JP2006019295A - 改質装置及びこれを含む燃料電池システム - Google Patents

Abstract

【課題】 簡単な構造を有しながらも、燃料から水素を発生させるための反応効率及び熱効率を向上させることができる、燃料電池システムの改質装置を提供する。
【解決手段】 改質装置は、互いに独立的な内部空間を有する多重の管路形態を備え、燃料から水素を発生させる改質反応部と、及び前記改質反応部を囲繞し、前記燃料を前記改質反応部の外側周囲に沿って循環させて前記改質反応部の内部に供給するハウジングアセンブリーと
を備えている。
【選択図】図３

Description

本発明は燃料電池システムに関し、より詳しくは、改質装置の構造を改善した燃料電池システムに関する。

周知のように、燃料電池（Fuel Cell）は、メタノール、エタノール、天然ガスのような炭化水素系の物質内に含まれている水素及び酸素の化学反応エネルギーを電気エネルギーに直接変換する発電システムである。

この燃料電池は、使用される電解質の種類によって、リン酸型燃料電池、溶融炭酸塩型燃料電池、固体酸化物型燃料電池、高分子電解質型電池、またはアルカリ型燃料電池などに分類される。これら各々の燃料電池は、根本的な作動原理は同一であるが、使用される燃料の種類、運転温度、触媒、及び電解質などが互いに異なる。

これらのうち、近来開発されている高分子電解質型燃料電池（Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell：ＰＥＭＦＣ、以下、「ＰＥＭＦＣ」という。）は、他の燃料電池に比べて出力特性が優れていて、作動温度が低く、速い始動特性及び応答特性を有するので、自動車のような移動用電源としてはもちろん、住宅、公共建物のような分散用電源及び電子機器用小型電源などに適用可能であり、その応用範囲が広いという長所がある。

このようなＰＥＭＦＣは、基本的なシステムを構成するために、スタック（stack）、改質装置（reformer）、燃料タンク、及び燃料ポンプなどを備えている。スタックは燃料電池の本体を形成し、燃料ポンプは燃料タンク内の燃料を改質装置に供給する。改質装置は燃料を改質して水素を発生させて、この水素をスタックに供給する。これにより、このＰＥＭＦＣは、スタックでこの水素及び酸素を電気化学的に反応させて電気エネルギーを発生させる。

このような燃料電池システムにおいて、改質装置は、熱エネルギーによる化学触媒反応によって燃料から水素を発生させる装置である。

通常、改質装置は、熱エネルギーを発生させて前記燃料から水素を含む改質ガスを発生させる改質反応部、及び前記改質ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる一酸化炭素低減部を備えている。

このような改質装置において、改質反応部は、触媒を利用した発熱及び吸熱反応特性を利用して作用し、燃料及び空気の酸化触媒反応によって反応熱を発生させる発熱部、及び前記反応熱の伝達を受けて燃料の改質触媒反応によって水素を発生させる吸熱部から構成される。

しかし、従来の改質装置は、このような発熱部及び吸熱部が別個に形成されて発熱部で発生した熱を吸熱部に伝達する構造とされており、発熱部及び吸熱部の熱交換が直接行われないので、熱伝達の面で不利であるという問題点があった。

また、従来の改質装置は、別個の構造からなる発熱部及び吸熱部から構成されていたため、システム全体の大きさをコンパクトにすることができない問題点があった。

更に、このような改質装置を含む燃料電池システムは、初期駆動時に改質装置に供給される燃料を予熱しなければならないので、この燃料を予熱することによるエネルギーの消耗によって、システムの全体的な性能効率が低下する問題点がある。

本発明は前記問題点を勘案したものであって、簡単な構造を有しながらも、燃料から水素を発生させるための反応効率及び熱効率を向上させることができる、燃料電池システムの改質装置を提供する。

また、本発明は、前記改質装置を含む燃料電池システムを提供する。

前記課題を達成するために、本発明の実施形態による燃料電池システムの改質装置は、互いに独立的な内部空間を有する多重の管路形態を備え、燃料から水素を発生させる改質反応部と、及び前記改質反応部を囲繞し、前記燃料を前記改質反応部の外側周囲に沿って循環させて前記改質反応部の内部に供給するハウジングアセンブリーとを含む。

前記改質反応部は、第１管路、及び前記第１管路の断面積より小さい断面積を有し、前記第１管路の内部に配置される第２管路、前記第２管路の内部空間に位置する酸化触媒層、及び前記第１管路及び第２管路の間の空間に位置する改質触媒層を含む。

前記第１管路及び前記第２管路の間の空間に位置する水性ガス転換触媒層を更に含むことができる。

前記第１管路及び前記第２管路は、熱伝導性を有するパイプ状とすることができる。

前記改質反応部は、所定の間隔をおいて互いに平行に延在される複数の直線状部分を備えており、これら直線状部分の隣接する両端を交互に接続して蛇行（meander）形状に形成することができる。

前記ハウジングアセンブリーは、前記改質反応部を収容する収容空間を有するハウジング本体、前記収容空間に設置され、前記改質反応部の形状に対応してこの改質反応部の外側周囲に沿って前記燃料の流れを可能にするバッフル部材（baffle members）、及び前記ハウジング本体に結合され、前記収容空間を密閉する蓋部材を含む。

前記改質反応部は、前記第２管路の一方の側端部に流入口が形成され、他方の側端部に排出口が形成されており、前記両側端部はハウジング本体を貫通して前記収容空間の外側に引出される。

前記第１管路の一方の側端部に流入口が形成されると共に、前記一方の側端部は前記収容空間に配置されており、前記第１管路の他方の側端部に排出口が形成されており、前記他方の側端部は前記ハウジング本体を貫通して前記収容空間の外側に引出される。

前記改質反応部は、所定の間隔をおいて互いに平行に延在される複数の直線状部分を備えており、これら直線状部分の隣接する両端を交互に接続して蛇行形状に形成されており、前記バッフル部材は、複数の前記直線状部分の間に複数個設けられており、これらバッフル部材は、前記蛇行部分に対向していない側の一方の端部で前記ハウジング本体の内壁に交互に取り付けられる。

前記ハウジング本体は、前記ハウジング本体の外部から前記収容空間内に燃料を供給するための少なくとも一つの燃料流入口を備えている。

前記第１管路の排出口及び前記第２管路の排出口は、前記ハウジング本体を貫通して前記収容空間の外側に引出されており、この第１管路の排出口及び前記第２管路の排出口には、前記第２管路の排出口と連通する第１連通口及び前記第１管路の排出口と連通する少なくとも一つの第２連通口を有するブッシュ部材を接続することができる。

前記ハウジング本体及び前記蓋部材は、内壁、及び前記内壁に対して所定の間隔をおいて離間して形成され、前記内壁との間に空間を形成する外壁をを備える二重壁構造に形成される。

前記空間は真空状態が維持されて、前記内壁及び前記外壁は、金属断熱素材または非金属断熱素材のうちの少なくとも一つから選択されて形成される。

前記第２管路の流入口に接続して取り付けられる気化部を更に備えている。

本発明の実施形態による燃料電池システムは、前記で言及した改質装置、及び水素及び酸素の電気化学的反応によって電気エネルギーを発生させる少なくとも一つの電気生成部を含む。

前記システムは、前記改質装置に燃料を供給する燃料供給源を備えており、この燃料供給源は、燃料を保存する第１タンク、水を保存する第２タンク、及び前記第１タンク及び第２タンクに連結設置される燃料ポンプを備えている。

前記システムは、前記改質装置及び電気生成部に酸素を供給する酸素供給源を備えており、この酸素供給源は、空気を吸入する空気ポンプを備えている。

前記システムは、前記電気生成部から排出される未反応水素を前記改質装置に供給する循環部を更に備えている。

本発明による燃料電池システムによれば、燃料の改質反応に必要な熱エネルギーを速かに伝達することができる二重の管路形態の改質装置を備えているので、システムの全体的な性能効率及び熱効率をより向上させることができ、システム全体の大きさをコンパクトにすることができる。

また、本発明の燃料電池システムによれば、システムの初期駆動時に改質装置に供給される燃料を予熱することができる構造を有するので、全体的なシステムの熱效率及び運転性能をより向上させることができる。

また、本発明の燃料電池システムによれば、改質反応に必要な熱エネルギーを断熱することができる構造を有するので、改質装置の反応効率及び熱効率を向上させることができる。

また、本発明の燃料電池システムによれば、スタックの電気生成部から排出される未反応水素ガスを改質装置のエネルギー源としてリサイクルすることができるので、システムの全体的な性能効率及び熱效率をより向上させることができる。

図１は本発明の第１実施形態による燃料電池システムの全体的な構造を示した概略図である。

本発明による燃料電池システム１００において、電気を発生させるための燃料は、メタノール、エタノール、または天然ガスのように水素を含む燃料であり、以下では、燃料として液体燃料を例示して説明する。

そして、本システム１００は、前記燃料に含まれている水素と反応する酸素として、別途の保存手段に保存された純粋な酸素や空気中に含まれている酸素をそのまま使用することができる。以下では、空気中に含まれている酸素を使用することを例示して説明する。

図１を参照すれば、本発明による燃料電池システム１００は、液体燃料から水素が含まれた改質ガスを発生させる改質装置２０、前記水素及び酸素の化学反応エネルギーを電気エネルギーに変換して電気を発生させるスタック１０、前記改質装置２０に燃料を供給する燃料供給源５０、前記スタック１０及び改質装置２０に酸素を供給する酸素供給源７０を含んで構成される。

このような燃料電池システム１００は、改質装置２０によって燃料から改質ガスを発生させ、この改質ガスをスタック１０に供給して、水素及び酸素の電気化学的反応によって電気エネルギーを発生させる、高分子電解質型燃料電池（ＰＥＭＦＣ）方式を採用している。

前記燃料供給源５０は、液体燃料を保存する第１タンク５１、水を保存する第２タンク５３、第１タンク５１及び第２タンク５３の各々に連結設置される燃料ポンプ５５を備えている。

酸素供給源７０は、所定のポンピング力を利用して空気を吸入する空気ポンプ７１を備えている。

図２は図１に示した改質装置の構造を示した分解斜視図であり、図３は改質装置の断面図である。

図１乃至図３を参照すれば、改質装置２０は、互いに独立的な内部空間を有する少なくとも二重の管路形態に形成された改質反応部２３を含む。前記改質反応部２３は、液体燃料及び空気の酸化触媒反応によって熱エネルギーを発生させ、前記熱エネルギーを利用した改質触媒反応によって混合燃料から改質ガスを発生させる機能を果たす。

本実施形態によると、前記改質反応部２３は、第１管路２１と、この第１管路２１の内部に位置する第２管路２２とを備えている。前記第１管路２１は、所定の断面積を有しながら実質的に両端が開放された円形パイプ状を為している。また、第２管路２２は、第１管路２１の断面積より相対的に小さい断面積を有しながら実質的に両端が開放された円形パイプ状を為している。このとき、第２管路２２は、その外周面と第１管路２１の内周面とが一定の間隔で離間するように、第１管路２１と同心に配置される。このような第１管路２１及び第２管路２２は、熱伝導性を有するステンレススチール鋼、アルミニウム、銅、鉄などで形成することができる。

第２管路２２の一方の側端部には、液体燃料及び空気がこの第２管路２２の内部空間に流入されるための流入口２２ａが形成されており、他方の側端部には、前記液体燃料及び空気の酸化反応によって燃焼する燃焼ガスを排出させるための排出口２２ｂが形成されている。

この第２管路２２の内部空間には、前記液体燃料及び空気の酸化反応を促進させるための酸化触媒層２４が設けられている。このとき、第２管路２２の流入口２２ａ及び第１タンク５１はパイプ形態の第１供給ライン８１によって接続されていると共に、前記流入口２２ａ及び空気ポンプ７１はパイプ形態の第３供給ライン８３によって接続されている。

本実施形態で、前記第１供給ライン８１及び第３供給ライン８３は、単一の合流ライン９１で合流し、この合流ライン９１が前記流入口２２ａに連結されている（図１参照）。

酸化触媒層２４は、液体燃料及び空気の酸化反応を促進させて、所定の温度の反応熱を発生させるためのものであって、第２管路２２の内部空間に充填されている。このような酸化触媒層２４は、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、シリカ（ＳｉＯ_２）、またはチタニア（ＴｉＯ_２）からなるペレット（pellet）形態の担体に白金（Ｐｔ）、ルテニウム（Ｒｕ）のような触媒物質を担持する構造から構成することができる。

前記第１管路２１の一方の側端部には、液体燃料及び水の混合物が第１管路２１と第２管路２２との間の空間に流入されるようにするための流入口２１ａが形成されており、他方の側端部には、前記混合物の改質反応によって発生する改質ガスを前記空間から改質装置２０の外部に排出させるための排出口２１ｂが形成されている。

第１管路２１と第２管路２２との間の空間には、前記混合物の改質反応を促進させるための改質触媒層２５が設けられている。前記改質触媒層２５は、燃料の改質反応、つまり前記混合物の分解反応及び一酸化炭素の変性反応を促進させて、前記混合物から水素を含む改質ガスを発生させるためのものであって、第１管路２１と第２管路２２との間の空間、つまり第１管路２１の内側の空間に充填される。このような改質触媒層２５は、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、シリカ（ＳｉＯ_２）、またはチタニア（ＴｉＯ_２）からなるペレット形態の担体に、銅（Ｃｕ）、ニッケル（Ｎｉ）、白金（Ｐｔ）のような触媒物質を担持させて構造することができる。

また、本実施形態による改質反応部２３においては、図示したように、第１管路２１と第２管路２２との間の空間に、水性ガス転換触媒層２６が更に設けても良い。前記水性ガス転換触媒層２６は、改質触媒層２５によって前記混合物から発生する改質ガスに対して水性ガス転換反応（Water-Gas Shift Reaction：ＷＧＳ）を生じさせ、前記改質ガスに含まれている一酸化炭素の濃度を低減させる機能を果たす。

前記水性ガス転換触媒層２６は、前記混合物が第１管路２１の流入口２１ａを通じて第１管路２１と第２管路２２との間の空間に流入され、改質触媒層２５を通過して改質ガスに転換された後に前記改質ガスが排出される第１管路２１の排出口２１ｂの側に設けられることが好ましい。このような水性ガス転換触媒層２６は、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、シリカ（ＳｉＯ_２）、またはチタニア（ＴｉＯ_２）からなるペレット形態の担体に、銅（Ｃｕ）、亜鉛（Zｎ）、鉄（Ｆｅ）、クロム（Ｃｒ）のような触媒物質を担持させて構造することができる。

このような構造からなる改質反応部２３は、所定の間隔をおいて互いに平行に延在される直線状部分を備えており、これら直線状部分の隣接する両端を交互に接続して蛇行形状に形成されている。なお、前記改質反応部２３の構造は、このような蛇行形状に限定されるものではない。

液体燃料及び空気を第２管路２２の内部空間に供給すると、酸化触媒層２４による液体燃料及び空気の酸化触媒反応によって所定の温度の反応熱が発生し、この反応熱は、第２管路２２を通じて第１管路２１に伝達される。

そして、前記混合物を第１管路２１と第２管路２２との間の空間に供給すると、この混合物が前記反応熱を吸熱しながら改質触媒層２５による改質触媒反応によって改質ガスを発生し、水性ガス転換触媒層２６によって前記改質ガスに含まれている一酸化炭素の濃度が低減される。

このような改質反応部２３を含む本実施形態による改質装置２０は、前記改質反応部２３から発生する熱エネルギーの効率を最大とするために、前記熱エネルギーを第１管路２１と第２管路２２との間の空間に供給される燃料に伝達するハウジングアセンブリー３０を備えている。

前記ハウジングアセンブリー３０は、改質反応部２３を全体的に囲繞し、前記混合物を改質反応部２３の外側で循環させつつ前記改質反応部２３に供給することができる構造とされている。

このため、本実施形態によるハウジングアセンブリー３０は、改質反応部２３を収容するための収容空間が形成されているハウジング本体３１と、前記収容空間内に設置され、改質反応部２３の形状に対応してその改質反応部２３の外側に沿って混合物の流れを可能にするバッフル部材３２と、ハウジング本体３１に取り付けられ、前記収容空間を密閉する蓋部材３３とを備えている。

前記ハウジング本体３１は、図示したように、略長方形を為す背面板３１ｄを備えており、この背面板３１ｄの周縁には、所定の高さの側壁３１ｅが形成され、これら面板３１ｄと側壁３１ｅとにより、前面が開放された収容空間３１ｆが形成されている。

前記側壁３１ｅのうちの一部（図２では左側上部）には、第１管路２１の排出口２１ｂ及び第２管路２２の排出口２２ｂを設けるための第１貫通孔３１ａと、前記第２管路２２の流入口２２ａを設けるための第２貫通孔３１ｂと、前記収容空間３１ｆ内に燃料を流入するための少なくとも一つの燃料流入口３１ｃとが形成されている。

前記燃料流入口３１ｃと、燃料供給源５０の第１タンク５１及び第２タンク５３とは、パイプ形態の第２供給ライン８２によって接続されている（図１参照）。

このような構造からなるハウジング本体３１の収容空間３１ｆに改質反応部２３を設置する場合、前記第１管路２１の排出口２１ｂ及び第２管路２２の排出口２２ｂが、第１貫通孔３１ａを貫通して前記収容空間３１ｆの外側に引出され、第２管路２２の流入口２２ａも、第２貫通孔３１ｂを貫通して前記収容空間３１ｆの外側に引出される。そして、第１管路２１の流入口２１ａは、ハウジング本体３１の収容空間３１ｆ内に配置される。

また、前記ハウジング本体３１には、第１管路２１の排出口２１ｂ及び第２管路２２の排出口２２ｂと接続されるブッシュ（bush）部材３４が取り付けられる。

このブッシュ部材３４は、第２管路２２の排出口２２ｂを通じて排出される液体燃料及び空気の燃焼ガスと、第１管路２１の排出口２１ｂを通じて排出される水素ガスとを容易に排出させるためのものである。

ブッシュ部材３４は、第２管路２２の排出口２２ｂと連通する第１連通口３４ａと、第１管路２１の排出口２１ｂと連通する少なくとも一つの第２連通口３４ｂとを備えている。この場合、前記第２連通口３４ｂと後述する電気生成部１１とは、パイプ形態の第４供給ライン８４によって接続されている（図１参照）。

前記バッフル部材３２は、ハウジング本体３１の収容空間３１ｆ内に改質反応部２３の形状に対応する流路を形成するためのものであって、燃料流入口３１ｃを通じて前記収容空間３１ｆ内に流入される水及び燃料の混合物が、第１管路２１の外側に沿って循環する形状とされている。

つまり、前記バッフル部材３２は、改質反応部２３の酸化触媒反応によって第２管路２２から第１管路２１に伝達された熱エネルギーが、前記混合物に容易に伝達されるようにすると共に、この混合物が第１管路２１の流入口２１ａに容易に供給されるようにするための流路を形成している。

具体的にはバッフル部材３２は、改質反応部２３の複数の前記直線状部分の間に複数個設けられており、これらバッフル部材３２は、蛇行部分に対向していない側の一方の端部で、ハウジング本体３１の内壁に取り付けられている。

各々のバッフル部材３２は、ハウジング本体３１の側壁と実質的に同一な幅とされており、一方の端部がハウジング本体３１の左側あるいは右側の内壁のうちのいずれか一方の内壁に取り付けられ（図３参照）、他方の端部は他方の内壁と所定の間隔をおいて離間するように配置されて取り付けられている。

したがって、これらバッフル部材３２は、前記一方の端部が前記内壁に取り付けられ、ハウジング本体３１の収容空間３１ｆにおいて蛇行形状を為す改質反応部２３に対応するジグザグ形態の流路を構成する。

蓋部材３３は、ハウジング本体３１の収容空間３１ｆを密閉するためのものであって、スクリュー（図示せず）のような通常の締結手段によってハウジング本体３１の前面に取り付けられる。

一方、改質装置２０の作用時に改質反応部２３で発生する熱エネルギーがハウジング本体３１及び蓋部材３３を通じて外部に放出されるので、本実施形態におけるハウジングアセンブリー３０は、熱エネルギーがハウジング本体３１及び蓋部材３３を通じて外部に放出されるのを阻止することができるように、断熱構造とされている。

このハウジングアセンブリー３０の断熱構造について説明すると、ハウジング本体３１及び蓋部材３３は、改質反応部２３全体を囲繞する内壁３７ａ及び３７ａ'と、この内壁３７ａ、３７ａ'に対向して所定の間隔をおいて離間して形成された外壁３７ｂ及び３７ｂ'を備えており、これらの内壁３７ａ及び３７ａ'と外壁３７ｂ及び３７ｂ'との間で真空状態の空間を形成する二重壁構造とされている。

前記内壁３７ａ及び３７ａ'と外壁３７ｂ及び３７ｂ'とは、ＳＵＳ（Steel Use Stainless）のようなステンレス鋼、アルミニウム（Ａｌ）、またはジルコニウム（zirconium）などの金属断熱素材またはセラミックのような非金属断熱素材のうちの少なくとも一つから選択して形成することができる。このとき、前記内壁３７ａ、３７ａ'及び外壁３７ｂ、３７ｂ'は同一な材質で形成しても互いに異なる材質で形成しても構わない。

一方、本実施形態に示すように、改質装置２０は、第２管路２２の流入口２２ａを通じてこの第２管路２２の内部空間に流入される液体燃料及び空気の酸化触媒反応をより促進させるために、前記流入口２２ａの周囲に設けられ、液体燃料を実質的に気化させることができる気化部４０を備えていても良い（図３参照）。

前記気化部４０は、流入口２２ａに接続して取り付けられ、電源が印加されて所定の温度の熱を発生させる通常の電熱装置、好ましくは両端が前記電源と電気的に連結される電熱コイルを備えている。当然のことながら、水素を含む燃料として、液体燃料を使用せずに天然ガスのような気体燃料を使用する場合には、本実施形態による改質装置２０には、気化部４０を省略することもできる。

図４は、図１に示したスタックの構造を示した分解斜視図である。

図１及び図４を参照すれば、本システム１００に適用されるスタック１０は、改質装置２０によって発生した水素ガス及び空気中に含まれている酸素の酸化/還元反応によって電気エネルギーを発生させる少なくとも一つの電気生成部１１を備えている。

前記電気生成部１１は、膜−電極アセンブリー１２を中心とし、その両面にセパレータ１６を配置して電気を発生させる最少単位のセルを備えており、この単位セルを複数個設けることにより、本実施形態のような積層構造のスタック１０が形成されている。

このスタック１０の最外側には、前記複数の電気生成部１１を密着させるための加圧プレート１３、１３'を設置しても構わない。一方、本発明によるスタック１０を、加圧プレート１３を省略して、電気生成部１１の最外側に位置するセパレータ１６が加圧プレートの機能を果たすように構成することもできる。更に、加圧プレート１３、１３'を、複数の電気生成部１１を密着させる機能の他に、下記で説明するセパレータ１６としての機能を果たすように構成することもできる。

膜−電極アセンブリー１２は、両面にアノード電極及びカソード電極を備えており、二つの電極の間に電解質膜が設けられた構造とされている。

アノード電極は、セパレータ１６を通じて改質ガスの供給を受ける部分であって、改質ガスを電子及び水素イオンに分離させる触媒層と、電子及び改質ガスの円滑な移動のための気体拡散層（Gas Diffusion Layer：ＧＤＬ）とから構成される。

カソード電極は、セパレータ１６を通じて空気の供給を受ける部分であって、アノード電極側から供給を受けた電子、水素イオン、及び空気中の酸素を反応させて水を生成する触媒層と、酸素の円滑な移動のための気体拡散層とから構成される。

電解質膜は、アノード電極の触媒層で発生した水素イオンをカソード電極の触媒層に移動させるイオン交換の機能をする。

セパレータ１６は、膜−電極アセンブリー１２の酸化/還元反応に必要な水素及び空気をアノード電極及びカソード電極に供給する通路としての機能を果たしており、アノード電極及びカソード電極を直列に接続する伝導体の機能も果たしている。

より具体的には、セパレータ１６は、膜−電極アセンブリー１２のアノード電極に密着される面にアノード電極に水素ガスを供給するための水素通路、及び膜−電極アセンブリー１２のカソード電極に密着される面にカソード電極に空気を供給するための空気通路を構成する流路チャンネル１７を備えている。

そして、前記加圧プレート１３には、水素をセパレータ１６の水素通路に供給するための第１流入部１３ａと、空気をセパレータ１６の空気通路に供給するための第２流入部１３ｂと、膜−電極アセンブリー１２のアノード電極で反応して残った水素を排出させるための第１排出部１３ｃと、膜−電極アセンブリー１２のカソード電極で水素及び酸素の結合反応によって発生した水及び水素と反応して残った空気を排出させるための第２排出部１３ｄとが形成されている。

ここで、第１流入部１３ａ及びハウジングアセンブリー３０の第２連通口３４ｂは、前記のように第４供給ライン８４によって接続されており、前記第２流入部１３ｂ及び空気ポンプ７１は、パイプ形態の第５供給ライン８５によって接続されている（図１参照）。

以下、前記のような構造の本発明の第１実施形態による燃料電池システムの動作を詳細に説明する。

まず、燃料ポンプ５５を稼動させ、第１タンク５１に保存された液体燃料を、第１供給ライン８１を通じて第２管路２２の流入口２２ａに供給する。

これと同時に、空気ポンプ７１を稼動させ、空気を第３供給ライン８３を通じて第２管路２２の流入口２２ａに供給する。このとき、前記第１供給ライン８１を通過する液体燃料及び第３供給ライン８３を通過する空気は、合流ライン９１を通じて互いに合流された状態で、第２管路２２の流入口２２ａに供給される。

このような過程で、前記液体燃料及び空気は、気化部４０を経て、第２管路２２の流入口２２ａを通じてこの第２管路２２の内部空間に流入される。

これにより、気化された燃料及び空気は、第２管路２２の内部を通過しながら酸化触媒層２４によって酸化触媒反応を起こす。このような過程で、第２管路２２の内部では、前記燃料及び空気が酸化触媒反応によって燃焼しながら所定の温度の反応熱を発生させる。この反応熱は、第２管路２２から第１管路２１及び第２管路２２の間の空間を通過して第１管路２１に伝達される。

一方、第２管路２２の内部で発生する比較的高い温度の燃焼ガスは、第２管路２２の排出口２２ｂを通じて排出される。

このような状態で、燃料ポンプ５５を稼動させて第１タンク５１に保存された液体燃料及び第２タンク５３に保存された水が第２供給ライン８２を通じてハウジング本体３１の燃料流入口３１ｃに供給される。

そして、このハウジング本体３１に供給された液体燃料及び水は、ハウジング本体３１の収容空間３０ｆ内でバッフル部材３２によって区画された流路に沿って図３の矢印方向に循環しながら第１管路２１と実質的に接触すると共に、第１管路２１から伝達される熱エネルギーによって所定の温度に予熱される。

このとき、前記熱エネルギーは、ハウジング本体３１及び蓋部材３３の内壁３７ａによって１次的に断熱され、内壁３７ａ及び外壁３７ｂの間の真空空間及び外壁３７ｂによって２次的に断熱される。

これにより、前記熱エネルギーは、ハウジング本体３１及び蓋部材３３によって、外部に放出を抑制されるので、改質反応部２３の熱エネルギーの損失を減少させて、改質装置２０の全体的な反応効率及び熱效率を向上させることができる。

次に、予熱された液体燃料及び水の混合物は、ハウジング本体３１の収容空間３０ｆ内から第１管路２１の流入口２１ａを通じて第１管路２１及び第２管路２２の間の空間に流入し、その空間に設けられている改質触媒層２５を通過しながら第２管路２２から提供される熱エネルギーを吸熱する。

この過程で、前記混合物の分解反応が進められて、二酸化炭素及び水素を含む改質ガスを発生させる。このとき、第１管路２１と第２管路２２との間の空間では、改質触媒反応による副生成物として一酸化炭素を含む改質ガスが発生する。

前記改質ガスは、まず、改質触媒層２５を通過した後に、水性ガス転換触媒層２６を通過する。そして、第１管路２１の排出口２１ｂ側では、水性ガス転換触媒反応によって改質ガスが追加的に発生されるが、このとき、この改質ガスに含まれている一酸化炭素の濃度は低減される。

次に、前記改質ガスが第１管路２１の排出口２１ｂを通じて排出されると、前記改質ガスは、第４供給ライン８４を通じてスタック１０の第１流入部１３ａに供給される。

これと同時に、空気ポンプ７１が稼動されて空気が第５供給ライン８５を通じてスタック１０の第２流入部１３ｂに供給される。

したがって、前記改質ガスは、セパレータ１６の水素通路を通じて膜−電極アセンブリー１２のアノード電極に供給される。そして、空気は、セパレータ１６の空気通路を通じて膜−電極アセンブリー１２のカソード電極に供給される。

これにより、膜−電極アセンブリー１２のアノード電極では、改質ガスが電子及びプロトン（水素イオン）に分解される。そして、プロトンは、電解質膜を通じてカソード電極に移動し、電子は電解質膜を通じて移動できずにセパレータ１６を通じて隣接する膜−電極アセンブリー１２のカソード電極に移動するため、この電子の流れで電流を発生させて、付随的に熱及び水を発生させる。

一方、電気生成部１１での電気生成時においては、セパレータ１６を通じて膜−電極アセンブリー１２のアノード電極に供給される水素のうちの一部が反応し、残りの水素は未反応のまま第１排出部１３ｃを通じて排出される。

また、電気生成部１１での電気生成時においては、セパレータ１６を通じて膜−電極アセンブリー１２のカソード電極に供給される空気のうちの一部が反応し、残りの空気は水素及び酸素の結合反応によって発生する高温多湿な水分に含まれた状態で第２排出部１３ｄを通じて排出される。

図５は本発明の第２実施形態による燃料電池システムを示した概略図である。便宜上、図１に示された燃料電池システムと同一な機能をする部材には同一な符号を付している。

図５を参照すると、本発明の第２実施形態による燃料電池システム２００は、前記第１実施形態の構造を基本にしながら、スタック１０の第１排出部１３ｃを通じて排出される未反応水素ガスを空気と共に第２管路２２の内部空間に供給することが可能な構造とされている。

このため、本システム２００は、前記未反応水素を第２管路２２の流入口２２ａに供給する循環部６０を備えている。また、前記循環部６０は、スタック１０の第１排出部１３ｃ及び第２管路２２の流入口２２ａを所定の流路に接続する第６供給ライン８６を備えている。

前記管路２２の流入口２２ａ及び空気ポンプ７１は前記第１実施形態と同様に、第３供給ライン８３によって接続されている。

この第２実施形態による燃料電池システム２００のその他の構造は、前記第１実施形態と同様であるので、詳細な説明は省略する。

以下、前記のような構造の本発明の第２実施形態による燃料電池システムの動作を詳細に説明する。

まず、本システム２００の初期起動時に、前記第１実施形態と同一な一連の動作によって発生する熱エネルギーをを利用して混合燃料から水素ガスを発生させ、前記水素ガス及び酸素の電気化学的反応によって電気エネルギーを発生させる。

このような過程で、電気生成部１１での電気生成時においては、セパレータ１６を通じて膜−電極アセンブリー１２のアノード電極に供給される改質ガスの水素の一部が反応し、残りの水素は未反応のままスタック１０の第１排出部１３ｃを通じて排出される。

次に、第１供給ライン８１上に設置された公知の開閉バルブ（図示せず）により図５に仮想線で示した第１供給ライン８１を閉鎖させた状態で、前記第１排出部１３ｃから排出される未反応水素を、第６供給ライン８６を通じて第２管路２２の流入口２２ａに供給する。

これと同時に、空気ポンプ７１を稼動させ、空気を第３供給ライン８３を通じて第２管路２２の流入口２２ａに供給する。

したがって、第２管路２２の内部では、前記未反応水素及び空気の酸化反応によって所定の温度の反応熱が発生する。つまり、この第２実施形態は、スタック１０から未反応で排出される水素をリサイクルして、システムの性能効率をより向上させることができる構成とされている。

この第２実施形態による燃料電池システム２００のその他の動作は、前記第１実施形態と同様であるので、詳細な説明は省略する。

以上で、本発明の好ましい実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されず、特許請求の範囲、発明の詳細な説明、及び添付した図面の範囲内で多様に変形して実施することが可能であり、これらも本発明の技術的範囲に属する。

本発明の第１実施形態による燃料電池システムを示した概略図である。 本発明の実施形態による改質装置を示した分解斜視図である。 本発明の実施形態による改質装置を示した断面図である。 本発明の実施形態によるスタックを示した分解斜視図である。 本発明の第２実施形態による燃料電池システムを示した概略図である。

符号の説明

１０ スタック
１１ 電気生成部
１２ 膜−電極アセンブリー
１３ 加圧プレート
１６ セパレータ
１７ 流路チャンネル
２０ 改質装置
２１ 第１管路
２２ 第２管路
２３ 改質反応部
２４ 酸化触媒層
２５ 改質触媒層
２６ 水性ガス転換触媒層
３０ ハウジングアセンブリー
３１ ハウジング本体
３２ バッフル部材
３３ 蓋部材
３４ ブッシュ部材
４０ 気化部
５０ 燃料供給源
５１ 第１タンク
５３ 第２タンク
５５ 燃料ポンプ
６０ 循環部
７０ 酸素供給源
７１ 空気ポンプ
８１，８２，８３，８４，８５，８６ 第１，第２，第３，第４，第５，第６供給ライン
９１ 合流ライン
１００，２００ 燃料電池システム

Claims (19)

1. 互いに独立的な内部空間を有する多重の管路形態を備え、燃料から水素を発生させる改質反応部；及び
   前記改質反応部を囲繞し、前記燃料を前記改質反応部の外側周囲に沿って循環させて前記改質反応部の内部に供給するハウジングアセンブリー；を含む、燃料電池システムの改質装置。
2. 前記改質反応部は、
   第１管路；
   前記第１管路の断面積より小さい断面積を有し、前記第１管路の内部に配置される第２管路；
   前記第２管路の内部空間に位置する酸化触媒層；及び
   前記第１管路及び第２管路の間の空間に位置する改質触媒層；を含む、請求項１に記載の燃料電池システムの改質装置。
3. 前記第１管路及び前記第２管路の間の空間に位置する水性ガス転換触媒層を更に含む、請求項２に記載の燃料電池システムの改質装置。
4. 前記第１管路及び前記第２管路は、熱伝導性を有するパイプ状とされた、請求項２に記載の燃料電池システムの改質装置。
5. 前記改質反応部は、所定の間隔をおいて互いに平行に延在される複数の直線状部分を備えており、これら直線状部分の隣接する両端を交互に接続して蛇行形状に形成される、請求項２に記載の燃料電池システムの改質装置。
6. 前記ハウジングアセンブリーは、
   前記改質反応部を収容する収容空間を有するハウジング本体；
   前記収容空間に設置され、前記改質反応部の形状に対応してこの改質反応部の外側周囲に沿って前記燃料の流れを可能にするバッフル部材；及び
   前記ハウジング本体に結合され、前記収容空間を密閉する蓋部材；を含む、請求項１に記載の燃料電池システムの改質装置。
7. 前記改質反応部は、
   前記第２管路の一方の側端部に流入口が形成され、他方の側端部に排出口が形成されており、前記両側端部はハウジング本体を貫通して前記収容空間の外側に引出される、請求項６に記載の燃料電池システムの改質装置。
8. 前記第１管路の一方の側端部に流入口が形成されると共に、前記一方の側端部は前記収容空間に配置されており、前記第１管路の他方の側端部に排出口が形成されており、前記他方の側端部は前記ハウジング本体を貫通して前記収容空間の外側に引出される、請求項６に記載の燃料電池システムの改質装置。
9. 前記改質反応部は、所定の間隔をおいて互いに平行に延在される複数の直線状部分を備えており、これら直線状部分の隣接する両端を交互に接続して蛇行形状に形成されており、前記バッフル部材は、複数の前記直線状部分の間に複数個設けられており、これらバッフル部材は、前記蛇行部分に対向していない側の一方の端部で前記ハウジング本体の内壁に交互に取り付けられる、請求項６に記載の燃料電池システムの改質装置。
10. 前記ハウジング本体は、前記ハウジング本体の外部から前記収容空間内に燃料を供給するための少なくとも一つの燃料流入口を備えている、請求項６に記載の燃料電池システムの改質装置。
11. 前記第１管路の排出口及び前記第２管路の排出口は、前記ハウジング本体を貫通して前記収容空間の外側に引出されており、この第１管路の排出口及び前記第２管路の排出口には、前記第２管路の排出口と連通する第１連通口及び前記第１管路の排出口と連通する少なくとも一つの第２連通口を有するブッシュ部材が接続される、請求項８に記載の燃料電池システムの改質装置。
12. 前記ハウジング本体及び前記蓋部材は、
    内壁、及び前記内壁に対して所定の間隔をおいて離間して形成され、前記内壁との間に空間を形成する外壁を備える二重壁構造に形成される、請求項６に記載の燃料電池システムの改質装置。
13. 前記空間は真空状態が維持される、請求項１２に記載の燃料電池システムの改質装置。
14. 前記内壁及び前記外壁は、金属断熱素材または非金属断熱素材のうちの少なくとも一つから選択されて形成される、請求項１２に記載の燃料電池システムの改質装置。
15. 前記第２管路の流入口に接続して取り付けられる気化部を更に備えている、請求項７に記載の燃料電池システムの改質装置。
16. 第１項の改質装置；及び
    水素及び酸素の電気化学的反応によって電気エネルギーを発生させる少なくとも一つの電気生成部；を備えている、燃料電池システム。
17. 前記改質装置に燃料を供給する燃料供給源を備えており、
    前記燃料供給源は、
    燃料を保存する第１タンク；
    水を保存する第２タンク；及び
    前記第１タンク及び第２タンクに連結設置される燃料ポンプ；を備えている、請求項１６に記載の燃料電池システム。
18. 前記改質装置及び電気生成部に酸素を供給する酸素供給源を備えており、
    前記酸素供給源は、
    空気を吸入する空気ポンプを備えている、請求項１６に記載の燃料電池システム。
19. 前記電気生成部から排出される未反応水素を、前記改質装置に供給する循環部を更に備えている、請求項１６に記載の燃料電池システム。
    

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