JP2006223967A

JP2006223967A - 反応システム

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Publication number: JP2006223967A
Application number: JP2005039484A
Authority: JP
Inventors: Tomofumi Shiraishi; 朋史白石; Tsutomu Kawamura; 勉河村
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 2005-02-16
Filing date: 2005-02-16
Publication date: 2006-08-31
Anticipated expiration: 2025-02-16
Also published as: JP4313768B2

Abstract

【課題】
本発明は、微細流路を有する反応部をナンバリングアップした反応システムにおいて微細流路の詰まりを安価で精度の良く検出する方法を提供する。
【解決手段】
本発明は第一に、流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路と、前記合流路内部の流体温度を測定するための手段とを有する反応部を複数備えた反応システムであって、測定された各温度を指標にして、前記反応部内の流路の閉塞又は断面積の減少を検出することが可能である反応システムを提供する。
【選択図】図１

Description

本発明は、微細な流路から構成される反応部を備えた反応システムに関する。

近年、流路の幅と高さが数μｍから数百μｍの微細流路を有する構造体に、お互いに反応する２種類以上の流体を導入し、微細流路内でお互いに接触させて化学反応を生じさせるマイクロリアクタと呼ばれる反応装置が注目されている。

このようなマイクロリアクタ１つあたりに生成される化学物質は毎分数ｍＬ程度であるため、工業的に大量生産を行う場合には、１つの構造体に複数の微細流路を集積する方法、あるいは複数のマイクロリアクタを並列させる方法で実現させることが検討されている。このような方法をマイクロリアクタのナンバリングアップと呼んでいる。

マイクロリアクタに関する研究は盛んに行われているが、ナンバリングアップに関連した周辺機器との連携や制御方法といったプラントシステムとしての研究はあまり行われていない。なかでも、マイクロリアクタをナンバリングアップしたプラントの運転中に、微細流路が閉塞した場合、あるいは流路断面積が小さくなった場合の検出方法の開発が望まれている。

なお微細流路に関する特許文献としては例えば以下のものがあるが、これらの文献は本発明の構成を示唆するものではない。
特開２００３−３５６１１号公報特開２００４−２４３３０８号公報

本発明は、マイクロリアクタをナンバリングアップしたマイクロリアクタシステムにおいて微細流路の閉塞を安価で精度の良く検出する方法を提供することにある。

本発明は、上記課題を解決するものとして、流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する反応部（マイクロリアクタ、マイクロ反応チップなどと呼ばれることがある）を有する反応システムにおいて、流体の温度を指標として反応部内の微細流路の閉塞又は微細流路断面積の減少を検出することを特徴とする。

本発明はまた、流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する反応部を有する反応システムにおいて、微細流路に流体を流した際の反応部の入口部から出口部までの圧力損失を測定することにより、反応装置の微細流路の閉塞を検出することを特徴とする。

すなわち本発明は以下の発明を包含する。
（１）本発明は、流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路と、前記合流路内部の流体温度を測定するための手段とを有する反応部を複数備えた反応システムに関する。

ここで「合流路内部の流体温度を測定するための手段」は、合流路内部の流体温度を直接的に測定するものには限定されず、例えば反応部を構成する構成部材であって合流路の近傍の部分の温度を測定することにより合流路内部の流体の温度を間接的に測定するものであってもよい。かかる手段としては、熱電対、測温抵抗体、サーミスタ測温体等を用いることができる。

本発明のこの形態によれば、測定された各温度を指標にして、前記反応部内の流路の閉塞又は断面積の減少を検出することが可能である。なお「測定された各温度を指標にする」とは、反応部の各測定温度について、平常時の測定温度と比較して異状が見られた場合に流路の閉塞又は断面積の減少が発生していると判断すること、及び、各測定温度を複数の反応部間で相対的に比較して、他の反応部とは異なる温度変化を示す反応部について流路の閉塞又は断面積の減少が発生していると判断することの両方を含む。

（２）本発明は、流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する反応部を用いて行う温度変化を伴う化学反応において、前記合流路内部の流体温度を測定し、測定された温度を指標にして、前記反応部内の流路の閉塞又は断面積の減少を検出する方法に関する。

この方法は、上記反応部が複数並列して配置された反応システムだけでなく、上記反応部が単独で用いられた反応システムにおいても適用することができる。

（３）本発明は、流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する複数の反応部と、供給される流体の種類ごとに設けられた流体貯留部と、前記各流体貯留部から分岐部を経て前記各反応部の供給流路入口に連結された上流側流路系と、前記各反応部の合流路出口に接続された排出用流路と、前記排出用流路が合流して形成される流路と、前記各排出用流路から分岐した又は前記各反応部の合流路出口に接続された、少なくとも一部分が微細な流路からなる検査用流路と、前記各反応部から排出される反応流体の流路を前記排出用流路と前記検査用流路との間で切り替えることができる流路切り替え手段とを有する下流側流路系であって、前記検査用流路に流れた反応流体が前記下流側流路系のいずれかの場所に再合流できるように構成された前記下流側流路系と、前記上流側流路系の圧力と前記下流側流路系の圧力との差を測定するための手段とを備え、前記反応部又は前記検査用流路に含まれる微細な流路（反応部に含まれる供給流路もしくは合流路、又は検査用流路に含まれる微細流路）の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さが、前記複数の反応部のうちどの反応部内の流路が閉塞したかに応じて前記検査用流路に流路を設定した際の前記圧力差が異なる値となるように設定されている反応システムに関する。

（４）本発明は、前記検査用流路に含まれる微細な流路が、断面形状が同一であり流路断面の代表長さ又は流路長さの一方のみが検査用流路ごとに異なるものである、（３）に記載の反応システムに関する。

本発明の（３）及び（４）の形態は、以下に詳述する通り、複数の反応部のうち１つで閉塞が起こった場合の、並列して配置された複数の反応部全体による圧力損失（すなわち上記の上流側流路系の圧力と下流側流路系の圧力との差）が、閉塞が発生した反応部及びその他の流路系を構成する微細流路の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さに応じて決定されるという点に着目して完成されたものである。微細流路の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さは、どの反応部で閉塞が起こったかに応じて、並列して配置された複数の反応部全体による圧力損失の値が異なる値になるように設定されている。どのように設定されていればよいのかは、本明細書及び図面の内容から明らかであろう。

本発明のこの形態では、通常運転時は、反応部からの反応流体は排出用流路を経て排出される。このときに複数の反応部のうちの１つで流路の閉塞が発生すると、下記に詳述するとおり圧力損失が発生して、上流側流路系の圧力と下流側流路系の圧力との差が正常時よりも増大し、その変化が観察される。ただし、この時点ではどの反応部で流路閉塞が起こっているのかまでは特定できない。そこで、流路切り替え手段を用いて流路を排出用流路から検査用流路に切り替え、切り替え後の圧力差すなわち圧力損失の値を測定することにより、どの反応部において流路閉塞が起こっているかを特定することができる。

本明細書において「（流路断面の）代表長さ」とは、円形断面であればその直径であり、非円形断面であれば次式のＤで表される値である。流体工学においては水力直径といわれることがある。
Ｄ＝４×（流路の断面積）／（流路断面における周囲の長さ）

なお本明細書全体を通じて、各微細流路の断面形状又は断面代表長さは、流路の長手方向に沿って同一であっても変動するものであってもよい。

「上流側流路系の圧力と下流側流路系の圧力との差を測定するための手段」としては、上流側流路系と下流側流路系の圧力差を直接表示することができる差圧計のほか、各圧力をそれぞれ測定できる圧力計を使用することができる。各圧力が測定できれば圧力差は直ちに求めることができる。これらの測定手段の検出部の設置位置は、上流側流路系、下流側流路系の内部の圧力を測定できる限り特に限定されないが、上流側流路系では分岐点の上流側、下流側流路系では各反応部からの排出用流路の合流点の下流側に設置されるのが好ましい。

上流側流路系は、原料流体の種類の数に応じた数だけ存在するが、圧力の測定は任意の１つの上流側流路系について行えばよい。

本発明のこの形態において、検査用流路は、検査用流路に流れた反応流体が下流側流路系のいずれかの場所に再合流できるように構成されている。例えば、各検査用流路が合流して形成された流路が、各排出用流路が合流して形成された流路に合流するように構成されていてよい。また検査用流路が相互に合流することなく、各排出用流路又は各排出用流路が合流して形成された流路に接続されてもよい。

流路切り替え手段の設置位置は特に限定されない。例えば、各検査用流路が合流して形成された流路が、各排出用流路が合流して形成された流路に合流するように構成されている場合には、各検査用流路が合流して形成された流路と、各排出用流路が合流して形成された流路との合流点に流路切り替え手段を設置することができる。

（５）本発明は、流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する複数の反応部と、供給される流体の種類ごとに設けられた流体貯留部と、前記各流体貯留部から分岐部を経て前記各反応部の供給流路入口に連結された上流側流路系と、前記各反応部の合流路出口に接続された排出用流路と、前記排出用流路が合流して形成される流路とを有する下流側流路系と、前記上流側流路系の圧力と前記下流側流路系の圧力との差を測定するための手段とを備え、前記反応部に含まれる微細な流路（供給流路又は合流路）の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さが、前記複数の反応部のうちどの反応部内の流路が閉塞したかに応じて前記圧力差が異なる値となるように設定されている反応システムに関する。

（６）本発明は、前記合流路を構成する微細な流路が、断面形状が同一であり流路断面の代表長さ又は流路長さの一方のみが反応部ごとに異なるものである、（５）に記載の反応システムに関する。

本発明の上記（５）及び（６）の形態では、複数の反応部のうちの１つで流路の閉塞が発生した場合、検出された圧力差、すなわち圧力損失の値からただちに閉塞した反応部を特定することができる。

（７）流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する複数の反応部と、供給される流体の種類ごとに設けられた流体貯留部と、前記各流体貯留部から分岐部を経て前記各反応部の供給流路入口に連結された上流側流路系と、前記各反応部の合流路出口に接続された、少なくとも一部分が微細な流路からなる排出用流路と、前記排出用流路が合流して形成される流路とを有する下流側流路系と、前記上流側流路系の圧力と前記下流側流路系の圧力との差を測定するための手段とを備え、前記反応部又は前記検査用流路に含まれる微細な流路（反応部に含まれる供給流路もしくは合流路、又は排出用流路に含まれる微細流路）の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さが、前記複数の反応部のうちどの反応部内の流路が閉塞したかに応じて前記圧力差が異なる値となるように設定されている反応システムに関する。

本発明のこの形態でもまた、複数の反応部のうちの１つで流路の閉塞が発生した場合、検出された圧力差、すなわち圧力損失の値からただちに閉塞した反応部を特定することができる。

以上に説明した、本発明に係る反応システムにおいて、反応部又は下流側流路系における微細流路の流路断面の代表長さは、１ｃｍ以下であることが好ましく、１ｍｍ以下であることがより好ましい。下限は特に限定されないが通常は１μｍ以上、より典型的には数１０μｍ以上であろう。

本発明によれば、ナンバリングアップしたマイクロリアクタによるプラントシステムにおいて微細流路の閉塞を安価で精度の良く検出する方法を提供することができる。

以下、本発明の好ましい実施形態を図を用いて説明する。
実施形態１
本発明に係る反応システムの第一の実施形態を図１から図３を用いて説明する。
まず、本実施形態の反応システムの構成について説明する。
図１は、本実施形態の反応システム１の構成の概略図である。

反応システム１は、並列配置された反応部１０、微細な合流路１１、微細な供給流路１２、温度計測部１３、上流側流路２１、２２、排出用流路２３、原料流体貯留用タンク３１、３２、反応流体貯留用タンク３３、ポンプ４１、４２、バルブ５１、５２、流量計６１、６２から構成されている。ポンプ４１、４２は、タンク３１、３２から上流側流路２１、２２を通って、反応部１０へ流体を供給するために設けられており、その流量は、バルブ５１、５２と流量計６１、６２により調整される。反応部１０で反応した流体は、排出用流路２３を通って、タンク３３へ排出される。

図２及び図３は、反応部１０の構成の概略図である。
反応部１０に含まれる合流路１１及び供給流路１２の断面形状については、長方形、台形、円形、楕円形など、加工が可能であれば特に限定されない。

微細流路を有する反応部の材質としてはガラス、ステンレス鋼などの金属、樹脂などを用いることができる。

微細流路は、板状の基板にエンドミル、ワイヤカットなどの機械加工、放電加工、エッチング或いは鋳型成型などで溝状の加工をすることで形成される。微細流路を加工した基板と、流体の出入り口となる貫通穴を加工した基板とを接合することにより反応部を形成することができる。また、基板同士を接合することなく、加圧することにより反応部を形成することもできる。

なお図１〜３は、反応部内の微細流路の配置及び機能を示すために簡略化した図である。反応部１０は通常は上記の通り、微細流路を加工した基板と流体の出入り口となる貫通穴を加工した基板とが組合わされて形成される。

流路断面の代表長さは、流体が流れることのできる範囲であれば特に限定されないが、典型的には数μｍから数百μｍの範囲であり、大きくても数ｃｍまでの範囲である。温度計測部１３には、熱電対などを用いる。図２のように温度を感知する先端を合流路１１内部の流体中に設置したり、図３のように反応部の構造体中で合流路１１のごく近傍に設置したりすることにより、直接的又は間接的に流体の温度を測定する。図２又は図３において温度計測部１３は、１点しか設置されていないが、流路に沿って複数個設置しても良い。

図１に示す反応システム１では、反応部１０は３個で構成されているが、２個以上の複数あれば良い。

次に、上述した反応システム１の動作について説明する。
反応システム１において、化学物質Ｘと化学物質Ｙが反応して化学物質Ｚが生成する反応を行わせる場合を考える。

［数１］
Ｘ＋Ｙ → Ｚ式（１）

タンク３１に化学物質Ｘを含む流体を、タンク３２に化学物質Ｙを含む流体をそれぞれ同じ濃度で用意する。タンクより流体をそれぞれ同じ流量で反応部１０の供給流路に供給する。式（１）で表される反応が発熱反応であれば、反応部１０の合流部で化学物質Ｘと化学物質Ｙが反応し、反応熱により合流部の下流側の流路（合流路１１）で流体温度が上昇する。３個ある反応部１０へ流体が同じ流量で流れていれば、それぞれの反応部での流体温度は等しくなる。

流量計６１、６２で示される流量が一定となるように運転している場合に、３個ある反応部１０のうち、ある１個の反応部内の合流路１１が閉塞した場合を考える。閉塞した反応部へは流体が供給されなくなるので、式（１）で表される反応が起こらず、閉塞した反応部の合流部下流側での流体温度上昇がなくなる。

また、流量計６１、６２で示される流量が一定となるように運転している場合に、ある１個の反応部内の微細合流路１１の流路断面積が小さくなった場合を考える。流路断面積が小さくなった反応部への流量は、他の反応部への流量と比べて小さくなり、式（１）で表される反応が相対的に起こらなくなる。よって、単位時間当たりの発熱量が減少し、流路断面積が小さくなった反応部の合流部下流側での流体温度上昇も小さくなる。

なお、ここでは式（１）で表される反応が発熱反応の場合を考えたが、吸熱反応でも良く、その場合は反応により温度が下降する。

以上のように、合流路１１での流量が小さいため、流路が閉塞したり流路断面積が小さくなったりすることによる流体の温度変化が顕著に現れる。よって、流体の温度を測定することにより、反応部内の微細流路の閉塞、あるいは流路断面積が小さくなった場合の検出が可能となり、さらにはその反応部の特定が可能となる。

実施形態２
本発明に係る反応システムの第二の実施形態を図４を用いて説明する。
まず、本実施形態の反応システムの構成について説明する。
図４は、本実施形態の反応システム２の構成の概略図である。

反応システム２は、並列配置された反応部１０、微細な合流路１１、微細な供給流路１２、上流側流路２１、２２、下流側の排出用流路２３、検査用流路２４ａ〜２４ｃ、原料流体貯留用タンク３１、３２、反応流体貯留用タンク３３、ポンプ４１、４２、バルブ５１、５２、切り替えバルブ５３、流量計６１、６２、差圧計７１から構成されている。ここで検査用流路２４ａ〜２４ｃはそれぞれ分岐点から合流点までが微細流路で構成されている。ポンプ４１、４２は、原料流体貯留用タンク３１、３２から上流側流路２１、２２を通って、反応部本体１０へ流体を供給するために設けられており、その流量は、バルブ５１、５２と流量計６１、６２により調整される。反応部１０で反応した流体は、排出用流路２３を通って、タンク３３へ排出される。また、切り替えバルブ５３を切り替えることにより反応部１０で反応した流体は、検査用流路２４ａ〜２４ｃを通って、タンク３３へ排出される。

反応部１０については、温度計測部を除いて実施形態１に示した反応部と同じである。
図４に示す反応システム２では、反応部１０は３個で構成されているが、２個以上の複数個あれば良い。

次に、上述した反応システム２の動作について説明する。
微細流路に流体を流すと、流れは層流となる。層流の場合の圧力損失は、流路の断面が円形であれば、次式のようなハーゲン−ポアズイユの式で表される。

［数２］
ΔＰ＝ｋＱＬ／Ｄ式（２）

ここで、ΔＰは圧力損失、ｋは比例定数、Ｑは流量、Ｌは流路長さ、Ｄは流路直径である。また、流路の断面が他の形状であっても、流路直径の代わりに流路断面の代表長さを用いることで、圧力損失は式（２）で表される。

流量計６１、６２で示される流量が一定となるように運転している場合に、３個ある反応部１０のうち、ある１個の反応部内の微細流路が閉塞した場合を考える。閉塞した反応部へは流体が供給されなくなるので、残りの反応部への流量が大きくなる。圧力損失は、式（２）で表されるので流量が大きくなった分だけ差圧計７１に示される圧力損失も大きくなる。圧力損失が大きくなったことにより、閉塞した反応部が存在することは検知できるが、閉塞した反応部の特定はできない。

そこで、切り替えバルブ５３を切り替えることにより反応部１０で反応した流体を検査用流路２４ａ〜２４ｃを通って、タンク３３へ排出するようにする。検査用流路２４ａ〜２４ｃは、流路断面の代表長さを同じとしているが流路長さが異なる。

反応部１０の合流路１１の流路長さをＬ０、流路断面の代表長さをＤ０、検査用流路２４ａ〜２４ｃの流路長さをそれぞれＬａ〜Ｌｃ、流路断面の代表長さをＤ１、反応システム２での全流量をＱ、検査用流路２４ａ〜２４ｃでの流量をそれぞれＱａ〜Ｑｃ、差圧計７１に示される圧力損失をΔＰとする。なお反応部１０の供給流路１２での圧力損失は、差圧計７１に示される圧力損失ΔＰと比較して十分小さいと仮定する。また、各微細流路の断面形状及び断面積は長手方向に沿って変動しないものとする。

微細流路が閉塞する前での、流量と圧力損失の関係は次式のようになる。

［数３］
Ｑ＝Ｑａ＋Ｑｂ＋Ｑｃ式（３）

［数４］
ΔＰ＝ｋＱａＬ０／Ｄ０＋ｋＱａＬａ／Ｄ１
＝ｋＱｂＬ０／Ｄ０＋ｋＱｂＬｂ／Ｄ１
＝ｋＱｃＬ０／Ｄ０＋ｋＱｃＬｃ／Ｄ１式（４）

検査用流路２４ｃにつながる反応部１０の合流路１１が閉塞した場合の流量と圧力損失の関係は次式のようになる。記号に「‘」を付けて表す。

［数５］
Ｑ＝Ｑ‘ａ＋Ｑ‘ｂ式（５）

［数６］
ΔＰ‘ ＝ｋＱ‘ａＬ０／Ｄ０＋ｋＱ‘ａＬａ／Ｄ１
＝ｋＱ‘ｂＬ０／Ｄ０＋ｋＱ‘ｂＬｂ／Ｄ１式（６）

式（３）〜式（６）より、閉塞前後での圧力損失の比は次式のようになる。

［数７］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌａ／Ｄ１）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｂ／Ｄ１）
＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｃ／Ｄ１）｝
／｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌａ／Ｄ１）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｂ／Ｄ１）｝
式（７）

同様にして、検査用流路２４ｂにつながる反応部１０の合流路１１が閉塞した場合の流量と圧力損失の関係は次式のようになる。

［数８］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌａ／Ｄ１）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｂ／Ｄ１）
＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｃ／Ｄ１）｝
／｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌａ／Ｄ１）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｃ／Ｄ１）｝
式（８）

同様にして、検査用流路２４ａにつながる反応部１０の合流路１１が閉塞した場合の流量と圧力損失の関係は次式のようになる。

［数９］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌａ／Ｄ１）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｂ／Ｄ１）
＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｃ／Ｄ１）｝
／｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｂ／Ｄ１）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌｃ／Ｄ１）｝
式（９）

式（７）〜（９）より差圧計７１に示される圧力損失は、閉塞した反応部によって値が異なるため、閉塞した反応部の特定が可能となる。

また図４の実施形態に類似する本発明の別の形態として、図４における検査用流路２４ａ〜２４ｃについて、流路長さを同じとし流路断面の代表長さが異なるようにした場合（図示はしていない）を考える。

反応部１０の合流路１１の流路長さをＬ０、流路断面の代表長さをＤ０、検査用流路２４ａ〜２４ｃの流路長さＬ１を、流路断面の代表長さをそれぞれＤａ〜Ｄｃ、反応システム２での全流量をＱ、検査用流路２４ａ〜２４ｃでの流量をそれぞれＱａ〜Ｑｃ、差圧計７１に示される圧力損失をΔＰとする。なお反応部１０の供給流路１２での圧力損失は、差圧計７１に示される圧力損失ΔＰと比較して十分小さいと仮定する。また、各微細流路の断面形状及び断面積は長手方向に沿って変動しないものとする。

［数１０］
Ｑ＝Ｑａ＋Ｑｂ＋Ｑｃ式（１０）

［数１１］
ΔＰ＝ｋＱａＬ０／Ｄ０＋ｋＱａＬ１／Ｄａ
＝ｋＱｂＬ０／Ｄ０＋ｋＱｂＬ１／Ｄｂ
＝ｋＱｃＬ０／Ｄ０＋ｋＱｃＬ１／Ｄｃ式（１１）

［数１２］
Ｑ＝Ｑ‘ａ＋Ｑ‘ｂ式（１２）

［数１３］
ΔＰ‘ ＝ｋＱ‘ａＬ０／Ｄ０＋ｋＱ‘ａＬ１／Ｄａ
＝ｋＱ‘ｂＬ０／Ｄ０＋ｋＱ‘ｂＬ１／Ｄｂ式（１３）

式（１０）〜式（１３）より、閉塞前後での圧力損失の比は次式のようになる。

［数１４］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄａ）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｂ）
＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｃ）｝
／｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄａ）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｂ）｝
式（１４）

［数１５］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄａ）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｂ）
＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｃ）｝
／｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄａ）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｃ）｝
式（１５）

［数１６］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄａ）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｂ）
＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｃ）｝
／｛１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｂ）＋１／（Ｌ０／Ｄ０＋Ｌ１／Ｄｃ）｝
式（１６）

式（１４）〜（１６）より差圧計７１に示される圧力損失は、閉塞した反応部によって値が異なるため、閉塞した反応部の特定が可能となる。

以上のように、反応部入口から検査用の微細流路出口までの圧力損失を測定することにより、反応部内の微細流路の閉塞の検出が可能となり、さらにはその反応部の特定が可能となる。

実施形態３
本発明に係る反応システムの第三の実施形態を図５を用いて説明する。
まず、本実施形態の反応システムの構成について説明する。

反応システム３は、並列配置された反応部１０ａ〜１０ｃ、微細な合流路１１ａ〜１１ｃ、微細な供給流路１２、上流側流路２１、２２、排出用流路２３、原料流体貯留用タンク３１、３２、反応流体貯留用タンク３３、ポンプ４１、４２、バルブ５１、５２、流量計６１、６２、差圧計７１から構成されている。ポンプ４１、４２は、タンク３１、３２から流路２１、２２を通って、反応部本体１０ａ〜１０ｃへ流体を供給するために設けられており、その流量は、バルブ５１、５２と流量計６１、６２により調整される。反応部１０ａ〜１０ｃで反応した流体は、下流側の排出用流路２３を通って、タンク３３へ排出される。

反応部１０ａ〜１０ｃについては、温度計測部及び合流路１１ａ〜１１ｃの長さを除いて実施形態１に示した反応部と同じである。合流路１１ａ〜１１ｃは、それぞれ流路長さが異なるように形成する。なお図５において１１ａ〜１１ｃは蛇行させることによりそれぞれの流路長さを変えているが、流路長さを変える方式はこの形態には限定されない。例えば合流路は直線状であっても反応部全体の長さを変えることにより合流路の長さを変えることができる。

図５に示す反応システム３では、反応部１０は３個で構成されているが、３個以上であっても良い。

次に、上述した反応システム３の動作について説明する。
流量計６１、６２で示される流量が一定となるように運転している場合に、３個ある反応部１０ａ〜１０ｃのうち、ある１個の反応部内の微細流路が閉塞した場合を考える。

反応部１０ａ〜１０ｃの合流路１１ａ〜１１ｃの流路長さをそれぞれＬａ〜Ｌｃ、流路断面の代表長さをＤ０、流量をそれぞれＱａ〜Ｑｃ、反応システム３での全流量をＱ、差圧計７１に示される圧力損失をΔＰとする。なお反応部１０ａ〜１０ｃの供給流路１２での圧力損失は、差圧計７１に示される圧力損失ΔＰと比較して十分小さいと仮定する。また、各微細流路の断面形状及び断面積は長手方向に沿って変動しないものとする。

［数１７］
Ｑ＝Ｑａ＋Ｑｂ＋Ｑｃ式（１７）

［数１８］
ΔＰ＝ｋＱａＬａ／Ｄ０
＝ｋＱｂＬｂ／Ｄ０
＝ｋＱｃＬｃ／Ｄ０式（１８）

反応部１０ｃの合流路１１ｃが閉塞した場合の流量と圧力損失の関係は次式のようになる。記号に「‘」を付けて表す。

［数１９］
Ｑ＝Ｑ‘ａ＋Ｑ‘ｂ式（１９）

［数２０］
ΔＰ‘ ＝ｋＱ‘ａＬａ／Ｄ０
＝ｋＱ‘ｂＬｂ／Ｄ０式（２０）

式（１７）〜式（２０）より、閉塞前後での圧力損失の比は次式のようになる。

［数２１］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌａ／Ｄ０）＋１／（Ｌｂ／Ｄ０）＋１／（Ｌｃ／Ｄ０）｝
／｛１／（Ｌａ／Ｄ０）＋１／（Ｌｂ／Ｄ０）｝
式（２１）

同様にして、反応部１０ｂの合流路１１ｂが閉塞した場合の流量と圧力損失の関係は次式のようになる。

［数２２］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌａ／Ｄ０）＋１／（Ｌｂ／Ｄ０）＋１／（Ｌｃ／Ｄ０）｝
／｛１／（Ｌａ／Ｄ０）＋１／（Ｌｃ／Ｄ０）｝
式（２２）

同様にして、反応部１０ａの合流路１１ａが閉塞した場合の流量と圧力損失の関係は次式のようになる。

［数２３］
ΔＰ‘／ΔＰ
＝｛１／（Ｌａ／Ｄ０）＋１／（Ｌｂ／Ｄ０）＋１／（Ｌｃ／Ｄ０）｝
／｛１／（Ｌｂ／Ｄ０）＋１／（Ｌｃ／Ｄ０）｝
式（２３）

式（２１）〜（２３）より差圧計７１に示される圧力損失は、閉塞した反応部によって値が異なるため、閉塞した反応部の特定が可能となる。

以上のように、反応部入口から出口までの圧力損失を測定することにより、反応部内の微細流路の閉塞の検出が可能となり、さらにはその反応部の特定が可能となる。

第１の実施形態における反応システムの構成の概略図第１の実施形態における反応部の構成の概略図第１の実施形態における反応部の構成の概略図第２の実施形態における反応システムの構成の概略図第３の実施形態における反応システムの構成の概略図

符号の説明

１、２、３…反応システム
１０…反応部
１１…微細な合流路
１２…微細な供給流路
１３…温度計測部
２１、２２…上流側流路
２３…排出用流路
２４…検査用流路
３１、３２…原料流体貯留用タンク
３３…反応流体貯留用タンク
４１、４２…ポンプ
５１、５２…バルブ
５３…切り替えバルブ
６１、６２…流量計
７１…差圧計

Claims

流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路と、前記合流路内部の流体温度を測定するための手段とを有する反応部を複数備えた反応システム。
流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する反応部を用いて行う温度変化を伴う化学反応において、前記合流路内部の流体温度を測定し、測定された温度を指標にして、前記反応部内の流路の閉塞又は断面積の減少を検出する方法。
流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する複数の反応部と、
供給される流体の種類ごとに設けられた流体貯留部と、
前記各流体貯留部から分岐部を経て前記各反応部の供給流路入口に連結された上流側流路系と、
前記各反応部の合流路出口に接続された排出用流路と、前記排出用流路が合流して形成される流路と、前記各排出用流路から分岐した又は前記各反応部の合流路出口に接続された、少なくとも一部分が微細な流路からなる検査用流路と、前記各反応部から排出される反応流体の流路を前記排出用流路と前記検査用流路との間で切り替えることができる流路切り替え手段とを有する下流側流路系であって、前記検査用流路に流れた反応流体が前記下流側流路系のいずれかの場所に再合流できるように構成された前記下流側流路系と、
前記上流側流路系の圧力と前記下流側流路系の圧力との差を測定するための手段とを備え、
前記反応部又は前記検査用流路に含まれる微細な流路の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さが、前記複数の反応部のうちどの反応部内の流路が閉塞したかに応じて前記検査用流路に流路を設定した際の前記圧力差が異なる値となるように設定されている反応システム。
前記検査用流路に含まれる微細な流路が、断面形状が同一であり流路断面の代表長さ又は流路長さの一方のみが検査用流路ごとに異なるものである、請求項３に記載の反応システム。
流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する複数の反応部と、
供給される流体の種類ごとに設けられた流体貯留部と、
前記各流体貯留部から分岐部を経て前記各反応部の供給流路入口に連結された上流側流路系と、
前記各反応部の合流路出口に接続された排出用流路と、前記排出用流路が合流して形成される流路とを有する下流側流路系と、
前記上流側流路系の圧力と前記下流側流路系の圧力との差を測定するための手段とを備え、
前記反応部に含まれる微細な流路の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さが、前記複数の反応部のうちどの反応部内の流路が閉塞したかに応じて前記圧力差が異なる値となるように設定されている反応システム。
前記合流路を構成する微細な流路が、断面形状が同一であり流路断面の代表長さ又は流路長さの一方のみが反応部ごとに異なるものである、請求項５に記載の反応システム。
流体を供給するための複数の微細な供給流路と、前記複数の供給流路が合流して形成される微細な合流路とを有する複数の反応部と、
供給される流体の種類ごとに設けられた流体貯留部と、
前記各流体貯留部から分岐部を経て前記各反応部の供給流路入口に連結された上流側流路系と、
前記各反応部の合流路出口に接続された、少なくとも一部分が微細な流路からなる排出用流路と、前記排出用流路が合流して形成される流路とを有する下流側流路系と、
前記上流側流路系の圧力と前記下流側流路系の圧力との差を測定するための手段とを備え、
前記反応部又は前記検査用流路に含まれる微細な流路の断面形状、断面の代表長さ又は流路長さが、前記複数の反応部のうちどの反応部内の流路が閉塞したかに応じて前記圧力差が異なる値となるように設定されている反応システム。
微細流路の流路断面の代表長さが１ｃｍ以下であることを特徴とする、請求項１及び３〜７の何れか１項に記載の反応システム。