JP2006273686A - ミクロ空洞共振を利用した水蒸気改質反応方法及びそのための水蒸気改質反応装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 原料ガスと水蒸気を含む気体原料を触媒の存在下に加熱して水蒸気改質反応をさせる水蒸気改質反応方法であり、気体原料を反応させる反応領域が上記原料ガス及び/又は水蒸気と相互作用を起こす物質固有の波長の電磁波(特定波長電磁波)が共振するミクロ空洞で形成されており、また、このミクロ空洞には気体原料の導入口及び排出口が設けられていると共にその内部に触媒が設けられており、ミクロ空洞内に供給された気体原料の原料ガス及び/又は水蒸気をこのミクロ空洞内で共振する特定波長電磁波により加熱するミクロ空洞共振を利用した水蒸気改質反応方法及び水蒸気改質反応装置である。
【選択図】 図1
Description
Λl,m,n=2/√{(l/Lx)2+(m/Ly)2+(n/Lz)2}…(1)
(但し、Lx,Ly,Lzは直方体からなるミクロ空洞の幅方向(x)、奥行き方向(y)、及び深さ方向(z)の大きさであり、また、l,m,nのうち1つは0で他の2つは1である。)
から、幅3.8μm×深さ3.7μm×奥行き5.5μmの大きさの空洞として計算される。
気体原料としてメタン(原料ガス)と水蒸気を用いる水蒸気改質反応を想定し、メタンにおいて最も強い吸収強度を示す電磁波の波長3.31244μm及び水蒸気において最も強い吸収強度を示す電磁波の波長6.27058μmが共振するミクロ空洞の幅×奥行き×深さの大きさを上記の式(1)に基づいて計算し、このミクロ空洞を幅3.8μm×深さ3.7μm×奥行き5.5μmの大きさの直方体とし、また、これらのミクロ空洞に形成される気体原料の導入口及び反応生成物の排出口を幅1μm×深さ1μmの大きさの正方形とすると共にこれら導入口及び排出口をそれぞれミクロ空洞の上辺中央部に配置し、更に、これら導入口及び排出口を介して多数のミクロ空洞を直列に接続する微小流路を幅1μm×深さ1μm×長さ4.5μmの大きさとした。
次に、上記のミクロ空洞及び微小流路で形成される反応領域として、図1に示されているように、500個のミクロ空洞1を微小流路2で直列に連通連結してなる反応流路3の600本を並列に配列し、各反応流路3の入口側と出口側とを図示外の流路でそれぞれ連通連結し、合計300,000個のミクロ空洞1が微小流路2で直列及び並列に接続された流路パターンを有する概ね5mm×6mmの大きさの反応領域を設計した。
以上のようにして調製した1組の流路加工ウエハー4aと流路無加工ウエハー4bとを用い、図2及び図3に示すように、流路加工ウエハー4aの流路パターン5の触媒層が積層した面と流路無加工ウエハー4bの触媒層が積層した面とが一致するように、これら流路加工ウエハー4aと流路無加工ウエハー4bとを重ね合せ、更にその外側から一対の真鍮製のガスケット6a,6bを介して一対のステンレス製のフランジ7a,7b間に挟みこみ、図示外のボルト・ナットにより一対のフランジ7a,7b間を固定し、改質器8(ミクロ空洞有り)を組み立てた。
図5に示すように、幅1μm×深さ1μm×長さ5mmの大きさの微小流路2のみで反応流路を構成し、この反応流路の600本を並列に配列した流路パターンを有する概ね5mm×6mmの大きさの反応領域を設計した以外は、上記と全く同様にして、対照用改質器(ミクロ空洞無し)を調製した。
以上のようにして調製した本発明改質器(ミクロ空洞有り:改質器No.I、II、V、及びVI)又は対照用改質器(ミクロ空洞無し:改質器No.III、及びIV)(以下、これらの改質器を総称して単に「改質器8」という。)を用い、図4に示すように、原料ガスとしてメタンを用いた水蒸気改質反応を行うための反応装置を構成した。
また、シリンダー12内への水蒸気の充填は、メタンと水蒸気のモル比(メタン:水蒸気)が1:2となるように添加水量を決定し、水導入ライン16からシリンダー12内へ添加水を導入し、160℃に保持されたシリンダー12内で気化させた。
反応は改質器8内に気体原料を導入して5分経過後に再度バネブを閉じることにより終了させ、その後にマイクロシリンジ20で反応生成物をサンプリングし、ガスクロマトグラフィーにより反応生成物を分析した。
表1に示す各改質器8における反応温度と水素検出の有無(検出限界:≦0.02vol%)は、表2に示すとおりであった。
また、触媒として白金を用いた場合の改質器I〜IVについて、測定された接触時間と転化率との関係を図7に示す。
更に、触媒としてニッケルを用いた場合の改質器V〜VIについて、測定された接触時間と転化率との関係を図8に示す。
Claims (11)
- 原料ガスと水蒸気を含む気体原料を触媒の存在下に加熱して水蒸気改質反応をさせる水蒸気改質反応方法であり、
上記気体原料を反応させる反応領域が上記原料ガス及び/又は水蒸気と相互作用を起こす物質固有の波長の電磁波(特定波長電磁波)が共振するミクロ空洞で形成されており、また、このミクロ空洞には気体原料の導入口及び排出口が設けられていると共にその内部に触媒が設けられており、
上記ミクロ空洞内に供給された気体原料の原料ガス及び/又は水蒸気をこのミクロ空洞内で共振する特定波長電磁波により加熱することを特徴とするミクロ空洞共振を利用した水蒸気改質反応方法。 - 気体原料の反応領域は、その導入口と排出口とを介して微小流路により互いに直列及び/又は並列に接続された多数のミクロ空洞で形成されている請求項1に記載の水蒸気改質反応方法。
- ミクロ空洞は、500℃以上の耐熱性を有するシリコン、セラミックス材料又は金属材料で形成されている請求項1又は2に記載の水蒸気改質反応方法。
- ミクロ空洞が、シリコンウエハーを加工して形成されている請求項3に記載の水蒸気改質反応方法。
- 触媒は、ミクロ空洞の内壁面に触媒層として積層されている請求項1〜4のいずれかに記載の水蒸気改質反応方法。
- 触媒が、ニッケル又は白金である請求項1〜5のいずれかに記載の水蒸気改質反応方法。
- 原料ガスと水蒸気を含む気体原料を触媒の存在下に加熱して水蒸気改質反応を行うための水蒸気改質反応装置であり、
上記気体原料を反応させる反応器が、気体原料の導入口及び排出口を有すると共に内部に触媒を有する多数のミクロ空洞とこれら多数のミクロ空洞をその導入口と排出口とを介して互いに直列及び/又は並列に接続する微小流路とを有する改質部と、この改質部のミクロ空洞内に上記気体原料の原料ガス及び/又は水蒸気と相互作用を起こす物質固有の波長の電磁波(特定波長電磁波)又はこの特定波長電磁波を含む広い波長域の電磁波(広波長域電磁波)を導入する加熱手段とを備えており、
上記改質部のミクロ空洞が、上記特定波長電磁波が共振する大きさ及び形状に形成されていることを特徴とするミクロ空洞共振を利用した水蒸気改質反応装置。 - 改質部は、500℃以上の耐熱性を有するシリコン、セラミックス材料又は金属材料で形成されている請求項7又は8に記載の水蒸気改質反応装置。
- 改質部が、シリコンウエハーのエッチング加工により形成されている請求項9に記載の水蒸気改質反応装置。
- 触媒は、改質部のミクロ空洞の内壁面に触媒層として積層されている請求項7〜9のいずれかに記載の水蒸気改質反応装置。
- 触媒が、ニッケル又は白金である請求項7〜10のいずれかに記載の水蒸気改質反応装置。
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