JP2005245443A - Method for producing methane, method for treating sea weed, apparatus for producing methane and apparatus for treating sea weed - Google Patents

Method for producing methane, method for treating sea weed, apparatus for producing methane and apparatus for treating sea weed Download PDF

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Toru Matsui
徹 松井
Toshiji Amano
寿二 天野
Takashi Seki
貴司 関
Kazuhiro Sugawara
一浩 菅原
Takayuki Abe
貴幸 安部
Takashi Someya
孝 染谷
Tomoyuki Koshiro
智之 小代
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for producing methane, by which methane gas can be produced from sea weeds in a larger amount than that of a conventional methane fermentation method, and to provide an apparatus for producing methane. <P>SOLUTION: This method for producing the methane comprises thermally treating the sea weeds to convert skeletal polysaccharides and viscous polysaccharides into lower molecules, and then culturing a methane-producing microorganism in the thermally treated sea weeds as a substrate to produce the methane. The methane-producing apparatus comprises a means for crushing the sea weeds, a heating means, a tank 12 for thermally treating the crushed sea weeds, and a methane fermentation tank 14 for producing the methane from the thermally treated sea weeds with a methane-producing microorganism. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、メタン生成法、海藻処理方法、メタン生成装置及び海藻処理装置に関する。   The present invention relates to a methane production method, a seaweed treatment method, a methane production apparatus, and a seaweed treatment apparatus.

これまで、種々の海域において、アオサ等の海藻が大量発生して問題となっている。アオサ等の海藻が海に生息していると、海の色が変色してしまうため、海水浴客に嫌われる。また、アオサ等の海藻が海岸に打ち上げられると、悪臭を放ち、地元住人や観光客に不快感を与える。大量発生したアオサ等の海藻は捕集され、焼却処分されている。   Up to now, a large amount of seaweed such as seaweed has been a problem in various sea areas. When seaweeds such as blue seaweed live in the sea, the color of the sea will change, so it is disliked by bathers. In addition, when seaweed such as Aosa is launched on the coast, it gives off a foul odor and makes local residents and tourists uncomfortable. A large amount of seaweed such as seaweed is collected and incinerated.

また、これまで、海域の富栄養化防止のため、各地において海藻の植付けが試みられいるが、植付けた海藻を刈り取った後はゴミとして処分されている。   Until now, in order to prevent eutrophication of the sea area, planting seaweed has been attempted in various places, but after harvesting the seaweed, it has been disposed of as garbage.

一方、海藻をエネルギー源として有効利用する報告は数少ないが、Habigらは、ジャイアントケルプからメタンをそのまま基質として生成させる試みについて報告している（非特許文献１）。この報告では、ジャイアントケルプをメタン発酵させており、これは従来行われてきた有機性廃棄物のメタン発酵法のやり方と同じである。
Resources and Conservation、 8 (1983) 271-279 On the other hand, although there are few reports that effectively use seaweed as an energy source, Habig et al. Reported an attempt to produce methane as a substrate from giant kelp (Non-patent Document 1). In this report, giant kelp is methane-fermented, which is the same as the conventional method of organic waste methane fermentation.
Resources and Conservation, 8 (1983) 271-279

海藻に含まれる糖質には大きく分けると、骨格多糖類と粘性多糖類とがある（海藻の科学、大石圭一編、朝倉書店（1993） p.21-25）。このうち骨格多糖類は非水溶性の高分子化合物であるため、生分解されにくく、メタン発酵の直接の基質である酢酸に変換されにくい。このため、アオサ等の粘性多糖類が少なく、骨格多糖類を多く含む海藻は、Habigらの方法（従来のメタン発酵法）では得られるメタンガス量は少ない。   Carbohydrates contained in seaweed are roughly classified into skeletal polysaccharides and viscous polysaccharides (Science of seaweed, Seiichi Oishi, Asakura Shoten (1993) p.21-25). Among these, since the skeletal polysaccharide is a water-insoluble polymer compound, it is hardly biodegraded and is not easily converted to acetic acid, which is a direct substrate for methane fermentation. For this reason, seaweeds that are low in viscous polysaccharides such as Aosa and contain a large amount of skeletal polysaccharides have a small amount of methane gas obtained by the method of Habig et al. (Conventional methane fermentation method).

従って、本発明は、従来のメタン発酵法よりも、海藻から多量のガスが発生させることができるメタン生成法を提供することを目的とする。   Therefore, an object of this invention is to provide the methane production | generation method which can generate a lot of gas from a seaweed rather than the conventional methane fermentation method.

また、本発明は、従来のメタン発酵法よりも、海藻から多量のガスが発生させることができる海藻の処理方法を提供することを目的とする。   Moreover, an object of this invention is to provide the processing method of the seaweed which can generate a lot of gas from seaweed rather than the conventional methane fermentation method.

さらに、本発明の上記の方法を実施することができる装置を提供することも目的とする。   It is another object of the present invention to provide an apparatus capable of carrying out the above method of the present invention.

本発明者らは、海藻を熱処理により加水分解するという前処理を行うことで、海藻の粘性多糖類のみならず骨格多糖類をも低分子化させ、メタン発酵の直接の基質である酢酸への変換量を増加させ、メタン発酵により得られるメタンガス量を増加させることができることを見出し、本発明を完成させるに至った。   The present inventors reduced the molecular weight of not only the viscous polysaccharides of seaweeds but also skeletal polysaccharides by pretreatment of hydrolyzing seaweeds to heat acetic acid, which is a direct substrate for methane fermentation. It has been found that the amount of methane gas obtained by methane fermentation can be increased by increasing the amount of conversion, and the present invention has been completed.

本発明の要旨は以下の通りである。
（１） 海藻を熱処理することにより、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養することにより、メタンを生成させることを含む、メタン生成法。
（２） 海藻が、アオサ、マコンブ、オゴノリ、スサビノリ、ワカメ、アナアオサ、アマノリ、ツノマタ、ノコギリモク、クロヒトエグサ、ヤブレグサ、リボンアオサ、ボタンアオサ、ナガアオサ、スジアオノリ、ウスバオノリおよびボウアオノリからなる群より選択される少なくとも１種類の海藻である（１）記載の方法。
（３） 海藻を溶液中で熱処理する（１）または（２）のいずれかに記載のメタン生成法。
（４） 海藻を含む溶液を５０℃以上の温度で熱処理する（１）〜（３）のいずれかに記載のメタン生成法。
（５） 海藻が破砕した海藻である（１）〜（４）のいずれかに記載のメタン生成法。
（６） 海藻を熱処理することにより、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養する前に、熱処理した海藻から微生物により有機酸を生成させる微生物処理を行うことをさらに含む（１）〜（５）のいずれかに記載のメタン生成法。
（７） 有機酸を生成させる微生物処理に用いる微生物が、Bacillus属又はLactobacillus属に属する（６）記載のメタン生成法。
（８） 有機酸を生成させる微生物処理に用いる微生物が、Bacillus cereus OZ-6株（受領番号：FERM AP-20381）、Lactobacillus sp. OZ-7株（受領番号：FERM AP-20382）及びそれらの類縁菌種からなる群より選択される（６）記載のメタン生成法。
（９） 有機酸が、酢酸、乳酸、蟻酸、酪酸、プロピオン酸、ピルビン酸、グリオキシル酸およびシュウ酸からなる群より選択される少なくとも１種類の酸である（６）記載のメタン生成法。
（１０） 有機酸が、生化学的に酢酸に変換しうる有機酸からなる群より選択される少なくとも１種類の酸である（６）または（９）のいずれかに記載のメタン生成法。
（１１） 熱処理した海藻とともに微生物を培養することにより、有機酸を生成させる（１）〜（１０）のいずれかに記載のメタン生成法。
（１２） 海藻を破砕するための手段と、加熱手段と、海藻を熱処理するための槽と、熱処理した海藻からメタン生成菌によりメタンを生成させるためのメタン発酵槽とを備える、メタン生成装置。
（１３） 破砕した海藻を含む溶液を熱処理することにより、海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養することにより、メタンを生成させることを含む、メタン生成法に用いるための（１２）記載のメタン生成装置。
（１４） 熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養する前に、熱処理した海藻から微生物により有機酸を生成させる微生物処理を行うことをさらに含む、メタン生成法に用いるための（１３）記載のメタン生成装置。
（１５） 熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養する前に、熱処理した海藻から微生物により有機酸を生成させるための微生物処理槽をさらに含む（１２）〜（１４）のいずれかに記載のメタン生成装置。
（１６） 海藻を熱処理することにより、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養することにより、メタンを生成させることを含む、海藻の処理方法。
（１７） 海藻を熱処理することを含む、海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させる方法。
（１８） 海藻を熱処理することにより、海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させることを含む、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化した海藻の製造方法。
（１９） 熱処理により、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた海藻。
（２０） （１６）記載の方法により処理された海藻。
（２１） （１２）〜（１５）のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を（１）〜（７）のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理に用いることを特徴とするメタン生成法。
（２２） （１２）〜（１５）のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を（１）〜（７）のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理のための予熱として用いることを特徴とするメタン生成法。
（２３） （１２）〜（１５）のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を（１）〜（７）のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理に用いることを特徴とするメタン生成装置。
（２４） （１２）〜（１５）のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を（１）〜（７）のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理のための予熱として用いることを特徴とするメタン生成装置。
（２５） （２１）または（２２）のいずれかに記載のメタン生成法において、メタン発酵槽から排出される海藻残渣。
（２６） Bacillus cereus OZ-6株（受領番号：FERM AP-20381）。
（２７） Lactobacillus sp. OZ-7株（受領番号：FERM AP-20382）。 The gist of the present invention is as follows.
(1) Heat generation of seaweeds to lower the molecular weight of skeletal polysaccharides and viscous polysaccharides, followed by culturing methanogens using the heat-treated seaweeds as a substrate to produce methane, Law.
(2) The seaweed is at least one selected from the group consisting of Aosa, Macombu, Ogonori, Susbinori, Wakame, Anaaaosa, Amanori, Tsunomata, Sawtooth Moku, Black-headed Exhaust, Yabregusa, Ribbon Aosa, Button Aosa, Nagaaosa, Sueaonoori, Usubaonori The method according to (1), which is a kind of seaweed.
(3) The methane production method according to either (1) or (2), wherein seaweed is heat-treated in a solution.
(4) The method for producing methane according to any one of (1) to (3), wherein a solution containing seaweed is heat-treated at a temperature of 50 ° C. or higher.
(5) The methane production method according to any one of (1) to (4), wherein the seaweed is a crushed seaweed.
(6) After heat-treating seaweed to reduce the molecular weight of skeletal polysaccharides and viscous polysaccharides, before culturing methanogens using the heat-treated seaweed as a substrate, organic acids are produced from the heat-treated seaweed by microorganisms. The methane production method according to any one of (1) to (5), further comprising performing a microorganism treatment.
(7) The method for producing methane according to (6), wherein the microorganism used for the microorganism treatment for generating the organic acid belongs to the genus Bacillus or the genus Lactobacillus.
(8) Microorganisms used for microbial treatment to produce organic acids are Bacillus cereus OZ-6 strain (reception number: FERM AP-20381), Lactobacillus sp. OZ-7 strain (reception number: FERM AP-20382) and their The method for producing methane according to (6), which is selected from the group consisting of related bacterial species.
(9) The method for producing methane according to (6), wherein the organic acid is at least one acid selected from the group consisting of acetic acid, lactic acid, formic acid, butyric acid, propionic acid, pyruvic acid, glyoxylic acid and oxalic acid.
(10) The method for producing methane according to any one of (6) and (9), wherein the organic acid is at least one acid selected from the group consisting of organic acids that can be biochemically converted to acetic acid.
(11) The methane production method according to any one of (1) to (10), wherein an organic acid is produced by culturing a microorganism with heat-treated seaweed.
(12) A methane generator comprising a means for crushing seaweed, a heating means, a tank for heat-treating seaweed, and a methane fermentation tank for generating methane from the heat-treated seaweed by methane-producing bacteria.
(13) After heat-treating a solution containing crushed seaweed, the saccharide polysaccharide and viscous polysaccharide of seaweed are depolymerized, and then methane is produced by culturing methanogens using the heat-treated seaweed as a substrate. The methane production apparatus according to (12) for use in a methane production method.
(14) The method according to (13) for use in a methane production method, further comprising performing a microbial treatment for producing an organic acid by a microorganism from the heat-treated seaweed before culturing the methanogen using the heat-treated seaweed as a substrate. Methane generator.
(15) The microorganism treatment tank according to any one of (12) to (14), further including a microorganism treatment tank for generating an organic acid by a microorganism from the heat-treated seaweed before culturing the methanogen using the heat-treated seaweed as a substrate. Methane generator.
(16) The method comprises reducing the molecular weight of the skeletal polysaccharide and the viscous polysaccharide by heat-treating the seaweed, and then cultivating methanogens using the heat-treated seaweed as a substrate to produce methane. Processing method.
(17) A method for reducing the molecular weight of a skeleton polysaccharide and a viscous polysaccharide of seaweed, comprising heat-treating seaweed.
(18) A method for producing seaweed obtained by reducing the molecular weight of a skeletal polysaccharide and a viscous polysaccharide, comprising lowering the molecular weight of the skeletal polysaccharide and the viscous polysaccharide of the seaweed by heat-treating the seaweed.
(19) A seaweed obtained by reducing the molecular weight of a skeletal polysaccharide and a viscous polysaccharide by heat treatment.
(20) Seaweed treated by the method according to (16).
(21) The digestion gas obtained by the methane generator according to any one of (12) to (15) is used as a fuel for a cogeneration facility, and is converted into electricity and heat energy. A methane generation method characterized by being used for heat treatment in the methane generation method according to any one of (7) to (7).
(22) The digestion gas obtained by the methane generator according to any one of (12) to (15) is used as a fuel for a cogeneration facility, and is converted into electricity and thermal energy, and the obtained heat is (1 A methane generation method characterized by being used as preheating for heat treatment in the methane generation method according to any one of (7) to (7).
(23) While using the digestion gas obtained with the methane production | generation apparatus in any one of (12)-(15) as a fuel of a cogeneration facility, while converting into electricity and a heat energy, the obtained heat is (1 A methane generator, which is used for heat treatment in the methane generation method according to any one of (1) to (7).
(24) While using the digestion gas obtained with the methane production | generation apparatus in any one of (12)-(15) as a fuel of a cogeneration facility, while converting into electricity and a heat energy, the obtained heat is (1 A methane generator, which is used as preheating for heat treatment in the methane generation method according to any one of (7) to (7).
(25) Seaweed residue discharged from a methane fermentation tank in the methane production method according to any one of (21) and (22).
(26) Bacillus cereus OZ-6 strain (reception number: FERM AP-20381).
(27) Lactobacillus sp. OZ-7 strain (reception number: FERM AP-20382).

本明細書において、「骨格多糖類」には、セルロース、ヘミセルロース等が含まれる。また、「粘性多糖類」には、グルクロノキシロラムナン硫酸、グルクロノキシロラムノガラクタン硫酸、アルギン酸、フコイダン、アガロース、ガラクタン、フノランなどが含まれる。   In the present specification, “skeleton polysaccharide” includes cellulose, hemicellulose and the like. The “viscous polysaccharide” includes glucuronoxyloramnan sulfate, glucuronoxyloramnogalactan sulfate, alginic acid, fucoidan, agarose, galactan, funolan and the like.

本発明により、従来のメタン発酵法よりも、海藻から多量のガスを発生させることができるようになった。   According to the present invention, a larger amount of gas can be generated from seaweed than in the conventional methane fermentation method.

以下、図面を参照しつつ、本発明の一実施態様を説明する。   Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings.

図１は、本発明のメタン生成法又は海藻処理方法を含む海藻リサイクルのフロー図である。   FIG. 1 is a flow chart of seaweed recycling including the methane production method or seaweed treatment method of the present invention.

まず、前処理手段１１により、アオサ、マコンブ、オゴノリ、スサビノリ、ワカメ、アナアオサ、アマノリ、ツノマタ、ノコギリモク、クロヒトエグサ、ヤブレグサ、リボンアオサ、ボタンアオサ、ナガアオサ、スジアオノリ、ウスバオノリ、ボウアオノリなどの海藻１を前処理する。本発明の方法はいかなる海藻に適用してもよいが、特に、骨格多糖類および粘性多糖類（例えば、セルロース、ヘミセルロース、グルクロノキシロラムナン硫酸、グルクロノキシロラムノガラクタン硫酸、アルギン酸、フコイダン、アガロース、ガラクタン、フノランなど）を多く含む海藻に効果的である。海藻は、海、磯、浜辺などに自然に生息しているものであっても、養殖されているものであってもよい。養殖されている海藻については、食用、だし用に養殖されているものであっても、海域の富栄養化対策として養殖されいるものであってもよい。また、海藻は乾燥させたものでも良い。さらに、旨味成分やアルギン酸等の有効成分を抽出した海藻残さでもよい。本発明においては、これらの海藻を採取して、利用することができる。   First, the pretreatment means 11 treats Aosa, Macombu, Ogonori, Susabinori, Wakame, Anaaaosa, Amanori, Tsunomata, Sawtooth Moku, Black human egusa, Yabregusa, Ribbon Aosa, Button Aosa, Nagaosaosa, Sueaonoori, Usubaonori, Boaoriori To do. The method of the present invention may be applied to any seaweed, but in particular, skeletal polysaccharides and viscous polysaccharides such as cellulose, hemicellulose, glucuronoxyloramnan sulfate, glucuronoxyloramnogalactan sulfate, alginic acid, fucoidan, Agarose, galactan, funolan, etc.) are effective for seaweed. The seaweed may be naturally inhabited in the sea, coral, beach, or the like, or may be cultured. The seaweed that is cultivated may be cultivated for food or dashi, or may be cultivated as a countermeasure for eutrophication in the sea area. The seaweed may be dried. Furthermore, the seaweed residue which extracted effective ingredients, such as an umami | flavor ingredient and alginic acid, may be sufficient. In the present invention, these seaweeds can be collected and used.

例えば、前処理として、海藻をミル、カッターなどの破砕手段を用いて破砕もしくは粉砕し、次いで適当な液（例えば、中性水（pH6.5〜7.5）、アルカリ溶液（pH7.5以上）、酸溶液（pH6.5以下）など）で適当な濃度（例えば、海藻を乾燥重量で０．１〜15重量％含む濃度）に希釈する。中性水としては、純水、水道水、工業用水等を挙げることができる。アルカリ溶液としては、ＮａＯＨ溶液、ＫＯＨ溶液、Ｃａ（ＯＨ）２溶液、Ｍｇ（ＯＨ）２溶液、ＮＨ３溶液またはこれらの内少なくとも２種以上を混合した溶液などを挙げることができる。酸溶液としては、ＨＣｌ溶液、ＨＮＯ３溶液、Ｈ２ＳＯ４溶液、Ｈ２ＣＯ３溶液またはこれらの内、少なくとも２種以上を混合した溶液などを挙げることができる。 For example, as a pretreatment, seaweed is crushed or crushed using a crushing means such as a mill or a cutter, and then an appropriate liquid (for example, neutral water (pH 6.5 to 7.5), alkaline solution (pH 7.5 or more), It is diluted to an appropriate concentration (for example, a concentration containing 0.1 to 15% by weight of seaweed by dry weight) with an acid solution (pH 6.5 or less). Neutral water includes pure water, tap water, industrial water, and the like. Examples of the alkaline solution include an NaOH solution, a KOH solution, a Ca (OH) 2 solution, an Mg (OH) 2 solution, an NH 3 solution, or a solution obtained by mixing at least two of these. Examples of the acid solution include an HCl solution, an HNO 3 solution, an H 2 SO 4 solution, an H 2 CO 3 solution, or a solution in which at least two of these are mixed.

前処理により得られた海藻溶液を熱処理槽１２にて熱処理する。この熱処理により、海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化する。熱処理は、海藻を加熱することにより海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させることができる処理であればよく、望ましくは５０℃以上の温度にて加熱し、所定時間その温度を維持することで行う。なお、本反応は加水分解反応であるから、処理温度を高くすれば、処理時間を短くすることができる。熱処理は、いかなる装置を用いていかなる方法で行ってもよく、例えば、オートクレーブ、恒温槽、水浴、油浴、蒸気添加などを用いて行うことができる。熱処理は、好気的条件または嫌気的条件のいずれの条件下で行ってもよい。海藻をアルカリ溶液中で熱処理する場合には、熱処理開始時の溶液のｐＨは７．５以上とするとよい。海藻を酸溶液中で熱処理する場合には、熱処理開始時の溶液のｐＨは６．５以下とするとよい。溶液を所望のｐＨにするために、酸やアルカリの溶液（例えば、ＮａＯＨ溶液、ＫＯＨ溶液、Ｃａ（ＯＨ）２溶液、Ｍｇ（ＯＨ）２溶液、ＮＨ３溶液、ＨＣｌ溶液、ＨＮＯ３溶液、Ｈ２ＳＯ４溶液、Ｈ２ＣＯ３溶液）を添加するとよい。海藻を中性溶液中で熱処理する場合には、純水、水道水、工業用水などをそのまま用い、熱処理開始時の溶液のｐＨが６．５〜７．５の範囲内のものを使用するとよい。 The seaweed solution obtained by the pretreatment is heat treated in the heat treatment tank 12. This heat treatment reduces the molecular weight of the skeletal polysaccharide and viscous polysaccharide of seaweed. The heat treatment may be any treatment that can reduce the molecular weight of the seaweed skeletal polysaccharide and viscous polysaccharide by heating the seaweed, and is preferably heated at a temperature of 50 ° C. or higher and maintained at that temperature for a predetermined time. To do. Since this reaction is a hydrolysis reaction, the treatment time can be shortened by increasing the treatment temperature. The heat treatment may be performed by any method using any apparatus, for example, using an autoclave, a thermostatic bath, a water bath, an oil bath, steam addition, or the like. The heat treatment may be performed under aerobic conditions or anaerobic conditions. When seaweed is heat-treated in an alkaline solution, the pH of the solution at the start of heat treatment is preferably 7.5 or more. When seaweed is heat-treated in an acid solution, the pH of the solution at the start of heat treatment is preferably 6.5 or less. In order to bring the solution to a desired pH, an acid or alkali solution (for example, NaOH solution, KOH solution, Ca (OH) 2 solution, Mg (OH) 2 solution, NH 3 solution, HCl solution, HNO 3 solution, H 2 SO 4 solution, H 2 CO 3 solution) may be added. When heat-treating seaweed in a neutral solution, pure water, tap water, industrial water, etc. should be used as they are, and the solution having a pH of 6.5 to 7.5 at the start of heat treatment should be used. .

熱処理後の海藻における骨格多糖類および粘性多糖類の量は特に限定されない。なお、本明細書においては、骨格多糖類および粘性多糖類の低分子化の度合いを推定するのに、溶液中に溶け出した水溶性画分の量を指標としている。水溶性画分の量については、処理前の固形分の重量と処理後の溶液中の固形分の重量の差をとっている。   The amount of the skeletal polysaccharide and the viscous polysaccharide in the seaweed after the heat treatment is not particularly limited. In this specification, the amount of the water-soluble fraction dissolved in the solution is used as an index to estimate the degree of molecular weight reduction of the skeletal polysaccharide and the viscous polysaccharide. Regarding the amount of the water-soluble fraction, the difference between the weight of the solid before the treatment and the weight of the solid in the solution after the treatment is taken.

熱処理した海藻溶液を微生物の生育に適した温度にまで冷却した後、微生物処理槽１３にて微生物処理する。この微生物処理により、海藻から微生物により有機酸２が生成される（この過程を「酸発酵」ともいう）。微生物処理は、微生物により海藻から有機酸を生成させることができる処理であればよく、例えば、熱処理した海藻溶液を微生物の生育に適した温度にまで冷却した後に、その溶液で有機酸生成のための微生物を培養するとよい。なお、微生物の培養を溶液中で行う場合には、溶液はアルカリ性溶液、酸性溶液、中性溶液のいずれであってもよい。微生物をアルカリ性溶液中で培養する場合には、微生物の培養開始時における溶液のｐＨは７．５以上とし、微生物を酸性溶液中で培養する場合には、微生物の培養開始時における溶液のｐＨは６．５以下とし、微生物を中性溶液中で培養する場合には、微生物の培養開始時における溶液のｐＨは６．５〜７．５の範囲内とするとよい。培養開始時のｐＨは、用いる微生物の最適生育ｐＨに合わせるとさらに効果的である。溶液を所望のｐＨにするために、酸やアルカリの溶液（例えば、ＮａＯＨ溶液、ＫＯＨ溶液、Ｃａ（ＯＨ）２溶液、Ｍｇ（ＯＨ）２溶液、ＮＨ３溶液、ＨＣｌ溶液、ＨＮＯ３溶液、Ｈ２ＳＯ４溶液、Ｈ２ＣＯ３溶液）を添加するとよい。培養は静置、振とう、攪拌培養のいずれであってもよく、嫌気的条件又は好気条件のいずれの条件下で行ってもよい。培養条件は用いる微生物に応じて最適化することが望ましい。培養は、１０〜４０℃の温度で、１２時間以上行うとよい。 After the heat-treated seaweed solution is cooled to a temperature suitable for the growth of microorganisms, the microorganisms are treated in the microorganism treatment tank 13. By this microbial treatment, the organic acid 2 is produced from the seaweed by the microorganism (this process is also referred to as “acid fermentation”). The microbial treatment may be any treatment that can produce organic acids from seaweed by microorganisms. For example, after the heat-treated seaweed solution is cooled to a temperature suitable for the growth of microorganisms, the solution is used to produce organic acids. It is better to culture the microorganisms. In addition, when culturing microorganisms in a solution, the solution may be an alkaline solution, an acidic solution, or a neutral solution. When culturing microorganisms in an alkaline solution, the pH of the solution at the start of cultivation of microorganisms is 7.5 or more, and when culturing microorganisms in an acidic solution, the pH of the solution at the start of cultivation of microorganisms is When the microorganism is cultured in a neutral solution at a pH of 6.5 or less, the pH of the solution at the start of culturing the microorganism is preferably in the range of 6.5 to 7.5. It is more effective to adjust the pH at the start of the culture to the optimum growth pH of the microorganism to be used. In order to bring the solution to a desired pH, an acid or alkali solution (for example, NaOH solution, KOH solution, Ca (OH) 2 solution, Mg (OH) 2 solution, NH 3 solution, HCl solution, HNO 3 solution, H 2 SO 4 solution, H 2 CO 3 solution) may be added. The culture may be any of stationary, shaking and stirring culture, and may be performed under any of anaerobic conditions or aerobic conditions. It is desirable to optimize the culture conditions according to the microorganism used. The culture is preferably performed at a temperature of 10 to 40 ° C. for 12 hours or more.

本培養においては、酢酸、乳酸、蟻酸、酪酸、プロピオン酸、ピルビン酸、グリオキシル酸、シュウ酸などの内少なくとも１種類以上の有機酸が生成する。なお、本培養においては、生化学的に酢酸に変換しうる有機酸が少なくとも１種類生成することが必要である。   In the main culture, at least one organic acid such as acetic acid, lactic acid, formic acid, butyric acid, propionic acid, pyruvic acid, glyoxylic acid and oxalic acid is produced. In the main culture, it is necessary to produce at least one organic acid that can be biochemically converted to acetic acid.

微生物は、アオサ、マコンブ、オゴノリ、スサビノリ、ワカメ、アナアオサ、アマノリ、ツノマタ、ノコギリモク、クロヒトエグサ、ヤブレグサ、リボンアオサ、ボタンアオサ、ナガアオサ、スジアオノリ、ウスバオノリ、ボウアオノリからなる群より選択される少なくとも１種類の海藻から有機酸を生成するものであれば、いかなるものであってもよい。微生物の種類としては、乳酸発酵系微生物、土壌系微生物、食品系微生物など、または、海に生息している微生物、例えば、海藻を採取した海域に生息している微生物、採取した海藻に付着している微生物などが挙げられる。具体的には、Bacillus属、Lactobacillus属に属する微生物などが挙げられ、これらの中でも、Bacillus cereus OZ-6株、Lactobacillus sp. OZ-7株、それらの類縁菌種（16S-rDNAの塩基配列が98%以上一致する微生物）が好ましい。微生物はこれら単一な菌種を単独で用いても良いが、これらの微生物種が混在して有効に機能する混合微生物系でも良い。微生物の種母の量は、溶液１ｍｌ当り１０５細胞以上が望ましい。 The microorganism is at least one species selected from the group consisting of Aosa, Macombu, Ogonori, Susbinori, Wakame, Ana-Aosa, Amanori, Tsunomata, Sawtooth Moku, Black-faced Exa, Yabregusa, Ribbon Aosa, Button Aosa, Nagaaosa, Sueaonori, Usubaonori, Boaonoori Any material can be used as long as it generates an organic acid from the above. The types of microorganisms include lactic acid fermentation microorganisms, soil microorganisms, food microorganisms, etc., or microorganisms that inhabit the sea, for example, microorganisms that inhabit the sea area from which seaweeds are collected, and adhere to collected seaweeds. Such as microorganisms. Specific examples include microorganisms belonging to the genus Bacillus and Lactobacillus. Among these, Bacillus cereus OZ-6 strain, Lactobacillus sp. OZ-7 strain, and related bacterial species (the base sequence of 16S-rDNA is Microorganisms that match 98% or more are preferred. These microorganisms may be used alone as a microorganism, or a mixed microorganism system in which these microorganisms are mixed and function effectively. The amount of microbial seed is preferably 10 5 cells or more per ml of the solution.

なお、微生物処理（酸発酵）は随意の工程であり、メタン発酵を行う系内に充分な酸生成細菌が存在する場合には、この工程は省くこともできる。   Microbial treatment (acid fermentation) is an optional step, and this step can be omitted when sufficient acid-producing bacteria are present in the system for methane fermentation.

微生物処理した海藻溶液（あるいは熱処理した海藻溶液）をメタン発酵槽１４にてメタン発酵させる。メタン発酵槽１４で生成した消化ガス３（メタンガス、メタンガスと二酸化炭素との混合ガスなど）は、ガス精製設備１６で硫化水素の除去（脱硫）を行った後、消化ガス９は消化ガス利用設備１５（例えば、ガスエンジン、ガスタービン、燃料電池等これらの設備を含むコージェネレーション設備、ボイラなど）に送られて電気、熱エネルギーとして利用される。なお、図示はしないが、ガス精製設備の後に、ガス貯蔵設備（ガスタンク）を設置することが望ましい。必要に応じて、ガス圧縮機やドレン処理装置を用いる。コージェネレーション設備、ボイラを用いた場合には、得られる熱の全部または一部を熱処理槽の加熱、加温もしくは加熱、加温のための予熱の熱源として用いる。予熱の熱源としては、熱処理槽１２から微生物処理槽１３もしくはメタン発酵槽１４へ熱処理海藻溶液を移す際の、冷却時に発生（回収）する熱も利用することができる。コージェネレーション設備、ボイラから得られる熱の一部を微生物処理槽、メタン発酵槽の加熱、加温に利用してもよい。これらの、熱利用を行うことで更にエネルギーの有効利用が図れる。また、消化ガスの利用法として、自動車、船の燃料に用いることもできる。   The microorganism-treated seaweed solution (or the heat-treated seaweed solution) is subjected to methane fermentation in the methane fermentation tank 14. Digestion gas 3 (methane gas, mixed gas of methane gas and carbon dioxide, etc.) produced in the methane fermentation tank 14 is subjected to removal (desulfurization) of hydrogen sulfide by the gas purification facility 16, and then the digestion gas 9 is digestion gas utilization facility. 15 (for example, a cogeneration facility including these facilities such as a gas engine, a gas turbine, and a fuel cell, a boiler, etc.) and used as electricity and thermal energy. Although not shown, it is desirable to install a gas storage facility (gas tank) after the gas purification facility. If necessary, a gas compressor or a drain treatment device is used. When a cogeneration facility or a boiler is used, all or a part of the obtained heat is used as a heat source for heating, heating or heating, and preheating for heating in the heat treatment tank. As a heat source for preheating, heat generated (recovered) during cooling when the heat-treated seaweed solution is transferred from the heat treatment tank 12 to the microorganism treatment tank 13 or the methane fermentation tank 14 can also be used. A part of the heat obtained from the cogeneration facility and the boiler may be used for heating and heating the microorganism treatment tank and the methane fermentation tank. By using these heats, the energy can be used more effectively. Moreover, it can also use for the fuel of a motor vehicle and a ship as a utilization method of digestion gas.

メタン発酵が行われた後にメタン発酵槽１４に残った残さ４（メタン発酵が行われた後の海藻）は肥料として利用することができる。海藻はミネラル分を多量に含むので、肥料として有用である。   The residue 4 (seaweed after methane fermentation is performed) remaining in the methane fermentation tank 14 after methane fermentation is performed can be used as a fertilizer. Since seaweed contains a large amount of minerals, it is useful as a fertilizer.

メタン発酵は、熱処理および微生物処理をした海藻溶液（あるいは、熱処理した海藻溶液）とともに嫌気状態でメタン生成菌を培養することにより行う。なお、メタン発酵法については、一般に行われているメタン発酵法と同様のものでよい。（参照文献：廃棄物のメタン発酵 サイエンティスト社 2000年）   Methane fermentation is carried out by culturing methanogens in anaerobic condition together with a seaweed solution (or a heat-treated seaweed solution) that has been subjected to heat treatment and microbial treatment. In addition, about the methane fermentation method, the thing similar to the methane fermentation method generally performed may be sufficient. (Reference: Methane fermentation of waste, Scientist 2000)

以上、図面を参照しながら本発明を説明したが、当業者にとって自明な変更や改良がなされたものも、本発明の範囲内である。   Although the present invention has been described above with reference to the drawings, modifications and improvements obvious to those skilled in the art are also within the scope of the present invention.

以下、本発明を実施例によって具体的に説明する。なお、これらの実施例は、本発明を説明するためのものであって、本発明の範囲を限定するものではない。本実施例のメタン発酵法および海藻処理方法を図２に示す装置を一例に用いて説明する。破砕された海藻を含む溶液は熱処理槽１２に挿入され、オートクレーブ２１（加熱手段）で熱処理される。熱処理された海藻溶液は冷却後微生物処理槽１３に流入され、微生物とともに恒温槽（１）２２内で培養され、その結果、有機酸２が生成する。なお、本発明において、微生物処理槽１３における処理は随意の工程であり、この工程は省いてもよい。有機酸２を含有する微生物処理された海藻溶液（あるいは熱処理された海藻溶液）はメタン発酵槽１４に流入され、担体２５に固定されているメタン生成菌とともに恒温槽（２）２３内で培養され、その結果、消化ガス３（メタンガス、メタンガスと二酸化炭素との混合ガスなど）が生成する。生成した消化ガス３はガス捕集器２７（生成したメタンガスを捕集するための手段）に捕集される。メタン生成菌は通常のメタン発酵で用いられている菌種を使用する。メタン生成菌の培養は、スターラー２６で培養液を攪拌しながら行う。培養液のｐＨはｐＨメーター２４で測定した。   Hereinafter, the present invention will be specifically described by way of examples. These examples are for explaining the present invention, and do not limit the scope of the present invention. The methane fermentation method and seaweed treatment method of this example will be described using the apparatus shown in FIG. 2 as an example. The solution containing the crushed seaweed is inserted into the heat treatment tank 12 and heat treated by the autoclave 21 (heating means). The heat-treated seaweed solution flows into the microorganism treatment tank 13 after cooling, and is cultured in the thermostat (1) 22 together with the microorganisms. As a result, the organic acid 2 is generated. In the present invention, the treatment in the microorganism treatment tank 13 is an optional step, and this step may be omitted. The microorganism-treated seaweed solution (or heat-treated seaweed solution) containing the organic acid 2 flows into the methane fermentation tank 14 and is cultured in the thermostat (2) 23 together with the methanogen fixed on the carrier 25. As a result, digestion gas 3 (methane gas, mixed gas of methane gas and carbon dioxide, etc.) is generated. The produced digestion gas 3 is collected in a gas collector 27 (means for collecting the produced methane gas). As the methanogen, the bacterial species used in ordinary methane fermentation is used. The methanogen is cultured while stirring the culture solution with a stirrer 26. The pH of the culture solution was measured with a pH meter 24.

１．熱処理試験
（１）実験条件
原料：アオサ
破砕処理：乾燥アオサをコーヒーミル（SIBATA製 PERSONL MILL SCM-40）に入れ１分間処理した。
熱処理：破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む水溶液、破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む１NのNaOH溶液、破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む１NのHCｌ溶液を、それぞれ試験管に入れ、１２１℃、１５分間、オートクレーブで処理した。加熱処理を行うと骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化するので、水溶液に溶け込む成分の量が増加する。そこで、低分子化された量を、水溶性画分の増加量として測定した。水溶性画分の量については、各処理液から固形分を分離し、乾燥重量を測定し、投入前の重量との差から算出した。
また、上記アルカリ熱処理に関してNaOH濃度、処理時間、温度を変えて追加試験を行った。ミルを使わずに、ハサミで裁断した海藻を用いた同様の試験（０．５Ｎ ＮａＯＨ溶液、１００℃、１時間熱処理）も行った。
（２）実験結果
結果を図３〜６に示す。図３から、各熱処理により水溶性画分が増え、分解が進んでいることがわかる。図４はNaOH濃度をぞれぞれ0.1Ｎ、0.5Ｎおよび1Ｎとし、１２１℃、２０分オートクレーブ処理した結果を示す。図４から、NaOH濃度が高いと水溶性画分は増えるが、０．１Ｎでも分解は起こることがわかる。また、図３のアルカリ性の結果とと図４の１Ｎの結果を比較すると、処理時間を長くすると分解率は向上することがわかる。図５は温度をそれぞれ５０℃、８０℃および１００℃とし、０．５NのNaOH溶液で１時間オートクレーブ処理した結果を示す。図５から、温度が高いほうが、分解が速く進むことがわかる。図６には、海藻のサイズによる分解の違いを示す。ハサミによる裁断（１ｃｍ角、５ｃｍ角）に比べ、ミルで破砕した場合（４ｍｍ以下）の分解率が高いことがわかる。よって、熱処理前に海藻を破砕した方が、表面積が増え分解を促進できるといえる。 1. Heat treatment test (1) Experimental conditions Raw material: Aosa crushing treatment: Dried aosa was placed in a coffee mill (PERSONL MILL SCM-40 manufactured by SIBATA) and treated for 1 minute.
Heat treatment: Aqueous solution containing 10% dry weight of crushed Aosa, 1N NaOH solution containing 10% dry weight of crushed Aosa, 1N HCl solution containing 10% dry weight of crushed Aosa It put into the pipe | tube and processed with the autoclave for 15 minutes at 121 degreeC. When the heat treatment is performed, the skeletal polysaccharide and the viscous polysaccharide are reduced in molecular weight, so that the amount of the component dissolved in the aqueous solution increases. Therefore, the amount of low molecular weight was measured as an increase in the water-soluble fraction. The amount of the water-soluble fraction was calculated from the difference from the weight before charging by separating the solid content from each treatment liquid, measuring the dry weight.
In addition, an additional test was performed with respect to the alkali heat treatment by changing the NaOH concentration, the treatment time, and the temperature. A similar test (0.5N NaOH solution, 100 ° C., 1 hour heat treatment) using seaweed cut with scissors was also performed without using a mill.
(2) Experimental results The results are shown in FIGS. From FIG. 3, it can be seen that each heat treatment increases the water-soluble fraction and advances the decomposition. FIG. 4 shows the results of autoclaving at 121 ° C. for 20 minutes with NaOH concentrations of 0.1 N, 0.5 N and 1 N, respectively. As can be seen from FIG. 4, when the NaOH concentration is high, the water-soluble fraction increases, but degradation occurs even at 0.1N. Also, comparing the alkaline results in FIG. 3 with the 1N results in FIG. 4, it can be seen that the decomposition rate improves as the treatment time is increased. FIG. 5 shows the results of autoclaving with 0.5N NaOH solution for 1 hour at temperatures of 50 ° C., 80 ° C. and 100 ° C., respectively. From FIG. 5, it can be seen that the higher the temperature, the faster the decomposition. FIG. 6 shows the difference in decomposition depending on the size of seaweed. It can be seen that the decomposition rate when crushed with a mill (4 mm or less) is higher than cutting with scissors (1 cm square, 5 cm square). Therefore, it can be said that crushed seaweed before heat treatment increases the surface area and promotes decomposition.

２．微生物処理（酸発酵）試験
（１）実験条件
条件１：乾燥アオサ１０％を含む０．５ＮのＮａＯＨ溶液を、１２１℃、１５分間処理を行った後、乾燥アオサ濃度５％になるよう水で希釈した。その後、ＨＣｌ溶液にてｐＨが７．０になるよう調整した。その液に各種微生物源（Ａ、Ｂ、Ｃ、ＤおよびＸ）を微量（約１％）添加し、３０℃で５日間の静置培養を行った。培養液中の有機酸は液体クロマトグラフ（島津製作所製 ＬＣ−１０ＡＤ）にて分析を行った。
なお、微生物源Ａ〜Ｃは乳酸発酵系微生物、微生物源Ｄは土壌系微生物、微生物源Ｘは発酵食品系微生物である。
条件２：(1)乾燥アオサ５％を含む溶液（中性）を、１００℃１時間処理したもの、(2)乾燥アオサ５％を含む０．５ＮのＮａＯＨ溶液を、１００℃１時間処理したもの、(3)乾燥アオサ５％を含む０．５ＮのＮａＯＨ溶液を、１００℃１時間処理した後に、ＨＣｌ溶液でｐＨが６．４になるように調整したものを用意した。熱処理後冷却し、(1)〜(3)それぞれに微生物源Ｘを微量（約１％）添加し、３０℃で５日間の静置培養を行った。培養後の溶液を０．１ＮのＮａＯＨ溶液で適定し、総酸量＊＊を求め、その値を乳酸に換算した。
＊＊−ＣＯＯＨの量
条件３：乾燥コンブ５％を含む溶液（中性）を１００℃、１時間処理した後、微生物源Ｘを微量（約１％）添加し、３０℃で５日間静置培養を行った。コンブ溶液は中性（水）とアルカリ性（０．５Ｎ ＮａＯＨ）の２条件で行った。培養液中の有機酸は液体クロマトグラフ（島津製作所製 ＬＣ−１０ＡＤ）にて分析を行った。
（２）実験結果
条件１：微生物源Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ、Ｘの培養後の代表的な有機酸（酢酸、乳酸）濃度の測定結果を表１に示す。 2. Microbial treatment (acid fermentation) test (1) Experimental condition condition 1: A 0.5N NaOH solution containing 10% of dried Aosa is treated at 121 ° C. for 15 minutes, and then with water so that the concentration of dried Aosa is 5%. Diluted. Thereafter, the pH was adjusted to 7.0 with an HCl solution. A small amount (about 1%) of various microorganism sources (A, B, C, D and X) was added to the liquid, and static culture was performed at 30 ° C. for 5 days. The organic acid in the culture solution was analyzed with a liquid chromatograph (LC-10AD manufactured by Shimadzu Corporation).
The microbial sources A to C are lactic acid fermentation microorganisms, the microbial source D is a soil microorganism, and the microbial source X is a fermented food microorganism.
Condition 2: (1) A solution containing 5% dry aosa (neutral) treated at 100 ° C for 1 hour, (2) A 0.5N NaOH solution containing 5% dry aosa treated at 100 ° C for 1 hour (3) A 0.5N NaOH solution containing 5% of dry grass was treated at 100 ° C. for 1 hour, and then adjusted to a pH of 6.4 with an HCl solution. After heat treatment, the mixture was cooled, and a small amount (about 1%) of microbial source X was added to each of (1) to (3), followed by stationary culture at 30 ° C. for 5 days. The solution after culture was adjusted with a 0.1N NaOH solution to determine the total acid amount ** , and the value was converted to lactic acid.
** -COOH amount condition 3: A solution containing 5% of dried comb (neutral) was treated at 100 ° C for 1 hour, then added with a slight amount (about 1%) of microbial source X and allowed to stand at 30 ° C for 5 days. Culture was performed. The comb solution was carried out under two conditions of neutral (water) and alkaline (0.5N NaOH). The organic acid in the culture solution was analyzed with a liquid chromatograph (LC-10AD manufactured by Shimadzu Corporation).
(2) Experimental result condition 1: Table 1 shows the measurement results of typical organic acid (acetic acid, lactic acid) concentrations after culturing of the microorganism sources A, B, C, D, and X.

Figure 2005245443
各微生物源の添加により、有機酸生成が促進されたことがわかる。微生物Ｘによる有機酸生成が最も多い。
条件２：(1)〜(3)にそれぞれに微生物源Ｘを微量添加し、３０℃で５日間の静置培養を行った後の溶液を０．１ＮのＮａＯＨ溶液で適定し、総酸量＊＊を求め、その値を乳酸に換算した結果を表２に示す。
Figure 2005245443
 It can be seen that the addition of each microbial source promoted organic acid production. Organic acid production by microorganism X is the largest.
Condition 2: A small amount of microbial source X is added to each of (1) to (3), and the solution after stationary culture at 30 ° C. for 5 days is determined with 0.1N NaOH solution, and total acid is added. The amount ** was determined, and the value converted into lactic acid is shown in Table 2.

Figure 2005245443
アオサを原料とした場合は、熱処理時にアルカリ、酸等で処理しなくても、高い有機酸生成が得られることがわかる。
条件３：乾燥コンブをアルカリおよび中性溶液で熱処理した際の、有機酸生成濃度を図７に示す。コンブでは、アルカリで熱処理した場合に、より有機酸生成が促進される。
Figure 2005245443
 When Aosa is used as a raw material, it can be seen that high organic acid production can be obtained without treatment with alkali, acid or the like during heat treatment.
Condition 3: FIG. 7 shows the organic acid production concentration when the dried comb is heat-treated with an alkali and a neutral solution. Comb promotes organic acid generation more when heat-treated with alkali.

３．メタン発酵試験
（１）実験条件
方法：容量１Ｌのガラス製リアクタを使用した。微生物の固定化担体として、液中に多孔質の担体（約３０ｃｃ）を設置した。マグネティックスターラーで攪拌（約５０ｒｐｍ）した。本リアクタを恒温槽内に設置し、内部温度を５５℃に制御し．ｐＨメーターの値をもとにｐＨ７になるよう調整を行った。発生したガスは水上置換にて捕集し、ガス量を測定した。ガス組成はガスクロマトグラフ（島津製作所製 ＧＣ−８Ａ）にて測定した。始めに乾燥コンブ重量５％の水溶液１Ｌにメタン生成菌を微量加え、馴養を行った。馴養終了後、ガス発生が無くなったのを確認した後、上記(1)の溶液を微生物処理した後の液（(4)）を投入した。リアクタ中の溶液を１００ｍｌ抜くとともに(4)の溶液を１００ｍｌ投入するという作業を、２〜３日毎に繰り返し、連続培養を行った。そして、発生したガス量の平均値を算出した。比較のため、無処理の乾燥アオサ５％の水溶液および(1)の溶液を用いて、同様の条件でガス発生量を測定した。
（２）実験結果
無処理の場合、乾燥アオサ１ｇあたりのガス（メタン）発生量は０ｍｌであった。(1)（熱処理のみ）の溶液の場合、乾燥アオサ１ｇあたりのガス（メタン）発生量は１５ｍｌであった。(3)（熱処理＋微生物前処理）の溶液の場合、乾燥アオサ１ｇあたりのガス（メタン）発生量は６６ｍｌであった。よって、熱処理を行うことで、バイオガス（メタン）発生量が増加することがわかる。また、熱処理と微生物前処理を組み合わせることで、更にバイオガス（メタン）発生量が増加することがわかる。 3. Methane fermentation test (1) Experimental condition method: A 1 L glass reactor was used. A porous carrier (about 30 cc) was placed in the liquid as a microorganism-immobilizing carrier. The mixture was stirred with a magnetic stirrer (about 50 rpm). Install this reactor in a thermostat and control the internal temperature to 55 ° C. Adjustment was made to pH 7 based on the value of the pH meter. The generated gas was collected by water replacement and the amount of gas was measured. The gas composition was measured with a gas chromatograph (GC-8A manufactured by Shimadzu Corporation). First, a small amount of methanogen was added to 1 L of an aqueous solution with a dry comb weight of 5% to acclimate. After the acclimatization was completed, it was confirmed that gas generation had ceased, and then the liquid ((4)) after the microorganism treatment of the solution (1) was added. The operation of drawing out 100 ml of the solution in the reactor and adding 100 ml of the solution of (4) was repeated every 2-3 days for continuous culture. And the average value of the amount of generated gas was computed. For comparison, the amount of gas generated was measured under the same conditions using an untreated 5% aqueous solution of dry grass and the solution of (1).
(2) Experimental results In the case of no treatment, the amount of gas (methane) generated per gram of dry grass was 0 ml. In the case of the solution of (1) (only heat treatment), the amount of gas (methane) generated per gram of dry Aosa was 15 ml. (3) In the case of the solution (heat treatment + microorganism pretreatment), the amount of gas (methane) generated per gram of dry Aosa was 66 ml. Therefore, it can be seen that the amount of biogas (methane) generated increases by heat treatment. Moreover, it turns out that biogas (methane) generation amount increases further by combining heat processing and microorganisms pretreatment.

発酵食品よりトリプトソイ寒天培地(pH5.5)、トリプトソイ寒天培地(pH7.3)およびLBS寒天培地(pH5.5)を用いて有機酸生産菌の分離を試みた。培養はCO2/H2雰囲気下で嫌気的に、30℃で7日間の培養を行った。OZ-1からOZ-15までの15菌株を単一コロニーとして得た。
次に分離した15菌株を各々アオサ熱処理液（乾燥アオサ5％を蒸留水に懸濁させ、121℃、15分間のオートクレーブ処理したもの）に接種し、7日間、30℃で静置培養を行った。培養終了後の培養液をHPLCに供し、生産された有機酸を定量した。結果の一部は表３に示した。 We tried to isolate organic acid-producing bacteria from fermented foods using tryptosoy agar medium (pH 5.5), tryptosoy agar medium (pH 7.3) and LBS agar medium (pH 5.5). The culture was performed anaerobically in a CO 2 / H 2 atmosphere at 30 ° C. for 7 days. Fifteen strains from OZ-1 to OZ-15 were obtained as a single colony.
Next, each of the 15 isolates was inoculated into Aosa heat treatment solution (5% dry Aosa suspended in distilled water and autoclaved at 121 ° C for 15 minutes), followed by stationary culture at 30 ° C for 7 days. It was. The culture solution after completion of the culture was subjected to HPLC, and the produced organic acid was quantified. Some of the results are shown in Table 3.

Figure 2005245443
有機酸（乳酸）の生産量が顕著であったOZ-6株とOZ-7株の同定を行った。表４には代表的な菌学的諸性質を示した。
Figure 2005245443
 The OZ-6 and OZ-7 strains that produced significant amounts of organic acid (lactic acid) were identified. Table 4 shows typical mycological properties.

Figure 2005245443
さらにOZ-6株とOZ-7株の16S-ｒDNAの塩基配列を解読し、結果をデーターベースに照合して分類学的な位置を決定した。その結果OZ-6株の16S-ｒDNAの塩基配列（533bp）はBacillus cereusの16S-ｒDNAの塩基配列と100％一致した。またOZ-7株の16S-ｒDNAの塩基配列（562bp）はLactobacillus fructivoransの16S-ｒDNAの塩基配列と98.9-99.1％一致した。
Figure 2005245443
 Furthermore, the 16S-rDNA base sequences of the OZ-6 and OZ-7 strains were decoded, and the results were collated with a database to determine the taxonomic position. As a result, the base sequence (533 bp) of 16S-rDNA of OZ-6 strain was 100% identical with the base sequence of 16S-rDNA of Bacillus cereus . Further, the base sequence (562 bp) of 16S-rDNA of the OZ-7 strain was 98.9-99.1% identical with the base sequence of 16S-rDNA of Lactobacillus fructivorans .

以上のことから、OZ-6株をBacillus cereusと同定した。また、OZ-7株はLactobacillus 属の細菌と同定した。
OZ-6株の16S-ｒDNAの塩基配列（533bp）を配列番号１に示す。OZ-7株の16S-ｒDNAの塩基配列（562bp）を配列番号２に示す。
また、OZ-6株は、平成１７年１月２８日付けで独立行政法人産業技術総合研究所特許微生物寄託センター（IPOD）（茨城県つくば市東１−１−１）に受領番号FERM AP-20381として寄託されている。OZ-7株は、平成１７年１月２８日付けで独立行政法人産業技術総合研究所特許微生物寄託センター（IPOD）（茨城県つくば市東１−１−１）に受領番号FERM AP-20382として寄託されている。 Based on the above, the OZ-6 strain was identified as Bacillus cereus . The OZ-7 strain was identified as a bacterium belonging to the genus Lactobacillus.
The base sequence (533 bp) of 16S-rDNA of OZ-6 strain is shown in SEQ ID NO: 1. The base sequence (562 bp) of 16S-rDNA of OZ-7 strain is shown in SEQ ID NO: 2.
In addition, OZ-6 shares were received from the National Institute of Advanced Industrial Science and Technology Patent Microbiology Deposit Center (IPOD) (1-1-1 East Tsukuba City, Ibaraki) on January 28, 2005, with the receipt number FERM AP-20381. Has been deposited. The OZ-7 strain was deposited on January 28, 2005 at the National Institute of Advanced Industrial Science and Technology Patent Microorganism Depositary Center (IPOD) (1-1-1 East Tsukuba City, Ibaraki) as receipt number FERM AP-20382. Has been.

本発明により、従来のメタン発酵法よりも、海藻から多量のガスを発生させることができるようになった。本発明のメタン生成法および装置により、海藻をエネルギー源として有効利用することが可能となった。本発明の技術を用いれば、海洋の保全を図りつつエネルギーを確保することができる。さらに、副産物として肥料も得ることができる。   According to the present invention, a larger amount of gas can be generated from seaweed than in the conventional methane fermentation method. The methane production method and apparatus of the present invention makes it possible to effectively use seaweed as an energy source. If the technology of the present invention is used, energy can be secured while maintaining the ocean. Furthermore, fertilizer can also be obtained as a by-product.

本発明のメタン生成法を含む海藻リサイクルのフロー図である。It is a flowchart of seaweed recycling including the methane production method of the present invention. 本発明のメタン生成法の装置の一例を示す。An example of the apparatus of the methane production | generation method of this invention is shown. 破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む水溶液、破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む１NのNaOH溶液、破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む１NのHCｌ溶液を、それぞれ試験管に入れ、１２１℃、１５分間、オートクレーブで処理した後の固形分と水溶性画分の重量比を示すグラフである。An aqueous solution containing 10% dry weight of crushed Aosa, a 1N NaOH solution containing 10% dry crushed Aosa, and a 1N HCl solution containing 10% dry crushed Aosa in dry weight, respectively. It is a graph which shows the weight ratio of a solid content and a water-soluble fraction after putting and processing with an autoclave for 15 minutes at 121 degreeC. 破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む0.1Ｎ、0.5Ｎおよび１NのNaOH溶液を、それぞれ試験管に入れ、１２１℃、２０分間、オートクレーブで処理した後の固形分と水溶性画分の重量比を示すグラフである。0.1N, 0.5N, and 1N NaOH solutions containing 10% dry weight of dried cassava are put in test tubes, respectively, and the weight of the solid and water-soluble fractions after being treated in an autoclave at 121 ° C for 20 minutes. It is a graph which shows ratio. 破砕処理したアオサを乾燥重量で１０％含む0.5ＮのNaOH溶液を試験管に入れ、それぞれ、５０℃、８０℃および１００℃で１時間、オートクレーブで処理した後の固形分と水溶性画分の重量比を示すグラフである。A 0.5N NaOH solution containing 10% by weight of crushed Aosa is put into a test tube, and the solid and water-soluble fractions after autoclaving at 50 ° C, 80 ° C and 100 ° C for 1 hour, respectively. It is a graph which shows weight ratio. 破砕サイズの違うアオサを乾燥重量で１０％含む0.5ＮのNaOH溶液を試験管に入れ、それぞれ、１００℃で１時間、オートクレーブで処理した後の固形分と水溶性画分の重量比を示すグラフである。A graph showing the weight ratio of solids and water-soluble fractions after a 0.5N NaOH solution containing 10% dry weight of Aosa with different crush sizes is put in a test tube and treated with an autoclave at 100 ° C for 1 hour. It is. 乾燥コンブ５％を含む溶液（中性およびアルカリ性）を１００℃、１時間処理した後、微生物源Ｘを微量（約１％）添加し、３０℃で５日間静置培養を行った際の有機酸生成濃度を示すグラフである。After treating a solution (neutral and alkaline) containing 5% of dried kombu at 100 ° C for 1 hour, a small amount (about 1%) of microbial source X was added, and the organic when static culture was performed at 30 ° C for 5 days It is a graph which shows an acid production | generation density | concentration.

符号の説明Explanation of symbols

１．海藻
２．有機酸
３．消化ガス
４．残さ
９．消化ガス
１１．前処理手段
１２．熱処理槽
１３．微生物処理槽
１４．メタン発酵槽
１５．消化ガス利用設備
１６．ガス精製設備
２１．オートクレーブ
２２．恒温槽（１）
２３．恒温槽（２）
２４．ｐＨメーター
２５．担体
２６．スターラー
２７．ガス捕集器 1. Seaweed 2. 2. Organic acid Digestion gas4. 9. Remaining Digestion gas 11. Pre-processing means 12. Heat treatment tank 13. Microbial treatment tank 14. Methane fermentation tank 15. Digestion gas utilization facility 16. Gas purification equipment 21. Autoclave 22. Thermostatic bath (1)
23. Thermostatic bath (2)
24. pH meter 25. Carrier 26. Stirrer 27. Gas collector

＜配列番号１＞
配列番号１は、OZ-6株の16S-ｒDNAの塩基配列（533bp）を示す。
＜配列番号２＞
配列番号２は、OZ-7株の16S-ｒDNAの塩基配列（562bp）を示す。 <SEQ ID NO: 1>
SEQ ID NO: 1 shows the base sequence (533 bp) of 16S-rDNA of OZ-6 strain.
<SEQ ID NO: 2>
SEQ ID NO: 2 shows the base sequence (562 bp) of 16S-rDNA of OZ-7 strain.

Claims (27)

海藻を熱処理することにより、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養することにより、メタンを生成させることを含む、メタン生成法。 A method for producing methane, comprising: reducing the molecular weight of a skeletal polysaccharide and a viscous polysaccharide by heat-treating seaweed, and then culturing methanogens using the heat-treated seaweed as a substrate to produce methane. 海藻が、アオサ、マコンブ、オゴノリ、スサビノリ、ワカメ、アナアオサ、アマノリ、ツノマタ、ノコギリモク、クロヒトエグサ、ヤブレグサ、リボンアオサ、ボタンアオサ、ナガアオサ、スジアオノリ、ウスバオノリおよびボウアオノリからなる群より選択される少なくとも１種類の海藻である請求項１記載の方法。 The seaweed is at least one species selected from the group consisting of Aosa, Macombu, Ogonori, Susbinori, Wakame, Ana-Aosa, Amanori, Tsunomata, Sawtooth Moku, Black-faced Exa, Yabregusa, Ribbon Aosa, Button Aosa, Nagaaosa, Sueaonori, Usubaonori and Boaonoori The method according to claim 1. 海藻を溶液中で熱処理する請求項１または２のいずれかに記載のメタン生成法。 The method for producing methane according to claim 1 or 2, wherein the seaweed is heat-treated in a solution. 海藻を含む溶液を５０℃以上の温度で熱処理する請求項１〜３のいずれかに記載のメタン生成法。 The methane production | generation method in any one of Claims 1-3 which heat-process the solution containing a seaweed at the temperature of 50 degreeC or more. 海藻が破砕した海藻である請求項１〜４のいずれかに記載のメタン生成法。 The method for producing methane according to any one of claims 1 to 4, wherein the seaweed is crushed seaweed. 海藻を熱処理することにより、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養する前に、熱処理した海藻から微生物により有機酸を生成させる微生物処理を行うことをさらに含む請求項１〜５のいずれかに記載のメタン生成法。 Microbial treatment that generates organic acids from microorganisms from heat-treated seaweed after cultivating methanogens using heat-treated seaweed as a substrate after reducing the molecular weight of skeletal polysaccharides and viscous polysaccharides by heat-treating seaweeds The method for producing methane according to claim 1, further comprising: 有機酸を生成させる微生物処理に用いる微生物が、Bacillus属又はLactobacillus属に属する請求項６記載のメタン生成法。 The method for producing methane according to claim 6, wherein the microorganism used for the microorganism treatment for producing the organic acid belongs to the genus Bacillus or Lactobacillus. 有機酸を生成させる微生物処理に用いる微生物が、Bacillus cereus OZ-6株（受領番号：FERM AP-20381）、Lactobacillus sp. OZ-7株（受領番号：FERM AP-20382）及びそれらの類縁菌種からなる群より選択される請求項６記載のメタン生成法。 Microorganisms used for the treatment of microorganisms that produce organic acids are Bacillus cereus OZ-6 strain (reception number: FERM AP-20381), Lactobacillus sp. OZ-7 strain (reception number: FERM AP-20382), and their related species The methane production method according to claim 6, which is selected from the group consisting of: 有機酸が、酢酸、乳酸、蟻酸、酪酸、プロピオン酸、ピルビン酸、グリオキシル酸およびシュウ酸からなる群より選択される少なくとも１種類の酸である請求項６記載のメタン生成法。 The method for producing methane according to claim 6, wherein the organic acid is at least one acid selected from the group consisting of acetic acid, lactic acid, formic acid, butyric acid, propionic acid, pyruvic acid, glyoxylic acid and oxalic acid. 有機酸が、生化学的に酢酸に変換しうる有機酸からなる群より選択される少なくとも１種類の酸である請求項６または９のいずれかに記載のメタン生成法。 10. The method for producing methane according to claim 6, wherein the organic acid is at least one acid selected from the group consisting of organic acids that can be biochemically converted into acetic acid. 熱処理した海藻とともに微生物を培養することにより、有機酸を生成させる請求項１〜１０のいずれかに記載のメタン生成法。 The methane production | generation method in any one of Claims 1-10 which produce | generate an organic acid by culturing a microorganism with the heat-treated seaweed. 海藻を破砕するための手段と、加熱手段と、海藻を熱処理するための槽と、熱処理した海藻からメタン生成菌によりメタンを生成させるためのメタン発酵槽とを備える、メタン生成装置。 A methane generator comprising: means for crushing seaweed; heating means; a tank for heat-treating seaweed; and a methane fermentation tank for generating methane from the heat-treated seaweed by methane-producing bacteria. 破砕した海藻を含む溶液を熱処理することにより、海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養することにより、メタンを生成させることを含む、メタン生成法に用いるための請求項１２記載のメタン生成装置。 By heat-treating the solution containing crushed seaweed, the saccharide polysaccharide and viscous polysaccharide of seaweed are reduced in molecular weight, and then methane is produced by culturing methanogens using the heat-treated seaweed as a substrate. A methane generator according to claim 12 for use in a methane generation method. 熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養する前に、熱処理した海藻から微生物により有機酸を生成させる微生物処理を行うことをさらに含む、メタン生成法に用いるための請求項１３記載のメタン生成装置。 The methane generating apparatus according to claim 13 for use in a methane generating method, further comprising performing a microbial treatment for generating an organic acid by a microorganism from the heat-treated seaweed before culturing the methanogen using the heat-treated seaweed as a substrate. . 熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養する前に、熱処理した海藻から微生物により有機酸を生成させるための微生物処理槽をさらに含む請求項１２〜１４のいずれかに記載のメタン生成装置。 The methane production apparatus according to any one of claims 12 to 14, further comprising a microbial treatment tank for producing an organic acid by a microorganism from the heat-treated seaweed before culturing the methanogen using the heat-treated seaweed as a substrate. 海藻を熱処理することにより、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた後、熱処理した海藻を基質としてメタン生成菌を培養することにより、メタンを生成させることを含む、海藻の処理方法。 A method for treating seaweed, comprising: reducing the molecular weight of a skeletal polysaccharide and a viscous polysaccharide by heat-treating seaweed, and then culturing methanogens using the heat-treated seaweed as a substrate to produce methane. 海藻を熱処理することを含む、海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させる方法。 A method for reducing the molecular weight of a skeletal polysaccharide and a viscous polysaccharide of seaweed, comprising heat-treating seaweed. 海藻を熱処理することにより、海藻の骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させることを含む、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化した海藻の製造方法。 A method for producing seaweed in which skeleton polysaccharides and viscous polysaccharides are reduced in molecular weight, comprising heat-treating seaweeds to lower the molecular weight of skeleton polysaccharides and viscous polysaccharides in seaweeds. 熱処理により、骨格多糖類および粘性多糖類を低分子化させた海藻。 Seaweed in which skeleton polysaccharides and viscous polysaccharides have been reduced in molecular weight by heat treatment. 請求項１６記載の方法により処理された海藻。 The seaweed processed by the method of Claim 16. 請求項１２〜１５のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を請求項１〜７のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理に用いることを特徴とするメタン生成法。 The digested gas obtained by the methane generator according to any one of claims 12 to 15 is used as a fuel for a cogeneration facility, and is converted into electricity and thermal energy, and the obtained heat is converted to any one of claims 1 to 7. A methane generation method characterized by being used for heat treatment in the methane generation method according to claim 1. 請求項１２〜１５のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を請求項１〜７のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理のための予熱として用いることを特徴とするメタン生成法。 The digested gas obtained by the methane generator according to any one of claims 12 to 15 is used as a fuel for a cogeneration facility, and is converted into electricity and thermal energy, and the obtained heat is converted to any one of claims 1 to 7. A methane production method characterized by being used as preheating for heat treatment in the methane production method according to claim 1. 請求項１２〜１５のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を請求項１〜７のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理に用いることを特徴とするメタン生成装置。 The digested gas obtained by the methane generator according to any one of claims 12 to 15 is used as a fuel for a cogeneration facility, and is converted into electricity and thermal energy, and the obtained heat is converted to any one of claims 1 to 7. A methane generator, which is used for heat treatment in the methane generation method according to claim 1. 請求項１２〜１５のいずれかに記載のメタン生成装置で得られた消化ガスをコージェネレーション設備の燃料として用い、電気および熱エネルギーに変換するとともに、得られた熱を請求項１〜７のいずれかに記載のメタン生成法における熱処理のための予熱として用いることを特徴とするメタン生成装置。 The digested gas obtained by the methane generator according to any one of claims 12 to 15 is used as a fuel for a cogeneration facility, and is converted into electricity and thermal energy, and the obtained heat is converted to any one of claims 1 to 7. A methane generator, which is used as preheating for heat treatment in the methane generation method according to claim 1. 請求項２１または２２のいずれかに記載のメタン生成法において、メタン発酵槽から排出される海藻残渣。 The seaweed residue discharged | emitted from a methane fermenter in the methane production | generation method in any one of Claim 21 or 22. Bacillus cereus OZ-6株（受領番号：FERM AP-20381）。 Bacillus cereus OZ-6 strain (reception number: FERM AP-20381). Lactobacillus sp. OZ-7株（受領番号：FERM AP-20382）。 Lactobacillus sp. OZ-7 strain (reception number: FERM AP-20382).
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