JP2006150193A - 光触媒及びその製造方法並びにそれを用いた水素の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、炭素の網目構造を外殻に有するカーボンナノ構造体又はそれらの誘導体及び酸化チタンを主成分とする光触媒に関する。本発明はまたアルコール類又はその水溶液に、光照射により活性化された上記光触媒を作用させることにより水素を製造する方法に関する。
【選択図】図1
Description
H2O→H2+(1/2)O2 (a)
また、近年、光触媒の応用は有害化学物質の分解の分野で広く研究検討されている。たとえば、水中や大気中の農薬や悪臭物質などの有機物の分解除去あるいは光触媒を塗布した固体表面のセルフクリーニングなどの数多くの応用例がある。
(2)カーボンナノ構造体が単層ナノチューブ又は多層ナノチューブである請求項1に記載の光触媒。
(3)カーボンナノ構造体又はその誘導体が、カーボンナノ構造体又はその誘導体と酸化チタンとの合計重量を基準として、1〜30wt%含有される(1)又は(2)に記載の光触媒。
(4)アルコール類又はその水溶液に、光照射により活性化された(1)〜(3)のいずれかに記載の光触媒を作用させることにより水素を製造する方法。
(5)アルコール類の40〜90vol%濃度水溶液に上記光触媒を作用させることを特徴とする(4)に記載の方法。
また本発明により、効率的な水素の製造方法が提供される。
使用した光触媒は、酸化チタン(TiO2,日本アエロジル製のP25)である。この粉末状の光触媒は約80%がアナターゼ構造、約20%がルチル構造であり、細孔の少ない多面構造である。粒径は約20nmで、比表面積は約50m2である。
アルコール類(メタノール,エタノール,1−プロパノール)は和光純薬工業(株)またはナカライテスク(株)の特級グレードのものを用いた。
水は脱イオン水を二回再蒸留したものを用いた。
反応容器として、パイレックス(登録商標)ガラス製のシュレンク管(容積153ml)を用いた。シュレンク管の上端はシリコンキャップで密閉した。人工光源として超高圧水銀ランプ(ウシオ電機(株)製、USH−500SC(出力500W))を使用した。紫外線だけを用いて光照射実験をするために、紫外線を通すフィルター(株式会社東芝、ATG UV−D33)を使い、懸濁液が熱くならないように適宜出力を下げるなどの措置をとった。
50vol%アルコール水溶液中で酸化チタン(TiO2)粉末とSWNT粉末の混合割合を変化させたときの1時間あたりの水素発生量を測定した。本実験では触媒の全量を30mgに固定したまま、TiO2粉末とSWNT粉末の両粉末の混合割合を0wt%(この場合は、TiO2のみを含む)から100wt%(この場合は、SWNT粉末のみを含む)まで種々変化させた。50vol%アルコール水溶液の量は20mlであった。用いたアルコールはメタノール,エタノールまたは1−プロパノールである。結果を図1に示す(図中では水素発生量を水素ガス発生速度(単位はμmol/h)として表示)。図1から、SWNT粉末をTiO2粉末に加えることで急激な水素発生量の増加が見られることが分かる。そして水素発生量はSWNT粉末含量として10〜50wt%(SWNT粉末中のSWNT純度を30wt%と仮定すれば、酸化チタンとSWNTの合計重量を基準として、SWNT含量が3〜23wt%)の範囲で高く、20〜40wt%(同7〜16wt%)の範囲で特に高く、25〜40wt%(同9〜14wt%)の範囲で最も高い。一方、SWNT粉末含量が70wt%(同41wt%)を超えると水素発生速度は減少する傾向が見られた。1時間後、最も水素発生量の多かったSWNT粉末含量での、水素ガスの量はメタノールで32μmolであった。用いたどのアルコール水溶液でも水素ガスが発生するが、今回の実験条件下で水素発生量の多かったアルコールの順番は、メタノール>エタノール>1−プロパノールであった。もっとも注目すべきことは、TiO2粉末だけを入れた場合でも、SWNT粉末だけを入れた場合でも水素ガスはほとんど発生しないのに、両者を混ぜると驚異的な量の水素が発生するということである。SWNT粉末がTiO2に対する強力な助触媒として機能していることを示していると考えられる。
下記の各種濃度のアルコール水溶液20mlに、触媒として30mgのTiO2粉末/SWNT粉末混合物(SWNT粉末含量:25wt%)を添加し、光照射により水素発生反応を進行させ、1時間あたりの水素発生量(μmol/h)を測定した。アルコールとしてはメタノール、エタノール又は1−プロパノールを用いた。アルコール水溶液中のアルコール濃度は0vol%(この場合は水のみ)、20vol%、40vol%、60vol%、80vol%、又は100vol%(この場合はアルコールのみ)に設定した。結果を図2に示す。
20mlの50vol%メタノール水溶液中で、TiO2粉末と白金(Pt)粉末の混合物(合計重量30mg)またはTiO2粉末とSWNT粉末の混合物(合計重量30mg)を光触媒として用いて紫外線を照射して反応させたときの水素ガス発生量の照射時間依存性を比較した。結果を図3に示す。図3から、SWNTを用いた系からの水素発生量が白金を用いた系に充分匹敵することが分かる。白金はTiO2に対する助触媒の中で、もっとも優れた助触媒であることが知られている。今回の結果は、SWNTがもっとも優れた助触媒と同等程度の機能をもつことを初めて示したものである。白金は貴金属で、高価である。SWNTのようなカーボンナノチューブ類は、今後量産化され、価格が急激に下がっていくと予想されている。また、今回は純度のかなり低いカーボンナノチューブを用いたので、今回のものよりもずっと純度の高いカーボンナノチューブ類を使用することによって、水素ガス発生量や効率が今後一段と向上していくものと期待される。従って、実用化を考えると、白金よりもSWNTをはじめとするカーボンナノチューブ類の方が、断然有利であるといえる。
Claims (5)
- 炭素の網目構造を外殻に有するカーボンナノ構造体又はそれらの誘導体及び酸化チタンを主成分とする光触媒。
- カーボンナノ構造体が単層ナノチューブ又は多層ナノチューブである請求項1に記載の光触媒。
- カーボンナノ構造体又はその誘導体が、カーボンナノ構造体又はその誘導体と酸化チタンとの合計重量を基準として、1〜30 wt%含有される請求項1又は2に記載の光触媒。
- アルコール類又はその水溶液に、光照射により活性化された請求項1〜3のいずれか1項に記載の光触媒を作用させることにより水素を製造する方法。
- アルコール類の40〜90vol%濃度水溶液に上記光触媒を作用させることを特徴とする請求項4に記載の方法。
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- 2004-11-26 JP JP2004342409A patent/JP4469979B2/ja active Active
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