JP2005276564A - Fuel cell - Google Patents

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浩次 山田
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a fuel cell in which a liquid fuel is made to pass through a current collector efficiently, and in which a sufficient power generating performance can be obtained. <P>SOLUTION: In the direct fuel supply type fuel cell 1 having a stack structure in which unit cells 2 in which a fuel side electrode 4 and an oxygen side electrode 5 are opposed and arranged by pinching an electrolyte layer 3, are being laminated and being demarkated by a fuel side separator 6 and an oxygen side separator 7, the current collector 12 composed of a material through which gas is enabled to pass, and in which a liquid fuel passing route 14 to make the liquid fuel pass through from the fuel side separator 6 side to the fuel electrode 4 side is formed is installed between the fuel side electrode 4 and the fuel side separator 6. <P>COPYRIGHT: (C)2006,JPO&NCIPI

Description

本発明は、燃料電池、詳しくは、液体燃料を燃料側電極に直接供給する直接燃料供給型燃料電池に関する。   The present invention relates to a fuel cell, and more particularly to a direct fuel supply type fuel cell that supplies liquid fuel directly to a fuel side electrode.

近年、メタノールなどの液体燃料を燃料側電極に直接供給する直接燃料供給型燃料電池の開発が進められている。   In recent years, development of a direct fuel supply type fuel cell in which liquid fuel such as methanol is directly supplied to a fuel side electrode has been advanced.

このような直接燃料供給型燃料電池は、たとえば、電解質層を挟んで対向配置される燃料側電極および酸素側電極と、燃料側電極と対向配置され、燃料と水との混合液が導入される燃料側通路が形成されている燃料側セパレータと、酸素側電極と対向配置され、酸素が導入される酸素側通路が形成されている酸素側セパレータとを備えている。   In such a direct fuel supply type fuel cell, for example, a fuel-side electrode and an oxygen-side electrode that are arranged to face each other with an electrolyte layer interposed therebetween, and a fuel-side electrode are arranged to face each other, and a mixture of fuel and water is introduced. A fuel-side separator in which a fuel-side passage is formed, and an oxygen-side separator that is disposed opposite to the oxygen-side electrode and in which an oxygen-side passage into which oxygen is introduced is formed.

そして、このような直接燃料供給型燃料電池では、メタノールなどの燃料と水との混合液を、燃料側セパレータの燃料側通路から、直接、燃料側電極に供給するとともに、酸素側セパレータの酸素側通路から、酸素もしくは空気を酸素側電極に供給して、燃料の電気化学反応によって生じるプロトンを、電解質層中において燃料側電極から酸素側電極に移動させることにより、電気エネルギーを得るようにしている（たとえば、特許文献１参照。）。
特開２００２−２３１２６５号公報 In such a direct fuel supply type fuel cell, a mixed liquid of fuel such as methanol and water is directly supplied from the fuel side passage of the fuel side separator to the fuel side electrode, and the oxygen side of the oxygen side separator is supplied. Oxygen or air is supplied from the passage to the oxygen side electrode, and protons generated by the electrochemical reaction of the fuel are moved from the fuel side electrode to the oxygen side electrode in the electrolyte layer to obtain electric energy. (For example, refer to Patent Document 1).
JP 2002-231265 A

このような直接燃料供給型燃料電池には、電極からセパレータへ効率良く電子を伝達するための集電体が、燃料側セパレータと燃料側電極との間、および、酸素側セパレータと酸素側電極との間に配置されている。   In such a direct fuel supply type fuel cell, a current collector for efficiently transmitting electrons from the electrode to the separator is provided between the fuel side separator and the fuel side electrode, and between the oxygen side separator and the oxygen side electrode. It is arranged between.

しかるに、集電体は、通常、コストおよび取り扱いやすさの観点で、カーボン繊維から、ペーパー状あるいは織物状に形成されたものが用いられており、疎水性を有している。また、触媒反応により生成したガスを、電極からセパレータに形成された通路へ積極的に移動させることを目的として、フッ素樹脂等による撥水処理が施される場合がある。そのため、分子内に疎水基を有していないヒドラジン等の液体燃料は、集電体からの通過が阻害され、その結果、十分な発電性能が得られないという不具合がある。   However, the current collector is usually made of carbon fiber in the form of paper or fabric from the viewpoint of cost and ease of handling, and has a hydrophobic property. In addition, water repellent treatment with a fluororesin or the like may be performed for the purpose of positively moving the gas generated by the catalytic reaction from the electrode to the passage formed in the separator. For this reason, liquid fuel such as hydrazine having no hydrophobic group in the molecule is obstructed from passing through the current collector, and as a result, sufficient power generation performance cannot be obtained.

本発明の目的は、このような液体燃料を、集電体に効率よく通過させて、十分な発電性能を得ることのできる、燃料電池を提供することにある。   An object of the present invention is to provide a fuel cell that can efficiently pass such liquid fuel through a current collector and obtain sufficient power generation performance.

上記目的を達成するため、本発明は、電解質層と、前記電解質層を挟んで対向配置される燃料側電極および酸素側電極と、前記燃料側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記燃料側電極に燃料を供給する燃料供給部材と、前記酸素側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記酸素側電極に酸素を供給する酸素供給部材とを備える燃料電池において、前記燃料側電極と前記燃料供給部材との間には、気体が通過可能な材料からなる集電体が設けられており、前記集電体には、液体燃料を前記燃料供給部材側から前記燃料側電極側へ通過させるための液体燃料通過手段が、形成されていることを特徴としている。   In order to achieve the above object, the present invention is arranged to face an electrolyte layer, a fuel side electrode and an oxygen side electrode arranged opposite to each other with the electrolyte layer interposed therebetween, on the opposite side of the fuel side electrode and the electrolyte layer, A fuel cell comprising: a fuel supply member that supplies fuel to the fuel side electrode; and an oxygen supply member that is disposed opposite to the oxygen side electrode and opposite to the electrolyte layer and supplies oxygen to the oxygen side electrode. A current collector made of a material through which a gas can pass is provided between the fuel side electrode and the fuel supply member, and liquid fuel is supplied to the current collector from the fuel supply member side to the fuel side. The liquid fuel passage means for making it pass to the electrode side is formed, It is characterized by the above-mentioned.

この燃料電池では、集電体には、液体燃料通過手段が形成されているので、液体燃料を、液体燃料通過手段を介して、燃料供給部材側から燃料側電極側へ通過させることができる。そのため、液体燃料を、集電体に効率よく通過させて、燃料側電極に十分に接触させることにより、発電を促進させることができる。その結果、十分な発電性能を得ることができる。   In this fuel cell, since the liquid collector is formed in the current collector, the liquid fuel can be passed from the fuel supply member side to the fuel side electrode side through the liquid fuel passage means. Therefore, power generation can be promoted by allowing the liquid fuel to efficiently pass through the current collector and sufficiently contacting the fuel side electrode. As a result, sufficient power generation performance can be obtained.

また、本発明の燃料電池では、前記液体燃料通過手段が、たとえば、前記集電体の厚さ方向に形成される溝および／または穴であることが好適である。   In the fuel cell of the present invention, it is preferable that the liquid fuel passage means is, for example, a groove and / or a hole formed in the thickness direction of the current collector.

液体燃料通過手段が集電体の厚さ方向に形成される溝および／または穴であると、簡易な方法により確実に液体燃料通過手段を形成することができ、かつ、確実に、液体燃料を集電体に通過させることができる。   If the liquid fuel passage means is a groove and / or a hole formed in the thickness direction of the current collector, the liquid fuel passage means can be reliably formed by a simple method, and the liquid fuel can be reliably It can be passed through a current collector.

また、本発明の燃料電池では、前記液体燃料通過手段が、たとえば、前記集電体の厚さ方向に形成される親水性部分であることが好適である。   In the fuel cell of the present invention, it is preferable that the liquid fuel passage means is a hydrophilic portion formed in the thickness direction of the current collector, for example.

液体燃料通過手段が集電体の厚さ方向に形成される親水性部分であると、簡易な方法により確実に液体燃料通過手段を形成することができ、かつ、確実に、液体燃料を集電体に通過させることができる。   When the liquid fuel passage means is a hydrophilic portion formed in the thickness direction of the current collector, the liquid fuel passage means can be reliably formed by a simple method, and the liquid fuel is reliably collected. Can be passed through the body.

また、本発明の燃料電池では、前記液体燃料通過手段が、前記集電体の一部に形成されていることが好適である。   In the fuel cell of the present invention, it is preferable that the liquid fuel passage means is formed in a part of the current collector.

液体燃料通過手段が集電体のすべてに形成されている場合には、液体燃料通過手段を通過した液体燃料が、燃料側電極と接触して触媒反応によりガスを生じても、そのガスが集電体を介して外部に放出されず、液体燃料の供給効率を低下させるおそれがある。   When the liquid fuel passage means is formed on all of the current collectors, even if the liquid fuel that has passed through the liquid fuel passage means comes into contact with the fuel side electrode to generate a gas by a catalytic reaction, the gas is collected. There is a possibility that the supply efficiency of the liquid fuel may be reduced without being discharged to the outside through the electric body.

しかし、液体燃料通過手段を集電体の一部に形成すれば、液体燃料を、液体燃料通過手段を介して、燃料供給部材側から燃料側電極側へ効率よく通過させつつ、液体燃料通過手段を通過した液体燃料が燃料側電極と接触して触媒反応により生じたガスを、その集電体における液体燃料通過手段が形成されていない部分から通過させることにより、そのガスを、集電体を介して外部に放出することができ、液体燃料の供給効率を向上させることができる。   However, if the liquid fuel passage means is formed in a part of the current collector, the liquid fuel passage means is efficiently passed from the fuel supply member side to the fuel side electrode side via the liquid fuel passage means. By passing the gas produced by the catalytic reaction when the liquid fuel that has passed through the fuel side electrode comes into contact with the fuel side electrode from the portion where the liquid fuel passage means is not formed in the current collector, the gas is passed through the current collector. And the supply efficiency of the liquid fuel can be improved.

本発明の燃料電池によれば、液体燃料を、集電体に効率よく通過させて、燃料側電極に十分に接触させることにより、発電を促進させることができる。その結果、十分な発電性能を得ることができる。   According to the fuel cell of the present invention, power generation can be promoted by allowing the liquid fuel to efficiently pass through the current collector and sufficiently contacting the fuel side electrode. As a result, sufficient power generation performance can be obtained.

図１ないし図３は、本発明の燃料電池の一実施形態を示す概略構成図である。この燃料電池１は、たとえば、電気自動車に搭載して、車両駆動用のモータに対して電力を供給するために、ヒドラジン類やアンモニア水などの分子内に疎水基を有していない化合物からなる液体燃料を燃料側電極に直接供給する直接燃料供給型燃料電池として構成されている。   1 to 3 are schematic configuration diagrams showing an embodiment of a fuel cell of the present invention. The fuel cell 1 is made of a compound that does not have a hydrophobic group in a molecule such as hydrazine or ammonia water, for example, to be mounted on an electric vehicle and supply electric power to a motor for driving the vehicle. The fuel cell is configured as a direct fuel supply type fuel cell that supplies liquid fuel directly to the fuel side electrode.

燃料電池１は、図１に示す構成単位である単位セル２を、複数積層したスタック構造とされている。単位セル２は、電解質層３と、電解質層３を挟んで対向配置される燃料側電極４および酸素側電極５と、燃料供給部材としての燃料側セパレータ６および酸素供給部材としての酸素側セパレータ７とを備えている。   The fuel cell 1 has a stack structure in which a plurality of unit cells 2 which are constituent units shown in FIG. 1 are stacked. The unit cell 2 includes an electrolyte layer 3, a fuel-side electrode 4 and an oxygen-side electrode 5 that are arranged to face each other with the electrolyte layer 3 interposed therebetween, a fuel-side separator 6 as a fuel supply member, and an oxygen-side separator 7 as an oxygen supply member. And.

電解質層３は、カチオン交換型電解質層であって、液体燃料から生成されるプロトンＨ＋を移動させることができる媒体、たとえば、固体高分子膜、ゼオライト、セラミックス、ガラスなどから形成されており、好ましくは、固体高分子膜から形成されている。固体高分子膜としては、より具体的には、パーフルオロスルホン酸膜（例えば、Ｎａｆｉｏｎ、Ｄｕ ｐｏｎｔ社）などのプロトン導電性のイオン交換膜などが用いられる。 The electrolyte layer 3 is a cation exchange type electrolyte layer, and is formed of a medium capable of moving proton H + generated from a liquid fuel, for example, a solid polymer membrane, zeolite, ceramics, glass, etc. Preferably, it is formed from a solid polymer film. More specifically, as the solid polymer membrane, a proton conductive ion exchange membrane such as a perfluorosulfonic acid membrane (for example, Nafion, Du Pont) is used.

燃料側電極４は、たとえば、触媒が担持されるカーボンなどからなる多孔質電極からなり、その一方の面が電解質層３の一方の面と接触するように配置されている。なお、触媒としては、液体燃料から電子ｅ−を生成させる触媒作用を有するものであって、たとえば、白金族元素（Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ｏｓ、Ｉｒ、Ｐｔ）、鉄族元素（Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ）などの周期表第ＶＩＩＩ族元素や、例えば、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕなどの周期表第Ｉｂ族元素など、さらにはこれらの組み合わせなどが用いられる。好ましくは、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｎｉが用いられ、また、これらとともに、Ｒｕを用いれば、触媒の被毒を防止することができる。 The fuel side electrode 4 is made of, for example, a porous electrode made of carbon or the like on which a catalyst is supported, and is disposed so that one surface thereof is in contact with one surface of the electrolyte layer 3. In addition, as a catalyst, it has a catalytic action which produces | generates electron e < - > from liquid fuel, For example, a platinum group element (Ru, Rh, Pd, Os, Ir, Pt), an iron group element (Fe, Co) , Ni) and the like, and periodic table group Ib elements such as Cu, Ag and Au, and combinations thereof are used. Preferably, Pt, Pd, and Ni are used, and together with these, the poisoning of the catalyst can be prevented.

酸素側電極５は、たとえば、上記した燃料側電極４と同様に、触媒が担持される多孔質電極からなり、その一方の面が電解質層３の他方の面と接触するように配置されている。   The oxygen side electrode 5 is made of a porous electrode on which a catalyst is supported, for example, like the fuel side electrode 4 described above, and is disposed so that one surface thereof is in contact with the other surface of the electrolyte layer 3. .

燃料側セパレータ６は、ガス不透過の導電性材料から形成されており、燃料側電極４と電解質層３の反対側において対向配置されている。また、図２および図３に示すように、この燃料側セパレータ６には、その角部近傍において、燃料側電極４に液体燃料を供給し、また、未反応の液体燃料を排出するために、燃料側セパレータ６を厚さ方向に貫通する燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂからなる２つの燃料給排孔８が上下に対向するように形成されている。   The fuel-side separator 6 is made of a gas-impermeable conductive material, and is disposed opposite to the fuel-side electrode 4 on the opposite side of the electrolyte layer 3. Further, as shown in FIGS. 2 and 3, the fuel-side separator 6 is supplied with liquid fuel to the fuel-side electrode 4 in the vicinity of its corners, and in order to discharge unreacted liquid fuel, Two fuel supply / discharge holes 8 including a fuel supply hole 8a and a fuel discharge hole 8b penetrating the fuel-side separator 6 in the thickness direction are formed so as to face each other vertically.

酸素側セパレータ７は、ガス不透過の導電性材料から形成されており、図１に示すように、酸素側電極５と電解質層３の反対側において対向配置されている。また、図２および図３に示すように、この酸素側セパレータ７には、その角部近傍において、酸素側電極５に酸素（空気）を供給し、また、未反応の酸素（空気）や反応によって生じる水などの生成物を排出するために、酸素側セパレータ７を厚さ方向に貫通する酸素供給孔９ａおよび酸素排出孔９ｂからなる２つの酸素給排孔９が上下に対向するように形成されている。そして、図１に示すように、酸素側セパレータ７には、酸素側電極５と対向する酸素側セパレータ７の一方の面において、酸素（空気）を通過させることのできる酸素側経路１０が設けられている。   The oxygen side separator 7 is made of a gas-impermeable conductive material, and is disposed opposite to the oxygen side electrode 5 and the electrolyte layer 3 as shown in FIG. As shown in FIGS. 2 and 3, oxygen (air) is supplied to the oxygen side electrode 5 in the vicinity of the corner of the oxygen side separator 7, and unreacted oxygen (air) and reaction are supplied. In order to discharge a product such as water generated by the above, two oxygen supply / discharge holes 9 including an oxygen supply hole 9a and an oxygen discharge hole 9b penetrating the oxygen-side separator 7 in the thickness direction are formed to face each other vertically. Has been. As shown in FIG. 1, the oxygen-side separator 7 is provided with an oxygen-side path 10 through which oxygen (air) can pass on one surface of the oxygen-side separator 7 facing the oxygen-side electrode 5. ing.

酸素側経路１０は、酸素側セパレータ７の厚さ方向において一方の面から窪む凹状をなし、酸素側電極５側に向かって開口する溝１１として形成されている。この酸素側経路１０は、図３に示すように、互いに対向する酸素供給孔９ａおよび酸素排出孔９ｂの間を連絡する、幅方向に延びる直線溝１１ａと略コ字状の折返溝１１ｂとが互いに交互に連続する葛折状に形成されている。また、この酸素側経路１０は、その一端部が、酸素給排孔９の酸素供給孔９ａと連通され、その他端部が、酸素給排孔９の酸素排出孔９ｂと連通されている。   The oxygen-side path 10 is formed as a groove 11 that is recessed from one surface in the thickness direction of the oxygen-side separator 7 and opens toward the oxygen-side electrode 5. As shown in FIG. 3, the oxygen-side path 10 includes a straight groove 11a extending in the width direction and a substantially U-shaped folded groove 11b communicating between the oxygen supply hole 9a and the oxygen discharge hole 9b facing each other. It is formed in the shape of a twist that alternates with each other. Further, one end of the oxygen-side path 10 communicates with the oxygen supply hole 9 a of the oxygen supply / exhaust hole 9, and the other end communicates with the oxygen discharge hole 9 b of the oxygen supply / exhaust hole 9.

そして、この単位セル２には、図１に示すように、燃料側電極４と燃料側セパレータ６との間、および、酸素側電極５と酸素側セパレータ７との間に、それぞれ、集電体１２が設けられている。   As shown in FIG. 1, the unit cell 2 includes current collectors between the fuel side electrode 4 and the fuel side separator 6 and between the oxygen side electrode 5 and the oxygen side separator 7, respectively. 12 is provided.

なお、以下において、燃料側電極４と燃料側セパレータ６との間に設けられた集電体１２を燃料側集電体１２ａ、酸素側電極５と酸素側セパレータ７との間に設けられた集電体１２を酸素側集電体１２ｂとし、燃料側集電体１２ａおよび酸素側集電体１２ｂを総称する場合には、各集電体１２とする。   In the following description, a current collector 12 provided between the fuel side electrode 4 and the fuel side separator 6 is referred to as a fuel side current collector 12a, a current collector provided between the oxygen side electrode 5 and the oxygen side separator 7. When the current collector 12 is the oxygen side current collector 12b and the fuel side current collector 12a and the oxygen side current collector 12b are collectively referred to, the current collectors 12 are referred to.

各集電体１２は、たとえば、ペーパー状あるいは織物状のカーボン繊維などのガス透過性材料で形成されており、疎水性を有している。燃料側集電体１２ａには、図２および図３に示すように、その角部近傍において、液体燃料を供給し、また、未反応の液体燃料や反応後の生成物などを排出するために、燃料側集電体１２ａを厚さ方向に貫通する集電体供給孔１３ａおよび集電体排出孔１３ｂからなる２つの集電体給排孔１３が上下に対向するように形成されている。そして、図１に示すように、燃料側集電体１２ａは、その一方の面が燃料側電極４の他方の面と接触するように配置されており、この燃料側集電体１２ａには、燃料側電極４と接触する一方の面に、液体燃料通過手段としての液体燃料通過経路１４が形成されている。   Each current collector 12 is formed of a gas-permeable material such as paper-like or woven-like carbon fiber, and has hydrophobicity. As shown in FIGS. 2 and 3, the fuel-side current collector 12a is supplied with liquid fuel in the vicinity of the corners thereof, and also for discharging unreacted liquid fuel, reacted products, and the like. The two current collector supply / discharge holes 13 including the current collector supply hole 13a and the current collector discharge hole 13b penetrating the fuel-side current collector 12a in the thickness direction are formed so as to face each other vertically. As shown in FIG. 1, the fuel-side current collector 12a is disposed so that one surface thereof is in contact with the other surface of the fuel-side electrode 4, and the fuel-side current collector 12a includes: A liquid fuel passage 14 as liquid fuel passage means is formed on one surface in contact with the fuel side electrode 4.

液体燃料通過経路１４は、燃料側集電体１２ａの一部において、燃料側集電体１２ａの厚さ方向において一方の面から窪む凹状をなし、燃料側電極４に向かって開口する溝１５として形成されている。この液体燃料通過経路１４は、図２に示すように、互いに対向する集電体供給孔１３ａおよび集電体排出孔１３ｂの間を連絡する、幅方向に延びる直線溝１５ａと略コ字状の折返溝１５ｂとが互いに交互に連続する葛折状に形成されている。また、この液体燃料通過経路１４は、その一端部が、集電体給排孔１３の集電体供給孔１３ａと連通され、その他端部が、集電体給排孔１３の集電体排出孔１３ｂと連通されている。   The liquid fuel passage 14 has a concave portion that is recessed from one surface in the thickness direction of the fuel-side current collector 12a in a part of the fuel-side current collector 12a, and is a groove 15 that opens toward the fuel-side electrode 4. It is formed as. As shown in FIG. 2, the liquid fuel passage 14 has a substantially U-shaped linear groove 15a that communicates between the current collector supply hole 13a and the current collector discharge hole 13b facing each other. The fold-back grooves 15b are formed in a fold-like shape that is alternately continuous. In addition, one end of the liquid fuel passage 14 communicates with the current collector supply hole 13 a of the current collector supply / discharge hole 13 and the other end of the liquid fuel passage path 14 discharges the current collector of the current collector supply / discharge hole 13. It communicates with the hole 13b.

そして、電解質層３を、燃料側電極４および酸素側電極５と、各集電体１２と、燃料側セパレータ６および酸素側セパレータ７とで順次挟み込むようにして、積層状態とすることにより、燃料側セパレータ６の燃料供給孔８ａと、燃料側集電体１２ａの集電体供給孔１３ａとが対向状に連通されるとともに、燃料側セパレータ６の燃料排出孔８ｂと、燃料側集電体１２ａの集電体排出孔１３ｂとが対向状に連通され、これにより、燃料電池１の単位セル２が構成される。   Then, the electrolyte layer 3 is laminated between the fuel side electrode 4 and the oxygen side electrode 5, the current collector 12, the fuel side separator 6 and the oxygen side separator 7 in order to obtain a fuel. The fuel supply hole 8a of the side separator 6 and the current collector supply hole 13a of the fuel side current collector 12a communicate with each other so as to face each other, and the fuel discharge hole 8b of the fuel side separator 6 and the fuel side current collector 12a The current collector discharge hole 13b communicates with the current collector discharge hole 13b so as to constitute a unit cell 2 of the fuel cell 1.

そして、燃料電池１は、このような単位セル２が、燃料側セパレータ６および酸素側セパレータ７によって画成されながら複数積層されるスタック構造を有している。   The fuel cell 1 has a stack structure in which a plurality of such unit cells 2 are stacked while being defined by the fuel-side separator 6 and the oxygen-side separator 7.

なお、実際には、燃料側セパレータ６には、燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂと幅方向において、それぞれ対向するように酸素供給孔９ａおよび酸素排出孔９ｂからなる酸素給排孔９が形成されている。また、燃料側セパレータ６における燃料側集電体１２ａと対向する面と反対側の面には、直線溝１１ａと折返溝１１ｂとが互いに交互に連続する葛折状の酸素側経路１０が形成されている。また、酸素側セパレータ７には、酸素供給孔９ａおよび酸素排出孔９ｂと幅方向においてそれぞれ対向するように燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂからなる燃料給排孔８が形成されている。   Actually, the fuel separator 6 is formed with an oxygen supply / discharge hole 9 including an oxygen supply hole 9a and an oxygen discharge hole 9b so as to face the fuel supply hole 8a and the fuel discharge hole 8b in the width direction, respectively. Has been. In addition, on the surface of the fuel-side separator 6 opposite to the surface facing the fuel-side current collector 12a, a distorted oxygen-side path 10 in which straight grooves 11a and turn-back grooves 11b are alternately continued is formed. ing. The oxygen-side separator 7 has a fuel supply / discharge hole 8 including a fuel supply hole 8a and a fuel discharge hole 8b so as to face the oxygen supply hole 9a and the oxygen discharge hole 9b in the width direction.

さらに、電解質層３における燃料側セパレータ６の燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂと対向する位置には、燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂが形成され、酸素側セパレータ７の酸素供給孔９ａおよび酸素排出孔９ｂと対向する位置には、酸素供給孔９ａおよび酸素排出孔９ｂが形成されている。   Further, a fuel supply hole 8a and a fuel discharge hole 8b are formed at positions facing the fuel supply hole 8a and the fuel discharge hole 8b of the fuel side separator 6 in the electrolyte layer 3, and the oxygen supply hole 9a of the oxygen side separator 7 and An oxygen supply hole 9a and an oxygen discharge hole 9b are formed at a position facing the oxygen discharge hole 9b.

そして、スタック構造とされた燃料電池１では、燃料側セパレータ６、酸素側セパレータ７および電解質層３の各燃料給排孔８（燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂ）および各酸素給排孔９（酸素供給孔９ａおよび酸素排出孔９ｂ）が積層方向において連通されている。   In the fuel cell 1 having a stack structure, each fuel supply / discharge hole 8 (fuel supply hole 8a and fuel discharge hole 8b) and each oxygen supply / discharge hole 9 of the fuel side separator 6, oxygen side separator 7, and electrolyte layer 3 are provided. (Oxygen supply hole 9a and oxygen discharge hole 9b) communicate with each other in the stacking direction.

この燃料電池１は、図示しないケーシングに収容され、各部材間においてその積層方向に所定の押圧力が加えられた状態で保持されており、燃料供給孔８ａには、図示しない燃料供給手段からの液体燃料が供給されるとともに、酸素供給孔９ａには、図示しない酸素供給手段からの酸素成分が供給される。   The fuel cell 1 is housed in a casing (not shown), and is held in a state where a predetermined pressing force is applied between the members in the stacking direction. The fuel supply hole 8a has a fuel supply means (not shown). Liquid fuel is supplied, and oxygen components from an oxygen supply means (not shown) are supplied to the oxygen supply holes 9a.

そして、燃料供給孔８ａに供給された液体燃料は、集電体供給孔１３ａを通過した後、その一部が、液体燃料通過経路１４において、直線溝１５ａと折返溝１５ｂとを通過しながら、燃料側電極４の他方の面と十分に接触するので、この液体燃料通過経路１４を介して、燃料側セパレータ６側から燃料側電極４側へ液体燃料を効率よく通過する。   Then, after the liquid fuel supplied to the fuel supply hole 8a passes through the current collector supply hole 13a, a part of the liquid fuel passes through the linear groove 15a and the return groove 15b in the liquid fuel passage path 14, Since it is in sufficient contact with the other surface of the fuel side electrode 4, the liquid fuel efficiently passes from the fuel side separator 6 side to the fuel side electrode 4 side through the liquid fuel passage path 14.

より具体的には、このような燃料電池１において、たとえば、液体燃料としてヒドラジンと水との混合液（すなわち、ヒドラジン水溶液）を、燃料供給孔８ａから供給すると、その混合液は、液体燃料通過経路１４を介して、燃料側セパレータ６側から燃料側電極４側へと効率よく通過する。また、酸素（空気）を、酸素供給孔９ａから供給すると、その酸素（空気）は、酸素側経路１０において、直線溝１１ａと折返溝１１ｂとを通過しながら、ガス透過性材料からなる酸素側集電体１２ｂを介して、酸素側セパレータ７側から酸素側電極５側へ通過する。すると、燃料側電極４に直接供給されたヒドラジン水溶液は、触媒作用により下記式（１）の反応が促進される。   More specifically, in such a fuel cell 1, for example, when a liquid mixture of hydrazine and water (that is, a hydrazine aqueous solution) is supplied as liquid fuel from the fuel supply hole 8a, the liquid mixture passes through the liquid fuel. Passing efficiently from the fuel separator 6 side to the fuel electrode 4 side via the path 14. Further, when oxygen (air) is supplied from the oxygen supply hole 9a, the oxygen (air) passes through the straight groove 11a and the return groove 11b in the oxygen side passage 10 and is oxygen side made of a gas permeable material. It passes from the oxygen side separator 7 side to the oxygen side electrode 5 side through the current collector 12b. Then, the reaction of the following formula (1) is promoted by the catalytic action of the hydrazine aqueous solution directly supplied to the fuel side electrode 4.

Ｎ２Ｈ４→Ｎ２＋４Ｈ＋＋４ｅ− （１）
一方、酸素側経路１０に導入された酸素（空気）は、酸素側集電体１２ｂを介して酸素側電極５に供給されるので、上記式（１）により生成したプロトンＨ＋が、電解質層３を通過するとともに、電子ｅ−が図示しない外部回路を通過して酸素側電極５に到達すると、その酸素側電極５において、下記式（２）に示すように、酸素Ｏ２と反応して水Ｈ２Ｏを生成し、その結果、電気化学的反応によって、起電力が発生する。 N 2 H 4 → N 2 + 4H + + 4e − (1)
On the other hand, oxygen (air) introduced into the oxygen-side path 10 is supplied to the oxygen-side electrode 5 via the oxygen-side current collector 12b, so that the proton H + generated by the above formula (1) is converted into the electrolyte layer. 3, and when the electron e − passes through an external circuit (not shown) and reaches the oxygen side electrode 5, the oxygen side electrode 5 reacts with oxygen O 2 as shown in the following formula (2). Water H 2 O is generated, and as a result, an electromotive force is generated by an electrochemical reaction.

Ｏ２＋４Ｈ＋＋４ｅ−→２Ｈ２Ｏ （２）
そして、この燃料電池１では、このようにして生じた起電力を、図示しない端子によって、外部に取り出すようにしている。 O 2 + 4H + + 4e − → 2H 2 O (2)
In the fuel cell 1, the electromotive force generated in this way is taken out to the outside by a terminal (not shown).

そして、未反応のヒドラジン水溶液は、液体燃料通過経路１４を通過した後、燃料側集電体１２ａの集電体排出孔１３ｂを介して、燃料排出孔８ｂから排出される。また、燃料側電極４において、触媒反応により生じたガス（Ｎ２）は、液体燃料通過経路１４が形成されていないガス透過性の燃料側集電体１２ａの部分から通過させることにより、外部に放出される。また、未反応の酸素（空気）は、酸素側経路１０を通過した後、酸素排出孔９ｂから排出され、酸素側電極５において、触媒反応により生じた水（Ｈ２Ｏ）は、水蒸気またはミストとなって、酸素側集電体１２ｂを介して酸素側経路１０の溝１１に到達して、酸素排出孔９ｂから外部に排出される。 The unreacted hydrazine aqueous solution passes through the liquid fuel passage 14 and is then discharged from the fuel discharge hole 8b through the current collector discharge hole 13b of the fuel side current collector 12a. In addition, the gas (N 2 ) generated by the catalytic reaction in the fuel side electrode 4 passes outside from the portion of the gas permeable fuel side current collector 12a where the liquid fuel passage 14 is not formed. Released. Unreacted oxygen (air) passes through the oxygen side passage 10 and is then discharged from the oxygen discharge hole 9b, and water (H 2 O) generated by the catalytic reaction at the oxygen side electrode 5 is water vapor or mist. Thus, it reaches the groove 11 of the oxygen-side path 10 via the oxygen-side current collector 12b and is discharged to the outside through the oxygen discharge hole 9b.

また、このような燃料電池１において、たとえば、アニオン交換型電解質層からなる電解質層３を用い、液体燃料としてヒドラジンと水との混合液（すなわち、ヒドラジン水溶液）を、燃料供給孔８ａから供給すると、その混合液は、液体燃料通過経路１４を介して、燃料側セパレータ６側から燃料側電極４側へと効率よく通過する。また、酸素（空気）を、酸素供給孔９ａから供給すると、その酸素（空気）は、酸素側経路１０において、直線溝１１ａと折返溝１１ｂとを通過しながら、ガス透過性材料からなる酸素側集電体１２ｂを介して、酸素側セパレータ７側から酸素側電極５側へ通過する。すると、燃料側電極４に直接供給されたヒドラジン水溶液は、その燃料側電極４において、燃料側電極４の触媒作用により、電解質層３を通過してきた水酸化物イオンＯＨ−と、下記式（３）の反応が促進される。 Moreover, in such a fuel cell 1, when the electrolyte layer 3 which consists of an anion exchange type electrolyte layer is used and the liquid mixture (namely, hydrazine aqueous solution) of hydrazine and water is supplied from the fuel supply hole 8a as liquid fuel, for example. The liquid mixture efficiently passes from the fuel separator 6 side to the fuel electrode 4 side through the liquid fuel passage 14. Further, when oxygen (air) is supplied from the oxygen supply hole 9a, the oxygen (air) passes through the straight groove 11a and the return groove 11b in the oxygen side passage 10 and is oxygen side made of a gas permeable material. It passes from the oxygen side separator 7 side to the oxygen side electrode 5 side through the current collector 12b. Then, the hydrazine aqueous solution directly supplied to the fuel side electrode 4 is converted into the hydroxide ion OH − that has passed through the electrolyte layer 3 by the catalytic action of the fuel side electrode 4 and the following formula (3). ) Reaction is promoted.

Ｎ２Ｈ４＋４ＯＨ−→Ｎ２＋４Ｈ２Ｏ＋４ｅ− （３）
一方、酸素側経路１０に導入された酸素（空気）は、酸素側集電体１２ｂを介して酸素側電極５に供給されるので、上記式（３）により生成した電子ｅ−が、図示しない外部回路を通過するとともに、酸素側電極５に到達すると、その酸素側電極５において、下記式（４）に示すように、酸素Ｏ２および水Ｈ２Ｏと反応して水酸化物イオンＯＨ−を生成し、電解質層３を通過することによって燃料側電極４へ供給される。その結果、電気化学的反応によって、起電力が発生する。 N 2 H 4 + 4OH − → N 2 + 4H 2 O + 4e − (3)
On the other hand, oxygen (air) introduced into the oxygen-side path 10 is supplied to the oxygen-side electrode 5 through the oxygen-side current collector 12b, so that the electrons e − generated by the above formula (3) are not shown. When passing through the external circuit and reaching the oxygen side electrode 5, the oxygen side electrode 5 reacts with oxygen O 2 and water H 2 O as shown in the following formula (4) to generate hydroxide ions OH −. Is supplied to the fuel-side electrode 4 by passing through the electrolyte layer 3. As a result, an electromotive force is generated by an electrochemical reaction.

Ｏ２＋２Ｈ２Ｏ＋４ｅ−→４ＯＨ− （４）
そして、この燃料電池１では、このようにして生じた起電力を、図示しない端子によって、外部に取り出すようにしている。 O 2 + 2H 2 O + 4e − → 4OH − (4)
In the fuel cell 1, the electromotive force generated in this way is taken out to the outside by a terminal (not shown).

そして、未反応のヒドラジン水溶液および触媒反応により生じた水（Ｈ２Ｏ）は、液体燃料通過経路１４を通過した後、燃料側集電体１２ａの集電体排出孔１３ｂを介して、燃料排出孔８ｂから排出される。また、燃料側電極４において、触媒反応により生じたガス（Ｎ２）は、液体燃料通過経路１４が形成されていないガス透過性の燃料側集電体１２ａの部分から通過させることにより、外部に放出される。また、未反応の酸素（空気）は、酸素側経路１０を通過した後、酸素側セパレータ７の酸素排出孔９ｂから排出される。 Then, the unreacted hydrazine aqueous solution and the water (H 2 O) generated by the catalytic reaction pass through the liquid fuel passage 14 and then are discharged through the current collector discharge hole 13b of the fuel side current collector 12a. It is discharged from the hole 8b. Further, the gas (N 2 ) generated by the catalytic reaction in the fuel side electrode 4 passes outside from the portion of the gas permeable fuel side current collector 12a where the liquid fuel passage 14 is not formed. Released. Further, unreacted oxygen (air) passes through the oxygen side passage 10 and is then discharged from the oxygen discharge hole 9 b of the oxygen side separator 7.

このように、この燃料電池１では、燃料側集電体１２ａには液体燃料通過経路１４が形成されているので、液体燃料を、液体燃料通過経路１４を介して、燃料側セパレータ６から燃料側電極４へ通過させることができる。   Thus, in this fuel cell 1, since the liquid fuel passage 12 is formed in the fuel side current collector 12a, the liquid fuel is supplied from the fuel side separator 6 to the fuel side via the liquid fuel passage 14. It can be passed through the electrode 4.

また、上記した液体燃料通過経路１４は、燃料側集電体１２ａの厚さ方向における溝１５として形成されているので、簡易な方法により、確実に液体燃料通過経路１４を燃料側集電体１２ａに形成することができ、かつ、確実に、液体燃料を燃料側集電体１２ａに通過させることができる。   Further, since the liquid fuel passage path 14 is formed as a groove 15 in the thickness direction of the fuel-side current collector 12a, the liquid fuel passage path 14 can be reliably connected to the fuel-side current collector 12a by a simple method. The liquid fuel can be reliably passed through the fuel-side current collector 12a.

そのため、液体燃料を、その燃料側集電体１２ａに効率よく通過させて、燃料側電極４に十分に接触させることにより、発電を促進させることができる。その結果、この燃料電池１では、十分な発電性能を得ることができる。   Therefore, power generation can be promoted by allowing the liquid fuel to efficiently pass through the fuel-side current collector 12 a and sufficiently contacting the fuel-side electrode 4. As a result, the fuel cell 1 can obtain sufficient power generation performance.

また、液体燃料通過経路１４が燃料側集電体１２ａのすべてに形成されているような場合（たとえば、燃料側集電体１２ａのほぼ全面に溝１５が形成されているような場合）には、液体燃料通過経路１４を通過した液体燃料が、燃料側電極４と接触して触媒反応によりガスを生じても、そのガスが燃料側集電体１２ａを介して外部に放出されず、液体燃料の供給効率を低下させるおそれがある。   Further, when the liquid fuel passage 14 is formed in all of the fuel-side current collector 12a (for example, when the groove 15 is formed in almost the entire surface of the fuel-side current collector 12a). Even if the liquid fuel that has passed through the liquid fuel passage 14 comes into contact with the fuel side electrode 4 to generate a gas by a catalytic reaction, the gas is not released to the outside via the fuel side current collector 12a, and the liquid fuel There is a risk of lowering the supply efficiency.

しかし、この実施形態のように、液体燃料通過経路１４を燃料側集電体１２ａの一部に形成すれば、液体燃料を、液体燃料通過経路１４を介して、燃料側セパレータ６から燃料側電極４へ効率よく通過させつつ、液体燃料通過経路１４を通過した液体燃料が燃料側電極４と接触して触媒反応により生じたガスを、その燃料側集電体１２ａにおける液体燃料通過経路１４が形成されていない部分から通過させることにより、そのガスを、燃料側集電体１２ａを介して外部に放出することができ、液体燃料の供給効率を向上させることができる。   However, if the liquid fuel passage 14 is formed in a part of the fuel-side current collector 12a as in this embodiment, the liquid fuel is supplied from the fuel-side separator 6 to the fuel-side electrode via the liquid fuel passage 14. The liquid fuel passing path 14 in the fuel-side current collector 12a forms the gas generated by the catalytic reaction when the liquid fuel that has passed through the liquid fuel passing path 14 comes into contact with the fuel-side electrode 4 while passing through the liquid fuel passing path 14 efficiently. By allowing the gas to pass from a portion that is not provided, the gas can be discharged to the outside via the fuel-side current collector 12a, and the supply efficiency of the liquid fuel can be improved.

また、上記の実施形態では、燃料側集電体１２ａの厚さ方向に、液体燃料通過経路１４を溝１５として形成したが、たとえば、図４および図５に示すように、液体燃料通過経路１４を燃料側集電体１２ａの厚さ方向を貫通する穴２０とに形成してもよい。なお、この穴２０は、溝１５と同様に、集電体供給孔１３ａおよび集電体排出孔１３ｂの間を連絡する、幅方向に延びる直線穴２０ａと略コの字状の折返穴２０ｂとが交互に連続する、葛折状に形成されている。また、次に述べるように、たとえば、燃料側セパレータ６に燃料側経路１６を形成し、燃料側集電体１２ａには、液体燃料が厚さ方向において通過可能となるように、液体燃料通過手段としての親水性部分１８を形成してもよい。   In the above embodiment, the liquid fuel passage 14 is formed as the groove 15 in the thickness direction of the fuel-side current collector 12a. For example, as shown in FIGS. 4 and 5, the liquid fuel passage 14 May be formed in the hole 20 penetrating the thickness direction of the fuel-side current collector 12a. As with the groove 15, the hole 20 communicates between the current collector supply hole 13 a and the current collector discharge hole 13 b and extends in the width direction with a straight hole 20 a and a substantially U-shaped folding hole 20 b. Are formed in a twisted pattern, which continues alternately. Further, as described below, for example, a fuel-side passage 16 is formed in the fuel-side separator 6, and liquid fuel passage means is provided so that liquid fuel can pass through the fuel-side current collector 12 a in the thickness direction. The hydrophilic portion 18 may be formed.

図６ないし図８は、そのような燃料電池１の他の実施形態を示す概略構成図を示す。なお、上記した実施形態における構成部材と同一の構成部材には、上記した実施形態における参照符号と同一の参照符号を付して示し、その説明を省略する。   6 to 8 are schematic configuration diagrams showing other embodiments of such a fuel cell 1. Note that the same constituent members as those in the above-described embodiment are denoted by the same reference numerals as those in the above-described embodiments, and the description thereof is omitted.

この実施形態における燃料電池１も、図６に示す構成単位である単位セル２を複数積層したスタック構造とされており、単位セル２には、電解質層３と、電解質層３を挟んで対向配置される燃料側電極４および酸素側電極５と、燃料側セパレータ６および酸素側セパレータ７とを備えている。そして、燃料側電極４と燃料側セパレータ６との間、および、酸素側電極５と酸素側セパレータ７との間には、それぞれ、各集電体１２が設けられている。   The fuel cell 1 in this embodiment also has a stack structure in which a plurality of unit cells 2 that are constituent units shown in FIG. 6 are stacked, and the unit cell 2 is disposed so as to face each other with the electrolyte layer 3 interposed therebetween. The fuel side electrode 4 and the oxygen side electrode 5, and the fuel side separator 6 and the oxygen side separator 7 are provided. Each current collector 12 is provided between the fuel side electrode 4 and the fuel side separator 6 and between the oxygen side electrode 5 and the oxygen side separator 7.

燃料側セパレータ６は、上記した実施形態と同様に、ガス不透過の導電性材料から形成されており、燃料側電極４と電解質層３の反対側において対向配置されている。また、図７および図８に示すように、この燃料側セパレータ６には、その角部近傍において、燃料側電極４に液体燃料を供給し、また、未反応の液体燃料を排出するために、燃料側セパレータ６を厚さ方向に貫通する燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂからなる２つの燃料給排孔８が上下に対向するように形成されている。そして、この燃料側セパレータ６には、燃料側集電体１２ａと接触する一方の面に、液体燃料が通過することのできる燃料側経路１６が形成されている。   The fuel side separator 6 is formed of a gas-impermeable conductive material, and is disposed opposite to the fuel side electrode 4 and the electrolyte layer 3 in the same manner as in the above-described embodiment. Further, as shown in FIG. 7 and FIG. 8, in order to supply liquid fuel to the fuel side electrode 4 and to discharge unreacted liquid fuel in the vicinity of the corners of the fuel side separator 6, Two fuel supply / discharge holes 8 including a fuel supply hole 8a and a fuel discharge hole 8b penetrating the fuel-side separator 6 in the thickness direction are formed so as to face each other vertically. The fuel-side separator 6 is formed with a fuel-side path 16 through which liquid fuel can pass on one surface in contact with the fuel-side current collector 12a.

燃料側経路１６は、図６に示すように、燃料側セパレータ６の厚さ方向において一方の面から窪む凹状をなし、燃料側集電体１２ａに向かって開口する溝１７として形成されている。この燃料側経路１６は、図７に示すように、互いに対向する燃料供給孔８ａおよび燃料排出孔８ｂの間を連絡する、幅方向に延びる直線溝１７ａと、略コ字状の折返溝１７ｂとが互いに交互に連続する葛折状に形成されている。また、この燃料側経路１６は、その一方端部が、燃料側セパレータ６の燃料供給孔８ａと連通され、その他方端部が、燃料側セパレータ６の燃料排出孔８ｂと連通されている。   As shown in FIG. 6, the fuel-side path 16 is formed as a groove 17 that is recessed from one surface in the thickness direction of the fuel-side separator 6 and opens toward the fuel-side current collector 12 a. . As shown in FIG. 7, the fuel-side path 16 includes a linear groove 17a extending in the width direction and a substantially U-shaped folding groove 17b communicating between the fuel supply hole 8a and the fuel discharge hole 8b facing each other. Are formed in a twisted pattern that alternates with each other. Further, one end of the fuel side path 16 communicates with the fuel supply hole 8 a of the fuel side separator 6, and the other end communicates with the fuel discharge hole 8 b of the fuel side separator 6.

各集電体１２は、上記した実施形態と同様に、たとえば、ペーパー状あるいは織物状のカーボン繊維などのガス透過性材料で形成されており、疎水性を有している。また、燃料側集電体１２ａは、図６に示すように、その一方の面が燃料側電極４の他方の面と接触し、他方の面が燃料側セパレータ６の一方の面と接触するように配置されており、この燃料側集電体１２ａには、親水性部分１８が形成されている。   Each current collector 12 is formed of a gas permeable material such as a paper-like or woven-like carbon fiber and has hydrophobicity, as in the above-described embodiment. Further, as shown in FIG. 6, the fuel-side current collector 12 a has one surface in contact with the other surface of the fuel-side electrode 4 and the other surface in contact with one surface of the fuel-side separator 6. The hydrophilic portion 18 is formed on the fuel-side current collector 12a.

親水性部分１８は、たとえば、プラズマ処理などの化学的処理などによって、燃料側集電体１２ａの厚さ方向において親水性を付与することにより形成されている。この親水性部分１８は、燃料側セパレータ６における燃料側経路１６の、たとえば直線溝１７ａに対向して、燃料側集電体１２ａの一部に形成されており、燃料側集電体１２ａの厚さ方向において、燃料側集電体１２ａの一方の面から他方の面にわたって形成されている。なお、親水性部分１８は、燃料側経路１６に対向して形成することが好ましいが、その形状は特に制限されず、たとえば、図９（ａ）に示すように、燃料側集電体１２ａにおける幅方向に長い細長矩形状のものを、幅方向に直交する方向に互いに所定間隔を隔てて並列状に複数形成してもよいし、図９（ｂ）に示すように、略円形状のものを、燃料側集電体１２ａにおける幅方向および幅方向に直交する方向に互いに所定間隔を隔てて並列状に複数形成してもよい。   The hydrophilic portion 18 is formed by imparting hydrophilicity in the thickness direction of the fuel-side current collector 12a, for example, by chemical treatment such as plasma treatment. The hydrophilic portion 18 is formed in a part of the fuel-side current collector 12a in the fuel-side separator 6 so as to face, for example, the linear groove 17a of the fuel-side path 16 and the thickness of the fuel-side current collector 12a. In the vertical direction, the fuel-side current collector 12a is formed from one surface to the other surface. The hydrophilic portion 18 is preferably formed to face the fuel side path 16, but the shape thereof is not particularly limited. For example, as shown in FIG. 9A, the hydrophilic portion 18 in the fuel side current collector 12a. A plurality of elongated rectangular shapes that are long in the width direction may be formed in parallel in the direction perpendicular to the width direction with a predetermined interval therebetween, or as shown in FIG. 9B. A plurality of the fuel-side current collectors 12a may be formed in parallel in the width direction and in the direction perpendicular to the width direction at predetermined intervals.

このように、親水性部分１８は、簡易な方法により確実に、燃料側集電体１２ａの厚さ方向に形成することができ、かつ、確実に液体燃料を燃料側集電体１２ａに通過させることができる。   Thus, the hydrophilic portion 18 can be reliably formed in the thickness direction of the fuel-side current collector 12a by a simple method, and the liquid fuel can be surely passed through the fuel-side current collector 12a. be able to.

また、親水性部分１８が燃料側集電体１２ａのすべてに形成されている場合（たとえば、燃料側集電体１２ａのほぼ全面に親水性部分１８が形成されているような場合）には、親水性部分１８を通過した液体燃料が、燃料側電極４と接触して触媒反応によりガスを生じても、そのガスが燃料側集電体１２ａを介して外部に放出されず、液体燃料の供給効率を低下させるおそれがある。   Further, when the hydrophilic portion 18 is formed on all of the fuel-side current collector 12a (for example, when the hydrophilic portion 18 is formed on almost the entire surface of the fuel-side current collector 12a), Even if the liquid fuel that has passed through the hydrophilic portion 18 comes into contact with the fuel-side electrode 4 to generate a gas by a catalytic reaction, the gas is not released to the outside via the fuel-side current collector 12a, and the liquid fuel is supplied. May reduce efficiency.

しかし、親水性部分１８を燃料側集電体１２ａの一部に形成すれば、液体燃料を、親水性部分１８を介して、燃料側セパレータ６から燃料側電極４へ効率よく通過させつつ、親水性部分１８を通過した液体燃料が燃料側電極４と接触して触媒反応により生じたガスを、その燃料側集電体１２ａにおける親水性部分１８が形成されていない部分から通過させることにより、そのガスを、燃料側集電体１２ａを介して外部に放出することができ、液体燃料の供給効率を向上させることができる。   However, if the hydrophilic portion 18 is formed in a part of the fuel-side current collector 12a, the liquid fuel can be efficiently passed from the fuel-side separator 6 to the fuel-side electrode 4 through the hydrophilic portion 18 while being hydrophilic. By allowing the liquid fuel that has passed through the active portion 18 to contact the fuel side electrode 4 and causing the gas generated by the catalytic reaction to pass from the portion of the fuel side current collector 12a where the hydrophilic portion 18 is not formed, The gas can be discharged to the outside through the fuel side current collector 12a, and the supply efficiency of the liquid fuel can be improved.

そして、電解質層３を、燃料側電極４および酸素側電極５と、各集電体１２と、燃料側セパレータ６および酸素側セパレータ７とで順次挟み込むようにして、積層状態とすることにより、燃料側経路１６に親水性部分１８が対向配置されて、これにより、燃料電池１の単位セル２が構成される。   Then, the electrolyte layer 3 is laminated between the fuel side electrode 4 and the oxygen side electrode 5, the current collector 12, the fuel side separator 6 and the oxygen side separator 7 in order to obtain a fuel. The hydrophilic portion 18 is disposed opposite to the side path 16, and thereby the unit cell 2 of the fuel cell 1 is configured.

そして、このような単位セル２が、燃料側セパレータ６および酸素側セパレータ７によって画成されながら、上記と同様に、複数積層されるスタック構造を有している。   The unit cell 2 has a stack structure in which a plurality of unit cells 2 are stacked while being defined by the fuel-side separator 6 and the oxygen-side separator 7 as described above.

この燃料電池１は、図示しないケーシングに収容され、各部材間においてその積層方向に所定の押圧力が加えられた状態で保持されており、燃料供給孔８ａには、図示しない燃料供給手段からの液体燃料が供給されるとともに、酸素供給孔９ａには、図示しない酸素供給手段からの酸素成分が供給される。   The fuel cell 1 is housed in a casing (not shown), and is held in a state where a predetermined pressing force is applied between the members in the stacking direction. The fuel supply hole 8a has a fuel supply means (not shown). Liquid fuel is supplied, and oxygen components from an oxygen supply means (not shown) are supplied to the oxygen supply holes 9a.

そして、このような燃料電池１において、たとえば、液体燃料としてヒドラジンと水との混合液（すなわち、ヒドラジン水溶液）を、燃料供給孔８ａから供給すると、その混合液は、燃料側セパレータ６の燃料側経路１６において、直線溝１７ａと折返溝１７ｂとを通過しながら、親水性部分１８を介して、燃料側セパレータ６側から燃料側電極４側へと効率よく通過する。また、酸素（空気）を、酸素供給孔９ａから供給すると、その酸素（空気）は、酸素側経路１０において、直線溝１１ａと折返溝１１ｂとを通過しながら、ガス透過性材料からなる酸素側集電体１２ｂを介して、酸素側セパレータ７側から酸素側電極５側へ通過する。これにより、上記と同様な触媒反応が起こり、起電力が生じる。   In such a fuel cell 1, for example, when a liquid mixture of hydrazine and water (that is, a hydrazine aqueous solution) is supplied from the fuel supply hole 8 a as the liquid fuel, the liquid mixture is supplied to the fuel side of the fuel separator 6. In the path 16, the gas efficiently passes from the fuel separator 6 side to the fuel electrode 4 side through the hydrophilic portion 18 while passing through the straight groove 17 a and the folding groove 17 b. Further, when oxygen (air) is supplied from the oxygen supply hole 9a, the oxygen (air) passes through the straight groove 11a and the return groove 11b in the oxygen side passage 10 and is oxygen side made of a gas permeable material. It passes from the oxygen side separator 7 side to the oxygen side electrode 5 side through the current collector 12b. As a result, a catalytic reaction similar to the above occurs and an electromotive force is generated.

図１０では、燃料側集電体１２ａとしてカーボン薄層付きカーボンクロスを用い、その燃料側集電体１２ａを全面撥水処理した後、プラズマ処理により部分的に略細長矩形状に複数の親水性部分を形成したもの（実験例１）、燃料側集電体１２ａを全面撥水処理した後、ランダム状に貫通穴を穿孔することにより、円形状に複数の穴を形成したもの（実験例２）、燃料側集電体１２ａを全面親水化処理することにより、全面に親水性部分を形成したもの（実験例３）、および、燃料側集電体１２ａを全面撥水処理したもの（実験例４）の４種類の燃料側集電体１２ａを作製して、燃料電池１を構成し、各燃料電池１の電流電圧特性を測定した結果が示されている。   In FIG. 10, a carbon cloth with a thin carbon layer is used as the fuel-side current collector 12a. After the water-side current-repellent treatment of the fuel-side current collector 12a is performed, a plurality of hydrophilic portions are partially formed into a substantially elongated rectangular shape by plasma treatment. A part formed (Experimental Example 1), a fuel-side current collector 12a was subjected to water-repellent treatment on the entire surface, and then a plurality of holes were formed in a circular shape by randomly drilling through holes (Experimental Example 2) ), The fuel-side current collector 12a is subjected to a hydrophilic treatment on the entire surface to form a hydrophilic portion on the entire surface (Experimental Example 3), and the fuel-side current collector 12a is subjected to an overall water-repellent treatment (Experimental Example) 4 shows the result of measuring the current-voltage characteristics of each fuel cell 1 by producing the four types of fuel-side current collectors 12a and configuring the fuel cell 1.

なお、その他の測定条件については、以下に示すとおりである。なお、燃料側セパレータ６は、実験例１、３、４については燃料側経路１６が形成されているものを、実験例２については燃料側経路１６が形成されていないものを、それぞれ用いた。   Other measurement conditions are as shown below. In addition, the fuel side separator 6 used the thing in which the fuel side path | route 16 was formed about Experimental example 1, 3, 4, and the thing in which the fuel side path | route 16 was not formed about Experimental example 2, respectively.

（測定条件）
セル面積 ：１０ｃｍ２
セル温度 ：８０℃
燃料側セパレータ供給原料 ：１０重量％ヒドラジン水溶液
液体燃料供給流速 ：２ｍｌ／ｍｉｎ（加圧なし）
酸素側セパレータ供給原料 ：酸素（８０℃加湿）
酸素供給流速：４００ｍｌ／ｍｉｎ（加圧 ０．５ＭＰａ）
図１０に示すように、実験例１〜実験例３の燃料側集電体１２ａを用いた燃料電池１では、電流値が０〜２００ｍＡ／ｃｍ２の広い範囲において、約０．２〜約１．２Ｖの電圧が得られているのに対して、実験例４の燃料側集電体１２ａを用いた燃料電池１では、０〜６０ｍＡ／ｃｍ２未満の狭い範囲において、約０．２〜約１．０Ｖの電圧しか得られず、実験例１〜実験例３に比べると、十分な発電性能が得られていないことがわかる。 (Measurement condition)
Cell area: 10 cm 2
Cell temperature: 80 ° C
Fuel-side separator feed: 10% by weight hydrazine aqueous solution Liquid fuel feed flow rate: 2 ml / min (no pressurization)
Oxygen side separator feedstock: Oxygen (80 ° C humidification)
Oxygen supply flow rate: 400 ml / min (pressurization 0.5 MPa)
As shown in FIG. 10, in the fuel cell 1 using the fuel-side current collector 12a of Experimental Examples 1 to 3, the current value is about 0.2 to about 1 in a wide range of 0 to 200 mA / cm 2. .2V is obtained, whereas in the fuel cell 1 using the fuel-side current collector 12a of Experimental Example 4, it is about 0.2 to about 0.2 in a narrow range of 0 to 60 mA / cm 2. Only a voltage of 1.0 V can be obtained, and it can be seen that sufficient power generation performance is not obtained as compared with Experimental Examples 1 to 3.

これは、実験例４の燃料側集電体１２ａを用いた燃料電池１では、その燃料側集電体１２ａの全面が撥水処理されているため、ヒドラジン水溶液が燃料側電極４に十分に接触せず、発電効率が低下しているものと考えられる。これに対して、実験例１〜実験例３の燃料側集電体１２ａを用いた各燃料電池１では、親水性部分または穴を有しているために、このような親水性部分または穴を介して、ヒドラジン水溶液が燃料側電極４に十分に接触して、発電効率が向上したものと考えられる。   This is because in the fuel cell 1 using the fuel-side current collector 12a of Experimental Example 4, the entire surface of the fuel-side current collector 12a is subjected to water repellent treatment, so that the hydrazine aqueous solution sufficiently contacts the fuel-side electrode 4. Therefore, it is considered that the power generation efficiency is decreasing. On the other hand, since each fuel cell 1 using the fuel-side current collector 12a of Experimental Examples 1 to 3 has a hydrophilic part or hole, such a hydrophilic part or hole is provided. Thus, it is considered that the hydrazine aqueous solution is sufficiently in contact with the fuel side electrode 4 and the power generation efficiency is improved.

この結果からもわかるように、この燃料電池１では、液体燃料を、燃料側集電体１２ａに効率よく通過させて、燃料側電極４に十分に接触させることにより、発電を促進させることができる。その結果、この燃料電池１では、十分な発電性能を得ることができる。   As can be seen from this result, in this fuel cell 1, power generation can be promoted by allowing liquid fuel to efficiently pass through the fuel-side current collector 12a and sufficiently contact the fuel-side electrode 4. . As a result, the fuel cell 1 can obtain sufficient power generation performance.

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明の燃料電池は、自動車に限らず、たとえば、船舶、航空機など、負荷変動を伴なうその他のデバイスに搭載してもよい。   Although the embodiment of the present invention has been described above, the fuel cell of the present invention is not limited to an automobile, and may be mounted on other devices that involve load fluctuations, such as ships and airplanes.

本発明の燃料電池の一実施形態（液体燃料通過手段が溝である態様）における単位セルの概略を示す概略構成図である。It is a schematic block diagram which shows the outline of the unit cell in one Embodiment (The aspect whose liquid fuel passage means is a groove | channel) of one embodiment of the fuel cell of this invention. 図１に示す単位セルを示す一方向の要部分解斜視図である。FIG. 2 is an exploded perspective view of a main part in one direction showing the unit cell shown in FIG. 1. 図１に示す単位セルを示す他方向の要部分解斜視図である。It is a principal part disassembled perspective view of the other direction which shows the unit cell shown in FIG. 本発明の燃料電池の他の実施形態（液体燃料通過手段が穴である態様）における単位セルの概略を示す概略構成図である。It is a schematic block diagram which shows the outline of the unit cell in other embodiment (The aspect whose liquid fuel passage means is a hole) of the fuel cell of this invention. 図４に示す単位セルを示す一方向の要部分解斜視図である。It is a principal part disassembled perspective view of the one direction which shows the unit cell shown in FIG. 本発明の燃料電池の他の実施形態（液体燃料通過手段が親水性部分である態様）における単位セルの概略を示す概略構成図である。It is a schematic block diagram which shows the outline of the unit cell in other embodiment (The aspect whose liquid fuel passage means is a hydrophilic part) of the fuel cell of this invention. 図６に示す単位セルを示す一方向の要部分解斜視図である。It is a principal part disassembled perspective view of the one direction which shows the unit cell shown in FIG. 図６に示す単位セルを示す他方向の要部分解斜視図である。It is a principal part disassembled perspective view of the other direction which shows the unit cell shown in FIG. 集電体の親水性部分の形状を示す正面図であり、図９（ａ）は、並列に配列された細長矩形状の親水性部分、図９（ｂ）は、並列に配列された複数の円状の親水性部分を示す。It is a front view which shows the shape of the hydrophilic part of an electrical power collector, Fig.9 (a) is an elongate rectangular hydrophilic part arranged in parallel, FIG.9 (b) is a plurality of arranged in parallel A circular hydrophilic portion is shown. 処理の異なる集電体を用いた燃料電池の電流電圧特性を示す図である。It is a figure which shows the current voltage characteristic of the fuel cell using the electrical power collector from which a process differs.

符号の説明Explanation of symbols

１ 燃料電池
３ 電解質層
４ 燃料側電極
５ 酸素側電極
６ 燃料側セパレータ
７ 酸素側セパレータ
１２ａ 燃料側集電体
１４ 液体燃料通過経路
１５ 溝
１８ 親水性部分
２０ 穴 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Fuel cell 3 Electrolyte layer 4 Fuel side electrode 5 Oxygen side electrode 6 Fuel side separator 7 Oxygen side separator 12a Fuel side current collector 14 Liquid fuel passage 15 Groove 18 Hydrophilic part 20 Hole

Claims (4)

電解質層と、前記電解質層を挟んで対向配置される燃料側電極および酸素側電極と、前記燃料側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記燃料側電極に燃料を供給する燃料供給部材と、前記酸素側電極と前記電解質層の反対側において対向配置され、前記酸素側電極に酸素を供給する酸素供給部材とを備える燃料電池において、
前記燃料側電極と前記燃料供給部材との間には、気体が通過可能な材料からなる集電体が設けられており、
前記集電体には、液体燃料を前記燃料供給部材側から前記燃料側電極側へ通過させるための液体燃料通過手段が、形成されていることを特徴とする、燃料電池。 An electrolyte layer, a fuel-side electrode and an oxygen-side electrode disposed opposite to each other with the electrolyte layer interposed therebetween, and a fuel supply that is disposed opposite to the fuel-side electrode and the electrolyte layer and supplies fuel to the fuel-side electrode In a fuel cell comprising: a member; and an oxygen supply member disposed opposite to the oxygen side electrode and the electrolyte layer, and supplying oxygen to the oxygen side electrode.
Between the fuel side electrode and the fuel supply member, a current collector made of a material through which gas can pass is provided,
A fuel cell, wherein the current collector is formed with liquid fuel passage means for allowing liquid fuel to pass from the fuel supply member side to the fuel side electrode side. 前記液体燃料通過手段が、前記集電体の厚さ方向に形成される溝および／または穴であることを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池。 2. The fuel cell according to claim 1, wherein the liquid fuel passage means is a groove and / or a hole formed in a thickness direction of the current collector. 前記液体燃料通過手段が、前記集電体の厚さ方向に形成される親水性部分であることを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池。 2. The fuel cell according to claim 1, wherein the liquid fuel passage means is a hydrophilic portion formed in the thickness direction of the current collector. 前記液体燃料通過手段が、前記集電体の一部に形成されていることを特徴とする、請求項１に記載の燃料電池。 The fuel cell according to claim 1, wherein the liquid fuel passage means is formed in a part of the current collector.
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JPS6124149A (en) * 1984-07-13 1986-02-01 Hitachi Ltd Fuel pole substrate of liquid fuel cell
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