JP2005098818A - Ion detector - Google Patents

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Hisatoku Shiroishi
久徳 城石
Yoshiyuki Sugiura
義幸 杉浦
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Panasonic Electric Works Co Ltd
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an ion detector with satisfactory measurement accuracy by excluding the effect of interfering ions. <P>SOLUTION: In this ion detector, a liquid channel 30 is formed by joining a tabular lid part 20 onto a surface with a groove part 40 for liquid channel serving as a liquid channel pattern on a semiconductor substrate 10, and the ion concentration of a medium solution flowing into the liquid channel 30 is detected by an ion sensor 4, comprising an ion-selective field effect transistor 2 and a reference electrode 3. The liquid channel comprises a main channel 31 and at least one sub-channel 32 branching off from the main channel 31, and has an electrode part 1 for separation to separate the medium solution into specific kinds of ions, by impressing a voltage on the medium solution flowing through the main channel 31. The ion sensor 4, used for detecting the specific kinds of ions, into which the medium solution is separated, is disposed in the liquid channel after the branching off. <P>COPYRIGHT: (C)2005,JPO&NCIPI

Description

本発明は、イオン検出装置に関するものであり、詳しくは、液流路を流れる被媒体溶液中のイオン濃度を検出するイオン検出装置に関するものである。   The present invention relates to an ion detection device, and more particularly to an ion detection device that detects an ion concentration in a medium solution flowing through a liquid flow path.

液流路を流れる液体中のイオンを検出する従来のイオン検出装置としては、図７に示すように、発熱体５２が並列に設けられた素子基板５１と、この素子基板５１上に接合された天板５３とで構成される液流路５４内に配置された可動部材５５を有し、天板５３の可動部材５５の自由端５５ｂよりも下流の位置に、イオン選択性電界効果トランジスタ（以下「ＩＳＦＥＴ」という）５７が液流路５４ａ中の液体に接するように備えられているものが知られている。また、このＩＳＦＥＴ５７を動作させるために、素子基板５１の表面に、参照電極５８が第２の液流路５４ｂ中の液体と接するように設けられており、ＩＳＦＥＴ５７と参照電極５８よりイオンセンサが構成される。ＩＳＦＥＴ５７は、液流路５４ａを流れる液体のイオン濃度を検出し、このＩＳＦＥＴ５７からの出力結果に基づいて発熱体５５の駆動条件が制御される。このようなＩＳＦＥＴ５７が、どのような種類のイオンを検出するかは、感応膜の性能により特定される。例えば、Ｋ+イオンを測定対象とするイオンセンサでは、Ｋ+イオンに選択的に反応する感応膜を用い、試料溶液中のＫ+イオンを選択的に取り込むようにしている。（特許文献１）
しかし、測定対象とするイオンをイオンセンサで測定する際に、感応膜に測定対象外のイオンが取りこまれる場合がある。例えばＫ+イオンを測定対象とするイオンセンサでＫ+イオンのイオン濃度を測定する際、試料溶液中に含まれるＣｌ-イオンのような測定対象外のイオンも、わずかながら感応膜に取り込まれてしまう。その結果、測定対象外のＣｌ-イオン等は、妨害イオンとしてイオンセンサの出力電位に影響を与え、測定精度が低下するという問題が生じる。
特開２０００−３４３６９９号公報 As a conventional ion detection device for detecting ions in a liquid flowing through a liquid flow path, as shown in FIG. 7, an element substrate 51 provided with a heating element 52 in parallel is joined to the element substrate 51. It has a movable member 55 arranged in a liquid flow path 54 composed of a top plate 53, and an ion selective field effect transistor (hereinafter, referred to as a downstream end of the movable member 55 of the top plate 53). It is known that “ISFET” 57 is provided so as to come into contact with the liquid in the liquid flow path 54a. In order to operate the ISFET 57, the reference electrode 58 is provided on the surface of the element substrate 51 so as to be in contact with the liquid in the second liquid channel 54b, and an ion sensor is constituted by the ISFET 57 and the reference electrode 58. Is done. The ISFET 57 detects the ion concentration of the liquid flowing through the liquid flow path 54a, and the driving condition of the heating element 55 is controlled based on the output result from the ISFET 57. What kind of ions are detected by such an ISFET 57 is specified by the performance of the sensitive film. For example, the ion sensor for the K + ions measured, using a sensitive film of selectively reacting to K + ion, so that selectively captures K + ions in the sample solution. (Patent Document 1)
However, when ions to be measured are measured by the ion sensor, ions outside the measurement target may be taken into the sensitive film. For example, when measuring the ion concentration of K + ions with an ion sensor that uses K + ions as the measurement target, ions other than the measurement target such as Cl − ions contained in the sample solution are also slightly taken into the sensitive film. End up. As a result, Cl - ions and the like that are not the measurement target affect the output potential of the ion sensor as interfering ions, resulting in a problem that the measurement accuracy is lowered.
JP 2000-343699 A

本発明は、このような点に鑑みてなされたものであり、その目的とするところは、妨害イオンの影響を排除して、測定精度のよいイオン検出装置を提供することである。   The present invention has been made in view of these points, and an object of the present invention is to provide an ion detection apparatus with high measurement accuracy by eliminating the influence of interfering ions.

上記した課題を解決するために、本発明の請求項１に係るイオン検出装置は、半導体基板の液流路パターンとなる溝部が形成された面に平板状の蓋部を接合することにより液流路が形成され、当該液流路に流入される被媒体溶液のイオン濃度を、イオン選択性電界効果トランジスタ及び参照電極からなるイオンセンサにより検出するイオン検出装置であって、前記液流路は主流路及び主流路から分岐される少なくとも１つの副流路からなり、
前記主流路を流れる被媒体溶液を特定種類のイオンに分離して、選択的に異なる流路に流動させるイオン分離手段を有し、前記イオンセンサは、分岐後の少なくともいずれかの流路に配置されるものであることを特徴とする。 In order to solve the above-described problem, an ion detector according to claim 1 of the present invention provides a liquid flow by joining a flat lid portion to a surface of a semiconductor substrate on which a groove portion serving as a liquid flow path pattern is formed. An ion detection apparatus for detecting an ion concentration of a medium solution flowing into the liquid flow path by an ion sensor comprising an ion selective field effect transistor and a reference electrode, wherein the liquid flow path is a mainstream Comprising at least one sub-channel branched from the channel and the main channel,
Ion separation means for separating the medium solution flowing through the main channel into specific types of ions and selectively flowing into different channels, and the ion sensor is disposed in at least one of the channels after branching It is characterized by being.

本発明の請求項２に係るイオン検出装置のイオン分離手段が、主流路を流れる被媒体溶液に電圧を印加して、被媒体溶液中のプラスイオンとマイナスイオンを分離する分離用電極部であることを特徴とする。   The ion separation means of the ion detector according to claim 2 of the present invention is a separation electrode unit that separates positive ions and negative ions in the medium solution by applying a voltage to the medium solution flowing through the main flow path. It is characterized by that.

本発明の請求項３に係るイオン検出装置は、前記分離用電極部を構成するプラス電極及びマイナス電極の少なくともいずれかが、分岐後の異なる流路に配置されるものであることを特徴とする。   The ion detector according to claim 3 of the present invention is characterized in that at least one of a plus electrode and a minus electrode constituting the separation electrode section is arranged in a different flow path after branching. .

本発明の請求項４に係るイオン検出装置は、プラス電極及びマイナス電極の少なくともいずれかが、液流路の側面及び底面の略全面に形成されていることを特徴とする。   The ion detector according to claim 4 of the present invention is characterized in that at least one of the plus electrode and the minus electrode is formed on substantially the entire side surface and bottom surface of the liquid flow path.

本発明の請求項５に係るイオン検出装置は、液流路が、分離用電極部により電圧が印加される領域での被媒体溶液の流速を小さくするための緩衝領域を設けたことを特徴とする。   The ion detector according to claim 5 of the present invention is characterized in that the liquid flow path is provided with a buffer region for reducing a flow rate of the medium solution in a region to which a voltage is applied by the separation electrode unit. To do.

本発明の請求項６に係るイオン検出装置は、分離用電極部に印加される電圧が、パルス状の電圧であることを特徴とする。   The ion detector according to claim 6 of the present invention is characterized in that the voltage applied to the separation electrode section is a pulsed voltage.

本発明の請求項１に係るイオン検出装置によると、イオン分離手段により被媒体溶液を特定種類のイオンに分離することができ、分離後の被媒体溶液は、分岐後の液流路に特定種類毎に選択的に流動され、分岐後の各々の液流路に配置された被媒体溶液は、検出しようとする特定種類のイオンにとって妨害イオンとなりうるものの含有率が著しく低下するため、イオンセンサの測定対象とするイオンのみを高精度に検出することが可能となる。   According to the ion detection apparatus of the first aspect of the present invention, the medium solution can be separated into specific types of ions by the ion separation means, and the medium solution after separation is separated into the liquid channel after branching. The medium solution, which is selectively flowed every time and is arranged in each liquid flow path after branching, has a markedly reduced content of ions that can interfere with specific types of ions to be detected. Only ions to be measured can be detected with high accuracy.

本発明の請求項２に係るイオン検出装置によると、上述した請求項１の効果に加えて、イオン分離手段は、主流路を流れる被媒体溶液に電圧を印加して、被媒体溶液中のプラスイオンとマイナスイオンを分離する分離用電極部であるため、イオンセンサの測定対象がプラスイオンである場合には、妨害イオンとなりうるマイナスイオンの含有率を著しく低減した状態で測定対象のイオンを検出することができ、測定対象がマイナスイオンである場合には、妨害イオンとなりうるプラスイオンの含有率を著しく低減した状態で測定対象のイオンを検出することができるので、高精度なイオンの検出が可能となる。   According to the ion detection apparatus of the second aspect of the present invention, in addition to the effect of the first aspect, the ion separation means applies a voltage to the medium solution flowing through the main flow path, Because it is a separation electrode that separates ions and negative ions, if the measurement target of the ion sensor is positive ions, the target ions are detected with a significantly reduced content of negative ions that can be interfering ions. When the measurement target is a negative ion, the ion to be measured can be detected in a state in which the content of positive ions that can be interfering ions is significantly reduced. It becomes possible.

本発明の請求項３に係るイオン検出装置によると、上述した請求項２の効果に加えて、分離用電極部を構成するマイナス電極及びプラス電極の少なくともいずれかは、分岐後の異なる液流路内に配されるので、この状態で分離電極部に所定の電圧が印加されると、被媒体溶液中のプラスイオン及びマイナスイオンは、分岐前の主流路を流動する状態から分離電極部に引き寄せられる力が発生するため、流入速度や印加電圧を緻密に制御しなくても、容易にプラスイオン及びマイナスイオンを異なる流路に選択的に流出させることができる。   According to the ion detection apparatus of the third aspect of the present invention, in addition to the effect of the second aspect described above, at least one of the negative electrode and the positive electrode constituting the separation electrode section is a different liquid channel after branching. Therefore, when a predetermined voltage is applied to the separation electrode part in this state, positive ions and negative ions in the medium solution are attracted to the separation electrode part from the state of flowing in the main flow channel before branching. Since the generated force is generated, the positive ions and the negative ions can easily be selectively flowed out to different flow paths without precisely controlling the inflow speed and the applied voltage.

本発明の請求項４に係るイオン検出装置によると、上述した請求項３の効果に加えて、マイナス電極及びプラス電極の少なくともいずれかが、液流路の側面及び底面の略全面にが形成されているため電極面積が大きくなり、不純物の付着等による電極の劣化進行を遅らせることができる。そのため、長期間の使用に耐えうる信頼性の高いイオン検出装置を得ることができる。   According to the ion detector of claim 4 of the present invention, in addition to the effect of claim 3 described above, at least one of the minus electrode and the plus electrode is formed on substantially the entire side surface and bottom surface of the liquid flow path. Therefore, the electrode area is increased, and the progress of electrode deterioration due to the adhesion of impurities can be delayed. Therefore, a highly reliable ion detector that can withstand long-term use can be obtained.

本発明の請求項５に係るイオン検出装置によると、上述した請求項３の効果に加えて、分離用電極部により電圧が印加される領域での被媒体溶液の流速を小さくするための緩衝領域を設けたので、被媒体溶液の流速が低下した状態で分離電極部により電圧が印加される。そのため、個々のプラスイオン及びマイナスイオンに電圧が印加される時間が相対的に大きくなり、その結果、イオンの分離がより活発に行なわれるため、分岐後の各流路に流出される妨害イオンが減少し、より精度の高いイオン検出が可能となる。   According to the ion detector of claim 5 of the present invention, in addition to the effect of claim 3 described above, the buffer region for reducing the flow rate of the medium solution in the region to which the voltage is applied by the separation electrode unit. Therefore, a voltage is applied by the separation electrode part in a state where the flow rate of the medium solution is reduced. Therefore, the time during which voltage is applied to individual positive ions and negative ions becomes relatively large, and as a result, ions are more actively separated. As a result, ion detection with higher accuracy becomes possible.

本発明の請求項６に係るイオン検出装置によると、上述した請求項１の効果に加えて、分離用電極部にパルス状の電圧が印加されるため、分離用電極部に電圧を印加したことにより被媒体溶液中のイオンが分離用電極に貼りついても、分離用電極部に電圧が印加されない状態が生じる。そのため、貼り付いたイオンが分離用電極から分離して、分離用電極部へのイオンの電着を効果的に防止することができる。   According to the ion detector of claim 6 of the present invention, in addition to the effect of claim 1 described above, since a pulsed voltage is applied to the separation electrode part, the voltage is applied to the separation electrode part. As a result, even if ions in the medium solution adhere to the separation electrode, a state in which no voltage is applied to the separation electrode portion occurs. Therefore, the adhered ions are separated from the separation electrode, and the electrodeposition of ions onto the separation electrode portion can be effectively prevented.

（実施形態１）
本発明の第１の実施形態を図１及び図２に基づいて説明する。
図１及び図２において１は分離用電極部、１ａは分離用電極部１のプラス電極、１ｂは分離用電極部１のマイナス電極、２ａ、２ｂはイオン選択性電界効果トランジスタ（ＩＳＦＥＴ）、３ａ、３ｂは参照電極、４ａはプラスイオンセンサ、４ｂはマイナスイオンセンサ、１０は半導体基板、２０は蓋部、３０は液流路、３０ａは流路３０の流入部、３０ｂは流路３０の流出部、３１は主流路、３２、３３は副流路、４０は液流路用溝部、４１は主流路用溝部、４２は副流路用溝部、Ｂは液流路３０の分岐点、Ｐはマイナスイオン、Ｎはプラスイオンである。 (Embodiment 1)
A first embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS.
In FIGS. 1 and 2, 1 is a separation electrode section, 1a is a plus electrode of the separation electrode section 1, 1b is a minus electrode of the separation electrode section 1, 2a and 2b are ion selective field effect transistors (ISFETs), 3a 3b is a reference electrode, 4a is a positive ion sensor, 4b is a negative ion sensor, 10 is a semiconductor substrate, 20 is a lid, 30 is a liquid flow path, 30a is an inflow portion of the flow path 30, and 30b is an outflow of the flow path 30. , 31 is the main flow path, 32 and 33 are the sub flow paths, 40 is the liquid flow path groove section, 41 is the main flow path groove section, 42 is the sub flow path groove section, B is the branch point of the liquid flow path 30, and P is Negative ions and N are positive ions.

図１は、本実施形態におけるイオン検出装置の概略を示す斜視図を示したものである。同図に示すように、半導体基板１０は、例えばシリコンからなる平板状部材であって、表面をエッチング等することにより、所定の流路パターンよりなる液流路用溝部４０が形成されている。本実施形態においては、液流路用溝部４０は、主流路用溝部４１と、分岐点Ｂで主流路用溝部４１から分岐して形成される副流路用溝部４２、４３から構成されている。表面に液流路用溝部４０が形成された面を、蓋部２０と接合することにより、液流路３０が形成される。液流路３０は、主流路用溝部３１と、分岐点Ｂで主流路用溝部３１から分岐して形成される副流路用溝部３２、３３から構成されている。   FIG. 1 is a perspective view showing an outline of an ion detector in the present embodiment. As shown in the figure, the semiconductor substrate 10 is a flat plate member made of, for example, silicon, and a liquid channel groove portion 40 having a predetermined channel pattern is formed by etching the surface or the like. In the present embodiment, the liquid channel groove portion 40 includes a main channel groove portion 41 and subchannel groove portions 42 and 43 formed by branching from the main channel groove portion 41 at the branch point B. . The liquid channel 30 is formed by joining the surface having the liquid channel groove portion 40 formed on the surface thereof to the lid portion 20. The liquid channel 30 includes a main channel groove portion 31 and subchannel groove portions 32 and 33 formed by branching from the main channel groove portion 31 at a branch point B.

蓋部２０は、ガラスからなる板状部材である。これは、流入させる被媒体溶液によっては、半導体基板１０と反応するものもあるため、その影響を極力小さくするためであり、ガラスに限らず、被媒体溶液と反応しない材質からなるものや、シリコン基板であって、半導体基板との接合面に、被媒体溶液と反応しない材質からなる保護層が形成されたものであってもよい。   The lid 20 is a plate member made of glass. This is because some of the medium solution to be reacted reacts with the semiconductor substrate 10 to reduce the influence as much as possible. This is not limited to glass, but is made of a material that does not react with the medium solution, silicon The substrate may be a substrate in which a protective layer made of a material that does not react with the medium solution is formed on the bonding surface with the semiconductor substrate.

分離用電極部１は、スパッタやＥＢ蒸着、ＣＶＤ等により液流路用溝部４０に形成されるプラス電極１ａ及びマイナス電極１ｂからなり、プラス電極１ａ・マイナス電極１ｂ間に印加させる電圧を制御する、図示しない電圧印加制御装置と電気的に接続されている。本実施形態においては、プラス電極１ａ、マイナス電極１ｂが、主流路用溝部４１側面の対向する位置に、液流路３０中の被媒体溶液と接するように形成されている。被媒体溶液の種類によっては、この分離用電極部１が腐食される可能性があり、その結果、被媒体溶液中に不純物が溶け出して電圧を印加することができなくなる場合がある。そのため、この分離用電極部１は、白金や金などの耐食性の優れた貴金属からなるものや、このような貴金属からなる層を表面に形成したものが好適に用いられる。被媒体溶液の流速が早い場合でも非媒体溶液に十分な電圧が印加されるよう、分離用電極部１の流動方向の幅は、適切な長さにしなければならない。分離用電極部１の材質に関しては、本実施形態に限定されるものではなく、使用される被媒体溶液の種類に応じて、公知の電極材料を適宜用いることができる。   The separation electrode unit 1 includes a plus electrode 1a and a minus electrode 1b formed in the liquid flow channel groove 40 by sputtering, EB vapor deposition, CVD, or the like, and controls a voltage applied between the plus electrode 1a and the minus electrode 1b. And electrically connected to a voltage application control device (not shown). In the present embodiment, the plus electrode 1a and the minus electrode 1b are formed in contact with the medium solution in the liquid flow channel 30 at positions facing the side surfaces of the main flow channel groove 41. Depending on the type of the medium solution, the separation electrode unit 1 may be corroded, and as a result, the impurities may be dissolved in the medium solution and a voltage may not be applied. For this reason, the separation electrode section 1 is preferably made of a noble metal having excellent corrosion resistance such as platinum or gold, or one having a layer made of such a noble metal formed on the surface. Even when the flow rate of the medium solution is high, the width of the separation electrode unit 1 in the flow direction must be set to an appropriate length so that a sufficient voltage is applied to the non-medium solution. The material of the separation electrode part 1 is not limited to the present embodiment, and a known electrode material can be appropriately used according to the type of the medium solution to be used.

また、分離用電極部１に電圧を印加することにより、プラス電極１ａやマイナス電極１ｂに、被媒体溶液中のイオンが貼り付いてしまう場合が生じ得るが、電圧印加制御部で制御する印加電圧がパルス状である場合には、分離用電極に電圧が印加しない状態が、一定間隔で一定時間生じるため、貼り付いたイオンがプラス電極１ａやマイナス電極１ｂから分離して、分離用電極部１へのイオンの電着を効果的に防止することができる。   In addition, when a voltage is applied to the separation electrode unit 1, ions in the medium solution may stick to the plus electrode 1 a and the minus electrode 1 b, but the applied voltage controlled by the voltage application control unit Is in the form of a pulse, a state in which no voltage is applied to the separation electrode occurs for a certain time at regular intervals. Therefore, the adhered ions are separated from the plus electrode 1a and the minus electrode 1b, and the separation electrode portion 1 is separated. Ion electrodeposition can be effectively prevented.

副流路用溝部４２にはプラスイオン感応膜をもったＩＳＦＥＴ２ａと参照電極３ａが、副流路用溝部４３にはマイナスイオン感応膜をもったＩＳＦＥＴ２ｂと参照電極３ｂが、それぞれ、副流路３２、３３中の被媒体溶液に接するように配置されている。このプラスイオン感応膜をもったＩＳＦＥＴ２ａと参照電極３ａが電気的に接続されてプラスイオンを検出するためのプラスイオンセンサ４ａが構成され、マイナスイオン感応膜をもったＩＳＦＥＴ２ｂと参照電極３ｂが電気的に接続されてマイナスイオンを検出するためのマイナスイオンセンサ４ｂが構成される。   The sub-channel groove 42 has an ISFET 2a and a reference electrode 3a having a positive ion sensitive film, and the sub-channel groove 43 has an ISFET 2b and a reference electrode 3b each having a negative ion-sensitive film, respectively. , 33 so as to be in contact with the medium solution in 33. The ISFET 2a having the positive ion sensitive film and the reference electrode 3a are electrically connected to constitute a positive ion sensor 4a for detecting positive ions, and the ISFET 2b having the negative ion sensitive film and the reference electrode 3b are electrically connected. The negative ion sensor 4b for detecting negative ions is configured.

次に、図２は、本実施形態に係るイオン検出装置を用いてイオンを検出する場合の、検知方法の概要を説明するための説明図である。以下にこれについて詳述する。   Next, FIG. 2 is explanatory drawing for demonstrating the outline | summary of the detection method in the case of detecting ion using the ion detector which concerns on this embodiment. This will be described in detail below.

液流路３０の流入部３０ａから流入された非媒体溶液に含まれるマイナスイオンＮ及びプラスイオンＰは、流出部３０ｂに向かって、液流路３０内を所定の流速で移動している。分離用電極部１により所定の電圧が印加されると、分離電極部１より上流側に存在するプラスイオンＰはマイナス電極１ｂは、分離用電極部１に接近していくに従って、マイナスイオンＮはプラス電極１ａに引き寄せられながら流動するようになる。そのため、電圧印加後のプラスイオンＰ及びマイナスイオンＮの方向ベクトルは、それぞれ液流路３０に流入された当初の方向ベクトルに対して所定の角度だけ変化する。すなわち、電圧印加後のマイナスイオンＮは電圧印加前に比べてプラス電極１ａ側に、プラスイオンＰは電圧印加前に比べてマイナス電極１ｂ側に、それぞれ所定の角度だけ方向ベクトルが変化している。この角度は、イオンの種類、電圧印加前の被媒体溶液の流動速度及び分離用電極部１での印加電圧により特定されるので、これらを調整することにより制御可能である。そのため、あらかじめ変化する角度を特定し、それに基づいて副流路の分岐角度を決定すれば、プラスイオンＰ及びマイナスイオンＮの大部分は分離して、各々の副流路３２，３３に流出していく。   The negative ions N and the positive ions P contained in the non-medium solution flowing from the inflow portion 30a of the liquid flow path 30 move in the liquid flow path 30 at a predetermined flow rate toward the outflow portion 30b. When a predetermined voltage is applied by the separation electrode unit 1, the positive ions P existing on the upstream side of the separation electrode unit 1 become negative ions 1 b and the negative ions N become closer to the separation electrode unit 1. It flows while being attracted to the positive electrode 1a. Therefore, the direction vectors of the positive ions P and the negative ions N after the voltage application are changed by a predetermined angle with respect to the initial direction vector that has flowed into the liquid flow path 30. That is, the direction vector of the negative ions N after the voltage application is changed by a predetermined angle on the positive electrode 1a side before the voltage application, and the direction of the positive ions P is changed by a predetermined angle on the negative electrode 1b side before the voltage application. . This angle is specified by the type of ions, the flow rate of the medium solution before voltage application, and the applied voltage at the separation electrode unit 1 and can be controlled by adjusting them. Therefore, if an angle that changes in advance is specified and the branching angle of the sub-flow channel is determined based on this, most of the positive ions P and negative ions N are separated and flow into the sub-flow channels 32 and 33, respectively. To go.

プラスイオンＰの大部分が流入した副流路３２には、プラスイオンＰを検出するためのプラスイオンセンサ４ａが配されており、その際に妨害イオンとなりうるマイナスイオンＮの殆どは、もうひとつの副流路３３に流入しているため、妨害イオンの少ない計測が可能となり、プラスイオンＰの検出精度が向上する。また、マイナスイオンの場合も同様に、副流路３３には、マイナスイオンＮの大部分が流入し、プラスイオンＰは殆ど含まれていないので、副流路３３に配されたマイナスイオンセンサ４ｂにより、精度のよいイオン検出を行なうことができる。   The sub-flow path 32 into which most of the positive ions P flowed is provided with a positive ion sensor 4a for detecting the positive ions P, and most of the negative ions N that can become interference ions at that time are one more. Therefore, measurement with less interfering ions is possible, and the detection accuracy of positive ions P is improved. Similarly, in the case of negative ions, most of the negative ions N flow into the secondary flow path 33 and almost no positive ions P are contained, so the negative ion sensor 4b disposed in the secondary flow path 33. Therefore, accurate ion detection can be performed.

本実施形態における液流路３０は、主流路３１が分岐して副流路３２、３３が形成されるものであったが、この形態に限定されるものではなく、主流路３１が流出口３０ｂに至るまで直線状に形成され、副流路３２が分岐するような構成であってもよい。また、同じ極性のイオンでも、イオンの種類により、変化する方向ベクトルの角度が異なるものが被媒体溶液に複数存在する場合は、各々のイオンの種類に対応した角度で分岐する副流路を設けて、各々の副流路に測定対象を検出するイオンセンサを設けて測定してもよい。この場合は、複数のプラスイオンやマイナスイオンを同時に精度良く検出することが可能となる。   The liquid flow path 30 in the present embodiment is one in which the main flow path 31 is branched and the sub flow paths 32 and 33 are formed. However, the liquid flow path 30 is not limited to this form, and the main flow path 31 is connected to the outlet 30b. The sub-flow path 32 may be configured to be linearly formed up to In addition, if there are multiple ions of the same polarity that have different direction vector angles depending on the type of ions in the medium solution, a secondary channel that branches at an angle corresponding to the type of each ion is provided. Then, measurement may be performed by providing an ion sensor for detecting a measurement object in each sub-flow channel. In this case, it becomes possible to accurately detect a plurality of positive ions and negative ions simultaneously.

さらに、図３は、参照電極３を分岐部Ｂ近傍の上流側に配置したイオン検知装置の概略を示す斜視図である。同図に示すように、イオンセンサを構成する参照電極３を、分岐部Ｂ近傍の上流側に配置すれば、複数のＩＳＦＥＤ２と対応する参照電極３をひとつにまとめることができ、装置全体を小型化することができる。
（実施形態２）
本発明の第２の実施形態を図４及び図５に基づいて説明する。
本実施形態に係る発明は、分岐後の異なる液流路３０に分離用電極部１を構成するプラス電極１ａ、マイナス電極１ｂを設けることを特徴とし、それ以外については実施形態１で記載した構成と同じであるから、この特徴部分についてのみ以下に説明する。 Further, FIG. 3 is a perspective view schematically showing an ion detector in which the reference electrode 3 is arranged on the upstream side in the vicinity of the branch portion B. As shown in the figure, if the reference electrode 3 constituting the ion sensor is arranged on the upstream side in the vicinity of the branch portion B, a plurality of ISFEDs 2 and corresponding reference electrodes 3 can be combined into one, and the entire apparatus can be made compact. Can be
(Embodiment 2)
A second embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS.
The invention according to the present embodiment is characterized in that a positive electrode 1a and a negative electrode 1b constituting the separation electrode portion 1 are provided in different liquid flow paths 30 after branching, and the other configurations are the same as those described in the first embodiment. Therefore, only this characteristic part will be described below.

図４及び図５において１ａは分離用電極部のプラス電極、１ｂは分離用電極部のマイナス電極、２ａ、２ｂはイオン選択性電界効果トランジスタ（ＩＳＦＥＴ）、３は参照電極、１０は半導体基板、３１ｂ、３２ｂは液流路の流出部、４０は液流路用溝部、４１は主流路用溝部、４２は副流路用溝部である。   4 and 5, 1a is a positive electrode of the separation electrode part, 1b is a negative electrode of the separation electrode part, 2a and 2b are ion selective field effect transistors (ISFETs), 3 is a reference electrode, 10 is a semiconductor substrate, 31b and 32b are the outflow part of a liquid flow path, 40 is a groove part for liquid flow paths, 41 is a groove part for main flow paths, 42 is a groove part for subflow paths.

図４は、本実施形態における半導体イオン検出装置の概略を示す斜視図を示したものである。図４に示すように、液流路用溝部４０は、主流路用溝部４１が流出部３１ｂに至るまで一定幅で直線状に形成されるとともに、分岐部Ｂで所定角度分岐して、別の流出口３２ｂに至るまでの副流路用溝部４２が形成されている。液流路用溝部４０の構成は、本実施形態に限定されるものではなく、図１に示すような主流路用溝部４１が分岐点Ｂで分岐して副流路用溝部４２、４３が形成されるものあってもよいし、主流路用溝部４１から分岐される副流路用溝部が複数個有するものであってもよい。   FIG. 4 is a perspective view showing an outline of the semiconductor ion detection apparatus in the present embodiment. As shown in FIG. 4, the liquid flow channel groove 40 is formed in a straight line with a constant width until the main flow channel groove 41 reaches the outflow portion 31b. A sub-flow channel groove 42 extending to the outflow port 32b is formed. The configuration of the liquid channel groove portion 40 is not limited to the present embodiment, and the main channel groove portion 41 as shown in FIG. There may be a plurality of sub-channel groove portions branched from the main channel groove portion 41.

分離電極部１を構成するプラス電極１ａが分岐後の主流路用溝部４１の側面部に、マイナス電極１ｂが副流路用溝部４２の側面部に、液流路中の被媒体溶液と接するように形成されている。両電極間には、図示しない電圧印加制御装置が電気的に接続されている。この状態で、分離電極部１に所定の電圧が印加されると、分岐前の主流路を流動するプラスイオン及びマイナスイオンは、分離電極部１に近づくに従って、それぞれマイナス電極１ｂ、プラス電極１ａに引き寄せられ、選択的にそれぞれの流路に流出される。従って、実施形態１で述べたような電圧印加前の被媒体溶液の流動速度や分離電極部１への印加電圧等を緻密に制御したり、分離したブラスイオンとマイナスイオンを選択的に特定の液流路３０へ流出させるための特別な手段を講じなくても、測定対象とするイオンセンサが配された液流路３０に各々のイオンを流出させることができる。   The plus electrode 1a constituting the separation electrode unit 1 is in contact with the side surface portion of the branched main channel groove portion 41, and the minus electrode 1b is in contact with the side surface portion of the sub channel groove portion 42 so as to contact the medium solution in the liquid channel. Is formed. A voltage application control device (not shown) is electrically connected between the electrodes. In this state, when a predetermined voltage is applied to the separation electrode unit 1, positive ions and negative ions flowing in the main flow channel before branching are respectively applied to the negative electrode 1b and the positive electrode 1a as they approach the separation electrode unit 1. It is attracted and selectively discharged to each flow path. Therefore, the flow rate of the medium solution before voltage application as described in the first embodiment, the applied voltage to the separation electrode unit 1 and the like are precisely controlled, or the separated brass ions and negative ions are selectively specified. Each ion can be caused to flow out into the liquid flow path 30 in which the ion sensor to be measured is arranged without taking special measures for flowing out into the liquid flow path 30.

また、図５は、分岐後の液流路３０に配される分離電極部１が、液流路の側面及び底面の略全面に形成されている場合の半導体イオン検出装置の概略を示す斜視図を示したものである。同図に示すように、主流路用溝部４１及び副流路用溝部４２の各々の液流路３０の流出部３１ｂ、３２ｂに至るまで、プラス電極１ａ及びマイナス電極１ｂは、分岐後の液流路用溝部４０の略全面に渡って形成されている。（すなわち、分岐後の液流路の底面及び側面の略全面に渡って形成されている。）このように、分離用電極部１の表面積を大きくすることで、不純物の付着等による相対的な影響は減少するため、分離用電極部１の劣化進行を遅らせることができる。そのため、長期間の使用に耐えうる信頼性の高いイオン検出装置を得ることができる。   FIG. 5 is a perspective view schematically showing the semiconductor ion detector when the separation electrode portion 1 arranged in the branched liquid flow path 30 is formed on substantially the entire side surface and bottom surface of the liquid flow path. Is shown. As shown in the figure, the plus electrode 1a and the minus electrode 1b are separated from each other until they reach the outflow portions 31b and 32b of the liquid flow channel 30 of the main flow channel groove 41 and the sub flow channel groove 42, respectively. It is formed over substantially the entire surface of the road groove 40. (That is, it is formed over substantially the entire bottom surface and side surface of the branched liquid flow path.) In this way, by increasing the surface area of the separation electrode portion 1, relative separation due to adhesion of impurities, etc. Since the influence is reduced, the progress of the degradation of the separation electrode unit 1 can be delayed. Therefore, a highly reliable ion detector that can withstand long-term use can be obtained.

また、分離電極部１の表面積が大きいため、測定対象となるイオンが引き寄せられる力の総和が大きくなり、分岐後の測定対象となるイオンの流速が小さくなる。そのため、ＩＳＦＥＴ２でのイオン検出精度がより向上する。   Moreover, since the surface area of the separation electrode part 1 is large, the sum of the forces that attract the ions to be measured increases, and the flow rate of the ions to be measured after branching decreases. Therefore, the ion detection accuracy in ISFET 2 is further improved.

本実施形態においては、分離用電極部１を構成するプラス電極１ａ及びマイナス電極１ｂが共に、分岐後の主流路用溝部４１及び副流路用溝部４２に形成されているが、必ずしもこれに限定されるものではなく、プラス電極１ａ及びマイナス電極１ｂのいずれか一方が分岐前の主流路用溝部４１に形成されるものであってもよい。   In the present embodiment, both the plus electrode 1a and the minus electrode 1b constituting the separation electrode portion 1 are formed in the branched main channel groove portion 41 and the sub channel groove portion 42, but are not necessarily limited thereto. Instead, one of the positive electrode 1a and the negative electrode 1b may be formed in the main channel groove 41 before branching.

また、図５に示すものでは、プラス電極１ａ及びマイナス電極１ｂのいずれもが、分岐後の液流路３０の底面及び側面の略全面に渡って形成されているが、これに限定されるものではなく、分岐後の液流路に形成されるプラス電極１ａ及びマイナス電極１ｂのいずれか一方のみが、分岐後の液流路の底面及び側面の略全面に渡って形成されているものであってもよい。
（実施形態３）
本発明の第３の実施形態を図６に基づいて説明する。本実施形態にかかる発明は、分離用電極部１により電圧が印加される領域での被媒体溶液の流速を小さくするための緩衝領域を液流路３０に設けたことに特徴を有し、それ以外については実施形態１及び実施形態２で記載した構成と同じであるから、この特徴部分についてのみ以下に説明する。 In addition, in the case shown in FIG. 5, both the positive electrode 1a and the negative electrode 1b are formed over substantially the entire bottom surface and side surfaces of the branched liquid flow path 30, but the present invention is not limited to this. Instead, only one of the positive electrode 1a and the negative electrode 1b formed in the branched liquid flow path is formed over substantially the entire bottom surface and side surface of the branched liquid flow path. May be.
(Embodiment 3)
A third embodiment of the present invention will be described with reference to FIG. The invention according to the present embodiment is characterized in that a buffer region for reducing the flow rate of the medium solution in the region to which the voltage is applied by the separation electrode unit 1 is provided in the liquid flow path 30. Since the configuration is the same as that described in the first and second embodiments, only this characteristic portion will be described below.

図６は 本実施形態における半導体イオン検出装置の概略を示す斜視図である。同図において１は分離用電極部、１ａは分離用電極部のプラス電極、１ｂは分離用電極部のマイナス電極、２ａ、２ｂはイオン選択性電界効果トランジスタ（ＩＳＦＥＴ）、３は参照電極、１０は半導体基板、４０は液流路用溝部、４１は主流路用溝部、４２は副流路用溝部、５０は緩衝領域である。   FIG. 6 is a perspective view showing an outline of the semiconductor ion detection apparatus in the present embodiment. In the figure, 1 is a separation electrode portion, 1a is a plus electrode of a separation electrode portion, 1b is a minus electrode of a separation electrode portion, 2a and 2b are ion selective field effect transistors (ISFETs), 3 is a reference electrode, 10 Are the semiconductor substrate, 40 is the groove for the liquid flow path, 41 is the groove for the main flow path, 42 is the groove for the sub flow path, and 50 is the buffer area.

図６に示すように、液流路用溝部４０は、主流路用溝部４１が流出口３０ｂに至るまで一定幅で直線状に形成されるとともに、分岐部Ｂで分岐して、別の流出口３２ｂに至るまでの副流路用溝部４２が形成されている。この分岐部Ｂの上流側の近傍は、４１は主流路用溝部の一定幅よりも幅広な円状の緩衝領域５０が設けられている。流入部３０ａから流入され主流路３１を流動する被媒体溶液は、幅広な緩衝領域５０に到達し、その後分離電極部１により電圧が印加されてプラスイオンとマイナスイオンに分離され、分岐部Ｂで選択的に各液流路に流出される。その際、被媒体溶液が緩衝領域５０に到達すると、幅広な緩衝領域５０の外縁に沿っても流動するため、被媒体溶液の流速は低下し、その状態で分離電極部１により電圧が印加されるため、個々のプラスイオン及びマイナスイオンに電圧が印加される時間が相対的に大きくなる。その結果、イオンの分離がより活発に行なわれるため、分岐後の各流路に流出される妨害イオンが減少し、より精度の高いイオン検出が可能となる。   As shown in FIG. 6, the liquid channel groove portion 40 is formed in a straight line with a constant width until the main channel groove portion 41 reaches the outlet port 30 b, and is branched at the branching portion B to form another outlet port. A sub-flow channel groove 42 extending to 32b is formed. In the vicinity of the upstream side of the branch portion B, a circular buffer region 50 is provided that is wider than the constant width of the main channel groove portion 41. The medium solution flowing from the inflow portion 30a and flowing through the main flow path 31 reaches the wide buffer region 50, and thereafter, a voltage is applied by the separation electrode portion 1 to be separated into positive ions and negative ions. It selectively flows out to each liquid channel. At this time, when the medium solution reaches the buffer region 50, the medium solution also flows along the outer edge of the wide buffer region 50, so the flow rate of the medium solution decreases, and a voltage is applied by the separation electrode unit 1 in this state. Therefore, the time during which a voltage is applied to each positive ion and negative ion becomes relatively large. As a result, ions are more actively separated, so that the number of interfering ions flowing out to each flow path after branching is reduced, and ion detection with higher accuracy is possible.

本発明の半導体イオン検出装置において、第１の実施形態におけるの概略を示す斜視図である。In the semiconductor ion detection apparatus of this invention, it is a perspective view which shows the outline in 1st Embodiment. 第１の実施形態に係るイオン検出装置を用いてイオンを検出する場合の、検知方法の概要を説明するための説明図である。It is explanatory drawing for demonstrating the outline | summary of the detection method in the case of detecting ion using the ion detector which concerns on 1st Embodiment. 第１の実施形態に係るイオン検出装置において、参照電極３を分岐部Ｂ近傍の上流側に配置したイオン検知装置の概略を示す斜視図である。In the ion detection apparatus which concerns on 1st Embodiment, it is a perspective view which shows the outline of the ion detection apparatus which has arrange | positioned the reference electrode 3 to the upstream of the branch part B vicinity. 本発明の半導体イオン検出装置において、第２の実施形態におけるの概略を示す斜視図である。In the semiconductor ion detection apparatus of this invention, it is a perspective view which shows the outline in 2nd Embodiment. 第２の実施形態に係るイオン検出装置において、分岐後の液流路３０に配される分離電極部１が、液流路の側面及び底面の略全面に形成されている場合の半導体イオン検出装置の概略を示す斜視図を示したものである。In the ion detection apparatus according to the second embodiment, the semiconductor ion detection apparatus in which the separation electrode portion 1 arranged in the branched liquid flow path 30 is formed on substantially the entire side surface and bottom surface of the liquid flow path. The perspective view which shows the outline of is shown. 本発明の半導体イオン検出装置において、第３の実施形態におけるの概略を示す斜視図である。In the semiconductor ion detection apparatus of this invention, it is a perspective view which shows the outline in 3rd Embodiment. 従来例を示す概略図である。It is the schematic which shows a prior art example.

符号の説明Explanation of symbols

１ 分離用電極部
２ イオン選択性電界効果トランジスタ（ＩＳＦＥＴ）
３ 参照電極
４ イオンセンサ
１０ 半導体基板
２０ 蓋部
３０ 液流路
３１ 主流路
３２ 副流路
４０ 液流路用溝部
Ｂ 液流路３０の分岐点 1 Electrode for separation 2 Ion selective field effect transistor (ISFET)
DESCRIPTION OF SYMBOLS 3 Reference electrode 4 Ion sensor 10 Semiconductor substrate 20 Lid part 30 Liquid flow path 31 Main flow path 32 Sub flow path 40 Groove part for liquid flow paths B Branch point of liquid flow path 30

Claims (6)

半導体基板の液流路パターンとなる溝部が形成された面に平板状の蓋部を接合することにより液流路が形成され、当該液流路に流入される被媒体溶液のイオン濃度を、イオン選択性電界効果トランジスタ及び参照電極からなるイオンセンサにより検出するイオン検出装置であって、
前記液流路は主流路及び主流路から分岐される少なくとも１つの副流路からなり、
前記主流路を流れる被媒体溶液を特定種類のイオンに分離して、選択的に異なる流路に流動させるイオン分離手段を有し、
前記イオンセンサは、分岐後の少なくともいずれかの流路に配置されるものであることを特徴とするイオン検出装置。 A liquid channel is formed by joining a flat lid portion to the surface of the semiconductor substrate on which a groove serving as a liquid channel pattern is formed, and the ion concentration of the medium solution flowing into the liquid channel is determined by the ion concentration. An ion detector for detecting by an ion sensor comprising a selective field effect transistor and a reference electrode,
The liquid channel is composed of a main channel and at least one sub channel branched from the main channel,
An ion separation means for separating the medium solution flowing through the main channel into specific types of ions and selectively flowing into different channels;
The ion sensor is arranged in at least one of the flow paths after branching. 前記イオン分離手段は、主流路を流れる被媒体溶液に電圧を印加して、被媒体溶液中のプラスイオンとマイナスイオンを分離する分離用電極部であることを特徴とする請求項１に記載のイオン検出装置。   The said ion separation means is an electrode part for a separation which applies a voltage to the medium solution which flows through the main flow path, and isolate | separates the positive ion and negative ion in a medium solution. Ion detection device. 前記分離用電極部を構成するプラス電極及びマイナス電極の少なくともいずれかは、分岐後の異なる流路に配置されるものであることを特徴とする請求項２に記載のイオン検出装置。   The ion detection apparatus according to claim 2, wherein at least one of a plus electrode and a minus electrode constituting the separation electrode unit is arranged in a different flow path after branching. 前記プラス電極及びマイナス電極の少なくともいずれかは、液流路の側面及び底面の略全面に形成されていることを特徴とする請求項３に記載のイオン検出装置。   4. The ion detection apparatus according to claim 3, wherein at least one of the plus electrode and the minus electrode is formed on substantially the entire side surface and bottom surface of the liquid flow path. 前記液流路は、分離用電極部により電圧が印加される領域での被媒体溶液の流速を小さくするための緩衝領域を設けたことを特徴とする請求項３もしくは請求項４のいずれかに記載のイオン検出装置。   5. The buffer channel according to claim 3, wherein the liquid channel is provided with a buffer region for reducing a flow rate of the medium solution in a region to which a voltage is applied by the separation electrode unit. The ion detector described. 前記分離用電極部に印加される電圧は、パルス状の電圧であることを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載のイオン検出装置。   The ion detection apparatus according to claim 1, wherein the voltage applied to the separation electrode section is a pulsed voltage.
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