JP2008269878A

JP2008269878A - Fuel cell

Info

Publication number: JP2008269878A
Application number: JP2007109216A
Authority: JP
Inventors: Naoki Ito; 直樹伊藤; Naoto Suzuki; 直人鈴木
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2007-04-18
Filing date: 2007-04-18
Publication date: 2008-11-06

Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To reduce the variation of temperature in a hydrogen separation membrane fuel cell. <P>SOLUTION: This fuel cell is equipped with a first separator which is composed of a hydrogen separation membrane as the base material, in which an electrolyte membrane is equipped wherein an electrolyte layer is formed at one face, and in which a fuel cell gas flow passage to supply the fuel gas to the hydrogen separation membrane is formed, a cathode electrode layer arranged and installed at the face of electrolyte layer side of the electrolyte membrane, a second separator in which an oxidation gas flow passage to supply the oxidation gas to this cathode electrode layer is formed, and a heat transfer structure in which the heat formed by a chemical reaction in the electrolyte layer is transferred to other parts to constitute the fuel cell. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、燃料電池内の電解質層の温度を調整する技術に関する。 The present invention relates to a technique for adjusting the temperature of an electrolyte layer in a fuel cell.

近年、電気化学反応により発電を行う燃料電池がクリーンかつ高効率な発電手段として注目されており、種々の方式が開発されている。そのひとつに、固体酸化物型燃料電池がある。固体酸化物型燃料電池は、セラミックスであるジルコニアなどを電解質として、摂氏７００〜１０００度程度の高温域で動作するものが一般的である。また、この固体酸化物型燃料電池の中には、水素透過性金属の緻密膜を基材として、その上に電解質層を成膜することで電解質層を十分に薄膜化し、摂氏２００〜６００度程度まで動作温度の低減を図った水素分離膜型の燃料電池も開発されている。こうした水素分離膜型の燃料電池としては、例えば、下記特許文献１のものが知られている。 In recent years, fuel cells that generate electricity by electrochemical reactions have attracted attention as clean and highly efficient power generation means, and various systems have been developed. One of them is a solid oxide fuel cell. A solid oxide fuel cell generally operates in a high temperature range of about 700 to 1000 degrees Celsius using zirconia, which is a ceramic, as an electrolyte. Also, in this solid oxide fuel cell, a dense membrane of hydrogen permeable metal is used as a base material, and an electrolyte layer is formed thereon to sufficiently reduce the thickness of the electrolyte layer to 200 to 600 degrees Celsius. A hydrogen separation membrane type fuel cell has also been developed in which the operating temperature is reduced to a certain extent. As such a hydrogen separation membrane type fuel cell, for example, the one of the following Patent Document 1 is known.

国際公開第０４／０８４３３３号パンフレットInternational Publication No. 04/084333 Pamphlet

水素分離膜型の燃料電池は、電解質膜を極めて薄く形成することができるため、膜抵抗が小さく、面積当たりの出力が大きいという特徴がある。ところが、燃料電池自体は、全体が金属で構成されているため熱容量が小さい。そのため、電解質付近の温度が他の部分に比べて局所的に高くなり、燃料電池内の温度のばらつきが大きくなってしまう。この結果、比較的動作温度は低いものの、燃料電池を構成する部材やシール材の選択の幅が狭くなってしまうという問題がある。 The hydrogen separation membrane type fuel cell is characterized in that the electrolyte membrane can be formed very thin, so that the membrane resistance is low and the output per area is large. However, since the fuel cell itself is entirely made of metal, the heat capacity is small. For this reason, the temperature in the vicinity of the electrolyte is locally higher than other portions, and the temperature variation in the fuel cell becomes large. As a result, although the operating temperature is relatively low, there is a problem in that the range of selection of members and sealing materials constituting the fuel cell becomes narrow.

このような問題を考慮し、本発明が解決しようとする課題は、水素分離膜型の燃料電池内の温度のばらつきを低減することにある。 In view of such problems, the problem to be solved by the present invention is to reduce temperature variations in the hydrogen separation membrane fuel cell.

上記課題を踏まえ、本発明の一態様である燃料電池を次のように構成した。 Based on the above problems, a fuel cell which is one embodiment of the present invention is configured as follows.

すなわち、燃料ガス流路と酸化ガス流路とを備える燃料電池であって、前記燃料ガス流路から燃料ガスの供給を受けて、該燃料ガスから水素を選択的に透過する水素分離膜と、
前記水素分離膜を基材として、該基材の一方の面に形成された電解質層と、前記電解質層の前記水素分離膜と反対側の面に形成され、前記酸化ガス流路から酸化ガスの供給を受けるカソード電極層と、前記電解質層における電気化学反応によって生じた熱を、該電解質層から当該燃料電池を構成する他の部分に伝熱する伝熱構造とを備えることを要旨とする。 That is, a fuel cell including a fuel gas channel and an oxidizing gas channel, a hydrogen separation membrane that receives supply of fuel gas from the fuel gas channel and selectively permeates hydrogen from the fuel gas;
Using the hydrogen separation membrane as a base material, an electrolyte layer formed on one surface of the base material and a surface of the electrolyte layer opposite to the hydrogen separation membrane, The gist is to include a cathode electrode layer that is supplied and a heat transfer structure that transfers heat generated by an electrochemical reaction in the electrolyte layer from the electrolyte layer to another part of the fuel cell.

このような構成の燃料電池であれば、電解質層で生じた熱を当該燃料電池を構成する他の部分に伝熱することができるので、燃料電池内の温度のばらつきを低減することができる。 With the fuel cell having such a configuration, the heat generated in the electrolyte layer can be transferred to other parts constituting the fuel cell, so that the temperature variation in the fuel cell can be reduced.

上記構成の燃料電池において、前記伝熱構造の少なくとも一部は、前記水素分離膜に形成されているものとしてもよい。具体的には、前記伝熱構造は、前記水素分離膜の前記燃料ガスの供給を受ける側の面に、凹部または凸部を設けることで形成されているものとしてもよい。このような構成であれば、水素分離膜の燃料ガス流路に接する面の表面積を広くすることができる。この結果、燃料ガス流路を流れる燃料ガスを通じて、電解質層で生じた熱を効率的に外部に排出することができ、燃料電池内の温度のばらつきを低減することが可能になる。 In the fuel cell having the above configuration, at least a part of the heat transfer structure may be formed on the hydrogen separation membrane. Specifically, the heat transfer structure may be formed by providing a concave portion or a convex portion on the surface of the hydrogen separation membrane on the side where the fuel gas is supplied. With such a configuration, the surface area of the surface of the hydrogen separation membrane in contact with the fuel gas flow path can be increased. As a result, the heat generated in the electrolyte layer can be efficiently discharged outside through the fuel gas flowing through the fuel gas flow path, and the temperature variation in the fuel cell can be reduced.

また、上記構成の燃料電池において、前記伝熱構造は、前記水素分離膜内に、ヒートシンクまたはヒートパイプが埋設されることで形成されているものとしてもよい。このような構成であれば、電解質層で生じた熱が、ヒートシンクやヒートパイプを通じて、燃料ガス流路に伝達されるので、電解質層で生じた熱を効率的に外部に排出することが可能になる。この結果、燃料電池内の温度のばらつきを低減することが可能になる。 In the fuel cell having the above configuration, the heat transfer structure may be formed by embedding a heat sink or a heat pipe in the hydrogen separation membrane. With such a configuration, the heat generated in the electrolyte layer is transferred to the fuel gas flow path through the heat sink and heat pipe, so that the heat generated in the electrolyte layer can be efficiently discharged to the outside. Become. As a result, it is possible to reduce the temperature variation in the fuel cell.

上記構成の燃料電池において、更に、前記水素分離膜に隣接し、前記燃料ガス流路を形成する第１のセパレータと、前記カソード電極層に隣接し、前記酸化ガス流路を形成する第２のセパレータとを備え、前記伝熱構造の少なくとも一部は、前記第１のセパレータおよび前記第２のセパレータの少なくとも一部に形成されているものとしてもよい。具体的には、前記第１のセパレータおよび前記第２のセパレータの少なくとも一方は、前記水素分離膜または前記カソード電極層に当接する凸部を備えており、前記伝熱構造は、前記凸部の側面にフィンを設けることで形成されているものとしてもよい。このような構成であれば、セパレータに形成されたフィンを通じて、電解質層で生じた熱を酸化ガス流路や燃料ガス流路内に排出することが可能になる。この結果、燃料電池内の温度のばらつきを低減することが可能になる。 In the fuel cell having the above-described configuration, the first separator that is adjacent to the hydrogen separation membrane and forms the fuel gas passage, and the second separator that is adjacent to the cathode electrode layer and forms the oxidizing gas passage. A separator, and at least a part of the heat transfer structure may be formed on at least a part of the first separator and the second separator. Specifically, at least one of the first separator and the second separator includes a convex portion that abuts on the hydrogen separation membrane or the cathode electrode layer, and the heat transfer structure includes the convex portion. It is good also as what is formed by providing a fin in a side surface. With such a configuration, the heat generated in the electrolyte layer can be discharged into the oxidizing gas passage or the fuel gas passage through the fins formed in the separator. As a result, it is possible to reduce the temperature variation in the fuel cell.

上記構成の燃料電池において、前記酸化ガス流路内および前記燃料ガス流路内の少なくとも一方には、多孔質集電体が設けられており、前記伝熱構造の少なくとも一部は、前記多孔質集電体内に、ヒートシンクまたはヒートパイプが埋設されることで形成されているものとしてもよい。このような構成であれば、多孔質集電体内を通過する酸化ガスや燃料ガスによって、電解質層で生じた熱を効率的に外部に排出することが可能になる。この結果、燃料電池内の温度のばらつきを低減することが可能になる。 In the fuel cell configured as described above, a porous current collector is provided in at least one of the oxidizing gas flow channel and the fuel gas flow channel, and at least a part of the heat transfer structure is formed of the porous gas flow channel. A heat sink or a heat pipe may be embedded in the current collector. With such a configuration, the heat generated in the electrolyte layer can be efficiently discharged to the outside by the oxidizing gas and the fuel gas passing through the porous current collector. As a result, it is possible to reduce the temperature variation in the fuel cell.

なお、上述した本発明の種々の構成は、適宜組み合わせたり、一部を省略して構成することが可能である。また、本発明は、上述した燃料電池を備える燃料電池システムや車両としても構成することができる。 It should be noted that the various configurations of the present invention described above can be combined as appropriate, or a part of the configurations can be omitted. The present invention can also be configured as a fuel cell system or a vehicle including the fuel cell described above.

以下、上述した本発明の作用・効果を一層明らかにするため、本発明の実施の形態を実施例に基づき次の順序で説明する。
Ａ．第１実施例（アノード側への伝熱）：
Ｂ．第２実施例（燃料ガスへの伝熱）：
Ｃ．第３実施例（カソード側への伝熱）：
Ｄ．第４実施例（集電体への伝熱）： Hereinafter, in order to further clarify the operations and effects of the present invention described above, embodiments of the present invention will be described based on examples in the following order.
A. First Example (Heat transfer to the anode side):
B. Second embodiment (heat transfer to fuel gas):
C. Third embodiment (heat transfer to the cathode side):
D. Example 4 (Heat transfer to current collector):

Ａ．第１実施例（アノード側への伝熱）：
図１は、本発明の第１実施例としての燃料電池１０ａの概略構成を示す説明図である。図１（ａ）には、燃料電池１０ａの断面を示している、燃料電池１０ａは、サポートプレート２０の内側に水素分離膜１８、電解質層１７、カソード電極層１６、多孔質集電体１４の順に積層され、これらの層構造をセパレータ１３，１９が両側から挟持することで形成されている。 A. First Example (Heat transfer to the anode side):
FIG. 1 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of a fuel cell 10a as a first embodiment of the present invention. FIG. 1A shows a cross section of the fuel cell 10a. The fuel cell 10a includes a hydrogen separation membrane 18, an electrolyte layer 17, a cathode electrode layer 16, and a porous current collector 14 inside the support plate 20. They are laminated in order, and these layer structures are formed by sandwiching separators 13 and 19 from both sides.

水素分離膜１８は、水素透過性を有する金属によって形成される緻密な層であり、アノードとしての機能を果たす。この水素分離膜１８には、例えば、水素分子を解離させる活性を有するパラジウム（Ｐｄ）またはＰｄ合金を用いることができる。そのほか、水素分離膜１８としては、バナジウム（Ｖ）、ニオブ（Ｎｂ）、タンタル（Ｔａ）等の５族金属、または５族金属の合金を基材として、少なくともセパレータ１９側の面にＰｄやＰｄ合金層を形成した多層膜を用いることができる。また、水素分子を解離させる活性を有する他の金属、例えば、アモルファス合金などを用いることも可能である。本実施例においては、水素分離膜１８として、パラジウム（Ｐｄ）を用いるものとした。 The hydrogen separation membrane 18 is a dense layer formed of a metal having hydrogen permeability, and functions as an anode. For this hydrogen separation membrane 18, for example, palladium (Pd) or a Pd alloy having an activity of dissociating hydrogen molecules can be used. In addition, the hydrogen separation membrane 18 is made of a group 5 metal such as vanadium (V), niobium (Nb), tantalum (Ta), or an alloy of group 5 metal as a base material, and at least the surface on the separator 19 side has Pd or Pd. A multilayer film in which an alloy layer is formed can be used. It is also possible to use other metals having an activity of dissociating hydrogen molecules, such as amorphous alloys. In this embodiment, palladium (Pd) is used as the hydrogen separation membrane 18.

水素分離膜１８は、電解質層１７を形成するための基材となるので、一定の強度が求められる。また、燃料電池１０の製造工程における積層体のハンドリングの問題から、一定の厚みが求められる。したがって、水素分離膜１８の厚みは、例えば、１０〜１００μｍ程度の厚みとすることが好ましい。本実施例においては、水素分離膜１８の厚みは、８０μｍとした。もちろん、求められる強度やハンドリング性を考慮して、適宜設定することが可能である。 Since the hydrogen separation membrane 18 becomes a base material for forming the electrolyte layer 17, a certain strength is required. In addition, a certain thickness is required from the problem of handling the laminate in the manufacturing process of the fuel cell 10. Therefore, the thickness of the hydrogen separation membrane 18 is preferably about 10 to 100 μm, for example. In this example, the thickness of the hydrogen separation membrane 18 was 80 μm. Of course, it can be set as appropriate in consideration of required strength and handling properties.

電解質層１７は、水素分離膜１８上に形成される層であり、プロトン伝導性を有する固体酸化物からなる。この電解質層１７には、例えば、ＳｒＺｒＩｎＯ₃系や、ＳｒＣｅＯ₃系、ＢａＣｅＯ₃系のセラミックスプロトン伝導体などを用いることができる。本実施例では、ＳｒＺｒ_0.8Ｉｎ_0.2Ｏ₃を用いるものとした。電解質層１７は、例えば、ＰＬＤ（Pulsed Laser Deposition）装置を用いて、ＳｒＺｒ_0.8Ｉｎ_0.2Ｏ₃を水素分離膜１８上に蒸着させることで形成することができる。 The electrolyte layer 17 is a layer formed on the hydrogen separation membrane 18 and is made of a solid oxide having proton conductivity. For the electrolyte layer 17, for example, a SrZrInO ₃ -based, SrCeO ₃ -based, BaCeO ₃ -based ceramic proton conductor, or the like can be used. In this example, SrZr _0.8 In _0.2 O ₃ was used. The electrolyte layer 17 can be formed, for example, by depositing SrZr _0.8 In _0.2 O ₃ on the hydrogen separation film 18 using a PLD (Pulsed Laser Deposition) apparatus.

電解質層１７は、緻密かつ十分な厚さを有する水素分離膜１８上に形成しているため、薄膜化が可能である。そのため、電解質層１７の厚みは、例えば、０．１〜５μｍ程度とすることができる。本実施例では、２μｍとした。もちろん、膜抵抗や強度を考慮して適宜設定することが可能である。このように電解質層１７の薄膜化を図ることで、電解質層１７の膜抵抗を低減することができ、従来の固体酸化物形燃料電池の運転温度よりも低い温度である２００〜６００℃程度で燃料電池を運転することができる。 Since the electrolyte layer 17 is formed on the hydrogen separation membrane 18 having a dense and sufficient thickness, the electrolyte layer 17 can be thinned. Therefore, the thickness of the electrolyte layer 17 can be about 0.1-5 micrometers, for example. In this embodiment, the thickness is 2 μm. Of course, it is possible to set appropriately considering the film resistance and strength. By reducing the thickness of the electrolyte layer 17 in this way, the membrane resistance of the electrolyte layer 17 can be reduced, and the temperature is lower than the operating temperature of the conventional solid oxide fuel cell at about 200 to 600 ° C. The fuel cell can be operated.

カソード電極層１６は、電解質層１７上に成膜される層であり、電子伝導性と、電気化学反応を促進する触媒活性と、酸化物イオン伝導性とを有している。このカソード電極層１６には、ＬａＳｒＣｏＯ₃系、ＬａＳｒＭｎＯ₃系等の導電性セラミックスや、白金（Ｐｔ）、Ｐｄ、ロジウム（Ｒｈ）、銀（Ａｇ）等の金属または合金を用いることができる。本実施例では、ＬａＳｒＣｏＯ₃を用いるものとした。なお、厚みは２５ｎｍとした。カソード電極層１６は、例えば、ＰＬＤ装置を用いて、ＬａＳｒＣｏＯ₃を電解質層１７上に蒸着させることで形成することができる。 The cathode electrode layer 16 is a layer formed on the electrolyte layer 17 and has electronic conductivity, catalytic activity for promoting an electrochemical reaction, and oxide ion conductivity. The cathode electrode layer 16 can be used LaSrCoO ₃ type, or a conductive ceramics ₃ system or the like LaSrMnO, platinum (Pt), Pd, rhodium (Rh), silver (Ag) or the like of a metal or alloy. In this example, LaSrCoO ₃ was used. The thickness was 25 nm. The cathode electrode layer 16 can be formed, for example, by depositing LaSrCoO ₃ on the electrolyte layer 17 using a PLD apparatus.

多孔質集電体１４は、ガス透過性および導電性を有する部材である。多孔質集電体１４は、燃料電池１０に酸化ガスとしての空気を供給する酸化ガス流路２１の一部になるとともに、セパレータ１３との間に介在して集電を行なう。この多孔質集電体１４は、例えば、カーボンクロス、カーボンフエルト、カーボンペーパなどの炭素部材や、発泡金属、金属メッシュなどの金属部材、導電性セラミックスなどによって形成することができる。本実施例においては、２ｍｍの厚みを有するＳＵＳのメッシュとした。 The porous current collector 14 is a member having gas permeability and conductivity. The porous current collector 14 becomes a part of the oxidizing gas passage 21 for supplying air as the oxidizing gas to the fuel cell 10 and is interposed between the separator 13 and collects current. The porous current collector 14 can be formed of, for example, a carbon member such as carbon cloth, carbon felt, or carbon paper, a metal member such as foam metal or metal mesh, conductive ceramics, or the like. In this example, a SUS mesh having a thickness of 2 mm was used.

セパレータ１３，１９は、カーボンや金属などの導電性材料で形成されたガス不透過な部材である。セパレータ１３の表面には、所定の凹凸形状が形成されている。これにより、カソード電極層１６との間で、酸化ガスとしての空気が通過する酸化ガス流路２１が形成される。一方、セパレータ１９の表面にも、所定の凹凸形状が形成されている。これにより、水素分離膜１８との間で、燃料ガスとしての水素が通過する燃料ガス流路２２が形成される。 The separators 13 and 19 are gas-impermeable members formed of a conductive material such as carbon or metal. A predetermined uneven shape is formed on the surface of the separator 13. As a result, an oxidizing gas channel 21 through which air as an oxidizing gas passes is formed between the cathode electrode layer 16 and the cathode electrode layer 16. On the other hand, a predetermined uneven shape is also formed on the surface of the separator 19. As a result, a fuel gas flow path 22 through which hydrogen as a fuel gas passes is formed between the hydrogen separation membrane 18.

セパレータ１３の態様は、上述の態様に限られるものではない。例えば、セパレータ１３の凹部にも、多孔質集電体１４が充填されるものとしてもよい。また、多孔質集電体１４によって、酸化ガスの流通量を十分に確保できれば、セパレータ１３の凹凸形状は省略し、多孔質集電体１４に平面状に接触するものとしてもよい。 The aspect of the separator 13 is not limited to the above aspect. For example, the recesses of the separator 13 may be filled with the porous current collector 14. Further, if the porous current collector 14 can secure a sufficient amount of oxidizing gas, the uneven shape of the separator 13 may be omitted and the porous current collector 14 may be brought into contact with the planar shape.

本実施例の水素分離膜１８は、内部に、水素分離膜１８を形成する素材よりも熱伝導率の高い銅製のヒートシンク３０を伝熱構造として備えている。図１（ｂ）には、この水素分離膜１８のＡ−Ａ断面を示している。図１（ａ）（ｂ）に示すように、ヒートシンク３０は、電解質層１７側からセパレータ１９側に向けて、高さ方向に熱が伝導するように水素分離膜１８内に埋め込まれている。このような水素分離膜１８は、例えば、水素分離膜１８を構成するパラジウム膜を３層分、用意し、中間層のパラジウム膜には所定間隔で貫通溝を形成する。そして、これらの各層の間に銅を挟み込むとともに、中間層の貫通溝にも予めパターンニングした銅を配置する。そして、各層を加圧および加熱して拡散接合することで、形成することができる。なお、ヒートシンク３０の素材としては、銅以外にも、金や銀など、水素分離膜１８を形成する素材よりも熱伝導率の高い素材であればよい。 The hydrogen separation membrane 18 of the present embodiment includes a copper heat sink 30 having a higher thermal conductivity than the material forming the hydrogen separation membrane 18 as a heat transfer structure. FIG. 1B shows an AA cross section of the hydrogen separation membrane 18. As shown in FIGS. 1A and 1B, the heat sink 30 is embedded in the hydrogen separation membrane 18 so that heat is conducted in the height direction from the electrolyte layer 17 side to the separator 19 side. For such a hydrogen separation membrane 18, for example, three palladium membranes constituting the hydrogen separation membrane 18 are prepared, and through grooves are formed at predetermined intervals in the intermediate palladium membrane. And while interposing copper between each of these layers, the copper patterned beforehand also in the penetration groove of an intermediate | middle layer is arrange | positioned. Each layer can be formed by pressurizing and heating to perform diffusion bonding. The material of the heat sink 30 may be any material other than copper, such as gold or silver, having a higher thermal conductivity than the material forming the hydrogen separation membrane 18.

本実施例の伝熱構造によれば、電解質層１７によって生じた熱を、水素分離膜１８内に形成したヒートシンク３０によって、効率的に、アノード側のセパレータ１９や燃料ガス流路２２に伝熱することができる。この結果、電解質層１７で生じた熱を、セパレータ１９を通じて直接、燃料電池１０ａの外部に熱を放出することができると共に、燃料ガス流路２２内を流れる燃料ガスを通じて、燃料電池１０ａの外部に排出することが可能になる。また、一般的に、カソード電極層１６よりも水素分離膜１８の方が、熱伝導率が高いため、本実施例によれば、効率的に放熱を行うことが可能になる。 According to the heat transfer structure of the present embodiment, heat generated by the electrolyte layer 17 is efficiently transferred to the anode-side separator 19 and the fuel gas channel 22 by the heat sink 30 formed in the hydrogen separation membrane 18. can do. As a result, the heat generated in the electrolyte layer 17 can be released directly to the outside of the fuel cell 10a through the separator 19 and also to the outside of the fuel cell 10a through the fuel gas flowing in the fuel gas passage 22. It becomes possible to discharge. In general, since the hydrogen separation membrane 18 has a higher thermal conductivity than the cathode electrode layer 16, according to this embodiment, it is possible to efficiently dissipate heat.

なお、水素分離膜１８の内部には、ヒートシンク３０に替えてヒートパイプを埋設するものとしてもよい。ヒートパイプとは、密閉容器内に少量の液体（作動液）を真空封入し、内壁に毛細管構造（ウィック）を備えたものである。例えば、図１において、ヒートシンク３０が形成される部分を空洞としてその内部にウィックを形成し、さらに、その空洞を真空化して作動液を封入すれば、水素分離膜１８とヒートパイプとを一体的に形成することができる。なお、作動液としては、窒素、メタン、アンモニア、ＨＦＣ−１３４ａ、メタノール、水、ナフタレン、ビフェニル−ジフェニルエーテル混合物、水銀、リチウム、銀等の中から、燃料電池１０ａの運転温度に応じて適したものを選択することができる。本実施例の燃料電池１０ａの運転温度は、２００〜６００℃程度のため、この中で、例えば、ビフェニル−ジフェニルエーテル混合物を用いることができる。 Note that a heat pipe may be embedded in the hydrogen separation membrane 18 instead of the heat sink 30. A heat pipe is a container in which a small amount of liquid (working fluid) is sealed in a sealed container and a capillary structure (wick) is provided on the inner wall. For example, in FIG. 1, if the portion where the heat sink 30 is formed is a cavity and a wick is formed therein, and the cavity is evacuated and the working fluid is sealed, the hydrogen separation membrane 18 and the heat pipe are integrated. Can be formed. The working fluid is suitable for the operating temperature of the fuel cell 10a among nitrogen, methane, ammonia, HFC-134a, methanol, water, naphthalene, biphenyl-diphenyl ether mixture, mercury, lithium, silver, etc. Can be selected. Since the operating temperature of the fuel cell 10a of this embodiment is about 200 to 600 ° C., for example, a biphenyl-diphenyl ether mixture can be used.

Ｂ．第２実施例（燃料ガスへの伝熱）：
図２は、本発明の第２実施例としての燃料電池１０ｂの断面図である。本実施例の燃料電池１０ｂと第１実施例の燃料電池１０ａとでは、水素分離膜１８の構造が異なっている。 B. Second embodiment (heat transfer to fuel gas):
FIG. 2 is a cross-sectional view of a fuel cell 10b as a second embodiment of the present invention. The structure of the hydrogen separation membrane 18 is different between the fuel cell 10b of the present embodiment and the fuel cell 10a of the first embodiment.

図２に示すように、本実施例の水素分離膜１８ｂには、燃料ガス流路２２側の面に、伝熱構造として、凹部が形成されている。図２には、凹部として、三角形状のスリット３１と、側壁に凹凸状のフィンが形成された凹部３２とを示している。水素分離膜１８ｂには、これらのうち一方のみを形成するものとしてもよい。また、凹部の形状としては、これらの形状だけではなく、例えば、矩形状のスリットを設けてもよいし、半円状のスリットを設けてもよい。凹凸状のフィンは、例えば、大きな貫通口を有するパラジウム膜と小さな貫通口を有するパラジウム膜とを複数組を用意して、これらを拡散接合することで水素分離膜１８ｂと一体的に形成することができる。 As shown in FIG. 2, the hydrogen separation membrane 18b of the present embodiment is formed with a recess as a heat transfer structure on the surface on the fuel gas flow path 22 side. FIG. 2 shows a triangular slit 31 and a concave portion 32 in which concave and convex fins are formed on the side wall as concave portions. Only one of these may be formed on the hydrogen separation membrane 18b. Moreover, as a shape of a recessed part, not only these shapes but a rectangular slit may be provided, for example, and a semicircular slit may be provided. For example, the concave and convex fins are formed integrally with the hydrogen separation membrane 18b by preparing a plurality of pairs of palladium membranes having a large through-hole and palladium membranes having a small through-hole and diffusion-bonding them. Can do.

本実施例の伝熱構造によれば、水素分離膜１８ｂの燃料ガス流路２２側の面の表面積が増加するため、電解質層１７で生じた熱を、水素分離膜１８ｂの凹部を介して、燃料ガス流路２２を流れる燃料ガスに伝熱することができる。この結果、電解質層１７で生じた熱を、効率的に、燃料電池１０の外部に排出することが可能になる。 According to the heat transfer structure of the present embodiment, the surface area of the surface of the hydrogen separation membrane 18b on the fuel gas flow path 22 side increases, so the heat generated in the electrolyte layer 17 is transferred through the recesses of the hydrogen separation membrane 18b. Heat can be transferred to the fuel gas flowing through the fuel gas passage 22. As a result, the heat generated in the electrolyte layer 17 can be efficiently discharged outside the fuel cell 10.

なお、本実施例では、水素分離膜１８ｂに凹部を形成するものとしたが、凸部を形成するものとしてもよい。図３は、凸部３３，３４の形成された水素分離膜１８ｃを備える燃料電池１０ｃの概略構成を示す説明図である。このように、凸部３３，３４の形成された水素分離膜１８ｃを用いるものとしても、燃料ガス流路２２側の面の表面積を増加させることができるため、効率よく、燃料ガス中に伝熱を行うことができる。なお、凸部３３，３４は、水素分離膜１８ｂと同一の素材によって形成するものとしてもよいし、銅などの熱伝導性の高い材料によって凸部３３，３４を形成し、これを水素分離膜１８ｂに接合するものとしてもよい。 In this embodiment, the concave portion is formed in the hydrogen separation membrane 18b. However, the convex portion may be formed. FIG. 3 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of the fuel cell 10c including the hydrogen separation membrane 18c in which the convex portions 33 and 34 are formed. As described above, even when the hydrogen separation membrane 18c formed with the convex portions 33 and 34 is used, the surface area of the surface on the fuel gas flow path 22 side can be increased, so that heat can be efficiently transferred into the fuel gas. It can be performed. The protrusions 33 and 34 may be formed of the same material as the hydrogen separation membrane 18b, or the protrusions 33 and 34 are formed of a material having high thermal conductivity such as copper, and the protrusions 33 and 34 are formed of the hydrogen separation membrane. It is good also as what joins to 18b.

Ｃ．第３実施例（カソード側への伝熱）：
図４は、本発明の第３の実施例としての燃料電池１０ｄの概略構成を示す説明図である。図４（ａ）には、燃料電池１０ｄの断面を示している。本実施例の燃料電池１０ｃは、第１実施例の燃料電池１０ａから、多孔質集電体１４を省き、水素分離膜１８ｄを平面形状とする構成を採っている。セパレータ１３ｄの凹凸部によって形成される酸化ガス流路２１によって十分に酸化ガスをカソード電極層１６に供給することができれば、図４に示すように、多孔質集電体１４は省略することが可能である。 C. Third embodiment (heat transfer to the cathode side):
FIG. 4 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of a fuel cell 10d as a third embodiment of the present invention. FIG. 4A shows a cross section of the fuel cell 10d. The fuel cell 10c of this embodiment has a configuration in which the porous current collector 14 is omitted from the fuel cell 10a of the first embodiment and the hydrogen separation membrane 18d has a planar shape. If the oxidizing gas can be sufficiently supplied to the cathode electrode layer 16 by the oxidizing gas flow path 21 formed by the uneven portion of the separator 13d, the porous current collector 14 can be omitted as shown in FIG. It is.

図示するように、本実施例のセパレータ１３ｄは、内部に、熱伝導率の高い銅製のヒートシンク３５を備えている。図４（ｂ）には、このセパレータ１３ｄのＢ−Ｂ断面を示している。このヒートシンク３５は、下端が、カソード電極層１６に接触している。このような構成によれば、電解質層１７で生じた熱は、カソード電極層１６およびヒートシンク３５を通じてセパレータ１３ｄに伝熱し、燃料電池１０ｃ内部の温度のばらつきを均一化することができる。ヒートシンク３５によってセパレータ１３ｄに移動した熱は、セパレータ１３ｄから直接的に外部に排出されると共に、酸化ガス流路２１を通る酸化ガスによって外部に排出される。従って、効率的に、電解質層１７で生じた熱を外部に放出することが可能になる。 As shown in the figure, the separator 13d of this embodiment includes a copper heat sink 35 having high thermal conductivity. FIG. 4B shows a BB cross section of the separator 13d. The lower end of the heat sink 35 is in contact with the cathode electrode layer 16. According to such a configuration, the heat generated in the electrolyte layer 17 is transferred to the separator 13d through the cathode electrode layer 16 and the heat sink 35, and the temperature variation in the fuel cell 10c can be made uniform. The heat transferred to the separator 13d by the heat sink 35 is directly discharged to the outside from the separator 13d and is discharged to the outside by the oxidizing gas passing through the oxidizing gas passage 21. Therefore, it is possible to efficiently release the heat generated in the electrolyte layer 17 to the outside.

ヒートシンク３５を備えるセパレータ１３は次のように形成することができる。すなわち、まず、図中のａ部、ｂ部、ｃ部、ｄ部、ｅ部に対応する板材を個別に用意する。このうちｃ部、ｄ部については、エッチング等の手法により貫通穴を形成して、その間に、銅板をはめ込む。そして、ａ〜ｅ部を積層して拡散接合を行う。酸化ガス流路２１を形成する凹部は、すべての部材を拡散接合してからセパレータ１３ｄの凸部に該当する部分にマスクを施しつつエッチングを行うことで形成することができる。 The separator 13 including the heat sink 35 can be formed as follows. That is, first, plate materials corresponding to a part, b part, c part, d part, and e part in the figure are individually prepared. Among these, about c part and d part, a through-hole is formed by methods, such as an etching, and a copper plate is inserted in the meantime. Then, the a to e portions are stacked and diffusion bonding is performed. The concave portions forming the oxidizing gas flow channel 21 can be formed by performing etching while masking the portions corresponding to the convex portions of the separator 13d after diffusion-bonding all the members.

なお、本実施例では、カソード側のセパレータ１３ｄがヒートシンク３５を備えているものとしたが、アノード側のセパレータ１９が、ヒートシンク３５を備えているものとしてもよい。また、両セパレータがヒートシンク３５を備えているものとしてもよい。 In the present embodiment, the cathode-side separator 13 d is provided with the heat sink 35, but the anode-side separator 19 may be provided with the heat sink 35. Further, both separators may be provided with a heat sink 35.

また、本実施例のセパレータ１３ｄは、内部にヒートシンク３５を備えるものとしたが、ヒートシンク３５に替えてヒートパイプを埋設するものとしてもよい。また、図５に示すように、凸部の側面に凹凸状のフィン３６を備えるセパレータ１３ｅを用いるものとしてもよい。また、セパレータ１３ｄの凸部全体を、銅で形成するものとしてもよい。これらの構成であっても、電解質層１７で生じた熱を効率的に外部に放出することが可能になる。なお、これらの種々の構成は、アノード側のセパレータ１９に採用するものとしてもよい。 Moreover, although the separator 13d of the present embodiment includes the heat sink 35 inside, the heat pipe 35 may be embedded instead of the heat sink 35. Moreover, as shown in FIG. 5, it is good also as what uses the separator 13e provided with the uneven | corrugated fin 36 on the side surface of a convex part. Moreover, it is good also as what forms the whole convex part of the separator 13d with copper. Even with these configurations, the heat generated in the electrolyte layer 17 can be efficiently released to the outside. These various configurations may be employed for the anode-side separator 19.

Ｄ．第４実施例（集電体への伝熱）：
図６は、本発明の第４実施例としての燃料電池１０ｆの断面図である。本実施例の燃料電池１０ｆと第１実施例の燃料電池１０ａとでは、水素分離膜１８ｄを平面形状とした点と、多孔質集電体１４ｆの構造とが異なっている。 D. Example 4 (Heat transfer to current collector):
FIG. 6 is a cross-sectional view of a fuel cell 10f as a fourth embodiment of the present invention. The fuel cell 10f of the present embodiment and the fuel cell 10a of the first embodiment differ in that the hydrogen separation membrane 18d has a planar shape and the structure of the porous current collector 14f.

第１実施例では、水素分離膜１８がヒートシンク３０を備えるものとしたが、本実施例では、図６に示すように、多孔質集電体１４ｆが内部にヒートシンク３７を備えている。このような構造は、例えば、多孔質集電体１４ｆに溝を形成し、この溝にヒートシンク３７をはめ込むことで形成することができる。図示するように、ヒートシンク３７の下端は、カソード電極層１６に略接触しており、その上端は、セパレータ１３の凸部に略接触している。このような構成であれば、電解質層１７で生じた熱を、多孔質集電体１４ｆおよびヒートシンク３７に効率的に伝熱することができる。この結果、セパレータ１３や酸化ガスによって熱を外部に放出することができる。 In the first embodiment, the hydrogen separation membrane 18 includes the heat sink 30, but in this embodiment, the porous current collector 14f includes a heat sink 37 inside as shown in FIG. Such a structure can be formed, for example, by forming a groove in the porous current collector 14f and fitting the heat sink 37 into the groove. As shown in the drawing, the lower end of the heat sink 37 is substantially in contact with the cathode electrode layer 16, and the upper end is substantially in contact with the convex portion of the separator 13. With such a configuration, the heat generated in the electrolyte layer 17 can be efficiently transferred to the porous current collector 14 f and the heat sink 37. As a result, heat can be released to the outside by the separator 13 and the oxidizing gas.

図６には、ヒートシンク３７の上端が、セパレータ１３に略接触するものとしたが、図７に示した燃料電池１０ｇのように、ヒートシンク３８は、その上端が、酸化ガス流路２１に対向するように配置されるものとしてもよい。このようにすることで、酸化ガス流路２１を通過する酸化ガスによって、効率的に外部に熱を排出することが可能になる。なお、この場合には、図７に示すように、ヒートシンク３８の上端の表面積を他の部位よりも大きくすることで、熱をより効率的に放出することが可能になる。 In FIG. 6, the upper end of the heat sink 37 is substantially in contact with the separator 13. However, as in the fuel cell 10 g shown in FIG. 7, the upper end of the heat sink 38 faces the oxidizing gas channel 21. It is good also as what is arrange | positioned. By doing in this way, it becomes possible to discharge | emit heat | fever efficiently outside by the oxidizing gas which passes the oxidizing gas flow path 21. FIG. In this case, as shown in FIG. 7, it is possible to release heat more efficiently by making the surface area of the upper end of the heat sink 38 larger than that of other portions.

なお、本実施例では、多孔質集電体１４がヒートシンクを備えるものとしたが、ヒートシンクに替えて、ヒートパイプを備えるものとしてもよい。また、本実施例では、カソード側に配置した多孔質集電体１４の内部にヒートシンクを設けるものとしたが、アノード側に水素分離膜１８ｄに隣接して多孔質集電体を配置し、このアノード側の多孔質集電体の内部にヒートシンクを設けるものとしてもよい。 In the present embodiment, the porous current collector 14 is provided with a heat sink, but may be provided with a heat pipe instead of the heat sink. In this embodiment, the heat sink is provided inside the porous current collector 14 disposed on the cathode side. However, the porous current collector is disposed on the anode side adjacent to the hydrogen separation membrane 18d. A heat sink may be provided inside the porous current collector on the anode side.

以上、本発明の種々の実施例について説明した。上述した種々の実施例によれば、燃料電池内の電解質部分で発生する局所的な熱を他の部分に効率的に伝熱し、燃料電池全体の温度分布の均一化を図ることが可能になる。この結果、燃料電池１０を構成する部材やシール材の選択の幅が広がり、製造コストを削減することが可能になる。 In the foregoing, various embodiments of the present invention have been described. According to the various embodiments described above, it is possible to efficiently transfer the local heat generated in the electrolyte portion in the fuel cell to other portions, and to make the temperature distribution of the entire fuel cell uniform. . As a result, the range of selection of the members and sealing materials constituting the fuel cell 10 is widened, and the manufacturing cost can be reduced.

なお、本発明は、上述した各実施例に限定されず、その趣旨を逸脱しない範囲で種々の構成を採ることができることはいうまでもない。例えば、図５に示した燃料電池１０ｅにおいて、フィン３６を省略し、酸化ガス流路２１内にヒートシンクを配置し、これをカソード電極層１６に接合する態様も可能である。また、上述した種々の実施例は適宜組み合わせることが可能である。例えば、すべての実施例を組み合わせることで、セパレータ１３，１９、酸化ガス流路２１、燃料ガス流路２２、多孔質集電体１４を介して、電解質層１７で発生した熱を放熱することが可能になる。 Needless to say, the present invention is not limited to the above-described embodiments, and various configurations can be adopted without departing from the spirit of the present invention. For example, in the fuel cell 10 e shown in FIG. 5, a mode in which the fins 36 are omitted, a heat sink is disposed in the oxidizing gas channel 21, and this is joined to the cathode electrode layer 16 is also possible. The various embodiments described above can be combined as appropriate. For example, by combining all the embodiments, the heat generated in the electrolyte layer 17 can be radiated through the separators 13 and 19, the oxidizing gas passage 21, the fuel gas passage 22, and the porous current collector 14. It becomes possible.

第１実施例としての燃料電池の概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the fuel cell as 1st Example. 第２実施例としての燃料電池の断面図である。It is sectional drawing of the fuel cell as 2nd Example. 凸部の形成された水素分離膜を備える燃料電池の例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the example of a fuel cell provided with the hydrogen separation membrane in which the convex part was formed. 第３実施例としての燃料電池の概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the fuel cell as 3rd Example. 凸部の側壁にフィンを備えるセパレータを示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the separator provided with a fin on the side wall of a convex part. 第４実施例としての燃料電池の断面図である。It is sectional drawing of the fuel cell as a 4th Example. 酸化ガス流路に対向するようにヒートシンクを備えた多孔質集電体の例を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the example of the porous electrical power collector provided with the heat sink so that it may oppose an oxidizing gas flow path.

Explanation of symbols

１０ａ〜１０ｆ…燃料電池
１３，１９…セパレータ
１４…多孔質集電体
１６…カソード電極層
１７…電解質層
１８…水素分離膜
２０…サポートプレート
２１…酸化ガス流路
２２…燃料ガス流路
３０…ヒートシンク DESCRIPTION OF SYMBOLS 10a-10f ... Fuel cell 13, 19 ... Separator 14 ... Porous collector 16 ... Cathode electrode layer 17 ... Electrolyte layer 18 ... Hydrogen separation membrane 20 ... Support plate 21 ... Oxidation gas flow path 22 ... Fuel gas flow path 30 ... heatsink

Claims

A fuel cell comprising a fuel gas channel and an oxidizing gas channel,
A hydrogen separation membrane that receives supply of fuel gas from the fuel gas flow path and selectively permeates hydrogen from the fuel gas;
Using the hydrogen separation membrane as a base material, an electrolyte layer formed on one surface of the base material,
A cathode electrode layer formed on the surface of the electrolyte layer opposite to the hydrogen separation membrane and receiving supply of an oxidizing gas from the oxidizing gas channel;
A fuel cell comprising: a heat transfer structure that transfers heat generated by an electrochemical reaction in the electrolyte layer from the electrolyte layer to another part of the fuel cell.

The fuel cell according to claim 1,
At least a part of the heat transfer structure is formed on the hydrogen separation membrane.

The fuel cell according to claim 2, wherein
The heat transfer structure is formed by providing a concave portion or a convex portion on a surface of the hydrogen separation membrane on a side where the supply of the fuel gas is received.

The fuel cell according to claim 2 or 3, wherein
The heat transfer structure is formed by embedding a heat sink or heat pipe in the hydrogen separation membrane.

The fuel cell according to any one of claims 1 to 4, wherein
A first separator adjacent to the hydrogen separation membrane and forming the fuel gas flow path;
A second separator adjacent to the cathode electrode layer and forming the oxidizing gas flow path;
At least a part of the heat transfer structure is formed on at least a part of the first separator and the second separator.

The fuel cell according to claim 5, wherein
At least one of the first separator and the second separator includes a convex portion that comes into contact with the hydrogen separation membrane or the cathode electrode layer,
The heat transfer structure is formed by providing a fin on a side surface of the convex portion.

The fuel cell according to any one of claims 1 to 6, wherein
At least one of the oxidizing gas flow path and the fuel gas flow path is provided with a porous current collector,
At least a part of the heat transfer structure is formed by embedding a heat sink or a heat pipe in the porous current collector.