JP2006236937A - Energy storage device - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は電気二重層コンデンサおよびプロトンポリマー電池などの蓄電装置に関する。 The present invention relates to a power storage device such as an electric double layer capacitor and a proton polymer battery.
近年、電子機器の小型化・軽量化に伴いコイン型電気二重層コンデンサやプロトンポリマー電池等のバックアップ二次電池を小型化・軽量化する要求が増大している。 In recent years, with the reduction in size and weight of electronic devices, there has been an increasing demand for downsizing and weight reduction of backup secondary batteries such as coin-type electric double layer capacitors and proton polymer batteries.
プロトンポリマー電池はプロトン伝導型高分子を電極活物質とした電気化学蓄電池である。このような電池は例えば、図5の断面図に示される通り、基本セル51と呼ばれる蓄電作用を有する基本構造体を単独で、もしくは直列に積層し、絶縁パッキング52を介してコイン用ケース53とキャップ54で機械的にかしめることにより得られる。
The proton polymer battery is an electrochemical storage battery using a proton conducting polymer as an electrode active material. For example, as shown in the cross-sectional view of FIG. 5, such a battery has a basic structure called a
基本セル51は例えば図3の断面図に示される。すなわち、プロトンポリマー電池の場合、プロトン伝導型高分子を活物質として含む正極31と負極32がセパレータ33を介して対向配置した構造をしており、電解液は電極中およびセパレータ33中に存在している。電解液としては、プロトン源を含む水溶液または非水溶液が用いられる。
The
プロトンポリマー電池ではプロトン源を含む水溶液の方が特に高容量となるため、電解液として専ら酸性水溶液が使用されている。そのため、耐酸性を有した集電体34とガスケット35で内部が封止される。集電体34は電極と外部との電気的接触のため、更に酸性水溶液封止を行うために用いられる。集電体としては、カーボンなどを添加して導電性を付与したブチルゴムやエラストマーが使用される。一方、ガスケット35はセパレータ33ならびに電極31および32を介して対向する集電体34間の短絡防止と酸性水溶液封止のためのもので、ブチルゴムや熱可塑性エラストマーなどの軟質プラスチックが使用される。封止接着は加硫接着または熱融着で行われる。
In the proton polymer battery, an aqueous solution containing a proton source has a particularly high capacity, and therefore an acidic aqueous solution is exclusively used as the electrolyte. Therefore, the inside is sealed with the
また、セパレータ33は対向する電極間の短絡防止、また、電解質イオンを通すためのもので、材質はポリプロピレンやポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレンなどである。
The
次にコイン型電気二重層コンデンサおよびコイン型プロトンポリマー電池の基本セルの構造について説明する。外周を構成するガスケット35、および集電体34はそれぞれ中空円筒状、薄円板状をしている。内部は電極、セパレータ部位であるが、電極同士の物理的接触を避けるため、セパレータ33の面積は電極31、32の面積より大きい。
Next, the basic cell structure of the coin-type electric double layer capacitor and the coin-type proton polymer battery will be described. The
しかし、このようなセル構造では製造時に電極31、32およびセパレータ33の位置ずれを起こしショート不良による歩留まり低下が問題となることがある。また、プロトンポリマー電池のように電解液含浸時に電極31、32が膨潤し体積変化をする蓄電素子の場合、振動試験中の僅かな位置ずれにより電極外周同士が接触し度々マイクロショートを発生することもある。
However, in such a cell structure, the
そこで例えば特許文献1(特開平4−302126号公報)に記載されているようにセパレータをガスケットに挟み込んだ基本セルが提案されている。 Therefore, for example, as described in Patent Document 1 (Japanese Patent Laid-Open No. 4-302126), a basic cell in which a separator is sandwiched between gaskets has been proposed.
図4に特許文献1に記載される基本セルの断面図を示す。このような基本セルは以下のようにして得ることができる。 FIG. 4 shows a cross-sectional view of the basic cell described in Patent Document 1. Such a basic cell can be obtained as follows.
セパレータ41の上下に位置させる中空円筒状のガスケット42を個別に打抜く。このとき、両ガスケット42の内径はセパレータ41の外径より小さくする。このようにして得たガスケット42と、薄円板状に打抜いた集電体43とを同心円状に配置し、圧着することにより電極挿入ケースを得る。次に正極44(もしくは負極45)を電極挿入ケースに挿入し電解液を注液したあと、セパレータを圧着する。負極45(もしくは正極44)側も同様に作製するが、この際にはセパレータ41の圧着は行わない。このようにして得られた正極側セルと負極側セルを同心円上に配置し、加硫または、融着により接着し、セパレータ41がガスケット42に挟まれた基本セルを得ることができる。
The hollow cylindrical gaskets 42 positioned above and below the
このようなセル構造は、セパレータ41とガスケット42で二つの電極同士が隔離されているため、ショート不良を引き起こすことが無く、また、プロトンポリマー電池においても振動試験前後のマイクロショート発生を抑制することが出来る。
In such a cell structure, since the two electrodes are separated from each other by the
しかし、このような構造の基本セルはガスケット同士(ゴム同士もしくはプラスチックシート同士)の加硫しろもしくは融着しろに加え、ガスケットによってセパレータを挟むための挟みしろが必要となる。一般的に加硫しろ、融着しろ、および挟みしろは0.5mm以上の幅が必要とされる。このため、上記構造の蓄電装置の外装効率は良好とはいえず、この点で更なる改善の余地がある。 However, the basic cell having such a structure requires a margin for sandwiching the separator by the gasket in addition to the vulcanization or fusion margin between the gaskets (rubbers or plastic sheets). Generally, a width of 0.5 mm or more is required for a vulcanization margin, a fusion margin, and a sandwich margin. For this reason, it cannot be said that the exterior efficiency of the power storage device having the above structure is good, and there is room for further improvement in this respect.
また特許文献2(特開2000−216066号公報)には、接合時に均一な圧力をガスケット部材に加えることを目的として、互いに形状が異なる一対のガスケットを用い、接合時にセパレータが関与しないようにした基本セルが記載されている。しかし、この基本セルにおいては、両電極の面積が同等かもしくは、内径が大きい側の電極面積を小さくする必要があり、その結果このような基本セルの電極利用率は良好とはいえない。また、セパレータを挟み込む機構もないため、プロトンポリマー電池のように電極が膨潤する場合にはショート不良、振動試験時のマイクロショートを優れて抑制できるとはいえない。
本発明の目的は、ショートおよびマイクロショートの発生を抑制しつつ、外装効率が良好な蓄電装置を提供することである。 An object of the present invention is to provide a power storage device with good exterior efficiency while suppressing the occurrence of short circuits and micro short circuits.
本発明者等は、前記課題を解決するために、セパレータとガスケットによって電極同士を隔離することができ、かつセル内部を効率よく利用可能な構造について鋭意検討し、本発明を完成するに至った。 In order to solve the above-mentioned problems, the present inventors diligently studied a structure that can separate electrodes with a separator and a gasket and can efficiently use the inside of the cell, and completed the present invention. .
本発明により、
一対の電極がセパレータを介して対向配置し、ガスケットと集電体とによって、セパレータおよび電極が封止された構造を有する蓄電装置において、
該セパレータが、該一対の電極のうちの一方と該ガスケットによって挟まれた部分を有することを特徴とする蓄電装置が提供される。
According to the present invention,
In a power storage device having a structure in which a pair of electrodes are arranged opposite to each other with a separator, and the separator and the electrode are sealed by a gasket and a current collector,
A power storage device is provided in which the separator has a portion sandwiched between one of the pair of electrodes and the gasket.
上記蓄電装置が、前記ガスケットとして、第一のガスケットと、第一のガスケットの内側に設けられた第二のガスケットとを有し、
前記セパレータが、第一のガスケットの内側面と第二のガスケットの外側面との間に挟まれた部分を有することが好ましい。
The power storage device has, as the gasket, a first gasket and a second gasket provided inside the first gasket,
It is preferable that the separator has a portion sandwiched between the inner surface of the first gasket and the outer surface of the second gasket.
上記蓄電装置が、プロトンポリマー電池または電気二重層コンデンサであることができる。 The power storage device can be a proton polymer battery or an electric double layer capacitor.
本発明によれば、ショートおよびマイクロショートの発生が抑制され、かつ、外装効率が良好な蓄電装置が提供される。 According to the present invention, it is possible to provide a power storage device in which occurrence of a short circuit and a micro short circuit is suppressed and the exterior efficiency is good.
以下、本発明に係る蓄電装置について、図面を参照しつつ、主にコイン型のプロトンポリマー電池を例に説明するが、本発明はこれによって限定されるものではない。本発明の蓄電装置は、電極の種類が異なること以外はプロトンポリマー電池の構成は電気二重層コンデンサにも適用できる。また、形状はコイン型に限定されるものではない。 Hereinafter, a power storage device according to the present invention will be described mainly using a coin-type proton polymer battery as an example with reference to the drawings, but the present invention is not limited thereto. In the power storage device of the present invention, the configuration of the proton polymer battery can be applied to an electric double layer capacitor except that the types of electrodes are different. Further, the shape is not limited to the coin shape.
図1は本発明の蓄電装置が有する基本セルの例を示す断面図である。 FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating an example of a basic cell included in a power storage device of the present invention.
図1に示す基本セルは、二つの中空円筒状ガスケット11および12を有する。両者の外径は同じで、内径はガスケット12の方が小さい。円板状の電極15および14の外径はそれぞれガスケット11および12の内径よりやや小さく、電極15および14は、それぞれガスケット11および12の内側に配される。ガスケットの内径に対応して、電極14の外径は電極15の外径より小さい。ガスケット11の厚さは、電極15の厚さとセパレータ16の厚さの合計と同等である。ガスケット12の厚さは、電極14の厚さと同等である。またセパレータ16は、ガスケット11の内径よりやや小さい外径を有する円板状で、ガスケット11の内側に配される。ガスケット12の内径は、セパレータ16および電極15の外径より小さい。図1に示した基本セルでは、電極15および14の外径をそれぞれD15およびD14とし、ガスケット11および12の内径をd11およびd12としたとき、電極利用率を考慮し、下式(単位は全てmm)が成り立つことが好ましい。
The basic cell shown in FIG. 1 has two hollow
なお、厚さが同等というのは、基本セルを組み立てた際に、厚さ方向に部材同士が隙間なく接することが可能となる程度であればよく、寸法公差で言えば例えば+0mm、−0.1mm程度とすることができる。 It should be noted that the thicknesses are equal as long as the members can contact each other without gaps in the thickness direction when the basic cell is assembled, and in terms of dimensional tolerances, for example, +0 mm, −0. It can be about 1 mm.
ガスケット11および電極15の図中下面は互いに面合わせされた形になっており、その下にガスケット11の外径と同じ外径を有する円板状の集電体13aが配される。ガスケット11およびセパレータ16の図中上面は互いに面合わせされた形になっている。ガスケット12および電極14の図中上面は互いに面合わせされた形になっており、その上にガスケット12の外径と同じ外径を有する円板状の集電体13bが配される。ガスケット12および電極14の図中下面も互いに面合わせされた形になっている。
The lower surfaces of the
セパレータはコインケースでかしめる際の圧力によりガスケット12と電極15との間に挟み込まれているので、電極同士がセパレータにより隔離された構造となる。したがって、ショート不良を引き起こすことが無く、また、プロトンポリマー電池においても振動試験前後のマイクロショート発生を抑制することが出来る。
Since the separator is sandwiched between the
本発明の蓄電装置に用いるガスケットの材料としては、プロトンポリマー電池や電気二重層コンデンサ等の蓄電装置のガスケットとして用いることのできる公知の材料から適宜選んで用いることができる。例えば、非導電性のブチルゴムシートまたはプラスチックシートを同心円のリング状に打ち抜き中空円筒状のガスケットを得ることができる。 As a material for the gasket used in the power storage device of the present invention, a known material that can be used as a gasket for a power storage device such as a proton polymer battery or an electric double layer capacitor can be appropriately selected and used. For example, a hollow cylindrical gasket can be obtained by punching a non-conductive butyl rubber sheet or plastic sheet into a concentric ring.
本発明の蓄電装置に用いる集電体の材料としては、プロトンポリマー電池や電気二重層コンデンサ等の蓄電装置の集電体として用いることのできる公知の材料から適宜選んで用いることができる。例えば、カーボンを添加して導電性を付与したブチルゴムシートまたはエラストマーシートを円形に打ち抜き薄円板状の集電体を得ることができる。 The current collector material used in the power storage device of the present invention can be appropriately selected from known materials that can be used as a current collector for power storage devices such as proton polymer batteries and electric double layer capacitors. For example, a thin disk-shaped current collector can be obtained by punching a butyl rubber sheet or elastomer sheet imparted with conductivity by adding carbon into a circle.
本発明の蓄電装置に用いるセパレータの材料としては、プロトンポリマー電池や電気二重層コンデンサ等の蓄電装置のセパレータとして用いることのできる公知の材料から適宜選んで用いることができる。例えば、ポリプロピレンやポリテトラフルオロエチレン、ポリエチレンなどのシートを円形に打ち抜き薄円板状のセパレータを得ることができる。 As a material for the separator used in the power storage device of the present invention, a known material that can be used as a separator for a power storage device such as a proton polymer battery or an electric double layer capacitor can be appropriately selected and used. For example, a thin disc-shaped separator can be obtained by punching a sheet of polypropylene, polytetrafluoroethylene, polyethylene or the like into a circle.
本発明の蓄電装置に用いる電極の材料としては、プロトンポリマー電池や電気二重層コンデンサ等の蓄電装置の電極として用いることのできる公知の材料から適宜選んで用いることができる。例えば、電極粉末、含フッ素重合体樹脂および液状潤滑剤からなる混合物を圧延してシート状にし、その後乾燥し、打ち抜きにより成型した薄円板状電極を得ることができる。 As a material of the electrode used for the power storage device of the present invention, a known material that can be used as an electrode of a power storage device such as a proton polymer battery or an electric double layer capacitor can be appropriately selected and used. For example, a thin disk electrode formed by rolling a mixture of an electrode powder, a fluoropolymer resin and a liquid lubricant into a sheet, then drying and punching can be obtained.
プロトンポリマー電池の場合、電極に含まれるプロトン伝導型高分子としては、例えば、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロール、ポリアセチレン、ポリ−p−フェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリペリナフタレン、ポリフラン、ポリフルラン、ポリチエニレン、ポリピリジンジイル、ポリイソチアナフテン、ポリキノキサリン、ポリピリジン、ポリピリミジン、ポリインドール、インドール三量体、ポリアミノアントラキノン、ポリイミダゾール及びこれらの誘導体などのπ共役系高分子;ポリアントラキノン、ポリベンゾキノンなどのヒドロキシル基(キノン酸素が共役によりヒドロキシル基になったもの)含有高分子;および2種以上のモノマーから共重合化されたプロトン伝導型高分子などが挙げられる。これらの高分子にドーピングを施すことによりレドックス対が形成され導電性が発現する。これら高分子は、その酸化還元電位の差を適宜調整することによって正極及び負極活物質として選択使用される。 In the case of a proton polymer battery, examples of the proton conductive polymer contained in the electrode include polyaniline, polythiophene, polypyrrole, polyacetylene, poly-p-phenylene, polyphenylene vinylene, polyperiphthalene, polyfuran, polyflurane, polythienylene, polypyridinediyl. , Π-conjugated polymers such as polyisothianaphthene, polyquinoxaline, polypyridine, polypyrimidine, polyindole, indole trimer, polyaminoanthraquinone, polyimidazole and derivatives thereof; hydroxyl groups such as polyanthraquinone and polybenzoquinone (quinone And a proton-conducting polymer copolymerized from two or more monomers, and the like. By doping these polymers, a redox pair is formed and conductivity is exhibited. These polymers are selectively used as a positive electrode and a negative electrode active material by appropriately adjusting the difference in oxidation-reduction potential.
電気二重層コンデンサの場合、正極および負極として共に活性炭を含む分極性電極を用いることができる。 In the case of an electric double layer capacitor, a polarizable electrode containing activated carbon can be used as both the positive electrode and the negative electrode.
本発明の蓄電装置に用いる電解液としては、プロトンポリマー電池や電気二重層コンデンサ等の蓄電装置の電解液として用いることのできる公知の材料から適宜選んで用いることができる。プロトンポリマー電池の場合、プロトン源を含む水溶液または非水溶液を用いることができ、電池容量の観点から好ましくは酸性水溶液を用いることができる。また、電気二重層コンデンサの場合、例えば20質量%硫酸水溶液、4級オニウムのテトラフルオロボレートのプロピレンカーボネート溶液などを用いることができる。 As an electrolytic solution used in the power storage device of the present invention, a known material that can be used as an electrolytic solution of a power storage device such as a proton polymer battery or an electric double layer capacitor can be appropriately selected and used. In the case of a proton polymer battery, an aqueous solution or a non-aqueous solution containing a proton source can be used, and an acidic aqueous solution can be preferably used from the viewpoint of battery capacity. In the case of an electric double layer capacitor, for example, a 20 mass% sulfuric acid aqueous solution, a quaternary onium tetrafluoroborate propylene carbonate solution, or the like can be used.
以下、図1に示した基本セルを有する蓄電装置の製造方法の例について説明する。 Hereinafter, an example of a method for manufacturing a power storage device having the basic cell shown in FIG. 1 will be described.
ガスケット11と集電体13aとを同心円状に配置し、圧着や熱融着によって接合する。同様にガスケット12と集電体13bとを接合する。このようにして、内径の異なる(厚みが異なってもよい)二種類の有底円筒型の電極挿入ケースを得ることができる。
The
ガスケット11と集電体13aとを接合して得た電極挿入ケースに電極15を挿入して電解液を注液する。ガスケット12と集電体13bとを接合して得た電極挿入ケースに電極14を挿入し、そこにセパレータ16を同心円状に重ね、セパレータ16とガスケット12を圧着する。その後、これら電極挿入ケースを同心円状に配列し、ガスケット11とガスケット12の接触面を加硫接着して基本セルを得ることができる。
An
なお、ガスケット11および12がもともと一体化した構造(一つの部材)であってもよい。
In addition, the structure (one member) which the
この基本セルを図5の基本セル51として用い、適宜積層して、絶縁パッキング52を用いてコイン用ケース53とキャップ54とで機械的にかしめることによって、コイン型蓄電装置を得ることができる。
A coin-type power storage device can be obtained by using this basic cell as the
次に、図2を用いて本発明の蓄電装置の基本セルの別の例について説明する。図1に示した例ではガスケットがコインセルの軸方向に分割された(セパレータ面に平行な面によって分割された)構造を有していたが、図2に示した例ではガスケットがコインセルの半径方向に分割された構造を有する。 Next, another example of the basic cell of the power storage device of the present invention will be described with reference to FIG. In the example shown in FIG. 1, the gasket is divided in the axial direction of the coin cell (divided by a plane parallel to the separator surface), but in the example shown in FIG. 2, the gasket is in the radial direction of the coin cell. It has a structure divided into two.
中空円筒状のガスケット(第一のガスケット)21の両側(軸方向端面)に集電体23aおよび23bが配される。ガスケット21の内側に、電極24の厚さと同じ高さを有し外径がガスケット21の内径よりやや小さい中空円筒状のガスケット(第二のガスケット)22が配される。電極25は、ガスケット21の内径よりやや小さい外径を有する円板状で、ガスケット21の内側に配される。電極24はガスケット22の内径よりやや小さい外径を有する円板状で、ガスケット22の内側に配される。セパレータ26はガスケット21の内径より大きな外径を有する円板状であり、セパレータの外縁部がガスケット21の内側面とガスケット22の外側面との間に挟まれる。つまり、電極とガスケットによって挟まれたセパレータ部分より外側の部分は、ガスケットの側面に沿って折れ曲がって二つのガスケットに挟み込まれる。なお、ガスケットの集電体と接する面を底面として考え、底面と例えば垂直に交わる面を側面として考える。ガスケットが中空円筒状の場合は、内周面が内側面であり、外周面が外側面である。図2に示した基本セルでは、電極25および24の外径をそれぞれD25およびD24とし、ガスケット21および22の内径をd21およびd22としたとき、電極利用率を考慮し、下式(単位は全てmm)が成り立つことが好ましい。
このような構造では、ガスケット22と電極25によってセパレータが挟まれ、また、ガスケット21とガスケット22とによってもセパレータが挟まれており、電極同士がセパレータにより隔離された構造となる。二つのガスケットに挟まれた部分を有するため、ガスケットと電極によって挟まれる部分の挟みしろを小さくできる。しかも、二つのガスケットに挟まれる部分のセパレータは、ガスケットの側面の間に挟まれているため、二つのガスケットによって挟まれる部分の挟みしろが、外装効率に影響することを回避することができる。
In such a structure, the separator is sandwiched between the
以下、図2に示した基本セルを有する蓄電装置の製造方法の例について説明する。 Hereinafter, an example of a method for manufacturing a power storage device having the basic cell shown in FIG. 2 will be described.
ガスケット21と集電体23aとを同心円状に配置し、圧着や熱融着によって接合する。同様にガスケット22と集電体23bとを接合する。このようにして、内径の異なりガスケット部の外径も異なる(厚みが異なってもよい)二種類の有底円筒型の電極挿入ケースを得ることができる。
The
ガスケット21と集電体23aとを同心円状に配置して接合して得た電極挿入ケースに電極25を挿入して電解液を注液する。ガスケット22と集電体23bとを同心円状に配置して接合して得た電極挿入ケースに電極24を挿入し、さらにセパレータ26を同心円状に配列し圧着する。このときセパレータ26はガスケット22より、二つのガスケットによって挟まれる挟みしろだけ半径方向外側にはみ出している。
An
ガスケット22を有する電極挿入ケースのガスケット部を、ガスケット21を有する電極挿入ケースのガスケット部に挿入するが、このときセパレータの外縁部が折れ曲がって二つのガスケットの側面の間に挟み込まれる。
The gasket portion of the electrode insertion case having the
その後、ガスケット21の内側面と、ガスケット22の外側面とを加硫接着して基本セルを得ることができる。
Thereafter, the inner surface of the
〔実施例1〕
先ず、電極の製造方法について説明する。正極活物質であるポリインドールに、導電補助剤として気相成長カーボン20質量%(ポリインドールの量を100質量%として)を粉末ブレンダーで混合し、得られた混合物にPTFE(ポリテトラフルオロエチレン)粒子が10質量%(ポリインドールと気相成長カーボンとの混合物の量を100質量%として)となるように60質量%PTFEディスパージョン(商品名:ポリフロンPTFE、ダイキン工業社製)を添加し、攪拌脱泡機で混合した後、乾燥した。得られた混合物に水を100質量%(乾燥した混合物の量を100質量%として)加え、乳鉢で混練した。その後、混練物をロール成型機により圧延し、厚さ0.2mmのシート状電極を得た。得られたシート状正極を打ち抜き刃で打ち抜き薄円板状の正極(直径4.25mm、厚さ0.2mm)を得た。また、同様に負極活物質であるポリフェニルキノキサリンに導電補助剤としてケッチェンブラック(商品名:ケッチェンブラックEC600JD、ライオン(株)製)を25質量%(ポリフェニルキノキサリンの量を100質量%として)加え、0.2mmの負極電極シートを得た。得られたシート状負極を打ち抜き刃で打ち抜き薄円板状の負極(直径4.45mm、厚さ0.2mm)を得た。
[Example 1]
First, the manufacturing method of an electrode is demonstrated. Polyindole, which is a positive electrode active material, is mixed with 20% by mass of vapor-grown carbon (conducting amount of polyindole as 100% by mass) as a conductive auxiliary agent in a powder blender, and PTFE (polytetrafluoroethylene) is added to the resulting mixture. 60% by mass PTFE dispersion (trade name: Polyflon PTFE, manufactured by Daikin Industries, Ltd.) was added so that the particles were 10% by mass (the amount of the mixture of polyindole and vapor-grown carbon was 100% by mass) After mixing with a stirring deaerator, the mixture was dried. To the obtained mixture, 100% by mass of water (with the amount of the dried mixture as 100% by mass) was added and kneaded in a mortar. Thereafter, the kneaded product was rolled with a roll molding machine to obtain a sheet-like electrode having a thickness of 0.2 mm. The obtained sheet-like positive electrode was punched with a punching blade to obtain a thin disc-like positive electrode (diameter 4.25 mm, thickness 0.2 mm). Similarly, Ketjen Black (trade name: Ketjen Black EC600JD, manufactured by Lion Co., Ltd.) as a conductive auxiliary agent is added to polyphenylquinoxaline which is a negative electrode active material at 25% by mass (the amount of polyphenylquinoxaline is 100% by mass). In addition, a 0.2 mm negative electrode sheet was obtained. The obtained sheet-like negative electrode was punched with a punching blade to obtain a thin disc-shaped negative electrode (diameter 4.45 mm, thickness 0.2 mm).
次に電極挿入ケースの製造方法について説明する。 Next, a method for manufacturing the electrode insertion case will be described.
ブチルゴムにカーボンを分散させて導電性を付与した導電性ブチルゴムシートからなる集電体13a(直径5.5mm、厚さ0.1mm)上にブチルゴムからなる非電子伝導性のゴムシートからなるガスケット11(内径(直径)4.5mm、外径(直径)5.5mm、厚さ0.3mm)を同心円状に配置し、ゴムの粘着性を利用し圧着し、ガスケット11を有する電極挿入ケースを得た。また、同様にガスケット12(内径(直径)4.3mm、外径(直径)5.5mm、厚さ0.2mm)と集電体13b(13aと同サイズ)を用いてガスケット12を有する電極挿入ケースを得た。
ガスケット11を有する電極挿入ケースに負極を挿入し電解液を注液した。次にガスケット12を有する電極挿入ケースに正極14を挿入し、そこにセパレータ16を同心円状に重ね、セパレータ16とガスケット12を圧着した。その後、これら電極挿入ケースを同心円状に配列し、7kg/cm2(0.7MPa)の加圧下、140℃、20秒でガスケット11および12を加硫接着することにより図1に示す構造を有する基本セルを得た。
A negative electrode was inserted into an electrode insertion case having a
セパレータ16はポリテトラフルオロエチレンからなる多孔性シート(厚み0.05mm)を打ち抜いて用いた。
The
この基本セルをステンレス鋼製キャップおよびステンレス鋼製缶からなる外装容器中にポリプロピレン製絶縁パッキングを介して一体化し、その後、かしめ封止することによりコイン型プロトンポリマー電池を得た。 This basic cell was integrated into an exterior container composed of a stainless steel cap and a stainless steel can through a polypropylene insulating packing, and then caulked and sealed to obtain a coin type proton polymer battery.
得られたプロトンポリマー電池の外装効率および電極利用率と製造時のショート発生率、振動試験前後におけるマイクロショート発生率を表1に示す。 Table 1 shows the exterior efficiency and electrode utilization rate of the obtained proton polymer battery, the short-circuit occurrence rate during production, and the micro-short-circuit occurrence rate before and after the vibration test.
ここで外装効率とは基本セルを基準とし基本セル内部の空隙体積を基本セルの体積で除し、百分率で表したものである。また、電極利用率は両電極の体積の和を基本セル内部の空隙体積で除し、百分率で表したものである。 Here, the exterior efficiency is expressed as a percentage by dividing the void volume inside the basic cell by the volume of the basic cell on the basis of the basic cell. The electrode utilization rate is expressed as a percentage by dividing the sum of the volumes of both electrodes by the void volume inside the basic cell.
なお、基本セル内部の空隙体積は、基本セルの体積(外形基準)から、ガスケットおよび集電体の体積を差し引いたものである。 The void volume inside the basic cell is obtained by subtracting the volume of the gasket and the current collector from the volume of the basic cell (external standard).
振動試験はMIL−STD(Military Standard:アメリカ軍用規格))−202に準じて行った。ショート確認は定電流充電を行った際に定格電圧に到達するか否かで判断し、定格電圧に達しなかった場合をショートとした。確認数は50個とする。 The vibration test was performed according to MIL-STD (Military Standard). The short-circuit confirmation was made based on whether or not the rated voltage was reached when constant current charging was performed, and the short-circuit was determined when the rated voltage was not reached. The number of confirmations is 50.
マイクロショート発生率は定格電圧到達以降24時間経過後の充電電流値を50個測定し、振動試験前後で充電電流が5倍以上増加した場合の確率とした。 The micro short-circuit occurrence rate was defined as the probability when 50 charging current values after the lapse of 24 hours after reaching the rated voltage and the charging current increased 5 times or more before and after the vibration test.
〔実施例2〕
実施例2は集電体13aおよびbの材質を実施例1の導電性のブチルゴムシートに替えてSEBS(スチレンエチレンブチレンスチレンブロック共重合体)樹脂を用いかつ厚さを0.05mmとしたこと以外は実施例1と同様にしてコイン型プロトンポリマー電池を得た。なお、SEBS樹脂はブチルゴムのような粘着性がないため集電体とガスケットとの接着、およびセパレータとガスケット12との圧着を熱融着することにより行った。集電体とガスケット、およびセパレータとガスケット12の熱融着はそれぞれ加圧力6kg/cm2(0.6MPa)、140℃、30秒、加圧力9kg/cm2(0.9MPa)、140℃、10秒とした。
[Example 2]
In Example 2, the material of the
得られたプロトンポリマー電池の外装効率および電極利用率と製造時のショート発生率、振動試験前後におけるマイクロショート発生率を表1に示す。 Table 1 shows the exterior efficiency and electrode utilization rate of the obtained proton polymer battery, the short-circuit occurrence rate during production, and the micro-short-circuit occurrence rate before and after the vibration test.
〔実施例3〕
本例では、図2に示す基本セル構造を採用した。
Example 3
In this example, the basic cell structure shown in FIG. 2 is adopted.
電極は実施例1と同様にして得た。但し正極の直径は4.0mmとした。
実施例1で用いた導電性ブチルゴムシートからなる集電体23a(直径5.5mm、厚さ0.1mm)上に実施例1で用いたブチルゴムからなる非電子伝導性のゴムシートからなるガスケット21(内径(直径)4.5mm、外径(直径)5.5mm、厚さ0.5mm)を同心円状に配置し、ゴムの粘着性を利用し圧着し、内径4.5の電極挿入ケースを得た。また、同様にガスケット22(内径(直径)4.1mm、外径(直径)4.4mm、厚さ0.2mm)と上記と同様の集電体23bを用いてガスケット22を有する電極挿入ケースを得た。
The electrode was obtained in the same manner as in Example 1. However, the diameter of the positive electrode was 4.0 mm.
ガスケット21を有する電極挿入ケースに負極25を挿入し電解液を注液した。次にガスケット22を有する電極挿入ケースに正極24を挿入し、実施例1と同じ多孔性シートを打ち抜いて得た直径4.6mm、厚さ0.05mmのセパレータ26を同心円状に配列し圧着した。その後、負極側電極挿入ケースに、正極側電極挿入ケースをセパレータの端が折れ曲がる様に挿入し、7kg/cm2(0.7MPa)の加圧下、140℃、20秒でガスケット21の内側面とガスケット22の外側面とを加硫接着することにより基本セルを得た。
A
この基本セルを用い、実施例1と同様にしてコイン型プロトンポリマー電池を得た。 Using this basic cell, a coin-type proton polymer battery was obtained in the same manner as in Example 1.
得られたプロトンポリマー電池の外装効率および電極利用率と製造時のショート発生率、振動試験前後におけるマイクロショート発生率を表1に示す。 Table 1 shows the exterior efficiency and electrode utilization rate of the obtained proton polymer battery, the short-circuit occurrence rate during production, and the micro-short-circuit occurrence rate before and after the vibration test.
〔実施例4〕
実施例4は集電体23aおよびbの材質を実施例3の導電性のブチルゴムシートからSEBS樹脂に替えかつ厚さを0.05mmとしたこと以外は実施例3と同様にしてコイン型プロトンポリマー電池を得た。ただし、集電体とガスケットの接着およびセパレータとガスケット22との接着の接着条件は実施例2と同様に行った。
Example 4
Example 4 is the same as in Example 3 except that the material of the
得られたプロトンポリマー電池の外装効率および電極利用率と製造時のショート発生率、振動試験前後におけるマイクロショート発生率を表1に示す。 Table 1 shows the exterior efficiency and electrode utilization rate of the obtained proton polymer battery, the short-circuit occurrence rate during production, and the micro-short-circuit occurrence rate before and after the vibration test.
〔実施例5〕
実施例5は実施例1において電極を活性炭から構成される分極性電極とした他は同様の製造方法でコイン型電気二重層コンデンサを得、実施例1と同様に評価した。
Example 5
In Example 5, a coin-type electric double layer capacitor was obtained by the same manufacturing method except that the electrode was a polarizable electrode composed of activated carbon in Example 1, and evaluated in the same manner as in Example 1.
分極性電極の作製方法について説明する。 A method for manufacturing a polarizable electrode will be described.
比表面積1500m2/gの活性炭に導電補助剤としてケッチェンブラック(商品名:ケッチェンブラックEC600JD、ライオン(株)製)20質量%(活性炭の量を100質量%として)を粉末ブレンダーで混合し、得られた混合物にPTFE粒子が10質量%(活性炭とケッチェンブラックとの混合物の量を100質量%として)となるように60質量%PTFEディスパージョン(商品名:ポリフロンPTFE、ダイキン工業社製)を添加し、攪拌脱泡機で混合した後、乾燥した。得られた混合物に水を50質量%(乾燥した混合物の量を100質量%として)加え、乳鉢で混練した。その後、混練物をロール成型機により圧延し、厚さ0.2mmのシート状分極性電極を得た。得られたシート状分極性電極をそれぞれ打ち抜き刃で打ち抜き薄円板状の分極性電極(直径4.25mmの正極と直径4.45mmの負極)を得た。実施例1と同様の評価を行った。 20% by mass of Ketjen Black (trade name: Ketjen Black EC600JD, manufactured by Lion Co., Ltd.) 20% by mass (100% by mass of activated carbon) as a conductive auxiliary agent is mixed with activated carbon having a specific surface area of 1500 m 2 / g in a powder blender. 60 wt% PTFE dispersion (trade name: Polyflon PTFE, manufactured by Daikin Industries, Ltd.) so that the obtained mixture has 10 wt% of PTFE particles (the amount of the mixture of activated carbon and ketjen black is 100 wt%). ) Was added, mixed with a stirring deaerator, and then dried. Water was added to the obtained mixture in an amount of 50% by mass (the amount of the dried mixture was 100% by mass), and the mixture was kneaded in a mortar. Thereafter, the kneaded product was rolled with a roll molding machine to obtain a sheet-like polarizable electrode having a thickness of 0.2 mm. The obtained sheet-like polarizable electrodes were each punched with a punching blade to obtain thin disc-like polarizable electrodes (a positive electrode having a diameter of 4.25 mm and a negative electrode having a diameter of 4.45 mm). Evaluation similar to Example 1 was performed.
〔実施例6〕
実施例6は実施例3において電極を活性炭を含む分極性電極とした他は同様の製造方法でコイン型電気二重層コンデンサを得た。電極作製方法は実施例5と同様に作製した。但し、電極打ち抜き径を変え、直径4.0mmの正極と直径4.45mmの負極を得た。
Example 6
In Example 6, a coin-type electric double layer capacitor was obtained by the same manufacturing method except that the electrode in Example 3 was a polarizable electrode containing activated carbon. The electrode production method was produced in the same manner as in Example 5. However, the electrode punching diameter was changed to obtain a positive electrode having a diameter of 4.0 mm and a negative electrode having a diameter of 4.45 mm.
〔比較例1〕
実施例1と同一の材料を用いて図3に示す従来のプロトンポリマー電池を作製した。中空円筒形ガスケット35の内径(直径)および外径(直径)はそれぞれ4.5mmおよび5.5mmとし、高さを0.5mmとした。また、電極31および32の直径は4.3mm(厚さは実施例1同様いずれも0.2mm)、セパレータ33の直径は4.5mm(厚さは実施例1同様0.05mm)とした。集電体は実施例1と同様のものを用いた。
[Comparative Example 1]
A conventional proton polymer battery shown in FIG. 3 was produced using the same material as in Example 1. The hollow
得られたプロトンポリマー電池の外装効率および電極利用率と製造時のショート発生率、振動試験前後におけるマイクロショート発生率を表1に示す。 Table 1 shows the exterior efficiency and electrode utilization rate of the obtained proton polymer battery, the short-circuit occurrence rate during production, and the micro-short-circuit occurrence rate before and after the vibration test.
〔比較例2〕
実施例1と同一の材料を用いて図4に示す従来のプロトンポリマー電池を作製した。
[Comparative Example 2]
A conventional proton polymer battery shown in FIG. 4 was produced using the same material as in Example 1.
セパレータ41の上下に位置する中空円筒状のガスケット42の内径(直径)および外径(直径)はそれぞれ4.0mm、5.5mmとし、高さを0.25mmとした。電極44および45の直径は3.9mmm(厚さは実施例1同様いずれも0.2mm)、セパレータ41の直径は4.5mm(厚さは実施例1同様0.05mm)とした。集電体は実施例1と同様のものを用いた。
The inner diameter (diameter) and outer diameter (diameter) of the hollow cylindrical gasket 42 positioned above and below the
得られたプロトンポリマー電池の外装効率および電極利用率と製造時のショート発生率、振動試験前後におけるマイクロショート発生率を表1に示す。 Table 1 shows the exterior efficiency and electrode utilization rate of the obtained proton polymer battery, the short-circuit occurrence rate during production, and the micro-short-circuit occurrence rate before and after the vibration test.
表1からわかるように実施例1〜6は比較例1と比べて電極利用率が高く、ショート発生率および振動試験前後のマイクロショート発生率が低下していることが分かる。これは電極部位がセパレータとガスケットで隔離されているからである。つまり、正極が挿入されている空間が、負極が挿入されている空間から隔離されているからである。また、比較例1は両方の電極面積をセパレータ面積より小さくする必要があり、結果的に電極利用効率が悪くなることがわかる。 As can be seen from Table 1, in Examples 1 to 6, the electrode utilization rate is higher than that in Comparative Example 1, and it can be seen that the short circuit occurrence rate and the micro short circuit occurrence rate before and after the vibration test are reduced. This is because the electrode part is isolated by the separator and the gasket. That is, the space where the positive electrode is inserted is isolated from the space where the negative electrode is inserted. Further, it can be seen that Comparative Example 1 requires that both electrode areas be smaller than the separator area, resulting in poor electrode utilization efficiency.
更に、実施例1〜6は比較例2と比べ外装効率が高く、その差は20%程度にまで達することがわかる。 Furthermore, it turns out that Examples 1-6 have high exterior efficiency compared with the comparative example 2, and the difference reaches to about 20%.
11、12、21、22、35、42:ガスケット
13aおよびb、23aおよびb、34、43:集電体
14、24、31、44:正極
15、25、32、45:負極
16、26、33、41:セパレータ
51:基本セル
52:絶縁パッキング
53:コイン用ケース
54:コイン用キャップ
11, 12, 21, 22, 35, 42:
Claims (3)
該セパレータが、該一対の電極のうちの一方と該ガスケットによって挟まれた部分を有することを特徴とする蓄電装置。 In a power storage device having a structure in which a pair of electrodes are arranged opposite to each other with a separator, and the separator and the electrode are sealed by a gasket and a current collector,
The power storage device, wherein the separator has a portion sandwiched between one of the pair of electrodes and the gasket.
前記セパレータが、第一のガスケットの内側面と第二のガスケットの外側面との間に挟まれた部分を有する請求項1記載の蓄電装置。 As the gasket, it has a first gasket and a second gasket provided inside the first gasket,
The power storage device according to claim 1, wherein the separator has a portion sandwiched between an inner surface of the first gasket and an outer surface of the second gasket.
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