JP2008266680A - Method for producing aluminum nitride-containing material - Google Patents

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寛治 大塚
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智 工藤
Michihiro Ito
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for producing a formed aluminum nitride-containing material, the method having low production cost. <P>SOLUTION: The method for producing the formed aluminum nitride-containing material comprises: a first heat-treatment process in which a catalyst element having a free energy of nitride formation lower than that of the aluminum is positioned in molten aluminum heated under nitrogen atmosphere, then, the nitriding reaction of the aluminum is generated by using the catalyst element as the catalyst and the lump of aluminum nitride-containing material 6 containing the aluminum nitride and the aluminum is produced; and a working process in which the aluminum nitride-containing material 6 is heated and formed with a die. <P>COPYRIGHT: (C)2009,JPO&INPIT

Description

本発明は、所望の形状を有する窒化アルミニウム含有物を低コストで製造することができる窒化アルミニウム含有物の製造方法に関する。   The present invention relates to a method for producing an aluminum nitride-containing material capable of producing an aluminum nitride-containing material having a desired shape at a low cost.

窒化アルミニウムは、機械強度が高く、熱伝導率が高く、熱膨張係数が低く、耐摩耗性を有し、軽く、化学的にも安定である等、優れた性質を有する材料である。このため、近年、半導体デバイス等やエンジン部材等、様々な分野へ応用されることが期待されている。   Aluminum nitride is a material having excellent properties such as high mechanical strength, high thermal conductivity, low thermal expansion coefficient, wear resistance, light weight, and chemical stability. For this reason, in recent years, it is expected to be applied to various fields such as semiconductor devices and engine members.

従来の窒化アルミニウムを製造する方法としては、非常に高い気圧（例えば１００気圧）の窒素雰囲気中でアルミニウムを高温（例えば１６００℃）に加熱する方法がある。この方法によれば、窒化アルミニウムの粉末を得ることができる。非特許文献１には、窒化アルミニウムの製造に関する研究が開示されている。
小橋眞、斎木健蔵ら、日本軽金属学会第１０４回講演概要集（２００３）２． As a conventional method for producing aluminum nitride, there is a method of heating aluminum to a high temperature (for example, 1600 ° C.) in a nitrogen atmosphere at a very high pressure (for example, 100 atm). According to this method, an aluminum nitride powder can be obtained. Non-Patent Document 1 discloses a study on the production of aluminum nitride.
Akira Kobashi, Kenzo Saiki et al., The 104th Annual Meeting of the Japan Institute of Light Metals (2003) 2.

上記した方法では、窒化アルミニウムの粉末しか得ることができない。粉末の窒化アルミニウムを所望する形状にする方法としては、窒化アルミニウムに液体材料又はバインダーが添加された窒化アルミニウム含有物を製造する方法があった。具体的には、粉末の窒化アルミニウムと、窒化アルミニウムとの濡れ性が良い液体材料とを混ぜ、この混合物を所望する形状にした後に液体材料を固化させる (高温から低温にすることも含む)方法と、粉末の窒化アルミニウムにバインダーを加えて予備成型した後、焼成する方法である。これらの方法は、製造コストが高いという欠点を有していた。   Only the aluminum nitride powder can be obtained by the method described above. As a method of making powder aluminum nitride into a desired shape, there has been a method of manufacturing an aluminum nitride-containing material in which a liquid material or a binder is added to aluminum nitride. Specifically, a method in which powder aluminum nitride and a liquid material having good wettability with aluminum nitride are mixed, and the liquid material is solidified (including from a high temperature to a low temperature) after the mixture is formed into a desired shape. And a method in which a binder is added to powdered aluminum nitride and preformed, followed by firing. These methods have the disadvantage of high manufacturing costs.

また、粉末状の窒化アルミニウムを得るためにも、非常に高い気圧、かつ高温にする必要がある。従って、窒化アルミニウム含有物の製造コストがさらに高くなっていた。   Moreover, in order to obtain powdered aluminum nitride, it is necessary to make it very high atmospheric pressure and high temperature. Therefore, the manufacturing cost of the aluminum nitride-containing material has been further increased.

本発明は上記のような事情を考慮してなされたものであり、その目的は、所望の形状を有する窒化アルミニウム含有物を低コストで製造することができる窒化アルミニウム含有物の製造方法を提供することにある。   The present invention has been made in view of the above circumstances, and an object thereof is to provide a method for producing an aluminum nitride-containing material that can produce an aluminum nitride-containing material having a desired shape at a low cost. There is.

上記した課題を解決する為、本発明に係る窒化アルミニウム含有物の製造方法は、窒化物の生成自由エネルギーがアルミニウムより小さい元素である触媒元素を、窒素雰囲気下で加熱された溶融アルミニウム中に位置させることにより、前記触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じさせ、窒化アルミニウム及びアルミニウムを含有する塊状の窒化アルミニウム含有物を生成する第１熱処理工程と、
加熱された前記窒化アルミニウム含有物を型で成形する加工工程とを具備する。 In order to solve the above-described problems, the method for producing an aluminum nitride-containing material according to the present invention is characterized in that a catalyst element, which is an element having a free energy of formation of nitride smaller than aluminum, is located in molten aluminum heated in a nitrogen atmosphere. Causing a nitriding reaction of aluminum using the catalyst element as a catalyst to produce a bulk aluminum nitride-containing material containing aluminum nitride and aluminum; and
And a processing step of forming the heated aluminum nitride-containing material with a mold.

前記加工工程は、例えば半凝固鍛造又は半溶融鍛造である。   The processing step is, for example, semi-solid forging or semi-melt forging.

本発明に係る他の窒化アルミニウム含有物の製造方法は、窒化物の生成自由エネルギーがアルミニウムより小さい元素である触媒元素を、窒素雰囲気下で加熱された溶融アルミニウム中に位置させることにより、前記触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じさせ、窒化アルミニウム及びアルミニウムを含有する塊状の窒化アルミニウム含有物を生成する第１熱処理工程と、
前記窒化アルミニウム含有物を加熱して一部の成分を溶解させて流動性を持たせ、その後、射出成形又は加圧成形により成形する加工工程とを具備する。
前記加工工程は、例えば鋳造又は溶湯鍛造である。 In another method for producing an aluminum nitride-containing material according to the present invention, a catalyst element, which is an element whose free energy of formation of nitride is smaller than that of aluminum, is positioned in molten aluminum heated in a nitrogen atmosphere. A first heat treatment step for generating an aluminum nitride-containing material containing aluminum nitride and aluminum by causing an element-catalyzed aluminum nitriding reaction;
The aluminum nitride-containing material is heated to dissolve some components to have fluidity, and then processed by injection molding or pressure molding.
The processing step is, for example, casting or molten metal forging.

前記加工工程において、前記窒化アルミニウム含有物を例えばアルミニウムの融点以上に加熱する。この場合、前記加工工程の前において、前記窒化アルミニウム含有物はアルミニウム合金を７０重量％以上９５重量％以下含有するのが好ましい。   In the processing step, the aluminum nitride-containing material is heated to, for example, a melting point of aluminum or higher. In this case, before the processing step, the aluminum nitride-containing material preferably contains 70 to 95% by weight of an aluminum alloy.

前記触媒元素はシリコンを含み、前記窒化アルミニウム含有物はアルミニウムとシリコンの共晶合金を含んでいる場合、前記加工工程において、前記窒化アルミニウム含有物を共晶合金の融点以上に加熱するのが好ましい。   When the catalytic element includes silicon and the aluminum nitride-containing material includes an eutectic alloy of aluminum and silicon, the aluminum nitride-containing material is preferably heated to a melting point of the eutectic alloy or higher in the processing step. .

前記第１熱処理工程の後、前記加工工程の前において、前記窒化アルミニウム含有物の窒化アルミニウム含有率が５重量％以上３０重量％以下であるのが好ましい。また、前記加工工程の後又は前に、成形された前記窒化アルミニウム含有物を窒素雰囲気下で加熱することにより、前記窒化アルミニウム含有物の中で前記触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じさせる第２熱処理工程を具備してもよい。   After the first heat treatment step and before the processing step, the aluminum nitride content of the aluminum nitride-containing material is preferably 5% by weight or more and 30% by weight or less. In addition, after the processing step or before, the formed aluminum nitride-containing material is heated in a nitrogen atmosphere, thereby generating an aluminum nitriding reaction using the catalytic element as a catalyst in the aluminum nitride-containing material. A second heat treatment step may be provided.

前記触媒元素は、例えばボロン、カルシウム、シリコン、鉄、モリブデン、クロム、及びバナジウムからなる群から選ばれた少なくとも一種である。   The catalyst element is at least one selected from the group consisting of boron, calcium, silicon, iron, molybdenum, chromium, and vanadium, for example.

本発明の窒化アルミニウム含有物の製造方法によれば、製造時に高い気圧にする必要がなく、かつ１６００℃もの高温にすることなく、所望の形状を有する窒化アルミニウム含有物を製造することができる。このため、製造コストが格段に低くなる。また、製造時の熱処理条件又は窒素雰囲気の圧力を調節することにより、窒化アルミニウム含有物の組成比を自由に制御できる。このため、高機械的強度、高靭性、耐摩耗性、耐熱性、低膨張係数、低比重といった特性を具現化できる。   According to the method for producing an aluminum nitride-containing material of the present invention, an aluminum nitride-containing material having a desired shape can be produced without requiring a high atmospheric pressure during production and without raising the temperature as high as 1600 ° C. For this reason, a manufacturing cost becomes remarkably low. Moreover, the composition ratio of the aluminum nitride-containing material can be freely controlled by adjusting the heat treatment conditions during production or the pressure of the nitrogen atmosphere. For this reason, characteristics such as high mechanical strength, high toughness, wear resistance, heat resistance, low expansion coefficient, and low specific gravity can be realized.

以下に、本発明の実施の形態に係る窒化アルミニウム含有組成物の製造方法について、図面を参照して説明する。   Below, the manufacturing method of the aluminum nitride containing composition which concerns on embodiment of this invention is demonstrated with reference to drawings.

図１は、第１の実施形態に係る窒化アルミニウム含有物の製造方法に用いられるカーボン抵抗またはカンタル抵抗炉の構成図である。このカーボン抵抗またはカンタル抵抗炉は、反応チャンバー１０を有している。反応チャンバー１０には排気口（図示せず）及びガス導入口１１が設けられている。反応チャンバー１０内には、ルツボ１２を加熱するための抵抗ヒータ１３が設けられている。ルツボ１２には熱電対が取り付けられているため、モニター線１４を通じてルツボ１２の温度を反応チャンバー１０の外部でモニターすることができる。   FIG. 1 is a configuration diagram of a carbon resistance or Kanthal resistance furnace used in the method for manufacturing an aluminum nitride-containing material according to the first embodiment. This carbon resistance or Kanthal resistance furnace has a reaction chamber 10. The reaction chamber 10 is provided with an exhaust port (not shown) and a gas introduction port 11. A resistance heater 13 for heating the crucible 12 is provided in the reaction chamber 10. Since the crucible 12 is provided with a thermocouple, the temperature of the crucible 12 can be monitored outside the reaction chamber 10 through the monitor wire 14.

次に、上記の抵抗炉を用いた窒化アルミニウム含有物の製造方法について説明する。
まず、例えばアーク溶解炉を用いて触媒元素とアルミニウムを溶解することにより、触媒元素が固溶又は混合しているアルミニウム (以下、触媒元素含有アルミニウム２０と記載)を製造する。触媒元素含有アルミニウム２０は、生成自由エネルギーが窒化アルミニウムより大きいのが好ましい。触媒元素は、窒化物の生成自由エネルギーがアルミニウムより小さい元素であり、例えばボロン、カルシウム、シリコン、鉄、モリブデン、クロム、及びバナジウム群から選ばれた少なくとも一種である。触媒元素がシリコンの場合、触媒元素含有アルミニウム２０は、例えばシリコンとアルミニウムの共晶物およびアルファ固溶物の混合体である。 Next, the manufacturing method of the aluminum nitride containing material using said resistance furnace is demonstrated.
First, for example, by using an arc melting furnace to dissolve the catalytic element and aluminum, aluminum in which the catalytic element is dissolved or mixed (hereinafter referred to as catalytic element-containing aluminum 20) is produced. The catalytic element-containing aluminum 20 preferably has a generation free energy larger than that of aluminum nitride. The catalytic element is an element having a free energy of formation of nitride smaller than that of aluminum, and is at least one selected from the group of boron, calcium, silicon, iron, molybdenum, chromium, and vanadium, for example. When the catalytic element is silicon, the catalytic element-containing aluminum 20 is, for example, a mixture of a silicon-aluminum eutectic and an alpha solid solution.

次いで、触媒元素含有アルミニウム２０をルツボ１２の内部の配置し排気した後、窒素ガス中で例えば９００℃以上１４００℃以下の加熱をする。窒素ガスの圧力は、常圧、減圧、又は加圧雰囲気のいずれでもよい。加圧雰囲気である場合、その圧力は５０気圧以下（好ましくは２０気圧以下）であるのが好ましい。   Next, the catalyst element-containing aluminum 20 is disposed inside the crucible 12 and evacuated, and then heated to, for example, 900 ° C. or higher and 1400 ° C. or lower in nitrogen gas. The pressure of nitrogen gas may be normal pressure, reduced pressure, or pressurized atmosphere. In the case of a pressurized atmosphere, the pressure is preferably 50 atmospheres or less (preferably 20 atmospheres or less).

触媒元素含有アルミニウム２０はルツボ１２内で溶融する。この状態において、触媒元素は雰囲気中の窒素と反応して窒化する。上記したように触媒元素は、窒化物の生成自由エネルギーがアルミニウムより小さい。このため、触媒元素と結合した窒素がアルミニウムに受け渡され、アルミニウムが窒化する。このようにして、触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応が進行し、窒化アルミニウム含有物が形成される（第１熱処理工程）。窒化アルミニウム含有物の中には、触媒元素が含まれている。   The catalytic element-containing aluminum 20 is melted in the crucible 12. In this state, the catalyst element reacts with nitrogen in the atmosphere and is nitrided. As described above, the catalytic element has a smaller free energy of formation of nitride than aluminum. For this reason, the nitrogen combined with the catalytic element is transferred to the aluminum, and the aluminum is nitrided. In this way, the nitriding reaction of aluminum using the catalytic element as a catalyst proceeds, and an aluminum nitride-containing material is formed (first heat treatment step). The aluminum nitride-containing material contains a catalytic element.

第１熱処理工程におけるアルミニウムの窒化反応において、窒化反応が進行する速度は、処理温度及び雰囲気窒素の圧力によって制御することができる。また、第１熱処理の処理条件、例えば処理温度、雰囲気窒素の圧力、反応時間、及びアルミニウムに対する触媒元素の割合等によって、窒化アルミニウム含有物の状態を作り分けることができる。   In the nitriding reaction of aluminum in the first heat treatment step, the speed at which the nitriding reaction proceeds can be controlled by the processing temperature and the pressure of atmospheric nitrogen. Further, the state of the aluminum nitride-containing material can be made differently depending on the processing conditions of the first heat treatment, such as the processing temperature, the pressure of atmospheric nitrogen, the reaction time, and the ratio of the catalytic element to aluminum.

例えば所定の処理条件では、複数の窒化アルミニウム粒子がアルミニウムによって接合した窒化アルミニウム含有物が、凝集合体（バルク）状すなわち塊状で得られる。得られた窒化アルミニウム含有物は、複数の窒化アルミニウム粒子の相互間にアルミニウムが位置しているか、又はネットワーク状すなわち網目状に成長した窒化アルミニウムの相互間にアルミニウムが位置し他状態になっている。そして、窒化アルミニウム含有物の空隙率を１％以下にすることができる。なお、アルミニウム及びＡｌと触媒元素の金属化合物の含有率が５０％以上７０％以下の場合、得られた窒化アルミニウム含有物の加工性が高くなる。   For example, under predetermined processing conditions, an aluminum nitride-containing material in which a plurality of aluminum nitride particles are bonded together by aluminum is obtained in the form of an aggregate (bulk), that is, a lump. In the obtained aluminum nitride-containing material, aluminum is located between a plurality of aluminum nitride particles, or aluminum is located between the aluminum nitrides grown in a network shape, that is, in a network shape, and is in another state. . And the porosity of an aluminum nitride containing material can be made into 1% or less. In addition, when the content rate of the metal compound of aluminum and Al and a catalyst element is 50% or more and 70% or less, the workability of the obtained aluminum nitride containing material becomes high.

後述する加工工程で窒化アルミニウム含有物の成型体を得るには、ネットワーク状になるまで成長させることなく、窒化アルミニウムが分散状態でなおかつ球形に近い状態が望ましい。すなわち反応の初期状態で第１熱処理工程をとどめるのが望ましい。例えば窒化アルミニウム含有物の窒化アルミニウム含有率が５重量％以上３０重量％以下となるように、またアルミニウム含有率が７０重量％以上９５重量％以下となるように、第１熱処理工程を行う。第２熱処理工程の制御因子としては、第１熱処理工程後の窒化アルミニウム含有物の窒化アルミニウム含有率、窒化アルミニウム粒子の形状、共晶金属や化合物の種類及びその分散状態などの制御要因があるが、これらは第１熱処理工程で制御が可能である。   In order to obtain a molded body of an aluminum nitride-containing material by a processing step to be described later, it is desirable that the aluminum nitride is in a dispersed state and close to a spherical shape without being grown until it becomes a network. That is, it is desirable to keep the first heat treatment step in the initial state of the reaction. For example, the first heat treatment step is performed so that the aluminum nitride content of the aluminum nitride-containing material is 5% by weight to 30% by weight and the aluminum content is 70% by weight to 95% by weight. Control factors of the second heat treatment step include control factors such as the aluminum nitride content of the aluminum nitride-containing material after the first heat treatment step, the shape of the aluminum nitride particles, the type of eutectic metal or compound, and the dispersion state thereof. These can be controlled in the first heat treatment step.

次いで、窒化アルミニウム含有物を加熱し、その後、所望する形状に対応した上型及び下型の間に挟むことにより、加圧成形する（加工工程）。これにより、窒化アルミニウム含有物が所望の形状に成形される。   Next, the aluminum nitride-containing material is heated and then pressed between the upper mold and the lower mold corresponding to the desired shape, and then pressure-molded (processing step). Thereby, the aluminum nitride-containing material is formed into a desired shape.

この加工工程は、例えば半凝固鍛造又は半溶融鍛造である。半凝固鍛造である場合、まず、窒化アルミニウム含有物のうち溶解可能な成分を溶解させ、その後所定の温度まで冷却してその温度に保持することにより、溶解した成分の一部が固化した状態にする。そしてこの状態で、窒化アルミニウム含有物を上型及び下型の間に配置し、加圧成形する。半凝固鍛造の具体的な手法は、例えば特開２００３−１３６２２３又は特開２００４−３２２１７６に記載の方法がある。   This processing step is, for example, semi-solid forging or semi-melt forging. In the case of semi-solid forging, first, a soluble component of the aluminum nitride-containing material is dissolved, and then cooled to a predetermined temperature and held at that temperature, so that a part of the dissolved component is solidified. To do. In this state, the aluminum nitride-containing material is placed between the upper die and the lower die, and pressure-molded. As a specific method of semi-solid forging, for example, there is a method described in JP-A No. 2003-136223 or JP-A No. 2004-322176.

また半溶融鍛造である場合、窒化アルミニウム含有物を、まず加熱処理により溶解可能な成分を全溶解させ、その後鋳型で鋳込むことにより、規格化された形状を有するビレットに加工する。次いで、ビレットを加熱処理して所定の温度に保持することにより成分の一部を溶融した状態して、その状態でビレットを上型及び下型の間に挟む。   In the case of semi-molten forging, the aluminum nitride-containing material is processed into a billet having a standardized shape by first completely dissolving components that can be dissolved by heat treatment and then casting with a mold. Next, the billet is heat-treated and kept at a predetermined temperature to melt a part of the components, and in that state, the billet is sandwiched between the upper mold and the lower mold.

なお、半溶融鍛造又は半凝固鍛造のいずれの場合においても、上型及び下型の間に挟む段階で、窒化アルミニウム含有物（又はビレット）の固相率は、例えば３０％〜９０％であるのが好ましい。   In either case of semi-molten forging or semi-solid forging, the solid fraction of the aluminum nitride-containing material (or billet) is, for example, 30% to 90% at the stage sandwiched between the upper die and the lower die. Is preferred.

なお、加工工程を窒素雰囲気で行っても良い。この場合、窒化アルミニウム含有物の中で、触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じ、窒化アルミニウム含有物の窒化アルミニウム含有率が上昇する。また、窒素雰囲気の圧力は、常圧でも良いし加圧でも良い。加圧である場合、１０気圧以下であるのが好ましい。   Note that the processing step may be performed in a nitrogen atmosphere. In this case, in the aluminum nitride-containing material, a nitriding reaction of aluminum using the catalyst element as a catalyst occurs, and the aluminum nitride content of the aluminum nitride-containing material increases. Further, the pressure of the nitrogen atmosphere may be normal pressure or pressurization. In the case of pressurization, the pressure is preferably 10 atm or less.

窒化アルミニウム含有物を半凝固状態（所定の固相率）とするためには、例えば以下のように窒化アルミニウム含有物の加熱温度を設定することができる。例えば触媒元素としてシリコンを使用した場合、窒化アルミニウム含有物にはＡｌ−Ｓｉ共晶合金が含まれる。Ａｌ−Ｓｉ共晶合金の溶融温度は５７７℃であり、Ａｌの融点６６０℃より低く、５７７℃から６６０℃の間はＳｉが多ければ半凝固状態が保てる。また触媒元素としてボロンを使用した場合、窒化アルミニウム含有物にはアルミニウム−ボロンの化合物（AlB2の溶融温度９７５℃、AlB12の溶融温度１５５０℃）及び窒化アルミニウムが含まれるが、Ａｌの融点以上に熱処理温度を設定することにより、半凝固状態を作ることができる。このように触媒元素を選択することにより、半凝固状態となる温度域を選択することができる。 In order to bring the aluminum nitride-containing material into a semi-solidified state (predetermined solid phase ratio), for example, the heating temperature of the aluminum nitride-containing material can be set as follows. For example, when silicon is used as the catalyst element, the aluminum nitride-containing material includes an Al—Si eutectic alloy. The melting temperature of the Al—Si eutectic alloy is 577 ° C., which is lower than the melting point of Al, 660 ° C., and between 777 ° C. and 660 ° C., if there is much Si, a semi-solid state can be maintained. When boron is used as the catalyst element, the aluminum nitride-containing material contains an aluminum-boron compound (AlB 2 melting temperature of 975 ° C., AlB 12 melting temperature of 1550 ° C.) and aluminum nitride, which is higher than the melting point of Al. A semi-solid state can be created by setting the heat treatment temperature. By selecting the catalyst element in this way, it is possible to select a temperature range where the semi-solid state is achieved.

なお、第１熱処理工程の後、加工工程の前に、上型及び下型それぞれを予備加熱し、その後、所定の固相率を有する窒化アルミニウム含有物を上型及び下型の間に挟むのが好ましい。   In addition, after the first heat treatment step and before the processing step, each of the upper die and the lower die is preheated, and thereafter, an aluminum nitride-containing material having a predetermined solid phase ratio is sandwiched between the upper die and the lower die. Is preferred.

半凝固鍛造により加工処理を行う場合の一例を図２に示す。適切に予備加熱され半凝固状態になった塊状の窒化アルミニウム含有物６を窒化アルミニウム含有物６より低い温度で加熱されている下型８の中央に設置し（図２（Ａ））、上型７を下型８に接近させることで半凝固状態にある窒化アルミニウム含有物６を圧縮変形させ（図２（Ｂ））、上型７と下型８で構成される空間部に充填することで成形体９を完成させる（図２（Ｃ））。   An example in the case of processing by semi-solid forging is shown in FIG. The massive aluminum nitride-containing material 6 that has been appropriately preheated and in a semi-solid state is placed in the center of the lower die 8 that is heated at a temperature lower than that of the aluminum nitride-containing material 6 (FIG. 2 (A)). The aluminum nitride-containing material 6 in a semi-solid state is compressed and deformed by bringing 7 close to the lower mold 8 (FIG. 2B) and filled into the space formed by the upper mold 7 and the lower mold 8. The molded body 9 is completed (FIG. 2C).

窒化アルミニウム含有物６の圧縮変形中の型締め速度は、例えば０．０１から１．０ｍ／ｓが望ましい。また窒化アルミニウム含有物６の型内での移動が動的に変化するため、型締め速度は成形体の形に従って可変とすることが望ましい。また、半凝固状態の組成比やモルフォロジーでこの速度はいろいろ変化させることができる。また窒化アルミニウム含有物６の余剰部分を排出するように型の成形体空間より外にその集積部を設けるのが好ましい。また型にはエジェクタピンを設け、型離れを円滑にすることもできる。また型離れを容易にするため、成形体９の温度に対して上型７、下型８の温度を変化させてもよい。   The mold clamping speed during compression deformation of the aluminum nitride-containing material 6 is preferably, for example, 0.01 to 1.0 m / s. Moreover, since the movement of the aluminum nitride-containing material 6 in the mold changes dynamically, it is desirable that the mold clamping speed be variable according to the shape of the molded body. Moreover, this speed can be changed variously depending on the composition ratio and morphology of the semi-solidified state. Moreover, it is preferable to provide the accumulation part outside the molded body space of the mold so as to discharge the surplus portion of the aluminum nitride-containing material 6. Also, the mold can be provided with an ejector pin to facilitate the mold separation. In order to facilitate mold separation, the temperatures of the upper mold 7 and the lower mold 8 may be changed with respect to the temperature of the molded body 9.

なお、得られた窒化アルミニウム含有物は、窒化アルミニウムの割合によって特性が様々に変化する。例えばアルミニウムの割合が高い場合、窒化アルミニウム含有物成形体のその後の加工性が良くなり、アルミニウムの割合が低い場合、窒化アルミニウム含有物の特性がＡｌＮの特性に近くなる。また、窒化アルミニウムの粒子の表面がアルミニウムによって被覆されているため、良好な耐湿性を得ることができる。   Note that the characteristics of the obtained aluminum nitride-containing material vary depending on the proportion of aluminum nitride. For example, when the proportion of aluminum is high, the subsequent processability of the aluminum nitride-containing molded product is improved, and when the proportion of aluminum is low, the characteristics of the aluminum nitride-containing product are close to those of AlN. Moreover, since the surfaces of the aluminum nitride particles are covered with aluminum, good moisture resistance can be obtained.

以上、本発明に係る窒化アルミニウム含有物の製造方法によれば、所望の形状に成形された窒化アルミニウム含有物を容易に得ることができる。そして、窒化アルミニウム含有物を得る従来方法と比較して製造条件は低温かつ低圧である。従って、製造コストも従来と比較して大幅に低くなる。また、得られた窒化アルミニウム含有物の成形体は従来の如何なる金属アルミニウム合金に比べ優れた機械的強度、耐摩耗性、靭性を有し、高熱伝導で軽量である。   As mentioned above, according to the manufacturing method of the aluminum nitride containing material which concerns on this invention, the aluminum nitride containing material shape | molded by the desired shape can be obtained easily. And the manufacturing conditions are low temperature and low pressure compared with the conventional method for obtaining the aluminum nitride-containing material. Therefore, the manufacturing cost is significantly reduced as compared with the prior art. In addition, the obtained aluminum nitride-containing compact has excellent mechanical strength, wear resistance, and toughness as compared with any conventional metal aluminum alloy, and is highly heat conductive and lightweight.

尚、本発明は上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の主旨を逸脱しない範囲内で種々変更して実施することが可能である。   Note that the present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications can be made without departing from the spirit of the present invention.

例えば、加工工程を、溶湯鍛造又は鋳造で行っても良い。この場合、窒化アルミニウム含有物を加熱して一部の成分を溶解させて流動性を持たせ、その後、型に溶湯を流し込んで加圧成形し、又は溶湯を射出成形する。   For example, the processing step may be performed by molten metal forging or casting. In this case, the aluminum nitride-containing material is heated to dissolve some of the components so as to have fluidity, and then the molten metal is poured into a mold and pressure-molded, or the molten metal is injection-molded.

また、製造装置は上記したカーボン抵抗炉等に限定されない。また、成形された窒化アルミニウム含有物の窒化アルミニウム含有率を向上させるため、成形前又は成形後の窒化アルミニウム含有物を窒素雰囲気下で熱処理してもよい（第２熱処理工程）。このときの熱処理条の範囲件及び窒素雰囲気の圧力範囲は、例えば第２熱処理工程と同様である。上記したように窒化アルミニウム含有物中には触媒が残留しているため、残留しているアルミニウムの窒化反応が進行する。   Further, the manufacturing apparatus is not limited to the carbon resistance furnace described above. Moreover, in order to improve the aluminum nitride content of the molded aluminum nitride-containing material, the aluminum nitride-containing material before or after molding may be heat-treated in a nitrogen atmosphere (second heat treatment step). The range of the heat treatment strip and the pressure range of the nitrogen atmosphere at this time are the same as in the second heat treatment step, for example. As described above, since the catalyst remains in the aluminum nitride-containing material, the nitriding reaction of the remaining aluminum proceeds.

また第１熱処理工程における出発原料は、触媒元素含有アルミニウムに限定されず、例えば触媒元素含有物（例えばＳｉ単体、ＢＮ）とアルミニウム片をルツボ１２内で交互に積層させたものを出発原料としても良い。   The starting material in the first heat treatment step is not limited to the catalytic element-containing aluminum. For example, the starting material may be a material in which a catalytic element-containing material (for example, Si alone, BN) and aluminum pieces are alternately stacked in the crucible 12. good.

第１加熱処理工程で用いられる抵抗炉の構成図。The block diagram of the resistance furnace used at a 1st heat processing process. 各図は、第２加熱処理の型の動作を示す断面図。Each figure is sectional drawing which shows operation | movement of the type | mold of a 2nd heat processing.

符号の説明Explanation of symbols

６…窒化アルミニウム含有物
７…上型
８…下型
９…成形体
１０…反応チャンバー
１１…ガス導入口
１２…るつぼ（反応容器）
１３…抵抗ヒータ
１４…熱電対モニター線
２０…触媒元素含有アルミニウム 6 ... Aluminum nitride-containing material 7 ... Upper mold 8 ... Lower mold 9 ... Molded body 10 ... Reaction chamber 11 ... Gas inlet 12 ... Crucible (reaction vessel)
13 ... Resistance heater 14 ... Thermocouple monitor wire 20 ... Aluminum containing catalyst element

Claims (10)

窒化物の生成自由エネルギーがアルミニウムより小さい元素である触媒元素を、窒素雰囲気下で加熱された溶融アルミニウム中に位置させることにより、前記触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じさせ、窒化アルミニウム及びアルミニウムを含有する塊状の窒化アルミニウム含有物を生成する第１熱処理工程と、
加熱された前記窒化アルミニウム含有物を型で成形する加工工程と、
を具備する窒化アルミニウム含有物の製造方法。 By positioning a catalytic element, which is an element having a free energy of formation of nitride smaller than aluminum, in molten aluminum heated in a nitrogen atmosphere, an nitriding reaction of aluminum using the catalytic element as a catalyst occurs, and aluminum nitride And a first heat treatment step for producing a massive aluminum nitride-containing material containing aluminum,
A processing step of molding the heated aluminum nitride-containing material with a mold;
A method for producing an aluminum nitride-containing material. 前記加工工程は、半凝固鍛造又は半溶融鍛造である請求項１に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。   The method for producing an aluminum nitride-containing material according to claim 1, wherein the processing step is semi-solid forging or semi-melt forging. 窒化物の生成自由エネルギーがアルミニウムより小さい元素である触媒元素を、窒素雰囲気下で加熱された溶融アルミニウム中に位置させることにより、前記触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じさせ、窒化アルミニウム及びアルミニウムを含有する塊状の窒化アルミニウム含有物を生成する第１熱処理工程と、
前記窒化アルミニウム含有物を加熱して一部の成分を溶解させて流動性を持たせ、その後、射出成形又は加圧成形により成形する加工工程と、
を具備する窒化アルミニウム含有物の製造方法。 By positioning a catalytic element, which is an element having a free energy of formation of nitride smaller than aluminum, in molten aluminum heated in a nitrogen atmosphere, an nitriding reaction of aluminum using the catalytic element as a catalyst occurs, and aluminum nitride And a first heat treatment step for producing a massive aluminum nitride-containing material containing aluminum,
The aluminum nitride-containing material is heated to dissolve some components to have fluidity, and then processed by injection molding or pressure molding,
A method for producing an aluminum nitride-containing material. 前記加工工程は鋳造又は溶湯鍛造である請求項３に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。   The method for producing an aluminum nitride-containing material according to claim 3, wherein the processing step is casting or molten metal forging. 前記加工工程において、前記窒化アルミニウム含有物をアルミニウムの融点以上に加熱する請求項１〜４のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。   The manufacturing method of the aluminum nitride containing material as described in any one of Claims 1-4 which heats the said aluminum nitride containing material more than melting | fusing point of aluminum in the said process process. 前記加工工程の前において、前記窒化アルミニウム含有物はアルミニウム合金を７０重量％以上９５重量％以下含有する請求項５に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。   The method for producing an aluminum nitride-containing material according to claim 5, wherein the aluminum nitride-containing material contains 70 wt% or more and 95 wt% or less of an aluminum alloy before the processing step. 前記触媒元素はシリコンを含み、前記窒化アルミニウム含有物はアルミニウムとシリコンの共晶合金を含み、
前記加工工程において、前記窒化アルミニウム含有物を共晶合金の融点以上に加熱する請求項１〜４のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。 The catalytic element includes silicon, and the aluminum nitride-containing material includes an eutectic alloy of aluminum and silicon,
The said manufacturing process WHEREIN: The manufacturing method of the aluminum nitride containing material as described in any one of Claims 1-4 which heats the said aluminum nitride containing material more than melting | fusing point of a eutectic alloy. 前記第１熱処理工程の後、前記加工工程の前において、前記窒化アルミニウム含有物の窒化アルミニウム含有率が５重量％以上３０重量％以下である請求項１〜７のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。   The nitriding according to any one of claims 1 to 7, wherein the aluminum nitride content of the aluminum nitride-containing material is 5 wt% or more and 30 wt% or less after the first heat treatment step and before the processing step. A method for producing an aluminum-containing material. 前記加工工程の後又は前に、成形された前記窒化アルミニウム含有物を窒素雰囲気下で加熱することにより、前記窒化アルミニウム含有物の中で前記触媒元素を触媒としたアルミニウムの窒化反応を生じさせる第２熱処理工程を具備する請求項１〜８のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。   After the processing step or before, the formed aluminum nitride-containing material is heated in a nitrogen atmosphere to cause an aluminum nitriding reaction using the catalytic element as a catalyst in the aluminum nitride-containing material. The manufacturing method of the aluminum nitride containing material as described in any one of Claims 1-8 which comprises 2 heat processing processes. 前記触媒元素はボロン、カルシウム、シリコン、鉄、モリブデン、クロム、及びバナジウムからなる群から選ばれた少なくとも一種である請求項１〜９のいずれか一項に記載の窒化アルミニウム含有物の製造方法。   10. The method for producing an aluminum nitride-containing material according to claim 1, wherein the catalyst element is at least one selected from the group consisting of boron, calcium, silicon, iron, molybdenum, chromium, and vanadium.
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