JP2008050208A - Light irradiation-type cobalt-doped titanium dioxide film - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、光を照射したコバルトドープ二酸化チタン、多層膜構造体に関するものである。 The present invention relates to cobalt-doped titanium dioxide irradiated with light and a multilayer structure.
従来、コバルトドープ二酸化チタンは室温以上で強磁性を示す半導体材料であり、単結晶基板上に、レーザーアブレーション法などを用いることによって、エレクトロニクスデバイスへ適用できるほど、表面が原子レベルで平坦であって、結晶性に優れた二酸化チタン膜をエピタキシャル成長させることが知られている。（例えば、特許文献１参照） Conventionally, cobalt-doped titanium dioxide is a semiconductor material that exhibits ferromagnetism at room temperature or higher, and its surface is flat at an atomic level so that it can be applied to an electronic device by using a laser ablation method on a single crystal substrate. It is known to epitaxially grow a titanium dioxide film having excellent crystallinity. (For example, see Patent Document 1)
しかしながら、このような技術によってコバルトドープ二酸化チタン膜を形成しても、例えば、その電気・磁気・光学的特性を、光を用いて制御する方法が存在しなかった。したがって、光により制御する電子・磁気素子は未だ実現することができない。 However, even when a cobalt-doped titanium dioxide film is formed by such a technique, for example, there has been no method for controlling the electrical, magnetic, and optical characteristics using light. Therefore, an electronic / magnetic element controlled by light cannot be realized yet.
本発明の目的は、光照射により、電気・磁気・光学的性質を自在に制御することができるコバルトドープ二酸化チタン膜を提供することである。 An object of the present invention is to provide a cobalt-doped titanium dioxide film whose electric, magnetic, and optical properties can be freely controlled by light irradiation.
本発明によれば、光を照射することで電気・磁気・光学的性質が変化することを特徴とする光照射コバルトドープ二酸化チタン膜が得られる。 According to the present invention, it is possible to obtain a light-irradiated cobalt-doped titanium dioxide film characterized in that the electrical, magnetic, and optical properties change when irradiated with light.
また、本発明によれば、光を照射することで電気・磁気・光学的性質が変化し、上部にキャップ層を堆積したことを特徴とする光照射コバルトドープ二酸化チタン膜が得られる。 In addition, according to the present invention, a light-irradiated cobalt-doped titanium dioxide film is obtained in which the electrical, magnetic, and optical properties are changed by irradiating light, and a cap layer is deposited on the top.
また、本発明によれば、前記光は、波長が２００ｎｍから４００ｎｍの範囲の紫外光、または、波長が４００ｎｍから８００ｎｍの範囲の可視光、または、波長が８００ｎｍから１０００ｎｍの赤外光であることを特徴とする光照射コバルトドープ二酸化チタン膜が得られる。 According to the invention, the light is ultraviolet light having a wavelength in the range of 200 nm to 400 nm, visible light having a wavelength in the range of 400 nm to 800 nm, or infrared light having a wavelength of 800 nm to 1000 nm. A light-irradiated cobalt-doped titanium dioxide film is obtained.
また、本発明によれば、前記キャップ層は、アルミナ、シリカ、酸化バナジウム（ＶＯ２、Ｖ２Ｏ５）、及び酸化銅（ＣｕＯ、Ｃｕ２Ｏ）のうち、少なくとも一種類から構成されることを特徴とする光照射コバルトドープ二酸化チタン膜が得られる。 According to the invention, the cap layer is made of at least one of alumina, silica, vanadium oxide (VO 2 , V 2 O 5 ), and copper oxide (CuO, Cu 2 O). A light-irradiated cobalt-doped titanium dioxide film is obtained.
また、本発明によれば、前記電気・磁気・光学的性質は、電気伝導、磁化、光透過性、磁気伝導、磁気光学効果であることを特徴とする光照射コバルトドープ二酸化チタン膜が得られる。 According to the present invention, there is obtained a light-irradiated cobalt-doped titanium dioxide film characterized in that the electrical / magnetic / optical properties are electrical conduction, magnetization, light transmission, magnetic conduction, and magneto-optical effect. .
本発明により、以下の効果が得られる。 According to the present invention, the following effects can be obtained.
本発明は、光照射により、電気・磁気・光学的性質を自在に制御することができるコバルトドープ二酸化チタン膜を提供することが可能となる。また、コバルトドープ二酸化チタン膜を含む素子構造において、光照射を素子のスイッチの手段として用いることができるようになる。 The present invention can provide a cobalt-doped titanium dioxide film whose electric, magnetic, and optical properties can be freely controlled by light irradiation. Further, in an element structure including a cobalt-doped titanium dioxide film, light irradiation can be used as a means for switching the element.
以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら説明する。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
図１は、本発明の多層膜構造の一例を占めす構成図である。図１に示す多層膜構造１０は、所定の基板１１と、この基板１１上に形成されたバッファー層１２と、このバッファー層１２上に形成されたコバルトドープ二酸化チタン膜１３とを具えている。基板１１は、例えばイットリウム添加安定化ジルコニア（ＹＳＺ）基板、サファイア基板、二酸化チタン基板、シリコン基板、砒化ガリウム基板、窒化ガリウム基板、及びマグネシア基板などから構成することができるが、好ましくはサファイア基板から構成する。 FIG. 1 is a configuration diagram occupying an example of the multilayer film structure of the present invention. A multilayer film structure 10 shown in FIG. 1 includes a predetermined substrate 11, a buffer layer 12 formed on the substrate 11, and a cobalt-doped titanium dioxide film 13 formed on the buffer layer 12. The substrate 11 can be composed of, for example, an yttrium-added stabilized zirconia (YSZ) substrate, a sapphire substrate, a titanium dioxide substrate, a silicon substrate, a gallium arsenide substrate, a gallium nitride substrate, and a magnesia substrate, but preferably from a sapphire substrate. Constitute.
バッファー層１２は、例えば二酸化チタン膜、窒化ガリウム膜などから構成することができるが、好ましくは二酸化チタン膜から構成する。バッファー層１２は、その上に形成されたコバルトドープ二酸化チタン膜１３に対する下地層の役割を果たす。この目的のため、バッファー層１２は、室温〜５００℃の温度で形成することが好ましく、その厚さは１ｎｍ〜１００ｎｍであることが好ましい。なお、バッファー層１２は、その形成後であってコバルトドープ二酸化チタン膜１３の形成前において、酸素雰囲気下でアニール処理することが好ましい。このアニール処理は例えば３００℃〜１０００℃の温度で行うのが好ましく、前記酸素雰囲気としては、例えば１×１０−３Ｔｏｒｒ以上の酸素雰囲気を採用することが好ましい。 The buffer layer 12 can be composed of, for example, a titanium dioxide film or a gallium nitride film, but is preferably composed of a titanium dioxide film. The buffer layer 12 serves as an underlayer for the cobalt-doped titanium dioxide film 13 formed thereon. For this purpose, the buffer layer 12 is preferably formed at a temperature of room temperature to 500 ° C., and its thickness is preferably 1 nm to 100 nm. The buffer layer 12 is preferably annealed in an oxygen atmosphere after the formation and before the cobalt-doped titanium dioxide film 13 is formed. This annealing treatment is preferably performed at a temperature of, for example, 300 ° C. to 1000 ° C., and as the oxygen atmosphere, for example, an oxygen atmosphere of 1 × 10 −3 Torr or more is preferably employed.
コバルトドープ二酸化チタン膜１３は、基板１１上において上述した二酸化チタン膜１２を介して形成されるため、原子レベルの表面平坦性を得ることができるとともに、その結晶性を十分に向上させることができる。なお、同様の目的から、コバルトドープ二酸化チタン膜１３は、室温〜６００℃の温度で形成することが好ましい。 Since the cobalt-doped titanium dioxide film 13 is formed on the substrate 11 via the titanium dioxide film 12 described above, the surface flatness at the atomic level can be obtained and the crystallinity thereof can be sufficiently improved. . For the same purpose, the cobalt-doped titanium dioxide film 13 is preferably formed at a temperature of room temperature to 600 ° C.
図２は、図１と異なる多層膜構造の一例を示す構成図である。図２に示す多層膜構造１４は、所定の基板１５と、この基板１５上に形成されたバッファー層１６と、このバッファー層１６上に形成されたコバルトドープ二酸化チタン膜１７と、このコバルトドープ二酸化チタン膜１７上に形成されたキャップ層１８とを具えている。基板１５は図１の基板１１と同等で、バッファー層１６は図１のバッファー層１２と同等で、コバルトドープ二酸化チタン膜１７は図１のコバルトドープ二酸化チタン膜１３と同等である。キャップ層１８は、例えばアルミナ、シリカ、酸化バナジウム（ＶＯ２、Ｖ２Ｏ５）、及び酸化銅（ＣｕＯ、Ｃｕ２Ｏ）などから構成することができる。 FIG. 2 is a configuration diagram showing an example of a multilayer film structure different from FIG. The multilayer film structure 14 shown in FIG. 2 includes a predetermined substrate 15, a buffer layer 16 formed on the substrate 15, a cobalt-doped titanium dioxide film 17 formed on the buffer layer 16, and the cobalt-doped dioxide dioxide. And a cap layer 18 formed on the titanium film 17. The substrate 15 is equivalent to the substrate 11 of FIG. 1, the buffer layer 16 is equivalent to the buffer layer 12 of FIG. 1, and the cobalt-doped titanium dioxide film 17 is equivalent to the cobalt-doped titanium dioxide film 13 of FIG. The cap layer 18 can be made of, for example, alumina, silica, vanadium oxide (VO 2 , V 2 O 5 ), copper oxide (CuO, Cu 2 O), or the like.
図３は、光照射に用いる光源のスペクトルの一例である。図３は、水銀ランプ及びキセノンランプの発光スペクトルである。水銀ランプは主に紫外光から構成される。キセノンランプは紫外光、可視光、及び赤外光から構成される。電気伝導を増加させるような電気特性の制御では紫外光から構成される水銀ランプの使用が好ましい。磁気伝導を増加させるような強磁性的性質の増強には可視光及び赤外光を含むキセノンランプが好ましい。用いる光の強度は５０ｍＷ／ｃｍ２〜５０００ｍＷ／ｃｍ２の強度が好ましい。紫外光、可視光、及び赤外光を発するレーザーやＬＥＤなどを用いることにより、水銀ランプやキセノンランプを代用することができる。コバルトドープ二酸化チタン膜１３及び１７は、光照射に依存した電気・磁気・光学的性質を呈し、これらの性質に基づいた種々の特性を呈するようになる。 FIG. 3 is an example of a spectrum of a light source used for light irradiation. FIG. 3 shows emission spectra of a mercury lamp and a xenon lamp. Mercury lamps are mainly composed of ultraviolet light. A xenon lamp is composed of ultraviolet light, visible light, and infrared light. The use of a mercury lamp composed of ultraviolet light is preferable for controlling electrical characteristics that increase electrical conduction. Xenon lamps containing visible light and infrared light are preferred for enhancing the ferromagnetic properties to increase magnetic conduction. The intensity of the light used is the intensity of 50mW / cm 2 ~5000mW / cm 2 is preferred. By using a laser or LED that emits ultraviolet light, visible light, or infrared light, a mercury lamp or a xenon lamp can be substituted. The cobalt-doped titanium dioxide films 13 and 17 exhibit electrical / magnetic / optical properties depending on light irradiation, and exhibit various properties based on these properties.
サファイア基板（１０−１２）面上に、このサファイア基板を１０００℃に加熱するとともに、酸素分圧１×１０−４Ｔｏｒｒで二酸化チタンバッファー層を厚さ５ｎｍに形成した。その後、前記に酸化チタンバッファー層を１×１０−２Ｔｏｒｒの雰囲気下に配置し、６００℃で１時間のアニール処理を実施した。次いで、前記二酸化チタンバッファー層上にコバルトドープ二酸化チタン膜を、４００℃で加熱するとともに、酸素分圧１×１０−７Ｔｏｒｒの雰囲気下で、厚さ５０ｎｍに形成した。また、同様な試料を作製した後、キャップ層として厚さ１〜５ｎｍのアルミナ、酸化バナジウム（ＶＯ２）を形成した構造も作製した。なお、いずれの膜もレーザーアブレーション法を用いて形成した。 On the surface of the sapphire substrate (10-12), the sapphire substrate was heated to 1000 ° C., and a titanium dioxide buffer layer was formed to a thickness of 5 nm at an oxygen partial pressure of 1 × 10 −4 Torr. Thereafter, the titanium oxide buffer layer was placed in an atmosphere of 1 × 10 −2 Torr and annealed at 600 ° C. for 1 hour. Next, a cobalt-doped titanium dioxide film was heated on the titanium dioxide buffer layer at 400 ° C. and formed to a thickness of 50 nm under an oxygen partial pressure of 1 × 10 −7 Torr. Also, after manufacturing the same sample, alumina having a thickness of 1~5nm as a cap layer, be a structure formed of vanadium oxide (VO 2) was prepared. All films were formed using a laser ablation method.
図４（ａ）は、前記サファイア基板上に二酸化チタンバッファー層を形成し、二酸化チタンバッファー層上にコバルトドープ二酸化チタン膜を形成した試料の原子間力顕微鏡像である。図４（ｂ）は、前記サファイア基板上に二酸化チタンバッファー層を形成し、二酸化チタンバッファー層上にコバルトドープ二酸化チタン膜を形成し、二酸化チタンバッファー層上にアルミナキャップ層を形成した試料の原子間力顕微鏡像である。 FIG. 4A is an atomic force microscope image of a sample in which a titanium dioxide buffer layer is formed on the sapphire substrate and a cobalt-doped titanium dioxide film is formed on the titanium dioxide buffer layer. FIG. 4B shows a sample atom in which a titanium dioxide buffer layer is formed on the sapphire substrate, a cobalt-doped titanium dioxide film is formed on the titanium dioxide buffer layer, and an alumina cap layer is formed on the titanium dioxide buffer layer. It is an atomic force microscope image.
図５（ａ）は、サファイア基板上に二酸化チタンバッファー層を形成し、二酸化チタンバッファー層上にコバルトドープ二酸化チタン膜を形成し、コバルトドープ二酸化チタン膜上に酸化バナジウム（ＶＯ２）キャップ層を形成した試料に対して、キセノンランプ照射と非照射を繰り返したときの抵抗の変化である。右に行くに従い光の強度が強くなるが、光の強度が強くなるほど、光照射時の抵抗が大きく減少することがわかる。図５（ｂ）は、抵抗測定時の試料温度である。光照射時も試料温度はほとんど変化していないことがわかる。したがって、図５（ａ）の抵抗の減少は温度の上昇によるものでないことがわかる。 In FIG. 5A, a titanium dioxide buffer layer is formed on a sapphire substrate, a cobalt-doped titanium dioxide film is formed on the titanium dioxide buffer layer, and a vanadium oxide (VO 2 ) cap layer is formed on the cobalt-doped titanium dioxide film. This is a change in resistance when the formed sample is repeatedly irradiated with xenon lamp and not irradiated. It can be seen that the intensity of light increases as it goes to the right, but as the intensity of light increases, the resistance during light irradiation decreases greatly. FIG. 5B shows the sample temperature at the time of resistance measurement. It can be seen that the sample temperature hardly changed even during light irradiation. Therefore, it can be seen that the decrease in resistance in FIG. 5A is not due to an increase in temperature.
図６は、サファイア基板上に二酸化チタンバッファー層を形成し、二酸化チタンバッファー層上にコバルトドープ二酸化チタン膜を形成した試料に対する、水銀ランプ照射と非照射下でのホール抵抗率の磁場依存性である。測定温度は室温である。非照射時のキャリア濃度は、２．７×１０２０ｃｍ−３であったが、光照射時には４．０×１０２０ｃｍ−３に変化した。このことから、光照射により、キャリア濃度が大きく増加することがわかる。また、ゼロ磁場近くでの異常ホール効果の大きさが光照射によりほとんど変化していないことから、光照射が強磁性に対して及ぼす影響は小さいことがわかる。 FIG. 6 shows the magnetic field dependence of Hall resistivity with and without mercury lamp irradiation for a sample in which a titanium dioxide buffer layer is formed on a sapphire substrate and a cobalt-doped titanium dioxide film is formed on the titanium dioxide buffer layer. is there. The measurement temperature is room temperature. The carrier concentration when not irradiated was 2.7 × 10 20 cm −3 , but changed to 4.0 × 10 20 cm −3 when irradiated with light. From this, it can be seen that the carrier concentration is greatly increased by light irradiation. Moreover, since the magnitude of the anomalous Hall effect near zero magnetic field is hardly changed by light irradiation, it can be seen that the influence of light irradiation on ferromagnetism is small.
図７は、サファイア基板上に二酸化チタンバッファー層を形成し、二酸化チタンバッファー層上にコバルトドープ二酸化チタン膜を形成した試料に対する、キセノンランプ照射と非照射下でのホール抵抗率の磁場依存性である。測定温度は室温である。非照射時の抵抗率は０．１６Ωｃｍであったが、光照射時には０．１４Ωｃｍに変化した。図７から、ホール抵抗率の傾きがほとんど変化していないことから、光照射によりキャリア濃度が大きく変化しないことがわかる。一方、ゼロ磁場近くでの異常ホール効果の大きさが光照射により大きく増加していることから、光照射により強磁性が増強していることがわかる。 FIG. 7 shows the magnetic field dependence of Hall resistivity with and without xenon lamp irradiation for a sample in which a titanium dioxide buffer layer is formed on a sapphire substrate and a cobalt-doped titanium dioxide film is formed on the titanium dioxide buffer layer. is there. The measurement temperature is room temperature. The resistivity when not irradiated was 0.16 Ωcm, but changed to 0.14 Ωcm when irradiated with light. From FIG. 7, it can be seen that since the slope of the Hall resistivity hardly changes, the carrier concentration does not change greatly by light irradiation. On the other hand, since the magnitude of the anomalous Hall effect near zero magnetic field is greatly increased by light irradiation, it is understood that ferromagnetism is enhanced by light irradiation.
図８は、サファイア基板上に二酸化チタンバッファー層を形成し、二酸化チタンバッファー層上にコバルトドープ二酸化チタン膜を形成し、コバルトドープ二酸化チタン膜上に酸化バナジウム（ＶＯ２）を形成した試料に対して、キセノンランプ照射を光の強度を変えたときの、ホール抵抗率の磁場依存性である。測定温度は室温である。光強度が増えるにつれ異常ホール効果の大きさが顕著に増加していることから、光照射により強磁性が増強していることがわかる。図７に比べて、ホール抵抗率の変動が大きいことから、キャップ層の選択により、光照射の効果を制御できることがわかる。 FIG. 8 shows a sample in which a titanium dioxide buffer layer is formed on a sapphire substrate, a cobalt-doped titanium dioxide film is formed on the titanium dioxide buffer layer, and vanadium oxide (VO 2 ) is formed on the cobalt-doped titanium dioxide film. This is the magnetic field dependence of the Hall resistivity when the intensity of light is changed by xenon lamp irradiation. The measurement temperature is room temperature. As the intensity of light increases, the magnitude of the anomalous Hall effect increases remarkably, indicating that ferromagnetism is enhanced by light irradiation. Compared to FIG. 7, since the variation in the Hall resistivity is large, it can be seen that the light irradiation effect can be controlled by selecting the cap layer.
本発明は、フォトニクス分野及びエレクトロニクス分野において、光での磁性の制御を活用する新しいタイプの素子として用いることできる。フォトニクス分野では、光で磁気光学効果を制御する光アイソレーターなどの磁気光学デバイス等に適用することができる。エレクトロニクス分野では、光で磁気伝導や強磁性を制御する、巨大磁気抵抗デバイス、トンネル磁気抵抗デバイス、電界効果型デバイス、スピン偏極キャリア注入デバイス、スピン偏極発光素子、又はこれらのデバイスを含む磁気センサーやスピン輸送素子に適用することができる。 The present invention can be used as a new type of element utilizing the control of magnetism with light in the field of photonics and electronics. In the field of photonics, it can be applied to a magneto-optical device such as an optical isolator that controls a magneto-optical effect with light. In the electronics field, giant magnetoresistive devices, tunneling magnetoresistive devices, field effect devices, spin-polarized carrier injection devices, spin-polarized light-emitting devices, or magnetism including these devices that control magnetic conduction and ferromagnetism with light It can be applied to sensors and spin transport elements.
１０ コバルトドープ二酸化チタン膜を含む試料
１１ 基板
１２ バッファー層
１３ コバルトドープ二酸化チタン膜
10 Sample including cobalt-doped titanium dioxide film 11 Substrate 12 Buffer layer 13 Cobalt-doped titanium dioxide film
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|---|---|---|---|---|
| WO2010073766A1 (en) * | 2008-12-25 | 2010-07-01 | 国立大学法人東京大学 | Fine structural body, method for manufacturing fine structural body, magnetic memory, charge storage memory and optical information recording medium |
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| US8609261B2 (en) | 2008-12-04 | 2013-12-17 | The University Of Tokyo | Titanium oxide particles, manufacturing method thereof, magnetic memory, and charge storage type memory |
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