JP2007007569A - エストロゲンの処理装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】被処理水を供給する供給口と処理水を排出する排出口とを備え、アニオン交換基を有するグラフト重合材料を含んでなる担体にエストロゲン分解微生物を固定化した固定化物2を内部に備える分解除去反応槽を含んでなる、エストロゲン処理装置1により被処理水中の微量のエストロゲンを効率的に分解および除去することができる。
【選択図】図1
Description
Applied Environmental Microbiology, Apr. 2002, p2057-2060 Applied Environmental Microbiology, Sep. 2004, p5283-9
〔課題を解決するための手段〕
〔発明の効果〕
本発明における被処理水とは、エストロゲンを含むあらゆる種類の水が含まれ、例えば、下水の生物処理水、高度処理水、河川水、湖沼水などが挙げられる。また本発明におけるエストロゲンとは、一般に卵胞ホルモン類などと呼ばれることもある、ステロイド骨格を有するすべての女性ホルモン、その代謝物、およびその化学的誘導体を意味する。本発明のエストロゲンとしては、具体的には、17β―エストラジオール、エストロン、エストリオール、17α−エチニルエストラジオール、エキリン、エキレニン、およびその代謝物が含まれる。また、エストロゲンの化学的誘導体である、ホモエストロン、ドワジノールなども本発明のエストロゲンに含まれる。
また、グラフト重合によって得られるグラフト重合物においては、グラフト(graft)が「接ぎ木」と訳されるように、グラフト側鎖の一端が基材に共有結合で強固に結合される一方、他端は結合に関与しないため、側鎖のモビリティーが大きい。このため、特にアニオン交換基という親水性の大きな官能基を有する本発明のグラフト側鎖は、水処理のような水溶液系で膨潤し、より効率的に機能を発揮することができる。特に、本発明の微生物担体は、水溶液中での微生物吸着及び保持(固定化)をその目的の1つとしているため、水溶液中で膨潤するアニオン交換基を有するグラフト側鎖は、微生物固定化物を水中で使用する場合、極めて有効である。これは、アニオン交換基による正の電荷とともに、グラフト側鎖が担体基材の表面を覆うことによって微生物吸着に適したより親和性の高い表面状態が提供されるためである。
本発明においては、グラフト重合により複合繊維基材に導入される側鎖はアニオン交換基を有する。これは、多くの微生物が通常負に帯電していることから、繊維基材にアニオン交換基を導入して正に帯電させて、担体への微生物の吸着速度や吸着量を大きくし、脱落を少なくするためである。このような構成を採用することにより担体は、微生物を吸着させて水処理等に適用する場合、迅速に担持操作を行うことができる。なお、カチオン交換基を導入すると担体が負に帯電するので本発明には適していない。本発明の微生物担体が担持する微生物は特に限定されないが、負に帯電している微生物が好ましい。本発明の担体は、単一の種類の微生物を担持することもできるが、複数の種類の微生物を担持することも可能である。
本発明において固定化物とは、エストロゲン分解微生物を担体に固定化した物である。固定化の方法および態様は特に限定されないが、例えば、以下の方法により固定化することができる。すなわち、本発明の微生物担体基材を、1cm角程度に細かく切断し、またはそのまま微生物培養物(培養液)と接触させることにより、簡単に微生物を担体へ吸着固定させることが可能である。この場合、接触時間に特に制限はないが、1分間以上、好ましくは1時間〜3時間、工程によっては、担体を培養液中に一昼夜放置することも可能である。このような方法によって得られた微生物固定化物は、通常の洗浄などを行ってもエストロゲン分解微生物が担体から脱離することはない。こうして作製した微生物固定化物は、分解微生物が基材の表面に均一に固定化されていることが好ましい。例えば、透水性に優れる不織布等を基材とした場合、分解微生物が基材の表面に均一に固定化されていると、被処理水中のエストロゲンと微生物とが効率的に接触できることから、エストロゲンを含む被処理水を固体化物に接触させることにより迅速にエストロゲンを分解除去することが可能である。
[実施例1]分解微生物の固定化
エストロゲン分解微生物として、Sphingomonas.sp JEM-1、JEM-2、JEM-3株を使用した。これらの分解微生物は、200mLのNB培地(Difco製)で対数増殖後期まで培養したものを、担体への固定化に使用した。固定化担体には、弱塩基性のアニオン交換性不織布(EPIX-A膜;イー・シー・イー製)を使用した。EPIX-A膜は、芯材としてポリエチレンテレフタラート(PET)、鞘材としてポリエチレン(PE)を用いた芯鞘構造をもつ不織布を基材として、放射線グラフト重合法により第三級アミノ基(-NR2)を有するグラフト側鎖を導入したものである。この不織布担体を7.5mm角に切断したものを200mLの分解微生物の培養液中に浸漬し、約12時間振とう培養を行った。この担体を培養液から取り出し、PBS(リン酸緩衝生理食塩水)で洗浄し、処理試験に使用した。対照系としては、分解微生物を含まない同様のNB培地に担体を約12時間浸漬し、同様に洗浄したものを用いた。
高速液体クロマトグラフィーはHP1100システム(Hewlett Packard製)を使用した。カラムはL-カラムODS(2.1mm×150mm,5μm;化学物質評価研究機構製)を使用し,カラムオーブン温度を40℃に設定した。移動相はアセトニトリル/水の系を用い,40%アセトニトリル/水から80%アセトニトリル/水へ2分間でリニアにグラジエントをかけ,流速0.2ml/minで流した。また,ポストカラムで0.05%アンモニア/メタノールを0.03ml/minで添加し,質量分析計へ導入した。試料の注入量は20μlとした。
分解微生物固定化物のエストロン分解能力を評価するため、回分処理試験を行った。回分処理試験には、ペプトン、酢酸を主成分とする合成排水にエストロンを加え、BOD 20mg/L、エストロン濃度10μg/Lに調製したものを試料液として使用した。この試料液1.25Lを攪拌機付反応槽(20℃)に入れ、分解微生物固定化物を加えて、攪拌しながら処理試験を行った。なお回分処理試験における担体投入量(面積比)は、18m2/m3である。そして、一定時間ごとに上澄液を取り出して、残存するエストロン濃度を測定した。
前述の方法で調製した分解微生物固定化物をカラム(45ml)に充填し、エストロンを10000ng/L含む廃水を通水した。このときの分解微生物固定化物の投入量は、かさ容積比で15%とした。流速は水理学的滞留時間(HRT)が0.5分、1分、5分、10分になるように設定した。対照系として、分解微生物を固定化していない不織布担体を充填したカラムを用意し、同様な試験を行った。この結果、HRTの延長によって処理水中のエストロン濃度は低下したが、HRTが1分の場合でも90%近い除去率を示した(図9)。
20cm×50cmの弱塩基性アニオン交換性不織布60枚(EPIX-A膜 イー・シー・イー)を10LのJEM-1培養液を含む容器に浸漬し、2時間緩やかに攪拌した。得られたJEM-1固定化物を取り出し、脱塩素水道水で洗浄後、図2に示すようにカートリッジ内部に固定した。カートリッジは、ポリ塩化ビニル製で300×200×600mmの立方体とし、下水処理場最終沈殿池の越流水が流過する水路に設置した。この時、かさ容積比は20%である。この水路の水位は15cm、流速は1m/minであった。カートリッジ前後のエストロン濃度を表2に示す。このように、カートリッジを通過する短い時間(約0.5分)に、エストロンを効率的に処理することができた。
下水処理水を用いた連続処理試験の概要を表3に示す。試験はウォータージャケット(20℃)付の完全混合型反応槽(有効容積0.9L)を使用した。排水(被処理水)は実験プラントの下水二次処理水にエストロン(E1)を連続的に添加して濃度50ng/L程度にしたものを使用した。HRTは30分間に設定した。処理系列は表4に示す3系列を用意した。R1およびR2はJEM-1固定化物を投入し、R3は対照として分解菌を固定化していない担体を投入した。R2の担体は1週間に一回、新しく調製したJEM-1固定化担体と交換した。採水は、担体投入後2〜3日目と6〜7日目の各24時間で、コンポジットサンプルとして行った。
担体に付着した分解微生物の量を16S rDNA遺伝子を標的としたリアルタイムPCR法で測定した。固定化物からのDNAの抽出は、DNA抽出キット(Dneasy、QIAGEN)を使用し、担体をハサミで細かく切断した後に、キット添付のマニュアルに従って行った。
[実施例8]分解微生物の賦活化槽を含むエストロゲン処理装置
図3に、モニタリング装置、賦活化工程を組み込んだ処理装置を示す。前述の方法によって分解微生物量を確認し、分解微生物が減少(5×108cells/cm2以下まで)していた場合、ポンプの停止、もしくはバルブを閉めて一時的に流入を停止し、反応槽に賦活化剤を供給した。この態様においては、賦活化時に反応槽を賦活化槽として使用した。賦活化剤にはエストロン溶液を用い、反応槽内(賦活化槽内)の濃度が1mg/Lになるまで添加した。そして、24時間曝気を行い、分解微生物の賦活化を行った。賦活化終了後の処理水中のエストロン濃度は、10ng/L以下であった。そして、被処理水の供給を再開し、処理を継続した。その結果、賦活化後も安定して、被処理水中のエストロンを80%以上除去できた。
Claims (11)
- 被処理水を供給する供給口と処理水を排出する排出口とを備え、アニオン交換基を有するグラフト重合材料を含んでなる担体にエストロゲン分解微生物を固定化した固定化物を内部に備える分解除去反応槽を含んでなる、エストロゲン処理装置。
- 前記固定化物が、前記反応槽の容量に対して容積比で0.5%以上20%以下である、請求項1に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記固定化物が、シート状の固定化物を積層した形態の固定化物層であり、前記反応槽内の被処理水の流れ方向が該固定化物層を構成するシート状の固定化物のシート面と平行になるように配置されている、請求項1又は2に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記固定化物がカートリッジ式の固定化物ユニットである、請求項1〜3に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記アニオン交換基が、第一級アミノ基、第二級アミノ基、第三級アミノ基から選ばれる1種類以上の官能基である、請求項1〜4のいずれか1項に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記担体が、織布、不織布、繊維材料から選ばれる1つ以上を基材としてグラフト重合により側鎖が導入されたものである、請求項1〜5のいずれか1項に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記エストロゲン分解微生物が、Novoshingobium属の微生物および/またはSphingomonas属の微生物から選ばれる1種類以上である、請求項1〜6のいずれか1項に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記エストロゲン分解微生物が、Novoshingobium sp. JEM-1株(FERM P-19234)、Sphingomonas sp. JEM-3株(FERM P-19235)から選ばれる1種類以上である、請求項7に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記固定化物のエストロゲン分解除去能を賦活化する賦活化槽を含んでなる、請求項1〜8のいずれか1項に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記固定化物のエストロゲン分解微生物の存在量をモニターするモニタリング機構をさらに含んでなる、請求項1〜9のいずれか1項に記載のエストロゲン処理装置。
- 前記モニタリング機構が定量PCR法を利用したものである、請求項10に記載のエストロゲン処理装置。
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