JP2007039668A - Adhesive resin composition, multilayer printed wiring board using the adhesive resin composition and method for producing the multilayer printed wiring board - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、接着剤樹脂組成物、この接着剤樹脂組成物を用いた多層プリント配線板及び多層プリント配線板の製造方法に関する。 The present invention relates to an adhesive resin composition, a multilayer printed wiring board using the adhesive resin composition, and a method for producing a multilayer printed wiring board.
多層プリント配線板は、複数の基板を接着一体化して製造されるものであり、基板の接着には、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を含む熱硬化樹脂組成物をガラス布等の基材に含浸乾燥して得られるプリプレグが用いられている。このプリプレグに含浸乾燥された熱硬化性樹脂組成物は、接着一体化するときのプレス工程において一旦溶融流動化し、基板に形成された導体回路間の凹みを埋める。 A multilayer printed wiring board is manufactured by bonding and integrating a plurality of substrates. For bonding substrates, a thermosetting resin composition containing a thermosetting resin such as an epoxy resin is used as a base material such as a glass cloth. A prepreg obtained by impregnation and drying is used. The thermosetting resin composition impregnated and dried in the prepreg is once melted and fluidized in a pressing step when bonding and integrating, and fills the recesses between the conductor circuits formed on the substrate.
最近、チップキャリア、ピングリッドアレイ、ボールグリッドアレイ等、半導体素子を搭載するために用いられるパッケージ（以下単にパッケージという）を、上記のような多層プリント配線板の製造手法により製造することが行われている。例えば、ピングリッドアレイは、図１に示すように、半導体素子搭載部１を有する下基板２ａ並びに半導体素子を納めるキャビティー３となる窓穴４ｂ、４ｃ及び４ｄを形成した上基板２ｂ、２ｃ及び２ｄを接着一体化し、これに電気的接続及び取り付け用導体ピン５を挿通した多層プリント配線板である。上基板の内の一枚、例えば２ｂには、半導体素子からのワイヤをボンディングするためのボンディングパッド６が通常設けられ、また最上部に位置する上基板２ｄの表面を除き、下基板２ａ並びに上基板２ｄ及び２ｃには導体回路７が設けられている。なお、図１には上基板を３枚とした例を示したが、上基板の枚数はこれに限られるものではない。 Recently, packages used for mounting semiconductor elements such as chip carriers, pin grid arrays, and ball grid arrays (hereinafter simply referred to as packages) have been manufactured by the above-described multilayer printed wiring board manufacturing method. ing. For example, as shown in FIG. 1, the pin grid array includes a lower substrate 2a having a semiconductor element mounting portion 1 and upper substrates 2b, 2c having window holes 4b, 4c, and 4d serving as cavities 3 for housing semiconductor elements. This is a multilayer printed wiring board in which 2d is bonded and integrated, and electrical connection and mounting conductor pins 5 are inserted through it. One of the upper substrates, for example, 2b, is usually provided with a bonding pad 6 for bonding a wire from a semiconductor element, and except for the upper substrate 2d located at the uppermost portion, the lower substrate 2a and the upper substrate Conductor circuits 7 are provided on the substrates 2d and 2c. Although FIG. 1 shows an example in which three upper substrates are used, the number of upper substrates is not limited to this.
このように窓穴を設けた上基板２ｂ、２ｃ及び２ｄを接着一体化するときに従来の多層プリント配線板の製造に用いられていたものと同様のプリプレグを用いると、プレス工程において一旦溶融流動化した熱硬化性樹脂組成物がキャビティー３内にはみ出し、図２に示すように、はみ出した熱硬化性樹脂組成物にボンディングパッド６が覆われることがあった。はみ出した熱硬化樹脂組成物によりボンディングパッド６が覆われると、半導体素子からのワイヤをボンディングすることが困難になるため好ましくない。 When the upper substrate 2b, 2c and 2d provided with window holes in this way are bonded and integrated, if the same prepreg as that used in the manufacture of the conventional multilayer printed wiring board is used, the melt flow is once performed in the pressing process. The formed thermosetting resin composition protruded into the cavity 3, and the bonding pad 6 was sometimes covered with the protruding thermosetting resin composition as shown in FIG. If the bonding pad 6 is covered with the protruding thermosetting resin composition, it is not preferable because it is difficult to bond the wire from the semiconductor element.
そこで、通常の多層プリント配線板の製造に用いられているプリプレグよりも熱硬化性樹脂組成物の硬化を進めて、プレス成形時の樹脂フローを小さくしたプリプレグが開発されている。
しかしながら、熱硬化性樹脂組成物の硬化条件は、樹脂組成や溶剤の種類、量等により変化するため、樹脂フローを適正に調整することは困難であり、また、プレス成形時の樹脂フローを小さくしたプリプレグは、樹脂フローが小さいために導体回路間の凹みを充分に埋めることができずボイドが残る恐れがあり、さらに、熱硬化性樹脂の硬化が進み易いため、基板間の接着性も悪くなる傾向にあるという欠点を有していた。 However, since the curing conditions of the thermosetting resin composition vary depending on the resin composition and the type and amount of the solvent, it is difficult to properly adjust the resin flow, and the resin flow during press molding is reduced. Since the prepreg has a small resin flow, the dents between the conductor circuits cannot be sufficiently filled and voids may remain, and the thermosetting resin is easily cured, so the adhesion between the substrates is poor. Had the disadvantage of tending to.
本発明は、上記のような実状に鑑みてなされたもので、樹脂フローの調整が容易で、多層プリント配線板製造過程における基板の積層工程（加熱加圧工程）で発生しうる樹脂はみ出しを抑制することができ、かつその接着性が良好な接着剤樹脂組成物、この接着剤樹脂組成物を用いた多層プリント配線板、およびその製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above circumstances, and it is easy to adjust the resin flow, and suppresses resin protrusion that may occur in the substrate lamination process (heating and pressing process) in the multilayer printed wiring board manufacturing process. It is an object of the present invention to provide an adhesive resin composition having good adhesiveness, a multilayer printed wiring board using the adhesive resin composition, and a method for producing the same.
すなわち、本発明は、下記（１）〜（３）に記載の事項をその特徴とするものである。 That is, the present invention is characterized by the following items (1) to (3).
（１）（Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）単環式フェノールの１種類以上の重縮合により得られる数平均分子量が８０，０００〜１２０，０００の高分子量ポリフェニレンエーテル樹脂、（Ｃ）主鎖の構造単位の一部が架橋したエラストマー、および（Ｄ）無機充填剤を必須成分として含有する接着剤樹脂組成物。 (1) (A) a thermosetting resin, (B) a high molecular weight polyphenylene ether resin having a number average molecular weight of 80,000 to 120,000 obtained by polycondensation of one or more monocyclic phenols, (C) main An adhesive resin composition containing an elastomer in which a part of the chain structural units is crosslinked, and (D) an inorganic filler as essential components.
（２）上記（１）に記載の接着剤樹脂組成物を基板間の接着に用いてなる多層プリント配線板。 (2) A multilayer printed wiring board obtained by using the adhesive resin composition according to (1) above for adhesion between substrates.
（３）上記（１）に記載の接着剤樹脂組成物を含むワニスを調製する工程、前記ワニスを一方の基板の接着面に塗布して接着剤層を形成する工程、および前記接着剤層に他方の基板の接着面を重ね、加熱加圧する工程、を有する多層プリント配線板の製造方法。 (3) A step of preparing a varnish containing the adhesive resin composition according to the above (1), a step of applying the varnish to an adhesive surface of one substrate to form an adhesive layer, and the adhesive layer The manufacturing method of the multilayer printed wiring board which has the process of superimposing the adhesion surface of the other board | substrate, and heating-pressing.
上記（Ｂ）成分、（Ｃ）成分、および（Ｄ）成分は、プレス成形時に溶融流動することなく、熱硬化性樹脂中に散在し、いわゆる海島型分散構造をとることにより、溶融した熱硬化性樹脂の流動を抑制し、キャビティー内への樹脂のはみ出しを効果的に抑制することができる。一方、上記（Ｃ）成分および（Ｄ）成分を用いずに（Ｂ）成分を単独で使用した場合には、接着性が低下する傾向にある。また、上記（Ｂ）成分および（Ｄ）成分を用いずに（Ｃ）成分を単独で使用した場合には、樹脂組成物の誘電率及び誘電正接が上昇する傾向にある。また、上記（Ｂ）成分および（Ｃ）成分を用いずに（Ｄ）成分を単独で使用した場合には、接着性が低下する傾向にあり、また、誘電率が上昇する傾向にある。さらに、上記（Ｄ）成分を用いずに（Ｂ）成分および（Ｃ）成分を併用した場合には、樹脂組成物の耐熱信頼性が劣る傾向にある。したがって、これら成分は全てを併用することが重要であり、また、それらの配合量を適宜調整することで、加熱加圧（プレス成形）時における樹脂フローを容易に調製することができ、さらには、（Ａ）熱硬化性樹脂の硬化を進めておく必要がなくなるので、接着性を損なうこともない。 The above (B) component, (C) component, and (D) component are dispersed in the thermosetting resin without being melt-flowed during press molding, and are melted by taking a so-called sea-island dispersion structure. The flow of the functional resin can be suppressed, and the protrusion of the resin into the cavity can be effectively suppressed. On the other hand, when the component (B) is used alone without using the components (C) and (D), the adhesiveness tends to decrease. Further, when the component (C) is used alone without using the components (B) and (D), the dielectric constant and dielectric loss tangent of the resin composition tend to increase. Further, when the component (D) is used alone without using the components (B) and (C), the adhesiveness tends to decrease and the dielectric constant tends to increase. Furthermore, when the component (B) and the component (C) are used in combination without using the component (D), the heat reliability of the resin composition tends to be inferior. Therefore, it is important to use all of these components in combination, and by appropriately adjusting the blending amount thereof, the resin flow at the time of heating and pressing (press molding) can be easily prepared. (A) Since it is not necessary to advance the curing of the thermosetting resin, the adhesiveness is not impaired.
また、上記（１）に記載の本発明の接着剤樹脂組成物は、加熱加圧時における樹脂フローを容易に小さく調整することができるが、当該接着剤樹脂組成物をフィルム状に成形し、もしくは基材に含浸し、これを基板間に挿んで加熱加圧した場合には、基板表面に形成された導体回路間の凹部を十分に埋めることができないことがある。そこで、本発明の接着剤樹脂組成物を用いて基板間の接着を行う際には、上記（３）に記載した製造方法、すなわち、上記（１）に記載の本発明の接着剤樹脂組成物を有機溶剤に溶解分散させたワニスを調製し、これを基板表面に塗布し乾燥した後、その上に他の基板を重ね加熱加圧することが望ましい。 In addition, the adhesive resin composition of the present invention described in (1) above can easily adjust the resin flow during heating and pressurization to a small size, but the adhesive resin composition is formed into a film, Alternatively, when the base material is impregnated and inserted between the substrates and heated and pressurized, the concave portions between the conductor circuits formed on the substrate surface may not be sufficiently filled. Therefore, when the substrates are bonded using the adhesive resin composition of the present invention, the production method described in (3) above, that is, the adhesive resin composition of the present invention described in (1) above. It is desirable to prepare a varnish in which is dissolved and dispersed in an organic solvent, apply this to the surface of the substrate and dry it, and then stack another substrate on the substrate and heat and press it.
本発明によれば樹脂フローの調整が容易で、多層プリント配線板製造過程における基板の積層工程（加熱加圧工程）で発生しうる樹脂はみ出しを抑制することができ、かつその接着性が良好な接着剤樹脂組成物、この接着剤樹脂組成物を用いた多層プリント配線板、およびその製造方法を提供することが可能となる。 According to the present invention, it is easy to adjust the resin flow, and it is possible to suppress the protrusion of the resin that can occur in the step of laminating the substrate (heating and pressing step) in the manufacturing process of the multilayer printed wiring board, and the adhesiveness thereof is good. It is possible to provide an adhesive resin composition, a multilayer printed wiring board using the adhesive resin composition, and a method for producing the same.
本発明の接着剤樹脂組成物は、（Ａ）熱硬化性樹脂、（Ｂ）単環式フェノールの１種類以上の重縮合により得られる数平均分子量が８０，０００〜１２０，０００の高分子量ポリフェニレンエーテル樹脂、（Ｃ）主鎖の構造単位の一部が架橋したエラストマー、および（Ｄ）無機充填剤を必須成分として含有する。 The adhesive resin composition of the present invention is a high molecular weight polyphenylene having a number average molecular weight of 80,000 to 120,000 obtained by polycondensation of one or more of (A) thermosetting resin and (B) monocyclic phenol. It contains an ether resin, (C) an elastomer in which a part of the structural unit of the main chain is crosslinked, and (D) an inorganic filler as essential components.
本発明の接着剤樹脂組成物に使用される上記（Ａ）熱硬化性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、シアナート樹脂、構造中にベンゾオキサジン環を有する樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、構造中にトリアジン環を有する樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられ、これら熱硬化性樹脂を２種類以上適宜組み合わせて使用することもできる。 The (A) thermosetting resin used in the adhesive resin composition of the present invention is not particularly limited. For example, cyanate resin, resin having a benzoxazine ring in the structure, epoxy resin, polyimide resin, structure Examples thereof include a resin having a triazine ring, a phenol resin, and an unsaturated polyester resin, and two or more of these thermosetting resins can be used in appropriate combination.
また、上記（Ａ）熱硬化性樹脂に対して、必要な硬化剤及び／又は硬化促進剤を用いてもよい。硬化剤及び／又は硬化促進剤としては、特に限定されないが、用いる熱硬化性樹脂について公知の硬化剤及び／又は硬化促進剤を使用することができる。 Moreover, you may use a required hardening | curing agent and / or a hardening accelerator with respect to the said (A) thermosetting resin. Although it does not specifically limit as a hardening | curing agent and / or a hardening accelerator, A well-known hardening | curing agent and / or hardening accelerator can be used about the thermosetting resin to be used.
本発明の接着剤樹脂組成物に使用される上記（Ｂ）単環式フェノールの１種類以上の重縮合により得られる数平均分子量が８０，０００〜１２０，０００の高分子量ポリフェニレンエーテル樹脂としては、特に限定されないが、下記一般式（１）で示される構造単位を有している樹脂であることが好ましい。
また、上記の一般式（１）で示される構造を根幹とし、この根幹にビニル芳香族化合物をグラフト重合させて得られるグラフト共重合体を上記（Ｂ）成分として使用することもできる。 Further, a graft copolymer obtained by graft-polymerizing a vinyl aromatic compound on the basis of the structure represented by the general formula (1) can also be used as the component (B).
上記（Ｂ）ポリフェニレンエーテル樹脂の合成に使用される単環式フェノールとしては、特に限定されないが、例えば、２，６−ジメチルフェノール、２，６−ジエチルフェノール、２，６−ジプロピルフェノール、２−メチル−６−エチルフェノール、２−メチル−６−プロピルフェノール、２−エチル−６−プロピルフェノール、ｍ−クレゾール、２，３−ジメチルフェノール、２，３−ジプロピルフェノール、２−メチル−３−エチルフェノール、２−メチル−３−プロピルフェノール、２−エチル−３−メチルフェノール、２−エチル−３−プロピルフェノール、２−プロピル−３−メチルフェール、２−プロピル−３−エチル−フェノール、２，３，６−トリメチルフェノール、２，３，６−トリエチルフェノール、２，３，６−トリプロピルフェノール、２，６−ジメチル−３−エチルフェノール、２，６−ジメチル−３−プロピルフェノール等が挙げられる。 The monocyclic phenol used for the synthesis of the (B) polyphenylene ether resin is not particularly limited, and examples thereof include 2,6-dimethylphenol, 2,6-diethylphenol, 2,6-dipropylphenol, 2 -Methyl-6-ethylphenol, 2-methyl-6-propylphenol, 2-ethyl-6-propylphenol, m-cresol, 2,3-dimethylphenol, 2,3-dipropylphenol, 2-methyl-3 -Ethylphenol, 2-methyl-3-propylphenol, 2-ethyl-3-methylphenol, 2-ethyl-3-propylphenol, 2-propyl-3-methylphenol, 2-propyl-3-ethylphenol, 2,3,6-trimethylphenol, 2,3,6-triethylphenol, 2,3,6- Li propyl, 2,6-dimethyl-3-ethylphenol, 2,6-dimethyl-3-propyl phenol, and the like.
これら単環式フェノールの１種類以上の重縮合により得られる上記（Ｂ）ポリフェニレンエーテル樹脂を具体的に例示すると、例えば、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジプロピル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−メチル−６−プロピル−１，４−フェニレン）エーテル、ポリ（２−エチル−６−プロピル−１，４−フェニレン）エーテル、２，６−ジメチルフェノール／２，３，６−トリメチルフェノール共重合体、２，６−ジメチルフェノール／２，３，６−トリメチルフェノール共重合体、２，６−ジエチルフェノール／２，３，６−トリメチルフェノール共重合体、２，６−ジプロピルフェノール／２，３，６−トリメチルフェノール共重合体、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテルにスチレンをグラフト重合したグラフト共重合体、２，６−ジメチルフェノール／２，３，６−トリメチルフェノール共重合体にスチレンをグラフト重合したグラフト共重合体が挙げられる。 Specific examples of the (B) polyphenylene ether resin obtained by polycondensation of one or more of these monocyclic phenols include, for example, poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether, poly (2 , 6-diethyl-1,4-phenylene) ether, poly (2,6-dipropyl-1,4-phenylene) ether, poly (2-methyl-6-ethyl-1,4-phenylene) ether, poly (2 -Methyl-6-propyl-1,4-phenylene) ether, poly (2-ethyl-6-propyl-1,4-phenylene) ether, 2,6-dimethylphenol / 2,3,6-trimethylphenol 2,6-dimethylphenol / 2,3,6-trimethylphenol copolymer, 2,6-diethylphenol / 2,3,6-trimethylphenol Copolymer, 2,6-dipropylphenol / 2,3,6-trimethylphenol copolymer, graft copolymer obtained by graft polymerization of styrene to poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether 2,6-dimethylphenol / 2,3,6-trimethylphenol copolymer, and a graft copolymer obtained by graft polymerization of styrene.
また、上記（Ｂ）ポリフェニレンエーテル樹脂として、ポリスチレンなどとのアロイ化ポリマーの形で市販されているものを用いてもよい。このようなアロイ化ポリマーとしては、例えば、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテルとポリスチレンとのアロイ化ポリマー、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン）エーテルとスチレン−ブタジエンコポリマーとのアロイ化ポリマーなどが挙げられる。 Moreover, as said (B) polyphenylene ether resin, you may use what is marketed in the form of an alloy polymer with polystyrene etc. As such an alloyed polymer, for example, an alloyed polymer of poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether and polystyrene, poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether and And an alloyed polymer with a styrene-butadiene copolymer.
本発明の接着剤樹脂組成物に使用される上記（Ｃ）主鎖の構造単位の一部が架橋したエラストマーとしては、特に限定されないが、例えば、ポリウレタン系、アクリル系、ポリアミド系、酢酸ビニル系等のエラストマーの主鎖の構造単位の一部を架橋させたエラストマーを挙げることができる。中でも、（Ａ）熱硬化性樹脂と海島構造を形成し易く、さらに吸湿時の耐熱性に優れていることから、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体エラストマーが好ましく用いられる。（Ｃ）成分のエラストマーの粒子径は、（Ａ）熱硬化性樹脂への分散性の観点から、０．５〜２．０μｍであるのが好ましい。 The elastomer in which a part of the structural unit of the main chain (C) used in the adhesive resin composition of the present invention is not particularly limited, for example, polyurethane, acrylic, polyamide, vinyl acetate An elastomer in which a part of the structural unit of the main chain of the elastomer is crosslinked. Among them, (A) an acrylonitrile-butadiene copolymer elastomer is preferably used because it easily forms a sea-island structure with a thermosetting resin and is excellent in heat resistance during moisture absorption. The particle diameter of the elastomer of component (C) is preferably 0.5 to 2.0 μm from the viewpoint of dispersibility in (A) thermosetting resin.
本発明の接着剤樹脂組成物に使用される上記（Ｄ）無機充填剤としては、特に限定されないが、例えば、シリカ、アルミナ、水酸化アルミニウム、炭酸カルシウム、クレイ、タルク、窒化珪素、窒化ホウ素、酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸鉛、チタン酸ストロンチウム等が挙げられ、中でも、シリカ、アルミナ、水酸化アルミニウム、チタン酸バリウム等がより好ましい。また、（Ｄ）無機充填剤は、１種類を単独で用いてもよく、又は２種類以上を混合して用いてもよい。 The (D) inorganic filler used in the adhesive resin composition of the present invention is not particularly limited, and examples thereof include silica, alumina, aluminum hydroxide, calcium carbonate, clay, talc, silicon nitride, boron nitride, Examples thereof include titanium oxide, barium titanate, lead titanate, and strontium titanate. Among these, silica, alumina, aluminum hydroxide, barium titanate and the like are more preferable. Moreover, (D) an inorganic filler may be used individually by 1 type, or may mix and use 2 or more types.
本発明における各必須成分の配合割合は、特に限定されないが、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｂ）成分を５〜４０重量部、（Ｃ）成分を１〜１０重量部、（Ｄ）成分を１０〜５０重量部とするのが好ましく、（Ｂ）成分を１０〜３０重量部、（Ｃ）成分を２〜５重量部、（Ｄ）成分を２０〜４０重量部とするのがより好ましい。（Ｂ）成分のポリフェニレンエーテル樹脂の配合量が５重量部未満、（Ｃ）成分のエラストマーの配合量が１重量部未満、成分（Ｄ）の無機充填剤の配合量が１０重量部未満であると、樹脂のはみ出しを小さくする効果が小さくなる。一方、（Ｂ）成分のポリフェニレンエーテル樹脂の配合量が４０重量部を超える場合には、（Ａ）成分の熱硬化性樹脂の量が相対的に少なくなり、当該熱硬化性樹脂の相が連続しなくなるため、接着性が低下する恐れがある。また、（Ｃ）成分のエラストマーの配合量が１０重量部を超える場合には、誘電率及び誘電正接が上昇する傾向にあり、（Ｄ）成分の無機充填剤の配合量が５０重量部を超える場合には、（Ａ）成分の熱硬化性樹脂の量が相対的に少なくなり、当該熱硬化性樹脂の相が連続しなくなるため、接着性が低下し、また誘電率が上昇する傾向にある。 The blending ratio of each essential component in the present invention is not particularly limited, but 5 to 40 parts by weight of component (B), 1 to 10 parts by weight of component (C), with respect to 100 parts by weight of component (A), ( The component (D) is preferably 10 to 50 parts by weight, the component (B) is 10 to 30 parts by weight, the component (C) is 2 to 5 parts by weight, and the component (D) is 20 to 40 parts by weight. Is more preferable. The blending amount of the component (B) polyphenylene ether resin is less than 5 parts by weight, the blending amount of the component (C) elastomer is less than 1 part by weight, and the blending amount of the component (D) inorganic filler is less than 10 parts by weight. As a result, the effect of reducing the protrusion of the resin is reduced. On the other hand, when the blending amount of the polyphenylene ether resin as the component (B) exceeds 40 parts by weight, the amount of the thermosetting resin as the component (A) is relatively small, and the phase of the thermosetting resin is continuous. Therefore, the adhesiveness may be reduced. When the blending amount of the component (C) elastomer exceeds 10 parts by weight, the dielectric constant and dielectric loss tangent tend to increase, and the blending amount of the component (D) inorganic filler exceeds 50 parts by weight. In this case, the amount of the thermosetting resin as the component (A) is relatively small, and the phase of the thermosetting resin is not continuous. Therefore, the adhesiveness tends to decrease and the dielectric constant tends to increase. .
また、本発明の接着剤樹脂組成物には、上記した必須成分の他に、難燃剤等、公知の接着剤樹脂組成物に含まれうる公知の成分を添加してもよい。 Moreover, you may add the well-known component which can be contained in well-known adhesive resin composition, such as a flame retardant, to the adhesive resin composition of this invention other than an above-described essential component.
本発明の接着剤樹脂組成物は、特に限定されないが、これを有機溶剤に溶解分散させ、ワニスとして使用に供することが好ましい。ここで使用される有機溶剤としては、特に限定されないが、例えば、メチルエチルケトン、メチルエチルグリコール、メチルイソブチルケトン、メチルセルソルブ、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、アセトン、トルエン、メタノール等が挙げられ、これらは、単独で又は適宜２種類以上組み合わせて使用することができる。また、本発明の接着剤樹脂組成物と上記有機溶剤との配合割合は、ワニスとして基板に塗布するときの作業性により適宜決定すればよく特に限定されない。 The adhesive resin composition of the present invention is not particularly limited, but it is preferable to dissolve it in an organic solvent and use it as a varnish. The organic solvent used here is not particularly limited, and examples thereof include methyl ethyl ketone, methyl ethyl glycol, methyl isobutyl ketone, methyl cellosolve, dimethylformamide, dimethylacetamide, acetone, toluene, methanol, and the like. It can be used alone or in combination of two or more. In addition, the blending ratio of the adhesive resin composition of the present invention and the organic solvent is not particularly limited as long as it is appropriately determined depending on workability when applied to a substrate as a varnish.
本発明の多層プリント配線板は、上記本発明の接着剤樹脂組成物を当該多層プリント配線板の基板同士の接着、積層に用いてなるものであり、基板同士の接着、積層方法、条件等は公知の方法、条件でよく、特に限定されない。樹脂はみだしを最小限に抑えるためには、上記したような本発明の接着剤樹脂組成物ワニスを調製し、これを一方の基板の接着面に塗布、乾燥して接着剤層を形成した後、当該接着剤層に他方の基板を重ね、加圧加熱することが望ましく、必要に応じてこれら工程を繰り返し、所望層を有する多層プリント配線板を製造する。もちろん、本発明の接着剤樹脂組成物を基材に含浸してなるプリプレグやフィルム状に成形したものを基板間に挟んで加熱加圧することで、基板同士の接着を行うこともできる。なお、接着剤層の乾燥は、指触乾燥とすることが、基板間の良好な接着のために好ましい。 The multilayer printed wiring board of the present invention is obtained by using the adhesive resin composition of the present invention for bonding and laminating the substrates of the multilayer printed wiring board. Bonding of substrates, laminating method, conditions, etc. Known methods and conditions may be used and are not particularly limited. In order to minimize the overflow of the resin, after preparing the adhesive resin composition varnish of the present invention as described above, applying this to the adhesive surface of one substrate and drying to form an adhesive layer, It is desirable to overlap the other substrate on the adhesive layer and pressurize and heat, and repeat these steps as necessary to produce a multilayer printed wiring board having a desired layer. Of course, the substrates can be bonded to each other by heating and pressing a prepreg formed by impregnating the base material with the adhesive resin composition of the present invention or a film formed between the substrates. In addition, it is preferable for the adhesive layer to be dry to the touch for good adhesion between the substrates.
上記では、主として半導体搭載用のキャビティーを有する多層プリント配線板を製造するという前提で本発明の接着剤樹脂組成物について説明したが、本発明の接着剤樹脂組成物は、キャビティーを有さない通常の多層プリント配線板の製造にも適用できることはいうまでもない。 In the above, the adhesive resin composition of the present invention has been described on the assumption that a multilayer printed wiring board having a cavity for mounting a semiconductor is mainly used. However, the adhesive resin composition of the present invention has a cavity. Needless to say, the present invention can also be applied to the manufacture of ordinary multilayer printed wiring boards.
以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。 EXAMPLES Hereinafter, although an Example demonstrates this invention more concretely, this invention is not limited to this.
（実施例１）
２，２−ビス（４−シアナトフェニル）プロパン（旭チバ株式会社製、Ａｒｏｃｙ Ｂ−１０（商品名）を使用）７７重量部、ポリ（２，６−ジメチル−１，４フェニレン）エーテル（日本ジーイープラスチックス株式会社製、ノリルＰＫＮ４７５２（商品名）を使用）３０重量部及びＰ−（α−クミル）フェノール（サンテクノケミカル株式会社製、ＰＣＰ（商品名）を使用）１重量部をトルエン３０重量部に加熱溶解分散し、金属系反応触媒としてナフテン酸マンガン（マンガン含有量１０％、日本化学産業株式会社製を使用）０．０３重量部を添加後、液温を１２０℃として反応させた。９０℃に冷却後、シアネートエステル類化合物と反応性を有しない難燃剤として２，４，６−トリス（トリブロモフェノキシ）−１，３，５−トリアジン（第一工業製薬株式会社製、ＳＲ−２４５（商品名）を使用）１４重量部をさらに投入した。次いで、メチルエチルケトン３０重量部を投入、撹拌して、更に４０℃以下に冷却後に、上記Ｐ−（α−クミル）フェノール８重量部、金属系反応触媒としてナフテン酸亜鉛（亜鉛含有量８重量％、日本化学産業株式会社製を使用）０．０１２５重量部、架橋アクリロニトリル−ブタジエン共重合体エラストマー（アクリロニトリル含有量２０％、日本合成ゴム株式会社製，ＸＥＲ−９１（商品名）を使用）３重量部、シリカ（アドマテックス株式会社製、ＳＯ−２５Ｒ（商品名）を使用）３０重量部を添加して接着剤ワニスを調製した。
Example 1
77 parts by weight of 2,2-bis (4-cyanatophenyl) propane (Arocy B-10 (trade name) manufactured by Asahi Ciba Co., Ltd.), poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether ( 30 parts by weight of Nippon Gee Plastics Co., Ltd. using Noryl PKN4752 (trade name) and 1 part by weight of P- (α-cumyl) phenol (San Techno Chemical Co., Ltd. using PCP (trade name)) After heating and dispersing in parts by weight, 0.03 part by weight of manganese naphthenate (manganese content 10%, manufactured by Nippon Chemical Industry Co., Ltd.) was added as a metal-based reaction catalyst, and the liquid temperature was allowed to react at 120 ° C. . After cooling to 90 ° C., 2,4,6-tris (tribromophenoxy) -1,3,5-triazine (manufactured by Daiichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd., SR-) as a flame retardant having no reactivity with cyanate ester compounds 14 parts by weight of 245 (trade name) was used. Next, 30 parts by weight of methyl ethyl ketone was added, stirred, and further cooled to 40 ° C. or less. Then, 8 parts by weight of the above P- (α-cumyl) phenol, zinc naphthenate (zinc content: 8% by weight, 0.0125 parts by weight, cross-linked acrylonitrile-butadiene copolymer elastomer (20% acrylonitrile content, made by Nippon Synthetic Rubber Co., Ltd., XER-91 (trade name)) 3 parts by weight Then, 30 parts by weight of silica (manufactured by Admatechs Co., Ltd., using SO-25R (trade name)) was added to prepare an adhesive varnish.
一方、５００×３００ｍｍ、厚さ０．２ｍｍ、銅はく厚さ１２μｍの片面銅張積層板に導体回路を形成した下基板と、５００×３００ｍｍ、厚さ０．１ｍｍ、銅はく厚さ１２μｍの片面銅張積層板に導体回路及び１５×１５ｍｍの窓穴を形成した上基板を作製した。ついで、上記で得た下基板の、上基板を重ねたときの窓穴の位置をマスクし、前記で調整した各接着剤樹脂組成物ワニスをそれそれ当該下基板の接着面に印刷により塗布し、その後、８０℃で３０分間加熱して溶剤を揮発させ接着剤層を形成した。なお、この接着剤層は、導体回路を除いた基板面から測定した時の厚さが５０μｍであり、表面に導体回路の凹凸が現れないように形成した。ついで、この接着剤層の上に、上基板を重ね、温度２００℃、圧力３．０ＭＰａの条件で加熱加圧して評価用多層プリント配線板を作製した。 On the other hand, a lower substrate in which a conductor circuit is formed on a single-sided copper clad laminate having a thickness of 500 × 300 mm, a thickness of 0.2 mm, and a copper foil of 12 μm, and a thickness of 500 × 300 mm, a thickness of 0.1 mm, and a copper foil of 12 μm. An upper substrate in which a conductor circuit and a 15 × 15 mm window hole were formed on the single-sided copper-clad laminate was prepared. Next, the position of the window hole when the upper substrate is overlaid on the lower substrate obtained above is masked, and each of the adhesive resin composition varnishes adjusted as described above is applied to the adhesive surface of the lower substrate by printing. Thereafter, the mixture was heated at 80 ° C. for 30 minutes to evaporate the solvent and form an adhesive layer. The adhesive layer had a thickness of 50 μm when measured from the substrate surface excluding the conductor circuit, and was formed so that the conductor circuit was not uneven. Next, the upper substrate was stacked on this adhesive layer, and heated and pressurized under the conditions of a temperature of 200 ° C. and a pressure of 3.0 MPa to produce a multilayer printed wiring board for evaluation.
（実施例２）
熱硬化性ポリイミド樹脂（仏ローヌプーラン社製、ケルイミド６０１（商品名）を使用）４５重量部、フェノールノボラック型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシ株式会社製、エピコート１５４（商品名）を使用）４５重量部、ポリ（２，６−ジメチル−１，４フェニレン）エーテル（日本ジーイープラスチックス株式会社製、ノリルＰＫＮ４７５２（商品名）を使用）３０重量部をジメチルアセトアミド６０重量部に加熱溶解分散した。３０℃以下に冷却後にジシアンジアミド１０重量部、架橋アクリロニトリル−ブタジエン共重合体エラストマー（アクリロニトリル含有量２０％、日本合成ゴム株式会社製、ＸＥＲ−９１（商品名）を使用）３重量部、シリカ（アドマテックス株式会社製、ＳＯ−２５Ｒ（商品名））３０重量部を添加して接着剤ワニスを調製した。
(Example 2)
45 parts by weight of thermosetting polyimide resin (manufactured by Rhône-Poulenc, France, using Kelimide 601 (trade name)), 45 parts by weight of phenol novolac type epoxy resin (manufactured by Japan Epoxy Co., Ltd., using Epicoat 154 (trade name)), 30 parts by weight of poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether (manufactured by Nippon GE Plastics Co., Ltd., Noryl PKN4752 (trade name)) was dissolved in 60 parts by weight of dimethylacetamide by heating, dissolving and dispersing. After cooling to 30 ° C. or less, 10 parts by weight of dicyandiamide, 3 parts by weight of crosslinked acrylonitrile-butadiene copolymer elastomer (acrylonitrile content 20%, manufactured by Nippon Synthetic Rubber Co., Ltd., XER-91 (trade name)), silica (ad 30 parts by weight of Matex Co., Ltd. (SO-25R (trade name)) was added to prepare an adhesive varnish.
以下、実施例１と同様にして多層プリント配線板を作製した。 Thereafter, a multilayer printed wiring board was produced in the same manner as in Example 1.
（実施例３）
ポリ（２，６−ジメチル−１，４フェニレン）エーテルを４０重量部、架橋アクリロニトリル−ブタジエン共重合体エラストマーを５重量部とした他は、実施例１と同様にして接着剤ワニスを調整し、さらに多層プリント配線板を作製した。
(Example 3)
The adhesive varnish was adjusted in the same manner as in Example 1 except that 40 parts by weight of poly (2,6-dimethyl-1,4phenylene) ether and 5 parts by weight of the crosslinked acrylonitrile-butadiene copolymer elastomer were used. Furthermore, a multilayer printed wiring board was produced.
（実施例４）
ポリ（２，６−ジメチル−１，４フェニレン）エーテルを４０重量部、架橋アクリロニトリル−ブタジエン共重合体エラストマーを５重量部とした他は、実施例２と同様にして接着剤ワニスを調整し、さらに多層プリント配線板を作製した。
Example 4
The adhesive varnish was prepared in the same manner as in Example 2 except that 40 parts by weight of poly (2,6-dimethyl-1,4phenylene) ether and 5 parts by weight of the crosslinked acrylonitrile-butadiene copolymer elastomer were used. Furthermore, a multilayer printed wiring board was produced.
（比較例１）
ポリ（２，６−ジメチル−１，４フェニレン）エーテルを除いた他は、実施例１と同様にして接着剤ワニスを調整し、さらに多層プリント配線板を作製した。
(Comparative Example 1)
An adhesive varnish was prepared in the same manner as in Example 1 except that poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether was omitted, and a multilayer printed wiring board was produced.
（比較例２）
架橋アクリロニトリル−ブタジエン共重合体エラストマーを除いた他は、実施例１と同様にして接着剤ワニスを調整し、さらに多層プリント配線板を作製した。
(Comparative Example 2)
An adhesive varnish was prepared in the same manner as in Example 1 except that the crosslinked acrylonitrile-butadiene copolymer elastomer was removed, and a multilayer printed wiring board was produced.
（比較例３）
ポリ（２，６−ジメチル−１，４フェニレン）エーテルを除いた他は、実施例２と同様にして接着剤ワニスを調整し、さらに多層プリント配線板を作製した。
(Comparative Example 3)
An adhesive varnish was prepared in the same manner as in Example 2 except that poly (2,6-dimethyl-1,4-phenylene) ether was omitted, and a multilayer printed wiring board was produced.
（比較例４）
架橋アクリロニトリル−ブタジエン共重合体エラストマーを除いた他は、実施例２と同様にして接着剤ワニスを調整し、さらに多層プリント配線板を作製した。
(Comparative Example 4)
An adhesive varnish was prepared in the same manner as in Example 2 except that the crosslinked acrylonitrile-butadiene copolymer elastomer was removed, and a multilayer printed wiring board was produced.
＜評価＞
上記で得た各接着剤樹脂組成物の耐熱性（ガラス転移温度）、ならびに上記で得た各評価用多層プリント配線板について、樹脂のはみ出し長さ、ボイドの有無、接着部のピール強度、誘電率、誘電正接を下記に示す方法により評価した。結果をまとめて表１に示す。
<Evaluation>
Regarding the heat resistance (glass transition temperature) of each adhesive resin composition obtained above, and the multilayer printed wiring board for evaluation obtained above, the protruding length of the resin, the presence or absence of voids, the peel strength of the adhesive part, the dielectric The rate and dielectric loss tangent were evaluated by the following methods. The results are summarized in Table 1.
耐熱性：各接着剤樹脂組成物ワニスを真空脱溶剤して、２００℃で９０分間加熱して硬化させた後、得られた硬化物について、ＪＩＳ Ｃ ６４８１に規定されるＴＭＡ法によりガラス転移点（Ｔｇ）を測定した。 Heat resistance: Each adhesive resin composition varnish was desolvated in vacuum and heated at 200 ° C. for 90 minutes to be cured, and then the obtained cured product was subjected to a glass transition point by the TMA method defined in JIS C 6481. (Tg) was measured.
樹脂のはみ出し長さ：上基板の開口部の壁から，はみ出した接着剤の最大の長さをマイクロセクション法により測定した。 Resin protrusion length: The maximum length of the adhesive protruding from the opening wall of the upper substrate was measured by the microsection method.
ボイドの有無：目視により観察した。 Presence / absence of voids: Observed visually.
ピール強度：上基板及び下基板と接着剤層間を９０度方向にクロックヘッドスピード５０ｍｍ／分で、引きはがす際に要した荷重を測定した。 Peel strength: The load required for peeling off the upper substrate, the lower substrate and the adhesive layer in the direction of 90 ° at a clock head speed of 50 mm / min was measured.
誘電率及び誘電正接：トリプレートストリップライン共振器法により周波数１ＧＨｚで測定した。なお、誘電正接の数値は（×１０−４）の単位で示したものである。
１ 半導体素子搭載部
２ａ 下基板
２ｂ、２ｃ、２ｄ 上基板
３ キャビティー
４ｂ、４ｃ、４ｄ 窓穴
５ 導体ピン
６ ボンディングパッド
７ 導体回路
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Semiconductor element mounting part 2a Lower board | substrate 2b, 2c, 2d Upper board | substrate 3 Cavity 4b, 4c, 4d Window hole 5 Conductor pin 6 Bonding pad 7 Conductor circuit
Claims (3)
前記ワニスを一方の基板の接着面に塗布して接着剤層を形成する工程、および
前記接着剤層に他方の基板の接着面を重ね、加熱加圧する工程、
を有する多層プリント配線板の製造方法。 Preparing a varnish comprising the adhesive resin composition according to claim 1;
Applying the varnish to the adhesive surface of one substrate to form an adhesive layer, and overlaying the adhesive surface of the other substrate on the adhesive layer and heating and pressurizing;
The manufacturing method of the multilayer printed wiring board which has this.
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