JP2007217266A - Rotary kiln for manufacturing uranium dioxide - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、気体状の六フッ化ウラン(UF6)と水蒸気とを原料とし、高温下でのこれらの反応により固体状のUO2F2(フッ化ウラニル)を生成させ、更に、これと水蒸気との反応によりUO3を生成させ、生成したUO3と水素ガスとを反応させて、二酸化ウラン(UO2)を製造するロータリーキルンに関する。 The present invention uses gaseous uranium hexafluoride (UF 6 ) and water vapor as raw materials to produce solid UO 2 F 2 (uranyl fluoride) by these reactions at a high temperature. The present invention relates to a rotary kiln for producing uranium dioxide (UO 2 ) by producing UO 3 by reaction with water vapor and reacting the produced UO 3 with hydrogen gas.
ロータリーキルンは、被処理物を焼成、焼却あるいは仮焼して固形物として取り出すのに用いられる設備であり、回転可能に設けられた円筒状のキルン本体と、その一端に設けられた入口フードおよび他端に設けられた出口フードとを有する。キルン本体の内部は加熱手段により高温状態とされ、この中に、入口フードを介して被処理物を供給し、供給された被処理物を出口側へ送りつつ加熱処理し、生成された固形物が出口フードを介して排出される。 A rotary kiln is a facility used to sinter, incinerate, or calcinate an object to be processed and take it out as a solid material. A cylindrical kiln main body provided rotatably, an inlet hood provided at one end thereof, and the like And an outlet hood provided at the end. The inside of the kiln body is brought to a high temperature state by a heating means, and supplies the object to be processed through the inlet hood, and heat-processes the supplied object to be processed while sending it to the outlet side. Is discharged through the outlet hood.
この種のロータリーキルンは、外国では核燃料ペレットの原料となる二酸化ウランの粉末を製造するのにも用いられている。二酸化ウランを製造するロータリーキルンとしては、例えば、特表平8−500057号公報に記載のものが知られている。同公報に記載のロータリーキルンは、入口装置と、キルン本体と、出口装置とを備えている。入口装置には、二重管構造の反応気体入口ノズルが、キルン本体の軸心と一致するように設けられており、この反応気体入口ノズルから、気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気が入口装置内に噴出される。噴出された六フッ化ウランおよび水蒸気は入口装置内で反応してフッ化ウラニルが生成される。一方、出口装置には、キルン本体内に水蒸気および水素を導入するための手段が設けられており、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルはキルン本体内に入り、そこで、水蒸気と水素との混合気体と反応して、最終的には出口装置から二酸化ウランの粉末が放出される。 This type of rotary kiln is also used in foreign countries to produce uranium dioxide powder, which is a raw material for nuclear fuel pellets. As a rotary kiln for producing uranium dioxide, for example, the one described in JP-T-8-500057 is known. The rotary kiln described in the publication includes an inlet device, a kiln body, and an outlet device. In the inlet device, a reaction gas inlet nozzle having a double tube structure is provided so as to coincide with the axial center of the kiln main body, and gaseous uranium hexafluoride and water vapor are supplied from the reaction gas inlet nozzle to the inlet device. Erupted inside. The ejected uranium hexafluoride and water vapor react in the inlet device to produce uranyl fluoride. On the other hand, the outlet device is provided with means for introducing water vapor and hydrogen into the kiln body, and uranyl fluoride produced in the inlet device enters the kiln body, where the water vapor and hydrogen are mixed. In reaction with the gas mixture, the uranium dioxide powder is finally released from the outlet device.
また、キルン本体内で発生した余分なガスを排出するための気体放出パイプが入口装置の外周面に設けられているが、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルは微細な粒子であり、フッ化ウラニルが気体放出パイプから排出されないようにするために、筒状のフィルタが入口装置に設けられている。
しかしながら、上述した従来のロータリーキルンでは、六フッ化ウランからフッ化ウラニルを生成する際の反応条件、およびフッ化ウラニルから二酸化ウランを生成する際の反応条件が十分に最適化されているとはいえなかった。 However, in the conventional rotary kiln described above, it can be said that the reaction conditions for generating uranyl fluoride from uranium hexafluoride and the reaction conditions for generating uranium dioxide from uranyl fluoride are sufficiently optimized. There wasn't.
すなわち、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るには複数の段階を経る必要があるが、入口装置から出口装置までの、反応用の空間は、概ね連続した空間となっているため、必ずしも、各反応の段階で必要な物質を必要な部分に供給する構成とはなっていなかった。 That is, in order to obtain uranium dioxide from uranium hexafluoride, it is necessary to go through a plurality of stages, but the reaction space from the inlet device to the outlet device is generally a continuous space. It was not designed to supply necessary substances to the necessary parts in the reaction stage.
以上のように、従来のロータリーキルンは、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件が十分に最適化されていないことにより、結果的には、供給された六フッ化ウランに対する二酸化ウランの生産効率の低下を招くことになる。六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件を最適化するには、供給する物質の量、反応温度、反応時間等を厳密に管理する方法もあるが、上述のように反応が複数の段階にわたって連続して行われるロータリーキルンにおいては、それらの管理も難しく、ロータリーキルン自体の構成も複雑になってしまう。 As described above, in the conventional rotary kiln, the reaction conditions for obtaining uranium dioxide from uranium hexafluoride are not sufficiently optimized. The production efficiency will be reduced. In order to optimize the reaction conditions for obtaining uranium dioxide from uranium hexafluoride, there is a method of strictly controlling the amount of substance to be supplied, reaction temperature, reaction time, etc. In a rotary kiln that is performed continuously throughout the stages, it is difficult to manage them, and the configuration of the rotary kiln itself is complicated.
そこで本発明は、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することを目的とする。 Accordingly, an object of the present invention is to provide a rotary kiln capable of improving the efficiency of the reaction from the generation of uranium dioxide to uranium dioxide with a simpler configuration.
本発明のロータリーキルンの第1の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とする。 The first aspect of the rotary kiln of the present invention includes a kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, and an inlet for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor from the inlet hood side. In a rotary kiln comprising a side supply pipe and an outlet side supply pipe for supplying hydrogen and water vapor from the outlet hood side, and obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood, the interior of the kiln body is first reacted by a partition plate A chamber and a second reaction chamber, wherein the first reaction chamber and the second reaction chamber communicate with each other through a gap formed between an inner surface of the kiln body and an outer edge of the partition plate. And
この発明によれば、キルン本体の内部を第一反応室と第二反応室とに区画することにより、入口側供給管から供給される六フッ化ウランの出口フード側への移動、および出口側供給管から供給される水素の入口フード側への移動が抑制される。つまり、反応に必要な物質が必要な箇所に供給される。また、第一反応室と第二反応室とは、キルン本体の内面と仕切板の外縁とで形成される隙間により連通しているので、キルン本体内で生成されたウラン化合物の、第一反応室から第二反応室への移動が妨げられることはない。その結果、六フッ化ウランと水蒸気との反応、この反応によって生成されたフッ化ウラニルと水蒸気との反応、およびこの反応によって生成された三酸化ウランと水素との反応が効率よく行われる。しかも、このことは、仕切板をキルン本体内に設置するという極めて簡単な構成で達成される。 According to this invention, by dividing the inside of the kiln main body into the first reaction chamber and the second reaction chamber, the movement of uranium hexafluoride supplied from the inlet side supply pipe to the outlet hood side, and the outlet side The movement of hydrogen supplied from the supply pipe to the inlet hood side is suppressed. That is, a substance necessary for the reaction is supplied to a necessary place. Further, the first reaction chamber and the second reaction chamber communicate with each other through a gap formed by the inner surface of the kiln body and the outer edge of the partition plate, so that the first reaction of the uranium compound generated in the kiln body. The movement from the chamber to the second reaction chamber is not hindered. As a result, the reaction between uranium hexafluoride and water vapor, the reaction between uranyl fluoride produced by this reaction and water vapor, and the reaction between uranium trioxide produced by this reaction and hydrogen are performed efficiently. Moreover, this is achieved with a very simple configuration in which the partition plate is installed in the kiln body.
本発明のロータリーキルンの第2の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とする。 A second aspect of the rotary kiln of the present invention includes a kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, and an inlet for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor from the inlet hood side. In a rotary kiln comprising a side supply pipe and an outlet side supply pipe for supplying hydrogen and water vapor from the outlet hood side, and obtaining the solid uranium dioxide from the outlet hood, the outlet side supply pipe is supplied with the water vapor. It has a double tube structure of an inner tube and an outer tube to which the hydrogen is supplied, the water vapor is injected from the tip of the inner tube, and the hydrogen is formed on the peripheral surface of the outer tube. It is injected from the injection port of this.
このロータリーキルンでは、入口側供給管から供給された水蒸気と六フッ化ウランとの反応によりフッ化ウラニルを生成し、このフッ化ウラニルと出口側供給管から供給された水蒸気との反応により三酸化ウランを生成し、更に、この三酸化ウランと出口側供給管から供給された水素との反応により、最終的に二酸化ウランを生成する。この発明によれば、出口側供給管は二重管構造を有しており、水蒸気は内管の先端から噴射され、水素は外管の周面に形成された噴射口から噴射される。これにより、水蒸気と六フッ化ウランとの反応により生成したフッ化ウラニルには、まず、出口側供給管の内管から噴射された水蒸気が優先的に接触し、次いで、フッ化ウラニルと水蒸気との反応によって生成された三酸化ウランに、出口側供給管の外管から噴射された水素が優先的に接触するので、フッ化ウラニルから二酸化ウランまでの反応が効率的に行われる。しかも、このことは、二重管構造に対して外管の周面に噴出口を形成するという極めて簡単な構成で達成される。 In this rotary kiln, uranyl fluoride is generated by a reaction between water vapor supplied from an inlet side supply pipe and uranium hexafluoride, and uranium trioxide is generated by a reaction between this uranyl fluoride and water vapor supplied from an outlet side supply pipe. Furthermore, uranium dioxide is finally produced by a reaction between the uranium trioxide and hydrogen supplied from the outlet side supply pipe. According to this invention, the outlet side supply pipe has a double pipe structure, water vapor is injected from the tip of the inner pipe, and hydrogen is injected from the injection port formed on the peripheral surface of the outer pipe. Thus, the uranyl fluoride produced by the reaction between the water vapor and uranium hexafluoride first comes into contact with the water vapor injected from the inner pipe of the outlet side supply pipe, and then the uranyl fluoride and the water vapor Since the hydrogen injected from the outer pipe of the outlet side supply pipe is preferentially brought into contact with the uranium trioxide generated by the above reaction, the reaction from uranyl fluoride to uranium dioxide is efficiently performed. Moreover, this can be achieved with a very simple configuration in which a jet outlet is formed on the peripheral surface of the outer tube with respect to the double tube structure.
上記の発明においては、三酸化ウランはキルン本体の底部に堆積して存在しているので、このような三酸化ウランに対して効果的に水素を噴射するためには、噴射口を外管の下側に形成することが望ましい。さらに、キルン本体の回転による三酸化ウランの移動を考慮すると、噴射口は、水素の噴射範囲の中心が、キルン本体の回転中心の真下よりもキルン本体の回転方向について下流側に位置するように形成されていることが、より望ましい。 In the above invention, since uranium trioxide is deposited on the bottom of the kiln body, in order to effectively inject hydrogen to such uranium trioxide, the injection port is connected to the outer tube. It is desirable to form on the lower side. Furthermore, considering the movement of uranium trioxide due to the rotation of the kiln body, the injection port is positioned so that the center of the hydrogen injection range is downstream in the rotation direction of the kiln body from directly below the rotation center of the kiln body. It is more desirable that it is formed.
なお、本明細書において、「水蒸気」は、蒸気状の水を意味し、飽和水蒸気や加熱水蒸気等を含む。 In the present specification, “steam” means steam-like water, and includes saturated steam, heated steam, and the like.
本発明によれば、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the rotary kiln which can improve the efficiency of reaction until it produces | generates uranium dioxide from uranium hexafluoride by a simpler structure can be provided.
次に、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。 Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
図1は、本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。 FIG. 1 is a view showing a structure of a rotary kiln according to an embodiment of the present invention.
図1に示すように、ロータリーキルン1は、酸化物への転換用、より具体的には、気体状の六フッ化ウラン(UF6)を原料として粉末状の二酸化ウラン(UO2)を製造するための設備であり、ローラ7の上に載置されることによって略水平な軸回りに回転可能に支持された筒状のキルン本体2と、キルン本体2の一端部に設けられた入口フード3および他端部に設けられた出口フード4とを有する。
As shown in FIG. 1, the rotary kiln 1 is used for conversion to an oxide, more specifically, powdery uranium dioxide (UO 2 ) is produced from gaseous uranium hexafluoride (UF 6 ) as a raw material. And a cylindrical kiln main body 2 supported on a
キルン本体2の入口フード3側の外周面には歯車13が設けられており、不図示の駆動手段による駆動力をこの歯車13に伝達することで、キルン本体2が回転される。また、キルン本体2の外側には、電気ヒータ等の加熱手段を備えた外熱炉14が設けられている。外熱炉14は、キルン本体2の内部の温度を反応に適した所定の温度とするためのものである。特に本実施形態では、入口フード3側から出口フード4側へ至る過程で複数段階の反応を経て二酸化ウランが生成されるので、キルン本体2内の温度をそれぞれの段階ごとに反応に適した温度とすることができるようにするために、外熱炉14は、キルン本体2の軸線方向に沿って複数のブロック14a〜14cに区分され、ブロック14a〜14c毎に独立して温度制御が可能となっている。キルン本体2の内部には、それぞれ外熱炉14の各ブロック14a〜14cに対応する位置で、キルン本体2の端部から挿入された温度計(不図示)が設置されており、ブロック14a〜14c毎の温度制御は、これら温度計による温度の測定結果に基づいて行われる。
A
本実施形態では外熱炉14を3つのブロック14a〜14cに分けたが、ブロックの数はこれに限られるものではなく、温度制御の精度を考慮し、適宜必要な数とすればよい。ブロックの数を多くすれば、外熱炉14の構成の複雑化や部品点数の増加等によってロータリーキルンの制作費が高くなるが、温度の制御精度は高くなる。
In the present embodiment, the
キルン本体2の入口フード3側の端面には、キルン本体2内で生成したウラン化合物が入口フード3へ侵入するのを阻止するための板状のフィルタ15が固定されており、このフィルタ15により、キルン本体2の入口フード3側の端面が塞がれている。フィルタ15としては、この種のロータリーキルンに通常用いられるフィルタであればよい。さらに、キルン本体2の内部には、キルン本体2の内部を、入口フード3側から順に第一反応室2aと第二反応室2bとに区画する仕切板9が設置されている。上述した外熱炉14により、第一反応室2aは、気体状のUF6と水蒸気との反応に適した300℃以上の温度に設定され、第二反応室2bは、第一反応室2aでの反応により生成したフッ化ウラニル(UO2F2)と水蒸気との反応に適し、かつ、この反応で生成した三酸化ウラン(UO3)と水素との反応に適した450〜800℃の温度に設定される。
A plate-like filter 15 for preventing the uranium compound generated in the kiln body 2 from entering the inlet hood 3 is fixed to the end face of the kiln body 2 on the inlet hood 3 side. The end face of the kiln body 2 on the inlet hood 3 side is closed. The filter 15 may be a filter that is usually used in this type of rotary kiln. Furthermore, a partition plate 9 that divides the inside of the kiln main body 2 into a first reaction chamber 2a and a second reaction chamber 2b in order from the inlet hood 3 side is installed inside the kiln main body 2. By the
仕切板9は、第一反応室2aと第二反応室2bとの間でのガスの自由な移動を規制するものであり、第一反応室2aと第二反応室2bとを完全に区画するものではない。すなわち、図3に示すように、仕切板9は、キルン本体2の横断面に対して一回り小さい外径を有し、適宜の固定部材9aにより、仕切板9の外縁全域にわたってキルン本体2の内壁面と隙間が形成されるように、キルン本体2内に支持されている。
The partition plate 9 restricts the free movement of gas between the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2b, and completely partitions the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2b. It is not a thing. That is, as shown in FIG. 3, the partition plate 9 has an outer diameter that is slightly smaller than the cross section of the kiln body 2, and the kiln body 2 is spread over the entire outer edge of the partition plate 9 by an
キルン本体2は、出口フード4側に向かって2〜3度の下り勾配となるように設置し、キルン本体2内で生成したUO2F2等が出口フード4側に流れ易くなるようにしている。キルン本体2の下り勾配の角度は、生成する粒子の大きさや流動性等を考慮して設定され、2〜3度に限定されるものではない。 The kiln body 2 is installed so as to have a downward slope of 2 to 3 degrees toward the outlet hood 4 side so that UO 2 F 2 and the like generated in the kiln body 2 can easily flow to the outlet hood 4 side. Yes. The angle of the downward slope of the kiln main body 2 is set in consideration of the size and fluidity of the particles to be generated, and is not limited to 2 to 3 degrees.
キルン本体2は、入口フード3および出口フード4に対して回転可能に設けられているので、入口フード3とキルン本体2との接続部、および出口フード4とキルン本体2との接続部にはそれぞれ、この部分からのガスの漏れを防止するために、シール手段17a,17bが設けられている。各シール手段17a,17bは、それぞれキルン本体2の軸線方向に間隔をあけて配置された2つのシールリングを有し、シール手段17a,17bを介してのガスの漏洩をより効果的に防止するために、シールリングの間の空間に窒素ガスが注入される構成となっている。 Since the kiln main body 2 is provided so as to be rotatable with respect to the inlet hood 3 and the outlet hood 4, the connecting portion between the inlet hood 3 and the kiln main body 2 and the connecting portion between the outlet hood 4 and the kiln main body 2 are provided. In order to prevent gas leakage from this portion, sealing means 17a and 17b are provided. Each of the sealing means 17a and 17b has two seal rings that are spaced apart from each other in the axial direction of the kiln body 2, and more effectively prevents gas leakage through the sealing means 17a and 17b. Therefore, nitrogen gas is injected into the space between the seal rings.
入口フード3には、キルン本体2の第一反応室2a内へ気体状のUF6および水蒸気を供給する入口側供給管5と、キルン本体2内で発生したガスを排出するための排ガス出口18とが設けられている。入口側供給管5は、入口フード3、およびフィルタ15の中心部を貫通して、先端部をキルン本体2内に臨ませて、キルン本体2の中心軸上に設置されている。入口側供給管5の先端には、フィルタ15の表面に付着した付着物を除去するためのスクレーパ16が固定されている。スクレーパ16は、キルン本体2の回転に伴ってフィルタ15が回転することでフィルタの表面を擦り、これによってフィルタ15の表面から付着物が掻き落とされる。
The inlet hood 3 has an inlet-
出口フード4には、キルン本体2内で発生したガスを排出するための排ガス出口19と、キルン本体2内での反応によって得られた固体状の最終製品を排出するための排出口8とが設けられている。さらに、出口フード4には、キルン本体2の第二反応室2b内へ、水素および水蒸気を供給するための出口側供給管6が、出口フード4を貫通して設けられている。
The outlet hood 4 has an
出口側供給管6は外管62と内管63との二重管構造となっている。水素は、外管62の周壁に形成された複数の噴射口61から噴射される。水蒸気は、内管63の先端部、具体的には、内管63の先端、および内管63の先端付近で内管63の周囲に形成された複数の噴射口から噴射される。噴射口61は、キルン本体2の底部に堆積しているウラン化合物に向かって水素を噴射するように外管62の下側の壁面に設けられている。
The outlet side supply pipe 6 has a double pipe structure of an
ここで、入口側供給管5について、図2を参照して説明する。
Here, the inlet
入口側供給管5は、図2に示すように、気体状のUF6を噴射する内管51と、水蒸気を噴射する外管52とを有する二重管構造となっており、入口側供給管5の先端部には、内管51と外管52との間に、入口側供給管5の中心軸に対する旋回流を発生するための傾斜羽根53が設けられている。また、入口側供給管5の先端部において、内管51の中心部には分散体54が設けられており、この分散体54と内管51とにより、先端に向かって直径が次第に小さくなる環状の傾斜通路が形成されている。このため、内管51よりUF6は、ドーナツ状となって拡散しながら噴射される。一方、外管52は先細り形状となっており、水蒸気は、内管51から噴射したUF6と衝突するように噴射される。これにより、UF6の微粒化が行われる。
As shown in FIG. 2, the inlet
入口側供給管5からのUF6と水蒸気との噴射により両者が衝突することで、両者は速やかに混合され、第一反応室2aでは、以下の反応式
UF6+2H2O→UO2F2+4HF
により、UO2F2が生成される。
Both of them collide by injection of UF 6 and water vapor from the inlet
As a result, UO 2 F 2 is generated.
第一反応室2aで生成したUO2F2は粒径が1μm以下の微細な固体であり、第一反応室2a内で浮遊する傾向がある。しかし、入口側供給管5を上述した構成とすることで、入口側供給管5から噴射された水蒸気は、傾斜羽根53の作用により旋回しながら噴射されるので、内管51から噴射されるUF6および生成したUO2F2も、その流れに随伴してキルン本体2内で、キルン本体2の中心軸回りに旋回することになる。これにより、生成したUO2F2は、第一反応室2aの内壁面へと移動し易くなり、UO2F2の粒子同士の結合が起こり易い状況となる。このことは、図5および図6に示した入口側供給管35を用いた場合でも同様である。UO2F2の粒子同士が結合することにより、UO2F2の粒子径が大きくなる。その結果、UO2F2は、水蒸気や生成したガス成分と分離し易くなり入口フード3の排ガス出口18へ向かうUO2F2の量が少なくなる。
UO 2 F 2 produced in the first reaction chamber 2a is a fine solid having a particle size of 1 μm or less and tends to float in the first reaction chamber 2a. However, since the inlet-
上述したように、排ガス出口18へ向かうUO2F2の量が少なくなることで、より多くのUO2F2をキルン本体2の底部に堆積させることができ、より多くのUO2F2を第二反応室2bでの反応に利用することができるようになる。また、排ガス出口18へ向かうUO2F2の量が少なくなることで、フィルタ15に付着するUO2F2の量を少なくすることができる。フィルタ15に付着した付着物は、スクレーパ16により除去することができるが、このように、フィルタ15に付着するUO2F2の量を少なくすることで、フィルタ15の目詰まりを長期間にわたってより効果的に抑制することができる。なお、上述した入口側供給管によれば、旋回流の付与によりUO2F2の粒子径を従来と比較して大きくすることができるが、このようにUO2F2の粒子径が大きくなることによっても、フィルタ15の目詰まりを抑制することができ、また、フィルタ15に付着したUO2F2をスクレーパ16によって容易に除去することができる。
As described above, by reducing the amount of UO 2 F 2 toward the
フィルタ15に付着するUO2F2はスクレーパ16により除去されるが、時間の経過でフィルタ15に目詰まりが生じた場合には、フィルタ15の上流側(図1においてフィルタ15の左側)より窒素ガスを間欠的に供給することも、付着物の除去には効果的である。 UO 2 F 2 adhering to the filter 15 is removed by the scraper 16, but when the filter 15 becomes clogged over time, nitrogen is introduced from the upstream side of the filter 15 (left side of the filter 15 in FIG. 1). Supplying gas intermittently is also effective for removing the deposits.
本実施形態では、入口側供給管5自体の構造により第一反応室2aに旋回流を発生させた例を示したが、図5および図6に示すように、複数本の入口側供給管35を設け、これにより旋回流を発生させてもよい。図5および図6に示す例では、各入口側供給管35は、それぞれ二重管構造を有するもので、キルン本体32の回転中心に対して点対称となるように、キルン本体32の周縁部に配置されている。また、各入口側供給管35の先端部は、それぞれキルン本体32の回転方向と反対向きに屈曲している。このため、各入口側供給管35からUF6および水蒸気はキルン本体32の周方向に噴射され、これによってUF6および水蒸気を旋回流としてキルン本体32内に供給している。図1に示した構造および図5,6に示した構造のいずれの場合も、UO2F2がフィルタ15に向かうことを抑制するために、生成したUO2F2に旋回流を与え、キルン本体の内壁面へ向かわせるものであり、しかもその構成も極めて簡単である。このように生成したUO2F2に旋回流を与えるためには、入口側供給管は、UF6および水蒸気の少なくとも一方を旋回流としてキルン本体内に供給することができるものであれば、特に限定されるものではない。なお、UF6および水蒸気を供給する手段は、上述の手段に限られるものではなく、気体状のUF6と水蒸気とが十分に混合し、混合した結果、十分な反応が行われるような手段であればよい。
In the present embodiment, an example in which a swirling flow is generated in the first reaction chamber 2a by the structure of the inlet
また、本実施形態では、フィルタ15は板状とし、キルン本体2の端面に設けるとともに、フィルタ15に付着した付着物を掻き落とすスクレーパ16を、入口側供給管5の先端部に固定し、フィルタ15の表面に付着した付着物の除去が、キルン本体2の回転を利用して自動的に行われる構成としている。これにより、スクレーパ16を駆動するための駆動源を必要としない極めて簡単な構成でフィルタ15の付着物を除去することができ、しかも、フィルタ15は板状であるので、その製作も容易である。
In the present embodiment, the filter 15 is plate-shaped and provided on the end surface of the kiln main body 2, and a scraper 16 that scrapes off deposits attached to the filter 15 is fixed to the tip of the inlet-
再び図1を参照すると、前述したように、第一反応室2aは仕切板9により第二反応室2bと仕切られており、その内部の温度は反応に最適な温度である300〜400℃程度に制御されている。第一反応室2aの温度は、供給するUF6の性状(純度等)や水蒸気の量により適宜最適な温度が選ばれ設定される。更に、第一反応室2aが仕切板9で第二反応室2bと仕切られていることにより、第二反応室2bに供給された水素および水蒸気に希釈されることなく、第一反応室2aに供給されたUF6および水蒸気の濃度が維持されるので、第一反応室2a内の雰囲気を、UO2F2が生成されやすい条件に保持することができる。しかも、このことは、キルン本体2を仕切板9で仕切るという極めて簡単な構成で達成される。 Referring to FIG. 1 again, as described above, the first reaction chamber 2a is partitioned from the second reaction chamber 2b by the partition plate 9, and the internal temperature is about 300 to 400 ° C. which is the optimum temperature for the reaction. Is controlled. The temperature of the first reaction chamber 2a is appropriately selected and set depending on the properties (purity, etc.) of UF 6 to be supplied and the amount of water vapor. Further, since the first reaction chamber 2a is partitioned from the second reaction chamber 2b by the partition plate 9, the first reaction chamber 2a is not diluted with hydrogen and water vapor supplied to the second reaction chamber 2b. Since the concentration of the supplied UF 6 and water vapor is maintained, the atmosphere in the first reaction chamber 2a can be maintained in a condition where UO 2 F 2 is easily generated. Moreover, this is achieved with a very simple configuration in which the kiln body 2 is partitioned by the partition plate 9.
第一反応室2aで生成されたUO2F2は、第一反応室2aの底部に堆積し、キルン本体2が出口フード4に向かって下り勾配で設置されていることから、キルン本体2の回転に伴い、徐々に出口フード4側へ移送される。ここで、仕切板9とキルン本体2との間には、図3に示したように隙間が設けられているので、第一反応室2aで生成したUO2F2は、この隙間を通って第二反応室2bへ移動する。 The UO 2 F 2 generated in the first reaction chamber 2a is deposited on the bottom of the first reaction chamber 2a, and the kiln body 2 is installed with a downward slope toward the outlet hood 4. With rotation, it is gradually transferred to the outlet hood 4 side. Here, since a gap is provided between the partition plate 9 and the kiln body 2 as shown in FIG. 3, the UO 2 F 2 generated in the first reaction chamber 2a passes through this gap. Move to the second reaction chamber 2b.
仕切板9とキルン本体2との間の隙間の大きさは、処理されるUF6の量に応じて適宜最適な値が選ばれる。処理されるUF6の変動幅が大きい場合には、キルン本体2との隙間を変化させることのできる仕切板を用いてもよい。また、仕切板9とキルン本体2との間の隙間は、仕切板9の全周にわたって設けられている必要はない。これは、隙間が一部位にのみ設けられている場合でも、キルン本体2が1回転する間には、隙間は必ずキルン本体2の底部を通過し、このときに、UO2F2を第一反応室2aから第二反応室2bへ移動させることができるからである。ただし、UO2F2をよりスムーズに移動させるためには、仕切板9の全周にわたって隙間を設けることが望ましい。 As the size of the gap between the partition plate 9 and the kiln body 2, an optimal value is appropriately selected according to the amount of UF 6 to be processed. When the variation width of the UF 6 to be processed is large, a partition plate that can change the gap with the kiln body 2 may be used. Further, the gap between the partition plate 9 and the kiln body 2 need not be provided over the entire circumference of the partition plate 9. This is because the gap always passes through the bottom of the kiln main body 2 during one rotation of the kiln main body 2 even when the gap is provided only partially, and at this time, the UO 2 F 2 is used as the first. This is because the reaction chamber 2a can be moved to the second reaction chamber 2b. However, in order to move UO 2 F 2 more smoothly, it is desirable to provide a gap over the entire circumference of the partition plate 9.
第二反応室2bに移動したUO2F2は、出口側供給管6の内管63から噴射された水蒸気と反応し、以下の反応式
UO2F2+H2O→UO3+2HF
により、UO3が生成される。生成されたUO3は、更に、キルン本体2の回転に伴う移送により、出口側供給管6の噴射口61から噴射された水素と反応し、以下の反応式
UO3+H2→UO2+H2O
により、最終製品である二酸化ウラン(UO2)が生成される。生成されたUO2は、出口フード4の排出口8から排出される。
UO 2 F 2 moved to the second reaction chamber 2b reacts with water vapor injected from the
As a result, UO 3 is generated. The generated UO 3 further reacts with hydrogen injected from the
As a result, the final product uranium dioxide (UO 2 ) is produced. The generated UO 2 is discharged from the outlet 8 of the outlet hood 4.
このように、第二反応室2bでは、第一反応室2aで生成されたUO2F2が、2段階の反応を経てUO2となる。ここで、出口側供給管6は、その先端から水蒸気を噴射し、周面の噴射口61からH2を噴射する構成となっているので、第二反応室2b内でのウラン化合物の移送方向について、上流側ではH2Oが、下流側ではH2が、それぞれ優先的に供給される。そのことにより、H2Oによる1段階目の反応、およびH2による2段階目の反応を簡単な構成で効率的に行うことができ、結果的に、UO2F2からUO2を効率よく得ることができる。
Thus, in the second reaction chamber 2b, UO 2 F 2 generated in the first reaction chamber 2a becomes UO 2 through a two-stage reaction. Here, since the outlet side supply pipe 6 is configured to inject water vapor from its tip and inject H 2 from the peripheral
また、噴射口61は、図1および図4に示すように、出口側供給管6の軸方向および周方向にそれぞれ複数形成されている。したがって、水素は、キルン本体2の第二反応室2bの底部に堆積しているUO3に対して効率よく噴射され、UO3と水素との反応が最適に生じるように供給される。噴射口61の数および分布密度は、第二反応室2bに堆積しているウラン化合物(UO3)の量に応じて、堆積しているウラン化合物に効果的に噴射できるように適宜設定される。
Further, as shown in FIGS. 1 and 4, a plurality of
ここで、ロータリーキルン1の動作中すなわちキルン本体2の回転中のキルン本体2内でのウラン化合物の位置を考慮すると、キルン本体2の内壁面とウラン化合物との摩擦により、実際には、ウラン化合物は、図4にも示すように、キルン本体2の回転中心の真下よりもキルン本体2の回転方向について下流側にずれた位置に存在する。 Here, in consideration of the position of the uranium compound in the kiln body 2 during the operation of the rotary kiln 1, that is, during the rotation of the kiln body 2, the uranium compound is actually caused by the friction between the inner wall surface of the kiln body 2 and the uranium compound. As shown also in FIG. 4, it exists in the position which shifted | deviated to the downstream with respect to the rotation direction of the kiln main body 2 rather than right under the rotation center of the kiln main body 2. FIG.
そこで本実施形態では、キルン本体2の回転中のウラン化合物に対して効果的に水素が接触するように、キルン本体2の回転方向についての水素の噴射範囲の中心Cが、キルン本体2の回転中心の真下よりもキルン本体2の回転方向について所定の角度だけ下流側となるように噴射口61が設けられている。この角度は、生成するウラン化合物の粒子径や量等に応じて適宜決定される。これにより、ウラン化合物と水素とが接触する領域が多くなり、また、無駄に噴射される水素が少なくなるため、水素とウラン化合物との反応を効率的に行うことができる。また、噴射された水素ができるだけ均一にウラン化合物と接触することができるように、各噴射口61は、広がりを持って水素が噴射される構造であることが好ましい。
Therefore, in this embodiment, the center C of the hydrogen injection range in the rotation direction of the kiln body 2 is the rotation of the kiln body 2 so that hydrogen effectively contacts the rotating uranium compound of the kiln body 2. The
上記のUO2F2とH2Oとの反応、およびUO3とH2との反応に適した温度は450〜800℃であり、この温度は、外熱炉14のブロック14a〜14c毎に、ウラン付着防止機能を備えた温度計により測定され、制御される。それぞれの設定温度は、ブロック14a〜14c毎に、反応が最適に行われるように決められる。一般的には、第一反応室2a側から概ね100℃刻みで温度が高くなっていくように設定される。
The temperature suitable for the reaction between UO 2 F 2 and H 2 O and the reaction between UO 3 and H 2 is 450 to 800 ° C., and this temperature is determined for each
また、上記の反応に見られるように、第二反応室2bでは、UO3が生成される際にHFが生成され、さらに、第二反応室2b内には出口側供給管6から供給された未反応の水素も存在している。このように、第二反応室2b内のガス成分には、腐食性ガスであるフッ化水素ガス(HF)、可燃性ガスである水素ガス(H2)、水蒸気(H2O)等が含まれている。しかも、第二反応室2bの温度は800℃もの高温であり、キルン本体2は、腐食性ガスによる腐食が発生しやすい状況となっている。したがって、キルン本体2の材質の選定が難しく、従来は、モネル合金またはニッケルが用いられていた。しかし、これらの材質でも腐食するとの報告もあるため、本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、キルン本体2や、キルン本体2内に設置される温度計の材質としては、インコネル(例えばインコネル600、インコネル625等)、モネル、Niハステロイ(例えばハステロイB、ハステロイC等)、ステンレス鋼が適していることが判明した。そこで、本実施形態では、キルン本体2およびその中に設置される温度計の、少なくともキルン本体2の内部空間に露出する部分の材質として、インコネル600を用いている。 Further, as seen in the above reaction, in the second reaction chamber 2b, HF was generated when UO 3 was generated, and was further supplied from the outlet side supply pipe 6 into the second reaction chamber 2b. Unreacted hydrogen is also present. As described above, the gas components in the second reaction chamber 2b include hydrogen fluoride gas (HF) that is corrosive gas, hydrogen gas (H 2 ) that is flammable gas, water vapor (H 2 O), and the like. It is. Moreover, the temperature of the second reaction chamber 2b is as high as 800 ° C., and the kiln main body 2 is in a situation where corrosion due to corrosive gas is likely to occur. Therefore, it is difficult to select the material of the kiln body 2, and conventionally, a monel alloy or nickel has been used. However, since there are reports that these materials also corrode, as a result of extensive studies by the present inventors, the material of the kiln main body 2 and the thermometer installed in the kiln main body 2 is Inconel (for example, Inconel). 600, Inconel 625, etc.), Monel, Ni Hastelloy (eg Hastelloy B, Hastelloy C, etc.), stainless steel have been found suitable. Therefore, in this embodiment, Inconel 600 is used as a material of at least a portion of the kiln main body 2 and the thermometer installed therein that is exposed to the internal space of the kiln main body 2.
キルン本体2の断面形状は、一般的に用いられる円形であってもよいが、図3および図4に示すように、多角形(図示した例では六角形)とすることが望ましい。断面が円形であると、キルン本体2を回転させた際、堆積しているウラン化合物がそのまま横滑りし、表面層と内部層との置換がスムーズに行われないため、内部層の反応が行われ難くなるが、多角形とすることで、表面層と内部層とが入れ替わり易くなり、ウラン化合物の反応が速やかに行われる。 Although the circular shape generally used may be sufficient as the cross-sectional shape of the kiln main body 2, as shown in FIG.3 and FIG.4, it is desirable to set it as a polygon (in the example shown in figure). If the cross section is circular, the accumulated uranium compound slips as it is when the kiln body 2 is rotated, and the replacement of the surface layer with the inner layer is not performed smoothly. Although it becomes difficult, it becomes easy to interchange a surface layer and an internal layer by making it a polygon, and reaction of a uranium compound is performed rapidly.
出口フード4には排ガス出口19が設けられているが、この排ガス出口19にはバルブが設けられており、排ガス出口19からの排ガス量を調整して、第一反応室2aと第二反応室2bとの圧力バランスを、第二反応室2bの圧力が第一反応室2aの圧力よりも高くなるように調整している。これにより、第一反応室2a内の未反応のUF6が第二反応室2bへ流入するのを抑制している。なお、第一反応室2aおよび第二反応室2bにはそれぞれ圧力センサ(不図示)が設けられており、これらの圧力センサでの検出結果に基づいて、排ガス出口19に設けられたバルブの開閉を制御することによって、第二反応室2bの圧力が調整される。
The exhaust hood 4 is provided with an
なお、キルン本体2の内面に付着した付着物の除去は、外部よりキルン本体2に衝撃を与え、そのときの振動により付着物を落下させるハンマリング方式を用いることができる。 In addition, the removal of the deposit | attachment adhering to the inner surface of the kiln main body 2 can use the hammering system which gives an impact to the kiln main body 2 from the exterior, and drops an deposit | attachment with the vibration at that time.
さらに、前述したように、キルン本体2の内部には、外熱炉14の各ブロック14a〜14cに対応した位置に、それぞれ温度計(不図示)が設置されているが、これらの温度計を含め、キルン本体2の内部に設置される付属機器にも付着物が生じるので、これらの付着物も除去する必要がある。そのために本実施形態では、キルン本体2の内部に二重管(不図示)を設置し、その二重管の内管の中に付属機器を設置している。そして、内管と外管との間から一定時間ごとに高圧の窒素ガスを流すことで二重管を振動させ、これによって付着物を脱落させることができる。二重管の設置位置および数は、付属機器の設置位置および数に応じて決められる。また、内管に設置された付属機器の重要な先端部は、外管による影響を排除するために、外管の先端よりも10mm程度突出させて設置することが好ましい。
Further, as described above, thermometers (not shown) are installed in the kiln main body 2 at positions corresponding to the
以上説明したように本発明によれば、以下に記載するような効果を奏する。 As described above, according to the present invention, the following effects can be obtained.
入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方を旋回流として供給するロータリーキルンにおいては、旋回流を発生させるだけの簡単な構成で、六フッ化ウランと水蒸気との反応により生成されるフッ化ウラニルの粒子径が大きくなるとともに、入口フードへ向かうフッ化ウラニルの量が少なくなり、キルン本体内に堆積するフッ化ウラニルの量を多くすることができるので、出口フード側での反応に利用されるフッ化ウラニルの利用効率を向上させることができる。この場合、板状のフィルタをキルン本体の入口フード側の端面に設けることもできるが、そのフィルタの中心部を貫通させて入口側供給管を設け、入口側供給管にスクレーパを固定することで、フィルタの目詰まりを抑制することができる。 In a rotary kiln that supplies at least one of uranium hexafluoride and water vapor supplied from the inlet side supply pipe as a swirling flow, it is generated by the reaction of uranium hexafluoride and water vapor with a simple configuration that only generates swirling flow. The particle size of uranyl fluoride to be increased is increased, the amount of uranyl fluoride directed to the inlet hood is reduced, and the amount of uranyl fluoride deposited in the kiln body can be increased. The utilization efficiency of uranyl fluoride used for the reaction can be improved. In this case, a plate-like filter can be provided on the end face of the kiln body on the inlet hood side, but the inlet side supply pipe is provided through the center of the filter, and the scraper is fixed to the inlet side supply pipe. Filter clogging can be suppressed.
また、キルン本体の内部を仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画したロータリーキルン、および、出口側供給管を二重管構造としてその内管の先端から水蒸気を噴射し外管の周面に形成された複数の噴射口から水素を噴射するロータリーキルンにおいては、キルン本体内での各種の反応に必要な物質を、簡単な構成でありながらも、必要な箇所に優先的に供給することができるので、キルン本体内での反応を効率的に行うことができる。 In addition, the rotary kiln in which the inside of the kiln main body is divided into a first reaction chamber and a second reaction chamber by a partition plate, and the outlet side supply pipe has a double pipe structure, water vapor is jetted from the tip of the inner pipe, and the outer pipe In a rotary kiln that injects hydrogen from a plurality of injection ports formed on the peripheral surface, materials necessary for various reactions in the kiln body are preferentially supplied to the necessary locations even with a simple configuration. Therefore, the reaction in the kiln body can be performed efficiently.
1 ロータリーキルン
2,32 キルン本体
2a 第一反応室
2b 第二反応室
3 入口フード
4 出口フード
5,35 入口側供給管
6 出口側供給管
7 ローラ
8 排出口
9 仕切板
9a 固定部材
13 歯車
14 外熱炉
15 フィルタ
16 スクレーパ
17a,17b シール手段
18,19 排ガス出口
51 内管
52 外管
53 傾斜羽根
54 分散体
61 噴射口
62 外管
63 内管
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1
Claims (5)
前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とするロータリーキルン。 A kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, an inlet side supply pipe for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor from the inlet hood side, and hydrogen from the outlet hood side And a rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood,
The inside of the kiln main body is partitioned into a first reaction chamber and a second reaction chamber by a partition plate, and the first reaction chamber and the second reaction chamber include an inner surface of the kiln main body and an outer edge of the partition plate. Rotary kiln characterized by being communicated by a gap formed by
前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とするロータリーキルン。 A kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, an inlet side supply pipe for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor from the inlet hood side, and hydrogen from the outlet hood side And a rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood,
The outlet side supply pipe has a double pipe structure of an inner pipe to which the water vapor is supplied and an outer pipe to which the hydrogen is supplied, and the water vapor is jetted from a tip portion of the inner pipe, and The rotary kiln is characterized in that hydrogen is injected from a plurality of injection ports formed on the peripheral surface of the outer tube.
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