JP2006310598A - Thin-film pattern forming method, thin-film laminate and tunnel magnetoresistive element - Google Patents

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Kenji Machida
賢司 町田
Kenichi Aoshima
賢一 青島
Nobuhiko Funabashi
信彦 船橋
Yasuyoshi Miyamoto
泰敬 宮本
Atsushi Kuga
淳 久我
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Nippon Hoso Kyokai NHK
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a thin-film pattern forming method capable of more fining a pattern than conventional pattern, and to provide a thin-film laminate and a tunnel magnetoresistive element. <P>SOLUTION: The tunnel magnetoresistive element 10 is provided with a substrate 100, a lower electrode film 111 formed on this substrate 100, and an upper electrode film 141 formed oppositely to this lower electrode film 111. Between the lower and upper electrode films 111 and 141, the magnetoresistive element 10 is provided with a joining film 112 formed on the lower electrode film 111, a coating film 113 for coating the joining film 112, a first insulating film 131 formed in line, and a second insulating film 133. The joining film 112 and the coating film 113 are each formed as a minute dot pattern between the lower and upper electrode films 111 and 141. <P>COPYRIGHT: (C)2007,JPO&INPIT

Description

本発明は、薄膜パターン形成方法、薄膜積層体及びトンネル磁気抵抗素子に関する。   The present invention relates to a thin film pattern forming method, a thin film laminate, and a tunnel magnetoresistive element.

従来の薄膜パターン形成方法としては、例えば特許文献１の従来の技術欄に示された電子線リソグラフィによるパターンの形成方法が知られている。この方法によれば、半導体基板上に形成された薄膜に電子線レジストを塗布した後、この電子線レジストに電子線を照射してレジストマスクを形成し、このレジストマスクを用いてエッチング処理を施すことによって、レジストマスクに対応した微細なパターンの薄膜が得られるようになっている。   As a conventional thin film pattern forming method, for example, a pattern forming method by electron beam lithography shown in the prior art column of Patent Document 1 is known. According to this method, after applying an electron beam resist to a thin film formed on a semiconductor substrate, the electron beam resist is irradiated with an electron beam to form a resist mask, and an etching process is performed using the resist mask. As a result, a thin film having a fine pattern corresponding to the resist mask can be obtained.

上記従来の薄膜パターン形成方法を、２つの電極間において電圧又は電流が印加される構造を有する素子における薄膜のドットパターンの形成に適用することは容易である。ここでは、トンネル磁気抵抗素子における強磁性トンネル接合を有する接合膜のドットパターンの形成に適用する例を挙げ、図４を用いて具体的に説明する。   It is easy to apply the above-described conventional thin film pattern forming method to forming a thin film dot pattern in an element having a structure in which a voltage or current is applied between two electrodes. Here, an example applied to the formation of a dot pattern of a junction film having a ferromagnetic tunnel junction in a tunnel magnetoresistive element will be given and will be specifically described with reference to FIG.

図４に示すように、電子線露光及び現像処理による電子線リソグラフィを用いた従来の薄膜パターン形成方法においては、基板２００に下部電極膜２１１と、接合膜２１２と、被覆膜２１３とが順次積層された積層膜上に、下地レジスト２２１と電子線レジスト膜２２２とからなるレジストを塗布し、電子線リソグラフィにより微細なレジストのドットパターン（以下「レジストドットパターン」という。）２２０を形成し（図４（ａ））、レジストドットパターン２２０をマスクとして接合膜２１２と被覆膜２１３とをエッチングし（図４（ｂ））、レジストドットパターン２２０をマスクとして絶縁膜２３１を堆積し（図４（ｃ））、レジストドットパターン２２０とレジストドットパターン２２０上に堆積された余分な絶縁膜２３２とを取り除き（図４（ｄ））、積層膜の微細なドットパターンとして露出した絶縁膜２１３上に上部電極２４１が形成される（図４（ｅ））。   As shown in FIG. 4, in a conventional thin film pattern forming method using electron beam lithography by electron beam exposure and development processing, a lower electrode film 211, a bonding film 212, and a coating film 213 are sequentially formed on a substrate 200. On the laminated film, a resist composed of a base resist 221 and an electron beam resist film 222 is applied, and a fine resist dot pattern (hereinafter referred to as “resist dot pattern”) 220 is formed by electron beam lithography ( 4A), the bonding film 212 and the coating film 213 are etched using the resist dot pattern 220 as a mask (FIG. 4B), and the insulating film 231 is deposited using the resist dot pattern 220 as a mask (FIG. 4). (C)) a resist dot pattern 220 and an extra insulating film 232 deposited on the resist dot pattern 220; Remove (FIG. 4 (d)), the upper electrode 241 is formed on the insulating film 213 exposed as a fine dot pattern of the laminated film (FIG. 4 (e)).

特開平９−３１２２５３号公報（第２頁）Japanese Patent Laid-Open No. 9-31253 (page 2)

しかしながら、従来の薄膜パターン形成方法では、レジストドットパターンと積層膜表面とが接する面の大きさが諸条件により限定され、積層膜のドットパターンの微細化が図れないという問題があった。   However, the conventional thin film pattern forming method has a problem that the size of the surface where the resist dot pattern and the surface of the laminated film are in contact is limited by various conditions, and the dot pattern of the laminated film cannot be miniaturized.

具体的には、従来の薄膜パターン形成方法では、レジストドットパターンをマスクとして加工するため、積層膜のドットパターンの微細化を図るにはレジストドットパターンの微細化を図る必要がある。しかしながら、レジストドットパターンの微細化を図ろうとすると、レジストドットパターンと積層膜表面とが接する面（以下「ドットパターン面」という。）の面積が小さくなって密着力が低下してしまい、現像やリンス処理の際にレジストドットパターンが流れてしまったり、当初の位置からずれたりする。したがって、密着力の確保のためにドットパターン面の大きさの下限が決まってしまう。その結果、従来の薄膜パターン形成方法では、ドットパターン面は、一辺が１００ｎｍ以上の正方形、又は４辺のうちの少なくとも２辺が１００ｎｍ以上の長方形となってしまい、積層膜のドットパターンの微細化が図れないという問題があった。   Specifically, in the conventional thin film pattern forming method, since the resist dot pattern is used as a mask, the resist dot pattern needs to be miniaturized in order to miniaturize the dot pattern of the laminated film. However, when trying to miniaturize the resist dot pattern, the area of the contact surface between the resist dot pattern and the surface of the laminated film (hereinafter referred to as “dot pattern surface”) is reduced, resulting in a decrease in adhesion, During the rinsing process, the resist dot pattern flows or deviates from the initial position. Therefore, the lower limit of the size of the dot pattern surface is determined in order to ensure adhesion. As a result, in the conventional thin film pattern forming method, the dot pattern surface is a square having a side of 100 nm or more, or a rectangle having at least two of the four sides of 100 nm or more, and the dot pattern of the laminated film is miniaturized. There was a problem that could not be achieved.

本発明は、このような問題を解決するためになされたものであり、従来のものよりもパターンの微細化を図ることができる薄膜パターン形成方法、薄膜積層体及びトンネル磁気抵抗素子を提供するものである。   The present invention has been made to solve such problems, and provides a thin film pattern forming method, a thin film stack, and a tunnel magnetoresistive element capable of achieving a finer pattern than conventional ones. It is.

本発明の薄膜パターン形成方法は、磁性体、半導体及び超伝導体のいずれかを含む薄膜を形成する工程と、前記薄膜上の第１の方向に第１のライン状レジストパターンを形成する工程と、前記第１のライン状レジストパターンをマスクとして前記薄膜を膜厚方向に所定厚さだけ除去する工程と、前記薄膜が除去された厚さとほぼ同一な厚さで絶縁膜を形成する工程と、前記絶縁膜上に前記第１の方向とは異なる第２の方向に第２のライン状レジストパターンを形成する工程と、前記第２のライン状レジストパターンをマスクとして前記薄膜を膜厚方向に所定厚さだけ除去する工程とを含み、前記第１のライン状レジストパターンでマスクされた領域と前記第２のライン状レジストパターンでマスクされた領域とが重なる領域に前記薄膜のドットパターンを形成する構成を有している。   The thin film pattern forming method of the present invention includes a step of forming a thin film including any one of a magnetic material, a semiconductor and a superconductor, and a step of forming a first line resist pattern in a first direction on the thin film. Removing the thin film by a predetermined thickness in the film thickness direction using the first line resist pattern as a mask; and forming an insulating film with a thickness substantially the same as the thickness from which the thin film was removed; Forming a second line resist pattern on the insulating film in a second direction different from the first direction; and using the second line resist pattern as a mask, the thin film is predetermined in the film thickness direction. A step of removing only the thickness, and a region where the region masked with the first line resist pattern overlaps with the region masked with the second line resist pattern. It has a configuration to form a pattern.

この構成により、本発明の薄膜パターン形成方法は、第１及び第２のライン状レジストパターンをマスクとして微細化されたドットパターンを形成することができ、従来のものよりもパターンの微細化を図ることができる。   With this configuration, the thin film pattern forming method of the present invention can form a fine dot pattern using the first and second line resist patterns as a mask, and the pattern can be made finer than the conventional one. be able to.

また、本発明の薄膜パターン形成方法は、前記第１及び前記第２のライン状レジストパターンを形成する工程が、それぞれ、所定の現像液に対して侵食性を有する下地レジスト膜を形成する工程と、前記下地レジスト膜上に電子線レジスト膜を形成する工程と、前記電子線レジスト膜に電子線を照射して露光する工程と、前記現像液によって現像処理する工程とを含む構成を有している。   Further, in the thin film pattern forming method of the present invention, the steps of forming the first and second line-shaped resist patterns each include a step of forming a base resist film having erodibility to a predetermined developer. And a step of forming an electron beam resist film on the underlying resist film, a step of irradiating the electron beam resist film with an electron beam and exposing, and a step of developing with the developer. Yes.

この構成により、本発明の薄膜パターン形成方法は、電子線リソグラフィによって、第１及び第２のライン状レジストパターンを微細化して形成することができ、従来のものよりもパターンの微細化を図ることができる。   With this configuration, the thin film pattern forming method of the present invention can form the first and second line-shaped resist patterns by electron beam lithography, and the pattern can be made finer than the conventional one. Can do.

さらに、本発明の薄膜パターン形成方法は、前記薄膜上に被覆膜を形成する工程を含み、前記第１のライン状レジストパターンは、前記被覆膜上に形成される構成を有している。   Furthermore, the thin film pattern forming method of the present invention includes a step of forming a coating film on the thin film, and the first line resist pattern is formed on the coating film. .

この構成により、本発明の薄膜パターン形成方法は、被覆膜によって薄膜を保護することができる。   With this configuration, the thin film pattern forming method of the present invention can protect the thin film with the coating film.

本発明の薄膜積層体は、第１の薄膜と、この第１の薄膜上にライン状に形成されたライン状絶縁膜と、前記第１の薄膜上に形成された第２の薄膜とを備え、前記第１の薄膜は、前記ライン状絶縁膜の延在方向とは異なる方向に形成されたライン状のレジストパターンの除去跡を含み、前記第２の薄膜は、前記ライン状絶縁膜と交差する前記レジストパターンの除去跡上にドット状に形成された構成を有している。   The thin film laminate of the present invention includes a first thin film, a line-shaped insulating film formed in a line shape on the first thin film, and a second thin film formed on the first thin film. The first thin film includes a removal trace of a line-shaped resist pattern formed in a direction different from the extending direction of the line-shaped insulating film, and the second thin film intersects the line-shaped insulating film. The resist pattern is formed in a dot shape on the removal trace of the resist pattern.

この構成により、本発明の薄膜積層体は、従来のものよりも微細化されたドット状の第２の薄膜を備えることとなる。   By this structure, the thin film laminated body of this invention is equipped with the dot-shaped 2nd thin film refined | miniaturized rather than the conventional one.

また、本発明の薄膜積層体は、前記第２の薄膜を挟んで前記第１の薄膜に対向して形成された第３の薄膜を備え、前記第１の薄膜及び前記第３の薄膜は、それぞれ導電性を有し、前記第２の薄膜は、磁性体、半導体及び超伝導体のいずれかを含み、前記第１及び前記第３の薄膜によって所定の電圧及び電流のいずれかが印加される構成を有している。   Further, the thin film laminate of the present invention includes a third thin film formed to face the first thin film with the second thin film interposed therebetween, and the first thin film and the third thin film include: Each of the second thin films includes a magnetic material, a semiconductor, or a superconductor, and any one of a predetermined voltage and current is applied by the first and third thin films. It has a configuration.

この構成により、本発明の薄膜積層体は、従来のものよりも微細化された磁性体、半導体又は超伝導体が所定の電圧又は電流で動作することとなる。   With this configuration, in the thin film laminate of the present invention, a magnetic body, a semiconductor, or a superconductor that is finer than the conventional one operates at a predetermined voltage or current.

さらに、本発明のトンネル磁気抵抗素子は、薄膜積層体を備え、第２の薄膜が強磁性トンネル接合を有する構成を有している。   Furthermore, the tunnel magnetoresistive element of the present invention includes a thin film laminate, and the second thin film has a configuration having a ferromagnetic tunnel junction.

この構成により、本発明のトンネル磁気抵抗素子は、従来のものよりも微細化された磁性体がトンネル磁気抵抗効果を有することとなる。   With this configuration, in the tunnel magnetoresistive element of the present invention, a magnetic material made finer than the conventional one has a tunnel magnetoresistive effect.

本発明は、従来のものよりもパターンの微細化を図ることができるという効果を有する薄膜パターン形成方法、薄膜積層体及びトンネル磁気抵抗素子を提供することができるものである。   The present invention can provide a thin film pattern forming method, a thin film laminate, and a tunnel magnetoresistive element having an effect that the pattern can be made finer than the conventional one.

以下、本発明の実施の形態のトンネル磁気抵抗素子について説明する。なお、本実施の形態においては、個体磁気メモリに利用されるトンネル磁気抵抗素子を例に挙げて説明する。   Hereinafter, a tunnel magnetoresistive element according to an embodiment of the present invention will be described. In the present embodiment, a tunnel magnetoresistive element used for a solid magnetic memory will be described as an example.

まず、本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子の構成について図１を用いて説明する。図１は、本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子を部分断面で表した斜視図である。   First, the configuration of the tunnel magnetoresistive element according to the present embodiment will be described with reference to FIG. FIG. 1 is a perspective view showing the tunnel magnetoresistive element of this embodiment in a partial cross section.

図１に示すように、本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子１０は、基板１００と、この基板１００上に形成された下部電極膜１１１と、この下部電極膜１１１と対向して形成された上部電極膜１４１とを備え、下部電極膜１１１と上部電極膜１４１との間には、下部電極膜１１１上に形成された接合膜１１２と、この接合膜１１２を被覆する被覆膜１１３と、ライン状に形成された第１の絶縁膜１３１と、第２の絶縁膜１３３とを備えている。ここで、接合膜１１２及び被覆膜１１３は、下部電極膜１１１と上部電極膜１４１との間において微細なドットパターンとして形成されている。なお、下部電極膜１１１、接合膜１１２及び第１の絶縁膜１３１は、本発明の薄膜積層体を構成している。   As shown in FIG. 1, the tunnel magnetoresistive element 10 of this embodiment includes a substrate 100, a lower electrode film 111 formed on the substrate 100, and an upper portion formed to face the lower electrode film 111. An electrode film 141, a bonding film 112 formed on the lower electrode film 111, a coating film 113 covering the bonding film 112, and a line between the lower electrode film 111 and the upper electrode film 141 A first insulating film 131 and a second insulating film 133 are provided. Here, the bonding film 112 and the coating film 113 are formed as fine dot patterns between the lower electrode film 111 and the upper electrode film 141. Note that the lower electrode film 111, the bonding film 112, and the first insulating film 131 constitute the thin film stack of the present invention.

基板１００は、例えばガラス材料によって構成される。下部電極膜１１１は、例えばＣｕ、Ａｕ、Ｔａ等の多層膜によって構成され、基板１００上に積層されている。   The substrate 100 is made of, for example, a glass material. The lower electrode film 111 is formed of a multilayer film such as Cu, Au, or Ta, and is laminated on the substrate 100.

接合膜１１２は、強磁性トンネル接合を有する多層膜によって構成されている。この多層膜は、反強磁性層と、固着層と呼ばれる強磁性層と、自由層と呼ばれる強磁性層と、非磁性層とを含んでいる。固着層のスピンの向きと自由層のスピンの向きとが平行か反平行かによって多層膜の電気抵抗が異なる磁気抵抗効果を利用して、２値のディジタル値「１」又は「０」のデータが接合膜１１２に記憶されるようになっている。   The bonding film 112 is composed of a multilayer film having a ferromagnetic tunnel junction. This multilayer film includes an antiferromagnetic layer, a ferromagnetic layer called a pinned layer, a ferromagnetic layer called a free layer, and a nonmagnetic layer. Data of binary digital value “1” or “0” using the magnetoresistance effect in which the electric resistance of the multilayer film differs depending on whether the spin direction of the pinned layer and the spin direction of the free layer are parallel or antiparallel Is stored in the bonding film 112.

接合膜１１２は、例えばＩｒＭｎ／ＣｏＦｅ／Ａｌ２Ｏ３／ＣｏＦｅの多層膜によって構成される。この表記方法は、多層膜が４層で構成されていることを表したものであり、記号「／」は各層の界面を示している。なお、接合膜１１２の構成は、前述のものに限定されるものではなく、ＩｒＭｎ／ＣｏＦｅ／Ｆｅ／ＭｇＯ／Ｆｅ、ＩｒＭｎ／ＣｏＦｅ／ＭｇＯ／ＣｏＦｅ、ＰｔＭｎ／ＣｏＦｅ／Ｒｕ／ＣｏＦｅＢ／ＭｇＯ／ＣｏＦｅ等の多層膜で構成してもよい。また、接合膜１１２は、本発明の第２の薄膜を構成している。 The bonding film 112 is configured by, for example, a multilayer film of IrMn / CoFe / Al 2 O 3 / CoFe. This notation represents that the multilayer film is composed of four layers, and the symbol “/” indicates the interface of each layer. The configuration of the bonding film 112 is not limited to the above-described one, but IrMn / CoFe / Fe / MgO / Fe, IrMn / CoFe / MgO / CoFe, PtMn / CoFe / Ru / CoFeB / MgO / CoFe, etc. The multilayer film may be used. The bonding film 112 constitutes a second thin film of the present invention.

被覆膜１１３は、例えばＲｕ、Ｔａ等によって構成され、接合膜１１２上に形成されている。なお、被覆膜１１３を接合膜１１２上に形成する構成とした方が好ましいが、被覆膜１１３を形成しない構成としてもかまわない。   The coating film 113 is made of, for example, Ru, Ta or the like, and is formed on the bonding film 112. It is preferable that the coating film 113 is formed on the bonding film 112, but the coating film 113 may not be formed.

第１の絶縁膜１３１及び第２の絶縁膜１３３は、例えばＳｉＯ２（二酸化シリコン）によって構成され、下部電極膜１１１と上部電極膜１４１とに挟まれている。なお、第１の絶縁膜１３１は、本発明のライン状絶縁膜を構成している。また、下部電極膜１１１及び上部電極膜１４１は、それぞれ、本発明の第１の薄膜及び第３の薄膜を構成している。 The first insulating film 131 and the second insulating film 133 are made of, for example, SiO 2 (silicon dioxide), and are sandwiched between the lower electrode film 111 and the upper electrode film 141. Note that the first insulating film 131 constitutes a line-shaped insulating film of the present invention. Further, the lower electrode film 111 and the upper electrode film 141 constitute the first thin film and the third thin film of the present invention, respectively.

本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子１０は、前述のように構成されているので、接合膜１１２にデータを記憶したり、接合膜１１２に記憶されたデータを読み出したりすることができるようになっている。以下、トンネル磁気抵抗素子１０の動作を説明する。   Since the tunnel magnetoresistive element 10 of the present embodiment is configured as described above, data can be stored in the bonding film 112 and data stored in the bonding film 112 can be read out. ing. Hereinafter, the operation of the tunnel magnetoresistive element 10 will be described.

まず、データの記憶は、図示していないが、下部電極膜１１１の下方あるいは上部電極膜１４１の上方に互いに直交するよう配置された２本の電流線に電流を流してそれぞれ磁界を発生させ、それらの合成磁界を用いて、接合膜１１２を構成する２つの強磁性層のスピンの向きを互いに平行又は反平行に制御することによって、「１」又は「０」のデータが記憶される。   First, data storage is not shown, but current is passed through two current lines arranged perpendicular to each other below the lower electrode film 111 or above the upper electrode film 141 to generate magnetic fields, respectively. By using these combined magnetic fields, the spin directions of the two ferromagnetic layers constituting the bonding film 112 are controlled to be parallel or antiparallel to each other, thereby storing “1” or “0” data.

一方、データの読み出しは、下部電極膜１１１と上部電極膜１４１とを介し、接合膜１１２に対して膜厚方向に電流を流し、磁気抵抗効果を利用して接合膜１１２の電気抵抗値の大きさに基づいて、記録されたデータが「１」か「０」かが判定される。   On the other hand, data is read by passing a current in the film thickness direction through the lower electrode film 111 and the upper electrode film 141 and using the magnetoresistance effect to increase the electric resistance value of the bonding film 112. Based on this, it is determined whether the recorded data is “1” or “0”.

次に、本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子１０の製造方法及び薄膜パターン形成方法について図２及び図３を用いて説明する。   Next, a method for manufacturing the tunnel magnetoresistive element 10 and a method for forming a thin film pattern according to the present embodiment will be described with reference to FIGS.

まず、基板１００の上面に下部電極膜１１１、接合膜１１２、被覆膜１１３を順次積層する。さらに、被覆膜１１３の上面に現像液に対して侵食性を有する下地レジスト１２１と、電子線に対して架橋反応を示すネガ型の電子線レジスト１２２とを順次塗布した後、電子線リソグラフィによって第１のライン状レジストパターン１２０を形成する（図２（ａ））。第１のライン状レジストパターン１２０は、例えば幅８０ｎｍ、長さ１０μｍの寸法で形成するのが好ましい。この構成により、例えば幅８０ｎｍ、長さ８０ｎｍの寸法で形成した場合よりも密着力を確保することができるので、第１のライン状レジストパターン１２０が以後の工程で流れてしまったり、当初の位置からずれたりすることを防止することができる。   First, a lower electrode film 111, a bonding film 112, and a coating film 113 are sequentially stacked on the upper surface of the substrate 100. Further, a base resist 121 having erosion with respect to the developing solution and a negative electron beam resist 122 showing a crosslinking reaction with respect to an electron beam are sequentially applied on the upper surface of the coating film 113, and then subjected to electron beam lithography. A first line resist pattern 120 is formed (FIG. 2A). The first line resist pattern 120 is preferably formed to have a width of 80 nm and a length of 10 μm, for example. With this configuration, for example, the adhesion can be ensured more than when formed with dimensions of 80 nm in width and 80 nm in length. Therefore, the first linear resist pattern 120 may flow in the subsequent steps, It is possible to prevent deviation from the above.

具体的には、下地レジスト１２１と電子線レジスト１２２とを被覆膜１１３の上面に塗布した後、例えば、３ｎｍφのスポット径に絞り込んだ電子線を電子線レジスト１２２表面の幅８０ｎｍ、長さ１０μｍの領域内にくまなく走査して照射した後に現像液に浸して現像処理を施すことにより、電子線レジスト１２２が照射されて感光した領域が残され、感光しなかった領域が除去されて、第１のライン状レジストパターン１２０が形成される。   Specifically, after the base resist 121 and the electron beam resist 122 are applied to the upper surface of the coating film 113, for example, an electron beam narrowed down to a spot diameter of 3 nmφ is 80 nm wide and 10 μm long on the surface of the electron beam resist 122. By irradiating the entire area of this area with scanning and irradiating it with a developing solution and carrying out development processing, the electron beam resist 122 is irradiated to leave the exposed area, and the unexposed area is removed. One line-shaped resist pattern 120 is formed.

次いで、第１のライン状レジストパターン１２０をマスクとして、例えばドライエッチング技術を用いて、接合膜１１２及び被覆膜１１３を除去する（図２（ｂ））。具体的には、例えばＡｒ、Ｋｒ等の不活性ガスプラズマを高電圧に加速したイオンを照射し、イオンのスパッタリング作用を利用してエッチングを行うイオントリミング法や、一酸化炭素のような活性ガスにアンモニアガスを添付した混合ガスのプラズマを用いて活性ガスイオンと強磁性材料を構成するＦｅ、Ｃｏ等の遷移金属元素とを反応させることにより遷移金属カルボニル化合物を生成し、生成された遷移金属カルボニル化合物の蒸発作用を利用してエッチングを行う反応性イオンエッチング法等のドライエッチング技術を用いるのが好ましい。   Next, using the first line resist pattern 120 as a mask, the bonding film 112 and the coating film 113 are removed by using, for example, a dry etching technique (FIG. 2B). Specifically, for example, an ion trimming method in which an inert gas plasma such as Ar or Kr is irradiated with ions accelerated to a high voltage and etching is performed using an ion sputtering action, or an active gas such as carbon monoxide. A transition metal carbonyl compound is produced by reacting active gas ions with a transition metal element such as Fe or Co constituting a ferromagnetic material using a plasma of a mixed gas with ammonia gas attached thereto, and the produced transition metal It is preferable to use a dry etching technique such as a reactive ion etching method in which etching is performed using the evaporation action of the carbonyl compound.

なお、図２（ｂ）においては、第１のライン状レジストパターン１２０をマスクとして、多層膜で構成された接合膜１１２の全部を除去した状態を示しているが、多層膜のうちの被覆膜１１３側の一部の層をエッチングで除去する工程としてもよい。例えば、接合膜１１２がＩｒＭｎ／ＣｏＦｅ／Ａｌ２Ｏ３／ＣｏＦｅの多層膜で構成されている場合、被覆膜１１３側からＣｏＦｅ又はＡｌ２Ｏ３までをエッチングで除去する工程としてもよい。 FIG. 2B shows a state in which the entire bonding film 112 formed of the multilayer film is removed using the first line resist pattern 120 as a mask. A part of the layer on the film 113 side may be removed by etching. For example, when the bonding film 112 is formed of a multilayer film of IrMn / CoFe / Al 2 O 3 / CoFe, the process from the coating film 113 side to CoFe or Al 2 O 3 may be removed by etching.

引き続き、第１のライン状レジストパターン１２０をマスクとして、例えばＳｉＯ２を堆積し絶縁膜を形成する（図２（ｃ））。ここで、下部電極膜１１１上に形成された絶縁膜を第１の絶縁膜１３１と呼称し、第１のライン状レジストパターン１２０上に形成された絶縁膜を余分な絶縁膜１３２と呼称する。なお、第１の絶縁膜１３１の膜厚は、前述のエッチングによって除去された厚さと同程度となるように設定する。 Subsequently, using the first line resist pattern 120 as a mask, for example, SiO 2 is deposited to form an insulating film (FIG. 2C). Here, the insulating film formed on the lower electrode film 111 is referred to as a first insulating film 131, and the insulating film formed on the first line resist pattern 120 is referred to as an extra insulating film 132. Note that the thickness of the first insulating film 131 is set to be approximately the same as the thickness removed by the above-described etching.

次いで、第１のライン状レジストパターン１２０上に形成された余分な絶縁膜１３２を例えば有機溶剤に浸して第１のライン状レジストパターン１２０と共に除去する（図２（ｄ））。その結果、被覆膜１１３がライン状に露出する状態となる。   Next, the excess insulating film 132 formed on the first line resist pattern 120 is immersed in, for example, an organic solvent and removed together with the first line resist pattern 120 (FIG. 2D). As a result, the coating film 113 is exposed in a line shape.

さらに、第１の絶縁膜１３１及びライン状の被覆膜１１３の上面に現像液に対して侵食性を有する下地レジスト１２４と、電子線に対して架橋反応を示すネガ型の電子線レジスト１２５とを順次塗布した後、第１のライン状レジストパターン１２０を形成した方向とほぼ直交する方向に、電子線リソグラフィによって第２のライン状レジストパターン１２３を形成する（図２（ｅ））。第２のライン状レジストパターン１２３は、前述の第１のライン状レジストパターン１２０と同様な寸法で形成するのが好ましい。この構成により、例えば幅８０ｎｍ、長さ８０ｎｍの寸法で形成した場合よりも密着力を確保することができるので、第２のライン状レジストパターン１２３が以後の工程で流れてしまったり、当初の位置からずれたりすることを防止することができる。   Further, a base resist 124 having erosion with respect to the developer on the upper surface of the first insulating film 131 and the line-shaped coating film 113, a negative electron beam resist 125 exhibiting a crosslinking reaction with an electron beam, Then, a second line resist pattern 123 is formed by electron beam lithography in a direction substantially perpendicular to the direction in which the first line resist pattern 120 is formed (FIG. 2E). The second line resist pattern 123 is preferably formed with the same dimensions as the first line resist pattern 120 described above. With this configuration, for example, the adhesive force can be ensured as compared with the case where the width is 80 nm and the length is 80 nm, so that the second linear resist pattern 123 flows in the subsequent steps or the initial position. It is possible to prevent deviation from the above.

続いて、第２のライン状レジストパターン１２３をマスクとして、例えば前述のドライエッチング技術を用いて、接合膜１１２、被覆膜１１３及び第１の絶縁膜１３１を除去する（図２（ｆ））。その結果、第１のライン状レジストパターン１２０でマスクされた領域と、第２のライン状レジストパターン１２３でマスクされた領域とが重なる領域に接合膜１１２の微細なドットパターン１５０が形成される。   Subsequently, using the second line resist pattern 123 as a mask, the bonding film 112, the coating film 113, and the first insulating film 131 are removed by using, for example, the above-described dry etching technique (FIG. 2F). . As a result, a fine dot pattern 150 of the bonding film 112 is formed in a region where the region masked by the first line resist pattern 120 and the region masked by the second line resist pattern 123 overlap.

また、図２（ｆ）に示すように、第１のライン状レジストパターン１２０の除去跡１１１ａが下部電極膜１１１上に形成されるので、換言すれば、微細なドットパターン１５０は、第１の絶縁膜１３１と交差する第１のライン状レジストパターン１２０の除去跡１１１ａ上に形成されることとなる。この微細なドットパターン１５０が下部電極膜１１１に接するドットパターン面は、一辺がほぼ８０ｎｍの正方形となる。ここで、図２（ｆ）においては、第１のライン状レジストパターン１２０の除去跡１１１ａが凹状に形成された例を示しているが、これに限定されるものではなく、例えば凸状に形成されてもかまわない。   Further, as shown in FIG. 2F, since the removal trace 111a of the first line resist pattern 120 is formed on the lower electrode film 111, in other words, the fine dot pattern 150 has the first pattern It is formed on the removal trace 111 a of the first line-shaped resist pattern 120 that intersects the insulating film 131. The dot pattern surface where the fine dot pattern 150 is in contact with the lower electrode film 111 is a square having a side of approximately 80 nm. Here, FIG. 2 (f) shows an example in which the removal trace 111a of the first line resist pattern 120 is formed in a concave shape, but the present invention is not limited to this, and for example, a convex shape is formed. It does not matter.

なお、図２（ｆ）においては、図２（ｂ）と同様、多層膜で構成された接合膜１１２の全てをエッチングで除去した状態を示しているが、前述のように接合膜１１２を構成する多層膜の一部を除去する工程としてもよい。また、図２（ｆ）においては、第１の絶縁膜１３１のうち第２のライン状レジストパターン１２３でマスクされていない領域に形成されたもの全てがエッチングされた状態を示しているが、これに限定されるものではない。   FIG. 2F shows a state in which all of the bonding film 112 formed of a multilayer film is removed by etching as in FIG. 2B, but the bonding film 112 is configured as described above. Alternatively, a part of the multilayer film to be removed may be removed. FIG. 2F shows a state in which all of the first insulating film 131 formed in the region not masked by the second line resist pattern 123 is etched. It is not limited to.

次いで、第２のライン状レジストパターン１２３をマスクとして、例えばＳｉＯ２を堆積し絶縁膜を形成する（図３（ｇ））。ここで、下部電極膜１１１上に形成された絶縁膜を第２の絶縁膜１３３と呼称し、第２のライン状レジストパターン１２３上に形成された絶縁膜を余分な絶縁膜１３４と呼称する。なお、第２の絶縁膜１３３の膜厚は、図２（ｆ）を用いて説明したエッチング処理によって除去された厚さと同程度となるように設定する。 Next, using the second line resist pattern 123 as a mask, for example, SiO 2 is deposited to form an insulating film (FIG. 3G). Here, the insulating film formed on the lower electrode film 111 is referred to as a second insulating film 133, and the insulating film formed on the second line resist pattern 123 is referred to as an extra insulating film 134. Note that the thickness of the second insulating film 133 is set to be approximately the same as the thickness removed by the etching process described with reference to FIG.

さらに、第２のライン状レジストパターン１２３上に形成された余分な絶縁膜１３４を例えば有機溶剤に浸して第２のライン状レジストパターン１２３と共に除去する（図３（ｈ））。その結果、被覆膜１１３が正方形状に露出する状態となる。   Further, the excess insulating film 134 formed on the second line-shaped resist pattern 123 is immersed in, for example, an organic solvent and removed together with the second line-shaped resist pattern 123 (FIG. 3H). As a result, the coating film 113 is exposed in a square shape.

そして、例えばＣｕ、Ａｕ、Ｔａ等の多層膜によって構成された上部電極膜１４１を例えば電子ビーム蒸着法によって形成する（図３（ｉ））。   Then, for example, an upper electrode film 141 composed of a multilayer film of Cu, Au, Ta or the like is formed by, for example, an electron beam vapor deposition method (FIG. 3 (i)).

以上のように、本実施の形態の薄膜パターン形成方法によれば、第１のライン状レジストパターンでマスクされた領域と第２のライン状レジストパターンでマスクされた領域とが重なった領域に接合膜１１２の微細なドットパターン１５０を形成する工程を含むので、従来のものよりも接合膜１１２の微細化を図ることができる。   As described above, according to the thin film pattern forming method of the present embodiment, the region masked with the first line-shaped resist pattern and the region masked with the second line-shaped resist pattern are joined to each other. Since the step of forming the fine dot pattern 150 of the film 112 is included, the bonding film 112 can be made finer than the conventional one.

なお、前述の実施の形態において、接合膜１１２の微細なドットパターン１５０を１つ形成する例を挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、本実施の形態の薄膜パターン形成方法によって、例えばマトリックス状に微細なドットパターン１５０を複数形成することも容易である。   In the above-described embodiment, an example in which one fine dot pattern 150 of the bonding film 112 is formed has been described. However, the present invention is not limited to this, and the thin film pattern of the present embodiment It is easy to form a plurality of fine dot patterns 150, for example, in a matrix by the forming method.

この構成により、本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子１０は、強磁性トンネル接合を有する接合膜１１２をドットパターン面の一辺が１００ｎｍ以下のサイズで形成することができるので、トンネル磁気抵抗素子を用いた個体磁気メモリのデータ記憶する記憶セルのサイズを従来のものよりも微細に形成して高密度化することができ、高容量化を図ることができる。   With this configuration, the tunnel magnetoresistive element 10 of the present embodiment can form the junction film 112 having a ferromagnetic tunnel junction with a size of one side of the dot pattern surface of 100 nm or less. The size of the storage cell for storing data in the solid magnetic memory can be made finer and higher than that of the conventional one, and the capacity can be increased.

また、前述の実施の形態において、個体磁気メモリに利用されるトンネル磁気抵抗素子を例に挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、例えば、強磁性体／非磁性体／強磁性体を用いたスピン注入素子、磁性体／半導体ヘテロ接合を用いたスピントロニクスデバイス、半導体ヘテロ接合を用いた量子デバイス、ジョセフソン接合を用いた高周波スイッチング素子等に適用しても同様な効果が得られる。   In the above-described embodiment, the tunnel magnetoresistive element used for the solid magnetic memory has been described as an example. However, the present invention is not limited to this, for example, a ferromagnetic / non-magnetic material. / Similar effects when applied to spin injection devices using ferromagnetic materials, spintronic devices using magnetic materials / semiconductor heterojunctions, quantum devices using semiconductor heterojunctions, high-frequency switching devices using Josephson junctions, etc. Is obtained.

また、前述の実施の形態において、ネガ型の電子線レジストを用いる例を挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、ポジ型の電子線レジストを用いる構成としても同様な効果が得られる。   In the above-described embodiment, the example using the negative type electron beam resist has been described. However, the present invention is not limited to this example, and the same configuration may be adopted using a positive type electron beam resist. An effect is obtained.

また、前述の実施の形態において、第１のライン状レジストパターン１２０と第２のライン状レジストパターン１２３とがほぼ直交する構成の例を挙げて説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、所定の角度で交差させる構成としても同様な効果が得られる。   In the above-described embodiment, the first line-shaped resist pattern 120 and the second line-shaped resist pattern 123 have been described with reference to an example in which the first line-shaped resist pattern 120 and the second line-shaped resist pattern 123 are substantially orthogonal to each other. Instead, the same effect can be obtained even when the crossing is performed at a predetermined angle.

本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子の部分断面の斜視図The perspective view of the partial cross section of the tunnel magnetoresistive element of this Embodiment （ａ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る第１のライン状レジストパターンが形成された状態を示す斜視図 （ｂ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る第１のライン状レジストパターンをマスクとして、接合膜及び被覆膜が除去された状態を示す斜視図 （ｃ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る第１のライン状レジストパターンをマスクとして、絶縁膜が形成された状態を示す斜視図 （ｄ）第１のライン状レジストパターンが除去された状態を示す斜視図 （ｅ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る第２のライン状レジストパターンが形成された状態を示す斜視図 （ｆ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る第２のライン状レジストパターンをマスクとして、接合膜、被覆膜及び第１の絶縁膜が除去された状態を示す斜視図(A) The perspective view which shows the state in which the 1st line resist pattern which concerns on the tunnel magnetoresistive element of this Embodiment was formed (b) The 1st line resist which concerns on the tunnel magnetoresistive element of this Embodiment The perspective view which shows the state from which the bonding film and the coating film were removed using the pattern as a mask. (C) The insulating film was formed using the first line resist pattern according to the tunnel magnetoresistive element of this embodiment as a mask. (D) Perspective view showing a state in which the first line resist pattern is removed. (E) A second line resist pattern according to the tunnel magnetoresistive element of the present embodiment is formed. (F) Using the second line resist pattern according to the tunnel magnetoresistive element of the present embodiment as a mask, the bonding film, the covering film, and the first insulating film are removed. The perspective view which shows the state left （ｇ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る第２のライン状レジストパターンをマスクとして、絶縁膜が形成された状態を示す斜視図 （ｈ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る第２のライン状レジストパターンが除去された状態を示す斜視図 （ｉ）本実施の形態のトンネル磁気抵抗素子に係る上部電極膜が形成された状態を示す斜視図(G) The perspective view which shows the state in which the insulating film was formed using the 2nd linear resist pattern which concerns on the tunnel magnetoresistive element of this Embodiment as a mask. (H) It concerns on the tunnel magnetoresistive element of this Embodiment The perspective view which shows the state from which the 2nd line resist pattern was removed (i) The perspective view which shows the state in which the upper electrode film which concerns on the tunnel magnetoresistive element of this Embodiment was formed （ａ）従来の薄膜パターン形成方法によって、微細なレジストのドットパターンが形成された状態を示す斜視図 （ｂ）従来の薄膜パターン形成方法によって、レジストドットパターンをマスクとして接合膜と被覆膜とがエッチングされた状態を示す斜視図 （ｃ）従来の薄膜パターン形成方法によって、レジストドットパターンをマスクとして絶縁膜が堆積された状態を示す斜視図 （ｄ）従来の薄膜パターン形成方法によって、レジストドットパターンとレジストドットパターン上に堆積された余分な絶縁膜とが取り除かれた状態を示す斜視図 （ｅ）従来の薄膜パターン形成方法によって、微細なドットパターン上に上部電極が形成された状態を示す斜視図(A) The perspective view which shows the state by which the fine resist dot pattern was formed by the conventional thin film pattern formation method. (B) By the conventional thin film pattern formation method, a bonding film and a coating film were used with the resist dot pattern as a mask. (C) A perspective view showing a state in which an insulating film is deposited using a resist dot pattern as a mask by a conventional thin film pattern forming method. (D) A resist dot by a conventional thin film pattern forming method. The perspective view which shows the state from which the pattern and the excess insulating film deposited on the resist dot pattern were removed. (E) The state which the upper electrode was formed on the fine dot pattern by the conventional thin film pattern formation method is shown. Perspective view

符号の説明Explanation of symbols

１０ トンネル磁気抵抗素子
１００ 基板
１１１ 下部電極膜（第１の薄膜、薄膜積層体）
１１１ａ 第１のライン状レジストパターンの除去跡
１１２ 接合膜（第２の薄膜、薄膜積層体）
１１３ 被覆膜
１２０ 第１のライン状レジストパターン
１２１ 下地レジスト
１２２ 電子線レジスト
１２３ 第２のライン状レジストパターン
１２４ 下地レジスト
１２５ 電子線レジスト
１３１ 第１の絶縁膜（ライン状絶縁膜、薄膜積層体）
１３２ 余分な絶縁膜
１３３ 第２の絶縁膜
１３４ 余分な絶縁膜
１４１ 上部電極膜（第３の薄膜）
１５０ 微細なドットパターン 10 tunnel magnetoresistive element 100 substrate 111 lower electrode film (first thin film, thin film laminate)
111a Removal trace of first line resist pattern 112 Bonding film (second thin film, thin film laminate)
113 Cover film 120 First line resist pattern 121 Base resist 122 Electron beam resist 123 Second line resist pattern 124 Base resist 125 Electron beam resist 131 First insulating film (line insulating film, thin film laminate)
132 Excess insulating film 133 Second insulating film 134 Extra insulating film 141 Upper electrode film (third thin film)
150 Fine dot pattern

Claims (6)

磁性体、半導体及び超伝導体のいずれかを含む薄膜を形成する工程と、前記薄膜上の第１の方向に第１のライン状レジストパターンを形成する工程と、前記第１のライン状レジストパターンをマスクとして前記薄膜を膜厚方向に所定厚さだけ除去する工程と、前記薄膜が除去された厚さとほぼ同一な厚さで絶縁膜を形成する工程と、前記絶縁膜上に前記第１の方向とは異なる第２の方向に第２のライン状レジストパターンを形成する工程と、前記第２のライン状レジストパターンをマスクとして前記薄膜を膜厚方向に所定厚さだけ除去する工程とを含み、
前記第１のライン状レジストパターンでマスクされた領域と前記第２のライン状レジストパターンでマスクされた領域とが重なる領域に前記薄膜のドットパターンを形成することを特徴とする薄膜パターン形成方法。 Forming a thin film including any one of a magnetic material, a semiconductor, and a superconductor; forming a first linear resist pattern in a first direction on the thin film; and the first linear resist pattern Using the mask as a mask, removing the thin film by a predetermined thickness in the film thickness direction, forming an insulating film with substantially the same thickness as the thin film is removed, and forming the first film on the insulating film. Forming a second line resist pattern in a second direction different from the direction, and removing the thin film by a predetermined thickness in the film thickness direction using the second line resist pattern as a mask. ,
A method of forming a thin film pattern, comprising: forming a dot pattern of the thin film in a region where a region masked with the first line resist pattern and a region masked with the second line resist pattern overlap. 前記第１及び前記第２のライン状レジストパターンを形成する工程は、それぞれ、所定の現像液に対して侵食性を有する下地レジスト膜を形成する工程と、前記下地レジスト膜上に電子線レジスト膜を形成する工程と、前記電子線レジスト膜に電子線を照射して露光する工程と、前記現像液によって現像処理する工程とを含むことを特徴とする請求項１に記載の薄膜パターン形成方法。 The step of forming the first and second line-shaped resist patterns includes a step of forming a base resist film having erosion with respect to a predetermined developer, and an electron beam resist film on the base resist film, respectively. 2. The method of forming a thin film pattern according to claim 1, comprising: a step of exposing the electron beam resist film to an exposure by irradiating the electron beam resist film with an electron beam; and a developing process with the developer. 前記薄膜上に被覆膜を形成する工程を含み、前記第１のライン状レジストパターンは、前記被覆膜上に形成されることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の薄膜パターン形成方法。 3. The thin film pattern according to claim 1, further comprising: forming a coating film on the thin film, wherein the first line-shaped resist pattern is formed on the coating film. Forming method. 第１の薄膜と、この第１の薄膜上にライン状に形成されたライン状絶縁膜と、前記第１の薄膜上に形成された第２の薄膜とを備え、
前記第１の薄膜は、前記ライン状絶縁膜の延在方向とは異なる方向に形成されたライン状のレジストパターンの除去跡を含み、前記第２の薄膜は、前記ライン状絶縁膜と交差する前記レジストパターンの除去跡上にドット状に形成されたことを特徴とする薄膜積層体。 A first thin film, a line-shaped insulating film formed in a line shape on the first thin film, and a second thin film formed on the first thin film,
The first thin film includes removal traces of a line-shaped resist pattern formed in a direction different from the extending direction of the line-shaped insulating film, and the second thin film intersects the line-shaped insulating film. A thin film laminate formed on the resist pattern removal traces in a dot shape. 前記第２の薄膜を挟んで前記第１の薄膜に対向して形成された第３の薄膜を備え、
前記第１及び前記第３の薄膜は、それぞれ導電性を有し、前記第２の薄膜は、磁性体、半導体及び超伝導体のいずれかを含み、前記第１及び前記第３の薄膜によって所定の電圧及び電流のいずれかが印加されることを特徴とする請求項４に記載の薄膜積層体。 A third thin film formed opposite to the first thin film with the second thin film interposed therebetween,
Each of the first and third thin films has electrical conductivity, and the second thin film includes any one of a magnetic material, a semiconductor, and a superconductor, and is predetermined by the first and third thin films. The thin film laminate according to claim 4, wherein any one of the voltage and current is applied. 請求項５に記載の薄膜積層体を備え、前記第２の薄膜は、強磁性トンネル接合を有することを特徴とするトンネル磁気抵抗素子。 A tunnel magnetoresistive element comprising the thin film stack according to claim 5, wherein the second thin film has a ferromagnetic tunnel junction.
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