JP2008311079A - 燃料電池モジュール及び燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】性能を向上させることが可能な燃料電池モジュール、及び、当該燃料電池モジュールを備える燃料電池を提供する。
【解決手段】中空形状の膜電極構造体と、膜電極構造体の内周面側に配設される内部集電体と、膜電極構造体の外周面側に配設される外部集電体とを備えるチューブ型燃料電池セル、チューブ型燃料電池セルと熱交換可能な熱媒体が流通する熱媒体管、並びに、チューブ型燃料電池セル及び熱媒体管を収容するケース部材を備え、二以上の熱媒体管が一のチューブ型燃料電池セルと接触し、一のチューブ型燃料電池セルと接触する二以上の熱媒体管に、熱媒体の流通方向が互いに異なる複数の熱媒体管が備えられ、ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルと交換される熱量と、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルと交換される熱量との間に差を設ける熱交換量制御手段が備えられる、燃料電池モジュールとする。
【選択図】図３

Description

本発明は、中空形状の膜電極構造体を有するチューブ型燃料電池セルを備える燃料電池モジュール、及び、該燃料電池モジュールを備える燃料電池に関する。

燃料電池は、電解質層（以下「電解質膜」という。）と、電解質膜の両面側にそれぞれ配設される電極（アノード及びカソード）とを備える膜電極構造体（以下「ＭＥＡ」という。）における電気化学反応により発生した電気エネルギーを、ＭＥＡの両側にそれぞれ配設される集電体を介して外部に取り出す装置である。燃料電池の中でも、家庭用コージェネレーション・システムや自動車等に使用される固体高分子型燃料電池（以下「ＰＥＦＣ」という。）は、低温領域での運転が可能である。このＰＥＦＣは、高いエネルギー変換効率を示し、起動時間が短く、かつシステムが小型軽量であることから、電気自動車の動力源や携帯用電源として注目されている。

単位体積当たりの発電量を向上させること等を目的として、近年、単セルが柱状のＰＥＦＣ（以下「チューブ型ＰＥＦＣ」という。）に関する研究が進められている。チューブ型ＰＥＦＣのユニットセル（以下において、「チューブ型燃料電池セル」又は単に「セル」ということがある。）は、一般に、中空形状の電解質膜と当該電解質膜の内周面側及び外周面側にそれぞれ配設される触媒層とを備える中空形状のＭＥＡ、を具備する。そして、例えば、当該ＭＥＡの内周面側に水素含有ガスを、外周面側に酸素含有ガスをそれぞれ供給することにより電気化学反応を起こし、この電気化学反応により発生した電気エネルギーを、ＭＥＡの内周面側及び外周面側にそれぞれ配設される集電体を介して外部に取り出している。すなわち、チューブ型ＰＥＦＣでは、各チューブ型燃料電池セルに備えられるＭＥＡの内周面側に一方の反応ガス（例えば、水素含有ガス）を、外周面側に他方の反応ガス（例えば、酸素含有ガス）を供給することにより発電エネルギーを取り出すので、隣り合う２つのチューブ型燃料電池セルの外周面側に供給される反応ガスを同一とすることができる。したがって、チューブ型ＰＥＦＣによれば、従来の平板型ＰＥＦＣではガス遮蔽性能をも併せ持っていたセパレータが不要となるため、単位体積当たりの発電量を向上させることが容易になる。

このようなチューブ型ＰＥＦＣに関する技術として、例えば、特許文献１には、底面の中心が正六角形の各頂点位置に配置された６個のチューブ型燃料電池セルと、当該６個のチューブ型燃料電池セルが正六角形の各頂点位置に配置されることによってその中心部に形成された間隙に挿入された冷却媒体流通管とを有する、燃料電池スタックに関する技術が開示されている。かかる形態の燃料電池スタックによれば、高電流及び高電圧を得ることが可能で、しかも、小型かつ軽量である燃料電池スタックが提供される、としている。また、特許文献２には、積層方向に沿ったセル間の温度を均一にし、燃料電池を小型化することを目的とした技術が開示されている。

特開２００４−１５８３３５号公報 特開平７−１４２０７８号公報

しかし、特許文献１に開示されている技術では、チューブ型燃料電池セルの長手方向で温度差が生じやすく、性能が低下しやすいという問題があった。また、特許文献２に開示されている技術は、従来の平板型ＰＥＦＣに関するものであるため、当該技術をそのまま転用して、複数のチューブ型燃料電池セルを備える燃料電池モジュールの性能を向上させることは困難であるという問題があった。

そこで本発明は、性能を向上させることが可能な燃料電池モジュール、及び、該燃料電池モジュールを備える燃料電池を提供することを課題とし、特に、セルの温度分布を低減することにより性能を向上させることが可能な燃料電池モジュール、及び、当該燃料電池モジュールを備える燃料電池を提供することを課題とする。

上記課題を解決するために、本発明は以下の手段をとる。すなわち、
第１の本発明は、中空形状の膜電極構造体と、膜電極構造体の内周面側に配設される内部集電体と、膜電極構造体の外周面側に配設される外部集電体とを備えるチューブ型燃料電池セル、チューブ型燃料電池セルと熱交換可能な熱媒体が流通する熱媒体管、並びに、チューブ型燃料電池セル及び熱媒体管を収容するケース部材、を備える燃料電池モジュールであって、二以上の熱媒体管が一のチューブ型燃料電池セルと接触し、一のチューブ型燃料電池セルと接触する二以上の熱媒体管に、内部を流通する熱媒体の流通方向が互いに異なる複数の熱媒体管が備えられ、ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルと熱媒体との間で交換される熱量と、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルと熱媒体との間で交換される熱量との間に差を設ける、熱交換量制御手段が備えられることを特徴とする、燃料電池モジュールである。

ここに、「膜電極構造体の内周面側に配設される内部集電体」とは、中空形状の膜電極構造体（以下「ＭＥＡ」という。）と内部集電体との間に拡散層や撥水層が備えられる場合には、当該拡散層又は撥水層と接触するように、内部集電体が配設されることを意味する。これに対し、ＭＥＡと内部集電体との間に拡散層及び撥水層が備えられない場合には、ＭＥＡの内周面と内部集電体とが接触する形態で、内部集電体が配設されることを意味する。さらに、「膜電極構造体の外周面側に配設される外部集電体」とは、ＭＥＡと外部集電体との間に拡散層や撥水層が備えられる場合には、当該拡散層又は撥水層と接触するように、外部集電体が配設されることを意味する。これに対し、ＭＥＡと外部集電体との間に拡散層や撥水層が備えられない場合には、ＭＥＡの外周面と外部集電体とが接触する形態で、外部集電体が配設されることを意味する。さらに、「熱媒体」とは、燃料電池モジュールの運転時に、チューブ型燃料電池セルとの間で熱交換をすることにより、チューブ型燃料電池セルの温度を制御可能な、冷熱媒体（以下「冷媒」という。）又は温熱媒体を意味する。本発明の燃料電池モジュールで使用可能な冷媒の具体例としては、冷却水のほか、ＬＬＣ（「ＬＬＣ」は株式会社デンソーの登録商標。以下同じ。）等を挙げることができる。また、本発明の燃料電池モジュールで使用可能な温熱媒体の具体例としては、温水等を挙げることができる。さらに、本発明における「熱媒体管」は、熱媒体を流通させる空間を有し、かつ、燃料電池モジュールの運転時にチューブ型燃料電池セルと熱交換し得る熱伝導性能を有する材料により構成される。さらに、「二以上の熱媒体管が一のチューブ型燃料電池セルと接触し」とは、ケース部材に収容される複数のチューブ型燃料電池セルのそれぞれと、二以上の熱媒体管とが接触することを意味する。一のチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管の数は、二以上であれば、特に限定されるものではない。さらに、「熱媒体の流通方向が互いに異なる複数の熱媒体管」とは、例えば、一のチューブ型燃料電池セルと二の熱媒体管（以下、本段落において「第１熱媒体管」及び「第２熱媒体管」という。）とが接触する場合には、第１熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向と、第２熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向とが異なることを意味する。本発明において、例えば、一のチューブ型燃料電池セルと四の熱媒体管とが接触する場合には、当該四の熱媒体管の中に、一の方向に熱媒体を流通させる一又は二の熱媒体管と、他の方向に熱媒体を流通させる三又は二の熱媒体管とが備えられる形態とすることができる。さらに、「ケース部材の中央部」とは、ケース部材の幅方向の中央部という意味、及び、ケース部材の厚み方向の中央部という意味を含む概念である。さらに、「ケース部材の端部」とは、ケース部材の幅方向の端部という意味、及び、ケース部材の厚み方向の端部という意味を含む概念である。

上記第１の本発明において、熱交換量制御手段が、下記（１）乃至（３）の少なくとも一以上であることが好ましい。（１）ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管の内径をＲ１、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管の内径をＲ２とするとき、Ｒ１＞Ｒ２とする。（２）ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルに備えられる膜電極構造体の電極の体積をＶ１、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルに備えられる膜電極構造体の電極の体積をＶ２とするとき、Ｖ１＜Ｖ２とする。（３）ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルと、該チューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管との接触面積をＳ１、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルと、該チューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管との接触面積をＳ２とするとき、Ｓ１＞Ｓ２とする。

ここに、「熱媒体管の内径」とは、熱媒体管に備えられる、熱媒体を流通させ得る中空部の直径を意味する。さらに、「電極の体積」とは、チューブ型燃料電池セルのＭＥＡに備えられるアノードの体積とカソードの体積との総和を意味する。また、上記第１の本発明において、熱交換量制御手段として、上記（１）乃至（３）に加え、又は、上記（１）乃至（３）のほかに、下記（４）乃至（６）の少なくとも一以上が備えられていても良い。
（４）ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管の本数を、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管の本数よりも多くする。（５）ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の単位時間当たりの流量を、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の単位時間当たりの流量よりも多くする。（６）ケース部材の中央部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の温度を、ケース部材の端部に収容されるチューブ型燃料電池セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の温度よりも低くする。

また、上記第１の本発明において、複数のチューブ型燃料電池セルを配列して構成される二以上のセル列が、ケース部材に収容されるとともに、該ケース部材の厚み方向に、複数の熱媒体管とセル列とが交互に配置され、一のセル列に備えられるチューブ型燃料電池セルの、厚み方向の一端側の表面と接触する、熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向と、該一のセル列に備えられるチューブ型燃料電池セルの、厚み方向の他端側の表面と接触する、熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向とが異なることが好ましい。

ここに、「ケース部材の厚み方向に、複数の熱媒体管とセル列とが交互に配置され」とは、ケース部材の厚み方向が重力方向である場合には、例えば、ケース部材の最下部に複数の熱媒体管を配置して第１の熱媒体管列を形成した後、当該第１の熱媒体管列の上面側表面と接触するように複数のチューブ型燃料電池セルを配置して第１のセル列を形成し、さらに、第１のセル列の上面側表面と接触するように複数の熱媒体管を配置して第２の熱媒体管列を形成した後、当該第２の熱媒体管列の上面側表面と接触するように複数のチューブ型燃料電池セルを配置して第２のセル列を形成し、さらに、第２のセル列の上面側表面と接触するように複数の熱媒体管を配置して第３の熱媒体管列を形成する等の方法により、熱媒体管列とセル列とが交互に積層された形態で配置されることを意味する。さらに、「一のセル列に備えられるチューブ型燃料電池セルの、厚み方向一端側の表面と接触する熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向と、該一のセル列に備えられるチューブ型燃料電池セルの、厚み方向他端側の表面と接触する熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向とが異なる」とは、上記の例で言えば、第２熱媒体管列を構成する各熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向と、第１熱媒体管列を構成する各熱媒体管及び第３熱媒体管列を構成する各熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向とが異なることを意味する。

第２の本発明は、電気的に直列に接続される複数の燃料電池モジュールと、複数の燃料電池モジュールを収容する外部ケース部材とを備え、該燃料電池モジュールが、上記第１の本発明にかかる燃料電池モジュールであることを特徴とする、燃料電池である。

第１の本発明によれば、一のチューブ型燃料電池セルと接触する、第１熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向と、第２熱媒体管の内部を流通する熱媒体の流通方向とが異なるので、燃料電池モジュールの運転時に、チューブ型燃料電池セルの長手方向における温度分布を低減できる。さらに、第１の本発明によれば、燃料電池モジュールの運転時に、ケース部材の中央部に収容されたチューブ型燃料電池セルと熱媒体管との間で交換される熱量を、ケース部材の端部に収容されたチューブ型燃料電池セルと熱媒体管との間で交換される熱量よりも多くすることができる。ここで、複数のチューブ型燃料電池セルを備える燃料電池モジュールでは、例えば定常運転時に、ケース部材の中央部に配置されたチューブ型燃料電池セルが、ケース部材の端部に配置されたチューブ型燃料電池セルよりも高温になりやすい。ところが、第１の本発明によれば、例えば定常運転時に、ケース部材の中央部に配置されたチューブ型燃料電池セルを、他の部位に配置されたチューブ型燃料電池セルよりも積極的に冷却することにより、ケース部材に収容された複数のチューブ型燃料電池セルの温度分布を低減できる。したがって、第１の本発明によれば、チューブ型燃料電池セルの温度分布を低減することにより、性能を向上させることが可能であり、安定した性能を発現させることが可能な、燃料電池モジュールを提供できる。

第１の本発明において、熱交換量制御手段として、上記（１）乃至（３）の少なくとも一以上が備えられる形態とすることにより、チューブ型燃料電池セルの温度分布を低減して性能を向上させることが可能であり、安定した性能を発現させることが可能な燃料電池モジュールを、容易に提供できる。

第１の本発明において、ケース部材の厚み方向に、熱媒体管列とセル列とが交互に積層され、セル列の一面側と接触する熱媒体管列の内部を流通する熱媒体の流通方向と、同他面側と接触する熱媒体管列の内部を流通する熱媒体の流通方向とが異なる形態とすることにより、複数のセル列を備える燃料電池モジュールにおいても、ケース部材の内側で発生し得る温度分布を低減できる。したがって、かかる形態とすることにより、温度分布を低減して性能を向上させることが可能であり、安定した性能を発現させることが可能な、燃料電池モジュールを提供できる。

第２の本発明によれば、第１の本発明にかかる燃料電池モジュールが備えられるので、チューブ型燃料電池セルの温度分布を低減することにより、性能を向上させることが可能であり、安定した性能を発現させることが可能な、燃料電池を提供できる。

以下、図面を参照しつつ、本発明の燃料電池モジュール及び燃料電池について具体的に説明する。以下の説明では、ＭＥＡの外周面側へ酸素含有ガス（以下「空気」という。）が供給されるとともに、ＭＥＡの内周面側へ水素含有ガス（以下「水素」という。）が供給される形態を例示するが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、水素のシール性を確保するための構成を適宜変更する等により、例えば、ＭＥＡの外周面側へ水素が供給されるとともに、ＭＥＡの内周面側へ酸素が供給される形態とすることも可能である。また、以下の説明では、熱媒体管に冷媒が供給される形態を例示するが、本発明の燃料電池モジュール及び燃料電池は、例えば寒冷地における始動時等に、低温始動性を向上させる等の目的で、熱媒体管に温熱媒体を供給することも可能である。なお、以下の図では、水素用マニホールドの記載を省略することがあるが、本発明の燃料電池モジュールは、水素用マニホールドを介して供給された水素が、ケース部材内側の水素流通部へと流入し、反応で使用されずに残った水素が、水素流通部及び水素用マニホールドを介して排出されて回収される。

１．燃料電池モジュール
１．１．第１実施形態
図１は、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールの形態例を簡略化して示す平面図である。図１の紙面上下方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図１の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図１の紙面奥／手前方向がケース部材の厚み方向である。図２は、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールの形態例を簡略化して示す正面図である。図２の紙面奥／手前方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図２の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図２の紙面上下方向がケース部材の厚み方向である。図３は、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールのケース部材に収容されたセル及び熱媒体管の形態を示す概念図である。図３の紙面上下方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図３の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図３の紙面奥／手前方向がケース部材の厚み方向である。セル及び熱媒体管の形態を理解しやすくするため、図３では冷媒流通部の記載を省略している。図３の直線矢印は、冷媒の流通方向を示している。図４は、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールのケース部材に収容されたセル及び熱媒体管の形態を示す断面図である。図４の紙面奥／手前方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図４の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図４の紙面上下方向がケース部材の厚み方向である。図５は、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールに備えられるセルの形態例を概略的に示す断面図であり、図５の紙面奥／手前方向が、セルの長手方向である。図６は、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールに備えられる冷媒マニホールドの形態例を概略的に示す平面図である。図６において、図１及び図２と同様の構成を採るものには、これらの図で使用した符号と同符号を付す。図７は、図６のＶＩＩ−ＶＩＩ矢視図である。図８は、図６のＶＩＩＩ−ＶＩＩＩ矢視図である。なお、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールには、二の冷媒マニホールドが備えられ、これら二の冷媒マニホールドは、互いに同じ形態である。そのため、図６乃至図８では、一方の冷媒マニホールドについての符号とともに、他方の冷媒マニホールドについての符号を括弧書きにて付記する。以下、図１乃至図８を参照しつつ、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールについて説明する。

図１及び図２に示すように、第１実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュール１００（以下「燃料電池モジュール１００」という。）は、冷媒マニホールド１０及び冷媒マニホールド２０と、ケース部材３０を備える。燃料電池モジュール１００の運転時には、冷媒マニホールド１０へと供給された冷媒が、ケース部材３０の内側へと流入し、ケース部材３０から冷媒マニホールド２０へと排出された冷媒が、冷媒マニホールド２０の外へと排出されて回収される。すなわち、ケース部材３０の内側において、冷媒は、冷媒マニホールド１０から冷媒マニホールド２０へ向かって流通する。

図３及び図４に示すように、燃料電池モジュール１００では、ケース部材３０に、複数のセル８、８、…、及び、熱媒体管９、９、…（以下「冷却管９」等ということがある。）が収容される。ケース部材３０の内側の空間は、隔壁３３、３３によって、セル８、８、…、及び、冷却管９、９、…の長手方向中央部が配設される空気流通部３１と、セル８、８、…の長手方向端部が収容されるとともに、冷却管９、９、…が貫通する水素流通部３２、３２（以下において図３の紙面上側に位置する水素流通部を「水素流通部３２ａ」、図３の紙面下側に位置する水素流通部を「水素流通部３２ｂ」ということがある。）と、に区分けされている。

図５に示すように、燃料電池モジュール１００に備えられるセル８は、導電性材料からなる複数の導電線１ｅ、１ｅ、…を縒り線形状とすることにより構成される内部集電体１と、該内部集電体１の外周面に形成された中空形状の第１触媒層２と、第１触媒層２の外周面に形成された中空形状の電解質膜３と、電解質膜３の外周面に形成された中空形状の第２触媒層４と、第２触媒層４の外周面に巻回された外部集電体６と、を備え、第１触媒層２、電解質膜３、及び、第２触媒層４によって、中空形状のＭＥＡ５が構成されている。燃料電池モジュール１００の運転時には、水素流通部３２ａへと供給された水素が、内部集電体１と第１触媒層２との間の空隙７、７、…へと流入し、水素流路として機能する当該空隙７、７、…を介して、第１触媒層２へ水素が供給される。このようにして第１触媒層２へと供給された水素は、第１触媒層２に分散された触媒（例えば、Ｐｔ等。以下同じ。）の作用下で、プロトン及び電子に分離する。第１触媒層２で生じたプロトンは、第１触媒層２、電解質膜３、及び、第２触媒層４に含有されるプロトン伝導体（例えば、プロトン伝導性ポリマー等）を介して、第２触媒層４へと伝導され、第１触媒層２で生じた電子は、外部回路を経由して第２触媒層４へと伝導される。一方、燃料電池モジュール１００の運転時には、空気流通部３１へと流入した空気が第２触媒層４へと供給される。そして、第２触媒層４へと伝導されたプロトン及び電子と、第２触媒層４へと供給された空気に含まれる酸素とが、第２触媒層４に分散された触媒の作用下で電気化学反応することにより、水が生成される。このように、燃料電池モジュール１００の運転時には、水素と酸素とが反応して水が生成され、その反応の過程において、電子やプロトンが伝導される際の抵抗等に起因して、熱が発生する。セル８に備えられるプロトン伝導体は、例えば８０［℃］程度の温度環境下で含水状態に保たれることによりプロトン伝導性能を発現するため、セル８から電気エネルギーを取り出すためには、セル８の温度が過度に上昇しないよう、その温度を制御する必要がある。それゆえ、燃料電池モジュール１００には、過度の温度上昇を防止して、セル８、８、…の温度を最適な状態に制御すべく、セル８、８、…と熱交換する熱媒体（例えば、冷媒）を流通させる冷却管９、９、…が、セル８、８、…と接触する形態で備えられている。

ケース部材（燃料電池モジュール１００ではケース部材３０。後述する燃料電池モジュール３００ではケース部材３０ｂ。以下同じ。）に収容されたセル８、８、…のうち、ケース部材の幅方向中央部に収容されたセル８、８、…（以下「セル８ｘ」等という。）は、冷却管９、９、…（以下「冷却管９ｘ」等という。）と、同幅方向端部に収容されたセル８、８、…（以下「セル８ｚ」等という。）は、冷却管９、９、…（以下「冷却管９ｚ」等という。）と、同幅方向中央部と端部との間に収容されたセル８、８、…（以下「セル８ｙ」という。）は、冷却管９、９、…（以下「冷却管９ｙ」等という。）と、それぞれ接触している。燃料電池モジュール１００において、冷却管９ｘの中空部の内径は、冷却管９ｙ及び冷却管９ｚの中空部の内径よりも大きく、冷却管９ｙの中空部の内径は、冷却管９ｚの中空部の内径よりも大きい。それゆえ、燃料電池モジュール１００の運転時には、セル８ｘ、８ｘ、…と接触する冷却管９ｘ、９ｘ、…の内部を多量の冷媒が流通する一方、セル８ｚ、８ｚ、…と接触する冷却管９ｚ、９ｚ、…の内部には、冷却管９ｘ、９ｘ、…、及び、冷却管９ｙ、９ｙ、…よりも少量の冷媒が流通し、セル８ｙ、８ｙ、…と接触する冷却管９ｙ、９ｙ、…には、冷却管９ｘ、９ｘ、…よりも少なく冷却管９ｚ、９ｚ、…よりも多い量の冷媒が流通する。そのため、燃料電池モジュール１００の運転時には、ケース部材３０の内側において、セル８ｘ、８ｘ、…と冷却管９ｘ、９ｘ、…との間で交換される熱量が最大になるとともに、セル８ｚ、８ｚ、…と冷却管９ｚ、９ｚ、…との間で交換される熱量が最小になる。かかる形態とすることにより、幅方向中央部に配置されて最も高温状態に曝されやすいセル８ｘ、８ｘ、…を、他のセル８ｙ、８ｙ、…、セル８ｚ、８ｚ、…よりも重点的に冷却することで、ケース部材３０に収容された各セル８、８、…の温度分布が生じにくい形態としている。

一方、図６乃至図８に示すように、燃料電池モジュール１００に備えられる冷媒マニホールド１０は、冷媒流通部１０ａと、高さの異なる位置に設けられた冷媒流通部１０ｂ、及び、冷媒流通部１０ｃと、備え、冷媒マニホールド２０は、冷媒流通部２０ａと、高さの異なる位置に設けられた冷媒流通部２０ｂ、及び、冷媒流通部２０ｃと、を備える。冷媒マニホールド１０へと供給された冷媒は、まず、冷媒流通部１０ａへと流入し、その後、冷媒流通部１０ｂ及び冷媒流通部１０ｃへと分岐する。ここで、長手方向中央部がケース部材３０に収容された冷却管９、９、…の冷媒流入口は、冷媒流通部１０ｂ及び冷媒流通部１０ｃと連通する形態で配置され、冷却管９、９、…の冷媒流出口は、冷媒流通部２０ｂ及び冷媒流通部２０ｃと連通する形態で配置される。そのため、冷媒流通部１０ｂ又は冷媒流通部１０ｃへと分岐した冷媒は、冷却管９、９、…の内部へと流入し、冷却管９、９、…の冷媒流出口側へと移動する間に、セル８、８、…と熱交換することにより、セル８、８、…の過度の温度上昇を防止する。そして、冷却管９、９、…の冷媒流出口へと達した冷媒は、その後、冷却管９、９、…の冷媒流出口と連通している冷媒流通部２０ｂ及び冷媒流通部２０ｃへと排出される。このようにして冷媒流通部２０ｂ及び冷媒流通部２０ｃへと達した冷媒は、その後、冷媒流通部２０ａへと達し、冷媒流通部２０ａの外へと排出されて回収される。

かかる形態の冷媒マニホールド１０、２０が備えられる形態とすれば、一のセル８と接触する二の冷却管９、９のうち、一方の冷却管９の冷媒流入口及び冷媒流出口を冷媒流通部１０ｂ及び冷媒流通部２０ｂと連通させ、他方の冷却管９の冷媒流入口及び冷媒流出口を冷媒流通部１０ｃ及び冷媒流通部２０ｃと連通させる形態で配置することにより、二の冷却管９、９の内部を流通する冷媒の流通方向を、互いに逆方向とすることができる。すなわち、燃料電池モジュール１００では、ケース部材３０の厚み方向略中央にセル８、８、…が一列に配列され、当該セル８、８、…の一方の表面と接触するように配設された冷却管９、９、…が、冷媒流通部１０ｂ及び冷媒流通部２０ｂにその長手方向両端面が収容される形態で配置され、セル８、８、…の他方の表面と接触するように配設された冷却管９、９、…が、冷媒流通部１０ｃ及び冷媒流通部２０ｃにその長手方向両端面が収容される形態で配置される。

このように、ケース部材３０に収容された各セル８、８、…は、二の冷却管９、９、…とそれぞれ接触し、一のセル８と接触する一の冷却管９の内部を流通する冷媒の方向が、当該一のセル８と接触する他の冷却管９の内部を流通する冷媒の方向と逆方向とされる。通常、冷却管９の冷媒流入口から冷却管９へと流入した冷媒は、セル８との間で熱交換することにより暖められるので、冷却管９の冷媒流出口から流出する冷媒の温度は、冷却管９へと流入した冷媒の温度よりも高い。それゆえ、一の冷却管９のみが一のセル８と接触する場合には、冷媒の入口と対応するセル８の長手方向一端面側の温度が、冷媒の出口と対応するセル８の長手方向他端面側の温度よりも低く、セル８の長手方向で温度分布が生じやすい。ところが、燃料電池モジュール１００に備えられる各セル８、８、…は、冷媒が互いに逆方向へ流通する二の冷却管９、９と接触しているので、セル８の長手方向における温度分布が生じにくい形態とされる。すなわち、燃料電池モジュール１００では、一のセル８と二の冷却管９、９とが接触する形態とし、かつ、ケース部材３０の幅方向中央部から幅方向端部へと向かうにつれて冷却管の中空部の内径が小さくなるように複数の冷却管９、９、…が配置される形態とする熱交換量制御手段が備えられることにより、ケース部材３０に収容されたセル８、８、…の温度の均一化を図っている。このようにして、ケース部材３０に収容されたセル８、８、…の温度を均一にすると、燃料電池モジュール１００に備えられるセル８、８、…の発電状態を均一にすることが可能になり、その結果、燃料電池モジュール１００の性能を向上させること、及び、燃料電池モジュール１００の性能を長期間に亘って安定化することが可能になる。したがって、かかる形態とすることにより、性能を向上させ性能を安定化させることが可能な、燃料電池モジュール１００を提供できる。

１．２．第２実施形態
図９は、第２実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールのケース部材に収容されたセル及び熱媒体管の様子を示す概念図である。図９の紙面上下方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図９の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図９の紙面奥／手前方向がケース部材の厚み方向である。図９は図３と対応する図であり、図９では、ケース部材の幅方向中央部、端部、及び、中央部と端部との間にそれぞれ備えられるセル並びに熱媒体管の形態を理解しやすくするため、一部のセル及び熱媒体管を拡大して示し、他のセル及び熱媒体管の記載を省略している。また、図９では、図３と同様に、冷媒マニホールドの記載を省略し、図９の直線矢印は冷媒の流通方向を示している。図１０は、第２実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールの形態例を簡略化して示す平面図である。図１０の紙面上下方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図１０の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図１０の紙面奥／手前方向がケース部材の厚み方向である。図９及び図１０において、図１乃至図８と同様の構成を採るものには、これらの図で使用した符号と同符号を付し、その説明を適宜省略する。以下、図１乃至図１０を参照しつつ、第２実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールについて説明する。

図９に示すように、第２実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュール２００（以下「燃料電池モジュール２００」という。）は、ケース部材３０ａの幅方向中央部に配置されたセル８、８、…（以下、第２実施形態の説明において「セル８ａ」等ということがある。）、同幅方向端部に配置されたセル８、８、…（以下、第２実施形態の説明において「セル８ｃ」等ということがある。）、及び、同幅方向中央部と端部との間に収容されたセル８、８、…（以下、第２実施形態の説明において「セル８ｂ」等ということがある。）と、冷却管９、９、…と、を備える。上記燃料電池モジュール１００と異なり、燃料電池モジュール２００では、各冷却管９、９、…の中空部の内径が略同一とされるのに対し、ケース部材３０ａの幅方向中央部から幅方向端部へ向かうにつれてセル８、８、…の径が太くなる形態とされる。これにより、セル８ａ、８ａ、…に備えられる第１触媒層２及び第２触媒層４の体積の総和（以下「電極体積」という。）を、セル８ｂ、８ｂ、…、及び、セル８ｃ、８ｃ、…の電極体積よりも小さくすることができ、さらに、セル８ｂ、８ｂ、…の電極体積を、セル８ｃ、８ｃ、…の電極体積よりも小さくすることができる。かかる熱交換量制御手段が備えられる形態とすることにより、ケース部材３０ａの幅方向中央部に配置されて最も高温状態に曝されやすいセル８ａ、８ａ、…における電気化学反応の発生頻度を、同幅方向端部に配置されたセル８ｃ、８ｃ、…における電気化学反応の発生頻度よりも小さくすることができる。それゆえ、ケース部材３０ａに収容された各セル８、８、…の温度分布が生じにくい形態とすることができる。

図１０に示すように、燃料電池モジュール２００は、冷媒マニホールド１０及び冷媒マニホールド２０と、ケース部材３０ａと、を備える。そして、図９に示すように、ケース部材３０ａに収容された一のセル８と二の冷却管９、９とが接触し、燃料電池モジュール１００と同様に、一のセル８と接触する一の冷却管９の内部を流通する冷媒の流通方向と、当該一のセル８と接触する他の冷却管９の内部を流通する冷媒の流通方向とが逆方向となるように、構成されている。かかる形態とすることにより、セル８の長手方向における温度分布の発生を抑制することができる。したがって、第２実施形態によっても、各セル８、８、…の温度の均一化を測ることにより、性能を向上させ性能を安定化させることが可能な、燃料電池モジュール２００を提供できる。

１．３．第３実施形態
図１１は、第３実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールに備えられるセル及び熱媒体管の様子を示す概念図である。図１１の紙面上下方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図１１の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図１１の紙面奥／手前方向がケース部材の厚み方向である。図１１は図３及び図９と対応する図であり、図１１では、ケース部材の幅方向中央部、端部、及び、中央部と端部との間にそれぞれ備えられるセル並びに熱媒体管の形態を理解しやすくするため、一部のセル及び熱媒体管を拡大して示し、他のセル及び熱媒体管の記載を省略している。また、図１１では、図３及び図９と同様に、冷媒マニホールドの記載を省略し、図１１の直線矢印は冷媒の流通方向を示している。図１２は、第３実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールの形態例を簡略化して示す平面図である。図１２の紙面上下方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図１２の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図１２の紙面奥／手前方向がケース部材の厚み方向である。図１１及び図１２において、図１乃至図８と同様の構成を採るものには、これらの図で使用した符号と同符号を付し、その説明を適宜省略する。以下、図１乃至図１２を参照しつつ、第３実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールについて説明する。

図１１に示すように、第３実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュール３００（以下「燃料電池モジュール３００」という。）は、セル８ｘ、８ｘ、…、セル８ｙ、８ｙ、…、及び、セル８ｚ、８ｚ、…と、中空部の内径が略同一である冷却管９、９、…と、を備える。燃料電池モジュール３００において、セル８ｚ、８ｚ、…と接触する冷却管９、９、…（以下「冷却管９ｃ」等ということがある。）は、直線状の管状部材により構成される。これに対し、セル８ｙ、８ｙ、…と接触する冷却管９、９、…（以下「冷却管９ｂ」等ということがある。）、及び、セル８ｘ、８ｘ、…と接触する冷却管９、９、…（以下「冷却管９ａ」等ということがある。）は、その少なくとも一部がセル８ｙ、８ｙ、…、又は、セル８ｘ、８ｘ、…に巻回され、冷却管９ａ、９ａ、…とセル８ｘ、８ｘ、…との接触面積が、冷却管９ｂ、９ｂ、…とセル８ｙ、８ｙ、…との接触面積よりも大きくなる形態とされている。かかる形態とすることにより、一のセル８ｘと冷却管９ａ、９ａとの接触面積を、一のセル８ｙと冷却管９ｂ、９ｂとの接触面積よりも大きくすることができ、さらに、一のセル８ｙと冷却管９ｂ、９ｂとの接触面積を、一のセル８ｚと冷却管９ｃ、９ｃとの接触面積よりも大きくすることができる。燃料電池モジュール３００において、各冷却管９、９、…の中空部の内径は略同一であるので、各冷却管９、９、…を流通する冷媒の流量を略同一とすることにより、一のセル８ｘと冷却管９ａ、９ａとの間で交換される熱量をＸ、一のセル８ｙと冷却管９ｂ、９ｂとの間で交換される熱量をＹ、一のセル８ｚと冷却管９ｃ、９ｃとの間で交換される熱量をＺとするとき、Ｘ＞Ｙ＞Ｚとすることができる。かかる熱交換量制御手段が備えられる形態とすることにより、ケース部材３０ｂの幅方向中央部に配置されて最も高温に曝されやすいセル８ｘ、８ｘ、…を、他のセル８ｙ、８ｙ、…、セル８ｚ、８ｚ、…よりも重点的に冷却することができるので、ケース部材３０ｂに収容された各セル８、８、…の温度分布が生じにくい形態とすることができる。

図１２に示すように、燃料電池モジュール３００は、冷媒マニホールド１０及び冷媒マニホールド２０と、ケース部材３０ｂと、を備える。そして、図１１に示すように、ケース部材３０ｂに収容された一のセル８と二の冷却管９、９とが接触し、燃料電池モジュール１００及び燃料電池モジュール２００と同様に、一のセル８と接触する一の冷却管９の内部を流通する冷媒の流通方向と、当該一のセル８と接触する他の冷却管９の内部を流通する冷媒の流通方向とが逆方向となるように、構成されている。かかる形態とすることにより、セル８の長手方向における温度分布の発生を抑制することができる。したがって、第３実施形態によっても、各セル８、８、…の温度の均一化を測ることにより性能を向上させ、性能を安定化させることが可能な、燃料電池モジュール３００を提供できる。

本発明の燃料電池モジュール１００、２００、３００に関する上記説明では、ケース部材３０、３０ａ、３０ｂの厚み方向略中央にセル８、８、…が一列に配置され、同厚み方向中央よりも厚み方向一端側及び他端側へずれた位置に配置された冷却管９、９、…が備えられる形態を例示したが（図４参照）、本発明の燃料電池モジュールは当該形態に限定されるものではない。そこで、本発明の燃料電池モジュールが採り得る他の形態について、以下に説明する。

１．４．第４実施形態
図１３は、第４実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールの形態例を簡略化して示す平面図である。図１３の紙面上下方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図１３の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図１３の紙面奥／手前方向がケース部材の厚み方向である。図１４は、第４実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールの形態例を簡略化して示す正面図である。図１４の紙面左右方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図１４の紙面奥／手前方向がケース部材の幅方向、図１４の紙面上下方向がケース部材の厚み方向である。図１５は、第４実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールのケース部材に収容されたセル及び熱媒体管の形態を示す断面図である。図１５の紙面奥／手前方向がセル及び熱媒体管の長手方向、図１５の紙面左右方向がケース部材の幅方向、図１５の紙面上下方向がケース部材の厚み方向である。図１５において、図３と同様の構成を採るものには、これらの図で使用した符号と同符号を付し、その説明を適宜省略する。図１６は、第４実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールに備えられる冷媒マニホールドの形態例を概略的に示す平面図である。図１６において、図１３及び図１４と同様の構成を採るものには、これらの図で使用した符号と同符号を付す。図１７は、図１６のＸＶＩＩ−ＸＶＩＩ矢視図である。図１８は、図１６のＸＶＩＩＩ−ＸＶＩＩＩ矢視図である。なお、第４実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールにも、上記第１乃至第３実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールと同様に、二の冷媒マニホールドが備えられ、これら二の冷媒マニホールドは、互いに同じ形態である。そのため、図１６乃至図１８では、一方の冷媒マニホールドについての符号とともに、他方の冷媒マニホールドについての符号を括弧書きにて付記する。以下、図１乃至図１８を参照しつつ、第４実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュールについて説明する。

図１３及び図１４に示すように、第４実施形態にかかる本発明の燃料電池モジュール４００（以下「燃料電池モジュール４００」という。）は、冷媒マニホールド１１及び冷媒マニホールド２１と、ケース部材３０ｃを備える。燃料電池モジュール４００の運転時には、冷媒マニホールド１１へと供給された冷媒が、ケース部材３０ｃの内側へと流入し、ケース部材３０ｃから冷媒マニホールド２１へと排出された冷媒が、冷媒マニホールド２１の外へと排出されて回収される。すなわち、ケース部材３０ｃの内側において、冷媒は、冷媒マニホールド１１から冷媒マニホールド２１へ向かって流通する。

図１５に示すように、燃料電池モジュール４００では、ケース部材３０ｃに、複数のセル８、８、…、及び、冷却管９、９、…が収容される。上記燃料電池モジュール１００、２００、３００とは異なり、燃料電池モジュール４００では、ケース部材３０ｃに、セル８、８、…が三層に配列され、一のセル８と二の冷却管９、９とが接触するように、冷却管９、９、…が四層に配列されている。すなわち、ケース部材３０ｃの内側において、セル列と冷却管列とが交互に積層されている。ケース部材３０ｃに収容されたセル８、８、…は、その全てのセルが略同一形状である一方、ケース部材３０ｃに収容された冷却管９、９、…は、ケース部材３０ｃの幅方向中央に配設されたセル８、８、８と接触する冷却管９ｘ、９ｘ、…の中空部内径が最大であって、ケース部材３０ｃの幅方向端部に配設されたセル８、８、…と接触する冷却管９ｚ、９ｚ、…の中空部内径が最小となるように配置されている。かかる形態とすることにより、ケース部材３０ｃの幅方向中央に配置されるセル８と、当該セル８と接触する冷却管９ｘ、９ｘとの間で交換される熱量を、他のセル８ｙ、８ｙ、…及びセル８ｚ、８ｚ、…と、他の冷却管９ｙ、９ｙ、…及び冷却管９ｚ、９ｚ、…との間で交換される熱量よりも多くすることができるので、ケース部材３０ｃに収容されたセル８、８、…の温度分布の均一化を図ることが可能になる。

図１６乃至図１８に示すように、燃料電池モジュール４００に備えられる冷媒マニホールド１１は、冷媒流通部１１ａと、高さの異なる位置にそれぞれ設けられた冷媒流通部１１ｂ、冷媒流通部１１ｃ、冷媒流通部１１ｄ、及び、冷媒流通部１１ｅと、を備える。同様に、燃料電池モジュール４００に備えられる冷媒マニホールド２１は、冷媒流通部２１ａと、高さの異なる位置にそれぞれ設けられた冷媒流通部２１ｂ、冷媒流通部２１ｃ、冷媒流通部２１ｄ、及び、冷媒流通部２１ｅと、を備える。冷媒マニホールド１１へと供給された冷媒は、まず、冷媒流通部１１ａへと流入し、その後、冷媒流通部１１ｂ、冷媒流通部１１ｃ、冷媒流通部１１ｄ、及び、冷媒流通部１１ｅへと分岐する。ここで、長手方向中央部がケース部材３０ｃに収容された冷却管９、９、…の冷媒流入口は、冷媒流通部１１ｂ、冷媒流通部１１ｃ、冷媒流通部１１ｄ、及び、冷媒流通部１１ｅと連通する形態で配置され、当該冷却管９、９、…の冷媒流出口は、冷媒流通部２１ｂ、冷媒流通部２１ｃ、冷媒流通部２１ｄ、及び、冷媒流通部２１ｅと連通する形態で配置される。そのため、冷媒流通部１１ｂ、冷媒流通部１１ｃ、冷媒流通部１１ｄ、及び、冷媒流通部１１ｅへと分岐した冷媒は、冷媒流入口から冷却管９、９、…へと流入し、冷却管９、９、…の冷媒流出口側へと移動する間に、セル８、８、…と熱交換することにより、セル８、８、…の過度の温度上昇を防止する。そして、冷却管９、９、…の冷媒流出口へと達した冷媒は、その後、冷却管９、９、…の冷媒流出口と連通している冷媒流通部２１ｂ、冷媒流通部２１ｃ、冷媒流通部２１ｄ、及び、冷媒流通部２１ｅへと排出される。このようにして冷媒流通部２１ｂ、冷媒流通部２１ｃ、冷媒流通部２１ｄ、及び、冷媒流通部２１ｅへと達した冷媒は、その後、冷媒流通部２１ａへと達し、冷媒流通部２１ａの外へと排出されて回収される。

かかる形態の冷媒マニホールド１１、２１が備えられる形態とすれば、一のセル８と接触する二の冷却管９、９のうち、一方の冷却管９の冷媒流入口及び冷媒流出口を例えば冷媒流通部１１ｃ及び冷媒流通部２１ｃと連通させ、他方の冷却管９の冷媒流入口及び冷媒流出口を冷媒流通部１１ｄ及び冷媒流通部２１ｄと連通させる形態で配置することにより、一のセル８と接触する二の冷却管９、９の内部を流通する冷媒の流通方向を、互いに逆方向とすることができる。

このように、燃料電池モジュール４００においても、上記燃料電池モジュール１００、２００、３００と同様に、ケース部材３０ｃに収容された各セル８、８、…は、二の冷却管９、９、…とそれぞれ接触し、一のセル８と接触する一の冷却管９の内部を流通する冷媒の方向が、当該一のセル８と接触する他の冷却管９の内部を流通する冷媒の方向と逆方向とされる。それゆえ、ケース部材３０ｃに収容された全てのセル８、８、…が、その長手方向で温度分布が生じにくい形態とされる。すなわち、燃料電池モジュール４００では、一のセル８と二の冷却管９、９とが接触する形態とし、かつ、ケース部材３０ｃ内側の中央から端部へと向かうにつれて冷却管の中空部の内径が小さくなるように複数の冷却管９、９、…が配置される形態とする熱交換量制御手段が備えられることにより、ケース部材３０ｃに収容されたセル８、８、…の温度の均一化を図っている。このようにして、ケース部材３０ｃに収容されたセル８、８、…の温度を均一にすると、燃料電池モジュール４００に備えられるセル８、８、…の発電状態を均一にすることが可能になり、その結果、燃料電池モジュール４００の性能を向上させること、及び、燃料電池モジュール４００の性能を長期間に亘って安定化することが可能になる。したがって、かかる形態とすることにより、性能を向上させ性能を安定化させることが可能な、燃料電池モジュール４００を提供できる。

本発明の燃料電池モジュール１００、２００、３００、４００（以下これらをまとめて「本発明の燃料電池モジュール」という。）において、セル８は、中空形状のＭＥＡ５と、中空形状のＭＥＡ５の内周面側に配設される内部集電体と、中空形状のＭＥＡ５の外周面側に配設される外部集電体と、を備えていればその形態は特に限定されるものではない。上記説明では、内部集電体として、複数の導電線１ｅ、１ｅ、…を縒り線形状とすることにより構成される内部集電体１を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、例えば、中空形状のＭＥＡ５によって周囲を囲まれた中空部を略完全に塞ぎ得る柱状の導電性部材の表面に、反応ガス流路として機能する凹部が形成された形態の内部集電体を用いることも可能である。また、上記説明では、外部集電体として、中空形状のＭＥＡ５の外周面に巻回される形態の外部集電体６を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、中空形状のＭＥＡ５へと反応ガスを供給可能であり、かつ、第２触媒層４側の集電を行い得る形態であれば、他の形態の外部集電体が備えられていても良い。本発明の燃料電池モジュールにおいて、内部集電体及び外部集電体は、良好な電子伝導性を有する材料によって構成されることが好ましい。当該材料の具体例としては、銅、銀、金、白金等の金属を挙げることができる。なお、内部集電体及び／又は外部集電体の構成材料として銅が用いられる場合には、耐酸性を向上させるため、その表面を銀、金、白金等によって被覆することが好ましい。

本発明の燃料電池モジュールにおいて、ケース部材３０、３０ａ、３０ｂ、３０ｃ（以下「ケース部材」という。）に収容されるセルの数は、それぞれのセルを電気的に並列に接続することにより、本発明の燃料電池モジュールに必要とされる電流値に到達し得る数であれば、特に限定されるものではない。ケース部材に収容されるセルの数は、例えば、数十〜百数十程度とすることができる。さらに、本発明の燃料電池モジュールに関する上記説明では、ケース部材に収容されるセル８、８、…が一層（一列）又は三層（三列）に配置される形態を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、ケース部材に収容されるセルは、任意の形態で配置することができる。

一方、中空形状のＭＥＡ５は、プロトン伝導性ポリマーを含有する中空形状の電解質膜３と、電解質膜３の内周面側に形成される中空形状の第１触媒層２と、電解質膜３の外周面に形成される中空形状の第２触媒層４と、を備えていれば、その形態は特に限定されるものではない。電解質膜３に含有されるプロトン伝導性ポリマーの具体例としては、含フッ素高分子を骨格として少なくともスルホン酸基、ホスホン酸基、及びリン酸基のうち一種を有するフッ素系のポリマーや、ポリオレフィンのような炭化水素を骨格とする炭化水素系のポリマー等を挙げることができる。上記フッ素系のポリマーを含有する電解質膜の具体例としては、Ｎａｆｉｏｎ（「Ｎａｆｉｏｎ」は米国デュポン社の登録商標）やフレミオン（「フレミオン」は旭硝子株式会社の登録商標）等を挙げることができる。一方、上記炭化水素系のポリマーを含有する電解質膜の具体例としては、セレミオン等（「セレミオン」は旭硝子株式会社の登録商標）を挙げることができる。

中空形状のＭＥＡ５に備えられる中空形状の第１触媒層２及び中空形状の第２触媒層４は、それぞれ、アノード及びカソードとして機能する。それゆえ、第１触媒層２及び第２触媒層４は、アノード及びカソードで生じる電気化学反応の触媒として機能する物質（触媒）と、当該電気化学反応で生じるプロトンを伝導させ得る物質（プロトン伝導性物質）とを含有していれば、その形態は特に限定されるものではない。第１触媒層２及び第２触媒層４に含有される触媒の具体例としては、Ｐｔのほか、Ｃｏ、Ｒｕ、Ｉｒ、Ａｕ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｖ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｗからなる群より選択される１以上の金属とＰｔとを有するＰｔ合金等を挙げることができる。また、第１触媒層２及び第２触媒層４に含有されるプロトン伝導性物質の具体例としては、上記電解質膜に含有され得る上記プロトン伝導性ポリマー等を挙げることができる。

本発明の燃料電池モジュールにおいて、ケース部材は、複数のセルや冷却管を収容可能であり、かつ、燃料電池モジュールの運転時の環境に耐え得る性質（例えば、耐熱性、耐水性等。以下同じ。）を備えていれば、その形態は特に限定されるものではない。ケース部材を構成する材料の具体例としては、金属や絶縁性樹脂のほか、内表面に絶縁被覆が施された金属等を挙げることができる。

また、本発明の燃料電池モジュールにおいて、冷却管９、９、…は、燃料電池モジュールの運転時にセル８、８、…と熱交換することによりセル８、８、…の温度を制御可能な熱伝導性能を有する材料によって構成され、かつ、燃料電池モジュールの運転時の環境に耐え得る性質を有する材料によって構成されていれば、その構成材料は特に限定されない。ただし、冷却管９、９、…を集電体としても機能させることにより、集電効率を向上させ得る形態の燃料電池モジュールを提供可能とする等の観点からは、導電性材料によって構成されることが好ましい。当該導電性材料の具体例としては、内部集電体及び／又は外部集電体を構成し得る上記材料を例示することができる。なお、冷却管を導電性材料で構成する場合には、燃料電池モジュールの運転時における漏電を防止する等の観点から、その内部に絶縁性の熱媒体（例えば、ＬＬＣ等）を流通させることが好ましい。

また、本発明の燃料電池モジュールに関する上記説明では、一のセル８と二の冷却管９、９とが接触する形態を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、一のセルと三以上の冷却管とが接触する形態とすることも可能であり、この場合、三以上の冷却管に、一の方向へ冷媒を流通させる冷却管と、他の方向へ冷媒を流通させる冷却管とが備えられていれば良い。一の方向へ冷媒を流通させる冷却管Ｎ本と、他の方向へ冷媒を流通させる冷却管Ｍ本とが、一のセルと接触している場合、Ｎ＝Ｍであれば、セルの長手方向における温度分布を低減するため、当該一のセルと接触する全ての冷却管の内部を流れる冷媒の単位時間当たりの流量は、同一とすることが好ましい。これに対し、Ｎ＞Ｍである場合には、セルの長手方向における温度分布を低減するため、Ｍ本の冷却管の内部を流通する冷媒の単位時間当たりの流量を、Ｎ本の冷却管の内部を流通する冷媒の単位時間当たりの流量よりも多くすることが好ましい。

また、本発明の燃料電池モジュールにおいて、熱媒体管の長手方向端部で隣接する一の冷媒マニホールドと他の冷媒マニホールドとの間における熱交換を抑制して、ケース部材に収容された全セルの温度の均一化を図りやすくする等の観点からは、熱媒体管の長手方向端部において、一の冷媒マニホールドと他の冷媒マニホールドとの間に断熱材を配設することが好ましい。当該断熱材は、燃料電池モジュールの運転時の環境に耐え得る性質を有していれば、その形態は特に限定されるものではない。

また、本発明の燃料電池モジュールに関する上記説明では、第１触媒層２と接触する形態で内部集電体１が配設されるとともに、第２触媒層４と接触する形態で外部集電体６が配設される形態を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではない。第１触媒層２及び第２触媒層４へ水素及び空気を均一に拡散させるとともに、第１触媒層２及び第２触媒層４におけるフラッディングの発生を抑制する等の観点からは、第１触媒層２の内周面側及び第２触媒層４の外周面側に、拡散層及び撥水層が備えられることが好ましい。拡散層は、例えば、カーボンペーパーやカーボンクロス等により構成することができる。一方、撥水層は、内部集電体１や拡散層の表面に撥水性のスプレーを塗布する等の方法により形成することができる。

また、本発明の燃料電池モジュールに関する上記説明では、熱交換量制御手段として、上記（１）乃至（３）から選択された一の熱交換量制御手段のみが備えられる形態を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、上記（１）乃至（３）から選択された二の熱交換量制御手段が備えられる形態や、上記（１）乃至（３）の全ての熱交換量制御手段が備えられる形態とすることも可能である。

また、本発明の燃料電池モジュールに関する上記説明では、熱交換量制御手段として、上記（１）乃至（３）を例示したが、本発明は当該形態に限定されるものではなく、上記（１）乃至（３）に加えて、又は、上記（１）乃至（３）に代えて、上記（４）乃至（６）の少なくとも一以上が備えられる形態とすることにより、セルの温度分布を低減し得る燃料電池モジュールとすることも可能である。上記（４）にかかる熱交換量制御手段が備えられる場合には、例えば、ケース部材の中央部に収容される各セル（以下「中央セル」という。）と四の熱媒体管とが接触し、ケース部材の端部に収容される各セル（以下「端部セル」という。）と二の熱媒体管とが接触するとともに、ケース部材の中央部と端部との間に収容される各セル（以下「中間セル」という。）と三の熱媒体管とが接触するように、セル及び熱媒体管を配置することができる。さらに、上記（５）にかかる熱交換量制御手段が備えられる場合には、例えば、セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の単位時間当たりの流量（以下「流量」という。）を、流量調整弁等を用いて制御することにより、中央セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の流量を、端部セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の流量よりも多くすることができる。加えて、上記（６）にかかる熱交換量制御手段が備えられる場合には、例えば、中央セルと接触する熱媒体管から排出された熱媒体を、端部セルと接触する熱媒体管へと供給する等の方法により、中央セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の温度を、端部セルと接触する熱媒体管を流通する熱媒体の温度おりも低くすることができる。

２．燃料電池
図１９は、本発明の燃料電池の形態例を示す正面図であり、複数の燃料電池モジュールと、冷媒用配管及び水素用配管と、エンドプレートと、電極素子との配置を概略的に示している。図１９の直線矢印は、重力方向を示している。図２０は、本発明の燃料電池の形態例を示す平面図であり、複数の燃料電池モジュールと、冷媒用配管及び水素用配管と、電極素子と、外部ケース部材等の配置を概略的に示している。図２０の点線矢印は、空気の流れ方向を示している。図１９及び図２０において、図１乃至図８と同様の構成を採るものには、図１乃至図８で使用した符号と同符号を付し、その説明を省略する。以下、図１乃至図８、図１９、及び、図２０を参照しつつ、本発明の燃料電池について説明する。

図１９及び図２０に示すように、本発明の燃料電池スタック１０００は、電気的に直列に接続された複数の燃料電池モジュール１００、１００、…と、マニホールド一体型エンドプレート５０５（以下「マニホールド５０５」ということがある。）及びエンドプレート５０６と、電極素子６０１、６０２と、を備え、マニホールド５０５には、冷媒用配管５０１、５０２、及び、水素用配管５０３、５０４が接続されている。そして、複数の燃料電池モジュール１００、１００、…の積層方向両端側から、圧力付与手段（不図示）によって、燃料電池モジュール間の接触抵抗を低減させ得る圧力が付与されている。燃料電池１０００では、水素用配管５０３を介して供給された水素が、マニホールド５０５を介して、燃料電池モジュール１００、１００、…へと供給され、発電に利用される。そして、燃料電池モジュール１００、１００、…から排出された水素は、マニホールド５０５、及び、水素用配管５０４を介して回収される。一方、冷媒用配管５０１を介して供給された冷媒は、マニホールド５０５を介して燃料電池モジュール１００、１００、…へと供給され、燃料電池モジュール１００、１００、…から排出された冷媒は、マニホールド５０５、及び、冷媒用配管５０２を介して回収される。そして、電気的に直列に接続された燃料電池モジュール１００、１００、…の最も外側（図１９及び図２０の紙面左側）に位置する燃料電池モジュール１００に備えられる、外部集電体６と通電している部材と、電極素子６０１とが接続されている。さらに、電極素子６０１が接続された上記燃料電池モジュール１００と反対側の最も外側（図１９及び図２０の紙面右側）に位置する燃料電池モジュール１００に備えられる、内部集電体１と通電している部材と、電極素子６０２とが接続されている。したがって、燃料電池１０００によれば、電極素子６０１及び電極素子６０２を介して電気エネルギーを取り出すことができる。

図２０に示すように、燃料電池１０００は、外部ケース部材７００を備え、当該外部ケース部材７００に、図１９で示した各部材が収容される。外部ケース部材７００には、空気を透過可能な開口部７０１、７０１、…が備えられ、当該開口部７０１、７０１、…を透過した空気が、燃料電池モジュール１００、１００、…へと供給される。

このように、本発明の燃料電池１０００は、複数のセル８、８、…の温度を均一化することが可能な燃料電池モジュール１００、１００、…が備えられる。それゆえ、本発明によれば、性能を向上させ性能を安定化させることが可能な、燃料電池１０００を提供できる。

なお、本発明の燃料電池１０００に関する上記説明では、燃料電池モジュール１００、１００、…が一列に積層される形態を例示したが、本発明の燃料電池は当該形態に限定されるものではなく、電気的に直列に接続される形態で、２列以上に積層することも可能である。

また、本発明の燃料電池１０００に関する上記説明では、マニホールド一体型エンドプレート５０５が備えられる形態を例示したが、本発明の燃料電池スタックは当該形態に限定されるものではなく、マニホールドとエンドプレートとが別体に構成され、冷媒及び水素が互いに流入・流出可能なように連結される形態のマニホールド及びエンドプレートが備えられる形態とすることも可能である。

また、本発明の燃料電池１０００に関する上記説明では、燃料電池モジュール１００、１００、…が備えられる形態を例示したが、本発明の燃料電池スタックは当該形態に限定されるものではない。上記形態のほか、燃料電池モジュール２００、２００、…、燃料電池モジュール３００、３００、…、又は、燃料電池モジュール４００、４００、…のみが備えられる形態や、燃料電池モジュール１００、１００、…と、燃料電池モジュール２００、２００、…と、燃料電池モジュール３００、３００、…と、燃料電池モジュール４００、４００、…とが備えられる形態等とすることも可能である。

以下、実施例を参照しつつ、本発明について説明する。

１．発電性能評価試験
長手方向長さが１５０［ｍｍ］である中空形状のＭＥＡを備え、当該ＭＥＡの内周面側に内部集電体を、同外周面側に外部集電体をそれぞれ配置したチューブ型燃料電池セル（外径１［ｍｍ］）の外周面に、表面に金めっきを施した外径０．６［ｍｍ］、内径０．４［ｍｍ］の銅製の冷却管（冷却管Ａ、冷却管Ｂ）を２本接触させた。そして、冷却管Ａの内部を流通する冷却水の流通方向と、冷却管Ｂの内部を流通する冷却水の流通方向とを逆方向とした状態で、チューブ型燃料電池セルを運転し、その発電性能を評価した（実施例）。一方、冷却管Ａ及び冷却管Ｂの内部を流通する冷却水の流通方向を同じ方向としたほかは、実施例と同様の条件にてチューブ型燃料電池セルを運転し、その発電性能を評価した（比較例）。

ここで、冷却管Ａ及び冷却管Ｂへ供給した冷却水の温度及び流量は、８０［℃］、４［ｍｌ／ｍｉｎ］とした。また、チューブ型燃料電池セルは、中空形状の電解質膜の内周面側に形成された触媒層へ水素を供給するとともに、電解質膜の外周面側に形成された触媒層へ空気を供給した状況下で運転した。水素の流量は１００［ｍｌ／ｍｉｎ］、水素の温度は８０［℃］（バブラ温度）、空気の流量は５００［ｍｌ／ｍｉｎ］、空気の温度は８０［℃］（バブラ温度）とした。さらに、チューブ型燃料電池セルの運転は、０．２［Ａ／ｃｍ^２］の定電流にて行い、定常状態になった時のＭＥＡ温度（冷却管Ａ及び冷却管Ｂから最も離れた部位のＭＥＡの表面温度）、及び、電圧値を測定した。実験に供したチューブ型燃料電池セル及び冷却管の形態を図２１に、実施例並びに比較例にかかるＭＥＡ温度の測定結果を図２２に、それぞれ示す。図２１の直線矢印は、冷却水の流通方向を示している。図２２の縦軸はＭＥＡ温度、同横軸はＭＥＡ位置であり、このＭＥＡ位置は、図２１にＸで示す位置からの距離を示している。

２．結果
図２２より、実施例にかかるチューブ型燃料電池セルでは、ＭＥＡの長手方向における一端側と他端側との温度差が０．２［℃］以下となり、０．２［Ａ／ｃｍ^２］定電流発電時における電圧が０．６５［Ｖ］であった。これに対し、比較例にかかるチューブ型燃料電池セルでは、ＭＥＡの長手方向における一端側と他端側との温度差が約２［℃］となり、０．２［Ａ／ｃｍ^２］定電流発電時における電圧が０．５１［Ｖ］であった。すなわち、本発明の燃料電池モジュールと同様の形態で冷却水を供給した実施例にかかるチューブ型燃料電池セルによれば、比較例にかかるチューブ型燃料電池セルよりも、出力（電圧値）が約２７％向上した。したがって、温度分布を低減することによる、チューブ型燃料電池セルの発電性能の向上が確認できた。

燃料電池モジュール１００の形態例を示す平面図である。 燃料電池モジュール１００の形態例を示す正面図である。 セル８、８、…及び冷却管９、９、…の形態を示す概念図である。 セル８、８、…及び冷却管９、９、…の形態を示す断面図である。 セル８の形態例を示す断面図である。 冷媒マニホールド１０、２０の形態例を示す図である。 冷媒マニホールド１０、２０の形態例を示す図である。 冷媒マニホールド１０、２０の形態例を示す図である。 セル８、８、…及び冷却管９、９、…の形態を示す概念図である。 燃料電池モジュール２００の形態例を示す平面図である。 セル８、８、…及び冷却管９、９、…の形態を示す概念図である。 燃料電池モジュール３００の形態例を示す概念図である。 燃料電池モジュール４００の形態例を示す平面図である。 燃料電池モジュール４００の形態例を示す正面図である。 セル８、８、…及び冷却管９、９、…の形態を示す断面図である。 冷媒マニホールド１１、２１の形態例を示す図である。 冷媒マニホールド１１、２１の形態例を示す図である。 冷媒マニホールド１１、２１の形態例を示す図である。 燃料電池１０００の形態例を示す側面図である。 燃料電池１０００の形態例を示す平面図である。 チューブ型燃料電池セル及び冷却管の配置形態を示す概念図である。 発電性能評価結果を示す図である。

符号の説明

１…内部集電体
１ｅ…導電線
２…第１触媒層（電極）
３…電解質膜
４…第２触媒層（電極）
５…ＭＥＡ（膜電極構造体）
６…外部集電体
７…空隙
８…セル（チューブ型燃料電池セル）
８ａ、８ｂ、８ｃ…セル（チューブ型燃料電池セル）
８ｘ、８ｙ、８ｚ…セル（チューブ型燃料電池セル）
９…冷却管（熱媒体管）
９ａ、９ｂ、９ｃ…冷却管（熱媒体管）
９ｘ、９ｙ、９ｚ…冷却管（熱媒体管）
１０、１１…冷媒マニホールド
１０ａ、１０ｂ、１０ｃ…冷媒流通部
１１ａ、１１ｂ、１１ｃ、１１ｄ、１１ｅ…冷媒流通部
２０、２１…冷媒マニホールド
２０ａ、２０ｂ、２０ｃ…冷媒流通部
２１ａ、２１ｂ、２１ｃ、２１ｄ、２１ｅ…冷媒流通部
３０、３０ａ、３０ｂ、３０ｃ…ケース部材
３１…空気流通部
３２、３２ａ、３２ｂ…水素流通部
３３…隔壁
１００、２００…燃料電池モジュール
３００、４００…燃料電池モジュール
１０００…燃料電池

Claims (4)

1. 中空形状の膜電極構造体と、前記膜電極構造体の内周面側に配設される内部集電体と、前記膜電極構造体の外周面側に配設される外部集電体とを備えるチューブ型燃料電池セル、前記チューブ型燃料電池セルと熱交換可能な熱媒体が流通する熱媒体管、並びに、前記チューブ型燃料電池セル及び前記熱媒体管を収容するケース部材、を備える燃料電池モジュールであって、
   二以上の前記熱媒体管が一の前記チューブ型燃料電池セルと接触し、
   一の前記チューブ型燃料電池セルと接触する二以上の前記熱媒体管に、内部を流通する前記熱媒体の流通方向が互いに異なる複数の前記熱媒体管が備えられ、
   前記ケース部材の中央部に収容される前記チューブ型燃料電池セルと前記熱媒体との間で交換される熱量と、前記ケース部材の端部に収容される前記チューブ型燃料電池セルと前記熱媒体との間で交換される熱量との間に差を設ける、熱交換量制御手段が備えられることを特徴とする、燃料電池モジュール。
2. 前記熱交換量制御手段が、下記（１）乃至（３）の少なくとも一以上であることを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池モジュール。
   （１）前記ケース部材の前記中央部に収容される前記チューブ型燃料電池セルと接触する前記熱媒体管の内径をＲ１、前記ケース部材の前記端部に収容される前記チューブ型燃料電池セルと接触する前記熱媒体管の内径をＲ２とするとき、Ｒ１＞Ｒ２とする。
   （２）前記ケース部材の前記中央部に収容される前記チューブ型燃料電池セルに備えられる前記膜電極構造体の電極の体積をＶ１、前記ケース部材の前記端部に収容される前記チューブ型燃料電池セルに備えられる前記膜電極構造体の電極の体積をＶ２とするとき、Ｖ１＜Ｖ２とする。
   （３）前記ケース部材の前記中央部に収容される前記チューブ型燃料電池セルと、該チューブ型燃料電池セルと接触する前記熱媒体管との接触面積をＳ１、前記ケース部材の前記端部に収容される前記チューブ型燃料電池セルと、該チューブ型燃料電池セルと接触する前記熱媒体管との接触面積をＳ２とするとき、Ｓ１＞Ｓ２とする。
3. 複数の前記チューブ型燃料電池セルを配列して構成される二以上のセル列が、前記ケース部材に収容されるとともに、前記ケース部材の厚み方向に、複数の前記熱媒体管と前記セル列とが交互に配置され、
   一の前記セル列に備えられる前記チューブ型燃料電池セルの、前記厚み方向の一端側の表面と接触する、前記熱媒体管の内部を流通する前記熱媒体の流通方向と、該一の前記セル列に備えられる前記チューブ型燃料電池セルの、前記厚み方向の他端側の表面と接触する、前記熱媒体管の内部を流通する前記熱媒体の流通方向とが異なることを特徴とする、請求項１又は２に記載の燃料電池モジュール。
4. 電気的に直列に接続される複数の燃料電池モジュールと、複数の前記燃料電池モジュールを収容する外部ケース部材とを備え、前記燃料電池モジュールが、請求項１〜３のいずれか１項に記載の燃料電池モジュールであることを特徴とする、燃料電池。

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