JP2006185882A - Operation method of fuel cell using metallic separator, and power generating device having the fuel cell using metallic separator - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、燃料ガスと酸化剤ガスとが供給されることにより発電する複数個の単位電池の間に金属製セパレータが介在させられた金属製セパレータを用いた燃料電池の運転方法、およびその金属製セパレータを用いた燃料電池を有する発電装置の改良に関するものである。 The present invention relates to a method of operating a fuel cell using a metal separator in which a metal separator is interposed between a plurality of unit cells that generate power by supplying a fuel gas and an oxidant gas, and the metal The present invention relates to an improvement of a power generation device having a fuel cell using a separator made of steel.
水素を含有する燃料ガスと酸素を含む酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることにより、燃料ガスの持つ化学的エネルギを電気的エネルギに変換する装置として燃料電池が知られている。このような燃料電池には、電解質の相違によって複数種類のタイプがある。 2. Description of the Related Art A fuel cell is known as a device that converts a chemical energy of a fuel gas into electrical energy by electrochemically reacting a fuel gas containing hydrogen and an oxidant gas containing oxygen. There are a plurality of types of such fuel cells depending on the electrolyte.
上記燃料電池として代表的な固体高分子形燃料電池は、電解質層として機能する固体高分子膜をその両面から燃料電極層と酸化剤電極層とで挟持した単電池を、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路を表面および裏面に有する金属製セパレータを介して、複数個積層することにより構成される。たとえば、特許文献１に記載された燃料電池がそれである。
このような従来の固体高分子形燃料電池に用いられる金属製セパレータは、耐腐食性の観点からステンレス鋼などが好適に用いられ、そのステンレス鋼の０．１ｍｍ程度の板材からプレス成形などの塑性加工により所定の寸法形状に成形され得るので、カーボン材から粉末成形や射出成形により構成されるセパレータに比較して、厚みが薄くなることによって燃料電池全体として小型となり、プレス成形で構成されることによって安価となり、衝撃による割れが解消される利点がある。 The metal separator used in such a conventional polymer electrolyte fuel cell is preferably made of stainless steel or the like from the viewpoint of corrosion resistance, and plastic such as press molding from a plate material of about 0.1 mm of the stainless steel. Since it can be molded into a predetermined size and shape by processing, the overall thickness of the fuel cell is reduced by reducing the thickness compared to separators made of powder or injection molding from carbon, and it is made of press molding. Therefore, there is an advantage that cracking due to impact is eliminated.
しかし、上記従来の金属製セパレータにおいては、電解質膜を挟む燃料電極層および酸化剤電極層と接触する部分にその部分の接触抵抗を低くするための金メッキが施されているため、高価な貴金属である金を材料として用いるとともに金メッキ工程が必要となるため、製造価格が高くなることが避けられなかった。 However, in the conventional metal separator, since the gold electrode for lowering the contact resistance of the fuel electrode layer and the oxidant electrode layer sandwiching the electrolyte membrane is applied to the part, the expensive metal is not used. Since some gold is used as a material and a gold plating process is required, the production price is inevitably increased.
これに対し、金メッキを施さない金属たとえば比較的耐腐食性の高いステンレス材すなわちＳＵＳ材を始めとする不動態膜を形成する合金を基材とした金属製セパレータを用いることが考えられるが、通常のＳＵＳ材では特に燃料ガスと接触する側（アノード側）で簡単に腐食が発生して接触抵抗が上昇するとともに、その腐食によって溶出した金属イオンが電解質膜を劣化させるという問題があった。 On the other hand, it is conceivable to use a metal separator based on a metal not subjected to gold plating, for example, a stainless steel material having a relatively high corrosion resistance, that is, an alloy that forms a passive film such as a SUS material. In particular, the SUS material has a problem that corrosion easily occurs on the side in contact with the fuel gas (anode side) to increase the contact resistance, and metal ions eluted by the corrosion deteriorate the electrolyte membrane.
本発明は以上の事情を背景として為されたものであり、その目的とするところは、不動態膜を形成する合金たとえばステンレス材から構成される金属セパレータの耐食性を向上させる燃料電池の作動方法およびその燃料電池を有する発電装置を提供することにある。 The present invention has been made against the background of the above circumstances, and its object is to operate a fuel cell that improves the corrosion resistance of a metal separator made of an alloy that forms a passive film, such as a stainless steel, and It is providing the electric power generating apparatus which has the fuel cell.
本発明者は、以上の事情を背景として種々検討を重ねるうち、燃料電池へ供給される、都市ガス（メタン）、プロパンガス（天然ガス）、灯油等の炭化水素系燃料を改質して得られた水素含有ガスや水素ガスなどの燃料ガス中に、空気や酸素などの酸化性ガスを僅かに混入させると、金属製セパレータの耐食性が高められ、燃料電池の金属製セパレータの腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制されることを見出した。本発明はこのような知見に基づいて為されたものである。 The present inventor has obtained various reforms of hydrocarbon-based fuels such as city gas (methane), propane gas (natural gas), and kerosene supplied to the fuel cell while conducting various studies against the background described above. If a small amount of an oxidizing gas such as air or oxygen is mixed in the fuel gas such as hydrogen gas or hydrogen gas, the corrosion resistance of the metal separator is improved, and the corrosion and contact resistance of the metal separator of the fuel cell are increased. It has been found that the increase in the amount is suitably suppressed. The present invention has been made based on such findings.
すなわち、前記目的を達成するための請求項１に係る発明の燃料電池の運転方法の要旨とするところは、燃料ガスと酸化剤ガスとがそれぞれ供給されることにより発電する複数個の単位電池の間に金属製セパレータが介在させられた形式の燃料電池の運転方法であって、水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられたガスを前記燃料ガスとして用いることを特徴とする。 That is, the gist of the fuel cell operating method of the invention according to claim 1 for achieving the above object is that a plurality of unit cells that generate power by being supplied with a fuel gas and an oxidant gas, respectively. A method of operating a fuel cell having a metal separator interposed therebetween, wherein a gas mainly containing hydrogen and mixed with an oxidizing gas is used as the fuel gas.
また、請求項２に係る発明の要旨とするところは、前記請求項１に係る発明において、前記酸化性ガスは、酸素ガスまたは空気であることを特徴とする。
A gist of the invention according to
また、請求項３に係る発明の要旨とするところは、前記請求項１または２に係る発明において、前記酸化性ガスは、酸素が前記燃料ガスの爆発限界値よりも低い割合となるように該燃料ガス中に混入させられるものである。
The gist of the invention according to
また、請求項４に係る発明の要旨とするところは、前記請求項１乃至３のいずれかに係る発明において、前記酸化性ガスは、前記燃料ガスに対して酸素が１００ｐｐｍ以上であって４００００ｐｐｍ以下の濃度となるように混入されたものである。
The gist of the invention according to
また、請求項５に係る発明の要旨とするところは、前記請求項１乃至４のいずれかに係る発明において、前記金属製セパレータは、不動態膜を表面に形成する材質から成るものであることを特徴とする。 The gist of the invention according to claim 5 is that, in the invention according to any one of claims 1 to 4, the metal separator is made of a material that forms a passive film on the surface. It is characterized by.
また、請求項６に係る発明の要旨とするところは、前記請求項５に係る発明において、前記金属製セパレータは、ステンレス鋼、Ｎｉ基合金，Ｔｉ、Ｔｉ合金、Ａｌ、Ａｌ合金から構成されたものであることを特徴とする。
Further, the gist of the invention according to
また、請求項７に係る発明の要旨とするところは、前記請求項１乃至６のいずれかに係る発明において、前記燃焼ガスは、前記酸化性ガスが所定の時間毎に周期的に混入されるものであることを特徴とする。 The gist of the invention according to claim 7 is that, in the invention according to any one of claims 1 to 6, the combustion gas is periodically mixed with the oxidizing gas every predetermined time. It is characterized by being.
また、前記目的を達成するための請求項８に係る発明の要旨とするところは、燃料ガスと酸化剤ガスとがそれぞれ供給されることにより発電する複数個の単位電池の間に金属製セパレータが介在させられた燃料電池を有する発電装置であって、水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられたガスを前記燃料ガスとして前記燃料電池に供給する燃料ガス供給装置を含むことを特徴とする。
Further, the gist of the invention according to
また、請求項９に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８に係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、酸素ガスまたは空気が前記酸化性ガスとして混入された燃料ガスを前記燃料電池に供給するものであることを特徴とする。
A gist of the invention according to claim 9 is that, in the invention according to
また、請求項１０に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８または９に係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、酸素が前記燃料ガスの爆発限界値よりも低い割合となるように、前記酸化性ガスを該燃料ガス中に混入させるものであることを特徴とする。
Further, the gist of the invention according to claim 10 is that, in the invention according to
また、請求項１１に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８乃至１０のいずれかに係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、前記燃料ガスに対して酸素が１００ｐｐｍ以上であって４００００ｐｐｍ以下の濃度となるように、前記酸化性ガスを該燃料ガス中に混入させるものであることを特徴とする。
The gist of the invention according to claim 11 is that, in the invention according to any one of
また、請求項１２に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８乃至１１のいずれかに係る発明において、前記金属製セパレータは、不動態膜を形成する材質から成ることを特徴とする。
A gist of the invention according to
また、請求項１３に係る発明の要旨とするところは、前記請求項１２に係る発明において、前記金属製セパレータは、ステンレス鋼、Ｎｉ基合金，Ｔｉ、Ｔｉ合金、Ａｌ、Ａｌ合金から構成されたものであることを特徴とする。
The gist of the invention according to claim 13 is that, in the invention according to
また、請求項１４に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８乃至１３のいずれかに係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、前記酸化性ガスが所定の時間毎に周期的に混入された燃焼ガスを前記燃料電池に供給するものであることを特徴とする。
A gist of the invention according to
前記請求項１に係る発明では、燃料ガスと酸化剤ガスとがそれぞれ供給されることにより発電する複数個の単位電池の間に金属製セパレータが介在させられた形式の金属製セパレータを用いた燃料電池の運転方法において、水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられたガスが前記燃料ガスとして用いられるので、金属製セパレータの耐食性が高められ、燃料電池の金属製セパレータの腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制される。また、その金属製セパレータの腐食が抑制されるので、その腐食によって溶出した金属イオンが電解質を劣化させることも解消される。 In the invention according to claim 1, a fuel using a metal separator of a type in which a metal separator is interposed between a plurality of unit cells that generate electricity by being supplied with a fuel gas and an oxidant gas, respectively. In the battery operation method, a gas mainly composed of hydrogen and mixed with an oxidizing gas is used as the fuel gas, so that the corrosion resistance of the metal separator is improved, and the corrosion and contact resistance of the metal separator of the fuel cell are increased. Increase is preferably suppressed. Moreover, since the corrosion of the metal separator is suppressed, it is also possible to eliminate the deterioration of the electrolyte caused by the metal ions eluted by the corrosion.
また、請求項２に係る発明では、前記請求項１に係る発明において、前記酸化性ガスとして酸素ガスまたは空気が用いられる。この場合には、燃料ガスが酸素ガスまたは空気中の酸素とを電気化学的に反応させることにより、燃料ガスの持つ化学的エネルギが電気的エネルギに変換される。
In the invention according to
また、請求項３に係る発明では、前記請求項１または２に係る発明において、前記燃料ガス中には、酸素がその爆発限界値よりも低い割合で前記酸化性ガスが混入させられるので、高い安全性が得られる。
Further, in the invention according to
また、請求項４に係る発明では、前記請求項１乃至３のいずれかに係る発明において、前記燃料ガス中には、酸素が１００ｐｐｍ以上であって４００００ｐｐｍ以下の濃度となるように前記酸化性ガスが混入されることから、金属製セパレータの耐食性が高められると同時に、高い安全性が得られる。
In the invention according to
また、請求項５に係る発明では、前記請求項１乃至４のいずれかに係る発明において、前記金属製セパレータが不動態膜を表面に形成する材質から構成されることから、前記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガスに接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊が好適に防止されて、金属製セパレータの耐食性が高められる。 Further, in the invention according to claim 5, in the invention according to any one of claims 1 to 4, the metal separator is made of a material that forms a passive film on the surface. Breakdown of the passive film formed on the surface in contact with the fuel gas by the oxidizing gas is preferably prevented, and the corrosion resistance of the metallic separator is improved.
また、請求項６に係る発明では、前記請求項５に係る発明において、前記金属製セパレータが、ステンレス鋼、Ｎｉ基合金，Ｔｉ、Ｔｉ合金、Ａｌ、Ａｌ合金から構成される。このような金属により構成された金属製セパレータは、その表面に不動態膜を形成することにより高い耐食性を獲得する性質があるので、前記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガスに接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊が好適に防止されて、金属製セパレータの耐食性が高められる。
In the invention according to
また、請求項７に係る発明では、前記請求項１乃至６のいずれかに係る発明において、前記燃焼ガスには、前記酸化性ガスが所定の時間毎に周期的に混入される。このように酸化性ガスが周期的に混入されても、金属製セパレータの耐食性が高められ、燃料電池の金属製セパレータの腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制される。 In the invention according to claim 7, in the invention according to any one of claims 1 to 6, the oxidizing gas is periodically mixed into the combustion gas every predetermined time. Thus, even if the oxidizing gas is periodically mixed, the corrosion resistance of the metal separator is improved, and corrosion of the metal separator of the fuel cell and an increase in contact resistance are suitably suppressed.
また、前記請求項８に係る発明では、燃料ガスと酸化剤ガスとがそれぞれ供給されることにより発電する複数個の単位電池の間に金属製セパレータが介在させられた金属製セパレータを用いた燃料電池を有する発電装置において、水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられたガスを前記燃料ガスとして前記燃料電池に供給する燃料ガス供給装置が設けられることから、その燃料ガス供給装置により、水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられたガスが燃料ガスとして燃料電池へ供給されるので、燃料電池の金属製セパレータの耐食性が高められ、燃料電池の金属製セパレータの腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制される。また、その金属製セパレータの腐食が抑制されるので、その腐食によって溶出した金属イオンが電解質を劣化させることも解消される。
In the invention according to
また、請求項９に係る発明では、前記請求項８に係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、酸素ガスまたは空気が前記酸化性ガスとして混入された燃料ガスを前記燃料電池に供給するので、燃料ガスが酸素ガスまたは空気中の酸素とを電気化学的に反応させることにより、燃料ガスの持つ化学的エネルギが電気的エネルギに変換される。
Further, in the invention according to claim 9, in the invention according to
また、請求項１０に係る発明では、前記請求項８または９に係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、酸素が前記燃料ガスの爆発限界値よりも低い割合となるように、前記酸化性ガスを該燃料ガス中に混入させるので、その燃料ガス中にはその爆発限界値よりも低い割合で前記酸化性ガスが混入させられるので、高い安全性が得られる。
In the invention according to claim 10, in the invention according to
また、請求項１１に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８乃至１０のいずれかに係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、前記燃料ガスに対して酸素が１００ｐｐｍ以上であって４００００ｐｐｍ以下の濃度となるように、前記酸化性ガスを該燃料ガス中に混入させるので、金属製セパレータの耐食性が高められると同時に、高い安全性が得られる。
The gist of the invention according to claim 11 is that, in the invention according to any one of
また、請求項１２に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８乃至１１のいずれかに係る発明において、前記金属製セパレータは、不動態膜を形成する材質から成ることから、前記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガスに接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊が好適に防止されて、金属製セパレータの耐食性が高められる。
A gist of the invention according to
また、請求項１３に係る発明の要旨とするところは、前記請求項１２に係る発明において、前記金属製セパレータは、ステンレス鋼、Ｎｉ基合金，Ｔｉ、Ｔｉ合金、Ａｌ、Ａｌ合金から構成されたものである。このような金属により構成された金属製セパレータは、その表面に不動態膜を形成することにより高い耐食性を獲得する性質があるので、前記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガスに接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊が好適に防止されて、金属製セパレータの耐食性が高められる。
The gist of the invention according to claim 13 is that, in the invention according to
また、請求項１４に係る発明の要旨とするところは、前記請求項８乃至１３のいずれかに係る発明において、前記燃料ガス供給装置は、前記酸化性ガスが所定の時間毎に周期的に混入された燃焼ガスを前記燃料電池に供給するものである。このように酸化性ガスが周期的に混入されても、金属製セパレータの耐食性が高められ、燃料電池の金属製セパレータの腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制される。
A gist of the invention according to
ここで、前記燃料ガスとして、天然ガスや灯油等の炭化水素系燃料の改質にて得られた水素含有ガスまたは水素ガスや、水の電気分解、太陽光による光触媒分解、バイオマスによる発酵分解などにより得られた水素含有ガスまたは水素ガスなどが用いられる。 Here, as the fuel gas, hydrogen-containing gas or hydrogen gas obtained by reforming hydrocarbon fuels such as natural gas and kerosene, water electrolysis, photocatalytic decomposition by sunlight, fermentation decomposition by biomass, etc. The hydrogen-containing gas or hydrogen gas obtained by the above is used.
前記単位電池は、電解質膜（層）とそれを挟む一対のアノード（燃料ガス）電極層およびカソード（酸化剤ガス）電極層とから構成される。上記電解質膜（層）としては、耐食性、耐熱性、耐久性に優れた物質であって、たとえば分子中に水素イオンの交換基を有し、飽和状態に含水させられることにより高いイオン伝導性を有するとともに、燃料ガスおよび酸化剤ガスを分離する機能を有する物質が用いられる。たとえば、樹脂骨格にフッ素基を側鎖にスルホン酸基を複合化させたパーフルオロカーボン系スルホン酸膜などの固体高分子形が好適に用いられる。また、他の電解質としては、たとえば固体酸化物形を用いたものや、リン酸形を用いたもの、或いは、溶融炭酸塩やアルカリ電解質を用いたものなどがある。 The unit cell includes an electrolyte membrane (layer) and a pair of anode (fuel gas) electrode layer and cathode (oxidant gas) electrode layer sandwiching the electrolyte membrane (layer). The electrolyte membrane (layer) is a substance excellent in corrosion resistance, heat resistance, and durability. For example, the electrolyte membrane (layer) has a hydrogen ion exchange group in a molecule, and has high ionic conductivity by being saturated with water. In addition, a substance having a function of separating fuel gas and oxidant gas is used. For example, a solid polymer type such as a perfluorocarbon sulfonic acid film in which a fluorine skeleton is combined with a sulfonic acid group in a side chain in a resin skeleton is preferably used. Examples of other electrolytes include those using a solid oxide form, those using a phosphoric acid form, and those using a molten carbonate or an alkaline electrolyte.
上記アノード電極層は、触媒活性を有する物質を含むアノード触媒層と、反応ガス（燃料ガス）の拡散を促すためのガス拡散機能とそのアノード触媒層を支持する機能とを有する多孔質支持層とが積層されることにより構成される。また、上記カソード電極層は、好適には、触媒活性を有する物質を含むカソード触媒層と、反応ガス（酸化剤ガス）の拡散を促すためのガス拡散層とそのカソード触媒層を支持する機能とを有する多孔質支持層とが積層されることにより構成される。それらアノード電極層およびカソード電極層は、導電性およびガス透過性を有して水分を保持するための水分保持層をさらに備えてもよいし、上記触媒層や支持層に水分を保持するための粒子が混入されていてもよい。その水分保持層は、たとえばガスを透過させつつ水分の蒸散を抑制するための拡散層よりも小さく細かな気孔を有する多孔材料、金属酸化物、表面を浸水処理した無機物等の親水性材料、フッ素樹脂、フッ化カーボン、カーボンおよび撥水処理したカーボンなどの撥水材料などから構成される。 The anode electrode layer includes an anode catalyst layer containing a substance having catalytic activity, a porous support layer having a gas diffusion function for promoting diffusion of a reaction gas (fuel gas), and a function for supporting the anode catalyst layer; Is formed by laminating. The cathode electrode layer preferably includes a cathode catalyst layer containing a substance having catalytic activity, a gas diffusion layer for promoting diffusion of a reaction gas (oxidant gas), and a function of supporting the cathode catalyst layer. It is comprised by laminating | stacking with the porous support layer which has. The anode electrode layer and the cathode electrode layer may further include a moisture retention layer for retaining moisture with conductivity and gas permeability, and for retaining moisture in the catalyst layer and the support layer. Particles may be mixed. The moisture retaining layer is made of, for example, a porous material having fine pores smaller than a diffusion layer for allowing gas to pass through and suppressing transpiration of moisture, a metal oxide, a hydrophilic material such as an inorganic substance whose surface is immersed in water, fluorine It is composed of water-repellent materials such as resin, carbon fluoride, carbon and water-repellent treated carbon.
上記支持層は、好適には、ガス拡散のためにたとえばカーボン繊維を含む布或いは多孔質の板状とされ、集電体としての機能や触媒層を支持する機能を備えている。上記アノード触媒層およびカソード触媒層は、前記アノード反応およびカソード反応をそれぞれの促進させる活性な表面サイトを有する導電性物質から構成され、たとえば含浸法、コロイド法、イオン法などにより粒径数ｎｍの白金或いは白金合金が均一に分散された比表面積の高いカーボン担体（炭素粉末）や、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーンといった微細構造を有する炭素担体材料を用いたものなどが用いられる。 The support layer is preferably made of, for example, a cloth containing carbon fiber or a porous plate for gas diffusion, and has a function as a current collector and a function of supporting the catalyst layer. The anode catalyst layer and the cathode catalyst layer are composed of conductive materials having active surface sites that promote the anode reaction and the cathode reaction, respectively. For example, the anode catalyst layer and the cathode catalyst layer have a particle size of several nm by an impregnation method, a colloid method, an ion method, or the like. A carbon carrier (carbon powder) having a high specific surface area in which platinum or a platinum alloy is uniformly dispersed, or a carbon carrier material having a fine structure such as a carbon nanotube or carbon nanohorn is used.
また、前記金属製セパレータは、比較的薄い実質的に１枚の金属板から構成され、前記電解質層とそれを挟むように積層されたアノード電極層およびカソード電極層とから成る単位電池を支持するものである。この金属板は、１枚の金属板であってもよいし、複数の薄い金属板がラミネートされたものであってもよいし、局部的にクラッドされたものであってもよい。 The metal separator is composed of a relatively thin, substantially single metal plate, and supports a unit cell including the electrolyte layer and an anode electrode layer and a cathode electrode layer stacked so as to sandwich the electrolyte layer. Is. This metal plate may be a single metal plate, a laminate of a plurality of thin metal plates, or a locally clad plate.
上記の金属製セパレータには、好適には、プレス成形などの塑性加工により波形形状とされることにより、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路が表面および裏面に直線状に成形される。上記カソード電極層およびアノード電極層がカソード反応およびアノード反応に局部的に関与するように構成されている場合は、セパレータの両面に、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路が形成される。 The metal separator is preferably formed into a corrugated shape by plastic working such as press molding, so that the fuel gas channel and the oxidant gas channel are linearly formed on the front and back surfaces. When the cathode electrode layer and the anode electrode layer are configured to participate locally in the cathode reaction and the anode reaction, a fuel gas channel and an oxidant gas channel are formed on both sides of the separator.
前記金属製セパレータは、それ自体に高い導電性を備えるために、好適には、高導電性の金属、たとえばステンレス鋼（ＳＵＳ材）、Ｎｉ基合金或いはニッケル含有合金、クロム（Ｃｒ）含有合金、アルニミウム（Ａｌ）、アルニミウム（Ａｌ）合金、チタン（Ｔｉ）、チタン（Ｔｉ）含有合金の少なくとも１種から構成される。これらの金属は、不動態膜が表面に形成されることによって高い耐食性を備えている。このセパレータの電極接触部は、必要に応じて、その表面の接触抵抗を一層高めるためのコーティングが表面に施されてもよい。 In order to provide the metal separator with high conductivity, the metal separator is preferably a highly conductive metal such as stainless steel (SUS material), Ni-based alloy or nickel-containing alloy, chromium (Cr) -containing alloy, It is comprised from at least 1 sort (s) of an aluminum (Al), an aluminum (Al) alloy, titanium (Ti), and a titanium (Ti) containing alloy. These metals have high corrosion resistance due to the formation of a passive film on the surface. The electrode contact portion of the separator may be coated on the surface as necessary to further increase the contact resistance of the surface.
以下、本発明の一実施例を図面を参照して詳細に説明する。なお、以下の実施例において、図は簡略化されており、それら各部の寸法等は必ずしも正確に描かれていない。 Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In the following embodiments, the drawings are simplified, and the dimensions and the like of each part are not necessarily drawn accurately.
図１は、固体高分子形燃料電池（以下、燃料電池という）１６を備えた発電装置１０の構成の要部を説明する図である。図１において、水素ガスが貯留された水素貯留装置１２からは、減圧・流量調節装置１４、気体混合機２８、および調湿装置２３を介して燃料電池１６の燃料ガス入力ポート１８に水素ガスが燃料ガスとして供給される。また、空気を圧送する空気ポンプ２０からは、減圧・流量調節装置２２および調湿装置２４を介して空気が酸化剤ガスとして燃料電池１６の酸化剤ガス入力ポート２６に供給される。上記調湿装置２３および２４は、減圧・流量調節装置１４からの水素、および減圧・流量調節装置２２からの空気を１００％程度の相対湿度にそれぞれ加湿して燃料電池１６に供給する。また、上記気体混合機２８は、減圧・流量調節装置２２から少量の空気（酸化剤ガス）を減圧・流量調節装置１４からの水素（燃料ガス）に混合し、調湿装置２３を介して燃料電池１６の燃料ガス入力ポート１８に供給する。
FIG. 1 is a diagram illustrating a main part of the configuration of a power generation apparatus 10 including a solid polymer fuel cell (hereinafter referred to as a fuel cell) 16. In FIG. 1, the hydrogen gas is stored in the fuel
上記気体混合装置２８は、上記燃料ガス入力ポート１８と上記減圧・流量調節装置１４および２２との間に設けられている。この気体混合装置２８は、たとえば、気体混合割合を設定するための流量制御弁と可動或いは静止形の混合羽根を備えた気体混合器とから構成され、減圧・流量調節装置１４から燃料ガス入力ポート１８へ供給される燃料ガスに、所定の割合で空気すなわち酸素を混入させた後、燃料ガスとして燃料ガス入力ポート１８に供給する。この気体混合装置２８は、酸素が燃料ガスの爆発限界値よりも低い割合となるように、空気を燃料ガス中に混入させる。酸素混合装置２８は、水素に対する酸素（空気）の爆発限界値５（２５）ｖｏｌ（体積）％すなわち５００００ｐｐｍよりも所定値低い値、たとえば酸素（空気）が水素に対して４（１９）ｖｏｌ％すなわち４００００ｐｐｍ以下に設定された濃度となるように、空気を水素に対して混合する。また、酸素混合装置２８は、後述の金属セパレータ５０の好適な耐食性を得るために、酸素（空気）が水素に対して０．０１（０．０４）ｖｏｌ％すなわち１００ｐｐｍ以上に設定された濃度となるように、空気を水素に対して混合する。酸素混合装置２８は、結局、酸素（空気）が水素に対して０．０１（０．０４）ｖｏｌ％すなわち１００ｐｐｍ以上且つ４（１９）ｖｏｌ％すなわち４００００ｐｐｍ以下に設定された濃度となるように、空気を水素に対して混合する。
The
本実施例では、上記水素貯留装置１２、減圧・流量調節装置１４、および酸素混合装置２８が、水素を主成分とし且つ酸素（酸化性ガス）が混入させられたガスを燃料ガスとして前記燃料電池１６に供給する燃料ガス供給装置として機能している。
In the present embodiment, the
前記燃料電池１６から放出される余剰の空気は大気へ放出されるが、燃料電池１６から放出される余剰の水素は水素回収装置３０により回収されて前記水素貯留装置１２へ供給されることにより燃料ガスが再循環させられる。
Excess air released from the
前記燃料電池１６は、所定の気密なケース３２内において、たとえば数十個乃至数百個程度の複数個の単位電池３４が金属製セパレータ５０を介して積層され且つ図示しない締結装置によって所定の締結力で厚み方向に押圧されることによって一体化されて構成されている。
In the
図２は、一個の単位電池３４の構成部品を示す組み付け前の状態で示す斜視図である。単位電池３４は、固体高分子製の電解質膜３６がアノード電極（燃料電極）層３８とカソード電極（酸化剤）層４０との間に介在させられた状態で積層されることにより構成されており、単セル、膜／電極接合体、或いはＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly ）とも称されているものである。電解質膜３６は、たとえばプロトン交換膜であるパーフルオロカーボンスルホン酸系樹脂（たとえば米国デュポン社製ナフィオン膜（商品名））が用いられる。上記アノード電極層３８およびカソード電極層４０は、そのアノード電極層３８での(1) 式のアノード反応を促進するための触媒活性を有するアノード触媒（燃料ガス触媒）層４２、および、カソード電極層４０での(2) 式のカソード反応を促進するための触媒活性を有するカソード触媒（酸化剤ガス触媒）層４４と、反応ガスの拡散を促進し且つアノード触媒層４２およびカソード触媒層４４をそれぞれ支持するための多孔質支持層４６および４８とからそれぞれ構成されている。
FIG. 2 is a perspective view showing the components of one
H2→2H+ ＋2e- ・・・(1)
2H+ ＋(1/2)O2 ＋2e- →H2O ・・・(2)
H 2 → 2H + + 2e - ··· (1)
2H + + (1/2) O 2 + 2e - → H 2 O ··· (2)
上記アノード触媒層４２およびカソード触媒層４４は、たとえばカーボン粉末に担持させた白金触媒、白金を含む白金系合金触媒、その他の金属を含む合金触媒を備えている。また、上記多孔質支持層４６および４８は、たとえば炭素繊維から成るカーボンペーパー、カーボンクロス、カーボンフェルトなどの高導電性の基材とし、それに親水処理を施したり或いは撥水処理を施したりすることにより構成されている。これにより、多孔質支持層４６および４８は、アノード触媒層４２およびカソード触媒層４４を支持する機能と、反応ガスを均一に拡散させる機能と、集電体としての機能とを備えている。このように構成されたアノード電極層３８とカソード電極層４０とに電解質膜３６が挟持されることにより構成された単電池３４は、その両面から一対の金属製セパレータ５０によって支持されている。
The
前記金属製セパレータ５０は、たとえば０．１ｍｍ前後の厚みを有する実質的に１枚の金属板材たとえばＳＵＳ材（ステンレス鋼板）がプレス加工によって断面波形に成形され、たとえば０．５ｍｍ程度の溝深さ（断面波形の溝）とされたものである。この波形断面に成形されたセパレータ２８の表面（一面）および裏面（他面）には、直線状の燃料ガス流路５２および酸化剤ガス流路５４を構成する互いに平行な直線状の溝が、セパレータ２８の電極接触部の全域にわたって形成されている。
The
以上のように構成された発電装置１０では、燃料ガス供給装置を構成する水素貯留装置１２、減圧・流量調節装置１４、および酸素混合装置２８を通して、水素を主成分とし且つ酸素（酸化性ガス）が混入させられたガスを燃料ガスとして燃料電池１６に供給されるとともに、空気ポンプ２０、減圧・流量調節装置２２、および加湿装置２４を通して空気が酸化剤ガスとして燃料電池１６に供給されると、アノード電極層３８での(1) 式のアノード反応とカソード電極層４０での(2) 式のカソード反応とが生起され、アノード電極層３８とカソード電極層４０との間に電圧が出力される。発電装置１０では、複数個の単位電池３４が積層されて直列接続されているので、単位電池３４の出力電圧（０．７Ｖ程度）に積層数を積算した比較的高い電圧が出力される。
In the power generation device 10 configured as described above, hydrogen is the main component and oxygen (oxidizing gas) is passed through the
このような、水素を主成分とし且つ空気（酸化性ガス）が混入させられたガスが燃料ガスとして発電装置１０に供給する形式の発電装置１０の運転状態では、燃料ガスに含まれる空気の酸化作用によって、金属製セパレータ５０の表面の耐食性が高められる。これにより、金属製セパレータ５０の腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制されて燃料電池１６の耐久性が高められるとともに、その金属製セパレータ５０の腐食が抑制されるので、その腐食によって溶出した金属イオンが電解質を劣化させることも解消される。上記金属製セパレータ５０は不動態膜を形成する金属から構成されており、その不動態膜により高い耐食性を獲得する性質があるけれども、上記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガス（水素）に接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊されるとともに、単位電池３４での発電が待機状態の場合では常に約１Ｖ（0.76V vs SCE）以上の電位が印加されることになり、酸化被膜が不安定になる過不動態域( 図３) に近いため、金属製セパレータ５０を構成するＳＵＳ材の耐食性が維持され難いのである。しかし、上記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガス（水素）に接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊が好適に防止されて、金属製セパレータ５０の耐食性が高められるものと考えられる。
In such an operating state of the power generation apparatus 10 in which a gas mainly containing hydrogen and mixed with air (oxidizing gas) is supplied to the power generation apparatus 10 as a fuel gas, oxidation of air contained in the fuel gas is performed. The action improves the corrosion resistance of the surface of the
因みに、図３は、金属製セパレータ５０に用いられるＳＵＳ材である３１６Ｌ母材について、ＪＩＳＧ０５７９に規定されたステンレス鋼のアノード分極曲線測定法にて測定した３１６Ｌ母材のデータを示すものである。横軸のＳＣＥはたとえばカロメル電極として知られる参照（基準）電極を示している。以下、前記金属製セパレータ５０の耐食性を評価するために、本発明者が行った実験例を説明する。
Incidentally, FIG. 3 shows the data of the 316L base material measured by the anodic polarization curve measuring method of stainless steel defined in JIS G0579 for the 316L base material which is a SUS material used for the
［実験例１］
厚みが０．１ｍｍの各材質のＳＵＳ薄板２枚を、ストレート溝が形成され且つ有効面積１００ｃｍ2 が得られるように、それぞれプレス成形し、その後、電極層に接触する凸部のみに金メッキしてガス拡散層との接触を確保した一対の金属板Ｍを試作した。この金属板Ｍは、材質的に前記金属製セパレータ５０に対応するものである。次いで、図４の燃料電池発電評価装置に示すように、上記２枚の金属板Ｍを単位電池３４を挟む状態で、カーボンセパレータＣと集電板Ｓの積層体間に挟持させ、且つシール材Ａを用いて気密に封止した状態で、図示しない締結装置により相互に密着させて固定した。そして、図５の表に示す各種燃料ガス（アノードガス）をアノード側に連続的に供給し、空気をカソード側に連続的に供給し、アノード側利用率７０％、カソード側利用率４０％、アノード側加湿温度７０℃、カソード側加湿温度７０℃およびセル温度７０℃、出力電流密度０．５Ａ／ｃｍ2 にて１０００時間継続的に運転したとき、上記金属板Ｍの金メッキされていない溝部すなわち溝底面および溝内壁面の腐食状況を評価した。図６は本実験時の上記単位電池３４の出力電圧Ｖの経時的変化を示している。
[Experimental Example 1]
Two SUS thin plates of thickness 0.1 mm are press-molded so that straight grooves are formed and an effective area of 100 cm 2 is obtained, and then only the convex portions that contact the electrode layer are plated with gold. A pair of metal plates M, in which contact with the gas diffusion layer was ensured, was prototyped. The metal plate M corresponds to the
上記アノード側利用率およびカソード側利用率とは、本実験に用いられた単位電池３４の作動のために、燃料ガスおよび酸化剤ガスの供給量に対して、実際に利用（消費）される燃料ガスおよび酸化剤ガスの割合である。たとえば、電極の有効面積１００ｃｍ2 である単位電池３４を一定の電流密度たとえば１Ａ／ｃｍ2 で連続作動させるために、水素分子を理想気体とし且つ体積を標準状態換算とすると、価数１／２において、０．６９６Ｌ／ｍｉｎの水素が必要とされる。同時に、価数１／４において、０．３４８Ｌ／ｍｉｎの酸素ガスが必要とされるので、１．６５７Ｌ／ｍｉｎの流量が必要とされる。アノード電極層３８でのアノード側利用率７０％では、０．６９６／０．７＝０．９９Ｌ／ｍｉｎの流量で燃料ガスが供給され、カソード電極層４０でのカソード側利用率４０％では、１．６５７／０．４＝４．１４Ｌ／ｍｉｎの流量で空気が供給される。
The anode side utilization rate and the cathode side utilization rate refer to the fuel that is actually used (consumed) with respect to the supply amount of fuel gas and oxidant gas for the operation of the
上記の実験例１によれば、図５に示すように、酸化性ガス（添加ガス）が混入させられた燃料ガスを用いた場合には、混入されない燃料ガスを用いた場合に比較して、１０００時間運転後の金属板Ｍの腐食が全く発生せず大幅に改善された。すなわち、燃料ガス中の酸素が１０ｐｐｍ以下では金属板Ｍの腐食が発生するが、１００ｐｐｍ以上となると金属板Ｍの腐食が全くなく、４００００ｐｐｍに至るまでその効果が確認された。燃料ガス中の酸素の割合は４００００ｐｐｍを超えてもよいが、実用上支障がでない程度の発電効率が得られる範囲で用いられる。 According to the above experimental example 1, as shown in FIG. 5, when using a fuel gas mixed with an oxidizing gas (added gas), compared to using a fuel gas not mixed, Corrosion of the metal plate M after 1000 hours of operation did not occur at all and was greatly improved. That is, when the oxygen in the fuel gas is 10 ppm or less, the metal plate M is corroded, but when it is 100 ppm or more, the metal plate M is not corroded at all, and the effect was confirmed up to 40000 ppm. The ratio of oxygen in the fuel gas may exceed 40,000 ppm, but it is used in a range where power generation efficiency is obtained so that there is no practical problem.
［実験例２］
実験例１と同様に図４の燃料電池発電評価装置を用いて、図７の表に示す燃料（水素）ガス（アノードガス）をアノード側に連続に供給し、空気をカソード側に連続的に供給し、アノード側利用率７０％、カソード側利用率４０％、アノード側加湿温度７０℃、カソード側加湿温度７０℃およびセル温度７０℃、出力電流密度０．５Ａ／ｃｍ2 にて１０００時間継続的に運転したとき、上記金属板Ｍの金メッキされていない溝部すなわち溝底面および溝内壁面の腐食状況を評価した。本実験例２では、図７に示す各条件で、上記燃料（水素）ガス中に酸化剤ガス（空気或いは酸素）が周期的に導入され，その燃料ガス中の酸素の平均濃度が１００ｐｐｍ以上且つ４００００ｐｐｍ以下となるように酸化剤ガスが導入されている。
[Experiment 2]
Using the fuel cell power generation evaluation apparatus of FIG. 4 as in Experimental Example 1, fuel (hydrogen) gas (anode gas) shown in the table of FIG. 7 is continuously supplied to the anode side, and air is continuously supplied to the cathode side. Supplied and continued for 1000 hours at an anode side utilization rate of 70%, a cathode side utilization rate of 40%, an anode side humidification temperature of 70 ° C, a cathode side humidification temperature of 70 ° C, a cell temperature of 70 ° C, and an output current density of 0.5 A / cm 2 When the operation was carried out, the corrosion state of the groove portion of the metal plate M not plated with gold, that is, the groove bottom surface and the inner wall surface of the groove was evaluated. In Experimental Example 2, an oxidant gas (air or oxygen) is periodically introduced into the fuel (hydrogen) gas under the conditions shown in FIG. 7, and the average concentration of oxygen in the fuel gas is 100 ppm or more and Oxidant gas is introduced so as to be 40,000 ppm or less.
上記の実験例２によれば、図７に示すように、酸化性ガス（導入ガス）が周期的に混入させられた燃料ガスを用いた場合には、混入されない燃料ガスを用いた場合に比較して、１０００時間運転後の金属板Ｍの腐食が全く発生せず大幅に改善された。すなわち、燃料ガス中に酸素或いは空気が８時間毎に１分間、２４時間時間毎に１分間、１００時間毎に１分間の導入されるいずれの場合も金属板Ｍの腐食が全くないという効果が確認された。 According to the above experimental example 2, as shown in FIG. 7, when the fuel gas in which the oxidizing gas (introduced gas) is periodically mixed is used, it is compared with the case in which the fuel gas not mixed is used. Thus, the corrosion of the metal plate M after 1000 hours of operation did not occur at all and was greatly improved. That is, in any case where oxygen or air is introduced into the fuel gas for 1 minute every 8 hours, 1 minute every 24 hours, or 1 minute every 100 hours, the metal plate M is not corroded at all. confirmed.
上述のように、燃料ガスと酸化剤ガスとがそれぞれ供給されることにより発電する複数個の単位電池３４の間に金属製セパレータ５０が介在させられた形式の金属製セパレータ５０を用いた燃料電池１６を備えた発電装置１０或いはその運転方法においては、水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられた燃料ガスが用いられるので、金属製セパレータ５０の耐食性が高められ、燃料電池１６の金属製セパレータ５０の腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制される。また、その金属製セパレータ５０の腐食が抑制されるので、その腐食によって溶出した金属イオンが電解質を劣化させることも解消される。
As described above, the fuel cell using the
また、本実施例の発電装置１０或いはその運転方法においては、前記酸化性ガスとして酸素ガスまたは空気が用いられる。この場合には、燃料ガスが酸素ガスまたは空気中の酸素とを電気化学的に反応させることにより、燃料ガスの持つ化学的エネルギが電気的エネルギに変換される。 Moreover, in the electric power generating apparatus 10 of this Example or its operating method, oxygen gas or air is used as the oxidizing gas. In this case, the chemical energy of the fuel gas is converted into electrical energy by the electrochemical reaction of the fuel gas with oxygen gas or oxygen in the air.
また、本実施例の発電装置１０或いはその運転方法においては、前記燃料ガス中には、酸素がその爆発限界値よりも低い割合となるように、酸化性ガス（空気或いは酸素）が混入させられるので、高い安全性が得られる。 Further, in the power generation apparatus 10 of this embodiment or the operation method thereof, an oxidizing gas (air or oxygen) is mixed in the fuel gas so that oxygen has a lower ratio than the explosion limit value. Therefore, high safety can be obtained.
また、本実施例の発電装置１０或いはその運転方法においては、前記燃料ガス中には、酸素が１００ｐｐｍ以上であって４００００ｐｐｍ以下の濃度となるように前記酸化性ガスが混入されることから、金属製セパレータ５０の耐食性が高められると同時に、高い安全性が得られる。
Further, in the power generation apparatus 10 of this embodiment or its operating method, the oxidizing gas is mixed in the fuel gas so that the concentration of oxygen is 100 ppm or more and 40000 ppm or less. The corrosion resistance of the
また、本実施例の発電装置１０或いはその運転方法においては、金属製セパレータ５０が不動態膜を表面に形成する材質から構成されることから、前記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガスに接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊が好適に防止されて、金属製セパレータの耐食性が高められる。
Further, in the power generation apparatus 10 of this embodiment or the operation method thereof, the
また、本実施例の発電装置１０或いはその運転方法においては、金属製セパレータ５０が、ステンレス鋼、Ｎｉ基合金，Ｔｉ、Ｔｉ合金、Ａｌ、Ａｌ合金から構成される。このような金属により構成された金属製セパレータ５０は、その表面に不動態膜を形成することにより高い耐食性を獲得する性質があるので、前記燃料ガス中の酸化性ガスによりその燃料ガスに接触する側の表面に形成される不動態膜の破壊が好適に防止されて、金属製セパレータ５０の耐食性が高められる。
Moreover, in the electric power generating apparatus 10 of this embodiment or its operating method, the
また、本実施例の発電装置１０或いはその運転方法においては、前記燃焼ガスには、前記酸化性ガスが所定の時間毎に周期的に混入される。このように酸化性ガスが周期的に混入されても、金属製セパレータ５０の耐食性が高められ、燃料電池１６の金属製セパレータ５０の腐食や接触抵抗の増加が好適に抑制される。
Moreover, in the electric power generating apparatus 10 of this example or its operating method, the oxidizing gas is periodically mixed into the combustion gas every predetermined time. Thus, even if the oxidizing gas is periodically mixed, the corrosion resistance of the
以上、本発明の一実施例を図面に基づいて説明したが、本発明はその他の態様においても適用される。 As mentioned above, although one Example of this invention was described based on drawing, this invention is applied also in another aspect.
たとえば、前述の発電装置１０において、加湿装置２４は必ずしも設けられていなくてもよいし、その加湿装置２４に代えて、燃料電池１６内の反応ガス特に酸化剤ガス内の相対湿度を１００％を超えない範囲で高くする調湿装置が設けられていてもよい。
For example, in the power generation device 10 described above, the
また、実験例１に示すように、燃料ガス中に酸素或いは空気などの酸化剤ガスが間欠的に導入される場合、その導入割合は金属製セパレータ５０の腐食防止効果が得られ、且つ発電に実用上問題となる影響が出ない範囲で種々の割合が設定され得る。
Further, as shown in Experimental Example 1, when an oxidant gas such as oxygen or air is intermittently introduced into the fuel gas, the introduction ratio is effective in preventing the corrosion of the
また、実験例２に示すように、燃料ガス中に酸素或いは空気などの酸化剤ガスが間欠的に導入される場合、その実験例２における導入方法に限定されることはなく、その導入方法は金属製セパレータ５０の腐食防止効果が得られる範囲で周期や導入時間について種々の変更が加えられ得る。
Further, as shown in Experimental Example 2, when an oxidant gas such as oxygen or air is intermittently introduced into the fuel gas, it is not limited to the introducing method in Experimental Example 2, and the introducing method is as follows. Various changes can be made to the period and the introduction time as long as the corrosion prevention effect of the
その他、例示はしないが、本発明は、その趣旨を逸脱しない範囲内において、種々の変更が加えられて実施されるものである。 In addition, although not illustrated, the present invention is implemented with various modifications within a range not departing from the gist thereof.
実験例２における実験条件および実験結果を示す図表である。 10 is a chart showing experimental conditions and experimental results in Experimental Example 2.
１０：発電装置
１２：水素貯留装置
１４：減圧・流量調節装置
１６：固体高分子形燃料電池
２８：酸素混合装置（燃料ガス供給装置）
３４：単位電池
５０：金属製セパレータ
10: Power generation device 12: Hydrogen storage device 14: Depressurization / flow rate adjustment device 16: Polymer electrolyte fuel cell 28: Oxygen mixing device (fuel gas supply device)
34: Unit battery 50: Metal separator
Claims (14)
水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられたガスを前記燃料ガスとして用いることを特徴とする金属製セパレータを用いた燃料電池の作動方法。 A method of operating a fuel cell in which a metal separator is interposed between a plurality of unit cells that generate electricity by being supplied with a fuel gas and an oxidant gas, respectively,
A method for operating a fuel cell using a metal separator, wherein a gas containing hydrogen as a main component and an oxidizing gas mixed therein is used as the fuel gas.
水素を主成分とし且つ酸化性ガスが混入させられたガスを前記燃料ガスとして前記燃料電池に供給する燃料ガス供給装置を含むことを特徴とする金属製セパレータを用いた燃料電池を有する発電装置。 A power generator having a fuel cell using a metal separator in which a metal separator is interposed between a plurality of unit cells that generate power by being supplied with a fuel gas and an oxidant gas,
A power generation apparatus having a fuel cell using a metal separator, characterized by including a fuel gas supply device that supplies, as the fuel gas, a gas mainly containing hydrogen and mixed with an oxidizing gas to the fuel cell.
14. The metal according to claim 8, wherein the fuel gas supply device supplies the fuel cell with a combustion gas in which the oxidizing gas is periodically mixed every predetermined time. A power generation device having a fuel cell using a separator made of steel.
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Legal Events
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| A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20071031 |
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| A761 | Written withdrawal of application |
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