JP2008027815A - El panel - Google Patents

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Tomoaki Satomi
倫明 里見
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an EL panel having a sufficiently long life. <P>SOLUTION: This is the EL panel 1a which is provided with a substrate 3, an EL element 5 formed on the substrate 3, and a sealing part 7 that comes into contact with a face on a side where the EL element 5 of the substrate 3 is formed and that is installed so as to cover the EL element 5, and in which the sealing part 7 has a sealing layer 30 including a resin part 10 that is phase-separated into a first resin phase 11 and a second resin phase 12 and wherein a common continuous structure is formed. <P>COPYRIGHT: (C)2008,JPO&INPIT

Description

本発明は、EL(エレクトロルミネッセンス)パネルに関する。   The present invention relates to an EL (electroluminescence) panel.

EL素子は特に水分に弱く、その長寿命化を図るためには外気環境からの水の侵入を十分に防ぐことが求められる。そのため、基板上に形成されたEL素子を覆うように封止基板を設け、この封止基板と基板とを接着剤(封止剤)を介して貼り合わせる構造がELパネルにおいて多く採用されている。そして、このような構造のELパネルにおいて、カップリング剤を添加した接着剤を用いてEL素子を封止することにより基板と接着剤層との密着性を向上し、基板と接着剤層の界面からの水の侵入を抑制する試みがなされている(例えば、特許文献1。)。
特開2005−213316号公報
The EL element is particularly vulnerable to moisture, and in order to extend its life, it is required to sufficiently prevent water from entering from the outside air environment. For this reason, a structure in which a sealing substrate is provided so as to cover the EL element formed on the substrate and the sealing substrate and the substrate are bonded together with an adhesive (sealing agent) is often used in EL panels. . In the EL panel having such a structure, the adhesion between the substrate and the adhesive layer is improved by sealing the EL element using an adhesive to which a coupling agent is added, and the interface between the substrate and the adhesive layer is improved. Attempts have been made to suppress water intrusion from water (for example, Patent Document 1).
JP 2005-213316 A

しかし、従来のELパネルは、長期間使用後に輝度の低下を生じる等の問題があり、寿命の点で更なる改善が求められていた。例えば上記特許文献1に開示されるようにカップリング剤を用いることで基板と接着剤層の界面における水の移動速度をある程度抑制されるものの、まだ十分でなく、さらに改善の余地があった。   However, the conventional EL panel has problems such as a decrease in luminance after long-term use, and further improvement has been demanded in terms of life. For example, as disclosed in Patent Document 1, the use of a coupling agent suppresses the water movement speed at the interface between the substrate and the adhesive layer to some extent, but it is still insufficient and there is room for further improvement.

そこで、本発明は、十分に長い寿命を有するELパネルを提供することを目的とする。   Accordingly, an object of the present invention is to provide an EL panel having a sufficiently long life.

本発明は、基板と、該基板上に形成されたEL素子と、基板のEL素子が形成されている側の面に接するとともにEL素子を覆うように設けられた封止部と、を備え、封止部は、第1の樹脂相及び第2の樹脂相に相分離して共連続構造が形成されている樹脂部を含有する封止層を有する、ELパネルである。   The present invention includes a substrate, an EL element formed on the substrate, and a sealing portion provided to contact the surface of the substrate on which the EL element is formed and to cover the EL element, The sealing part is an EL panel having a sealing layer containing a resin part in which a co-continuous structure is formed by phase separation into a first resin phase and a second resin phase.

上記本発明のELパネルは、封止層において樹脂の共連続構造が形成されていることにより、十分に長い寿命を有するものとなった。封止層に侵入した水は、第1の樹脂相と第2の樹脂相の界面に沿って移動する傾向にあると考えられる。そして、共連続構造が形成されているために界面の面積が大きく、これに沿って水が移動するときの経路が長くなる。その結果、水のEL素子への到達が遅延して、ELパネルの寿命が長くなると考えられる。   The EL panel of the present invention has a sufficiently long life because the co-continuous structure of the resin is formed in the sealing layer. It is considered that the water that has entered the sealing layer tends to move along the interface between the first resin phase and the second resin phase. And since the co-continuous structure is formed, the area of an interface is large and the path | route when water moves along this becomes long. As a result, it is considered that the arrival of water to the EL element is delayed and the life of the EL panel is prolonged.

封止層は、樹脂部内で第1の樹脂相に偏在するように分散している無機フィラーを更に含有することが好ましい。これにより、ELパネルの長寿命化の効果がより一層顕著に得られる。   The sealing layer preferably further contains an inorganic filler dispersed so as to be unevenly distributed in the first resin phase in the resin portion. Thereby, the effect of extending the life of the EL panel can be obtained more remarkably.

本発明によれば、十分に長い寿命を有するELパネルが提供される。   According to the present invention, an EL panel having a sufficiently long life is provided.

以下、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。なお、同一又は相当部分には同一符号を付し、重複する説明は適宜省略する。   Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail. However, the present invention is not limited to the following embodiments. In addition, the same code | symbol is attached | subjected to the same or an equivalent part, and the overlapping description is abbreviate | omitted suitably.

図1は、本発明の第一実施形態に係るELパネルを示す概略断面図である。図1に示すELパネル1aは、基板3と、基板3上に形成されたEL素子5と、基板3のEL素子5が形成されている側においてEL素子5を覆うように設けられた封止部7とから構成される。封止部7は、基板3のEL素子5側の面に接するとともにEL素子5に密着しながらこれを覆うように形成された封止層30と、封止層30を間に挟んで基板3と対向配置された封止基板40とを有している。基板3と封止基板40との間隔dは、通常0.5〜50μm程度である。   FIG. 1 is a schematic sectional view showing an EL panel according to the first embodiment of the present invention. 1 includes a substrate 3, an EL element 5 formed on the substrate 3, and a sealing provided to cover the EL element 5 on the side of the substrate 3 where the EL element 5 is formed. Part 7. The sealing portion 7 is in contact with the surface of the substrate 3 on the EL element 5 side and is in close contact with the EL element 5 while covering the sealing layer 30 with the sealing layer 30 interposed therebetween. And a sealing substrate 40 arranged opposite to each other. The distance d between the substrate 3 and the sealing substrate 40 is usually about 0.5 to 50 μm.

ELパネル1aは、EL素子5から発光された光を封止部7側に表示するトップエミッション型、又は基板3側に表示するボトムエミッション型のいずれかのタイプのELパネルとして適用することができる。   The EL panel 1a can be applied as an EL panel of either a top emission type that displays light emitted from the EL element 5 on the sealing portion 7 side or a bottom emission type that displays light on the substrate 3 side. .

封止層30は、第1の樹脂相11及び第2の樹脂相12に相分離して共連続構造が形成されている樹脂部10と、樹脂部10内で第1の樹脂相11に偏在するように分散している無機フィラー20とを含有する。   The sealing layer 30 is unevenly distributed in the first resin phase 11 in the resin portion 10 in which the co-continuous structure is formed by phase separation into the first resin phase 11 and the second resin phase 12. And the inorganic filler 20 dispersed as described above.

共連続構造を有する樹脂部10は、例えば、硬化性樹脂と、熱可塑性樹脂又はエラストマーとを含有する硬化性樹脂組成物を硬化することにより形成させることができる。この場合、後述するように、硬化性樹脂とこれに組合わせる熱可塑性樹脂又はエラストマーの種類を適宜選択することにより、硬化性樹脂に由来する樹脂硬化体を主成分とする第1の樹脂相と、熱可塑性樹脂又はエラストマーを主成分とする第2の樹脂相とに相分離して、共連続構造が形成される。   The resin part 10 having a co-continuous structure can be formed, for example, by curing a curable resin composition containing a curable resin and a thermoplastic resin or an elastomer. In this case, as will be described later, by appropriately selecting the type of the curable resin and the thermoplastic resin or elastomer to be combined therewith, the first resin phase mainly composed of the cured resin derived from the curable resin and Then, phase separation into a second resin phase mainly composed of a thermoplastic resin or an elastomer forms a co-continuous structure.

第1の樹脂相11がエポキシ樹脂に由来する相である場合、一般に、第2の樹脂相12は第1の樹脂相11よりも疎水性の相となる。この場合、より親水性の第1の樹脂相11のほうが、疎水性の第2の樹脂相12よりも水が浸透しやすくなる。しかし、この場合でも、本実施形態のように第1の樹脂相11内に無機フィラー20が偏在していることにより、より少ない無機フィラー20の量でより効果的に水の浸透速度を遅らせることができる。無機フィラー20の量が少ないと、特にトップエミッション型の場合の輝度向上の点等で有利である。   When the first resin phase 11 is a phase derived from an epoxy resin, the second resin phase 12 is generally a more hydrophobic phase than the first resin phase 11. In this case, the more hydrophilic first resin phase 11 allows water to penetrate more easily than the hydrophobic second resin phase 12. However, even in this case, since the inorganic filler 20 is unevenly distributed in the first resin phase 11 as in the present embodiment, the water penetration rate can be more effectively delayed with a smaller amount of the inorganic filler 20. Can do. When the amount of the inorganic filler 20 is small, it is advantageous in terms of improving the luminance particularly in the case of the top emission type.

無機フィラー20としては、板状、針状、球状等の形状を有する無機フィラーを用いることができる。なかでも、板状又は針状の無機フィラーが好ましい。無機フィラー20の具体例としては、タルク、シリカ粒子等が挙げられる。   As the inorganic filler 20, an inorganic filler having a plate shape, a needle shape, a spherical shape, or the like can be used. Of these, a plate-like or needle-like inorganic filler is preferable. Specific examples of the inorganic filler 20 include talc and silica particles.

本実施形態では実質的に全ての無機フィラー20がマトリックス11内に存在しているが、本発明はこのような分布に限られず、無機フィラー20が第1の樹脂相11及び第2の樹脂相12に均等に分布していてもよい。ただし、無機フィラー20の数が第2の樹脂相12よりも第1の樹脂相11のほうが多くなるように分布した状態で無機フィラー20が樹脂部10内に分散していることが好ましい。より具体的には、封止層中の無機フィラー総数のうち70%以上が第1の樹脂相内に存在していることが好ましい。なお、ELパネルの寿命向上の観点からは封止層が無機フィラーを含有していることが好ましいが、封止層は無機フィラーを必ずしも含有していなくてもよい。   In the present embodiment, substantially all of the inorganic filler 20 is present in the matrix 11, but the present invention is not limited to such a distribution, and the inorganic filler 20 includes the first resin phase 11 and the second resin phase. 12 may be evenly distributed. However, it is preferable that the inorganic filler 20 is dispersed in the resin portion 10 in a state where the number of the inorganic fillers 20 is distributed so that the first resin phase 11 is larger than the second resin phase 12. More specifically, 70% or more of the total number of inorganic fillers in the sealing layer is preferably present in the first resin phase. Note that the sealing layer preferably contains an inorganic filler from the viewpoint of improving the life of the EL panel, but the sealing layer does not necessarily contain an inorganic filler.

基板3及び封止基板40は、ELパネルの基板として通常用いられているものから適宜選択される。ELパネル1aをトップエミッション型として用いる場合、基板3及び封止基板40のうち少なくとも封止基板40は透光性を有する材料から構成される。ELパネル1aをボトムエミッション型として用いる場合、基板3及び封止基板40のうち少なくとも基板3は透光性を有する材料から構成される。透光性を有する材料としては、ガラスや透明プラスチックが挙げられる。   The board | substrate 3 and the sealing substrate 40 are suitably selected from what is normally used as a board | substrate of EL panel. When the EL panel 1a is used as a top emission type, at least the sealing substrate 40 of the substrate 3 and the sealing substrate 40 is made of a light-transmitting material. When the EL panel 1a is used as a bottom emission type, at least the substrate 3 of the substrate 3 and the sealing substrate 40 is made of a light-transmitting material. Examples of the light-transmitting material include glass and transparent plastic.

EL素子5は、有機EL材料又は無機EL材料から構成されたEL層を1対の電極層で挟んだ積層構造を有している。EL素子5としては、従来公知のもの等から適宜選択された素子を用いることができる。   The EL element 5 has a laminated structure in which an EL layer composed of an organic EL material or an inorganic EL material is sandwiched between a pair of electrode layers. As the EL element 5, an element appropriately selected from conventionally known elements can be used.

図2は、本発明の第二実施形態に係るELパネルを示す概略断面図である。図2に示すELパネル1bは、封止部7の構造を除いてELパネル1aと同様の構成を有する。   FIG. 2 is a schematic sectional view showing an EL panel according to the second embodiment of the present invention. The EL panel 1b shown in FIG. 2 has the same configuration as the EL panel 1a except for the structure of the sealing portion 7.

第二実施形態における封止部7が有する封止基板40は、その周縁部において基板3側に延出した部分が形成された形状を有する。この延出した部分と基板3の主面との間に封止層30が形成されており、封止部7はこれと基板3とで中空空間が形成されるようにEL素子5を覆っている。この中空空間には不活性ガスが充填されている。   The sealing substrate 40 included in the sealing portion 7 in the second embodiment has a shape in which a portion extending toward the substrate 3 is formed at the peripheral edge portion. A sealing layer 30 is formed between the extended portion and the main surface of the substrate 3, and the sealing portion 7 covers the EL element 5 so that a hollow space is formed by this and the substrate 3. Yes. This hollow space is filled with an inert gas.

ELパネル1a,1bは、例えば、基板3上にEL素子5を形成させるEL素子形成工程と、基板3のEL素子5が形成されている側の面上にEL素子5を覆う封止部を形成させる封止部形成工程と、を備え、封止部形成工程が、基板3上で硬化性樹脂組成物を硬化して、第1の樹脂相11及び第2の樹脂相12に相分離して共連続構造が形成されている樹脂部10と樹脂部10内で第1の樹脂相11に偏在するように分散している無機フィラー20とを含有する封止層30を形成させる工程を含む、製造方法により得られる。   The EL panels 1a and 1b include, for example, an EL element forming process for forming the EL element 5 on the substrate 3, and a sealing portion that covers the EL element 5 on the surface of the substrate 3 on which the EL element 5 is formed. A sealing part forming step to be formed, and the sealing part forming step hardens the curable resin composition on the substrate 3 and phase-separates into the first resin phase 11 and the second resin phase 12. Forming a sealing layer 30 containing the resin part 10 in which the co-continuous structure is formed and the inorganic filler 20 dispersed so as to be unevenly distributed in the first resin phase 11 in the resin part 10. Obtained by the production method.

EL素子5は、当業者には理解されるように、基板3の一面上に従来公知の方法で形成させることができる。EL素子形成工程及びこれに続く封止部形成工程は、実質的に不活性ガスのみからなる低湿度雰囲気下で行われることが好ましい。   As understood by those skilled in the art, the EL element 5 can be formed on one surface of the substrate 3 by a conventionally known method. It is preferable that the EL element formation step and the sealing portion formation step subsequent thereto be performed in a low humidity atmosphere substantially consisting of only an inert gas.

封止部形成工程において用いられる硬化性樹脂組成物は、例えば、硬化性樹脂と、熱可塑性樹脂又はエラストマーと、無機フィラーと、必要に応じて他の成分とを含有する。   The curable resin composition used in the sealing portion forming step contains, for example, a curable resin, a thermoplastic resin or elastomer, an inorganic filler, and other components as necessary.

硬化性樹脂は、加熱や光照射によって架橋構造を形成して硬化するモノマー、オリゴマー又はプレポリマー等からなる樹脂である。この硬化性樹脂としてはビスフェノールA型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂が好ましく用いられる。この場合、硬化性樹脂組成物には、エポキシ樹脂の硬化剤、硬化促進剤等が加えられる。硬化剤又は硬化促進剤は、加熱又は光照射によりエポキシ樹脂の硬化を進行させるものとして通常用いられているものから適宜選択される。   The curable resin is a resin made of a monomer, an oligomer, a prepolymer, or the like that forms a crosslinked structure by heating or light irradiation and is cured. An epoxy resin such as a bisphenol A type epoxy resin is preferably used as the curable resin. In this case, an epoxy resin curing agent, a curing accelerator, and the like are added to the curable resin composition. A hardening | curing agent or hardening accelerator is suitably selected from what is normally used as what advances hardening of an epoxy resin by a heating or light irradiation.

硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合、共連続構造を形成させるためにエポキシ樹脂と組合わせることのできる熱可塑性樹脂又はエラストマーとしては、ポリエチレンヘキサヒドロフタレート、ポリエステル、ポリスルホン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、エーテルイミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアセタール、ポリカーボネート、フェノキシ樹脂、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリブタジエンゴム、ポリアクリレート、ポリオキシベンゾエート、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル及びこれらの共重合比が50モル%以上である共重合体が挙げられる。   When an epoxy resin is used as the curable resin, the thermoplastic resin or elastomer that can be combined with the epoxy resin to form a co-continuous structure includes polyethylene hexahydrophthalate, polyester, polysulfone, polyetherketone, polyethersulfone. , Ether imide, polyphenylene sulfide, polyether ether ketone, polyacetal, polycarbonate, phenoxy resin, polystyrene, polyethylene, polybutadiene rubber, polyacrylate, polyoxybenzoate, polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, and their copolymerization ratio is 50 mol% The copolymer which is the above is mentioned.

封止部形成工程においては、例えば、基板3又は封止基板40上に硬化性樹脂組成物を塗布し、これを基板3及び封止基板40の間に挟む。基板3及び封止基板40の間に挟まれた硬化性樹脂組成物を光照射又加熱により硬化することにより、封止層30が形成される。このとき、好ましくは、光照射した後更に加熱して硬化性樹脂組成物を硬化する。硬化の際には必要に応じて全体を加圧する。   In the sealing portion forming step, for example, a curable resin composition is applied onto the substrate 3 or the sealing substrate 40 and sandwiched between the substrate 3 and the sealing substrate 40. The sealing layer 30 is formed by curing the curable resin composition sandwiched between the substrate 3 and the sealing substrate 40 by light irradiation or heating. At this time, the curable resin composition is preferably cured by further heating after light irradiation. When curing, the whole is pressurized as necessary.

その他、ELパネルの製造において通常行われる工程を経て、ELパネルが製造される。   In addition, an EL panel is manufactured through a process normally performed in manufacturing an EL panel.

以下、実施例を挙げて本発明についてより具体的に説明する。ただし、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。   Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples. However, the present invention is not limited to the following examples.

実施例1
ビスフェノールA型エポキシ樹脂と、硬化剤としてのメチルヘキサヒドロフタル酸と、ポリエチレンヘキサヒドロフタレート(重量平均分子量14000)とをホモジナイザーで混合して、エポキシ樹脂組成物を調製した。ポリエチレンヘキサヒドロフタレートの比率は、エポキシ樹脂組成物全体に対して30質量%であった。
Example 1
A bisphenol A type epoxy resin, methylhexahydrophthalic acid as a curing agent, and polyethylene hexahydrophthalate (weight average molecular weight 14000) were mixed with a homogenizer to prepare an epoxy resin composition. The ratio of polyethylene hexahydrophthalate was 30% by mass with respect to the entire epoxy resin composition.

得られたエポキシ樹脂組成物をガラス基板に塗布し、有機EL素子が形成された基板に不活性ガス雰囲気下で貼り合わせ、0.4MPaの圧力で全体をプレスした。そして、120℃で4時間の加熱によりエポキシ樹脂組成物を硬化して、エポキシ樹脂組成物から形成された封止層を有するELパネルを得た。封止層の断面をSEMで観察したところ、樹脂が2相に相分離して共連続構造が形成されていることが確認された。   The obtained epoxy resin composition was applied to a glass substrate, bonded to a substrate on which an organic EL element was formed, in an inert gas atmosphere, and the whole was pressed at a pressure of 0.4 MPa. And the epoxy resin composition was hardened by heating at 120 degreeC for 4 hours, and the EL panel which has the sealing layer formed from the epoxy resin composition was obtained. When the cross section of the sealing layer was observed by SEM, it was confirmed that the resin was phase-separated into two phases to form a co-continuous structure.

実施例2
ビスフェノールA型エポキシ樹脂と、硬化剤としてのメチルヘキサヒドロフタル酸と、ポリエチレンヘキサヒドロフタレート(重量平均分子量14000)と、無機フィラーであるタルクとを三本ロールで混練して、エポキシ樹脂組成物を調製した。ポリエチレンヘキサヒドロフタレートの比率は、エポキシ樹脂組成物のうちタルクを除いた質量に対して30質量%であった。
Example 2
A bisphenol A type epoxy resin, methylhexahydrophthalic acid as a curing agent, polyethylene hexahydrophthalate (weight average molecular weight 14000), and talc as an inorganic filler are kneaded with three rolls to obtain an epoxy resin composition. Prepared. The ratio of polyethylene hexahydrophthalate was 30% by mass relative to the mass of the epoxy resin composition excluding talc.

得られたエポキシ樹脂組成物を用いて、実施例1と同様にしてELパネルを作製した。形成された封止層の断面をSEMで観察したところ、共連続構造が形成されるとともに、エポキシ樹脂に由来する相にタルクが偏在していることが確認された。   An EL panel was produced in the same manner as in Example 1 using the obtained epoxy resin composition. When the cross section of the formed sealing layer was observed with SEM, it was confirmed that a co-continuous structure was formed and talc was unevenly distributed in the phase derived from the epoxy resin.

比較例
ビスフェノールA型エポキシ樹脂と、硬化剤としてのメチルヘキサヒドロフタル酸とを混合して調製したエポキシ樹脂組成物を用いた他は実施例1と同様にしてELパネルを作製した。
Comparative Example An EL panel was produced in the same manner as in Example 1 except that an epoxy resin composition prepared by mixing bisphenol A type epoxy resin and methylhexahydrophthalic acid as a curing agent was used.

ELパネルの評価
上記で得られたそれぞれのELパネルについて、初期及び1000時間発光後の輝度を測定した。結果を表1に示す。
Evaluation of EL Panel For each of the EL panels obtained as described above, the luminance at the initial stage and after 1000 hours of light emission was measured. The results are shown in Table 1.

Figure 2008027815
Figure 2008027815

表1に示されるように、均一な樹脂相から形成された封止層を有する比較例のELパネルが1000時間後に輝度が大きく低下した。これに対して、共連続構造が形成された封止層を有する実施例のELパネルは、1000時間後も十分に高い輝度を維持していた。   As shown in Table 1, the luminance of the comparative EL panel having a sealing layer formed from a uniform resin phase was greatly reduced after 1000 hours. On the other hand, the EL panel of the example having the sealing layer in which the co-continuous structure was formed maintained sufficiently high luminance even after 1000 hours.

本発明の第一実施形態に係るELパネルを示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows the EL panel which concerns on 1st embodiment of this invention. 本発明の第二実施形態に係るELパネルを示す概略断面図である。It is a schematic sectional drawing which shows the EL panel which concerns on 2nd embodiment of this invention.

符号の説明Explanation of symbols

1a,1b…ELパネル、3…基板、5…EL素子、7…封止部、10…樹脂部、11…第1の樹脂相、12…第2の樹脂相、20…無機フィラー、30…封止層、40…封止基板。   DESCRIPTION OF SYMBOLS 1a, 1b ... EL panel, 3 ... Board | substrate, 5 ... EL element, 7 ... Sealing part, 10 ... Resin part, 11 ... 1st resin phase, 12 ... 2nd resin phase, 20 ... Inorganic filler, 30 ... Sealing layer, 40 ... sealing substrate.

Claims (2)

基板と、該基板上に形成されたEL素子と、前記基板の前記EL素子が形成されている側の面に接するとともに前記EL素子を覆うように設けられた封止部と、を備え、
前記封止部は、第1の樹脂相及び第2の樹脂相に相分離して共連続構造が形成されている樹脂部を含有する封止層を有する、ELパネル。
A substrate, an EL element formed on the substrate, and a sealing portion provided to contact the surface of the substrate on which the EL element is formed and to cover the EL element,
The sealing portion includes an sealing layer including a sealing portion including a resin portion in which a co-continuous structure is formed by phase separation into a first resin phase and a second resin phase.
前記封止層は、前記樹脂部内で前記第1の樹脂相に偏在するように分散している無機フィラーを更に含有する、請求項1記載のELパネル。   The EL panel according to claim 1, wherein the sealing layer further contains an inorganic filler dispersed so as to be unevenly distributed in the first resin phase in the resin portion.
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