JP2007026684A - Organic electroluminescent display element - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、有機薄膜のエレクトロルミネッセンス現象を利用した有機薄膜エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子とする)を配列した有機エレクトロルミネッセンス表示装置(以下、有機EL表示装置とする)に関するものである。 The present invention relates to an organic electroluminescence display device (hereinafter referred to as an organic EL display device) in which organic thin film electroluminescence elements (hereinafter referred to as organic EL elements) utilizing the electroluminescence phenomenon of an organic thin film are arranged.
有機EL素子は、導電性の発光体に電圧を印加し、注入された電子と正孔とを再結合させ、この再結合の際に前記発光体を発光させるものである。一般に、この有機EL素子は、透光性基板上にITOなどの透明電極からなる陽極を設け、その上に発光体層と陰極とを順次積層して構成される。 The organic EL element applies a voltage to a conductive light emitter, recombines injected electrons and holes, and causes the light emitter to emit light during the recombination. Generally, this organic EL element is configured by providing an anode made of a transparent electrode such as ITO on a translucent substrate, and sequentially laminating a light emitting layer and a cathode on the anode.
このように、前記発光体層の両側に直接両電極を積層することもできるが、その発光効率を増大する等の目的から、陽極と発光体層との間に正孔注入層や正孔輸送層あるいはその両層を設けたり、陰極と発光体層との間に電子注入層や電子輸送層などを設けて構成されることも多い。両電極間に挟まれたこれら正孔注入層などを合わせてその全体は有機発光媒体層と呼ばれている。 Thus, although both electrodes can be directly laminated on both sides of the phosphor layer, for the purpose of increasing the luminous efficiency, a hole injection layer or a hole transport layer is provided between the anode and the phosphor layer. In many cases, a single layer or both layers are provided, or an electron injection layer, an electron transport layer, or the like is provided between the cathode and the phosphor layer. The whole of these hole injection layers sandwiched between both electrodes is called an organic light emitting medium layer.
有機EL表示装置は、この有機EL素子を画素として、この画素を多数、平面上に配列し、画素ごとに制御して画面表示する表示装置である。例えば、前記透明電極(陽極)をストライプ状に設け、他方、前記陰極を透明電極と交差する方向のストライプ状に設け、両電極の交点に相当する位置に前記有機発光媒体層を設けて、前記画素を構成している。そして、これらストライプ状透明電極(陽極)の1本を選択し、また、ストライプ状陰極の1本を選択し、こうして選択された透明電極(陽極)と陰極との間に電圧を印加することによって、その交点の画素部位に配置された有機発光媒体層を選択的に発光させて画面表示する。そして、前記ストライプ状透明電極(陽極)とストライプ状陰極との間に電圧を印加するため、表示画面の外側の周辺部の前記基板上には、それぞれ、陽極側取り出し電極および陰極側取り出し電極が形成されている。一般には、表示画面を覆って金属製封止缶で封止し、周辺部で基板に接着固定して前記有機EL表示装置を構成している。 The organic EL display device is a display device in which the organic EL element is used as a pixel, a large number of the pixels are arranged on a plane, and each pixel is controlled to display a screen. For example, the transparent electrode (anode) is provided in a stripe shape, while the cathode is provided in a stripe shape in a direction intersecting the transparent electrode, the organic light emitting medium layer is provided at a position corresponding to the intersection of both electrodes, Constitutes a pixel. Then, by selecting one of the striped transparent electrodes (anodes) and selecting one of the striped cathodes, a voltage is applied between the transparent electrode (anode) thus selected and the cathode. Then, the organic light emitting medium layer arranged at the pixel portion at the intersection is selectively emitted to display on the screen. In order to apply a voltage between the striped transparent electrode (anode) and the striped cathode, an anode-side extraction electrode and a cathode-side extraction electrode are respectively provided on the substrate in the peripheral portion outside the display screen. Is formed. In general, the organic EL display device is configured by covering a display screen and sealing it with a metal sealing can, and adhering and fixing it to the substrate at the periphery.
各画素部位に設けられる発光体層として同一の色彩に発光するものを配列することもできるが、この場合には、単一色の表示装置となる。カラー画面を表示する場合には、それぞれの画素部位に、互いに異なる色彩に発光する発光体層をパターン状に配列する必要がある。一般に、光の三原色に相当する赤(R)、緑(G)及び青(B)である。また、その補色に相当するイエロー(Y)、シアン(C)及びマゼンタ(M)が利用されることもある。 Although it is possible to arrange the light emitting layers provided in the respective pixel portions to emit light having the same color, in this case, a single color display device is obtained. In the case of displaying a color screen, it is necessary to arrange light emitting layers that emit light in different colors at respective pixel portions in a pattern. Generally, they are red (R), green (G), and blue (B) corresponding to the three primary colors of light. Further, yellow (Y), cyan (C), and magenta (M) corresponding to the complementary colors may be used.
また、正孔輸送層等は各画素部位にパターン状に配列する必要はないが、表示画面の外側の周辺部に正孔輸送層が存在すると、陰極と正孔輸送層が直接接触して洩れ電流が流れ、前記画素部位に印加する電圧が低下する。また、封止缶が透光性基板と接着される箇所に正孔輸送層があると封止が不十分になり、素子の劣化が促進される可能性がある。また、基板として大型の基板を使用し、この基板上に多面取りで画像表示装置を作製する場合には、表示画面と表示画面との間に正孔輸送層の存在しない部位を配置して、陽極側取り出し電極や陰極側取り出し電極を露出させる必要がある。これらの理由から、正孔輸送層も、表示画面を覆って、しかも、その外側の周辺部に存在しないパターン状に設けられる必要がある。 In addition, the hole transport layer or the like does not need to be arranged in a pattern at each pixel part. However, if the hole transport layer exists in the outer periphery of the display screen, the cathode and the hole transport layer are in direct contact with each other to leak. A current flows, and the voltage applied to the pixel portion is reduced. In addition, if there is a hole transport layer at a location where the sealing can is bonded to the translucent substrate, sealing may be insufficient, and deterioration of the element may be promoted. In addition, when a large substrate is used as a substrate and an image display device is produced on this substrate by multi-cavity, a portion where no hole transport layer is present is disposed between the display screen and the display screen. It is necessary to expose the anode side extraction electrode and the cathode side extraction electrode. For these reasons, the hole transport layer also needs to be provided in a pattern that covers the display screen and does not exist in the outer peripheral portion.
前記発光体層や正孔輸送層をパターン状に設ける方法としては、大別して、2種類の方
法が知られている。
As a method of providing the light emitting layer and the hole transport layer in a pattern, there are roughly two types of methods.
第一の方法は、これら発光体層や正孔輸送層を、必要な部位に選択的に適用して、パターン状の各層を形成する方法である。例えば、インクジェット法やスクリーン印刷法を利用することで、必要な部位に選択的に発光体層や正孔輸送層を形成することができる(特許文献1参照)。この方法は、大規模な装置を必要としたり、もしくは成膜時間が長くなるという問題点がある上、膜厚の制御が困難であるという欠点を有する。また、各印刷法に適したインキの選択範囲が狭いなど、制約が多い。 The first method is a method in which each of the light emitting layer and the hole transport layer is selectively applied to necessary portions to form each patterned layer. For example, by using an inkjet method or a screen printing method, a light-emitting layer or a hole transport layer can be selectively formed at a necessary portion (see Patent Document 1). This method has a problem that a large-scale apparatus is required or the film formation time becomes long, and the film thickness is difficult to control. In addition, there are many restrictions such as a narrow selection range of ink suitable for each printing method.
第二の方法は、これら発光体層や正孔輸送層を、一旦基板全面に形成した後、不要部位の各層を除去する方法である(特許文献2参照)。基板全面に形成する方法としては、例えば、スピンコート法、ディッピング法、バーコート法、スリットコート法等が挙げられる。また、不要部位の除去方法としては、例えば、発泡ウレタンなどの吸水性の弾性体に溶剤を含ませてワイピングにより正孔輸送層を除去する方法がある。 The second method is a method in which the light emitting layer and the hole transport layer are once formed on the entire surface of the substrate, and then each layer of unnecessary portions is removed (see Patent Document 2). Examples of the method for forming the entire surface of the substrate include spin coating, dipping, bar coating, and slit coating. Further, as a method for removing unnecessary portions, for example, there is a method in which a hole transport layer is removed by wiping by adding a solvent to a water-absorbing elastic body such as urethane foam.
この方法では、基板全面に成膜した後に、不要部位を除去する工程が必要であるため煩雑であり、基板の大型化に伴って煩雑さが増す。特にスピンコート法で形成した場合には、その周辺縁部において膜厚が大きくなるため、この周辺縁部の層の除去が煩雑である。 This method is complicated because it requires a step of removing unnecessary portions after film formation on the entire surface of the substrate, and the complexity increases as the substrate size increases. In particular, when the film is formed by a spin coating method, the film thickness becomes large at the peripheral edge portion, so that the removal of the layer at the peripheral edge portion is complicated.
また、吸水性弾性体に溶剤を含ませて正孔輸送層を除去する場合、正孔輸送層へ溶剤が浸透し、除去部周囲にまで浸透、拡散する場合がある。このため、正孔輸送層が膨潤して膜厚が変化したり、乾燥速度の違いから膜厚が不均一に成り易い問題がある。また、不要部位を除去する際に発塵し、ショートの原因になることがあった。
そこで、本発明は、設備や材料の制約が少なく、容易かつ短時間で実行できる方法によって、前記有機発光媒体層を構成する各層を必要な形状に形成した有機EL表示装置を提供することを目的とする。 Therefore, the present invention has an object to provide an organic EL display device in which each layer constituting the organic light emitting medium layer is formed in a necessary shape by a method that can be easily and quickly performed with less restrictions on equipment and materials. And
すなわち、請求項1に記載の発明は、透光性基板上に、パターニングされた透明電極、画素部位に配列された有機発光媒体層、対向電極をこの順に積層してなり、画素ごとに両電極間に電圧を印加することによって前記有機発光媒体層を発光させる有機エレクトロルミネッセンス表示素子であって、
前記有機発光媒体層が電圧の印加によって発光する発光体層単体か、または、この発光体層に加えて発光効率を向上させる機能を有する発光補助層を積層した多層構造から構成され、
これら有機発光媒体層を構成する各層のうち少なくとも1層がパターン状に設けられている有機エレクトロルミネッセンス表示装置において、
前記パターン状の層が、このパターンと同一パターンの開口部を有するマスクを基板上面に配置し、マスク上面よりその溶液または分散液を噴霧し、乾燥して形成されたものであることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示素子である。
That is, the invention described in claim 1 is formed by laminating a patterned transparent electrode, an organic light emitting medium layer arranged in a pixel part, and a counter electrode in this order on a translucent substrate. An organic electroluminescence display element that emits light from the organic light emitting medium layer by applying a voltage therebetween,
The organic light emitting medium layer is composed of a single layer of a light emitting layer that emits light when a voltage is applied, or a multilayer structure in which a light emitting auxiliary layer having a function of improving luminous efficiency in addition to the light emitting layer is laminated,
In the organic electroluminescence display device in which at least one of the layers constituting the organic light emitting medium layer is provided in a pattern,
The patterned layer is formed by disposing a mask having openings of the same pattern as this pattern on the upper surface of the substrate, spraying the solution or dispersion liquid from the upper surface of the mask, and drying. It is an organic electroluminescence display element.
請求項1に記載の発明によれば、有機発光媒体層を構成する前記各層を、その溶液または分散液の噴霧・乾燥によって形成するので、その膜厚の制御が容易で、均一な膜厚の各
層を形成することができる。
According to invention of Claim 1, since each said layer which comprises an organic light emitting medium layer is formed by spraying and drying the solution or dispersion liquid, the control of the film thickness is easy and it is uniform film thickness Each layer can be formed.
また、そのパターンと同一パターンの開口部を有するマスクを介して噴霧・乾燥して形成するので、必要な機材はそのマスクだけで済む。 Further, since it is formed by spraying and drying through a mask having openings having the same pattern as the pattern, only the mask is necessary.
また、これら各層をパターン状に形成するので、前記第二の方法と異なり、不要部位の除去を行う必要がなく、この除去工程の発塵によるショートのおそれもない。このため、一枚の基板から一つの表示装置を製造する一面取りの場合はもちろん、大型基板を使用してこの大型基板上に多数の表示装置を製造する多面取りの場合にも、煩雑な工程を経ることなく、効率的にかつ安定的に有機発光媒体層を構成する各層を形成することが可能となる。 In addition, since each of these layers is formed in a pattern, unlike the second method, it is not necessary to remove unnecessary portions, and there is no possibility of a short circuit due to dust generation in this removal step. For this reason, not only in the case of one-sided manufacturing of a single display device from a single substrate, but also in the case of multiple-sided manufacturing of a large number of display devices on a large substrate using a large substrate, a complicated process It is possible to form each layer constituting the organic light emitting medium layer efficiently and stably without going through.
請求項1に記載の発明は、発光体層を画素パターン状に形成する場合にも適用できるが、このような微細なパターンよりも、比較的大きいパターン状に層形成する場合に好ましく適用できる。請求項2及び3に係る発明は、このような理由から、表示画面を覆って、しかも、その外側の周辺部に存在しないパターン状に設けられる発光補助層等に限定したものである。 The invention described in claim 1 can be applied to the case where the light emitting layer is formed in a pixel pattern, but can be preferably applied to the case where the layer is formed in a pattern that is relatively larger than such a fine pattern. For this reason, the inventions according to claims 2 and 3 are limited to the light emission auxiliary layer or the like that covers the display screen and is provided in a pattern shape that does not exist in the outer peripheral portion.
すなわち、請求項2に係る発明は、請求項1に係る発明を前提として、
前記パターン状の層が発光補助層であることを特徴とするものである。
That is, the invention according to claim 2 is based on the invention according to claim 1,
The patterned layer is a light emission auxiliary layer.
また、請求項3に係る発明は、請求項1または2に係る発明を前提として、
前記発光補助層が正孔輸送機能または正孔注入機能を有する層であることを特徴とするものである。
The invention according to claim 3 is based on the invention according to claim 1 or 2,
The light emission auxiliary layer is a layer having a hole transport function or a hole injection function.
次に、請求項4に係る発明は、請求項1〜3のいずれかに記載の発明を前提として、
前記溶液または分散液が水溶液または水分散液であることを特徴とするものである。
Next, the invention according to claim 4 is based on the invention according to any one of claims 1 to 3.
The solution or dispersion is an aqueous solution or an aqueous dispersion.
本発明によれば、有機発光媒体層を構成する前記各層を、設備や材料の制約が少なく、容易かつ短時間で、しかも均一な膜厚に形成することが可能となる。しかも、発塵によるショートのおそれもなく、効率的にかつ安定的に有機発光媒体層を構成する各層を形成することが可能となるという効果を奏する。 According to the present invention, each of the layers constituting the organic light emitting medium layer can be easily and in a short time with a uniform film thickness, with few restrictions on equipment and materials. In addition, there is an effect that it is possible to form each layer constituting the organic light emitting medium layer efficiently and stably without fear of a short circuit due to dust generation.
本発明に係る有機EL表示装置は、透光性基板上に、パターニングされた透明電極、画素部位に配列された有機発光媒体層、対向電極をこの順に積層してなり、画素部位に積層された透明電極、有機発光媒体層及び対向電極で有機EL素子を構成している。そして、画素ごとに両電極間に電圧を印加することによって前記有機EL素子を発光させて画面表示する。なお、この他、前記透明電極および対向電極に、それぞれ、取り出し電極を接続して構成されることが普通である。 The organic EL display device according to the present invention is formed by laminating a patterned transparent electrode, an organic light emitting medium layer arranged in a pixel part, and a counter electrode in this order on a translucent substrate, and is laminated in the pixel part. The transparent electrode, the organic light emitting medium layer, and the counter electrode constitute an organic EL element. And by applying a voltage between both electrodes for every pixel, the said organic EL element is light-emitted and it displays on a screen. In addition to this, it is usual that the extraction electrode is connected to the transparent electrode and the counter electrode, respectively.
次に、説明の便宜から、単一の有機EL素子から構成される有機EL表示装置を例として、有機EL表示装置を説明する。すなわち、図1aは、単一の有機EL素子から構成される有機EL表示装置の断面説明図である。この装置は、透光性基板1と、この上に順に積層された透明電極(陽極)2、有機発光媒体層5及び対向電極(陰極)6の各層と、図示しない陽極取り出し電極と、陰極取り出し電極8とで構成されており、その全体を封止缶9で覆って電気絶縁性の封止樹脂で接着固定している。 Next, for convenience of explanation, an organic EL display device will be described by taking an organic EL display device composed of a single organic EL element as an example. That is, FIG. 1 a is a cross-sectional explanatory view of an organic EL display device composed of a single organic EL element. This apparatus includes a translucent substrate 1, a transparent electrode (anode) 2, an organic light emitting medium layer 5 and a counter electrode (cathode) 6 which are sequentially laminated thereon, an anode extraction electrode (not shown), and a cathode extraction. It is comprised with the electrode 8, the whole is covered with the sealing can 9, and it adheres and fixes with the electrically insulating sealing resin.
なお、有機発光媒体層5を発光体層の単一の層から構成することもできるが、発光効率
を高める働きをする発光補助層から構成することもできる。発光補助層は発光体層と陽極との間に設けることができ、また、発光体層と陰極との間に設けることもできる。発光体層と陽極との間に設ける発光補助層としては、例えば、陽極から発光体層への正孔の移動を助ける正孔輸送層、正孔注入層、電子ブロック層等が例示できる。また、発光体層と陰極との間に設ける発光補助層としては、例えば、陰極から発光体層への電子の移動を助ける電子輸送層、電子注入層、正孔ブロック層等が例示できる。
The organic light emitting medium layer 5 can be composed of a single light emitting layer, but can also be composed of a light emission auxiliary layer that functions to increase the light emission efficiency. The light emission auxiliary layer can be provided between the light emitter layer and the anode, and can also be provided between the light emitter layer and the cathode. Examples of the light emission auxiliary layer provided between the light emitter layer and the anode include a hole transport layer, a hole injection layer, and an electron block layer that assist the movement of holes from the anode to the light emitter layer. Examples of the light emission auxiliary layer provided between the light emitter layer and the cathode include, for example, an electron transport layer, an electron injection layer, a hole block layer, and the like that assist the movement of electrons from the cathode to the light emitter layer.
図示の例では、透明電極(陽極)2に順に積層された正孔輸送層3と発光体層4の二層で構成されている。この他、正孔注入層と発光体層の二層で構成することもできる。また、正孔注入層、正孔輸送層及び発光体層を順次積層した三層構成の有機発光媒体層とすることも可能である。一つの層がこれら複数の機能を有していてもよく、例えば、正孔輸送機能を発光体層が有している構成とすることも可能である。 In the example shown in the figure, it is composed of two layers of a hole transport layer 3 and a light emitter layer 4 that are sequentially stacked on the transparent electrode (anode) 2. In addition, it can also be composed of two layers of a hole injection layer and a phosphor layer. In addition, an organic light-emitting medium layer having a three-layer structure in which a hole injection layer, a hole transport layer, and a light-emitting layer are sequentially stacked can be used. One layer may have a plurality of these functions. For example, the light-emitting layer may have a hole transport function.
有機発光媒体層の膜厚は、発光体層単層から構成される場合も、多層構造の場合も、有機発光媒体層全体として1000nm以下であり、好ましくは50〜300nmである。 The film thickness of the organic light-emitting medium layer is 1000 nm or less, preferably 50 to 300 nm as a whole of the organic light-emitting medium layer, regardless of whether it is composed of a single phosphor layer or a multilayer structure.
透光性基板1としては、ガラス基板やプラスチック製のフィルムやシートを用いることができる。プラスチック製のフィルムを用いれば、巻き取りにより有機EL素子や表示装置の製造が可能になり、安価に提供することが可能になる。 As the translucent substrate 1, a glass substrate or a plastic film or sheet can be used. If a plastic film is used, an organic EL element or a display device can be manufactured by winding, and can be provided at a low cost.
また、透明電極(陽極)2としては、インジウムと錫の複合酸化物(以下ITOという)を真空蒸着またはスパッタリング法により成膜して形成することができる。また、ITOの代わりに、アルミニウム、金、銀等の金属を使用し、これを真空蒸着またはスパッタリング法により成膜して、膜厚100nm以下の半透明薄膜としたものを使用することもできる。また、ポリアニリン等の有機半導体を塗布して、透明電極(陽極)2として用いることも可能である。この他、オクチル酸インジウムやアセトンインジウムなどの前駆体を前記基板上に塗布後、熱分解によって酸化物を形成する塗布熱分解法等により形成することもできる。なお、図示しない陽極取り出し電極と陰極取り出し電極8とは、同一工程で、かつ、同一材料で形成することが可能である。 The transparent electrode (anode) 2 can be formed by depositing a complex oxide of indium and tin (hereinafter referred to as ITO) by vacuum deposition or sputtering. Further, instead of ITO, a metal such as aluminum, gold, silver, or the like is used, and a semi-transparent thin film having a thickness of 100 nm or less formed by vacuum deposition or sputtering can be used. Further, an organic semiconductor such as polyaniline can be applied and used as the transparent electrode (anode) 2. In addition, after applying a precursor such as indium octylate or indium acetone on the substrate, it may be formed by a coating pyrolysis method in which an oxide is formed by thermal decomposition. Note that an anode extraction electrode and a cathode extraction electrode 8 (not shown) can be formed in the same process and with the same material.
次に、正孔注入層は陽極から正孔を輸送する機能を持った層であり、正孔輸送層は発光体層に正孔を輸送する機能を持った層である。これらの層は正孔輸送機能と正孔注入機能とを併せ持つ場合もあり、その程度に応じてどちらかあるいは両方の名称で呼ばれることになる。 Next, the hole injection layer is a layer having a function of transporting holes from the anode, and the hole transport layer is a layer having a function of transporting holes to the light emitting layer. These layers may have both a hole transport function and a hole injection function, and are referred to by either or both names depending on the degree.
このような正孔注入層又は正孔輸送層を構成する材料としては、例えば、銅フタロシアニン、1,1−ビス(4−ジ−p−トリルアミノフェニル)シクロヘキサン、N,N’−ジフェニル−N,N’−ビス(3−メチルフェニル)−1,1’−ビフェニル−4,4’−ジアミン、N,N’−ジ(1−ナフチル)−N,N’−ジフェニル−1,1’−ビフェニル−4,4’−ジアミン等の芳香族アミン系の低分子化合物を用いることができる。また、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)とポリスチレンスルホン酸との混合物等の高分子材料を用いることもできる。湿式法による層形成が可能である点で、高分子材料を用いることが好ましい。これらを水又は溶剤を用いて溶液化若しくは分散液化して使用することができる。 As a material constituting such a hole injection layer or a hole transport layer, for example, copper phthalocyanine, 1,1-bis (4-di-p-tolylaminophenyl) cyclohexane, N, N′-diphenyl-N , N′-bis (3-methylphenyl) -1,1′-biphenyl-4,4′-diamine, N, N′-di (1-naphthyl) -N, N′-diphenyl-1,1′- An aromatic amine-based low molecular weight compound such as biphenyl-4,4′-diamine can be used. Alternatively, a high molecular weight material such as polyaniline, polythiophene, polyvinyl carbazole, a mixture of poly (3,4-ethylenedioxythiophene) and polystyrene sulfonic acid can be used. A polymer material is preferably used in that a layer can be formed by a wet method. These can be used in the form of a solution or dispersion using water or a solvent.
また、発光体層4は、両電極2及び6の間の電圧の印加によって注入された電子と正孔とを再結合させ、この再結合の際に発光するものである。発光した光は、透明電極(陽極)2と透光性基板1とをとおして外部に放射される。 The luminescent layer 4 recombines electrons and holes injected by applying a voltage between the electrodes 2 and 6, and emits light upon the recombination. The emitted light is radiated to the outside through the transparent electrode (anode) 2 and the translucent substrate 1.
発光体層4の材料としては、クマリン系、ペリレン系、ピラン系、アンスロン系、ポル
フィリン系、キナクドリン系、N,N’−ジアルキル置換キナクドリン系、ナフタルイミド系、N,N’−ジアリール置換ピロロピロール系等の発光性色素をポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾール等の高分子中に溶解させたものが使用できる。また、デンドリマー材料、PPV系やPAF系、ポリパラフェニレン系等の高分子発光材料を用いることも可能である。好ましくは、水又は溶剤に可溶で溶液化できる材料である。
Examples of the material for the light-emitting layer 4 include coumarin-based, perylene-based, pyran-based, anthrone-based, porphyrin-based, quinacridin-based, N, N′-dialkyl-substituted quinacdolin-based, naphthalimide-based, N, N′-diaryl-substituted pyrrolopyrrole. A material obtained by dissolving a luminescent dye such as a polyaniline in a polymer such as polystyrene, polymethyl methacrylate, polyvinyl carbazole or the like can be used. It is also possible to use a dendrimer material, a polymer light emitting material such as PPV, PAF, or polyparaphenylene. Preferably, the material is soluble in water or a solvent and can be made into a solution.
なお、電子注入層は陰極から電子を輸送する機能を持った層であり、電子輸送層は発光体層に電子を輸送する機能を持った層である。これらの層は電子輸送機能と電子注入機能とを併せ持つ場合もあり、その程度に応じてどちらかあるいは両方の名称で呼ばれることになる。このような電子注入層又は電子輸送層を構成する材料としては、例えば、1,2,4−トリアゾール誘導体(TAZ)などのニトロ置換フルオレン、ジフェニルキソン誘導体などが挙げられる。 The electron injection layer is a layer having a function of transporting electrons from the cathode, and the electron transport layer is a layer having a function of transporting electrons to the light emitting layer. These layers may have both an electron transport function and an electron injection function, and are referred to by either or both names depending on the degree. Examples of the material constituting such an electron injection layer or electron transport layer include nitro-substituted fluorenes such as 1,2,4-triazole derivatives (TAZ), diphenylxone derivatives, and the like.
次に、対向電極(陰極)6としては、電子注入をしやすくするため、例えば、AlLi、FLi、MgIn、Li、Na、Mg,CaなどのWF(仕事関数)の小さい金属を単体であるいは合金で用いることができる。また、これら金属と金、銀などの安定な金属との合金の薄膜を用いることも可能である。また、これら金属薄膜または合金薄膜を2層以上積層して構成される多層構造とすることもできる。また、インジウム酸化物、亜鉛酸化物、錫酸化物などの導電性酸化物の薄膜を用いることもできる。なお、これらの薄膜は、真空成膜法で形成することができる。真空成膜法としては、抵抗加熱、EB加熱などによる真空蒸着法やスパッタ法などが利用できる。その膜厚は特に限定されないが、1nm以上500nm以下が好ましい。 Next, as the counter electrode (cathode) 6, in order to facilitate electron injection, for example, a metal having a small WF (work function) such as AlLi, FLi, MgIn, Li, Na, Mg, Ca is used alone or as an alloy. Can be used. It is also possible to use a thin film of an alloy of these metals and a stable metal such as gold or silver. Moreover, it can also be set as the multilayer structure comprised by laminating | stacking two or more layers of these metal thin films or alloy thin films. Alternatively, a thin film of conductive oxide such as indium oxide, zinc oxide, or tin oxide can be used. Note that these thin films can be formed by a vacuum film formation method. As the vacuum film forming method, a vacuum deposition method or a sputtering method using resistance heating, EB heating, or the like can be used. The film thickness is not particularly limited, but is preferably 1 nm or more and 500 nm or less.
次に、図1bは、画素部位に有機発光媒体層を配列して構成された有機EL表示装置の断面説明図である。また、図1cは、このような有機EL表示装置を、多数、1枚の大型基板上に形成した状態を示す平面図である。 Next, FIG. 1B is a cross-sectional explanatory diagram of an organic EL display device configured by arranging organic light emitting medium layers in pixel portions. FIG. 1c is a plan view showing a state in which many such organic EL display devices are formed on one large substrate.
図1bの表示装置では、図2に示すように、前記透明電極(陽極)2がストライプ状にパターニングされており、他方、前記対向電極(陰極)6が透明電極(陽極)2と交差する方向のストライプ状にパターニングされている。そして、これら透明電極(陽極)2と対向電極(陰極)6の交点を画素部位とし、この画素部位ごとに電圧を印加して、その部位の前記有機発光媒体層を選択的に発光させ、こうして発光させた画素と発光させない画素の全体で画面表示する。 In the display device of FIG. 1b, as shown in FIG. 2, the transparent electrode (anode) 2 is patterned in a stripe shape, while the counter electrode (cathode) 6 intersects the transparent electrode (anode) 2 It is patterned in a stripe shape. Then, an intersection of the transparent electrode (anode) 2 and the counter electrode (cathode) 6 is used as a pixel part, and a voltage is applied to each pixel part to selectively emit light from the organic light emitting medium layer at the part, thus A screen display is performed with all of the light-emitting pixels and non-light-emitting pixels.
前記透明電極(陽極)2は、フォトエッチング等の方法により、前述のITO薄膜等の薄膜をパターニングすることにより、ストライプ状とすることができる。なお、同一の工程で、陽極取り出し電極7と陰極取り出し電極8とをパターニングすることができる。 The transparent electrode (anode) 2 can be formed into a stripe shape by patterning a thin film such as the above-mentioned ITO thin film by a method such as photoetching. The anode extraction electrode 7 and the cathode extraction electrode 8 can be patterned in the same process.
透明電極(陽極)2上に設けられた有機発光媒体層5は、その層構成及び材質のいずれについても、前述の図1aの場合と同様であるが、発光体層4の材質は、その画素ごとに発光色の異なる発光体材料を利用することが望ましい。図示の例では、赤色発光の発光体層4R、緑色発光の発光体層4G、青色発光の発光体層4Bを配列しており、フルカラーの画面を表示することが可能である。 The organic light-emitting medium layer 5 provided on the transparent electrode (anode) 2 is the same as the case of FIG. 1a with respect to both the layer structure and the material, but the material of the light-emitting body layer 4 is the pixel. It is desirable to use a luminescent material having a different emission color for each. In the illustrated example, a red light emitting layer 4R, a green light emitting layer 4G, and a blue light emitting layer 4B are arranged, and a full color screen can be displayed.
また、図1bに示す表示装置では、正孔輸送層3が、表示画面を覆って、しかも、その外側の周辺部に存在しないパターン状に設けられている。図3は、透明電極(陽極)2、陽極取り出し電極7及び陰極取り出し電極8を設けた基板12上に、このような正孔輸送層を設けた状態を示す平面図である。 In the display device shown in FIG. 1b, the hole transport layer 3 is provided in a pattern that covers the display screen and does not exist in the outer peripheral portion. FIG. 3 is a plan view showing a state in which such a hole transport layer is provided on the substrate 12 on which the transparent electrode (anode) 2, the anode extraction electrode 7 and the cathode extraction electrode 8 are provided.
このような正孔輸送層は、図4に示す方法によって設けることができる。図4a〜cは、基板1として大型基板を使用してこの大型基板上に多数の表示装置を製造する多面取りの場合の例である。 Such a hole transport layer can be provided by the method shown in FIG. FIGS. 4A to 4C are examples in the case of multi-cavity using a large substrate as the substrate 1 and manufacturing a large number of display devices on the large substrate.
すなわち、まず透明電極(陽極)2、陽極取り出し電極7及び陰極取り出し電極8を設けた基板1を準備する(図4a)。そして、この基板1に、正孔輸送層のパターンと同一パターンの開口部を有するマスク11を、基板1と位置合わせして配置する。 That is, first, a substrate 1 provided with a transparent electrode (anode) 2, an anode extraction electrode 7 and a cathode extraction electrode 8 is prepared (FIG. 4a). A mask 11 having openings having the same pattern as the hole transport layer pattern is arranged on the substrate 1 in alignment with the substrate 1.
なお、マスク11と基板1の位置合わせには、基板1に位置合わせ用のアライメントマークを設け、他方マスク11にもアライメントマークを設け、これら両アライメントマークを合わせることにより行うことができる。また、マスク11と基板1をステージ上に載置する際に、このステージに設けたポストあるいはピンとを位置合わせすることで位置合わせすることもできる。 The alignment between the mask 11 and the substrate 1 can be performed by providing an alignment mark for alignment on the substrate 1 and providing an alignment mark on the other mask 11 and aligning both alignment marks. Further, when the mask 11 and the substrate 1 are placed on the stage, they can be aligned by aligning posts or pins provided on the stage.
次に、位置合わせされたマスク11上方に配置されたスプレー部13より、正孔輸送層の材料の水溶液若しくは水分散液をスプレー噴霧し、乾燥する(図4b)。広い面積へ吹き付けを行う際には、スプレーヘッド13をX,Y方向へ移動させても良いし、塗布面全面にスプレーヘッドを配列させても良い。膜厚の制御は溶液の吐出量若しくはスプレーヘッドの移動速度で行うことができる。正孔輸送層の膜厚は10nm〜200nmが好ましく、より好ましくは30〜120 nmである。 Next, an aqueous solution or an aqueous dispersion of the material of the hole transport layer is sprayed from the spray unit 13 disposed above the aligned mask 11 and dried (FIG. 4b). When spraying over a wide area, the spray head 13 may be moved in the X and Y directions, or the spray head may be arranged on the entire coating surface. The film thickness can be controlled by the discharge amount of the solution or the moving speed of the spray head. The film thickness of the hole transport layer is preferably 10 nm to 200 nm, more preferably 30 to 120 nm.
そして、マスク11を除去することにより、表示画面を覆って、しかも、その外側の周辺部に存在しないパターン状の正孔輸送層を形成することができる(図4c)。 Then, by removing the mask 11, it is possible to form a patterned hole transport layer that covers the display screen and does not exist in the outer peripheral portion (FIG. 4c).
次に、各発光体層4R、4G、4Bは、それぞれ、画素部位にパターン状に設けられている。 Next, each of the light emitter layers 4R, 4G, and 4B is provided in a pattern at the pixel portion.
これら各発光体層4R、4G、4Bは、前述の正孔輸送層3と同様の方法で設けることができる。すなわち、これら各発光体層4R、4G、4Bのパターンと同一パターンの開口部を有するマスクを介して、発光材料の水溶液又は分散液をスプレー噴霧し、乾燥することによって、前記パターンの各発光体層4R、4G、4Bを形成することができる。 Each of these light emitter layers 4R, 4G, 4B can be provided in the same manner as the hole transport layer 3 described above. That is, by spraying an aqueous solution or dispersion of a luminescent material through a mask having an opening having the same pattern as the pattern of each of the illuminant layers 4R, 4G, and 4B and drying, each illuminant of the pattern Layers 4R, 4G, 4B can be formed.
また、これら各発光体層4R、4G、4Bは、スクリーン印刷法、インクジェット法等の印刷法によって形成することもできる。これら印刷法で形成する場合には、前記発光材料を、有機溶剤、水、あるいはこれらの混合溶剤に溶解してインキとすることができる。有機溶剤としては、トルエン、キシレン、アニソール、メシチレン、テトラリン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、酢酸エチル、酢酸ブチル等が使用できる。また、インキには、界面活性剤、酸化防止剤、粘度調整剤、紫外線吸収剤等を添加してもよい。 Each of the light emitting layers 4R, 4G, and 4B can be formed by a printing method such as a screen printing method or an ink jet method. In the case of forming by these printing methods, the light emitting material can be dissolved in an organic solvent, water, or a mixed solvent thereof to obtain an ink. As the organic solvent, toluene, xylene, anisole, mesitylene, tetralin, acetone, methyl ethyl ketone, methyl isobutyl ketone, cyclohexanone, methanol, ethanol, isopropyl alcohol, ethyl acetate, butyl acetate and the like can be used. In addition, surfactants, antioxidants, viscosity modifiers, ultraviolet absorbers and the like may be added to the ink.
次に、対向電極(陰極)6は、前記金属又は合金の薄膜を真空成する際に、蒸着マスクを使用して、この蒸着マスクの開口部に選択的に成膜することにより、前記ストライプ状パターンに形成すると共に、陰極取り出し電極8との導通を図ることができる。蒸着マスクとしては、金属製、セラミック製のものが利用できる。 Next, the counter electrode (cathode) 6 is formed in the stripe shape by selectively forming a film on the opening of the vapor deposition mask using a vapor deposition mask when the metal or alloy thin film is vacuum-formed. While forming in a pattern, electrical connection with the cathode extraction electrode 8 can be aimed at. A metal or ceramic mask can be used as the vapor deposition mask.
なお、対向電極(陰極)6の上に、無機物や樹脂などにより絶縁性保護層を設けることができる。 An insulating protective layer can be provided on the counter electrode (cathode) 6 with an inorganic material, resin, or the like.
そして、封止缶9で表示画面全体を覆い、電気絶縁性の封止樹脂10で接着固定して、図1bの表示装置を製造することができる。なお、図1cのように、大型基板上に多数の
表示装置を製造した場合には、封止缶9の接着固定の前又は後に、基板を切断して個々の表示装置を製造することが可能である。
Then, the entire display screen is covered with a sealing can 9 and bonded and fixed with an electrically insulating sealing resin 10 to manufacture the display device of FIG. 1b. As shown in FIG. 1c, when a large number of display devices are manufactured on a large substrate, it is possible to manufacture individual display devices by cutting the substrate before or after bonding and fixing the sealing can 9. It is.
[実施例1]
ガラス基板を透光性基板として、この上にITOの薄膜を成膜した。そして、このITOを、ストライプ状にエッチングして透明電極(陽極)と陽極取り出し電極を形成した。なお、この際、併せて陰極取出し電極を形成した。
[Example 1]
An ITO thin film was formed thereon using a glass substrate as a translucent substrate. Then, this ITO was etched into a stripe shape to form a transparent electrode (anode) and an anode extraction electrode. At this time, a cathode extraction electrode was also formed.
次に、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)とポリスチレンスルホン酸の混合物を正孔輸送層の材料として、表示画面のパターンと同一パターンの開口部を有するメタルマスクを介して噴霧し、乾燥して、膜厚70nmの正孔輸送層を形成した。 Next, a mixture of poly (3,4-ethylenedioxythiophene) and polystyrene sulfonic acid is sprayed through a metal mask having openings of the same pattern as the pattern of the display screen as a material for the hole transport layer, and dried. Thus, a hole transport layer having a thickness of 70 nm was formed.
次いで、スクリーン印刷法により、各画素部位に、高分子発光材料ポリ[2−(2’−エチルヘキシルオキシ)−5−メトキシ−1,4−フェニレンビニレン](MEV−PPV)を印刷し、膜厚90nmで、それぞれ、赤色R,緑色G,青色Bの各色に発光する発光体層を形成した。次いで、MgとAgを2元蒸着法により蒸着し、これらの合金から成る薄膜を200nmの厚みで成膜して対向電極(陰極)とした。次に、封止缶を接着し、有機EL画像表示装置を得た。 Subsequently, the polymer light emitting material poly [2- (2′-ethylhexyloxy) -5-methoxy-1,4-phenylenevinylene] (MEV-PPV) is printed on each pixel portion by screen printing, and the film thickness is increased. A light emitting layer that emits light of each color of red R, green G, and blue B at 90 nm was formed. Next, Mg and Ag were vapor-deposited by a binary vapor deposition method, and a thin film made of these alloys was formed to a thickness of 200 nm to form a counter electrode (cathode). Next, the sealing can was bonded to obtain an organic EL image display device.
このようにして作製した有機EL画像表示装置を外部回路に接続し、11Vを印加したところ、平均輝度50cd/m2で全ての画素が発光した。また、リーク電流や、ショートの発生は認められなかった。 When the organic EL image display device thus fabricated was connected to an external circuit and 11 V was applied, all pixels emitted light with an average luminance of 50 cd / m 2 . In addition, no leakage current or short circuit was observed.
[比較例]
正孔輸送層を噴霧・乾燥して形成する方法に代えて、ポリ(3,4−エチレンジオキシチオフェン)とポリスチレンスルホン酸の混合物をスピンコートした後に、発泡ウレタンおよび有機溶剤を使用して不要箇所の除去を行ったこと以外は、実施例1と同様の方法で有機EL画像表示装置を作製した。この結果、この有機EL素子ではショートが発生し、ディスプレイに非発光箇所が生じた。
[Comparative example]
Instead of spraying and drying the hole transport layer, spin-coating a mixture of poly (3,4-ethylenedioxythiophene) and polystyrene sulfonic acid, and no need to use urethane foam and organic solvent An organic EL image display device was produced in the same manner as in Example 1 except that the portions were removed. As a result, a short circuit occurred in this organic EL element, and a non-light emitting portion was generated in the display.
図1bは画素部位に有機発光媒体層を配列して構成された有機EL表示装置の断面説明図。 FIG. 1B is a cross-sectional explanatory view of an organic EL display device configured by arranging an organic light emitting medium layer in a pixel portion.
図1cは多面付けの状態を示す平面図。
1 透光性基板
2 陽極
3 正孔輸送層
4 発光層
5 有機発光媒体層
6 陰極
7 陽極取り出し電極
8 陰極取り出し電極
9 封止缶
10 封止樹脂
11 マスク
12 スプレー
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Translucent board | substrate 2 Anode 3 Hole transport layer 4 Light emitting layer 5 Organic luminescent medium layer 6 Cathode 7 Anode taking out electrode 8 Cathode taking out electrode 9 Sealing can 10 Sealing resin 11 Mask 12 Spray
Claims (4)
前記有機発光媒体層が電圧の印加によって発光する発光体層単体か、または、この発光体層に加えて発光効率を向上させる機能を有する発光補助層を積層した多層構造から構成され、
これら有機発光媒体層を構成する各層のうち少なくとも1層がパターン状に設けられている有機エレクトロルミネッセンス表示装置において、
前記パターン状の層が、このパターンと同一パターンの開口部を有するマスクを基板上面に配置し、マスク上面よりその溶液または分散液を噴霧し、乾燥して形成されたものであることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示素子。 On the translucent substrate, a patterned transparent electrode, an organic light emitting medium layer arranged in a pixel portion, and a counter electrode are laminated in this order, and the organic light emission is performed by applying a voltage between both electrodes for each pixel. An organic electroluminescence display element that emits light from a medium layer,
The organic light emitting medium layer is composed of a single layer of a light emitting layer that emits light when a voltage is applied, or a multilayer structure in which a light emitting auxiliary layer having a function of improving luminous efficiency in addition to the light emitting layer is laminated,
In the organic electroluminescence display device in which at least one of the layers constituting the organic light emitting medium layer is provided in a pattern,
The patterned layer is formed by disposing a mask having openings of the same pattern as this pattern on the upper surface of the substrate, spraying the solution or dispersion liquid from the upper surface of the mask, and drying. Organic electroluminescence display element.
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