JP2005129366A - 二次電池及びその製造方法並びに製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 巻き回し工程における短絡不良が生じない、巻回素子を用いた二次電池、及びその製造方法、並びに製造装置を提供すること。
【解決手段】 正極電極及び負極電極のいずれか一方を、第一のセパレータ４ａ及び第二のセパレータ４ｂで挟み、第一のセパレータ４ａ及び第二のセパレータ４ｂにおける、巻き回しの終端部分を、ブレード２及び加熱素子３が一体化された、切断融着装置１を用いて、切断するととも熱融着により接合する。接合部６を形成することにより、巻き回し工程における、セパレータの終端部の折れ曲がりによる、正負の電極の接触を防止することが可能となり、短絡不良を極めて少なくできる。
【選択図】 図１

Description

本発明は、リチウムイオン二次電池に代表される二次電池に関し、特に発電要素として、正負の電極を、セパレータを介在させて巻き回した、巻回素子を有する二次電池、及びその製造方法、並びに製造装置に関わるものである。

近年の電子機器、特に携帯電話、ノート型パーソナルコンピュータ、ビデオカメラなどの携帯用情報機器の発達や普及に伴い、小型、軽量で、かつエネルギー密度が高い二次電池の需要が大きく伸張し、なお、高性能化の検討がなされている。このような二次電池として特にリチウムイオン二次電池が、その高性能のため注目されている。

リチウムイオン二次電池の一般的な構造は、リチウム−コバルト複合酸化物などの正極活物質粉末、導電性粉末、及びバインダからなる正極活物質層を、アルミニウム箔からなる正極集電体表面に形成してなる正極電極、炭素系の負極活物質粉末、及びバインダからなる負極活物質層を、銅箔からなる負極集電体表面に形成してなる負極電極を、多孔質のフィルムからなるセパレータを介して重ね、電解液を含浸したものである。

そして、二次電池としての容量増加のため、正極電極及び負極電極の対を複数積層した積層素子や、帯状に形成した正極電極及び負極電極を巻き回した巻回素子などが用いられているが、いずれの場合も電解液を用いるので、このような素子を金属のケースに封入したり、金属箔と高分子フィルムからなるラミネートフィルムで封止したりすることで、電解液が外部に漏れないようにしている。

積層素子と巻回素子は用途によって使い分けられていて、巻回素子の製法は、前記のように帯状の集電体表面に電極活物質層を形成した正負の電極を、電極間の絶縁を確保するためのセパレータを介在させた状態で重ね、巻き回すというものである。巻き回しの際、正負の電極の始端を、巻芯に固定し、巻芯を回転させて電極を巻き取るというのが一般的である。

しかし、終端側を完全に固定すると、巻き回しの作業自体が困難になるので、特別な保持機構が必要となり、正負の電極とセパレータの積層体の両面に、ノズルを用いて高圧に圧縮した空気を吹き付け、位置を保持することが行われている。

図２は、巻き回し工程における巻回素子を模式的に示した断面図である。図２において、８ａは正極電極、８ｂは負極電極、９ａは第一のセパレータ、９ｂは第二のセパレータ、１０は巻芯、１１は空気を吹き付ける方向である。

このような方法で、電極及びセパレータの終端の位置を保持する際の問題点は、一定の位置に保持するのが、機械的に固定する方法に比較して困難なことは勿論であるが、空気圧の変動などで、電極またはセパレータの端部が折れ曲がることがあり、絶縁不良の原因となることである。

図３は、セパレータの端部が折れ曲がった状態の巻回素子の斜視図である。図３において、１２ａは正極の電流取出部、１２ｂは負極の電流取出部である。図３に示したようにセパレータ８ｂの端部の隅がめくれて折れ曲がると、正極電極８ａの端部と負極電極８ｂの端部の接触が起こり、短絡による不良が生じる。

特許文献１には、巻回素子における正負の電極の終端に絶縁材を設けることで、経年変化や外部からの圧力による正極電極と負極電極との電気的短絡を防止する技術が開示されている。しかしながら、前記のような、巻き回し工程におけるセパレータの折れ曲がりに対処する方法は、何ら開示されていない。

特開２００１−２６６９４６号公報

従って、本発明の課題は、巻き回し工程における短絡不良が生じない、巻回素子を用いた二次電池、及びその製造方法、並びに製造装置を提供することにある。

本発明は、前記の巻き回し工程におけるセパレータの折れ曲がり防止には、２枚のセパレータの終端部の接合が極めて有効であり、セパレータに熱可塑性高分子からなる多孔質フィルムを用いた場合、加熱して圧接することで、容易に熱融着できることに着眼し、これを実現する方法と、装置を検討した結果なされたものである。

即ち、本発明は、正極集電体の表面に正極電極活物質層が形成された正極電極と、負極集電体の表面に負極電極活物質層が形成された負極電極と、正極電極及び負極電極のそれぞれに、セパレータを重ねた状態で巻き回してなる巻回素子を有する二次電池において、前記２枚のセパレータの巻き回し終端または終端の近傍に、２枚のセパレータを接合した接合部が形成されてなることを特徴とする二次電池である。

また、本発明は、正極集電体の表面に正極電極活物質層を形成した正極電極と、負極集電体の表面に負極電極活物質層を形成した負極電極とを、正極電極及び負極電極のそれぞれに、セパレータを重ねた状態で巻き回して、巻回素子を作製する工程を含む二次電池の製造方法において、前記セパレータの巻き回しの終端または終端の近傍に、２枚のセパレータを接合した接合部を形成することを特徴とする二次電池の製造方法である。

また、本発明は、前記セパレータが、熱可塑性高分子からなり、前記接合部は、熱融着により形成されることを特徴とする、前記の二次電池の製造方法である。

また、本発明は、前記セパレータを切断するブレードと、前記セパレータに当接して熱融着するための加熱素子が一体に設けられた切断融着装置を有することを特徴とする、前記の二次電池の製造装置である。

本発明の二次電池においては、発電要素を構成する巻回素子のセパレータの、巻き回し終端に、接合部が形成されているので、セパレータの折れ曲がりによる、正負の電極の接触が起こることがなく、巻き回し工程における短絡不良が極めて少なくなる。

しかも、このような目的のための接合は、ピンポイントに近い、狭い領域のみの接合を、２箇所程度行うだけで十分なので、セパレータの熱可塑性を利用すれば、容易に実施できる。また、それに用いる装置も、セパレータの切断装置に、切断用ブレードと熱融着用の加熱素子を併設するだけで十分であり、切断の際に、加熱素子を圧接するだけで接合できる。

図１は、本発明の実施の形態に関わる、ブレード及び加熱素子が一体に設けられた切断融着装置の一例を示す図で、図１（ａ）は斜視図、図１（ｂ）はセパレータの切断及び熱融着を行う状態を模式的に示した図である。図１において、１はブレード及び加熱素子を一体化した切断融着装置、２はブレード、３は加熱素子、４ａは第一のセパレータ、４ｂは第二のセパレータ、５は電極、６はセパレータの接合部、７はセパレータが切断された箇所である。

図１の切断融着装置１は、金属、または、たとえば窒化アルミニウムのような熱伝導率の高いセラミックからなり、内蔵するヒータや誘導加熱などで昇温した状態で用いる。また、図１に示した例では、加熱素子３よりもブレード２の方が、図１における右の方に突き出た形状になっている。

このような形状にすることで、第一のセパレータ４ａ、第二のセパレータ４ｂを重ねた状態で、切断融着装置１を用いて、図１における左右から挟んで圧接すると、左右のブレード２の先端が接触する状態でも、左右の加熱素子３の先端間には空隙が生じる。つまり、第一のセパレータ４ａ、第二のセパレータ４ｂにおける、ブレード２が当接した部分は、溶融して切断されるのに対し、加熱素子３が当接したセパレータ４ａ、４ｂの部分は溶融しても切断されず、熱融着により接合される。

切断融着装置１は、図１における左右に対で配置してもよいが、片側は単なる板状の部材としてもよい。また、図１に示した例では、ブレード２の先端を平坦な形状としたがエッジとしてもよいし、加熱素子３の先端を円形としたが、四角形などの形状にしてもよいことは勿論である。

次に、具体的な実施例を挙げ、本発明についてさらに詳しく説明する。なお、ここでは、図１を参照して説明する。

まず、電極の調製方法について説明する。ここでは、集電体として正極には厚みが１５μｍのアルミニウム箔、負極には厚みが１０μｍの銅箔を用いた。

次に、正極電極の作製について説明する。まず、炭酸リチウムと炭酸コバルトを、リチウムとコバルトのモル比が１：１になるように混合し、空気中で９００℃、５時間焼成した。この焼成体を粉砕し、平均粒径が６μｍの焼成粉末とした。さらに得られた焼成粉末と炭酸リチウム粉末を、重量比で９５／５となるように混合した。

前記混合粉末と、導電材としてのグラファイトと、バインダとしてのポリフッ化ビニリデンを、重量比で９１／６／３となるように秤量混合し、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに分散して正極電極活物質層形成用ペーストとした。このペーストを集電体の両面に、溶媒を除去した後の厚みが１００μｍとなるように塗布、乾燥して正極電極を得た。

次に、負極電極の作製について説明する。フェノール樹脂を不活性ガス気流中で焼成後、粉砕して得られた平均粒径７μｍの炭素材料と、バインダとしてのポリフッ化ビニリデンを、重量比で９０／１０となるように秤量混合し、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに分散して負極電極活物質層形成用のペーストとした。この後は正極電極と同様にして負極電極を得た。

セパレータには、厚みが２０μｍの多孔質ポリプロピレンシートを用いた。そして、前記の負極電極を、図１における電極５として、第一のセパレータ４ａ及び第二のセパレータ４ｂの間に挟んで、電極５の終端を金属の基板上（図示せず）に配置して、切断融着装置１を圧接し、切断と熱融着を同時に行い、負極電極とセパレータの積層体を得た。なお、ブレード２と加熱素子３は、温度を２８０±３℃に保持した。

次に、正極電極と前記の負極電極とセパレータの積層体を巻き回し、巻回素子を得た。この巻回素子をアルミニウム製のケースに挿入し、正極及び負極の端子を取り付け、プロピレンカーボネートに、テトラエチルアンニウムテトラフルオロホウ酸塩を、１モル／Ｌの濃度で溶解した電解液を注入した。引き続き、ケースに蓋を取り付けて封口を行い、二次電池を得た。

このようにして、得られた二次電池では、従来の製造方法による二次電池に比較して、セパレータの折れ曲がりによる絶縁不良の発生率が、１％以下になった。

なお、前記実施例では、リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明したが、他の二次電池や、同様の構造を有する電気化学セルにも適用できることは明らかである。

ブレード及び加熱素子が一体に設けられた装置の一例を示す図。図１（ａ）は斜視図。図1（ｂ）はセパレータの切断及び熱融着を行う状態を模式的に示した図。 巻き回し工程における巻回素子を模式的に示した断面図。 セパレータの端部が折れ曲がった状態の巻回素子の斜視図。

符号の説明

１ 切断融着装置
２ ブレード
３ 加熱素子
４ａ，９ａ 第一のセパレータ
４ｂ，９ｂ 第二のセパレータ
５ 電極
６ セパレータの接合部
７ セパレータが切断された箇所
８ａ 正極電極
８ｂ 負極電極
１０ 巻芯
１１ 空気を吹き付ける方向
１２ａ 正極の電流取出部
１２ｂ 負極の電流取出部

Claims (4)

1. 正極集電体の表面に正極電極活物質層が形成された正極電極と、負極集電体の表面に負極電極活物質層が形成された負極電極と、正極電極及び負極電極のそれぞれに、セパレータを重ねた状態で巻き回してなる巻回素子を有する二次電池において、前記２枚のセパレータの巻き回し終端または終端の近傍に、２枚のセパレータを接合した接合部が形成されてなることを特徴とする二次電池。
2. 正極集電体の表面に正極電極活物質層を形成した正極電極と、負極集電体の表面に負極電極活物質層を形成した負極電極とを、正極電極及び負極電極のそれぞれに、セパレータを重ねた状態で巻き回して、巻回素子を作製する工程を含む二次電池の製造方法において、前記セパレータの巻き回しの終端または終端の近傍に、２枚のセパレータを接合した接合部を形成することを特徴とする二次電池の製造方法。
3. 前記セパレータは、熱可塑性高分子からなり、前記接合部は、熱融着により形成されることを特徴とする、請求項２に記載の二次電池の製造方法。
4. 前記セパレータを切断するブレードと、前記セパレータに当接して熱融着するための加熱素子が一体に設けられた切断融着装置を有することを特徴とする、請求項１に記載の二次電池の製造装置。

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