JP2007073556A - Information recording element - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、成形・加工性に優れた情報記録素子に関するもので、特に誘電体層に有機材料を用いた優れた不揮発性のメモリー効果を示す素子の作製技術に関するものである。 The present invention relates to an information recording element excellent in moldability and processability, and particularly relates to a technique for producing an element having an excellent nonvolatile memory effect using an organic material for a dielectric layer.
不揮発性のメモリー効果を発現する情報記録素子としては、強誘電体の薄膜を対向電極に挟むことにより形成される強誘電体不揮発性メモリーが良く知られている。近年こうした素子が、大量普及型の携帯情報端末への適応がなされるようになってきていることから、より成型・加工性に優れるとともに、耐衝撃性に優れた可塑性を有する素子として提供することが望まれるようになってきている。こうした、要望を満たす素子として、可塑性を備えた有機材料を用い、その溶媒溶解性を活かして、溶液から塗設することにより、素子を作製する。なおかつ、プラスチックのような可塑性を有する材料上に形成させ、耐衝撃性の高い素子として形成させるという技術の開発がなされるようになってきている。 As an information recording element that exhibits a nonvolatile memory effect, a ferroelectric nonvolatile memory formed by sandwiching a ferroelectric thin film between opposing electrodes is well known. In recent years, since these elements have been adapted to mass-use portable information terminals, the present invention provides an element having excellent plasticity and excellent impact resistance as well as excellent moldability and processability. Has come to be desired. As an element satisfying such demands, an organic material having plasticity is used, and the element is fabricated by coating from a solution utilizing its solvent solubility. In addition, a technique of forming a material having high impact resistance such as plastic on a material having plasticity has been developed.
有機材料を用いたメモリー効果を示す素子に関しては、ポリアニリンと有機アクセプターとの錯体を活性層に用いた電界効果トランジスタにおいて作製できることが報告されている（下記特許文献１参照）。この場合、メモリー効果と電流の増幅効果とが同一の活性層で性能発揮されなければならないことから、素子の駆動性能の調整が、メモリー効果と独立には制御できないという問題点を有している。 It has been reported that an element having a memory effect using an organic material can be manufactured in a field effect transistor using a complex of polyaniline and an organic acceptor as an active layer (see Patent Document 1 below). In this case, since the memory effect and the current amplification effect must be exhibited in the same active layer, there is a problem that the adjustment of the driving performance of the element cannot be controlled independently of the memory effect. .
また、イオン性有機電荷移動錯体を用いたメモリー効果の発現が報告されているが（下記特許文献２参照）、これは動作させるのに数十Vから数百Vという高い印加電圧を必要とするという難点がある。 Moreover, although the expression of the memory effect using an ionic organic charge transfer complex has been reported (see Patent Document 2 below), this requires a high applied voltage of several tens to several hundreds of volts to operate. There is a difficulty.
これに対して、電流制御層（活性層）とは独立にメモリー効果を発揮させられる構造として、ゲート誘電体層に強誘電体を用い、活性層に有機材料を用いることで、メモリー効果を発現させる電界効果トランジスタ型の情報記録素子の作製については、ゲート誘電体層にRFスパッタリング法で作製したジルコン酸チタン酸鉛（PZT）の薄膜を用いて、メモリー性を発現させた報告がある（下記非特許文献１参照）。しかし、この場合誘電体層は真空プロセスにより形成されており、成型・加工性に問題点が生じている。 On the other hand, the memory effect is realized by using a ferroelectric material for the gate dielectric layer and an organic material for the active layer as a structure that can exert the memory effect independently of the current control layer (active layer). As for the fabrication of the field effect transistor type information recording element, there is a report that expressed the memory property using a lead zirconate titanate (PZT) thin film fabricated by RF sputtering method for the gate dielectric layer (see below) Non-patent document 1). However, in this case, the dielectric layer is formed by a vacuum process, which causes a problem in molding / workability.
成型・加工性に優位性を発揮させるために、塗設する誘電体層を用いてメモリー効果を発現させる素子としては、ゾルーゲル法を用いたPZT膜でメモリー効果を発現させた報告がある（下記非特許文献２参照）。しかし、この方法では、加工温度が４００℃以上になってしまい、高温成型が必要となってしまうという問題点がある。
本発明は、成形・加工性に優れた情報記録素子とくに、誘電体層に不揮発性のメモリーとして利用できる誘電特性を示す有機材料を用いた情報記録素子を提供するものである。 The present invention provides an information recording element excellent in moldability and processability, particularly an information recording element using an organic material exhibiting dielectric characteristics that can be used as a nonvolatile memory in a dielectric layer.
本発明者らは、溶媒溶解性があり固体状態で柔軟性を有するという特徴を持つ有機化合物を用いてメモリー性を発現する素子を作製することができれば、成形・加工性に優れ、安価で簡便に作製することができる情報記録素子が作製できるとの予測のもと、種々の溶媒溶解性を有する有機化合物を用いて、メモリー性発現を鋭意検討してきた結果、不揮発性のメモリーとして利用できる誘電特性すなわち電圧−電流曲線において特異的なヒステリシスを示す有機材料を見出し、本発明を成すにいたった。 If the present inventors can produce a device that exhibits memory properties using an organic compound that is soluble in a solvent and has flexibility in a solid state, it is excellent in molding / workability, inexpensive and simple. As a result of diligent research on the development of memory properties using organic compounds having various solvent solubilitys, with the expectation that information recording elements that can be manufactured easily will be manufactured, dielectrics that can be used as nonvolatile memories An organic material exhibiting a specific hysteresis in the characteristic, that is, the voltage-current curve has been found, and the present invention has been made.
本発明によれば、陽極と陰極の間に少なくとも一層の有機薄膜を含有する情報記録素子において、少なくとも１層がデオキシリボ核酸（DNA）の薄膜で構成されることを特徴とする情報記録素子が提供される。 According to the present invention, there is provided an information recording element comprising at least one organic thin film between an anode and a cathode, wherein at least one layer is composed of a thin film of deoxyribonucleic acid (DNA). Is done.
また本発明は、基板上に、ゲート電極、誘電体層、半導体層、ドレイン及びソース電極を有する電界効果型トランジスタであって、上記誘電体層を形成する成分の少なくとも一つがデオキシリボ核酸（DNA）であることを特徴とする電界効果型トランジスタにより構成される情報記録素子が提供される。 The present invention also provides a field effect transistor having a gate electrode, a dielectric layer, a semiconductor layer, a drain and a source electrode on a substrate, wherein at least one of the components forming the dielectric layer is deoxyribonucleic acid (DNA) An information recording element constituted by a field effect transistor is provided.
さらに、本発明は当該情報記録素子において、半導体層が有機半導体材料で構成することができる。また本発明で用いるデオキシリボ核酸は、それを溶解した溶液を塗布乾燥させることによって作製することができる。 Furthermore, according to the present invention, in the information recording element, the semiconductor layer can be composed of an organic semiconductor material. The deoxyribonucleic acid used in the present invention can be prepared by coating and drying a solution in which it is dissolved.
本発明の情報記録素子は、低い駆動電圧でメモリー性を発現させられるため、作動させる電力が少なくて済む。有機半導体の固体薄膜および金属電極により構成されているため、製造しやすいとともに、フィルム素子化、大面積素子化、フレキシブル素子化が可能であり、耐衝撃性にも強い。 Since the information recording element of the present invention can exhibit memory characteristics with a low driving voltage, it requires less power to operate. Since it is composed of an organic semiconductor solid thin film and a metal electrode, it is easy to manufacture, and can be made into a film element, a large-area element, a flexible element, and has high impact resistance.
以下、本発明を詳細に説明する。
誘電体層を用いてメモリー素子を作製する場合、多くの場合誘電体材料の分極が外部電界により変化する現象を利用する。特に、可塑性を備えた有機材料を用いる場合、材料としてはポリフッ化ビニリデンなどの強誘電性ポリマー材料が多く用いられる。これらの材料は、その側鎖に大きな分極を有し、その側鎖の分極が電界印加により変化しやすいことを利用するものである。
Hereinafter, the present invention will be described in detail.
When a memory element is manufactured using a dielectric layer, in many cases, a phenomenon in which the polarization of the dielectric material is changed by an external electric field is used. In particular, when an organic material having plasticity is used, a ferroelectric polymer material such as polyvinylidene fluoride is often used as the material. These materials utilize the fact that the side chain has a large polarization, and the polarization of the side chain is easily changed by application of an electric field.
これに対して、本発明で用いるデオキシリボ核酸は、固体薄膜中においては、その主鎖が分子内に有する塩基間の水素結合を介して二重螺旋構造をとる。このため、側鎖の分極成分のみならず、その螺旋状の主鎖方向にも大きな分極成分を有する。この材料では、主鎖ならびに側鎖の分極成分が、外部電界の印加により共に変化する現象が得られ、このために大きな電圧−電流曲線においてヒステリシスが発現する。これがメモリー効果として利用できる。 On the other hand, the deoxyribonucleic acid used in the present invention has a double helical structure in the solid thin film through hydrogen bonds between bases of the main chain in the molecule. For this reason, it has a large polarization component not only in the polarization component of the side chain but also in the spiral main chain direction. In this material, the phenomenon that the polarization components of the main chain and the side chain change together by the application of an external electric field is obtained, and thus a hysteresis appears in a large voltage-current curve. This can be used as a memory effect.
また、本発明の典型的な例を示すと、図１に示すような、基板１０上に、ゲート電極２０、誘電体層３０、ソース又はドレイン４０、半導体層５０、保護層６０を有する薄膜トランジスタにおいて、誘電体層３０がデオキシリボ核酸で構成される電界効果型トランジスタにより構成される情報記録素子が提供される。
As a typical example of the present invention, a thin film transistor having a
また、本発明によれば、上記情報記録素子の製造方法において、上記情報記録素子を構成する要素の少なくとも一部が、溶液を塗布するあるいは付着させることによって作製されることを特徴とする情報記録素子の製造方法が提供される。 According to the present invention, in the method for manufacturing an information recording element, at least a part of the elements constituting the information recording element is produced by applying or adhering a solution. An element manufacturing method is provided.
本発明に用いられるデオキシリボ核酸の組成は、特に限定されず、いかなるものを用いても構わない。ここで言うデオキシリボ核酸とは、デオキシリボースと呼ばれる炭素数５の単糖（五炭糖）とリン酸基（ＰＯ4 3−）が交互につながってできた鎖上の糖に、アデニン・グアニン・シトシン・チミンの四つの塩基のどれかがくっついて長い鎖になったものをさす。二重螺旋構造を形成する分子鎖中のアデニン・チミン・グアニン・シトシンの４つの塩基分子の配列も特に限定されず、いかなる配列のものを用いても構わない。 The composition of deoxyribonucleic acid used in the present invention is not particularly limited, and any composition may be used. The deoxyribonucleic acid here refers to a sugar on a chain formed by alternately connecting a monosaccharide (pentose sugar) having 5 carbon atoms called deoxyribose and a phosphate group (PO 4 3− ) to adenine, guanine, One of the four bases of cytosine / thymine attached to form a long chain. The sequence of the four base molecules of adenine, thymine, guanine, and cytosine in the molecular chain forming the double helix structure is not particularly limited, and any sequence may be used.
本発明に用いられるデオキシリボ核酸の鎖長は、特に限定されず、いかなるものを用いても良い。また、デオキシリボ核酸は、生体から採取されることも多いが、その際の採取元も特に限定されない。 The chain length of deoxyribonucleic acid used in the present invention is not particularly limited, and any chain length may be used. In addition, deoxyribonucleic acid is often collected from a living body, but the collection source is not particularly limited.
本発明において用いられる情報記録素子の構造は、その一例として図１に現されるものが挙げられるが、その構造は、特に限定されるものではなく、誘電体層３０として、デオキシリボ核酸が用いられていれば如何なる構造を用いても良い。
An example of the structure of the information recording element used in the present invention is that shown in FIG. 1, but the structure is not particularly limited, and deoxyribonucleic acid is used as the
本発明に用いられる誘電体層３０の作製法は、特に限定されず、いかなる方法を用いても良い。簡便には、スピンコート法、ディップコート法、ドロップキャスト法などが用いられることが多いが、パターン制御をするという観点からは、スクリーン印刷、グラビア印刷、オフセット印刷、フレキソ印刷、インクジェット印刷などの印刷技術を用いることもできる。また。マイクロコンタクトプリンティング、マイクロモルディングなどのソフトリソグラフィーと呼ばれる印刷法などを適応することもできる。
The method for producing the
本発明に用いられる誘電体層３０の厚さは、１００ｎｍ以上５０００ｎｍ以下、好ましくは２００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下である。
The
本発明において使用される基板１０は、特に限定されず、いかなる物を用いても良い。一般に好適に用いられる物は、石英などのガラス基板等であるが、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＥＫ）などのプラスチックフィルム基板、グリーンシートなどのセラミックスフィルム、さらには金属箔フィルム等、柔軟性のあるフィルム基板等も用いることが出来る。
The
本発明において使用される電極２０および４０の材料は、金、銀、白金、パラジウム、アルミニウムや銅などの金属や、ITOなどの化合物伝導体が用いられることが多いが、これらに限定されるものではない。その作製法は、特に限定されず、いかなる方法を用いても良い。一般に用いられる方法は、メッキ配線などであるが、グラビア印刷、スクリーン印刷、インクジェット印刷なの溶液から塗布されるあるいは付着される湿式製造プロセスなども適応される。この場合には、銀ペースト、金ペースト、カーボンペーストの他、チオフェン系導電性ポリマー（ＰＥＤＯＴ）やポリアニリン及びそれらの誘導体などの導電性有機材料などを用いることもできる。また、真空蒸着法やスパッタリング法など、上記とは異なる乾式製造プロセスを適応することも可能である。また、素子の安定化、長寿命化、高電荷注入効率化などを図るため、ゲート電極２０ならびにソース又はドレイン電極４０が、複数の材料の混合もしくは積層で構成されたり、あるいは表面処理を施しておくことも可能である。
As materials for the
本発明における薄膜トランジスタは、半導体層５０に有機半導体材料が用いられる。その組成は、特に限定されず、単一物質で構成されても構わないし、また複数の物質の混合によって構成されても構わない。さらに、数種の物質の層状構造によって構成されることもできる。
In the thin film transistor of the present invention, an organic semiconductor material is used for the
これまでに優れた特性を示す有機半導体材料としては、以下のようなものが知られている。
アントラセン、テトラセン、ペンタセンまたはその末端が置換されたこれらの誘導体。α−セクシチオフェン。ペリレンテトラカルボン酸二無水物（ＰＴＣＤＡ）およびその末端が置換された誘導体。ナフタレンテトラカルボン酸二無水物（ＮＴＣＤＡ）およびその末端が置換された誘導体。銅フタロシアニン及びその末端がフッ素などで置換された誘導体。銅フタロシアニンの銅が、ニッケル、酸化チタン、フッ素化アルミニウム等で置換された誘導体及びそれぞれの末端がフッ素などで置換された誘導体。フラーレン、ルブレン、コロネン、アントラジチオフェンおよびそれらの末端が置換された誘導体。ポリフェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリフルオレン、ポリフェニレン、ポリアセチレンおよびこれらの末端もしくは側鎖が置換された誘導体のポリマー。
The following are known as organic semiconductor materials exhibiting excellent characteristics so far.
Anthracene, tetracene, pentacene or derivatives thereof substituted at the terminal. α-sexual thiophene. Perylenetetracarboxylic dianhydride (PTCDA) and derivatives with substituted ends. Naphthalenetetracarboxylic dianhydride (NTCDA) and derivatives with substituted ends. Copper phthalocyanine and derivatives whose ends are substituted with fluorine or the like. Derivatives in which copper of copper phthalocyanine is substituted with nickel, titanium oxide, fluorinated aluminum or the like, and derivatives in which each terminal is substituted with fluorine or the like. Fullerene, rubrene, coronene, anthradithiophene and derivatives substituted at their ends. Polymers of polyphenylene vinylene, polythiophene, polyfluorene, polyphenylene, polyacetylene, and derivatives in which these terminals or side chains are substituted.
本発明に用いられる半導体層５０の作製法は、特に限定されず、いかなる方法を用いても良い。一般に、真空蒸着などの気相成長法が用いられることが多いが、簡便で低コストでの作成という点からは、グラビア印刷、スクリーン印刷、オフセット印刷、フレキソ印刷、インクジェット印刷など、材料を溶媒と混合させ溶液からの塗布などとして作成する印刷手法が適応される。また。マイクロコンタクトプリンティング、マイクロモルディングなどのソフトリソグラフィーと呼ばれる印刷法などを適応することもできる。
The method for manufacturing the
以下に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。 Examples The present invention will be described in more detail with reference to examples. However, the present invention is not limited to these examples.
作製した素子の断面図を示す（図２）。ゲート電極２０としてパターン化されたITO電極を作製したガラス基板１０を、純水にて５倍希釈した中性洗剤（井内盛栄堂社：ピュアソフト（商標名））にて１５分間超音波洗浄を行い、その後、純水中にて１５分間超音波洗浄を行い、洗剤除去を行った。
A sectional view of the fabricated device is shown (FIG. 2). The
さらにその後、基板を紫外線-オゾン洗浄器を用いて、酸素雰囲気下において２０分間紫外線照射洗浄を行った。このようにして洗浄した基板上に、誘電体層３０として、DNAを純水に溶解した溶液（20wt.%）から、1500/rpmでスピンコートしてDNAの薄膜を作製した。
Thereafter, the substrate was subjected to ultraviolet irradiation cleaning for 20 minutes in an oxygen atmosphere using an ultraviolet-ozone cleaner. On the substrate thus cleaned, a thin film of DNA was produced by spin coating at 1500 / rpm from a solution (20 wt.%) Of DNA dissolved in pure water as the
この際、デオキシリボ核酸の厚さは、６００ｎｍである。次に、この上から半導体活性層５０としてペンタセンの薄膜を真空蒸着法で作製した。ペンタセンは、昇華精製を５回繰り返して精製したものを用いた。真空蒸着条件は、基板を蒸着用ボートの上方に固定し、基板温度を約３０℃に調整し、真空度を２×１０−６Ｔｏｒｒにまで減圧した。その後毎分２ｎｍの速度で３０ｎｍの厚さに真空蒸着を行った。
At this time, the thickness of deoxyribonucleic acid is 600 nm. Next, a pentacene thin film was formed as a semiconductor
その後、図２に示すように、ソースおよびドレイン電極４０として、金を幅１００μｍ、厚さ０．０５μｍのサイズとなるようニッケル製のマスクを利用して真空蒸着した。この時のソース−ドレイン間の間隔は、２０μｍである。
Then, as shown in FIG. 2, as the source and drain
このようにして作製した素子において、ＩＴＯのゲート電極からゲートバイアスを印加した時に、ソースとドレイン間に流れる電流を測定した。ソースとドレイン間の電圧を６Vに固定し、ゲート電圧を＋１０Vまで印加した。その後ゲート電圧を−１０Vまでステップで電圧掃印し、その後連続して＋１０Vまで掃印した。電圧ステップ１秒後にソースとドレイン間に流れる電流IDSを測定した。 In the device thus fabricated, the current flowing between the source and the drain when a gate bias was applied from the ITO gate electrode was measured. The voltage between the source and the drain was fixed at 6V, and the gate voltage was applied up to + 10V. Thereafter, the gate voltage was swept in steps to −10V, and then continuously swept to + 10V. The current IDS flowing between the source and the drain after 1 second of the voltage step was measured.
この時の測定図を図３に示す。電流曲線に履歴が現れ、メモリー性が発現される事を確認した。 A measurement diagram at this time is shown in FIG. A history appeared in the current curve, and it was confirmed that memory characteristics were expressed.
次に、さらに低電圧での駆動を確認するために、ソースとドレイン間の電圧を２Vに固定して、電流履歴の変化を観測した。ゲート電圧は、最初に＋１０Vまで印加した。その後ゲート電圧を−２０Vまでステップで電圧掃印し、その後連続して＋１０Vまで掃印した。電圧ステップ１秒後にソースとドレイン間に流れる電流IDSを測定した。 Next, in order to confirm driving at a lower voltage, the voltage between the source and the drain was fixed at 2 V, and the change in the current history was observed. The gate voltage was initially applied to + 10V. Thereafter, the gate voltage was swept in steps to −20V, and then continuously swept to + 10V. The current IDS flowing between the source and the drain after 1 second of the voltage step was measured.
この時の測定図を図４に示す。電流曲線に履歴が現れ、低電圧下でもメモリー性が発現される事を確認した。 A measurement diagram at this time is shown in FIG. A history appeared in the current curve, and it was confirmed that memory performance was exhibited even under low voltage.
本発明の情報記録素子は、低い駆動電圧でもメモリー性を発現させられるため、作動させる電力が少なくて済む。有機半導体の固体薄膜および金属電極により構成されているため、製造しやすい上、フィルム素子化、大面積素子化、フレキシブル素子化が可能であり、大量生産に向いており、産業上の利用価値が高い。
Since the information recording element of the present invention can exhibit a memory property even at a low driving voltage, it requires less power to operate. Since it is composed of organic semiconductor solid thin film and metal electrode, it is easy to manufacture and can be made into film element, large area element, flexible element, suitable for mass production, and has industrial utility value. high.
１０ 基板
２０ ゲート電極
３０ 誘電体層
４０ ドレインおよびソース電極
５０ 半導体活性層
６０ 保護層
DESCRIPTION OF
Claims (4)
4. The information recording element according to claim 1, wherein the deoxyribonucleic acid according to claim 1 is produced by applying and drying a solution in which deoxyribonucleic acid is dissolved.
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