JP2007035442A - 燃料電池用セパレータとそのシール成形方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 セパレータのシール成形方法を提供する。
【解決手段】 単セルを積層して形成される燃料電池において、隣合う単セルの前記アノード側セパレータ１５ａと前記カソード側セパレータ１５ｂとを互いに接着剤２０を用いて接着する第１工程（図６（ａ）、（ｂ））と、接着したセパレータを金型３２内に設置する第２工程（図６（ｂ））と、この金型内にゴム材を射出して、前記単セル積層時に前記燃料ガスまたは酸化剤ガスの外部への漏洩を防止するシールを前記いずれかのセパレータの前記膜−電極接合体に面する面に成形する第３工程（図６（ｃ））と、からなることを特徴とするセパレータのシール成形方法である。
【選択図】図６

Description

本発明は、燃料電池用セパレータとそのシール成形方法に関する。

固体高分子型燃料電池の単セルは、高分子イオン交換膜（陽イオン交換膜）の両側にそれぞれアノード側電極およびカソード側電極を対設して構成された膜・電極接合体を、セパレータによって挟持することにより構成される。固体高分子型燃料電池は、通常、単セセルを所定数だけ積層することにより、スタック状に構成して使用されている。

このような燃料電池スタックにおいて、アノードに供給された燃料ガス（水素含有ガス）は、触媒電極上で水素イオン化され、適度に加湿された電解質膜を介してカソードへと移動する。その間に生じた電子が外部回路に取り出され、直流の電気エネルギとして利用される。カソードには、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスあるいは空気が供給されているために、このカソードにおいて、前記水素イオン、前記電子および酸素ガスが反応して水が生成される。

ところで、セパレータと高分子イオン交換膜の間、あるいはセパレータ間に流れる流体のシールは、セパレータ等の部品の取扱い性、組立性などの観点より、例えばセパレータ
に一体成形されるなど、構成部品のいずれかに一体成形されることが通常行われている。

従来の燃料電池スタックのシール構造の一例として、特許文献１に記載されるようなシール構造があり、この構造はセパレータに積層方向の貫通孔を設けてセパレータの表裏のシールを一度に成形することで、一体構造とすることを特徴としている。
特開２００２−５０３６９号公報

しかしながら、従来のシール構造では、セパレータの薄板化にともなう強度低下により、セパレータへのシール成形工程の離型時において、セパレータの割れ発生等の理由により、製造の歩留まりが低下する可能性がある。

したがって、本発明では、セパレータにシールを一体成形する工程において、セパレータのシール成形の歩留まりを向上することを目的としている。

本発明は、固体高分子電解質膜及びこの固体高分子電解質膜を介して対峙するアノード及びカソードとからなる膜−電極接合体と、前記アノードに接し、前記アノードに燃料ガスを供給するアノード側セパレータと、前記カソードに接し、前記カソードに酸化剤ガスを供給するカソード側セパレータと、から単セルを構成し、各単セルを順次積層して形成した燃料電池において、隣合う単セルの前記アノード側セパレータと前記カソード側セパレータとを接着剤を用いて一体的に形成し、各セパレータの前記膜−電極接合体に面する面に、前記単セル積層時に前記燃料ガスまたは酸化剤ガスの外部への漏洩を防止するシールを成形する。

また、本発明は、固体高分子電解質膜及びこの固体高分子電解質膜を介して対峙するアノード及びカソードとからなる膜−電極接合体と、前記アノードに接し、前記アノードに燃料ガスを供給するアノード側セパレータと、前記カソードに接し、前記カソードに酸化剤ガスを供給するカソード側セパレータと、から単セルを構成し、各単セルを順次積層して形成した燃料電池において、隣合う単セルの前記アノード側セパレータと前記カソード側セパレータとを互いに接着剤を用いて接着する第１工程と、接着したセパレータを金型内に設置する第２工程と、この金型内にゴム材を射出して、前記単セル積層時に前記燃料ガスまたは酸化剤ガスの外部への漏洩を防止するシールを前記いずれかのセパレータの前記膜−電極接合体に面する面に成形する第３工程と、からなることを特徴とするセパレータのシール成形方法である。

本発明では、シールの成形後の離型時に各セパレータが一体化していることにより、セパレータ離型時におけるセパレータの強度が向上し、セパレータ成形の製造歩留まりが向上する効果を得ることが可能となる。

図１は、燃料電池スタック１を示す斜視図であり、図２は、同じく正面図である。本実施形態の燃料電池は、例えば車両に搭載される固体高分子電解質型燃料電池である。

スタック１は、起電力を生じる単位電池としての単セル１０を所定数だけ積層したセル積層体１０ａからなる積層電池である。単セル１０は、それぞれが固体高分子型燃料電池として形成されており、各単セル１０が１Ｖ程度の起電圧を生じる。

スタック１は、セル積層体１０ａの両端に集電板２を設置し、絶縁板３を介してエンドプレート４が配置される。さらにスタック１は、セル積層体１０ａを積層方向に締め付けるテンションロッド５を備える。

集電板２は、緻密質カーボンや銅板などガス不透過な導電性部材によって形成され、直列に接続された単セル１０からなるセル積層体１０ａで発電された起電力は、集電板２の端子２ａに接続された図示しない負荷に供給される。

絶縁板３は、ゴムや樹脂等の絶縁性部材によって形成され、集電板２とエンドプレート４間の絶縁を確保する。

エンドプレート４は、剛性を備えた材料、例えば鋼等の金属材料によって形成されている。

これら集電板２、絶縁板３及びエンドプレート４には、後述する単セル１０の燃料ガス流路１７、酸化剤ガス流路１８及び冷却媒体流路１９に連通する貫通孔が形成される。

テンションロッド５は、各単セル１０に所定圧が作用するようにセル積層体１０ａをセル積層方向に締め付ける。テンションロッド５は、ボルト状に形成され、セル積層体１０ａの角部に貫通した貫通孔を挿通し、テンションロッド５の端部に形成したネジ部にナットが螺合することでセル積層体１０ａを積層方向に締め付ける。テンションロッド５は剛性を備えた材料、例えば鋼等の金属材料によって形成され、単セル１０同士の電気的短絡を防止するため、表面には絶縁の処理をした構造を有している。

なお、セル積層体１０ａの締め付け方法は、テンションロッド５をセル積層体１０ａ内部を貫通する構成ではなく、スタック１外部にテンションロッド５を配置して、セル積層体を挟持したエンドプレート４同士をテンションロッド５により締め付ける機構であっても良い。

また、一方のエンドプレート４と、このエンドプレート４に隣接する絶縁板２との間に、第２エンドプレートを追加して配置し、一方のエンドプレート４と第２エンドプレート間にバネ等の加圧装置を設置し、第２エンドプレート、他方のエンドプレート４間をテンションロッド５によって締め付ける機構としても良く、さらにはこれらの加圧方法には限定されず、他の方法であってもよい。

図３は固体高分子電解質型燃料電池の単セル１０の構造を示す斜視図である。

単セル１０は、イオン交換膜からなる電解質膜１１と、この電解質膜の一面に配置され、ガス拡散層、撥水層および触媒層からなるアノード（燃料極）１２、および電解質膜の他面に配置され、ガス拡散層、撥水層および触媒層からなるカソード（空気極）１３とからなる膜−電極接合体（ＭＥＡ）１４を備える。さらに単セル１０は、ＭＥＡ１４を挟持して、アノード１２に燃料ガス（水素）を、カソード１３に酸化ガス（酸素、通常は空気）を供給するための流体通路をそれぞれ形成するセパレータ１５を備え、セパレータ１５はシール１６を介して電解質膜１１の保持部を挟持して、各電極１２、１３とセパレータ１５間との密封性を確保する構造を有している。

電解質膜１１は、固体高分子材料、例えばフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、所定の湿潤状態で良好な電気伝導性を示す。

アノード１２およびカソード１３は、ガス拡散電極であり、ガス拡散層、撥水層、触媒層からなる。ガス拡散層は、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスや、カーボンペーパ、あるいはカーボンフェルトなど、適当なガス拡散性および導電性を有する部材によって構成される。撥水層は、例えばポリエチレンフルオロエチレンと炭素材を含む層であり、触媒層は白金が担持されたカーボンブラックからなる。

なお、触媒層は前述のようにガス拡散層に担持され電極を形成するとは限らず、電解質膜１１の表面に、触媒としての白金または白金と他の金属からなる合金が担持されている場合がある。その場合、アノード１２およびカソード１３は、ガス拡散層の表面に撥水層が積層されたガス拡散層接合体で形成される。

セパレータ１５は、適当な導電性と強度と耐食性とを有する材料によって形成される。例えば、カーボン材料をプレス成形することによる製法や、充分な耐食性を有する金属など他の材料によって形成される。アノード側のアノード側セパレータ１５ａにはアノード１２の反応面に面して燃料ガス流路１７が、カソード側のカソード側セパレータ１５ｂにはカソード１３の反応面に面して酸化剤ガス流路１８が、それぞれ形成されており、また、単セル１０を適正温度に維持するための冷媒が流通する冷却媒体流路１９がアノード側セパレータ１５ａ側に開口してカソード側セパレータ１５ｂに形成される。

シール１６は、シリコンゴム、ＥＰＤＭまたはフッ素ゴム等のゴム状弾性材料によって形成される。シール１６は、セパレータ１５あるいは弾性係数の大きい薄板材料に一体化されていても構わない。弾性係数の大きい薄板材料は例えば、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートのような材料で形成されており、電解質膜１１に例えば熱硬化型フッ素系あるいは熱硬化型シリコンのような液状シールによって接着される。

図４は、第１の実施形態のセパレータ１５のシール構成を示す断面図であり、図５は、単セル１０でのシール１６の状態を示す構成図であり、図６は、同じくシール成形工程を示す図である。

図４を用いてセパレータ１５の構成を説明すると、本実施形態のセパレータ１５は、燃料ガス流路１７が形成されたアノード側セパレータ１５ａと、酸化剤ガス流路１８が形成されたカソード側セパレータ１５ｂとが一組のセパレータとして構成され、ガス流路１７、１８がアノード１２及びカソード１３の反応面にそれぞれ面している。そしてこのガス流路１７、１８の外周を取り囲むようにシール１６が形成される。シール１６は前述のように、ＭＥＡ１４の電解質膜１１の保持部に接して、電極１２、１３とセパレータ１５間のシール性を確保する。シール１６は、前述のようなゴム材で構成され、セパレータ１５ａ、１５ｂ上に加硫接着される。２枚のセパレータ１５ａ、１５ｂは接着剤２０により接着され、この接着剤２０により冷媒流体の外部への漏洩を防止する。

そして、図５に示すように、この一組のセパレータ１５とＭＥＡ１４とが単セル１０を構成し、単セル１０を所定数積層してセル積層体１０ａが構成される。

なお、このセパレータ１５の構成は、他の実施形態でも同様であり、以下の実施形態は、このセパレータ１５の種々の成形方法を説明するものである。

次に、図６を用いて第１の実施形態のセパレータ１５のシール成形工程を説明する。

まず工程（ａ）で、カソード側セパレータ１５ｂを金型の下型３２に設置し、アノード側セパレータ１５ａに面する面１５ｄに形成された凹溝１５ｃに接着剤２０を注入する。

次工程（ｂ）では、カソード側セパレータ１５ｂ上にアノード側セパレータ１５ａを配置して、接着剤２０によりセパレータ同士が接着され、アノード側セパレータ１５ａを内装する金型の上型３１が下型３２に固定される。上型３１と下型３２には、シール１６の形状に倣って削られた溝３１ａ、３２ａと、この溝３１ａ、３２ａ内にゴム材が射出される孔３１ｂ、３２ｂがそれぞれ形成される。

工程（ｃ）で、孔３１ｂ、３２ｂからゴム材が溝３１ａ、３２ａ内に射出され、ゴム材は溝内に充填されてシール１６が成形されるとともに、ゴム材は各セパレータ１５ａ、１５ｂの面に加硫接着する。

このような成形工程を経て、一対のアノード側セパレータ１５ａ、１５ｂは接着剤２０により一体となり、上型３１、下型３２から離型した時にはセパレータ１５にシール１６が成形されている。なお、本実施形態では、２枚で１組のセパレータ１５を構成したが、図７に示すように３枚で１組として構成してもよく、セパレータ１５を構成する枚数は成形後の強度等を考慮して設定すればよい。

このように本実施形態では、シール１６の成形後の離型時に少なくとも２枚以上の各セパレータ１５ａ、１５ｂが一体化していることにより、セパレータ離型時におけるセパレータ１５の強度が向上し、セパレータ成形の製造歩留まりが向上する効果を得ることが可能となる。また、各セパレータ１５ａ、１５ｂに対して、個別にシール１６を一体成形する工程と比較して、工程を削減する効果も得ることが可能となる。

図８は第２の実施形態としてのセパレータ１５のシール成形工程を示す。本実施形態の各セパレータ１５ａ、１５ｂの構成は、第１の実施形態と同様であり、その成形方法が異なるものである。

まず工程（ａ）と工程（ｂ）までの工程は第１の実施形態と同様であり、次工程（ｃ）で、接着剤２０の硬化を促進するため、ホットプレス工程を追加する。ホットプレス工程は、単セル１０の一対のセパレータ１５ａ、１５ｂを型３１、３２を介して積層方向に所定の荷重で加圧したまま、所定温度に加熱する工程である。

工程（ｄ）で、孔３１ｂ、３２ｂからゴム材が溝３１ａ、３２ａ内に射出され、ゴム材は溝内に充填されてシール１６が形成されるとともに、ゴム材はセパレータ１５ａ、１５ｂの面に加硫接着し、セパレータ１５へのシール１６の成形が終了する。

この実施形態では、第１の実施形態に比してホットプレス工程を追加したので、ゴムの射出成形工程（ｄ）の前工程（ｃ）でセパレータ間を接着剤２０で接着し、シール１６の射出成形工程（ｄ）において発生する曲げ応力に対する強度が向上することにより、セパレータ成形の製造歩留まりが向上することが可能となる。

図９は、第３の実施形態としてのセパレータ１５のシール成形工程を示す。本実施形態の各セパレータ１５ａ、１５ｂの構成は、第１の実施形態と同様であり、その成形方法が異なるものである。

まず工程（ａ）で、予め成形しておいたシール１６をカソード側セパレータ１５ｂの所定位置に接着する。

次工程（ｂ）で、貼り付けたシール１６が下型３２の凹溝３２ｃ内に設置されるようにカソード側セパレータ１５ｂを下型３２に設置し、他方のアノード側セパレータ１５ａに面する面１５ｄに形成された凹溝１５ｃに接着剤２０を注入する。

工程（ｃ）では、カソード側セパレータ１５ｂ上にアノード側セパレータ１５ａを配置して、接着剤２０によりセパレータ同士が接着し、アノード側セパレータ１５ａを内装する上型３１が下型３２に固定され、ホットプレスされる。このホットプレス工程により接着剤の硬化が促進される。

工程（ｄ）で、アノード側セパレータ１５ａの溝３１ａ内にシール１６を構成するゴム材が射出され、ゴム材は溝内に充填されてアノード側セパレータ１５ａのシール１６が形成されるとともに、ゴム材はアノード側セパレータ１５ａの面に加硫接着され、アノード側セパレータ１５ａへのシール１６の成形が終了する。

このように、この実施形態では、予め成形したシール１６を一方のセパレータに接着するようにしたので、ゴム材の射出成形を実施する部分を減少させことができ、シール成形後のセパレータの離型時に曲げ応力がかかる部分が減少し、セパレータ成形の製造歩留まりが向上する効果を得ることが可能となる。

図１０は、第４の実施形態としてのセパレータ１５のシール成形工程を示す。本実施形態の各セパレータ１５ａ、１５ｂの構成は、第１の実施形態と同様であり、その成形方法が異なるものである。

工程（ａ）で、一方のカソード側セパレータ１５ｂの凹溝１５ｃ内に接着剤２０を塗布する。

工程（ｂ）で、他方のアノード側セパレータ１５ａを上型３１に固定し、シール１６を構成するゴム材を上型３１内に射出し、シール１６を形成する。

工程（ｃ）で、各セパレータ１５ａ、１５ｂを上型３１、下型３２内に設置し、ホットプレスしてアノード側セパレータ１５ａとカソード側セパレータ１５ｂとを接着する接着剤２０の硬化を促進する。

工程（ｄ）で、下型３２内にシール１６を構成するゴム材を射出して、さらにホットプレスしてゴム材をカソード側セパレータ１５ｂに加硫接着させて、セパレータ１５へのシール１６の成形が終了する。

この実施形態では、予め一方のアノード側セパレータ１５ａにシール１６を成形しておき、その後他方のカソード側セパレータ１５ｂと一体的に固定することで、セパレータ離型時におけるセパレータ１５の強度が向上することによって、セパレータ成形の製造歩留まりが向上する効果を得ることが可能となる。また、各セパレータ１５ａ、１５ｂに対して、個別にシール一体成形を実施する工程と比較して、工程を削減する効果も得ることが可能となる。

図１１は、第５の実施形態としてのセパレータ１５のシール成形工程を示す。本実施形態の各セパレータ１５ａ、１５ｂの構成は、第１の実施形態と同様であり、その成形方法が異なるものである。

この実施形態は、セパレータ１５の外縁の一部をゴム材で被覆することを特徴としており、このため、ゴムの射出孔を減少することでき、シール成形を効率よく実施することが可能となる。

成形工程としては、上型３１と下型３２内に一対のセパレータ１５ａ、１５ｂを設置した上で、シール状の凹溝３１ａ、３２ａに連通し、各セパレータの外縁に接して形成された導入路３１ｃ、３２ｄからシール１６を構成するゴム材が供給される。各導入路３１ｃ、３２ｄには外部に開口する孔３１ｄが連通し、この孔３１ｄにゴム材が射出される。このようにしてシール１６とセパレータ１５の外縁の一部を覆うゴム材を成形することができる。

本発明は、上記した実施形態に限定されるものではなく、本発明の技術的思想の範囲内でさまざまな変更がなしうることは明白である。

燃料電池スタックの構造を示す斜視図である。 燃料電池スタックの構造を示す正面図である。 セルの構造を示す斜視図である。 第１の実施形態のセパレータのシール構成を示す断面図である。 単セルでのシールの状態を示す構成図である。 第１の実施形態のセパレータのシール成形工程を示す図である。 セパレータを３枚用いた構成図である。 第２の実施形態のセパレータのシール成形工程を示す図である。 第３の実施形態のセパレータのシール成形工程を示す図である。 第４の実施形態のセパレータのシール成形工程を示す図である。 第５の実施形態のセパレータのシール成形工程を示す図である。

符号の説明

１ スタック
２ 集電板
２ａ 出力端子
３ 絶縁板
４ エンドプレート
５ テンションロッド
１０ 単セル
１１ 電解質膜
１２ アノード
１３ カソード
１４ 膜−電極接合体
１５ セパレータ
１５ａ アノード側セパレータ
１５ｂ カソード側セパレータ
１６ シール
１７ 燃料ガス流路
１８ 酸化剤ガス流路
１９ 冷却媒体流路
２０ 接着剤
３１ シール成形用金型（上型）
３１ａ 溝
３１ｂ 孔
３１ｃ 導入路
３１ｄ 孔
３２ シール成形用金型（下型）
３２ａ 溝
３２ｂ 孔
３２ｃ 凹溝
３２ｄ 導入路

Claims (8)

1. 固体高分子電解質膜及びこの固体高分子電解質膜を介して対峙するアノード及びカソードとからなる膜−電極接合体と、
   前記アノードに接し、前記アノードに燃料ガスを供給するアノード側セパレータと、
   前記カソードに接し、前記カソードに酸化剤ガスを供給するカソード側セパレータと、
   から単セルを構成し、各単セルを順次積層して形成した燃料電池において、
   隣合う単セルの前記アノード側セパレータと前記カソード側セパレータとを接着剤を用いて一体的に形成し、各セパレータの前記膜−電極接合体に面する面に、前記単セル積層時に前記燃料ガスまたは酸化剤ガスの外部への漏洩を防止するシールを成形することを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 固体高分子電解質膜及びこの固体高分子電解質膜を介して対峙するアノード及びカソードとからなる膜−電極接合体と、
   前記アノードに接し、前記アノードに燃料ガスを供給するアノード側セパレータと、
   前記カソードに接し、前記カソードに酸化剤ガスを供給するカソード側セパレータと、
   から単セルを構成し、各単セルを順次積層して形成した燃料電池において、
   隣合う単セルの前記アノード側セパレータと前記カソード側セパレータとを互いに接着剤を用いて接着する第１工程と、
   接着したセパレータを金型内に設置する第２工程と、
   この金型内にゴム材を射出して、前記単セル積層時に前記燃料ガスまたは酸化剤ガスの外部への漏洩を防止するシールを前記いずれかのセパレータの前記膜−電極接合体に面する面に成形する第３工程と、
   からなることを特徴とするセパレータのシール成形方法。
3. 前記第３工程は、前記シールを前記各セパレータのそれぞれに成形することを特徴とするセパレータのシール成形方法。
4. 前記第２工程の前に、前記セパレータの一方の前記膜−電極接合体に面する面に予めシールを射出成形する工程を備えることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池。
   
5. 前記セパレータの一方の前記膜−電極接合体に面する面に、予め成形した前記シールを接着する工程を備えたことを特徴とする請求項２に記載のセパレータのシール成形方法。
6. 前記第２工程後に、前記各セパレータを積層方向に加圧したまま加熱する工程を備えることを特徴とする請求項２に記載のセパレータのシール成形方法。
7. 前記金型は、ゴムが射出される射出孔を１箇所設け、この射出孔と前記各セパレータのシールを成形する凹部とを連通する導入路を設けたことを特徴とする請求項３に記載のセパレータのシール成形方法。
8. 前記導入路は、前記各セパレータの外縁の一部に面して形成されることを特徴とする請求項７に記載のセパレータのシール成形方法。