JP2007149349A - Laminated battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、平板状の正極と負極をセパレータを介して積層した積層型電池の構造に関する。 The present invention relates to a structure of a stacked battery in which a flat positive electrode and a negative electrode are stacked via a separator.
近年、携帯電話、デジタルカメラ、ポータブルオーディオなどの小型の電子機器の電源として各種の電池が用いられており、リチウムイオン電池等の非水電解液を使用した小型で大容量の密閉型電池が用いられている。電子機器の薄型化に伴い電池も薄型機器に適した積層型電池がスペース効率が優れており、用いられてきている。 In recent years, various types of batteries have been used as power sources for small electronic devices such as mobile phones, digital cameras, portable audios, etc., and small, large-capacity sealed batteries using non-aqueous electrolytes such as lithium ion batteries have been used. It has been. As electronic devices have been made thinner, stacked batteries suitable for thin devices have become more space efficient and have been used.
従来の積層型電池は、図4に示すように、正極の集電体の両面に正極活物質層を塗布した正極と、負極の集電体の両面に負極活物質層を塗布した負極をそれぞれ圧縮し、切断した後セパレータを介して積層した構造としていた(例えば特許文献1参照)。 As shown in FIG. 4, a conventional stacked battery includes a positive electrode in which a positive electrode active material layer is applied on both sides of a positive electrode current collector and a negative electrode in which a negative electrode active material layer is applied on both sides of a negative electrode current collector. It was made into the structure laminated | stacked through the separator after compressing and cut | disconnecting (for example, refer patent document 1).
しかしながら、積層型電池の最外層において、正極或いは負極の集電体の両面にそれぞれの活物質層を塗布した場合、外側の活物質層は電池容量に寄与しない、余分な活物質層として存在していた。そのため、図5に示すように、積層型電池の最外層において、集電体の片面に活物質を塗布した電極を用いた積層型電池の例があった(例えば特許文献2参照)。 However, when the active material layers are applied to both surfaces of the positive electrode or negative electrode current collector in the outermost layer of the stacked battery, the outer active material layer does not contribute to the battery capacity and exists as an extra active material layer. It was. Therefore, as shown in FIG. 5, there is an example of a stacked battery using an electrode in which an active material is applied to one side of a current collector in the outermost layer of the stacked battery (see, for example, Patent Document 2).
このような積層型電池を製作する際に、中心部の電極となる、集電体の両面に活物質層を塗布した電極を作製する場合には、活物質の塗布工程後の活物質の密度向上と膜厚均一化のための圧縮工程においては、図7に示すように、両面に活物質層が存在するため、集電体9の厚さ(t2)が薄い場合でも両面から均一に圧力がかかり、電極が湾曲等することなく作製できる一方、最外層の電極となる集電体の片面に活物質を塗布した電極の製作にあたっては、集電体9の厚さ(t2)が薄い場合には、活物質の塗布工程後の圧縮工程において集電体側と、活物質層側で圧縮率、伸び率等物性の違いにより、図8に示すように、集電体側に湾曲し、平板状の電極が作製できず、積層型電池を組み立てた場合には図6のように最外層の電極が湾曲するという問題があった。
When manufacturing an electrode having an active material layer applied to both sides of a current collector, which is an electrode in the center when manufacturing such a stacked battery, the density of the active material after the active material application step In the compression process for improving and uniforming the film thickness, as shown in FIG. 7, since there are active material layers on both sides, even if the
本発明の課題は、電池容量に寄与しない活物質層を省略したにもかかわらず、電極が良好に圧縮され、体積エネルギー密度が高く薄型化した、積層型電池を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a stacked battery in which an electrode is favorably compressed, a volume energy density is high, and a thickness is reduced even though an active material layer that does not contribute to battery capacity is omitted.
上記課題を解決するための本発明の積層型電池は、平板状の正極と、平板状の負極がセパレータを介して積層された電極集合体を含み、前記電極集合体の最外層の正極あるいは負極の集電体の内側のみに活物質層が片面塗布され、最外層の集電体の厚さが他の同極の集電体の厚さより厚くしたことを特徴とする。 In order to solve the above problems, a laminated battery of the present invention includes a flat positive electrode and an electrode assembly in which a flat negative electrode is laminated via a separator, and the positive electrode or negative electrode of the outermost layer of the electrode assembly. The active material layer is applied on only one side of the current collector, and the thickness of the outermost current collector is made thicker than the thickness of other current collectors of the same polarity.
前記最外層の集電体の厚さ(t1)と前記他の同極の集電体の厚さ(t2)の比t1/t2が3.0以上であるとよい。 A ratio t 1 / t 2 between the thickness (t 1 ) of the outermost current collector and the thickness (t 2 ) of the other current collector of the same polarity is preferably 3.0 or more.
前記最外層の集電体上の活物質層の厚さ(d)と前記最外層の集電体の厚さ(t1)の比d/t1が1.0以上3.0以下であるとよい。 The ratio d / t 1 between the thickness (d) of the active material layer on the outermost current collector and the thickness (t 1 ) of the outermost current collector is 1.0 or more and 3.0 or less. Good.
本発明の積層型電池によれば、最外層の電極の集電体の内側のみに活物質層を片面塗布することにより、活物質の材料使用量を削減することによるコスト低減と、活物質層の厚さの減少による積層型電池の厚さの低減を図ることができる。 According to the multilayer battery of the present invention, the active material layer is applied only on the inside of the current collector of the outermost electrode, thereby reducing the cost by reducing the amount of active material used, and the active material layer The thickness of the stacked battery can be reduced by reducing the thickness of the battery.
次に、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。 Next, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.
図1は、本発明の積層型電池の電極集合体の構造を説明する断面図、図2は、図1のA部の拡大断面図、図3は、本発明の積層型電池の最外層の片面塗布電極の圧縮工程を説明する断面図である。 1 is a cross-sectional view illustrating the structure of an electrode assembly of a multilayer battery of the present invention, FIG. 2 is an enlarged cross-sectional view of part A of FIG. 1, and FIG. 3 is an outermost layer of the multilayer battery of the present invention. It is sectional drawing explaining the compression process of a single-sided application electrode.
積層型電池は、図1及び図2に示すような平板状の正極3と平板状の負極1,4がセパレータ2を介して積層された電極集合体を含む構造となっているが、電極集合体の作製方法について、リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明する。
The stacked battery has a structure including an electrode assembly in which a plate-like
正極3は帯状のアルミニウム箔からなる正極集電体6にLiMO2(ただしMは少なくとも1種類の遷移金属を表す)で表される複合酸化物、たとえばLiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4などを、カーボンブラック等の導電性物質、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)等の結着剤とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)等の溶剤に分散混合し調製した正極塗料を塗布装置によって塗布し乾燥させ正極活物質層5を正極集電体6の片面に形成した後に、正極集電体6の反対面の所定の部分に同様に正極塗料を塗布し、両面に正極活物質層5を形成した正極3を作製する。
The
負極1,4は帯状の銅箔からなる負極集電体8,9の表面に、リチウムイオンをドープ及び脱ドープ可能な、熱分解炭素類、ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークスなどのコークス類、グラファイト類、ガラス状炭素類、フェノール樹脂、フラン樹脂などを焼成した有機高分子化合物焼成体、炭素繊維、活性炭などの炭素質材料、ポリアセチレン、ポリピロール類の導電性高分子材料等をカーボンブラックなどの導電性物質、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)等の結着剤とN−メチル−2−ピロリドン(NMP)等の溶剤に分散混合し調製した負極塗料を塗布装置によって塗布し乾燥させ負極活物質層7を負極集電体8,9の片面に形成した後に、最外層となる負極1を除く負極集電体9の反対面の所定の部分に同様に負極塗料を塗布して両面に負極活物質層7を形成した負極4を作製する。
The
このとき、最外層となる負極1の負極集電体8上には、片面のみに負極活物質層7を形成し、最外層以外の負極4の負極集電体9上には、両面に負極活物質層7を形成するため、後工程の圧縮工程で不具合を起こさないために最外層の負極集電体8の厚さ(t1)はそれ以外の負極集電体9の厚さ(t2)より厚い材料を使用する。このようにして作製した、正極3、負極1,4を活物質の充填密度の向上のため所定の厚みに圧縮する。このときの負極集電体8の厚さ(t1)は負極活物質層7の厚さ(d)との関係によりそれぞれの物性等から決定する。
At this time, the negative electrode
図3は、本発明の片面に活物質層が塗布された負極集電体の圧縮工程を説明する断面図である。 FIG. 3 is a cross-sectional view illustrating a compression process of a negative electrode current collector in which an active material layer is applied on one side of the present invention.
負極集電体8の片面に負極活物質層7が形成された負極1を両面から圧縮ロ−ラーによりロールプレスを行う。このとき、負極集電体8を厚くし、曲げ等に対する機械的強度を高めることにより、負極1の負極集電体8側への湾曲を防止している。
The
その後、裁断装置によって正極3および負極1,4を所定の形状に裁断し、導電タブを接合した後に、セパレータ2を介して、正極3及び負極1,4を所定の位置に合わせて積層し最外周には片面に活物質層が塗布された負極1を配置した後に、外部接続素子と接続し、電池外装体に収納して非水電解液を注液した後に、封止することによって積層型電池を製造する。
After that, the
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が30μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を70μmとして、t1/t2が3.0、d/t1が2.3となるように作製した。
A copper foil having a thickness (t 1 ) of 30 μm is used for the negative
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が50μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を70μmとして、t1/t2が5.0、d/t1が1.4となるように作製した。
A copper foil having a thickness (t 1 ) of 50 μm is used for the negative
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が70μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を70μmとして、t1/t2が7.0、d/t1が1.0となるように作製した。
A copper foil having a thickness (t 1 ) of 70 μm is used for the negative
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が60μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が20μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を60μmとして、t1/t2が3.0、d/t1が1.0となるように作製した。
A copper foil having a thickness (t 1 ) of 60 μm is used for the negative
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が70μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を160μmとして、t1/t2が7.0、d/t1が2.3となるように作製した。
A copper foil having a thickness (t 1 ) of 70 μm is used for the negative
(比較例1)
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が10μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9にも厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を70μmとして、t1/t2が1.0、d/t1が7.0となるように作製した。
(Comparative Example 1)
A copper foil having a thickness (t 1 ) of 10 μm is used for the negative
(比較例2)
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が20μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を70μmとして、t1/t2が2.0、d/t1が3.5となるように作製した。
(Comparative Example 2)
The negative
(比較例3)
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が20μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を16μmとして、t1/t2が2.0、d/t1が0.8となるように作製した。
(Comparative Example 3)
The negative
(比較例4)
最外層となる負極集電体8に厚さ(t1)が50μmの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体9に厚さ(t2)が10μmの銅箔を用い、負極活物質層7の片面の厚み(d)を40μmとして、t1/t2が5.0、d/t1が0.8となるように作製した。
(Comparative Example 4)
A copper foil having a thickness (t 1 ) of 50 μm is used for the negative electrode
なお、負極活物質層7の厚みは圧縮後の厚みを表している。圧縮後電極は平面に静置した時に電極の反りが30μm以上の時に反りあり、端部1cm以内の反りを端部反りと判断し、実施例1〜実施例4、比較例1〜比較例4の電極圧縮後の反りの結果を表1にまとめた。
In addition, the thickness of the negative electrode
表1に示す結果から、最外層の負極集電体の厚さ(t1)と他の負極の集電体の厚さ(t2)の比t1/t2が3.0以上の場合、また、最外層の負極集電体上の活物質層の厚さ(d)と最外層の集電体の厚さ(t1)の比d/t1が1.0以上3.0以下であると、電極圧縮後に反りがなく良好な電極が得られる。 From the results shown in Table 1, when the ratio t 1 / t 2 of the thickness (t 1 ) of the outermost negative electrode current collector to the thickness of the other negative electrode current collector (t 2 ) is 3.0 or more In addition, the ratio d / t 1 between the thickness (d) of the active material layer on the outermost negative electrode current collector and the thickness (t 1 ) of the outermost current collector is 1.0 or more and 3.0 or less. When it is, there is no curvature after electrode compression and a good electrode is obtained.
実施例1〜実施例4において、積層型電池は特に限定していないが、角型リチウム二次電池、リチウムポリマー二次電池、その他に適用できる。また、実施例1〜実施例4において、最外層電極を片面塗布負極としているが、最外層電極が片面塗布正極にも適用できる。 In Examples 1 to 4, the stacked battery is not particularly limited, but can be applied to prismatic lithium secondary batteries, lithium polymer secondary batteries, and others. In Examples 1 to 4, the outermost layer electrode is a single-sided coated negative electrode, but the outermost layer electrode can also be applied to a single-sided coated positive electrode.
1 (本発明の片面塗布)負極
11 (従来の片面塗布)負極
2 セパレータ
3 (両面塗布)正極
4 (両面塗布)負極
5 正極活物質層
6 正極集電体
7 負極活物質層
8 (本発明の片面塗布負極の)負極集電体
9 (両面塗布負極の)負極集電体
10 圧縮ローラー
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 (single-sided application | coating of this invention) Negative electrode 11 (Conventional single-sided coating)
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