成物と炭素質材料を組み合わせる他の方法は、ウォッシュコーティング、ディッピング、塗装、スプレー、または当業者には知られている他の方法を含むことができる。他の実施形態では、この超微粒子触媒組成物を、燃料要素の直接後方に端と端をつなぐ関係で位置する不活性な担体上に配置することができる。超微粒子用の担体は、黒鉛などの不活性な炭素材料またはアルミナもしくは多孔質黒鉛などの多孔質材料とすることができる。

炭素質材料と組み合わせると、この触媒組成物は、生じる混合物の１０重量％までを構成し得る。ある実施形態では、この触媒組成物は、生じる混合物の１重量％を構成してもよい。他の実施形態では、触媒組成物は、生じる混合物の０．５〜２重量％を構成し得る。

本発明のある実施形態による燃料要素の密度は、一般的に約０．５ｇ／ｃｃを超え、約０．７ｇ／ｃｃを超え、および約１ｇ／ｃｃを超えることができる。

この燃料要素の全体の長さは、燃焼する前に、一般的には約２０ｍｍ未満、しばしば約１５ｍｍ未満であり得て、代表的には約１２ｍｍであり得る。しかし、燃料要素が使用されるシガレットの配置に応じて、必要なら、より短い燃料要素を使用してよい。ある実施形態では、燃料要素の全体の外径は、約８ｍｍ未満、約６ｍｍ未満とすることができ、約４．２ｍｍとすることができる。

本明細書で有用な燃料組成物の炭素質部分および結合剤部分は、上記本発明の背景に列挙された特許に記載の炭素質材料および結合剤材料の任意のものであり得る。いくつかの炭素質材料および結合剤材料が、１９９１年６月２８日に出願した、米国特許出願第０７／７２２９９３号、現在は、米国特許第５１７８１６７号（この開示を参照により本明細書に組み込む。）に記載されている。

他の態様では、本発明は喫煙物品を提供する。ある実施形態では、喫煙物品は、炭素質材料および少なくとも１種の触媒組成物を含む燃料要素を含み、この触媒組成物は超微粒子を含む。喫煙物品としてのシガレットに関しては、このシガレットは、基材および少なくとも１種のエアロゾル形成材料を含むエアロゾル発生手段をさらに含む。エアロゾル発生手段は、エアロゾル形成材料（例えばグリセリン）、いくつかの形態のタバコ（例えば、タバコ粉末、タバコ抽出物またはタバコダスト）および他のエアロゾル形成材料および／またはタバコ香料、例えば、ココア、カンゾウ、および砂糖などを含む。このエアロゾル形成材料は、一般的に、基材、例えば、再生タバコカットフィラー上に、またはタバコカットフィラー、またはしわ付け紙、しわ付けタバコ紙、等の基材上に担持される。

本発明の実施形態では、この基材は、通常のシガレット製造機により連続的なロッドまたは基材チューブアセンブリに形成された再生（ｒｅｃｏｎｓｔｉｔｕｔｅｄ）タバコである。代表的には、このロッドのオーバーラップ材料は、紙フォイル積層物などのバリア材料である。このフォイルは、バリアとしての機能を果たし、オーバーラップの内側上に配置されている。代わりに、この基材は、ロッドまたはプラグに形成されたしわ付け紙であり得る。この基材が紙系の材料の場合は、炭素質材料および触媒組成物を含む燃料要素から離間した関係に配置してよい。離間した関係には、燃料要素と基材の間の接触を最小限に抑えて、これによりエアロゾル形成材料の燃料要素への移行を防止し、加えて紙の基材が焦げるかまたは燃えるのを制限することが求められている。この間隙は、通常、本発明の一製造方法によるシガレットの製造中に提供される。適切に間隙を有する基材プラグをバリア材料でオーバーラップして、間隙を有する基材プラグを中に有する基材チューブアセンブリを形成する。この基材チューブアセンブリを基材プラグの間で切断して、基材区画を形成する。この基材区画は、基材プラグを含むチューブおよび各端にあり得る空隙（複数可）を含む。

チューブを作製するためのバリア材料は、エアロゾル形成剤がシガレットの他の要素へ移行するのを防止するのに役に立つ。チューブを形成するバリア材料は、比較的硬い材料であるので、チューブに形成された場合、この形状を維持し、シガレットの製造および使用中につぶれない。

本発明の実施形態では、喫煙物品の燃料要素を、断熱および／または保持用被覆材によって有利には外接することができる。この断熱および保持用材料は、吸引される空気がこれを通して通過することができるように適合され、燃料要素が定位置に保持されるように位置決めされ配列される。この被覆物は、燃料要素の端と揃っているが、燃料要素の両端を超えて約０．５〜約３ｍｍ延びていてよい。

燃料要素を囲んでいる断熱および／または保持用材料の成分は変化してよい。適当な材料の例としては、ガラス繊維および米国特許第５１０５８３８号、欧州特許第３３９６９０号、および上記ＲＪＲ Ｍｏｎｏｇｒａｐｈの４８〜５２頁に記載の他の材料がある。他の適当な断熱および／または保持用材料の例は、ガラス繊維とタバコの混合物、例えば、米国特許第５１０５８３８号、同第５０６５７７６号および同第４７５６３１８号；および１９８９年５月２２日に出願した米国特許出願第０７／３５４６０５号（現在は、米国特許第５１１９８３７号）に記載のものである。

他の適当な断熱および／または保持用材料は、燃料要素の周りにらせん状に巻かれるか、さもなければ巻きつけられるしわ付け紙タイプの材料、例えば１９９０年８月１５日に出願した米国特許出願第０７／５６７５２０号（現在は、米国特許第５１０５８３６号）に記載のものである。この紙タイプの材料は、圧縮するかクリンプ加工して燃料要素の周りに圧縮するか；Ｈａｕｎｉ−Ｗｅｒｋｅ Ｋｏｒｂｅｒ ＆ Ｃｏ．、ＫＧ製ＫＤＦ−２ロッド製造装置と一緒に、ＤｅＣｏｕｆｌｅ ｓ．ａ．ｒ．ｂ．社製ＣＵ−１０またはＣＵ２ＯＳとして入手可能なロッド製造ユニット、またはＰｒｙｏｒらの米国特許第４８０７８０９号に記載の装置を用いてロッドに圧縮するか；ロッドの長軸を取り巻いて燃料要素の周囲に巻きつけられるか；またはＰｒｙｏｒらの米国特許第４８８９１４３号およびＲａｋｅｒの米国特許第５０２５８１４号に記載の装置のタイプを用いて、紙タイプシートの長軸方向に延びるストランドを提供することができる（この開示を参照により本明細書に組み込む。）。

必要に応じて、この燃料要素は、１９９２年３月２５日に出願した米国特許出願第０７／８５６２３９号に示された断熱被覆材に押し出し成形することができる（この開示を参照により本明細書に組み込む。）。

紙タイプシート材料の例は、Ｋｉｍｂｅｒｌｙ−Ｃｌａｒｋ Ｃｏｒｐ．製Ｐ−２５４０−１３６−Ｅ炭素紙およびＰ−２６７４−１５７タバコ紙として入手可能であり；および、このような材料の長軸方向に延びるストランド（例えば、約１／３２インチ幅のストランド）は、燃料要素の長軸に沿って延びている。この燃料要素は、タバコカットフィラー（例えば、約２重量パーセントの炭酸カリウムで処理された火力乾燥したタバコカットフィラー）により外接されてよい。ストランドの数および位置またはしわ付け紙のパターンは、シガレット内で複合材の燃料要素構造物を維持し、固定し、さもなければ保持するために十分に密である。

本発明の実施形態では、この燃料要素被覆物アセンブリは、燃焼し難い傾向を有する巻紙材料によって基材区画または基材チューブアセンブリと組み合わせられて、燃料要素／基材区画を形成する。シガレットのある実施形態では、この巻紙は、代表的には基材区画の吸口側から被覆付き燃料要素を覆って延びており、これにより基材区画は燃料要素の燃えている端から間隔を有する。この巻紙材料は、使用中に燃料要素の燃焼部分に達する酸素量を制限するのを助け、これによって適当な回数ふかした後に、燃料要素を消火させる。シガレットの実施形態では、この巻紙は、紙／フォイル／紙の積層物である。このフォイルは、使用中に燃料要素によって発生した熱を散逸するまたは伝達するのを助ける経路を提供する。この被覆付き燃料要素および基材区画は、オーバーラップによって接合される。

タバコ区画を、代表的なシガレット製造機により製造した再生タバコカットフィラーロッドによって形成し、適当な長さに切断することができる。フィルタロッドを形成し、タバコ区画に接合するために適当な長さに切断して、吸口側区画を形成する。この燃料要素／基材区画および吸口側区画は、各区画の再構成された両端をそろえることによって接合され、オーバーラップしてシガレットを成形する。

紙の基材が使用される場合は、タバコ紙ロッドおよび再生カットフィラーロッドを形成し、適当な長さに切断し、接合して、タバコ区画を形成する。このタバコ区画および燃料要素アセンブリ／基材区画を、タバコ区画のタバコ紙プラグの端と燃料要素アセンブリ／基材区画の基材の端をそろえること、およびタバコロール／燃料要素アセンブリを形成するために、タバコロールの後方の端から２つの区画の断面を過ぎて適当な長さまで延びる巻紙で、区画（複数）を接合することによって接合する。次いで、このタバコロール／燃料要素アセンブリを、チップ材料によってフィルタに接合する。

上記のように、この基材はエアロゾル形成材料および他の成分、例えば、香料等を担持しており、これは、ふかす間にエアロゾル発生手段を通過する加熱されたガスに曝されると、蒸発し、煙様エアロゾルとしてユーザに供給される。本明細書で使用されるエアロゾル形成材料としては、グリセリン、プロピレングリコール、水等、香料、および場合による他の成分がある。（上記の）背景技術に引用された特許は、他の有用なエアロゾル形成材料（ここに反復する必要はない）を教示している。

タバコダストまたはタバコ粉末の流延シート（ｃａｓｔ ｓｈｅｅｔ）、アルギン酸塩結合剤などの結合剤、およびグリセリンも本明細書で有用な基材を形成するために使用することができる。基材として使用するのに適当な流延シート材料は、米国特許第５１０１８３９号および１９９１年１１月２７日に出願した米国特許出願第０７／８００６７９号に記載されている。

適当な流延シート材料は、代表的には、グリセリンなどのエアロゾル形成剤約３０〜７５重量パーセントの間、アルギン酸アンモニウムなどの結合剤約２〜１５重量パーセント、炭酸カリウムなどの金属イオン封鎖剤０〜約２重量パーセント、有機、無機充填剤、またはこの混合物、例えばタバコダスト、水性抽出タバコ粉末、デンプン粉末、ライスフラワー、粉砕パフタバコ、炭素粉末、炭酸カルシウム粉末等を約１５から約７０〜７５重量パーセント、タバコ抽出物等の香料約０〜約２０重量パーセントを含む。

一実施形態では、流延シート材料は、グリセリン６０重量パーセント、アルギン酸アンモニウム結合剤５重量パーセント、炭酸カリウム１重量パーセント、タバコ抽出物などの香料２重量パーセントおよび水抽出タバコ粉末３２重量パーセントを含む。

この流延シートは、滑らかな、流動性ペーストを生成するために、水抽出タバコ粉末、水および炭酸カリウムを高せん断ミキサ中で混合することによって形成する。次いで、グリセリンおよびアルギン酸アンモニウムを加え、均質化された混合物が生成するまで高せん断混合を続ける。この均質化された混合物を加熱したベルト（約２００°Ｆ）上で０．００２５〜０．００３５インチの流延高さで流延し、高温の空気（約２００〜２５０°Ｆ）下で乾燥して、０．０００４〜０．０００８インチ厚のシートを得る。このシートをベルトから剥がし、ウェブにスリッティングするためにスプールに巻き取られるか、カットフィラーに形成される約２インチ掛ける１インチの矩形の小片に切断される。この流延シート材料がウェブまたはカットフィラーの形で使用される場合は、通常、この基材は長さ約１０〜４０ｍｍであり、燃料要素の後方の端からタバコ領域に、または余分に長いフィルタ領域（例えば、長さ約３０〜５０ｍｍ）の前方の端に延びている。このような場合には、タバコ紙プラグは省くことができる。

本発明の実施形態では、燃料要素および基材の組合せ（前方の端のアセンブリとしても知られている。）は、吸口側部分に取り付けられるが、分離した吸口側部分、例えば再使用可能なシガレットホルダなどを用いて、使い捨ての燃料要素／基材の組合せを使用することができる。この吸口側部分は、蒸発したエアロゾル形成材料を喫煙者の口中に導く通路を提供し、また、蒸発したエアロゾル形成材に香味をさらに提供することができる。

香料の区域（即ち、しわ付けタバコ紙、タバコカットフィラー等の区域）を、吸口側部分または基材領域中に、例えば、基材の直接後方か、またはこれから離間して取り込み、エアロゾルに香味をもたらすことができる。特にメントールの香味をエアロゾルに導入するためには、しわ付け炭素紙を取り込んでよい。このような紙が、欧州特許第３４２５３８号に記載されている。本明細書で有用な他の香料の区域は、１９８９年９月２９日に出願した米国特許出願第０７／４１４８３５号（現在は米国特許第５０７６２９５号）、１９９０年１１月６日に出願した同第０７／６０６２８７号（現在は米国特許第５１０５８３４号）および１９９０年１２月７日に出願した同第０７／６２１４９９号（現在は放棄された）に記載されている。

図１は、本発明の実施形態による喫煙物品を図示する。図１に示した喫煙物品は、炭素供給源および金属酸化物および／または金属の超微粒子を含む少なくとも１種の触媒組成物を含む本発明の燃料要素１０を含む。この燃料要素は、これを通して複数の通路１１（全体で約１３の通路）を見せている。この燃料要素１０は、燃料要素を囲む被覆物中にシート材料の形成を促進する、複数の溝を有する断熱シート材料１６により囲まれている。喫煙物品の実施形態では、この被覆物は硫酸カルシウム（ＣａＳＯ_４）で作ることができる。

金属カプセル１２は、燃料要素１０の吸口側の一部に重なり、基材１４を含む物理的に分離したエアロゾル発生手段を取り囲む。この基材は、１種または複数のエアロゾル形成材料を担持している。この基材は、粒状、棒状、およびエアロゾルを発生するのに有利な他の幾何学的形状であってよい。

カプセル１２は、タバコ１８のロールによって外接されている。代わりに、他の喫煙物品では、このカプセルは、追加のまたは連続する断熱シート材料の被覆物によって外接されていてよい。本発明の喫煙物品に使用するのに適当な断熱シート材料は、Ｂａｎｅｒｊｅｅの米国特許第５３０３７２０号（これを参照により本明細書に組み込む。）にさらに記載されている。２つのスリット様通路２０が、クリンプ加工したチューブの中心でカプセルの口に提供される。

タバコロール１８の吸口側に、香味を有する炭素を充填した円柱形のシート材料２４の区域およびエアロゾルがこれを通過してユーザにくる、不織の熱可塑性繊維２６の区域を含む吸口側部分２２がくる。この喫煙物品、またはこの部分は、シガレット巻紙３０〜３６の１つ以上の層でオーバーラップされる。

ある実施形態では、金属酸化物および／または金属超微粒子を含む触媒組成物は、米国特許出願第１０／７３０９６２号（これを参照により本明細書に組み込む。）に記載されたように、喫煙物のフィルタ要素中に取り込まれている。

本発明のシガレットのある特定の実施形態では、炭素質材料および少なくとも１種の触媒組成物を含む燃焼する燃料要素から、この燃料要素の長軸方向の後方に位置するエアロゾル発生手段へのエネルギー移動の様式は、対流加熱が支配的である。燃料／基材区画を接合するオーバーラップとしてフォイル／紙積層物を使用する場合は、一部の熱はフォイル層によって基材に伝達し得る。上記のように、基材に伝達された熱は、基材によって担持されたエアロゾル形成材料（複数可）および任意の香味材料を蒸発させ、冷却されるとこの蒸発した材料は凝縮して煙様のエアロゾルを形成し、ふかす間にエアロゾルはシガレットを通って吸い込まれてフィルタ部分から出ていく。この煙様エアロゾルは、本発明の燃料要素の燃焼の際の一酸化炭素生成が減少することに起因して、一酸化炭素の減少した量を含むことができる。

ある実施形態では、この触媒組成物は、黒鉛またはアルミナなどの多孔質担体上に堆積させることができ、ここで、この多孔質担体は燃料の後方に端と端をつなぐ関係で配置される。

他の態様では、本発明は、喫煙物品の燃料要素中に金属酸化物および／または金属の超微粒子を含む少なくとも１種の触媒組成物を取り込むことを含む、喫煙物品によって生成される一酸化炭素量の減少を促進する方法を提供する。

他の態様では、本発明は、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を同時に定量する方法および装置を提供する。ある実施形態では、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を定量する方法は、ガス混合物を単一のインジェクターを通してガスクロマトグラフの分割式注入チューブ中に注入すること、第１のクロマトグラフカラムにより、このガス混合物の関連の一酸化炭素含有物を分離し、同時に、第２のクロマトグラフカラムにより、関連の二酸化炭素含有物を分離すること、および溶離された一酸化炭素および二酸化炭素を質量分析計で検出して定量することを含む。他の実施形態では、一酸化炭素および二酸化炭素を含むガス混合物は、喫煙物品から生成した主流煙または煙様エアロゾルを含む。

ある状況下では、一酸化炭素および二酸化炭素は、単一クロマトグラフカラムにより分離することができる。しかし、一酸化炭素および二酸化炭素の両方を分離可能な単一カラムは、質量分析計で使用するには流量が大きすぎるキャリアガスを使用する。この結果、単一カラムの使用により、ＧＣ／ＭＳの２次元分析によって得られる多くの利点が不可能になる。さらに、質量分析計で使用する条件に合った流量のキャリアガスを使用する他の単一クロマトグラフカラムは、一酸化炭素と二酸化炭素の両方を効果的に分離することができない。

二重クロマトグラフカラムを利用すると、質量分析計で使用する条件に合った流量で、ガス混合物の一酸化炭素含有物と二酸化炭素含有物の完全な分離が可能になる。ガスクロマトグラフィー／質量分析法（ＧＣ／ＭＳ）によりもたらされる２次元分析により、ガス混合物中に存在する一酸化炭素量および二酸化炭素量の正確な相対的定量化を提供できる。

図２は、本発明の実施形態による、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物の定量に関する流れ図を図示する。特定の実施形態では、このガス混合物は、喫煙物品からの主流煙または煙様エアロゾルを含む。このガス混合物をガスクロマトグラムの分割式インジェクター２０１中に注入する。この分割式インジェクター２０１は、二重クロマトグラフカラムによる同時分離のためにガス混合物を分割する。この主流煙の一酸化炭素含有物は、第１のクロマトグラフカラム２０２により分離され、二酸化炭素含有物は、第２のクロマトグラフカラム２０３により同時に分離される。第１のクロマトグラフカラムは、一酸化炭素の最適な分離用に選択することができ、一方、第２のクロマトグラフカラムは、二酸化炭素の最適な分離用に選択することができる。例えば、一酸化炭素を分離するためにＭｏｌｓｉｅｖｅカラムを使用することができ、二酸化炭素を分離するためにワイドボアＧＳ−ＣａｒｂｏｎＰＬＯＴカラムを使用することができる。

分離した後、この主流煙の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を質量分析計２０４によって定量する。質量分析計の使用により、伝統的なガスクロマトグラフ検出デバイスには存在しない、分析の第２の次元が加わる。質量分析計は、ガス混合物の一酸化炭素含有物と二酸化炭素含有物をさらに分離することができ、この化学種を定量する場合、より優れた確度および精度を可能にする。

ある実施形態では、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を定量する装置は、単一分割式インジェクターを備えるガスクロマトグラフ、二重クロマトグラフカラム、および質量分析計を備える。

図３は、本発明による実施形態に従って、ガスクロマトグラフィーおよび質量分析法の２次元分析を含む、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を同時に定量する装置を図示する。ガスクロマトグラフ３０１は、試料を２個のクロマトグラフカラム３０３、３０４に向けて分割する単一インジェクター３０２を備える。分割式単一インジェクター３０２の温度を、所望の分析条件に従って変えることができる。単一分割式インジェクター３０２の温度変動は、ユーザによって手動で制御するか、または任意のプロセッサが装備されたデバイス、例えば、コンピュータおよび／または専用制御器などにより電子的に制御することができる。先に論じたように、２個のカラムの一方３０３は、ガス混合物の一酸化炭素含有物を分離するのに適しており、他方のカラム３０４は、ガス混合物の二酸化炭素含有物を分離するのに適している。本発明の装置のガスクロマトグラフに使用するクロマトグラフカラムは市販されている。

この２個のクロマトグラフカラムは、質量分析計３０５に供給する。ガスクロマトグラフの２個のカラムから溶離する一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物のさらなる分離および定量において使用するのに適した質量分析計は、扇形磁場型分析部、二重収束分光計、四重極型質量フィルタ、イオントラップ型分析部、および飛行時間型（ＴＯＦ）分析部を含む質量分析部を含むことができる。

上記の実施形態、これに加えて他の実施形態は、以下の実施例を参照してさらに理解することができる。以下の実施例に提供された燃料要素のいくつかは、ＢＫＯ炭素、グアーガム、黒鉛、およびタバコの割合を含む。以下の実施例において、すべての燃料要素の燃焼は、タバコおよびグリセリンのような他のエアロゾル形成剤からエアロゾルを発生させるために使用されるエネルギーを供給する。しかし、燃料要素の燃焼は、一酸化炭素および二酸化炭素も生成する。さらに、燃料要素の完全な燃焼は、エネルギーの最大量および二酸化炭素副生成物をもたらす。完全な燃焼は、次の化学反応によって示される。

Ｃ（ｓ）＋Ｏ_２（ｇ）→ＣＯ_２（ｇ）
しかしながら、不完全な燃焼は、より少ないエネルギーおよび実質的に一酸化炭素副生成物をもたらす。不完全な燃焼は、次の反応のシーケンスによって示される。

Ｃ（ｓ）＋Ｏ（ｇ）→ＣＯ（ｇ）
Ｃ（ｓ）＋Ｏ_２（ｇ）→ＣＯ_２（ｇ）
この結果、燃料要素の完全燃焼が望ましい。

黒鉛、ＢＫＯ炭素、グアーガム、およびタバコを含む燃料要素中の黒鉛は、燃料要素の燃焼で達する温度まで不活性であり、燃料要素の燃焼を通して実質的に不変のままである。残りの３種の炭素質成分は、燃焼中に酸化されて、エネルギーおよび炭素の酸化物をもたらす。炭素質の成分の中では、ＢＫＯ炭素が主要な成分であり、それゆえに、以下の実施例中の燃料要素の検討に選択されている。

本発明の実施形態による、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を同時に分離する方法および装置の効力を評価するために、いくつかの材料を調製した。この方法および装置による分析のために調製した材料は、標準のガス混合物、（Ｃｏ：Ｃｏ_２：Ｎ_２）１Ｒ４Ｆシガレットからのタバコ、および１Ｒ４Ｆシガレットの煙であった。各試料の少量を、空気の存在下で７００℃に２０秒間加熱した。この試料の組成を残しておくために、標準のガス混合物を空気の不存在下で分析した。試料の加熱用にパイロプローブを使用した。パイロプローブのインターフェースおよびガスクロマトグラフのインジェクターの温度を、周囲の温度に設定した。使用したガスクロマトグラフは、Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ５８９０ Ｓｅｒｉｅｓ ＩＩであった。一酸化炭素および二酸化炭素の分析のために、二重クロマトグラフカラムに向けて単一注入を使用した。一酸化炭素の分離用に、Ｍｏｌｓｉｅｖｅカラム（Ｃｈｒｏｍｐａｃｋ社、２５Ｍ×内径０．３２ｍｍ、３０μｍ膜）を使用し、二酸化炭素の分離用にＧＳ−ＣａｒｂｏｎＰＬＯＴカラム（Ｊ＆Ｗ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社、６０Ｍ×内径０．３２ｍｍ、１．５μｍ膜）を使用した。カラムの温度を３５℃に１０分間維持し、２５℃／分で１５０℃にプログラムし、１０分間維持した。クロマトグラフカラムから溶離する分離された一酸化炭素および二酸化炭素のピークを同定および定量するために、単一質量分析計を使用した。利用した質量分析計は、Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ５９７２質量選択的検出器であった。この質量分析計を、ＥＩモードにおいて７０ｅＶで操作し、イオン供給源の温度を１８０℃に維持した。走査した質量範囲は、２０〜２００原子質量単位であった。定量された一酸化炭素および二酸化炭素は、加熱した材料から発生した総一酸化炭素および二酸化炭素の一部にしか過ぎない。分離された一酸化炭素および二酸化炭素のピーク面積のみを定量化に使用した。

二重クロマトグラフカラムにより分離された標準のガス混合物の結果を図４に例示する。図４のイオンクロマトグラムは、完全に分離された一酸化炭素のピークおよび完全に分離された二酸化炭素のピークを実証する。比較の目的で、二重クロマトグラフカラムによる分離と一致する実験条件下で、標準のガス混合物（ＣＯ：ＣＯ_２：Ｎ_２）を単一カラムガスクロマトグラフに注入し、分離した。標準のガス混合物を、Ｍｏｌｓｉｅｖｅカラムを備えた単一カラムガスクロマトグラフにより分離した。この結果を図５に図示する。図５のイオンクロマトグラムに示すように、このＭｏｌｓｉｅｖｅカラムは、標準のガス混合物の、一酸化炭素含有物を完全に分離したが、二酸化炭素含有物を完全に分離することはできなかった。同様に、標準のガス混合物を、単一ＧＳ−ＣａｒｂｏｎＰＬＯＴクロマトグラフカラムによりさらに分離した。この分離の結果を図６に図示する。図６のイオンクロマトグラムは、二酸化炭素の完全な分離および一酸化炭素の不完全な分離を示している。この一酸化炭素は、窒素および酸素と共溶出した。

本発明に従って二重クロマトグラフカラムにより分離された、１Ｒ４Ｆシガレットからのタバコおよび１Ｒ４Ｆシガレットの煙を含む、残りの試料材料の結果を、それぞれ図７および図８に図示する。図７および図８のイオンクロマトグラムは、完全で明確に分離された一酸化炭素のピークおよび二酸化炭素のピークを実証する。

一酸化炭素／二酸化炭素（ＣＯ／ＣＯ_２）比の分析のために、７種の試料を作製した。この試料は次のものであった：（１）対照カーボンブラック９５０、（２）５％Ｆｅ_２Ｏ_３超微粒子を含むカーボンブラック９５０、（３）２％Ｆｅ_２Ｏ_３超微粒子を含むカーボンブラック９５０、（４）５％ＴｉＯ_２−Ａｕ超微粒子を含むカーボンブラック９５０および（５）２％ＴｉＯ_２−Ａｕ超微粒子を含むカーボンブラック９５０、（６）５％ＣｅＯ_２超微粒子を含むカーボンブラック９５０、および（７）２％ＣｅＯ_２超微粒子を含むカーボンブラック９５０。

燃料要素の燃焼をシミュレートするために、パイロプローブを使用して、各試料の少量を空気の存在下で７００℃に２０秒間加熱した。７００℃は、燃焼中の燃料要素の平均温度である。各試料の燃焼から生じるガス混合物を、図２に詳細に記述した方法に従って分析した。パイロプローブおよびガスクロマトグラムのインジェクターを、周囲の温度に調整した。一酸化炭素の分離用にＭｏｌｓｉｅｖｅクロマトグラフカラムを使用し、二酸化炭素の分離用にＧＳ−ＣａｒｂｏｎＰＬＯＴクロマトグラフカラムを使用した。この試料によって生じた一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物の定量における、分析の第２の次元として質量分析計を使用した。定量された一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物は、この試料によって生成された一酸化炭素含有物および炭素二酸化物含有物の一部に過ぎないこと、およびこの分離されたピーク面積が定量に使用されたことに留意されたい。表１は、この実施例の試料によってもたらされた結果を要約する。

表１に示され、さらに図９に図示されているこの結果は、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子が、燃料要素によって生成された一酸化炭素量の有意の減少を実現することを実証している。５重量％酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子を含む燃料要素試料（２）は、加熱された場合生成する一酸化炭素量の８５％の減少を示した。同様に、２重量％酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子を含む燃料要素試料（３）は、試料を加熱するとき生成する一酸化炭素量の８０％の減少を示した。試料（４）の酸化チタン−金（ＴｉＯ_２−Ａｕ）超微粒子は、５２％の一酸化炭素の減少を実証し、一方、試料（６）の酸化セリウム（ＣｅＯ_２）超微粒子は、ほぼ７％の減少という結果になった。

（ＣＯ／ＣＯ_２）比の分析のために、８種の燃料要素試料を作製した。この試料は次のものであった：（１）ＢＫＯ炭素９５０、（２）５％γ−Ｆｅ_２Ｏ_３の大きな粒子を含むＢＫＯ炭素９５０、（３）５％Ｆｅ_２Ｏ_３ナノ粒子を含むＢＫＯ ９５０炭素、（４）２％Ｆｅ_２Ｏ_３ナノ粒子を含むＢＫＯ ９５０炭素、（５）炭素混合物１（７８．３％ＢＫＯ ９５０炭素、１０．１％グアーガム、６．５５％黒鉛、および５．０５％タバコ）、（６）５％Ｆｅ_２Ｏ_３ナノ粒子を含む炭素混合物１、（７）炭素混合物２（８２．４％ＢＫＯ炭素９５０、１０．６％グアーガム、および７．０％黒鉛）および（８）５％Ｆｅ_２Ｏ_３ナノ粒子を含む炭素混合物２。

燃料要素の燃焼をシミュレートするために、パイロプローブを使用して、各試料の少量を７００℃に空気の存在下で２０秒間加熱した。７００℃は、燃焼中の燃料要素の平均温度である。各試料の燃焼から生じるガス混合物を、図２に詳細に記述した方法に従って分析した。パイロプローブおよびガスクロマトグラムのインジェクターを、周囲の温度に調整した。一酸化炭素の分離用にＭｏｌｓｉｅｖｅクロマトグラフカラムを使用し、二酸化炭素の分離用にＧＳ−ＣａｒｂｏｎＰＬＯＴクロマトグラフカラムを使用した。この試料によって生じた一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物の定量における、分析の第２の次元として質量分析計を使用した。定量された一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物は、この試料によって生成された一酸化炭素含有物および炭素二酸化物含有物の一部に過ぎないこと、およびこの分離されたピーク面積が定量に使用されたことに留意されたい。表２は、この実施例の試料によってもたらされた結果を要約する。

表２に要約され、さらに図１０に図示されているこの結果は、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子は、燃料要素によって生成された一酸化炭素量の減少を実現することを実証している。５％γ−Ｆｅ_２Ｏ_３の大きな粒子を含む試料（２）と５％Ｆｅ_２Ｏ_３ナノ粒子を含む試料（３）のＣＯ／ＣＯ_２比を比較すると、触媒活性度の粒径への依存性を示している。より小さなＦｅ_２Ｏ_３超微粒子は、γ−Ｆｅ_２Ｏ_３の大きな粒子より広い表面積を示し、これが、より高い触媒ターンオーバー率および加熱したとき燃料要素によって生成される一酸化炭素量のより大きな低減をもたらす。試料（３）のＦｅ_２Ｏ_３超微粒子は、分析したガス混合物の一酸化炭素含有量を８９．５％だけ低下させ、これはγ−Ｆｅ_２Ｏ_３の大きな粒子に対して１１％増加している。

この試料の試験結果は、グアーガムおよび黒鉛の追加の成分を含む燃料要素における、酸化第二鉄超微粒子の触媒活性をさらに実証している。試料（７）は、この追加の成分を含む燃料要素の実施例である。試料（８）は、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子５重量％を添加した試料（７）の成分を含む。この酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子は、試料（８）の燃料要素の一酸化炭素の生成を、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子を含んでいない試料（７）に比較して６８％だけ減少させた。

この実施例において、タバコ成分を含む燃料要素をさらに分析した。試料（５）は、ＢＫＯ炭素９５０、グアーガム、および黒鉛に加えて５．０５％タバコ含有量を含む燃料要素である。試料（６）は、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）ナノ粒子を５重量％添加した試料（５）の成分を含む。この酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子は、試料（６）の燃料要素の一酸化炭素の生成を、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子を含んでいない試料（５）に比較して１５．４％だけ減少させた。試料（６）中の酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子の触媒活性度は、燃料要素組成物中のタバコ含有物により減少された。タバコの燃焼は、超微粒子の触媒の挙動を抑制するいくつかの化学種を生成する。この触媒作用の抑制は、一酸化炭素の生成が１５．４％の減少であることで示される。

ＣＯ／ＣＯ_２比の分析のために、７種の炭素試料を作製した。この試料は次のものであった：（１）対照炭素（ＢＫＯ ９５０）、（２）ＭＡＣＨ−１，Ｉｎｃ．社から得られた５％Ｆｅ_２Ｏ_３超微粒子を含む炭素、（３）ＮＥＩ，Ｉｎｃ．社から得られた５％Ａｌ_２Ｏ_３超微粒子を含む炭素、（４）ＮＥＩ，Ｉｎｃ．社から得られた５％ＣｅＯ_２超微粒子を含む炭素、（５）ＮＥＩ，Ｉｎｃ．社から得られた５％ＴｉＯ_２超微粒子含む炭素、（６）５％タバコおよびＭＡＣＨ−１，Ｉｎｃ．社から得られた５％Ｆｅ_２Ｏ_３超微粒子を含む炭素、および（７）５％タバコ（熱処理された）およびＭＡＣＨ−１，Ｉｎｃ．社から得られた５％Ｆｅ_２Ｏ_３超微粒子を含む炭素。

燃料要素の燃焼をシミュレートするために、パイロプローブを使用して、各試料の少量を７００℃に空気の存在下で２０秒間加熱した。７００℃は、燃焼中の燃料要素の平均温度である。各試料の燃焼から生じるガス混合物を、図２に詳細に記述した方法に従って分析した。パイロプローブおよびガスクロマトグラムのインジェクターを、周囲の温度に調整した。一酸化炭素の分離用にＭｏｌｓｉｅｖｅクロマトグラフカラムを使用し、二酸化炭素の分離用にＧＣ−ＣａｒｂｏｎＰＬＯＴクロマトグラフカラムを使用した。この試料によって生じた一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物の定量における、分析の第２の次元として質量分析計を使用した。定量された一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物は、この試料によって生成された一酸化炭素含有物および炭素二酸化物含有物の一部に過ぎないこと、およびこの分離されたピーク面積が定量に使用されたことに留意されたい。表３は、この実施例の試料によってもたらされた結果を要約する。

表３に要約され、さらに図１１に図示されているこの結果は、本発明に従って、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子の燃料要素の一酸化炭素の生成を減少させる効力を繰り返している。酸化チタン（ＴｉＯ_２）、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）、および酸化セリウム（ＣｅＯ_２）超微粒子と比較すると、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子は、加熱された燃料要素の一酸化炭素の生成のより大きな減少を実証している。この実施例では、酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）および酸化チタン（ＴｉＯ_２）超微粒子を含む試料（３）および（５）は、それぞれ、一酸化炭素含有量のわずかな増加を示した。さらに、酸化セリウム（ＣｅＯ２）超微粒子を含む試料（４）は、１３％の一酸化炭素の減少を示した。しかし、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子を含む試料（２）は、８０％の一酸化炭素の減少を示した。

試料（６）および試料（７）では、加えてタバコを含む燃料要素中に、酸化第二鉄（Ｆｅ_２Ｏ_３）超微粒子がさらに取り込まれていた。加熱したときこの燃料要素から生成する一酸化炭素の減少が、タバコの燃焼時に生じた触媒を被毒する化学種のために少なくなった。

ＣＯ／ＣＯ_２比の分析のために、７種のタバコ試料を作製した。この試料は次のものであった：（１）対照Ｃａｍｅｌ ＬＴ（登録商標）タバコ、（２）５％Ｆｅ_２Ｏ_３超微粒子を含むＣａｍｅｌ ＬＴ（登録商標）タバコ、（３）２％Ｆｅ_２Ｏ_３超微粒子を含むＣａｍｅｌ ＬＴ（登録商標）タバコ、（４）５％ＴｉＯ_２−Ａｕ超微粒子を含むＣａｍｅｌ ＬＴ（登録商標）タバコ、（５）２％ＴｉＯ_２−Ａｕ超微粒子を含むＣａｍｅｌ ＬＴ（登録商標）タバコ、（６）５％ＣｅＯ_２超微粒子を含むＣａｍｅｌ ＬＴ（登録商標）タバコ、および（７）２％ＣｅＯ_２超微粒子を含むＣａｍｅｌ ＬＴ（登録商標）タバコ。

試料を加熱するために、Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｄａｔａ Ｓｙｓｔｅｍ（ＣＤＳ）Ｍｏｄｅｌ ２０００パイロプローブを使用した。各試料の少量（ほぼ７ｍｇ）を７００℃で空気の存在下２０秒間加熱した。各試料の加熱から生じるガス混合物を、図２に詳細に記述した方法に従って分析した。パイロプローブのインターフェースおよびガスクロマトグラムのインジェクターの温度を、周囲の温度に調整した。使用したＧＣはＨｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ５８９０ Ｓｅｒｉｅｓ ＩＩガスクロマトグラフであった。ＣＯおよびＣＯ_２の分析用に、二重カラムに向けた単一注入を使用した。ＣＯ分析用にＭｏｌｓｉｅｖｅカラム（Ｃｈｒｏｍｐａｃｋ社、２５Ｍ×内径０．３２ｍｍ、３０μｍ膜）を使用した。ＣＯ_２分析用にＧＳ−ＣａｒｂｏｎＰＬＯＴカラム（Ｊ＆Ｗ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社、６０Ｍ×内径０．３２ｍｍ、１．５μｍ膜）を使用した。ＣＧカラムの温度を３５℃に１０分間維持し、２５℃／分で１５０℃にプログラムし、１０分間維持した。ガスクロマトグラフから溶離する分離されたＣＯおよびＣＯ_２のピークを同定および定量するために、質量分析計（ＭＳ）を使用した。使用したＭＳは、Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ ５９７２質量選択的検出器であった。この質量分析計を、Ｅｌモードにおいて７０ｅＶで操作した。イオン供給源の温度を１８０℃に維持し、走査した質量範囲は、２０〜２００原子質量単位であった。測定されたＣＯおよびＣＯ_２量は、試料から発生した総ＣＯおよびＣＯ_２含有物の一部にしか過ぎないことに留意されたい。分離されたＣＯおよびＣＯ_２のピーク面積のみを定量化に使用した。表４は、この実施例の試料によってもたらされた結果を要約する。

表４に要約され、さらに図１２に図示されているこの結果は、本発明の触媒組成物を含む金属および金属酸化物超微粒子の触媒活性は、燃料要素を構成するためにタバコのみと組み合わせた場合は阻害されることを示す。この結果は、タバコの特定の量を含む以前の実施例の燃料要素試料と一致している。燃料要素のタバコ分は、加熱されるかまたは燃焼される場合、触媒超微粒子を被毒するいくつかの化学種を生成し、これによって、一酸化炭素の二酸化炭素への触媒による酸化を（たとえなくさなくとも）有意に少なくする。この結果、本発明による燃料要素のタバコ成分は不利である。しかし、以前の実施例に示したように、燃料要素内のタバコの少量の成分は、金属酸化物および金属超微粒子の触媒活性を無効にせず、したがって、かなりの量が許容できる。喫煙物品の燃料要素中にタバコ成分を含有させることは、喫煙物品の主流煙を含むエアロゾルにより多くの香味を提供することができる。

本発明の実施形態による喫煙物品を例示する。 本発明の実施形態による方法を例示する。 本発明の実施形態による装置を例示する。 本発明の実施形態により二重カラムにより分離された、標準のガス混合物のイオンクロマトグラムである。 本発明の実施形態によりＭｏｌｓｉｅｖｅカラムにより分離された、標準のガス混合物のイオンクロマトグラムである。 本発明の実施形態によりＣａｒｂｏｎ Ｐｌｏｔカラムにより分離された、標準のガス混合物のイオンクロマトグラムである。 本発明の実施形態により二重カラムにより分離された、加熱したタバコのイオンクロマトグラムである。 本発明の実施形態により二重カラムにより分離された、シガレットの煙のイオンクロマトグラムである。 本発明の実施形態による種々の超微粒子の存在下で燃焼したときの、炭素による一酸化炭素の生成の減少を例示する。 本発明の実施形態による種々の寸法の酸化鉄超微粒子の存在下における、炭素および炭素、グアーガム、黒鉛およびタバコの混合物の燃焼による一酸化炭素の生成の減少を例示する。 本発明の実施形態による種々の金属酸化物超微粒子の存在下における、炭素の燃焼による一酸化炭素の生成の減少を例示する。 本発明の実施形態による種々の超微粒子の存在下でタバコが熱分解される場合の、触媒組成物のＣＯ／ＣＯ_２比への影響を例示する。

Claims (20)

1. 炭素質材料、および
   金属酸化物、金属、またはこの混合物の超微粒子を含む、少なくとも１種の触媒組成物
   を含む燃料要素。
2. 金属酸化物が酸化第二鉄を含む、請求項１に記載の燃料要素。
3. 金属が、金、銅、銀、白金、パラジウム、ロジウム、ニッケル、およびこの混合物を含む、請求項１に記載の燃料要素。
4. 触媒組成物が、燃料要素の５重量％までを構成する、請求項１に記載の燃料要素。
5. 超微粒子が、約１マイクロメートルまでの個々の粒径を有する、請求項１に記載の燃料要素。
6. 超微粒子が、約５ナノメートルまでの個々の粒径を有する、請求項１に記載の燃料要素。
7. 超微粒子が、約２と約４ナノメートルの間の個々の粒径を有する、請求項１に記載の燃料要素。
8. 炭素質材料および金属酸化物、金属、またはこの混合物の超微粒子を含む、少なくとも１種の触媒組成物を含む燃料要素、
   および
   少なくとも１種のエアロゾル形成材料を含む、物理的に分離したエアロゾル発生手段
   を含む喫煙物品。
9. 金属酸化物が酸化第二鉄を含む、請求項８に記載の喫煙物品。
10. 触媒組成物が、約７００℃と約９５０℃の間の温度で、一酸化炭素を二酸化炭素に変換することができる、請求項８に記載の喫煙物品。
11. 触媒組成物を燃料要素に取り込むことを含み、触媒組成物が、金属酸化物、金属、またはこの混合物の超微粒子を含む、燃料要素の一酸化炭素生成を減少させる方法。
12. 触媒組成物を燃料要素に取り込むことが、燃料要素を触媒組成物でウォッシュコーティング、ディッピング、塗装、またはスプレーすることを含む、請求項１１に記載の方法。
13. 触媒組成物を燃料要素に取り込むことが、触媒組成物を燃料要素の内側コア中に配置することを含み、ここで内側コアが、炭素質材料を含む外側シェルによって囲まれている、請求項１１に記載の方法。
14. 触媒組成物を燃料要素に取り込むことが、燃料要素の後方に位置する担体上に触媒組成物を配置することを含む、請求項１１に記載の方法。
15. 担体が、不活性な炭素材料または多孔質材料を含む、請求項１４に記載の方法。
16. ガス混合物をガスクロマトグラムの分割式単一インジェクター中に注入すること、
    第１のクロマトグラフカラムによりガス混合物の一酸化炭素含有物を分離し、同時に、第２のクロマトグラフカラムによりガス混合物の二酸化炭素含有物を分離すること、および
    分離された一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を質量分析計で検出し、定量すること
    を含む、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を同時に定量する方法。
17. ガス混合物が、喫煙物品からの煙、喫煙物品からの主流煙、喫煙物品からの煙様エアロゾル、またはこの混合物を含む、請求項１６に記載の方法。
18. 分割式単一インジェクターおよび２個のクロマトグラフカラムを備えるガスクロマトグラフ、および
    質量分析計
    を備える、ガス混合物の一酸化炭素含有物および二酸化炭素含有物を同時に定量する装置。
19. クロマトグラフカラムの一方が、ガス混合物から一酸化炭素を分離する能力を有し、および残りのクロマトグラフカラムが、ガス混合物から二酸化炭素を分離する能力を有する、請求項１８に記載の装置。
20. ガスクロマトグラフの分割式単一インジェクターの温度が可変である、請求項１８に記載の装置。

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