JP2007302501A5

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Publication number: JP2007302501A5
Application number: JP2006131671A
Authority: JP
Filing date: 2006-05-10
Publication date: 2009-06-18
Anticipated expiration: 2026-05-10

Description

更には、以上に説明した好ましい形態を含む本発明において、界面活性剤（分散剤とも呼ばれる）として、カルボン酸、ホスフィン酸、ホスホン酸、スルフィン酸、スルホン酸、チオール、及び、アミンから成る群から選択された化合物であり、且つ、選択された該化合物は、炭素数６乃至３０の直鎖あるいは分岐したアルキル鎖、アリール基、アリールオキシ基又はオレフィン鎖を含む形態を挙げることができる。尚、オレフィン鎖とは、二重結合を１つ以上含む炭化水素基を意味する。反応溶液中で、第１の金属アルコキシド及び第２の金属アルコキシドのアルコキシ基は、界面活性剤によって修飾される。そして、工程（Ｂ）において、界面活性剤の存在下、第１の金属アルコキシド及び第２の金属アルコキシドは、同時に、最適な速度で加水分解及び脱水縮合され、表面が界面活性剤で被覆された金属酸化物ナノ粒子を得ることができる。界面活性剤を適切に選択することによって、アルコキシ基の加水分解性を制御することができ、工程（Ｂ）における反応時間を短縮することが可能となる。更には、金属酸化物ナノ粒子の成長過程を制御することができ、最終的に得られる金属酸化物ナノ粒子の粒径の微細化を達成することが可能となる。界面活性剤として、より具体的には、例えば、ヘキサン酸、オクタン酸、デカン酸、ドデカン酸、ヘキサデカン酸、オクタデカン酸（ステアリン酸）、オレイン酸、リノール酸、安息香酸、アセチル安息香酸、ジフェニル−４−安息香酸、フェニル酢酸、ジフェニル酢酸、メチル安息香酸、ブチル安息香酸、フェノキシ酢酸、フェノキシ安息香酸、フェニルブタン酸（フェニル酪酸）、ジフェニルホスフィン酸、フェニルホスホン酸、ベンゼンスルホン酸、ドデシルベンゼンスルホン酸、デカンチオール、ドデカンチオール、オクタデカンチオールから構成することができる。尚、これら有機化合物は、使用するポリマーに応じて複数を任意の比率で配合して用いることができる。尚、上述した界面活性剤の内、カルボン酸、ホスフィン酸、ホスホン酸、スルフィン酸、及び、スルホン酸は、金属酸化物ナノ粒子表面とイオン結合し、チオールは、金属酸化物ナノ粒子表面と共有結合する。あるいは又、界面活性剤として、金属酸化物ナノ粒子表面と共有結合あるいはイオン結合を形成する官能基、若しくは、金属酸化物ナノ粒子表面と配位結合あるいは水素結合を形成する官能基を有し、且つ、ポリマーと親和性を示す有機基を有し、分子量は１×１０³以下である有機化合物を選択することが好ましい。界面活性剤の分子量が１×１０³を超えると、ポリマーを含めた有機物の割合が相対的に多くなるため、ナノ粒子−樹脂複合材料における金属酸化物ナノ粒子の体積充填率を十分に高くすることができず、その結果、ナノ粒子−樹脂複合材料の屈折率を所望の値とすることができなくなる虞がある。ここで、界面活性剤の分子量とは、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて測定した、ポリスチレン換算による相対値を分子量を意味する。

また、粒径が光の波長よりも十分に小さい場合のレイリー散乱に基づくナノ粒子−樹脂複合材料における光透過率は、以下の式（２−１）及び（２−２）から得ることができる。ここで、
Ｃ_sca：散乱断面積（単位：ｎｍ²）
α_sca：消光率（単位：ｎｍ^-1）
ｎ_m ：マトリクス（ポリマー）の屈折率
ｎ_p ：球状粒子（金属酸化物ナノ粒子）の屈折率
ｒ：球状粒子（金属酸化物ナノ粒子）の半径（＝Ｄ_ave／２）
η ：金属酸化物ナノ粒子の体積充填率
λ ：空気中の光の波長
である。

実施例３も、実施例１の変形である。実施例３にあっては、ルチル型のＴｉ_0.8Ｓｎ_0.2Ｏ₂ナノ粒子を製造した。以下、実施例３の金属酸化物ナノ粒子の製造方法を説明する。

ルチル型のＴｉ _0.8 Ｓｎ _0.2 Ｏ ₂ナノ粒子をメチルフェニルポリシロキサン（ｎ_D＝１．５５）に均一に分散させて、可視光域で透明なナノ粒子−樹脂複合材料を得た。Ｔｉ _0.8 Ｓｎ _0.2 Ｏ ₂ナノ粒子の体積充填率ηを１０％とした。得られたナノ粒子−樹脂複合材料の屈折率は１．６６であり、ナノ粒子−樹脂複合材料の光透過率は、８０％以上であった。

より具体的には、図４の（Ｂ）に概念図を示すように、発光素子（発光ダイオード）１２に光取出しレンズ２０を取り付けた発光素子組立体を光源として使用し、発光素子１２から出射された光が、光取出しレンズ２０の頂面２１の一部分において全反射され、光取出しレンズ２０の水平方向に主に出射される２次元方向出射構成とすることができる。尚、図４の（Ｂ）において、参照番号２２は光取出しレンズ２０の底面を指し、参照番号２４は光取出しレンズ２０の側面を指す。光取出しレンズ２０の底面２２には凹部（隙間）２３が設けられており、この凹部２３内に発光素子１２が納められている。また、凹部２３は、ナノ粒子−樹脂複合材料１３Ａから成る充填材料１３によって満たされている。参照番号２６は、基板であり、参照番号２５は、発光素子１２と基板２６に設けられた配線部（図示せず）とを接続する配線である。光取出しレンズ２０を構成する材料として、前述した封止部材１４を構成する透明な材料を挙げることができる。

１１・・・反射カップ、１２・・・発光素子、１３・・・充填部材、１３Ａ・・・ナノ粒子−樹脂複合材料、１４・・・封止部材、２０・・・光取出しレンズ、２１・・・光取出しレンズの頂面、２２・・・光取出しレンズの底面、２３・・・凹部、２４・・・光取出しレンズの側面、２６・・・基板、２５・・・配線