JP2023119653A - fuel cell system - Google Patents
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Abstract
Description
本開示は、燃料電池システムに関する。 The present disclosure relates to fuel cell systems.
燃料電池システムは、燃料極、電解質膜および酸素極を有する燃料電池に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給して、発電するシステムである。例えば、特許文献１には、電極（燃料極および酸素極）が高分子電解質膜と接合された触媒層と拡散層からなり、拡散層中に過酸化物分解剤がセル面方向端部付近に端部以外より高濃度に存在する燃料電池システムが開示されている。また、特許文献２には、固体高分子型燃料電池から排出される水及び／若しくは水蒸気を回収するための加湿経路と、加湿経路のいずれかに固定された、難溶性の炭酸塩を含む過酸化物分解触媒とを備えた固体高分子型燃料電池が開示されている。 A fuel cell system is a system for generating power by supplying a fuel gas and an oxidant gas to a fuel cell having a fuel electrode, an electrolyte membrane and an oxygen electrode. For example, in Patent Document 1, electrodes (a fuel electrode and an oxygen electrode) are composed of a catalyst layer and a diffusion layer bonded to a polymer electrolyte membrane, and a peroxide decomposer is placed in the diffusion layer near the ends in the cell surface direction. A fuel cell system is disclosed that is present at a higher concentration than at the ends. Further, Patent Document 2 discloses a humidification path for recovering water and/or water vapor discharged from a polymer electrolyte fuel cell, and a filter containing a sparingly soluble carbonate fixed in one of the humidification paths. A polymer electrolyte fuel cell with an oxide decomposition catalyst is disclosed.
燃料電池の化学反応においては、副反応により過酸化物（過酸化水素）が生成される場合があり、過酸化水素から生じるヒドロキシラジカル（ＯＨラジカル）は、燃料電池の電解質膜を劣化させる恐れがある。本開示は、上記実情に鑑みてなされたものであり、電解質膜の劣化を抑制できる燃料電池システムを提供することを主目的とする。 In the chemical reaction of the fuel cell, peroxide (hydrogen peroxide) may be generated as a side reaction, and the hydroxy radical (OH radical) generated from the hydrogen peroxide may deteriorate the electrolyte membrane of the fuel cell. be. The present disclosure has been made in view of the above circumstances, and a main object thereof is to provide a fuel cell system capable of suppressing deterioration of an electrolyte membrane.
上記課題を解決するために、本開示においては、燃料電池と、上記燃料電池の内部を加湿する加湿器と、を備える燃料電池システムであって、上記加湿器は、水分透過膜を有し、上記水分透過膜は、硝酸イオン（ＮＯ３ －）および３価のＣｅイオン（Ｃｅ３＋）を含む、燃料電池システムを提供する。 In order to solve the above problems, the present disclosure provides a fuel cell system comprising a fuel cell and a humidifier for humidifying the inside of the fuel cell, the humidifier having a moisture permeable membrane, The moisture permeable membrane provides a fuel cell system containing nitrate ions (NO 3 − ) and trivalent Ce ions (Ce 3+ ).
本開示によれば、加湿器が、３価のＣｅイオン（Ｃｅ３＋）を含む水分透過膜を有するため、燃料電池の電解質膜の劣化を抑制できる。 According to the present disclosure, since the humidifier has a water-permeable membrane containing trivalent Ce ions (Ce 3+ ), deterioration of the electrolyte membrane of the fuel cell can be suppressed.
本開示においては、電解質膜の劣化を抑制できるという効果を奏する。 The present disclosure has the effect of suppressing deterioration of the electrolyte membrane.
以下、本開示における燃料電池システムについて、詳細に説明する。 The fuel cell system according to the present disclosure will be described in detail below.
図１は、本開示における燃料電池システムを例示する概略図である。図１に示される燃料電池システム１００は、燃料電池１０と、燃料電池１０の内部を加湿する加湿器２０と、を備える。また、加湿器２０は、硝酸イオン（ＮＯ３ －）および３価のＣｅイオン（Ｃｅ３＋）を含む水分透過膜を有している。 FIG. 1 is a schematic diagram illustrating a fuel cell system in the present disclosure. A fuel cell system 100 shown in FIG. 1 includes a fuel cell 10 and a humidifier 20 that humidifies the inside of the fuel cell 10 . The humidifier 20 also has a moisture permeable membrane containing nitrate ions (NO 3 − ) and trivalent Ce ions (Ce 3+ ).
本開示によれば、加湿器が、３価のＣｅイオン（Ｃｅ３＋）を含む水分透過膜を有するため、燃料電池の電解質膜の劣化を抑制できる。 According to the present disclosure, since the humidifier has a water-permeable membrane containing trivalent Ce ions (Ce 3+ ), deterioration of the electrolyte membrane of the fuel cell can be suppressed.
上述のように、燃料電池の副反応で生じた過酸化水素に起因して、電解質膜が劣化する恐れがある。特許文献１においては、過酸化物分解触媒として、固体のセリウム（ＣｅＯ２）を拡散層に添加することで、燃料電池の電解質膜の劣化抑制を図っている。ここで、セリウム自体が非導電性であるため、予め燃料電池内部にＣｅＯ２を添加していた場合、燃料電池の初期性能が低下する恐れがある。また、固体のセリウムが拡散層に添加されると、ガス拡散層の接触値が大きくなる恐れがある。さらに、下記（１）式で示すように、セリウムはイオンの状態（Ｃｅ３＋）で過酸化水素から生じるＯＨラジカルを消失させるが、ＣｅＯ２は難溶性であり、ＣｅＯ２の状態で添加するとセリウムイオンを効率的に電解質膜へ供給することが困難となる。
Ｃｅ３＋＋・ＯＨ＋Ｈ＋→Ｃｅ４＋＋Ｈ２Ｏ ・・・（１）
As described above, the electrolyte membrane may deteriorate due to the hydrogen peroxide produced by the side reaction of the fuel cell. In Patent Document 1, solid cerium (CeO 2 ) is added to the diffusion layer as a peroxide decomposition catalyst to suppress deterioration of the electrolyte membrane of the fuel cell. Here, since cerium itself is non-conductive, the initial performance of the fuel cell may deteriorate if CeO 2 is added to the inside of the fuel cell in advance. Also, if solid cerium is added to the diffusion layer, the contact value of the gas diffusion layer may increase. Furthermore, as shown by the following formula (1), cerium eliminates OH radicals generated from hydrogen peroxide in the ionic state (Ce 3+ ), but CeO 2 is poorly soluble, and when added in the state of CeO 2 , cerium It becomes difficult to efficiently supply ions to the electrolyte membrane.
Ce 3+ +.OH+H + →Ce 4+ +H 2 O (1)
また、特許文献２では、過酸化物分解触媒として、Ｃｅ（ＣＯ３）２等の難溶性の炭酸塩を、電解質膜および電極のいずれかに固定させているが、上述のようにセリウムイオンを効率的に電解質膜へ供給することが困難となる。 Further, in Patent Document 2, as a peroxide decomposition catalyst, a sparingly soluble carbonate such as Ce(CO 3 ) 2 is immobilized on either the electrolyte membrane or the electrode. It becomes difficult to efficiently supply to the electrolyte membrane.
一方、本開示における燃料電池システムでは、加湿器の水分透過膜がセリウムイオンを含むため、燃料電池から排出されたオフガス（ウェットガス）が水分透過膜を通過する際に、水分中にセリウムイオンが取り込まれ、燃料電池に供給されるドライガスに、水分とともにセリウムイオンを付与できる。その結果、燃料電池の電解質膜に、水分とともにイオン状態のセリウムを効率的に供給することができる。また、電解質膜の加湿に伴ってセリウムを供給することができるため、予め燃料電池内部にセリウムを多量に添加しておく必要がない。 On the other hand, in the fuel cell system according to the present disclosure, since the moisture permeable membrane of the humidifier contains cerium ions, the off gas (wet gas) discharged from the fuel cell passes through the moisture permeable membrane. The dry gas that is taken in and supplied to the fuel cell can be given cerium ions along with moisture. As a result, cerium in an ionic state can be efficiently supplied to the electrolyte membrane of the fuel cell together with water. In addition, since cerium can be supplied along with humidification of the electrolyte membrane, there is no need to add a large amount of cerium to the interior of the fuel cell in advance.
１．加湿器
図２は、本開示における加湿器を例示する概略斜視図である。図２に示される加湿器２０は、燃料電池内部を加湿する部材であり、燃料電池から排出された、水分を含むカソードオフガス（ウェットガス）が供給される加湿ガス室２２、燃料電池に供給されるカソード供給ガス（ドライガス）が供給される被加湿ガス室２３と、加湿ガス室および被加湿ガス室の間に配置された、水分透過膜２１と、を有する。本開示においては、水分透過膜２１が３価のＣｅイオン（Ｃｅ３＋）を含むため、被加湿ガスに水分とともにＣｅイオンを付与することができる。
1. Humidifier FIG. 2 is a schematic perspective view illustrating a humidifier in the present disclosure. The humidifier 20 shown in FIG. 2 is a member for humidifying the inside of the fuel cell, and includes a humidified gas chamber 22 to which the cathode off-gas (wet gas) containing moisture, discharged from the fuel cell, is supplied to the fuel cell. and a moisture permeable membrane 21 disposed between the humidified gas chamber and the humidified gas chamber. In the present disclosure, since the moisture permeable membrane 21 contains trivalent Ce ions (Ce 3+ ), Ce ions can be imparted to the gas to be humidified together with moisture.
本開示における水分透過膜は、硝酸イオン（ＮＯ３ －）および３価のＣｅイオン（Ｃｅ３＋）を含む。水分透過膜における３価のＣｅイオンの濃度は、例えば、１μｇ／ｃｍ２以上である。水分透過膜におけるＣｅイオン濃度は、例えばＩＣＰ－ＭＳ（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry）によって、測定することができる。水分透過膜における硝酸イオン（ＮＯ３ －）の濃度は、特に限定されず、適宜調整することができる。 The moisture permeable membrane in the present disclosure contains nitrate ions (NO 3 − ) and trivalent Ce ions (Ce 3+ ). The concentration of trivalent Ce ions in the moisture permeable membrane is, for example, 1 μg/cm 2 or more. The Ce ion concentration in the moisture permeable membrane can be measured by, for example, ICP-MS (Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry). The concentration of nitrate ions (NO 3 − ) in the moisture permeable membrane is not particularly limited and can be adjusted as appropriate.
水分透過膜は、水分を選択的に透過させる膜であれば特に限定されないが、電解質膜であることが好ましい。また、水分透過膜は、化学耐久性が高いことが好ましい。水分透過膜としては、例えば、パーフルオロスルホン酸膜などのフッ素系電解質膜および非フッ素系電解質膜が挙げられる。非フッ素系電解質膜としては、例えば炭化水素系電解質膜が挙げられる。また、水分透過膜の材料は、後述する燃料電池における電解質膜の材料と同じであってもよく、異なっていてもよい。 The moisture permeable membrane is not particularly limited as long as it selectively allows moisture to permeate therethrough, but is preferably an electrolyte membrane. Also, the moisture permeable membrane preferably has high chemical durability. Examples of moisture permeable membranes include fluorine-based electrolyte membranes such as perfluorosulfonic acid membranes and non-fluorine-based electrolyte membranes. Examples of non-fluorine-based electrolyte membranes include hydrocarbon-based electrolyte membranes. Also, the material of the moisture permeable membrane may be the same as or different from the material of the electrolyte membrane in the fuel cell, which will be described later.
本開示における水分透過膜の作製方法としては、例えば、電解質膜を、硝酸セリウムを硝酸水溶液に溶解したセリウム溶液に浸漬させる方法を挙げることができる。セリウム溶液におけるセリウム濃度は特に限定されないが、例えば、０．１ｍｏｌ／Ｌ以上、１０００ｍｏｌ／Ｌ以下である。また、浸漬時間は、電解質膜にセリウムイオンを十分に含ませることができれば特に限定されないが、例えば、１時間以上、３０時間以下である。 As a method for producing a moisture permeable membrane in the present disclosure, for example, a method of immersing an electrolyte membrane in a cerium solution in which cerium nitrate is dissolved in an aqueous nitric acid solution can be mentioned. Although the cerium concentration in the cerium solution is not particularly limited, it is, for example, 0.1 mol/L or more and 1000 mol/L or less. Also, the immersion time is not particularly limited as long as the electrolyte membrane can sufficiently contain cerium ions, but is, for example, 1 hour or more and 30 hours or less.
また、本開示における水分透過膜の作製方法としては、ポーラス状の電解質膜にセリウムを含有するアイオノマーの溶液を塗布してコーティングし、さらにその上に、ポーラス状の電解質膜を配置して乾燥させる方法を上げることができる。 Further, as a method for producing a moisture permeable membrane according to the present disclosure, a porous electrolyte membrane is coated with a solution of an ionomer containing cerium, and then the porous electrolyte membrane is placed thereon and dried. You can raise your way.
水分透過膜の形状は特に限定されず、シート状であってもよく、筒状であってもよい。水分透過膜のサイズについては、燃料電池の大きさ、加湿量に応じて適宜変更することができる。 The shape of the moisture permeable membrane is not particularly limited, and may be sheet-like or cylindrical. The size of the water-permeable membrane can be appropriately changed according to the size of the fuel cell and the amount of humidification.
２．燃料電池
図３は、本開示における燃料電池を例示する概略断面図である。図３に示される燃料電池（単セル）１０は、カソード側ガス拡散層１、カソード触媒層２、電解質膜３、アノード触媒層４、アノード側ガス拡散層５がこの順に積層された膜－電極接合体（ＭＥＡ）１１と、ＭＥＡを挟持する２枚のセパレータ１２を有している。燃料電池は、単セルであってもよく、複数の単セルが積層された積層体であってもよい。
2. Fuel Cell FIG. 3 is a schematic cross-sectional view illustrating a fuel cell in the present disclosure. The fuel cell (single cell) 10 shown in FIG. 3 has a membrane-electrode structure in which a cathode-side gas diffusion layer 1, a cathode catalyst layer 2, an electrolyte membrane 3, an anode catalyst layer 4, and an anode-side gas diffusion layer 5 are laminated in this order. It has a joined body (MEA) 11 and two separators 12 sandwiching the MEA. The fuel cell may be a single cell, or may be a laminate in which a plurality of single cells are stacked.
カソード触媒層およびアノード触媒層は、例えば、電気化学反応を促進する触媒金属、触媒金属を担持する母材、プロトン伝導性を有する電解質、および、電子伝導性を有するカーボン粒子を備える。触媒金属としては、例えば、Ｐｔ（白金）、Ｒｕ（ルテニウム）などの金属単体、Ｐｔを含む合金が挙げられる。電解質としては、例えばフッ素系樹脂が挙げられる。また、母材および導電材としては、例えば、カーボンなどの炭素材料が挙げられる。 The cathode catalyst layer and anode catalyst layer comprise, for example, a catalyst metal that promotes an electrochemical reaction, a base material that supports the catalyst metal, an electrolyte with proton conductivity, and carbon particles with electron conductivity. Examples of catalytic metals include simple metals such as Pt (platinum) and Ru (ruthenium), and alloys containing Pt. Examples of the electrolyte include fluorine-based resins. Further, examples of the base material and the conductive material include carbon materials such as carbon.
アノード側ガス拡散層およびカソード側ガス拡散層は、ガス透過性を有する導電性部材であってもよい。導電性部材としては、例えば、カーボンクロスおよびカーボンペーパー等のカーボン多孔質体、金属メッシュおよび発泡金属などの金属多孔質体が挙げられる。 The anode-side gas diffusion layer and the cathode-side gas diffusion layer may be conductive members having gas permeability. Examples of conductive members include porous carbon bodies such as carbon cloth and carbon paper, and porous metal bodies such as metal mesh and metal foam.
電解質膜の材料としては、上述した水分透過膜と同様の材料を上げることができる。 As the material of the electrolyte membrane, the same materials as those of the moisture permeable membrane described above can be used.
セパレータは、ガス拡散層（アノード側ガス拡散層およびカソード側ガス拡散層）に対向する面にガス流路を有していてもよい。セパレータの材料としては、例えば、ステンレス鋼等の金属材料およびカーボンコンポジット材等の炭素材料を挙げることができる。 The separator may have gas flow paths on the surfaces facing the gas diffusion layers (the anode-side gas diffusion layer and the cathode-side gas diffusion layer). Examples of materials for the separator include metal materials such as stainless steel and carbon materials such as carbon composite materials.
３．燃料電池システム
本開示における燃料電池システムは、上述した加湿器および燃料電池に加えて、燃料タンクおよびエアコンプレッサ等の各種部材を有していてもよい。
3. Fuel Cell System The fuel cell system according to the present disclosure may have various members such as a fuel tank and an air compressor in addition to the humidifier and fuel cell described above.
本開示における燃料電池システムの用途としては、例えば、燃料電池車（ＦＣＥＶ）等の車両が挙げられる。また、本開示における燃料電池システムは、車両以外の移動体（例えば、鉄道、船舶、航空機）に用いられてもよく、情報処理装置等の電気製品に用いられてもよい。 Applications of the fuel cell system according to the present disclosure include, for example, vehicles such as fuel cell vehicles (FCEV). In addition, the fuel cell system according to the present disclosure may be used in mobile objects other than vehicles (for example, railways, ships, and aircraft), and may be used in electrical products such as information processing devices.
なお、本開示は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本開示における特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本開示における技術的範囲に包含される。 Note that the present disclosure is not limited to the above embodiments. The above embodiment is an example, and any device that has substantially the same configuration as the technical idea described in the claims of the present disclosure and produces the same effect is the present invention. It is included in the technical scope of the disclosure.
１０ …燃料電池
２０ …加湿器
２１ …水分透過膜
２２ …加湿ガス室
２３ …被加湿ガス室
１００ …燃料電池システム
DESCRIPTION OF SYMBOLS 10... Fuel cell 20... Humidifier 21... Moisture-permeable membrane 22... Humidified gas chamber 23... Humidified gas chamber 100... Fuel cell system
Claims (1)
前記加湿器は、水分透過膜を有し、
前記水分透過膜は、硝酸イオン（ＮＯ３ －）および３価のＣｅイオン（Ｃｅ３＋）を含む、燃料電池システム。 A fuel cell system comprising a fuel cell and a humidifier for humidifying the inside of the fuel cell,
The humidifier has a moisture permeable membrane,
The fuel cell system, wherein the moisture permeable membrane contains nitrate ions (NO 3 − ) and trivalent Ce ions (Ce 3+ ).
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