JP2007244929A - 超臨界ｃｏ２を用いた汚染土壌の浄化方法及び汚染土壌浄化装置、並びに該装置を搭載した移動式汚染土壌浄化システム - Google Patents
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Abstract
【課題】機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適し、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる。汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができる。
【解決手段】軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌が収容された洗浄槽で被処理土壌を超臨界ＣＯ2で洗浄して被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を取除く浄化方法の改良である。その特徴ある構成は、ＣＯ2を予備循環経路内で循環させることにより、超臨界ＣＯ2により洗浄槽内に収容した被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を抽出する工程と、予備循環経路内の軽質油成分及び重質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を第１循環経路内で循環させることにより、洗浄槽内の被処理土壌に残留する重質油成分を取除く重質油成分浄化工程とを含むことを特徴とする。
【選択図】図１
【解決手段】軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌が収容された洗浄槽で被処理土壌を超臨界ＣＯ2で洗浄して被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を取除く浄化方法の改良である。その特徴ある構成は、ＣＯ2を予備循環経路内で循環させることにより、超臨界ＣＯ2により洗浄槽内に収容した被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を抽出する工程と、予備循環経路内の軽質油成分及び重質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を第１循環経路内で循環させることにより、洗浄槽内の被処理土壌に残留する重質油成分を取除く重質油成分浄化工程とを含むことを特徴とする。
【選択図】図１
Description
本発明は、超臨界ＣＯ2を用いてガソリン、灯油、軽油、Ａ重油、Ｃ重油又は原油等の石油系油に汚染された土壌を浄化する方法及びその汚染土壌浄化装置、並びに該装置を搭載した移動式汚染土壌浄化システムに関するものである。
石油製品に汚染された土壌としては、(1)タンカーなどからの漏洩油又は不法投棄油が海岸等に流れ着いて土壌が汚染された例や、(2)精油所等において石油製品が漏洩することにより土壌が汚染された例等が挙げられる。このような汚染土壌を浄化するには、土壌をそのままにして直接行う原位置処理と、適当な場所に汚染土壌を移動して行う処理に分類される。原位置処理には、ガス吸引法、エアパージング法、植栽などによるファイトレメディエーション法、微生物を利用するバイオメディエーション法等がある。移動して行う処理では、加熱法、焼却・溶融法、溶剤抽出法、超臨界流体法、化学処理法などが挙げられる。このうち、超臨界流体法による超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌の浄化方法は、油成分の溶解性を超臨界ＣＯ2の温度、圧力及び添加剤等によって調整できるため、迅速な除染が期待できる。
超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌の浄化方法については、効率的な浄化方法が開発されている。具体的には、超臨界流体法として超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌浄化技術が紹介されている（例えば、非特許文献１参照。）。この非特許文献１では、ダイオキシンの研究として、２μｇのダイオキシンを含む１０ｇの土壌から超臨界抽出実験結果が報告され、超臨界ＣＯ2のみでは回収率は４０％程度にしかならないが、２％のメタノールを加えれば９０％に達することが開示されている。また、超臨界ＣＯ2を用いて土壌から汚染物質を抽出する第１ステップと、活性炭層で汚染物質を吸着させる第２ステップからなるパイロットプラントを用いた超臨界技術が紹介されている（例えば、非特許文献２参照。）。また、ソックスレー抽出と低温や高温での超臨界ＣＯ2による抽出を比較した文献が紹介されている（例えば、非特許文献３参照。）。
荒井康彦監修、「超臨界流体のすべて」、初版、株式会社テクノシステム、２００２年１０月２０日、ｐ３９１〜３９２ E.Alonso et al, Journal of Supercritical Fluids, 24 (2002) 123-135 S.B.Hawthorne et al, Anal. Chem. 1994, Vol.66, No.22, P4005-P4012
荒井康彦監修、「超臨界流体のすべて」、初版、株式会社テクノシステム、２００２年１０月２０日、ｐ３９１〜３９２ E.Alonso et al, Journal of Supercritical Fluids, 24 (2002) 123-135 S.B.Hawthorne et al, Anal. Chem. 1994, Vol.66, No.22, P4005-P4012
このように超臨界流体法は汚染土壌の迅速な除染が期待できる方法ではあるが、従来より知られている超臨界流体法は、汚染した土壌を適当な場所にまで移動してから処理する必要があった。即ち、汚染した土壌を採掘し、この採掘した汚染土壌をある特定の場所に設置された処理工場にまで運搬し、処理工場にある浄化装置で汚染土壌を浄化した後に、再び浄化した土壌を元の場所にまで運搬して埋戻す作業が必要であった。また浄化装置が設けられた処理工場が汚染現場の近隣にあるとは限らないため、汚染した土壌を長距離に渡って運搬すると汚染が拡大するおそれがあり、また運搬等に多大のコストもかかるため、浄化処理コストが増大してしまう問題があった。従って、汚染拡大の抑制と汚染土壌の早期復旧を主眼とした、短時間で汚染土壌を浄化できる技術が求められてきた。
本発明の目的は、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適し、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる、超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌の浄化方法及び汚染土壌浄化装置を提供することにある。
本発明の別の目的は、汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができる、汚染土壌浄化装置を搭載した移動式汚染土壌浄化システムを提供することにある。
本発明の別の目的は、汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができる、汚染土壌浄化装置を搭載した移動式汚染土壌浄化システムを提供することにある。
請求項１に係る発明は、軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌が収容された洗浄槽で被処理土壌を超臨界ＣＯ2で洗浄することにより被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を取除く汚染土壌の浄化方法の改良である。その特徴ある構成は、供給されるＣＯ2はＣＯ2供給ポンプにより洗浄槽とともに油分濃度検出手段、濾過手段、循環ポンプ、第１加熱手段及び圧力検知手段から構成される予備循環経路内に供給して加圧され、予備循環経路を循環ポンプによって循環させ、循環させたＣＯ2を濾過手段に通じて、ＣＯ2に含まれる固形物を取除き、第１加熱手段により昇温して３５〜８０℃の温度、７〜３０ＭＰａの圧力の超臨界ＣＯ2とし、超臨界状態としたＣＯ2と被処理土壌との熱交換によって洗浄槽内に収容した被処理土壌を昇温させ、超臨界ＣＯ2により洗浄槽内に収容した被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を抽出する工程と、予備循環経路内の軽質油成分及び重質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を洗浄槽、油分濃度検出手段、濾過手段、圧力調整手段、第２加熱手段、気液分離手段、第１冷却手段、ＣＯ2貯留槽、ＣＯ2供給ポンプ、第１加熱手段及び圧力検知手段から構成される第１循環経路内で循環させ、循環させた超臨界ＣＯ2を圧力検知手段に基づき圧力調整手段で４〜６．５ＭＰａの圧力にまで減圧し、減圧されたＣＯ2及びＣＯ2に含まれた軽質油成分と重質油成分を第２加熱手段により２０〜４０℃の温度に加熱することにより、ＣＯ2を気化させ、加熱した重質油成分及びＣＯ2ガスを気液分離手段により気液分離することにより、ＣＯ2ガスと重質油成分とを分離して重質油成分を回収し、重質油成分を分離したＣＯ2ガスに含まれる軽質油成分を重質油成分の助溶剤として溶解させたまま第１冷却手段で冷却することにより、ＣＯ2ガスを液体ＣＯ2にしてＣＯ2貯留槽に貯留し、ＣＯ2貯留槽に貯留した液体ＣＯ2をＣＯ2供給ポンプにより加圧し、第１加熱手段により加熱しながら洗浄槽内に供給することにより、洗浄槽内の被処理土壌に残留する重質油成分を取除く重質油成分浄化工程とを含むところにある。
請求項２に係る発明は、請求項１に係る発明であって、超臨界ＣＯ2により洗浄槽内に収容した被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を抽出する工程の前に、軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌を充填率６０〜９５容積％の割合で洗浄槽に収容する工程と、洗浄槽、油分濃度検出手段及び真空ポンプから構成される第１経路で被処理土壌が収容された洗浄槽内を負圧状態にすることにより洗浄槽内の空隙に存在する空気を系外へと排出する工程と、気液分離手段と同圧に保たれ、内部に液体ＣＯ2が貯留されたＣＯ2貯留槽と内部を負圧状態とした洗浄槽とをＣＯ2貯留槽と洗浄槽から構成される第２経路で連通させることにより、ＣＯ2貯留槽と洗浄槽との圧力差を利用してＣＯ2貯留槽に貯留された液体ＣＯ2を洗浄槽内にガス状態のＣＯ2として流れ込ませ、被処理土壌が収容された洗浄槽内にＣＯ2を満たす工程と、ＣＯ2貯留槽からＣＯ2供給ポンプ、第１加熱手段、圧力検知手段及び洗浄槽から構成される第３経路を通じて液体ＣＯ2を供給して、液体ＣＯ2をＣＯ2供給ポンプにより予備循環経路内に供給するとともに、この供給する液体ＣＯ2を所定の圧力に加圧し、加圧されたＣＯ2を第１加熱手段により所定の温度に昇温することにより、昇温されたＣＯ2と被処理土壌との熱交換によって洗浄槽内に収容した被処理土壌を昇温させる工程とを更に含む汚染土壌の浄化方法である。
請求項３に係る発明は、請求項１に係る発明であって、重質油成分浄化工程の後に、第１循環経路内の軽質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を濾過手段、圧力調整手段、第２加熱手段、気液分離手段、第１冷却手段、ＣＯ2貯留槽、ＣＯ2供給ポンプ、第１加熱手段及び圧力検知手段から構成されるバイパス循環経路内でＣＯ2供給ポンプによるＣＯ2流量を第１循環経路で循環させる流量の２０〜５０％にまで低下させ、かつ第２加熱手段によるＣＯ2温度を５〜２５℃に調節しながら循環させることにより、ＣＯ2に溶解している軽質油成分を気液分離手段により取除き、かつ、洗浄槽、油分濃度検出手段、第１冷却手段及びＣＯ2貯留槽から構成されるＣＯ2排出経路で洗浄槽内のＣＯ2を排出し、排出したＣＯ2をＣＯ2貯留槽に貯留する工程とを更に含む汚染土壌の浄化方法である。
請求項３に係る発明は、請求項１に係る発明であって、重質油成分浄化工程の後に、第１循環経路内の軽質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を濾過手段、圧力調整手段、第２加熱手段、気液分離手段、第１冷却手段、ＣＯ2貯留槽、ＣＯ2供給ポンプ、第１加熱手段及び圧力検知手段から構成されるバイパス循環経路内でＣＯ2供給ポンプによるＣＯ2流量を第１循環経路で循環させる流量の２０〜５０％にまで低下させ、かつ第２加熱手段によるＣＯ2温度を５〜２５℃に調節しながら循環させることにより、ＣＯ2に溶解している軽質油成分を気液分離手段により取除き、かつ、洗浄槽、油分濃度検出手段、第１冷却手段及びＣＯ2貯留槽から構成されるＣＯ2排出経路で洗浄槽内のＣＯ2を排出し、排出したＣＯ2をＣＯ2貯留槽に貯留する工程とを更に含む汚染土壌の浄化方法である。
請求項４に係る発明は、請求項１ないし３いずれか１項に係る発明であって、ＣＯ2貯留槽とＣＯ2供給ポンプとの間に位置する経路内に第２冷却手段が更に設けられた汚染土壌の浄化方法である。
請求項１ないし４に係る超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌の浄化方法では、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適し、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる。
請求項１ないし４に係る超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌の浄化方法では、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適し、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる。
請求項５に係る発明は、図１に示すように、内部に軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌を収容し、超臨界ＣＯ2を供給することにより被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を取除く洗浄槽１２と、内部に液体ＣＯ2が貯留されたＣＯ2貯留槽１１と、ＣＯ2貯留槽１１に貯留された液体ＣＯ2を洗浄槽１２内に向かって供給するとともに、この供給する液体ＣＯ2を所定の圧力に加圧するＣＯ2供給ポンプ１７と、ＣＯ2供給ポンプ１７で加圧されたＣＯ2を昇温する第１加熱手段１９と、第１加熱手段１９を通過したＣＯ2の圧力を検出する圧力検知手段２１と、一端がＣＯ2貯留槽１１に接続され、他端がＣＯ2供給ポンプ１７、第１加熱手段１９及び圧力検知手段２１を介して洗浄槽１２供給口に接続されたＣＯ2供給用管路１３と、洗浄槽１２より排出されたＣＯ2の油分濃度を検出する油分濃度検出手段２６と、洗浄槽１２から排出されたＣＯ2に含まれる固形物を取除く濾過手段２８と、濾過手段２８を通過したＣＯ2を第１加熱手段１９、圧力検知手段２１を介して洗浄槽１２に戻すとともに、ＣＯ2を循環させる循環ポンプ２９と、一端が洗浄槽１２排出口に接続され、他端が油分濃度検出手段２６、濾過手段２８及び循環ポンプ２９を介してＣＯ2供給ポンプ１７と第１加熱手段１９の間に位置するＣＯ2供給用管路１３に接続されたＣＯ2昇温用管路２４と、濾過手段２８を通過した超臨界ＣＯ2を圧力検知手段２１に基づき減圧する圧力調整手段４７と、圧力調整手段４７を通過したＣＯ2を加熱する第２加熱手段４８と、第２加熱手段４８を通過したＣＯ2を気液分離することにより、ＣＯ2ガスと軽質油成分或いは重質油成分を分離する気液分離手段４９と、気液分離手段４９から排出される軽質油成分或いは重質油成分の液体成分を回収する回収油分受け槽５４と、気液分離手段４９から排出されるＣＯ2ガスを冷却する第１冷却手段５２と、一端が濾過手段２８と循環ポンプ２９との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４に接続され、他端が圧力調整手段４７、第２加熱手段４８、気液分離手段４９及び第１冷却手段５２を介してＣＯ2貯留槽１１に接続されたＣＯ2回収用管路４６とを備えた汚染土壌浄化装置である。
請求項６に係る発明は、請求項５に係る発明であって、洗浄槽１２内を負圧状態にすることにより洗浄槽１２内の空隙に存在する空気を系外へと排出する真空ポンプ４４と、一端が油分濃度検出手段２６と濾過手段２８との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４に接続され、真空ポンプ４４を介して洗浄槽１２内の空隙に存在する空気を系外へと排出する空気排出用管路４２と、一端がＣＯ2貯留槽１１に接続され、他端が圧力検知手段２１と洗浄槽１２との間に位置するＣＯ2供給用管路１３に接続されてＣＯ2貯留槽１１と洗浄槽１２とを直接連通させるＣＯ2導入用管路３９とを更に備えた汚染土壌浄化装置である。
請求項７に係る発明は、請求項５に係る発明であって、一端が圧力検知手段２１と洗浄槽１２との間に位置するＣＯ2供給用管路１３に接続され、他端が油分濃度検出手段２６と濾過手段２８との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４に接続された第１バイパス用管路３７と、洗浄槽１２内のＣＯ2を圧縮してＣＯ2貯留槽１１に送り込むＣＯ2圧縮手段５８と、一端が油分濃度検出手段２６と第１バイパス用管路３７の他端との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４に接続され、他端がＣＯ2圧縮手段５８を介して気液分離手段４９と第１冷却手段５２との間に位置するＣＯ2回収用管路４６に接続されたＣＯ2排出用管路５６と、一端が油分濃度検出手段２６とＣＯ2圧縮手段５８との間に位置するＣＯ2排出用管路５６に接続され、他端がＣＯ2圧縮手段５８と第１冷却手段５２との間に位置するＣＯ2排出用管路５６に接続された第２バイパス用管路６１とを更に備えた汚染土壌浄化装置である。
請求項８に係る発明は、請求項５ないし７いずれか１項に係る発明であって、ＣＯ2貯留槽１１とＣＯ2供給ポンプ１７との間に位置するＣＯ2供給用管路１３を介して設けられ、ＣＯ2貯留槽１１から供給される液体ＣＯ2を冷却する第２冷却手段１６とを更に備えた汚染土壌浄化装置である。
請求項７に係る発明は、請求項５に係る発明であって、一端が圧力検知手段２１と洗浄槽１２との間に位置するＣＯ2供給用管路１３に接続され、他端が油分濃度検出手段２６と濾過手段２８との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４に接続された第１バイパス用管路３７と、洗浄槽１２内のＣＯ2を圧縮してＣＯ2貯留槽１１に送り込むＣＯ2圧縮手段５８と、一端が油分濃度検出手段２６と第１バイパス用管路３７の他端との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４に接続され、他端がＣＯ2圧縮手段５８を介して気液分離手段４９と第１冷却手段５２との間に位置するＣＯ2回収用管路４６に接続されたＣＯ2排出用管路５６と、一端が油分濃度検出手段２６とＣＯ2圧縮手段５８との間に位置するＣＯ2排出用管路５６に接続され、他端がＣＯ2圧縮手段５８と第１冷却手段５２との間に位置するＣＯ2排出用管路５６に接続された第２バイパス用管路６１とを更に備えた汚染土壌浄化装置である。
請求項８に係る発明は、請求項５ないし７いずれか１項に係る発明であって、ＣＯ2貯留槽１１とＣＯ2供給ポンプ１７との間に位置するＣＯ2供給用管路１３を介して設けられ、ＣＯ2貯留槽１１から供給される液体ＣＯ2を冷却する第２冷却手段１６とを更に備えた汚染土壌浄化装置である。
請求項９に係る発明は、請求項５ないし８いずれか１項に係る発明であって、図２に示すように、汚染土壌浄化装置がＣＯ2供給ユニット６３、洗浄槽ユニット６４、分離ユニット６５及びＣＯ2回収ユニット６６から構成され、ＣＯ2供給ユニット６３が第１冷却手段５２、ＣＯ2貯留槽１１、第２冷却手段１６及びＣＯ2供給ポンプ１７を含み、洗浄槽ユニット６４が第１加熱手段１９、圧力検知手段２１、洗浄槽１２、油分濃度検出手段２６、真空ポンプ４４、濾過手段２８及び循環ポンプ２９を含み、分離ユニット６５が圧力調整手段４７、第２加熱手段４８、気液分離手段４９及び回収油分受け槽５４を含み、かつＣＯ2回収ユニット６６がＣＯ2圧縮手段５８を含む汚染土壌浄化装置である。
請求項５ないし９に係る超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌浄化装置では、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適し、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる。
請求項５ないし９に係る超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌浄化装置では、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適し、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる。
請求項１０に係る発明は、図３に示すように、請求項９記載の４つのユニット６３，６４，６５，６６を１台のトレーラー６７に搭載して洗浄装置ユニット６８を構成したことを特徴とする移動式汚染土壌浄化システムである。
請求項１１に係る発明は、請求項１０に係る発明であって、図４に示すように、洗浄装置ユニット６８を構成する４つのユニット６３，６４，６５，６６の他に、トレーラー６７に加熱ユニット６９を更に搭載したことを特徴とする移動式汚染土壌浄化システムである。
請求項１２に係る発明は、図５に示すように、請求項１０又は１１記載の洗浄装置ユニット６８のトレーラー６７とは別のトレーラー７１を用意し、この別のトレーラー７１に発電ユニット７２及び冷却ユニット７３を搭載してユーティリティユニット７４を構成したことを特徴とする移動式汚染土壌浄化システムである。
請求項１３に係る発明は、請求項１２記載のユーティリティユニット７４を構成する発電ユニット７２がディーゼル発電機を含み、ユーティリティユニット７４を構成する冷却ユニット７３の動力及び洗浄装置ユニット６８を構成する各ユニット６３，６４，６５，６６の動力に必要なエネルギーを上記発電機により供給する移動式汚染土壌浄化システムである。
請求項１０ないし１３に係る発明では、汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができる。
請求項１１に係る発明は、請求項１０に係る発明であって、図４に示すように、洗浄装置ユニット６８を構成する４つのユニット６３，６４，６５，６６の他に、トレーラー６７に加熱ユニット６９を更に搭載したことを特徴とする移動式汚染土壌浄化システムである。
請求項１２に係る発明は、図５に示すように、請求項１０又は１１記載の洗浄装置ユニット６８のトレーラー６７とは別のトレーラー７１を用意し、この別のトレーラー７１に発電ユニット７２及び冷却ユニット７３を搭載してユーティリティユニット７４を構成したことを特徴とする移動式汚染土壌浄化システムである。
請求項１３に係る発明は、請求項１２記載のユーティリティユニット７４を構成する発電ユニット７２がディーゼル発電機を含み、ユーティリティユニット７４を構成する冷却ユニット７３の動力及び洗浄装置ユニット６８を構成する各ユニット６３，６４，６５，６６の動力に必要なエネルギーを上記発電機により供給する移動式汚染土壌浄化システムである。
請求項１０ないし１３に係る発明では、汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができる。
本発明の超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌の浄化方法及び汚染土壌浄化装置は、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適し、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる、という利点がある。また、本発明の汚染土壌浄化装置を搭載した移動式汚染土壌浄化システムは、汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができる、という別の利点がある。
次に本発明を実施するための最良の形態を図面に基づいて説明する。
本発明の処理対象となる軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌は、ガソリン、灯油、軽油、Ａ重油、Ｃ重油又は原油等の石油系油に汚染された砂質土壌又は粘土質土壌を指す。汚染物質である軽質油成分及び重質油成分が全重量の１〜３０重量％、好ましくは１０重量％以下の割合となっている汚染土壌が好適である。軽質油成分及び重質油成分の割合を上記範囲としたのは、下限値未満では、汚染割合が低すぎて超臨界流体法を使用するには効率が悪く、上限値を越えると、被処理土壌の浄化に時間がかかりすぎて、非効率なためである。また軽質油成分及び重質油成分が全重量の１０重量％以下を好ましい割合としたのは、軽質油成分及び重質油成分が上記割合を越えると被処理土壌の浄化に時間がかかるためである。油成分が全重量の３０重量％を越える汚染土壌に対しては、本発明の方法を施す前に油切りなどの前処理を施して油成分の割合を３０重量％以下にまで低下させた後に、洗浄槽に収容し、本発明の方法により更に土壌から油成分を取除いて土壌を浄化する。また、被処理土壌の含水率は全重量の１〜５０重量％、好ましくは１５重量％以下の割合となっている汚染土壌が好適である。被処理土壌は所定の大きさに粉砕して超臨界ＣＯ2との接触面積を増大させてから浄化処理を施すことが好ましい。
本発明の処理対象となる軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌は、ガソリン、灯油、軽油、Ａ重油、Ｃ重油又は原油等の石油系油に汚染された砂質土壌又は粘土質土壌を指す。汚染物質である軽質油成分及び重質油成分が全重量の１〜３０重量％、好ましくは１０重量％以下の割合となっている汚染土壌が好適である。軽質油成分及び重質油成分の割合を上記範囲としたのは、下限値未満では、汚染割合が低すぎて超臨界流体法を使用するには効率が悪く、上限値を越えると、被処理土壌の浄化に時間がかかりすぎて、非効率なためである。また軽質油成分及び重質油成分が全重量の１０重量％以下を好ましい割合としたのは、軽質油成分及び重質油成分が上記割合を越えると被処理土壌の浄化に時間がかかるためである。油成分が全重量の３０重量％を越える汚染土壌に対しては、本発明の方法を施す前に油切りなどの前処理を施して油成分の割合を３０重量％以下にまで低下させた後に、洗浄槽に収容し、本発明の方法により更に土壌から油成分を取除いて土壌を浄化する。また、被処理土壌の含水率は全重量の１〜５０重量％、好ましくは１５重量％以下の割合となっている汚染土壌が好適である。被処理土壌は所定の大きさに粉砕して超臨界ＣＯ2との接触面積を増大させてから浄化処理を施すことが好ましい。
図１に示すように、本発明の超臨界ＣＯ2を用いた汚染土壌の浄化方法に好適な汚染土壌浄化装置１０は、内部に液体ＣＯ2が貯留されたＣＯ2貯留槽１１と、内部に軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌を収容し、超臨界ＣＯ2を供給することにより被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を取除く洗浄槽１２とを備える。ＣＯ2貯留槽１１にはＣＯ2供給用管路１３の一端が接続され、ＣＯ2供給用管路１３の他端は洗浄槽１２供給口に接続され、このＣＯ2供給用管路１３の途中に開閉バルブ１４、第２冷却手段１６、ＣＯ2供給ポンプ１７、開閉バルブ１８、第１加熱手段１９、圧力検知手段２１及び開閉バルブ２２，２３が設けられる。第２冷却手段１６では、ＣＯ2貯留槽１１から供給される液体ＣＯ2を冷却する。ＣＯ2供給ポンプ１７では、ＣＯ2貯留槽１１に貯留された液体ＣＯ2を洗浄槽１２内に向かって供給するとともに、この供給する液体ＣＯ2を所定の圧力に加圧する。第１加熱手段１３ではＣＯ2供給ポンプ１７で加圧されたＣＯ2を昇温する。圧力検知手段２１は第１加熱手段１９を通過したＣＯ2の圧力を検出する。
また、洗浄槽１２排出口には、ＣＯ2昇温用管路２４の一端が接続され、ＣＯ2昇温用管路２４の他端は、ＣＯ2供給ポンプ１７と第１加熱手段１９の間に位置するＣＯ2供給用管路１３に接続され、このＣＯ2昇温用管路２４の途中に油分濃度検出手段２６、開閉バルブ２７、濾過手段２８、循環ポンプ２９及び開閉バルブ３１が設けられる。油分濃度検出手段２６では、洗浄槽１２より排出されたＣＯ2の油分濃度を検出する。検出器としては紫外線分光光度計が好ましい。濾過手段２８では、洗浄槽１２から排出されたＣＯ2に含まれる固形物を取除く。本発明の汚染土壌浄化装置では、濾過手段２８は、ＣＯ2昇温用管路２４の途中に同様の性能を有する２つの濾過手段２８ａ、２８ｂを並列して設置し、通常はいずれか一方の濾過手段を使用し、他方は予備として準備しておく。循環ポンプ２９では、濾過手段２８を通過したＣＯ2を第１加熱手段１９、圧力検知手段２１を介して循環させて洗浄槽１２に戻す。ＣＯ2昇温用管路２４の濾過手段２７ａの前後及び濾過手段２７ｂの前後にはそれぞれ開閉バルブ３２，３３，３４，３６が設けられる。
また、圧力検知手段２１と洗浄槽１２との間に位置するＣＯ2供給用管路１３には、第１バイパス用管路３７の一端が接続され、第１バイパス用管路３７の他端は、油分濃度検出手段２６と濾過手段２８との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４に接続され、第１バイパス用管路３７の途中には開閉バルブ３８が設けられる。また、ＣＯ2貯留槽１１にはＣＯ2導入用管路３９の一端が接続され、ＣＯ2導入用管路３９の他端は、圧力検知手段２１と洗浄槽１２との間に位置するＣＯ2供給用管路１３に接続され、ＣＯ2導入用管路３９の途中に開閉バルブ４１が設けられる。また、油分濃度検出手段２６と濾過手段２８との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４には、空気排出用管路４２の一端が接続され、空気排出用管路４２の途中に開閉バルブ４３、真空ポンプ４４が設けられる。空気排出用管路４２の他端は系外に開放状態となるように構成される。
また、濾過手段２８と循環ポンプ２９との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４には、ＣＯ2回収用管路４６の一端が接続され、ＣＯ2回収用管路４６の他端がＣＯ2貯留槽１１に接続され、ＣＯ2回収用管路４６の途中に圧力調整手段４７、第２加熱手段４８、気液分離手段４９、開閉バルブ５１、第１冷却手段５２及び開閉バルブ５３が設けられる。圧力調整手段４７では濾過手段２８を通過した超臨界ＣＯ2を圧力検知手段２１に基づき減圧する。第２加熱手段４８では、圧力調整手段４７を通過したＣＯ2を加熱する。気液分離手段４９では、第２加熱手段４８を通過したＣＯ2を気液分離することにより、ＣＯ2ガスと軽質油成分或いは重質油成分を分離する。第１冷却手段５２では、気液分離手段４９から排出されるＣＯ2ガスを冷却し液化する。気液分離手段４９の下方には、排出される軽質油成分或いは重質油成分の液体成分を回収する回収油分受け槽５４が設けられる。
また、油分濃度検出手段２６と第１バイパス用管路３７の他端との間に位置するＣＯ2昇温用管路２４には、ＣＯ2排出用管路５６の一端が接続され、ＣＯ2排出用管路５６の他端は、気液分離手段４９と第１冷却手段５２との間に位置するＣＯ2回収用管路４６に接続され、ＣＯ2排出用管路５６の途中に開閉バルブ５７、ＣＯ2圧縮手段５８、開閉バルブ５９が設けられる。このＣＯ2圧縮手段では、洗浄槽１２内のＣＯ2を圧縮してＣＯ2貯留槽１１に送り込む。更に、油分濃度検出手段２６とＣＯ2圧縮手段５８との間に位置するＣＯ2排出用管路５６には、第２バイパス用管路６１の一端が接続され、第２バイパス用管路６１の他端は、ＣＯ2圧縮手段５８と第１冷却手段５２との間に位置するＣＯ2排出用管路５６に接続され、第２バイパス用管路６１の途中に開閉バルブ６２が設けられる。
このように構成された汚染土壌浄化装置を用いた汚染土壌の浄化方法を説明する。
先ず全ての開閉弁を閉じた状態で、軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌を洗浄槽１２に収容した後に、この洗浄槽１２に蓋をして密閉する。被処理土壌は洗浄槽１２内への充填率が６０〜９５容積％、好ましくは８０〜９０容積％の範囲となるように収容する。被処理土壌の充填率が６０容積％未満では処理効率が悪く、充填率が９５容積％を越えるとＣＯ2の流動性及び土壌との接触性が低下する不具合を生じる。被処理土壌を充填した後の洗浄槽１２の空隙には空気が存在している。洗浄槽１２内の空隙に空気が存在したままで被処理土壌の洗浄を行うと、空気がＣＯ2と一緒に装置１０内の流路に同伴されてガス状態となり、このガス状態となった空気を起因として、ＣＯ2に対する油の溶解度の低下を招いたり、ポンプ等がキャビテーションを起こすことがある。従って、洗浄槽１２内に存在する空気は被処理土壌の洗浄をする前に装置１０外に排出する必要がある。洗浄槽１２内の空隙に存在する空気を装置１０外に排出するには、洗浄槽１２、油分濃度検出手段２６及び真空ポンプ４４から構成される第１経路に設けられた開閉バルブ４３を開き、真空ポンプ４４を駆動して、空気排出用管路４２を通じて洗浄槽１２内を負圧状態とすることにより行われる。真空ポンプ４４によって負圧状態とした洗浄槽１２内の圧力は−０．１〜−０．０６ＭＰａの範囲内が好ましく、更に−０．０９〜−０．０８ＭＰａの範囲内が好ましい。図示しない圧力ゲージにより洗浄槽１２内が上記範囲内の圧力になったことを確認した後は真空ポンプ４４を停止して開閉バルブ４３を閉じる。これにより洗浄槽１２内の空隙に存在する空気を起因としたＣＯ2に対する油の溶解度の低下を抑制し、かつポンプ等のキャビテーションを防止することができる。
先ず全ての開閉弁を閉じた状態で、軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌を洗浄槽１２に収容した後に、この洗浄槽１２に蓋をして密閉する。被処理土壌は洗浄槽１２内への充填率が６０〜９５容積％、好ましくは８０〜９０容積％の範囲となるように収容する。被処理土壌の充填率が６０容積％未満では処理効率が悪く、充填率が９５容積％を越えるとＣＯ2の流動性及び土壌との接触性が低下する不具合を生じる。被処理土壌を充填した後の洗浄槽１２の空隙には空気が存在している。洗浄槽１２内の空隙に空気が存在したままで被処理土壌の洗浄を行うと、空気がＣＯ2と一緒に装置１０内の流路に同伴されてガス状態となり、このガス状態となった空気を起因として、ＣＯ2に対する油の溶解度の低下を招いたり、ポンプ等がキャビテーションを起こすことがある。従って、洗浄槽１２内に存在する空気は被処理土壌の洗浄をする前に装置１０外に排出する必要がある。洗浄槽１２内の空隙に存在する空気を装置１０外に排出するには、洗浄槽１２、油分濃度検出手段２６及び真空ポンプ４４から構成される第１経路に設けられた開閉バルブ４３を開き、真空ポンプ４４を駆動して、空気排出用管路４２を通じて洗浄槽１２内を負圧状態とすることにより行われる。真空ポンプ４４によって負圧状態とした洗浄槽１２内の圧力は−０．１〜−０．０６ＭＰａの範囲内が好ましく、更に−０．０９〜−０．０８ＭＰａの範囲内が好ましい。図示しない圧力ゲージにより洗浄槽１２内が上記範囲内の圧力になったことを確認した後は真空ポンプ４４を停止して開閉バルブ４３を閉じる。これにより洗浄槽１２内の空隙に存在する空気を起因としたＣＯ2に対する油の溶解度の低下を抑制し、かつポンプ等のキャビテーションを防止することができる。
洗浄槽１２は槽内の空気を装置１０外に排出したことにより負圧状態を維持している。一方、ＣＯ2貯留槽１１には気液平衡状態の液体ＣＯ2が貯留されている。そこで、ＣＯ2貯留槽１１と洗浄槽１２との圧力差を利用して、被処理土壌が収容された洗浄槽１２内にＣＯ2を満たす。具体的には、ＣＯ2貯留槽１１と洗浄槽１２から構成される第２経路に設けられた開閉バルブ４１，２３をゆっくりと開放してＣＯ2貯留槽１１と洗浄槽１２とを連通させる。ＣＯ2貯留槽１１と洗浄槽１２とが連通すると、ＣＯ2貯留槽１１に貯留された液体ＣＯ2がＣＯ2導入用管路３９を通じて圧力の低い洗浄槽１２内にガス状態のＣＯ2となって流れ込む。これにより洗浄槽１２内にＣＯ2が満たされる。ＣＯ2貯留槽１１と洗浄槽１２の内部圧力がほぼ同圧になったら開閉バルブ４１，２３を閉める。これにより洗浄槽１２内の昇圧時間を短縮でき、かつ昇圧エネルギーを抑制することができる。
次いで、第２冷却手段１６、ＣＯ2供給ポンプ１７、第１加熱手段１９、圧力検知手段２１及び洗浄槽１２から構成される第３経路に設けられた開閉バルブ１４，１８，２２，２３をそれぞれ開き、また、洗浄槽１２とともに油分濃度検出手段２６、濾過手段２８、循環ポンプ２９、第１加熱手段１９及び圧力検知手段２１から構成される予備循環経路内に設けられた開閉バルブ２７，３２，３３，３１をそれぞれ開き、ＣＯ2供給ポンプ１７を駆動することにより、ＣＯ2貯留槽１１に貯留されている液体ＣＯ2をＣＯ2供給用管路１３を通じて予備循環経路内に供給し、予備循環経路を昇圧させる。
ＣＯ2貯留槽１１から供給される気液平衡状態の液体ＣＯ2は、第２冷却手段１６で過冷却される。液体ＣＯ2が第２冷却手段１６を通過することで、液体ＣＯ2の温度が０〜１０℃にまで冷却される。ここで液体ＣＯ2を０〜１０℃の温度にまで過冷却した第１の理由は、ポンプ運転によって生じる発熱が、ポンプ内の液体ＣＯ2を気化させ、この気化したＣＯ2がポンプの働きを妨害するためである。そのためＣＯ2供給ポンプ１７の駆動による発熱を吸収するためには、ポンプ内のＣＯ2の温度をＣＯ2貯留槽１１内の気液平衡状態のＣＯ2温度よりも低下させる必要がある。また、液体ＣＯ2を０〜１０℃の温度にまで過冷却した第２の理由は、ＣＯ2供給ポンプ１７の仕事効率を向上させるためでもある。液体ＣＯ2は温度が低ければ低いほど、その密度が高くなる性質がある。そのため、温度が低い液体ＣＯ2では、ＣＯ2供給ポンプ１７から吐出される重量が重くなることになる。そこで供給する液体ＣＯ2を０〜１０℃の温度にまで過冷却することで、ＣＯ2供給ポンプ１７の仕事効率を高める効果が得られる。従って、迅速な浄化処理に寄与できる。
第２冷却手段１６による過冷却に続いて、ＣＯ2供給ポンプ１７により液体ＣＯ2を第３経路を通じて予備循環経路内に供給する。このＣＯ2供給ポンプ１７によって、液体ＣＯ2は７〜３０ＭＰａの範囲内、好ましくは１０〜２０ＭＰａの範囲内となるように加圧される。第１加熱手段１９では、ＣＯ2供給ポンプ１７からの液体ＣＯ2を３５〜８０℃の範囲内、好ましくは４０〜６０℃の範囲内となるように昇温する。これにより、昇温されたＣＯ2と被処理土壌との熱交換により洗浄槽１２内に収容した被処理土壌が昇温される。
ＣＯ2貯留槽１１から供給される気液平衡状態の液体ＣＯ2は、第２冷却手段１６で過冷却される。液体ＣＯ2が第２冷却手段１６を通過することで、液体ＣＯ2の温度が０〜１０℃にまで冷却される。ここで液体ＣＯ2を０〜１０℃の温度にまで過冷却した第１の理由は、ポンプ運転によって生じる発熱が、ポンプ内の液体ＣＯ2を気化させ、この気化したＣＯ2がポンプの働きを妨害するためである。そのためＣＯ2供給ポンプ１７の駆動による発熱を吸収するためには、ポンプ内のＣＯ2の温度をＣＯ2貯留槽１１内の気液平衡状態のＣＯ2温度よりも低下させる必要がある。また、液体ＣＯ2を０〜１０℃の温度にまで過冷却した第２の理由は、ＣＯ2供給ポンプ１７の仕事効率を向上させるためでもある。液体ＣＯ2は温度が低ければ低いほど、その密度が高くなる性質がある。そのため、温度が低い液体ＣＯ2では、ＣＯ2供給ポンプ１７から吐出される重量が重くなることになる。そこで供給する液体ＣＯ2を０〜１０℃の温度にまで過冷却することで、ＣＯ2供給ポンプ１７の仕事効率を高める効果が得られる。従って、迅速な浄化処理に寄与できる。
第２冷却手段１６による過冷却に続いて、ＣＯ2供給ポンプ１７により液体ＣＯ2を第３経路を通じて予備循環経路内に供給する。このＣＯ2供給ポンプ１７によって、液体ＣＯ2は７〜３０ＭＰａの範囲内、好ましくは１０〜２０ＭＰａの範囲内となるように加圧される。第１加熱手段１９では、ＣＯ2供給ポンプ１７からの液体ＣＯ2を３５〜８０℃の範囲内、好ましくは４０〜６０℃の範囲内となるように昇温する。これにより、昇温されたＣＯ2と被処理土壌との熱交換により洗浄槽１２内に収容した被処理土壌が昇温される。
ここで、洗浄槽１２内に収容した被処理土壌の昇温時間を短縮するために、循環ポンプ２９を駆動することによって、予備循環経路内に供給されたＣＯ2を、予備循環経路内で循環させる。この循環によって洗浄槽１２から排出されたＣＯ2は濾過手段２８を通過することにより、ＣＯ2に含まれる固形物が取除かれる。本発明の汚染土壌浄化装置１０ではこの経路内に同様の性能を有する２つの濾過手段２８ａ、２８ｂを並列して設置し、通常はいずれか一方の濾過手段を使用し、他方は予備として準備しておく。例えば、通常使用している濾過手段２８ａの通りが悪くなった場合に、予備の濾過手段２８ｂの前後に設けられた開閉バルブ３４，３６を開けて、この予備の濾過手段２８ｂにも循環するＣＯ2が流れるようにし、通常使用の濾過手段２８ａの前後に設けられた開閉バルブ３２，３３を閉めることで、被処理土壌の浄化作業を停止することなく、濾過手段２８のメンテナンスをすることが可能となる。循環させるＣＯ2は、ＣＯ2供給ポンプ１７により７〜３０ＭＰａの圧力にまで加圧され、かつ第１加熱手段１９により３５〜８０℃の温度にまで昇温されて超臨界ＣＯ2となる。循環するＣＯ2を超臨界状態とすることにより、ＣＯ2に対する油の溶解度が高まり、洗浄槽１２内に収容した被処理土壌から、軽質油成分及び重質油成分が超臨界ＣＯ2により抽出される。
予備循環経路内で循環させたＣＯ2が所定温度及び所定圧力に達して、超臨界状態となったら、循環ポンプ２９を停止し、開閉バルブ３１を閉じる。そして、洗浄槽１２、油分濃度検出手段２６、濾過手段２８、圧力調整手段４７、第２加熱手段４８、気液分離手段４９、第１冷却手段５２、ＣＯ2貯留槽１１、ＣＯ2供給ポンプ１７、第１加熱手段１９及び圧力検知手段２１から構成される第１循環経路内に設けられた開閉バルブ５１，５３を開き、ＣＯ2供給ポンプ１７の加圧により、予備循環経路内で軽質油成分及び重質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を第１循環経路内で循環させる。循環させるＣＯ2の洗浄槽１２付近の圧力は、第１加熱手段１９を通過した地点に設けられた圧力検知手段２１により感知した圧力に基づいて、圧力調整手段４７の開閉を調節することにより制御される。また循環させるＣＯ2の洗浄槽１２付近の温度は第１加熱手段１９で調節される。
第１循環経路では、軽質油成分及び重質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2は、洗浄槽１２から排出され、濾過手段２８を通過した後、圧力調整手段４７へと向かう。圧力調整手段４７によって超臨界ＣＯ2は、４〜６．５ＭＰａにまで減圧される。この減圧に伴ってＣＯ2の温度が低下し、気液平衡状態の液体ＣＯ2となる。また、減圧されたＣＯ2及びＣＯ2に含まれた軽質油成分と重質油成分を第２加熱手段４８により、２０〜４０℃の温度に加熱する。この加熱によって、ＣＯ2から分離状態となった重質油成分は流動性が向上し、気液平衡状態の液体ＣＯ2を気化させる。
第１循環経路では、軽質油成分及び重質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2は、洗浄槽１２から排出され、濾過手段２８を通過した後、圧力調整手段４７へと向かう。圧力調整手段４７によって超臨界ＣＯ2は、４〜６．５ＭＰａにまで減圧される。この減圧に伴ってＣＯ2の温度が低下し、気液平衡状態の液体ＣＯ2となる。また、減圧されたＣＯ2及びＣＯ2に含まれた軽質油成分と重質油成分を第２加熱手段４８により、２０〜４０℃の温度に加熱する。この加熱によって、ＣＯ2から分離状態となった重質油成分は流動性が向上し、気液平衡状態の液体ＣＯ2を気化させる。
次に、ＣＯ2から分離となった重質油成分及びＣＯ2ガスは、気液分離手段４９に送り込まれ、この気液分離手段４９において、ＣＯ2ガスと重質油成分とに分離される。重質油成分を分離したＣＯ2ガスには、含まれる軽質油成分を分離することなく、重質油成分の助溶剤として溶解させたまま循環させる。気液分離手段４９で分離したＣＯ2ガスは、ＣＯ2回収用管路４６を通って、第１冷却手段５２に通過させて冷却することにより、ＣＯ2ガスを液体ＣＯ2とし、この液体ＣＯ2はＣＯ2貯留槽１１に貯留される。一方、気液分離手段４９で分離した重質油成分は系外へと排出され、回収油分受け槽５４により回収される。
ＣＯ2貯留槽１１に貯留した液体ＣＯ2は、再びＣＯ2供給ポンプ１７により加圧され、第１加熱手段１９により加熱することで、超臨界ＣＯ2となり、洗浄槽１２に向かって供給される。ここで洗浄槽１２内に供給される超臨界ＣＯ2には、前述したように、軽質油成分が溶解したままの状態であり、この超臨界ＣＯ2中に溶解している軽質油成分が、洗浄槽１２内の被処理土壌に残留する重質油成分を抽出するための助溶剤として機能する。即ち、超臨界ＣＯ2に軽質油成分が溶解していることで、軽質油成分が超臨界ＣＯ2と重質油成分の橋渡しとなって超臨界ＣＯ2への重質油成分の親和力が高まり、超臨界ＣＯ2への重質油成分の溶解度が向上した状態で重質油成分が抽出される。このようにＣＯ2を第１循環経路内を循環させることにより被処理土壌に残留する重質油成分を取除く。
ＣＯ2貯留槽１１に貯留した液体ＣＯ2は、再びＣＯ2供給ポンプ１７により加圧され、第１加熱手段１９により加熱することで、超臨界ＣＯ2となり、洗浄槽１２に向かって供給される。ここで洗浄槽１２内に供給される超臨界ＣＯ2には、前述したように、軽質油成分が溶解したままの状態であり、この超臨界ＣＯ2中に溶解している軽質油成分が、洗浄槽１２内の被処理土壌に残留する重質油成分を抽出するための助溶剤として機能する。即ち、超臨界ＣＯ2に軽質油成分が溶解していることで、軽質油成分が超臨界ＣＯ2と重質油成分の橋渡しとなって超臨界ＣＯ2への重質油成分の親和力が高まり、超臨界ＣＯ2への重質油成分の溶解度が向上した状態で重質油成分が抽出される。このようにＣＯ2を第１循環経路内を循環させることにより被処理土壌に残留する重質油成分を取除く。
被処理土壌からの重質油成分の抽出は、油分濃度検出手段２６を用いて洗浄槽１２より排出されたＣＯ2の油分濃度を紫外線分光光度計によりリアルタイムで検出し、検出したＣＯ2中の油分濃度が所定の濃度以下となったら終了とする。
被処理土壌から重質油成分を抽出した後は、開閉バルブ２２，２３，２７を閉じ、バイパス循環経路に設けられた開閉バルブ３８を開いて、第１循環経路内の軽質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2をバイパス循環経路に切り替える。バイパス循環経路への切り替えと同時に、ＣＯ2供給ポンプ１７の流量を第１循環経路で循環させていた流量の２０〜５０％にまで低下させ、かつ第２加熱手段４８によるＣＯ2への加熱を５〜２５℃に調節して、ＣＯ2供給ポンプ１７によりＣＯ2をバイパス循環経路内で循環させる。上記条件でＣＯ2をバイパス循環経路内で循環させることにより、気液分離手段４９でＣＯ2に溶解している軽質油成分を取除く。このバイパス循環経路での循環により、ＣＯ2貯留槽１１に貯留するＣＯ2に含まれる軽質油成分を効果的に低減することができる。
被処理土壌から重質油成分を抽出した後は、開閉バルブ２２，２３，２７を閉じ、バイパス循環経路に設けられた開閉バルブ３８を開いて、第１循環経路内の軽質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2をバイパス循環経路に切り替える。バイパス循環経路への切り替えと同時に、ＣＯ2供給ポンプ１７の流量を第１循環経路で循環させていた流量の２０〜５０％にまで低下させ、かつ第２加熱手段４８によるＣＯ2への加熱を５〜２５℃に調節して、ＣＯ2供給ポンプ１７によりＣＯ2をバイパス循環経路内で循環させる。上記条件でＣＯ2をバイパス循環経路内で循環させることにより、気液分離手段４９でＣＯ2に溶解している軽質油成分を取除く。このバイパス循環経路での循環により、ＣＯ2貯留槽１１に貯留するＣＯ2に含まれる軽質油成分を効果的に低減することができる。
一方、上記ＣＯ2貯留槽１１におけるＣＯ2中に含まれる低沸点の軽質油成分の含有割合を低減すると同時に、洗浄槽１２、油分濃度検出手段２６、第１冷却手段５２及びＣＯ2貯留槽１１から構成されるＣＯ2排出経路に設けられた開閉バルブ５７，６２を開き、洗浄槽１２を第１循環経路から切り離して、洗浄槽１２内のＣＯ2を減圧して排出する。先ず、洗浄槽１２内に存在する高圧のＣＯ2がＣＯ2排出用管路５６、第２バイパス用管路６１、ＣＯ2排出用管路５６及びＣＯ2回収用管路４６の順に通って、第１冷却手段５２に通過させて冷却することにより、ＣＯ2を態変化させて液体ＣＯ2とすることで洗浄槽１２内が減圧される。次に、洗浄槽１２とＣＯ2貯留槽１１の圧力が同圧になったら開閉バルブ６２を閉め、開閉バルブ５９を開けて、ＣＯ2圧縮手段５８を駆動することにより、洗浄槽１２内のＣＯ2を排出し、排出したＣＯ2は第１冷却手段５２で冷却して、ＣＯ2貯留槽１１に排出する。洗浄槽１２に存在するＣＯ2の全てを槽外へ排出させたら、開閉バルブ５７，５９を閉め、洗浄槽１２の蓋を開けて、被処理土壌を取出す。
このように本発明の浄化方法及び浄化装置では、洗浄槽内に収容した被処理土壌に含まれる軽質油成分及び重質油成分の殆ど全てが土壌から離脱し、被処理土壌は極めて清浄になる。また、従来の方法と比べて、より効率的に汚染土壌を浄化することができる。この本発明の浄化方法及び浄化装置は、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適している。
図２に示すように、本発明の汚染土壌浄化装置１０は、ＣＯ2供給ユニット６３、洗浄槽ユニット６４、分離ユニット６５及びＣＯ2回収ユニット６６から構成することで、機動性を有する移動式での汚染土壌浄化に適した組み合わせとなる。上記ユニットを構成することで、各機器間における配管の短縮化や最適化、装置コンパクト化、移動中での装置安定性及び安全性の向上を図ることができる。ＣＯ2供給ユニット６３としては、前述した汚染土壌浄化装置のうち、第１冷却手段５２、ＣＯ2貯留槽１１、第２冷却手段１６及びＣＯ2供給ポンプ１７を含み、洗浄槽ユニット６４としては、第１加熱手段１９、圧力検知手段２１、洗浄槽１２、油分濃度検出手段２６、真空ポンプ４４、濾過手段２８及び循環ポンプ２９を含み、分離ユニット６５としては、圧力調整手段４７、第２加熱手段４８、気液分離手段４９及び回収油分受け槽５４を含み、かつＣＯ2回収ユニット６６としては、ＣＯ2圧縮手段５８を含むことが好ましい。
本発明の移動式汚染土壌浄化システムは、図３に示すように、上記４つのユニット６３，６４，６５，６６を１台のトレーラー６７に搭載して洗浄装置ユニット６８を構成したことを特徴とする。図３は本発明の移動式汚染土壌浄化システムの洗浄装置ユニットの側面図であり、図４はその平面図である。なお、図３では４つのユニットの配置位置を説明するために、後述する加熱ユニットや制御盤の表示は省略している。また、図３及び図４は、各ユニットの主な機器のみを表し、配管等は省略している。符号７０はトレーラー６７を牽引するトラクターを示す。この洗浄装置ユニット６８は、各ユニットに含まれる機器、バルブ、配管等をそれぞれ最適化し、更に各ユニットの重量、サイズ、操作利便性などの諸条件を考慮し、上記４つのユニット６３，６４，６５，６６を１台の輸送トレーラー６７の架台に搭載可能に最適配置したものである。最適化した４つのユニットは、トレーラー床にそれぞれ固定され、また各ユニット間で相互にしっかりと連結され、かつ各ユニットを配管等によって接続することにより、汚染土壌浄化装置本体が１台のセミトレーラーに搭載される。各ユニット毎に搭載するのは、機器のメンテナンスのためにトレーラーから降ろした時の利便性を図るためである。このように構成した洗浄装置ユニットは、作業現場での高圧ガス配管工事や据付工事を施す必要がなく、設置の際に装置気密や耐圧試験をする必要もないため、即座に浄化作業を開始することができる。従って、作業準備時間が大きく短縮するため、汚染土壌を迅速的、かつ効率的に処理することができる。また本発明の移動式汚染土壌浄化システムは、土壌汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができるので、汚染土壌を遠方にまで運搬する必要がなく、運搬による汚染拡大も避けられる。
図３に示すように、重量の軽いＣＯ2供給ユニット６３の容器類をトレーラー６７の後部位に配置し、重量の重い洗浄槽ユニット６４及びＣＯ2回収ユニット６６をトレーラー６７の前部位に配置することで、トレーラー６７の軸重を低減することができる。また、洗浄槽ユニット６４をトレーラー６７の前部位に配置したのは、浄化作業時にトレーラー６７を牽引するトラクター７０を切り離し、トレーラー６７の前部位に配置した洗浄槽ユニット６４の前方に位置する空間を広げることで、汚染土壌の出し入れをする作業スペースを確保することができるためである。洗浄装置ユニット６８を構成する輸送トレーラーはセミトレーラー、低床トレーラー、平床トレーラーが好適である。
図３に示すように、重量の軽いＣＯ2供給ユニット６３の容器類をトレーラー６７の後部位に配置し、重量の重い洗浄槽ユニット６４及びＣＯ2回収ユニット６６をトレーラー６７の前部位に配置することで、トレーラー６７の軸重を低減することができる。また、洗浄槽ユニット６４をトレーラー６７の前部位に配置したのは、浄化作業時にトレーラー６７を牽引するトラクター７０を切り離し、トレーラー６７の前部位に配置した洗浄槽ユニット６４の前方に位置する空間を広げることで、汚染土壌の出し入れをする作業スペースを確保することができるためである。洗浄装置ユニット６８を構成する輸送トレーラーはセミトレーラー、低床トレーラー、平床トレーラーが好適である。
また本発明の移動式汚染土壌浄化システムは、図４に示すように、洗浄装置ユニット６８を構成する４つのユニットの他に、トレーラー６７に加熱ユニット６９を更に搭載したことを特徴とする。加熱ユニット６９を洗浄装置ユニット６８を構成する４つのユニット６３，６４，６５，６６と同じトレーラー６７に搭載したのは、加熱ユニット６９はスチーム配管として鋼配管を使用する必要があるが、土壌汚染の現場でスチーム配管工事をすることは困難なためである。更に、洗浄装置ユニット６８を構成するトレーラー６７には、制御盤も搭載される。
また本発明の移動式汚染土壌浄化システムは、図５に示すように、洗浄装置ユニット６８のトレーラーとは別のトレーラー７１を用意し、この別のトレーラー７１に発電ユニット７２及び冷却ユニット７３を搭載してユーティリティユニット７４を構成したことを特徴とする。図５は本発明の移動式汚染土壌浄化システムのユーティリティユニットの側面図であり、図６はその平面図である。ユーティリティユニット７４を構成する発電ユニット７２及び冷却ユニット７３も、洗浄装置ユニット６８と同じトレーラー６７に載せることが本来は好ましいが、上記発電ユニット７２及び冷却ユニット７３の重量及び大きさを考慮すると、洗浄装置ユニット６８のトレーラー６７とは別のトレーラー７１を用意し、この別のトレーラー７１に搭載した方が浄化システムの機動性が高まる。冷却ユニット７３は、冷却水にフレックス配管を使用することで現場での配管工事を簡単にすることができる。
ユーティリティユニット７４を構成する発電ユニット７２はディーゼル発電機を含み、ユーティリティユニット７４を構成する冷却ユニット７３の動力及び洗浄装置ユニット６８を構成する各ユニット６３，６４，６５，６６の動力に必要なエネルギーを上記発電機により供給する。本発明の移動式汚染土壌浄化システムでは、発電ユニット７２にディーゼル発電機を使用し、このディーゼル発電機によって各ユニットの動力に必要なエネルギーを供給する。ディーゼル発電機は、浄化処理で回収した軽質油成分及び重質油成分を発電原料として使用することができるため、電源が確保できない現場においても、浄化作業を継続して行うことができる。
このような構成とした本発明の汚染土壌浄化装置を搭載した移動式汚染土壌浄化システムは、汚染した現場に移動して、その場で汚染土壌の浄化作業を行うことができる。
１０ 汚染土壌浄化装置
１１ ＣＯ2貯留槽
１２ 洗浄槽
１６ 第２冷却手段
１７ ＣＯ2供給ポンプ
１９ 第１加熱手段
２１ 圧力検知手段
２６ 油分濃度検出手段
２８ 濾過手段
２９ 循環ポンプ
４４ 真空ポンプ
４７ 圧力調整手段
４８ 第２加熱手段
４９ 気液分離手段
５２ 第１冷却手段
５８ ＣＯ2圧縮手段
６３ ＣＯ2供給ユニット
６４ 洗浄槽ユニット
６５ 分離ユニット
６６ ＣＯ2回収ユニット
６８ 洗浄装置ユニット
６９ 加熱ユニット
７２ 発電ユニット
７３ 冷却ユニット
７４ ユーティリティユニット
１１ ＣＯ2貯留槽
１２ 洗浄槽
１６ 第２冷却手段
１７ ＣＯ2供給ポンプ
１９ 第１加熱手段
２１ 圧力検知手段
２６ 油分濃度検出手段
２８ 濾過手段
２９ 循環ポンプ
４４ 真空ポンプ
４７ 圧力調整手段
４８ 第２加熱手段
４９ 気液分離手段
５２ 第１冷却手段
５８ ＣＯ2圧縮手段
６３ ＣＯ2供給ユニット
６４ 洗浄槽ユニット
６５ 分離ユニット
６６ ＣＯ2回収ユニット
６８ 洗浄装置ユニット
６９ 加熱ユニット
７２ 発電ユニット
７３ 冷却ユニット
７４ ユーティリティユニット
Claims (13)
- 軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌が収容された洗浄槽で前記被処理土壌を超臨界ＣＯ2で洗浄することにより前記被処理土壌から前記軽質油成分及び重質油成分を取除く汚染土壌の浄化方法において、
前記供給されるＣＯ2はＣＯ2供給ポンプにより前記洗浄槽とともに油分濃度検出手段、濾過手段、循環ポンプ、第１加熱手段及び圧力検知手段から構成される予備循環経路内に供給して加圧され、前記予備循環経路を循環ポンプによって循環させ、前記循環させたＣＯ2を前記濾過手段に通じて、前記ＣＯ2に含まれる固形物を取除き、前記第１加熱手段により昇温して３５〜８０℃の温度、７〜３０ＭＰａの圧力の超臨界ＣＯ2とし、前記超臨界状態としたＣＯ2と前記被処理土壌との熱交換によって前記洗浄槽内に収容した被処理土壌を昇温させ、前記超臨界ＣＯ2により前記洗浄槽内に収容した被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を抽出する工程と、
前記予備循環経路内の軽質油成分及び重質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を前記洗浄槽、前記油分濃度検出手段、前記濾過手段、圧力調整手段、第２加熱手段、気液分離手段、第１冷却手段、ＣＯ2貯留槽、ＣＯ2供給ポンプ、前記第１加熱手段及び前記圧力検知手段から構成される第１循環経路内で循環させ、前記循環させた超臨界ＣＯ2を前記圧力検知手段に基づき前記圧力調整手段で４〜６．５ＭＰａの圧力にまで減圧し、前記減圧されたＣＯ2及びＣＯ2に含まれた軽質油成分と重質油成分を前記第２加熱手段により２０〜４０℃の温度に加熱することにより、ＣＯ2を気化させ、前記加熱した重質油成分及びＣＯ2ガスを前記気液分離手段により気液分離することにより、前記ＣＯ2ガスと前記重質油成分とを分離して前記重質油成分を回収し、前記重質油成分を分離したＣＯ2ガスに含まれる軽質油成分を重質油成分の助溶剤として溶解させたまま第１冷却手段で冷却することにより、前記ＣＯ2ガスを液体ＣＯ2にしてＣＯ2貯留槽に貯留し、前記ＣＯ2貯留槽に貯留した液体ＣＯ2を前記ＣＯ2供給ポンプにより加圧し、前記第１加熱手段により加熱しながら前記洗浄槽内に供給することにより、前記洗浄槽内の被処理土壌に残留する重質油成分を取除く重質油成分浄化工程と
を含むことを特徴とする汚染土壌の浄化方法。 - 超臨界ＣＯ2により洗浄槽内に収容した被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を抽出する工程の前に、
軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌を充填率６０〜９５容積％の割合で前記洗浄槽に収容する工程と、
前記洗浄槽、油分濃度検出手段及び真空ポンプから構成される第１経路で前記被処理土壌が収容された洗浄槽内を負圧状態にすることにより前記洗浄槽内の空隙に存在する空気を系外へと排出する工程と、
気液分離手段と同圧に保たれ、内部に液体ＣＯ2が貯留されたＣＯ2貯留槽と前記内部を負圧状態とした洗浄槽とを前記ＣＯ2貯留槽と前記洗浄槽から構成される第２経路で連通させることにより、前記ＣＯ2貯留槽と前記洗浄槽との圧力差を利用して前記ＣＯ2貯留槽に貯留された液体ＣＯ2を前記洗浄槽内にガス状態のＣＯ2として流れ込ませ、前記被処理土壌が収容された洗浄槽内にＣＯ2を満たす工程と、
前記ＣＯ2貯留槽からＣＯ2供給ポンプ、第１加熱手段、圧力検知手段及び前記洗浄槽から構成される第３経路を通じて液体ＣＯ2を供給して、前記液体ＣＯ2を前記ＣＯ2供給ポンプにより予備循環経路内に供給するとともに、この供給する液体ＣＯ2を所定の圧力に加圧し、前記加圧されたＣＯ2を前記第１加熱手段により所定の温度に昇温することにより、前記昇温されたＣＯ2と前記被処理土壌との熱交換によって前記洗浄槽内に収容した被処理土壌を昇温させる工程と
を更に含む請求項１記載の汚染土壌の浄化方法。 - 重質油成分浄化工程の後に、
第１循環経路内の軽質油成分が溶解した超臨界ＣＯ2を濾過手段、圧力調整手段、第２加熱手段、気液分離手段、第１冷却手段、ＣＯ2貯留槽、ＣＯ2供給ポンプ、第１加熱手段及び圧力検知手段から構成されるバイパス循環経路内で前記ＣＯ2供給ポンプによるＣＯ2流量を前記第１循環経路で循環させる流量の２０〜５０％にまで低下させ、かつ前記第２加熱手段によるＣＯ2温度を５〜２５℃に調節しながら循環させることにより、ＣＯ2に溶解している軽質油成分を前記気液分離手段により取除き、かつ、洗浄槽、油分濃度検出手段、前記第１冷却手段及び前記ＣＯ2貯留槽から構成されるＣＯ2排出経路で前記洗浄槽内のＣＯ2を排出し、前記排出したＣＯ2を前記ＣＯ2貯留槽に貯留する工程と
を更に含む請求項１記載の汚染土壌の浄化方法。 - ＣＯ2貯留槽とＣＯ2供給ポンプとの間に位置する経路内に第２冷却手段が更に設けられた請求項１ないし３いずれか１項に記載の汚染土壌の浄化方法。
- 内部に軽質油成分及び重質油成分に汚染された被処理土壌を収容し、超臨界ＣＯ2を供給することにより前記被処理土壌から軽質油成分及び重質油成分を取除く洗浄槽(12)と、
内部に液体ＣＯ2が貯留されたＣＯ2貯留槽(11)と、
前記ＣＯ2貯留槽(11)に貯留された液体ＣＯ2を前記洗浄槽(12)内に向かって供給するとともに、この供給する液体ＣＯ2を所定の圧力に加圧するＣＯ2供給ポンプ(17)と、
前記ＣＯ2供給ポンプ(17)で加圧されたＣＯ2を昇温する第１加熱手段(19)と、
前記第１加熱手段(19)を通過したＣＯ2の圧力を検出する圧力検知手段(21)と、
一端が前記ＣＯ2貯留槽(11)に接続され、他端が前記ＣＯ2供給ポンプ(17)、前記第１加熱手段(19)及び前記圧力検知手段(21)を介して前記洗浄槽(12)供給口に接続されたＣＯ2供給用管路(13)と、
前記洗浄槽(12)より排出されたＣＯ2の油分濃度を検出する油分濃度検出手段(26)と、
前記洗浄槽(12)から排出されたＣＯ2に含まれる固形物を取除く濾過手段(28)と、
前記濾過手段(28)を通過したＣＯ2を前記第１加熱手段(19)、前記圧力検知手段(21)を介して前記洗浄槽(12)に戻すとともに、前記ＣＯ2を循環させる循環ポンプ(29)と、
一端が前記洗浄槽(12)排出口に接続され、他端が前記油分濃度検出手段(26)、前記濾過手段(28)及び前記循環ポンプ(29)を介して前記ＣＯ2供給ポンプ(17)と前記第１加熱手段(19)の間に位置するＣＯ2供給用管路(13)に接続されたＣＯ2昇温用管路(24)と、
前記濾過手段(28)を通過した超臨界ＣＯ2を前記圧力検知手段(21)に基づき減圧する圧力調整手段(47)と、
前記圧力調整手段(47)を通過したＣＯ2を加熱する第２加熱手段(48)と、
前記第２加熱手段(48)を通過したＣＯ2を気液分離することにより、前記ＣＯ2ガスと軽質油成分或いは重質油成分を分離する気液分離手段(49)と、
前記気液分離手段(49)から排出される軽質油成分或いは重質油成分の液体成分を回収する回収油分受け槽(54)と、
前記気液分離手段(49)から排出されるＣＯ2ガスを冷却する第１冷却手段(52)と、
一端が前記濾過手段(28)と前記循環ポンプ(29)との間に位置するＣＯ2昇温用管路(24)に接続され、他端が前記圧力調整手段(47)、前記第２加熱手段(48)、前記気液分離手段(49)及び前記第１冷却手段(52)を介して前記ＣＯ2貯留槽(11)に接続されたＣＯ2回収用管路(46)と
を備えた汚染土壌浄化装置。 - 洗浄槽(12)内を負圧状態にすることにより前記洗浄槽(12)内の空隙に存在する空気を系外へと排出する真空ポンプ(44)と、
一端が前記油分濃度検出手段(26)と濾過手段(28)との間に位置するＣＯ2昇温用管路(24)に接続され、前記真空ポンプ(44)を介して前記洗浄槽(12)内の空隙に存在する空気を系外へと排出する空気排出用管路(42)と、
一端がＣＯ2貯留槽(11)に接続され、他端が圧力検知手段(21)と前記洗浄槽(12)との間に位置するＣＯ2供給用管路(13)に接続されて前記ＣＯ2貯留槽(11)と前記洗浄槽(12)とを直接連通させるＣＯ2導入用管路(39)と
を更に備えた請求項５記載の汚染土壌浄化装置。 - 一端が圧力検知手段(21)と洗浄槽(12)との間に位置するＣＯ2供給用管路(13)に接続され、他端が油分濃度検出手段(26)と濾過手段(28)との間に位置するＣＯ2昇温用管路(24)に接続された第１バイパス用管路(37)と、
前記洗浄槽(12)内のＣＯ2を圧縮してＣＯ2貯留槽(11)に送り込むＣＯ2圧縮手段(58)と、
一端が前記油分濃度検出手段(26)と前記第１バイパス用管路(37)の他端との間に位置するＣＯ2昇温用管路(24)に接続され、他端がＣＯ2圧縮手段(58)を介して気液分離手段(49)と第１冷却手段(52)との間に位置するＣＯ2回収用管路(46)に接続されたＣＯ2排出用管路(56)と、
一端が油分濃度検出手段(26)とＣＯ2圧縮手段(58)との間に位置するＣＯ2排出用管路(56)に接続され、他端がＣＯ2圧縮手段(58)と第１冷却手段(52)との間に位置するＣＯ2排出用管路(56)に接続された第２バイパス用管路(61)と
を更に備えた請求項５記載の汚染土壌浄化装置。 - ＣＯ2貯留槽(11)とＣＯ2供給ポンプ(17)との間に位置するＣＯ2供給用管路(13)を介して設けられ、前記ＣＯ2貯留槽(11)から供給される液体ＣＯ2を冷却する第２冷却手段(16)と
を更に備えた請求項５ないし７いずれか１項に記載の汚染土壌浄化装置。 - 汚染土壌浄化装置がＣＯ2供給ユニット(63)、洗浄槽ユニット(64)、分離ユニット(65)及びＣＯ2回収ユニット(66)から構成され、前記ＣＯ2供給ユニット(63)が第１冷却手段(52)、ＣＯ2貯留槽(11)、第２冷却手段(16)及びＣＯ2供給ポンプ(17)を含み、前記洗浄槽ユニット(64)が第１加熱手段(19)、圧力検知手段(21)、洗浄槽(12)、油分濃度検出手段(26)、真空ポンプ(44)、濾過手段(28)及び循環ポンプ(29)を含み、前記分離ユニット(65)が圧力調整手段(47)、第２加熱手段(48)、気液分離手段(49)及び回収油分受け槽(54)を含み、かつ前記ＣＯ2回収ユニット(66)がＣＯ2圧縮手段(58)を含む請求項５ないし８いずれか１項に記載の汚染土壌浄化装置。
- 請求項９記載の４つのユニット(63,64,65,66)を１台のトレーラー(67)に搭載して洗浄装置ユニット(68)を構成したことを特徴とする移動式汚染土壌浄化システム。
- 洗浄装置ユニット(68)を構成する４つのユニット(63,64,65,66)の他に、トレーラー(67)に加熱ユニット(69)を更に搭載したことを特徴とする請求項１０記載の移動式汚染土壌浄化システム。
- 請求項１０又は１１記載の洗浄装置ユニット(68)のトレーラー(67)とは別のトレーラー(71)を用意し、この別のトレーラー(71)に発電ユニット(72)及び冷却ユニット(73)を搭載してユーティリティユニット(74)を構成したことを特徴とする移動式汚染土壌浄化システム。
- 請求項１２記載のユーティリティユニット(74)を構成する発電ユニット(72)がディーゼル発電機を含み、前記ユーティリティユニット(74)を構成する冷却ユニット(73)の動力及び洗浄装置ユニット(68)を構成する各ユニット(63,64,65,66)の動力に必要なエネルギーを上記発電機により供給する移動式汚染土壌浄化システム。
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102527709A (zh) * | 2012-01-09 | 2012-07-04 | 中国科学院武汉岩土力学研究所 | 污染土壤的超临界流体修复处理系统 |
| JP2013117509A (ja) * | 2011-11-03 | 2013-06-13 | Teams Inc | 放射性物質による汚染土の除染用ミニプラント |
| JP2021070006A (ja) * | 2019-11-01 | 2021-05-06 | サステイナブルエネルギー開発株式会社 | 有機性廃棄物処理システム |
| CN113000588A (zh) * | 2021-03-16 | 2021-06-22 | 中国科学院工程热物理研究所 | 一种移动式超临界流体土壤修复系统与修复装置 |
| CN117475338A (zh) * | 2023-12-28 | 2024-01-30 | 山东舜捷资源综合利用有限公司 | 一种基于土地管理的土地整治修复进程监测系统 |
-
2006
- 2006-03-13 JP JP2006067729A patent/JP2007244929A/ja not_active Withdrawn
Cited By (7)
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| CN117475338B (zh) * | 2023-12-28 | 2024-03-29 | 山东舜捷资源综合利用有限公司 | 一种基于土地管理的土地整治修复进程监测系统 |
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