JP2005047132A - Release laminated film and its manufacturing method - Google Patents
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Abstract
Description
本発明はフッ素系積層フィルムに関し、特に多層プリント基板、化粧板等の製造において離型用フィルムとして好適に用いられる積層フィルムに関する。 The present invention relates to a fluorine-based laminated film, and more particularly to a laminated film suitably used as a release film in the production of multilayer printed boards, decorative boards and the like.
離型用フィルムは、多層プリント基板、化粧板等を製造する際に、プレス板と樹脂又は樹脂同士が熱により接着しないように、プレス板と樹脂又は樹脂と樹脂との間に挟んで使用される。該離型用フィルムとして、従来、ポリフッ化ビニル、テトラフロロエチレン−ヘキサフロロプロピレン共重合体(FEP)などのフッ素樹脂フィルムが使用されている。しかし、フッ素樹脂は高価なので化粧板等の製造コストを上げる。そこで、コストを下げるために薄肉にすると、取り扱い性が悪くなる。 The mold release film is used by being sandwiched between the press plate and the resin or between the resin and the resin so that the press plate and the resin or the resin are not bonded by heat when manufacturing a multilayer printed circuit board, a decorative board, and the like. The Conventionally, fluororesin films such as polyvinyl fluoride and tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene copolymer (FEP) have been used as the release film. However, since fluororesin is expensive, it increases the manufacturing cost of decorative panels and the like. Therefore, if the thickness is reduced in order to reduce the cost, the handleability is deteriorated.
薄肉のフッ素樹脂フィルムの取り扱い性を向上するために、該フッ素樹脂フィルムを所定の特性を有する支持フィルムに積層した離型用積層フィルムが知られている(例えば特許文献1、特許文献2)。これらのフィルムは、ドライラミネート法により製造される。ドライラミネート法では、予めフッ素樹脂フィルムと支持フィルム、例えばポリエチレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム等、の夫々を製膜しておく必要があり、その後ラミネーターで貼り合せるため手間がかかる。さらに、多くのラミネート用接着剤はラミネート後のエージング工程が必要であるので、製品完成までの工程数、時間、及びコストがかかり、又、歩留まりも良くない。 In order to improve the handleability of a thin fluororesin film, a release laminate film in which the fluororesin film is laminated on a support film having predetermined characteristics is known (for example, Patent Document 1 and Patent Document 2). These films are manufactured by a dry laminating method. In the dry laminating method, it is necessary to form a fluororesin film and a support film such as a polyethylene film and a polyethylene terephthalate film in advance, and it takes time and labor to bond them with a laminator. Further, since many laminating adhesives require an aging process after lamination, the number of processes, time and cost for completing the product are high, and the yield is not good.
そこで本発明はドライラミネート法よりも短時間、低コスト及び高い歩留まりで製造することができる離型用フィルムを提供することを目的とする。 Accordingly, an object of the present invention is to provide a release film that can be produced in a shorter time, at a lower cost, and at a higher yield than the dry laminating method.
すなわち、本発明は、フッ素非含有樹脂(A)からなる支持フィルム層の少なくとも片面上に樹脂(C) 層を介してフッ素樹脂(B)層が積層されてなる積層フィルムにおいて、樹脂(C)が、フッ素樹脂(B)とフッ素非含有樹脂(D)とを重量比0.6:1〜1.8:1で含み、フッ素非含有樹脂(D)は、フッ素樹脂(B)との粘度比(温度350℃及び剪断速度101〜104sec-1で測定される)2:1〜20:1を有する
ことを特徴とする積層フィルムである。
また、本発明は、フッ素非含有樹脂(A)と樹脂(C)とフッ素樹脂(B)とを共押出しすることによって、フッ素非含有樹脂(A)からなる支持フィルム層の少なくとも片面上に樹脂(C) 層を介してフッ素樹脂(B)層が積層されたフィルムを製造する方法であって、樹脂(C)が、フッ素樹脂(B)とフッ素非含有樹脂(D)とを重量比0.6:1〜1.8:1で含み、フッ素非含有樹脂(D)は、フッ素樹脂(B)との粘度比(温度350℃及び剪断速度101〜104sec-1で測定される)が2:1〜20:1であることを特徴とする方法である。
上記発明の好ましい態様は下記である。
前記フッ素樹脂(B)が、ポリテトラフロロエチレン(PTFE)、テトラフロロエチレン−パーフロロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、テトラフロロエチレン−エチレン共重合体(ETFE)、テトラフロロエチレン−ヘキサフロロプロピレン共重合体(FEP)、クロロトリフルオロエチレン樹脂(CTFE)、及びポリフッ化ビニリデン(PVdF)からなる群より選ばれることを特徴とする上記積層フィルム。
前記フッ素非含有樹脂(A)及び前記フッ素非含有樹脂(D)が、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン−ポリプロピレン共重合体およびポリスチレンからなる群よりそれぞれ選ばれる少なくとも1種の樹脂である。
前記フッ素非含有樹脂(D)が、重量平均分子量が200,000〜700,000 のポリエチレンであり、より好ましくは、フッ素非含有樹脂(A)と同じ樹脂である。
フッ素非含有樹脂(A)層、フッ素樹脂(B)層及び樹脂(C)層の厚みが、それぞれ10〜200μm、1〜15μm、及び0.5〜15μmである。
That is, the present invention relates to a laminated film in which a fluororesin (B) layer is laminated on at least one side of a support film layer made of a fluorine-free resin (A) via a resin (C) layer. Contains a fluororesin (B) and a non-fluorine-containing resin (D) in a weight ratio of 0.6: 1 to 1.8: 1, and the non-fluorine-containing resin (D) has a viscosity ratio (temperature 350) with the fluororesin (B). A laminate film characterized by having a 2: 1 to 20: 1 (measured at 0 ° C. and shear rate of 10 1 to 10 4 sec −1 ).
The present invention also provides a resin on at least one side of a support film layer made of a fluorine-free resin (A) by co-extrusion of the fluorine-free resin (A), the resin (C), and the fluorine resin (B). (C) A method for producing a film in which a fluororesin (B) layer is laminated via a layer, wherein the resin (C) comprises a fluororesin (B) and a fluorine-free resin (D) in a weight ratio of 0.6. : 1 to 1.8: 1, and the fluorine-free resin (D) has a viscosity ratio with the fluororesin (B) (measured at a temperature of 350 ° C. and a shear rate of 10 1 to 10 4 sec −1 ) of 2: The method is characterized by being 1 to 20: 1.
Preferred embodiments of the invention are as follows.
The fluororesin (B) is polytetrafluoroethylene (PTFE), tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PFA), tetrafluoroethylene-ethylene copolymer (ETFE), tetrafluoroethylene-hexafluoropropylene. The above laminated film characterized by being selected from the group consisting of a copolymer (FEP), a chlorotrifluoroethylene resin (CTFE), and polyvinylidene fluoride (PVdF).
The fluorine-free resin (A) and the fluorine-free resin (D) are at least one resin selected from the group consisting of polyethylene, polypropylene, a polyethylene-polypropylene copolymer, and polystyrene.
The fluorine-free resin (D) is polyethylene having a weight average molecular weight of 200,000 to 700,000, more preferably the same resin as the fluorine-free resin (A).
The thicknesses of the fluorine-free resin (A) layer, the fluororesin (B) layer, and the resin (C) layer are 10 to 200 μm, 1 to 15 μm, and 0.5 to 15 μm, respectively.
上記本発明の積層フィルムは、共押出しによって作ることができ、従来のドライラミネート法に比べて、短時間、低コスト及び高い歩留まりを達成できる。 The laminated film of the present invention can be produced by coextrusion, and can achieve a short time, low cost and high yield as compared with the conventional dry laminating method.
本発明における支持フィルム層を構成するフッ素非含有樹脂(A)としては、例えば、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、エチレン酢酸ビニル共重合体、ポリプロピレン、ポリエチレン−ポリプロピレン共重合体樹脂、セルロースアセテート、ポリエステル、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル等を使用することができる。好ましくは各種ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレン−ポリプロピレン共重合体およびポリスチレンが使用される。より好ましくは、樹脂(A)は、ポリスチレン換算の重量平均分子量が200,000〜700,000 、最も好ましくは 400,000〜600,000のポリオレフィン、特に各種ポリエチレン、例えば低密度、中密度、高密度及び一部の超高分子量ポリエチレンである。 As the fluorine-free resin (A) constituting the support film layer in the present invention, for example, high density polyethylene, medium density polyethylene, low density polyethylene, ethylene vinyl acetate copolymer, polypropylene, polyethylene-polypropylene copolymer resin, Cellulose acetate, polyester, polystyrene, polycarbonate, polyvinyl chloride and the like can be used. Preferably, various polyethylene, polypropylene, polyethylene-polypropylene copolymer and polystyrene are used. More preferably, the resin (A) has a polystyrene-equivalent weight average molecular weight of 200,000 to 700,000, most preferably 400,000 to 600,000 polyolefins, particularly various polyethylenes such as low density, medium density, high density and some ultra high molecular weights. Polyethylene.
好ましくは、該支持フィルムは、ASTM D882に従い測定したフィルム横方向、すなわちフィルム製造における機械方向(フィルム流れ方向)に直角な方向、の引張弾性率が、980〜6,860 N/mm2、好ましくは2,940〜5,880 N/mm2、より好ましくは3,430〜5,390 N/mm2である。上記下限値未満であると、離型フィルムに皺が入る等、取り扱い性が悪くなる。一方、上記上限値を超えると、離型用フィルムとしては硬すぎて取り扱い難くなる。 Preferably, the support film has a tensile modulus of 980-6,860 N / mm 2 , preferably 2,940 in the transverse direction of the film measured according to ASTM D882, that is, in the direction perpendicular to the machine direction (film flow direction) in film production. -5,880 N / mm 2 , more preferably 3,430-5,390 N / mm 2 . When it is less than the lower limit, handling properties such as wrinkles in the release film are deteriorated. On the other hand, when the above upper limit is exceeded, the film for release is too hard and difficult to handle.
フッ素樹脂(B)としては、例えばポリテトラフロロエチレン(PTFE)、テトラフロロエチレン−パーフロロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、テトラフロロエチレン−エチレン共重合体(ETFE)、テトラフロロエチレン−ヘキサフロロプロピレン共重合体(FEP)、クロロトリフルオロエチレン樹脂(CTFE)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)等が挙げられ、なかでもETFEが好ましい。 Examples of the fluororesin (B) include polytetrafluoroethylene (PTFE), tetrafluoroethylene-perfluoroalkyl vinyl ether copolymer (PFA), tetrafluoroethylene-ethylene copolymer (ETFE), and tetrafluoroethylene-hexafluoro. Examples include propylene copolymer (FEP), chlorotrifluoroethylene resin (CTFE), polyvinylidene fluoride (PVdF), and ETFE is particularly preferable.
本発明は、支持フィルムとフッ素樹脂(B)層とが所定の樹脂(C)層を介して積層されてなることを特徴とする。斯かる樹脂(C)を用いることで、従来、フッ素樹脂フィルムでは不可能であった共押出しが可能となった。樹脂(C)は、フッ素非含有樹脂(D)とフッ素樹脂(B)とを含む。フッ素非含有樹脂(D)は、フッ素樹脂(B)との粘度比が2:1〜20:1、好ましくは2:1〜15:1、より好ましくは2:1〜10:1の樹脂である。樹脂(D)とフッ素樹脂(B)との混合割合は、重量比で0.6:1〜1.8:1、好ましくは0.8:1〜1.2:1である。樹脂(D)の粘度が前記下限値未満であるとフッ素樹脂 (B) 層と樹脂(C) 層との接着が弱くなる傾向がある。一方、上限値を超えると本発明の離型フィルムを共押出しによって製膜することが困難になり、膜に孔があく等の不具合が生じ得る。なお、本発明において、粘度は温度350℃及び剪断速度101〜104sec-1で測定された。これは、共押出し時の口金温度及び剪断速度に近似する条件として選択されたものである。 The present invention is characterized in that a support film and a fluororesin (B) layer are laminated via a predetermined resin (C) layer. By using such a resin (C), it has become possible to perform co-extrusion, which has heretofore been impossible with a fluororesin film. The resin (C) includes a fluorine-free resin (D) and a fluorine resin (B). The fluorine-free resin (D) is a resin having a viscosity ratio with the fluororesin (B) of 2: 1 to 20: 1, preferably 2: 1 to 15: 1, more preferably 2: 1 to 10: 1. is there. The mixing ratio of the resin (D) and the fluororesin (B) is 0.6: 1 to 1.8: 1, preferably 0.8: 1 to 1.2: 1, by weight. If the viscosity of the resin (D) is less than the lower limit, the adhesion between the fluororesin (B) layer and the resin (C) layer tends to be weak. On the other hand, when the upper limit is exceeded, it becomes difficult to form the release film of the present invention by coextrusion, and problems such as perforations in the film may occur. In the present invention, the viscosity was measured at a temperature of 350 ° C. and a shear rate of 10 1 to 10 4 sec −1 . This was selected as a condition approximating the die temperature and shear rate during coextrusion.
フッ素非含有樹脂(D)の例としては樹脂(A)について上述したものと同じである。フッ素非含有樹脂(D)は、樹脂(A)と同種の又は異種の樹脂であってよいが、好ましくは、樹脂(A)と同じ樹脂である。 Examples of the fluorine-free resin (D) are the same as those described above for the resin (A). The fluorine-free resin (D) may be the same or different resin as the resin (A), but is preferably the same resin as the resin (A).
本発明のフィルムは、(A)/(C)/(B)の三層構造、もしくは、(B)/(C)/(A)/(C)/(B)の五層構造であってよい。(A)、(B)及び(C)の厚みは、それぞれ10〜200μm、1〜15μm、及び0.5〜15μmであることが好ましく、より好ましくは25〜100μm、1〜5μm、及び1〜5μmである。 The film of the present invention has a three-layer structure (A) / (C) / (B) or a five-layer structure (B) / (C) / (A) / (C) / (B). Good. The thicknesses of (A), (B) and (C) are preferably 10 to 200 μm, 1 to 15 μm and 0.5 to 15 μm, respectively, more preferably 25 to 100 μm, 1 to 5 μm and 1 to 5 μm. is there.
三層構造の場合、 好ましくは、フッ素樹脂(B)層の上に、ポリエチレン等からなる保護フィルム層をさらに設ける。離型用フィルムをプリント基板等の上に貼る直前に、該保護フィルムを剥離して使用に供するようにすれば、プリント基板等へのゴミの付着を防止でき、回路等をより正確に形成することができる。該保護フィルムとしては、フッ素樹脂層と粘着するものであれば、任意のフィルムであってよい。例えば、各種ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリ塩化ビニル、トリアセチルセルロース、セロハン、ポリアミド、ポリカーボネート、芳香族ポリアミド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン等のフィルムを挙げることができる。なかでも、低価格であることから、高密度ポリエチレンフィルムが好ましい。該保護フィルムの厚みは、10〜50μmが好ましい。保護フィルムは、加熱圧着によってフッ素樹脂層の上に積層することができる。 In the case of a three-layer structure, preferably, a protective film layer made of polyethylene or the like is further provided on the fluororesin (B) layer. If the protective film is peeled off and used for use immediately before the release film is pasted on the printed circuit board, etc., dust can be prevented from adhering to the printed circuit board and the circuit can be formed more accurately. be able to. The protective film may be any film as long as it adheres to the fluororesin layer. Examples thereof include films of various polyethylene, polypropylene, polyester, polyvinyl chloride, triacetyl cellulose, cellophane, polyamide, polycarbonate, aromatic polyamide, polyimide, polyetherimide, polyphenylene sulfide, polysulfone, polyethersulfone and the like. Of these, a high-density polyethylene film is preferable because of its low price. The thickness of the protective film is preferably 10 to 50 μm. The protective film can be laminated on the fluororesin layer by thermocompression bonding.
また、支持フィルム層とフッ素樹脂(B)層の樹脂には、公知の各種添加剤、例えば酸化防止剤、帯電防止剤、可塑剤、難燃剤、フィラー等を、本発明の目的を損なわない範囲で添加することができる。 In addition, the resin of the support film layer and the fluororesin (B) layer includes various known additives such as an antioxidant, an antistatic agent, a plasticizer, a flame retardant, a filler and the like within a range that does not impair the purpose of the present invention. Can be added.
本発明の離型用フィルムは、公知の共押出設備の任意のものを用いて作ることができる。例えば、フッ素非含有樹脂(A)、フッ素樹脂(B)及び樹脂(C)を夫々押出機で溶融混練し、マルチホールド、フィートブロックなどの共押出し用口金を用いて(A)/(C)/(B)、もしくは、(B)/(C)/(A)/(C)/(B)の構成のフィルムを共押出しすることができる。 The release film of the present invention can be produced using any known coextrusion equipment. For example, non-fluorine-containing resin (A), fluororesin (B), and resin (C) are melted and kneaded with an extruder, respectively, and a co-extrusion die such as a multi-hold or foot block is used (A) / (C) A film having a structure of / (B) or (B) / (C) / (A) / (C) / (B) can be coextruded.
以下、実施例によって、本発明をより詳細に説明する。
粘度測定法
フローテスター(キャピラリ レオメーター )CFT500(島津製作所製)を用いて、温度350℃、及び剪断速度101〜104sec-1で測定した。
使用樹脂
テトラフロロエチレン−エチレン共重合体(ETFE):旭硝子社製 C−55Aペレット
ポリエチレン(PE):日本ポリケム社製、上記ETFEと夫々下記括弧内の粘度比を有するものを用いた。
(粘度比PE:ETFE)
PE1(1:1) 日本ポリケム社製、HY331 ペレット
PE2 (10:1) ticona社製、GUR8110(商品名)
PE3(30:1) Ticona社製、GUR8020(商品名)
Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of examples.
The viscosity was measured using a flow tester (capillary rheometer) CFT500 (manufactured by Shimadzu Corporation) at a temperature of 350 ° C. and a shear rate of 10 1 to 10 4 sec −1 .
Resin used Tetrafluoroethylene-ethylene copolymer (ETFE): Asahi Glass Co., Ltd. C-55A pellet polyethylene (PE): Made by Nippon Polychem Co., Ltd. It was.
(Viscosity ratio PE: ETFE)
PE1 (1: 1) Nippon Polychem, HY331 pellets
PE2 (10: 1) Made by ticona, GUR8110 (trade name)
PE3 (30: 1) Made by Ticona, GUR8020 (trade name)
樹脂(B)としてETFEを、樹脂(D)として該ETFEに対して10:1の粘度比を有するPE2を用い、表1に示す重量割合でタンブラーにて混合した。次いで、樹脂(A)、樹脂(B)と樹脂(D)との混合樹脂(C)、及び樹脂(B)を、マルチマニホールド型Tダイにより、口金温度315℃で共押出しして、(B)5μm/(C)5μm /(A)80μm /(C)5 μm /(B)5μmの五層構造フィルムを調製した。比較例としてETFE単層フィルム(50μm)を押出して調製した。 Using ETFE as the resin (B) and PE2 having a viscosity ratio of 10: 1 with respect to the ETFE as the resin (D), they were mixed by a tumbler in the weight ratio shown in Table 1. Subsequently, the resin (A), the mixed resin (C) of the resin (B) and the resin (D), and the resin (B) are coextruded by a multi-manifold type T die at a die temperature of 315 ° C. (B A five-layer film of 5 μm / (C) 5 μm / (A) 80 μm / (C) 5 μm / (B) 5 μm was prepared. As a comparative example, an ETFE monolayer film (50 μm) was prepared by extrusion.
参考例1〜比較例1
樹脂(D)の種類及び混合重量比を表1に示すものに夫々変えたことを除き、実施例1を繰り返した。
Reference Example 1 to Comparative Example 1
Example 1 was repeated except that the type of resin (D) and the mixing weight ratio were changed to those shown in Table 1, respectively.
得られたフィルムについて、下記の評価を行なった。
(1)押出し加工性
3種の樹脂からなる5層フィルムが安定して共押出しできたものをA、安定して共押出しできなかったものをBとした。
(2)接着性
層間が手で容易に剥離できない程度に十分接着されているものをA、手で容易に剥離したものをBとした。
(3)離型性
エポキシ樹脂基板に対して200℃、30分プレス加工した後に離型性があったものをAとした。
(4)作業性
離型フィルムに腰があり、プレス時にセットし易かったものをA、腰がなくセットし難かったものをBとした。
The following evaluation was performed about the obtained film.
(1) Extrudability
A five-layer film composed of three kinds of resins could be stably coextruded as A, and B could not be stably coextruded.
(2) Adhesiveness A was used when the layers were sufficiently adhered to each other so that they could not be easily peeled by hand, and B was used when peeled easily by hand.
(3) Releasability A was designated as A that had releasability after being pressed at 200 ° C. for 30 minutes against an epoxy resin substrate.
(4) Workability The release film had a waist, and A was the one that was easy to set at the time of pressing, and B was the one that was difficult to set because there was no waist.
本発明の積層フィルムは、離型フィルムとして好適である。また、本発明の方法は、作業性の良い離型フィルムを短時間、低コスト及び高い歩留まりで提供することができる。 The laminated film of the present invention is suitable as a release film. In addition, the method of the present invention can provide a release film with good workability in a short time, at low cost and with a high yield.
Claims (12)
樹脂(C)が、フッ素樹脂(B)とフッ素非含有樹脂(D)とを重量比0.6:1〜1.8:1で含み、
フッ素非含有樹脂(D)は、フッ素樹脂(B)との粘度比(温度350℃及び剪断速度101〜104sec-1で測定される)2:1〜20:1を有する、
ことを特徴とする積層フィルム。 In a laminated film in which a fluororesin (B) layer is laminated on at least one side of a support film layer made of a fluorine-free resin (A) via a resin (C) layer,
Resin (C) contains fluororesin (B) and non-fluorine-containing resin (D) in a weight ratio of 0.6: 1 to 1.8: 1,
The fluorine-free resin (D) has a viscosity ratio (measured at a temperature of 350 ° C. and a shear rate of 10 1 to 10 4 sec −1 ) of 2: 1 to 20: 1 with the fluorine resin (B).
A laminated film characterized by that.
フッ素非含有樹脂(D)は、フッ素樹脂(B)との粘度比(温度350℃及び剪断速度101〜104sec-1で測定される)2:1〜20:1を有する、
ことを特徴とする方法。 By co-extrusion of the fluorine-free resin (A), the resin (C), and the fluorine resin (B), the fluorine resin (A) is placed on at least one side of the fluorine-free resin (A) layer via the resin (C) layer. B) A method for producing a film in which layers are laminated, wherein the resin (C) comprises a fluororesin (B) and a non-fluorine-containing resin (D) in a weight ratio of 0.6: 1 to 1.8: 1,
The fluorine-free resin (D) has a viscosity ratio (measured at a temperature of 350 ° C. and a shear rate of 10 1 to 10 4 sec −1 ) of 2: 1 to 20: 1 with the fluorine resin (B).
A method characterized by that.
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