JP2004255367A - 微小粒子の製造方法及び製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】 連続相内において分散相のほぼ単分散の微小粒子が十分に均一分布した混合物を迅速生産する。
【解決手段】 微小粒子製造装置１は、同心状に配置された、外管１１及び内管２１の２本の管を含んでいる。内管２１の先端部２１ａは外管１１の先端部１１ｂから比較的長い距離だけ離隔している。内管２１内にはその先端部２１ａに向けて流体IIが流れており、外管１１内にはその先端部に向けて流体Ｉが連続相として流れている。コントローラ３１からの命令により各ポンプ１４、２４を制御して、外管１１及び内管２１内での流体Ｉ及び流体IIの流速を適切な値とすることにより、内管２１の先端部２１ａから排出される流体IIを、外管１１内において流体Ｉに包囲されたほぼ球形で所望の直径を有する液滴３とすることができる。
【選択図】 図１

Description

本発明は、微小粒子の製造方法及び製造装置に関する。

マイクロ化学においては、数μｍから数百μｍの微細な流路にガスや液体を流すことによって得られる現象を利用して、ガスや液体の混合、反応、抽出、分離、精製などが行われる。ミクロンオーダーの微小空間の特性を生かしたマイクロ化学は、マクロスケールでは実現できなかった物質の製造や反応などの操作の大幅な高速化及び効率化を可能とするため、近年、多大な注目を集めている。

かかるマイクロ化学の一応用例として、特許文献１には、上下両面からそれぞれ形成された２つのスリット孔の交差部分が開口となったシリコン基板を有するマイクロ乳化器が記載されている。このマイクロ乳化器を用いて、シリコン基板の一方の面側にある分散相（例えば油）を、他方の面に沿って流れる連続相（例えば水）内に開口から押し出すと、分散相が微小な液滴（微小粒子）となったほぼ単分散のエマルジョンを精製することができる。
特開２００２−３４６３５２号公報（図１、図２）

しかしながら、上述した特許文献１のマイクロ乳化器には、分散相の液滴が連続層内において十分に均一分布せず、しかも液滴の生成速度が比較的遅く、迅速生産に適さないという問題がある。また、特許文献１のマイクロ乳化器は、スリット孔がフォトリソグラフィによるエッチング技術を用いて形成されるため、これを製造するために、非常に高価な専用装置が必要となる点でも不利益が大きい。

そこで、本発明の主な目的は、連続層内において分散相のほぼ単分散の微小粒子が十分に均一分布した混合物を迅速生産することが可能な微小粒子の製造方法及び製造装置を提供することである。

そこで、本発明の別の目的は、フォトリソグラフィによるエッチング技術を用いずに製造された微小粒子の製造装置を提供することである。

本発明者は、鋭意研究の結果、２本の管の内管に分散相（流体II）を流し、外管に連続相（流体Ｉ）を流し、これら流体Ｉ及び流体IIの流速及び物性値並びに内管及び外管の寸法を適宜選択することで、内管から排出された流体IIが外管内において十分に均一分布したほぼ単分散の微小粒子となってほぼ同じ周期で生成されることを知見した。しかも、このときの微小粒子の生成速度は、２つの流体Ｉ及び流体IIが同じ方向に流されるため、比較的速い。

すなわち、本発明は、１つの観点において微小粒子の製造方法であって、流体Ｉが流される第１の管と、一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管とを用い、前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内で流体Ｉに包囲された微小粒子となるように、流体Ｉ及び流体IIの流速及び物性値並びに前記第１及び第２の管の寸法を選択して、前記第１及び第２の管にそれぞれ流体Ｉ及び流体IIを流すものである（請求項１）。

また、本発明は、別の観点において微小粒子の製造装置であって、流体Ｉが流される第１の管と、一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管と、前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内において流体Ｉに包囲された微小粒子となるように、流体Ｉ及び流体IIの物性値と前記第１及び第２の管の寸法とに基づいて、流体Ｉ及び流体IIの流速を制御するための流速制御手段とを備えている（請求項１４）。

これによると、例えばエマルジョンのような、流体IIのほぼ単分散の微小粒子が流体Ｉ内で十分に均一分布した混合物を迅速生産することが可能となる。そのため、本発明を適用することにより、マイクロサイズの高品質な微小粒子を工業的に生産することができるようになる。しかも、本発明によると、流体IIのほぼ単分散の微小粒子を第１の管の内壁への付着及び管の閉塞を生じることなく、界面活性剤なしで生成することが可能であるという利益もある。また、本発明の製造装置は、市販の管部材を主な部材として用いるものであって、フォトリソグラフィによるエッチング技術を用いずに安価な設備によって作製可能であるという点で極めて利益が大きい。

本発明において、前記第２の管の前記一端部よりも下流側において、前記第１の管内に流体αを流してもよい。また、前記第２の管の前記一端部よりも下流側において、前記第１の管内を流れる流体IIの微小粒子に物理的刺激を加えてもよい。これにより、流体IIに反応を生じさせたり、流体IIの微小粒子内に超微小粒子を生成することが可能となる。このときの反応は、微小粒子の体積に対する表面積が大きいために反応速度が極めて速い。しかも、非常に小さなサイズの微小粒子内に制限されるため、例えばマクロ化学によると反応が爆発的に進行するために実行不可能な反応を生じさせることが可能となる。このように、本発明で生成された微小粒子は、マイクロサイズのバッチリアクターとして極めて有効であって広範な応用が可能である。

また、本発明は、３本の管が同軸に配置されている場合にも適用可能である。すなわち、本発明は、さらに別の観点において微小粒子の製造方法であって、流体Ｉが流される第１の管と、一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管と、一端部が前記第２の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第２の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIIが流される第３の管とを用い、前記第３の管の前記一端部から排出される流体IIIが前記第２の管内で流体IIに包囲された微小粒子となり、且つ、前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内で流体IIIの微小粒子を包囲した二重構造の微小粒子となるように、流体Ｉ、流体II及び流体IIIの流速及び物性値並びに前記第１、第２及び第３の管の寸法を選択して、前記第１、第２及び第３の管にそれぞれ流体Ｉ、流体II及び流体IIIを流すものである（請求項１０）。

また、本発明は、別の観点において微小粒子の製造装置であって、流体Ｉが流される第１の管と、一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管と、一端部が前記第２の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第２の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIIが流される第３の管と、前記第３の管の前記一端部から排出される流体IIIが前記第２の管内で流体IIに包囲された微小粒子となり、且つ、前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内で流体IIIの微小粒子を包囲した二重構造の微小粒子となるように、流体Ｉ、流体II及び流体IIIの物性値と前記第１、第２及び第３の管の寸法とに基づいて、流体Ｉ、流体II及び流体IIIの流速を制御するための流速制御手段とを備えている（請求項１９）。

これにより、流体IIの殻内に流体IIIが閉じこめられた二重構造のほぼ単分散の微小粒子（マイクロカプセル）が十分に均一分布した混合物を迅速生産することが可能となり、マイクロ化学の分野における様々な用途への応用が可能となる。

本発明においても、前記第２の管の前記一端部よりも下流側において、前記第１の管内に流体βを流してよく、また、前記第２の管の前記一端部よりも下流側において、前記第１の管内を流れる流体IIの微小粒子に物理的刺激を加えてもよい。

また、本発明は、４本以上の管が同軸に配置されている場合にも適用可能である。すなわち、本発明は、さらに別の観点において微小粒子の製造方法であって、第ｎ（ｎ：３以上の自然数）の流体が流される第ｎの管の一端部がその外側に配置された第（ｎ−１）の管内に存在し且つ第ｎの管の前記一端部近傍が前記第（ｎ−１）の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、互いに同軸に配置されたｎ本の管を用い、ｍをｎ−２以下の自然数のいずれの値としたときにも、第（ｍ＋２）の管の一端部から排出される第（ｍ＋２）の流体の微小粒子を包囲した第（ｍ＋１）の流体の微小粒子が第ｍの管の一端部から排出されるように、第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体の流速及び物性値並びに前記第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の管の寸法を選択して、前記第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の管にそれぞれ第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体を流すものである（請求項１３）。

また、本発明は、さらに別の観点において微小粒子の製造装置であって、第ｎ（ｎ：３以上の自然数）の流体が流される第ｎの管の一端部がその外側に配置された第（ｎ−１）の管内に存在し且つ第ｎの管の前記一端部近傍が前記第（ｎ−１）の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、互いに同軸に配置されたｎ本の管と、ｍをｎ−２以下の自然数のいずれの値としたときにも、第（ｍ＋２）の管の一端部から排出される第（ｍ＋２）の流体の微小粒子を包囲した第（ｍ＋１）の流体の微小粒子が第ｍの管の一端部から排出されるように、第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体の物性値と前記第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の管の寸法とに基づいて、第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体の流速を制御するための流速制御手段とを備えている（請求項２０）。

これにより、多層殻構造でほぼ単分散の微小粒子（多層マイクロカプセル）が十分に均一分布した混合物を迅速生産することが可能となり、マイクロ化学の分野における様々な用途への応用が可能となる。

本発明のように４本以上の管が同軸に配置されている場合であっても、第２の管の一端部よりも下流側において、第１の管内に別途の流体を流してもよく、また、第２の管の一端部よりも下流側において、第１の管内を流れる流体IIの微小粒子に物理的刺激を加えてもよい。

以下、本発明の好適な実施の形態について、図面を参照しつつ説明する。

＜第１の実施の形態＞
図１は、本発明の第１の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。図１に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置１は、共に中空部分の断面が円形状の管であって同心状に配置された、外管（第１の管）１１及び内管（第２の管）２１の２本の管を含んでいる。内管２１は、外管１１の基端部１１ａから先端部１１ｂに向けて、軸方向に延伸している。外管１１の先端部は図示しないタンクに接続されている。外管１１内部における内管２１の長さは、外管１１の長さよりも十分に短く、内管２１の先端部２１ａは外管１１の先端部１１ｂから比較的長い距離だけ離隔している。内管２１の基端部２１ｂ側にはポンプ２４が接続されている。ポンプ２４は、コントローラ３１からの命令に基づいて、図示しないタンク内の流体（液体又は気体）（以下、「流体II」と称する）を分散相として内管２１内に送出する。

外管１１の基端部１１ａ近傍（少なくとも、内管２１の先端部２１ａよりも上流部）には、枝管１２が接続されており、この枝管１２にはポンプ１４が接続されている。ポンプ１４は、コントローラ３１からの命令に基づいて、図示しないタンク内の流体（液体又は気体）（以下、「流体Ｉ」と称する）を連続相として枝管１２を介して外管１１内に送出する。

微小粒子製造装置１において、外管１１及び内管２１が共に流体Ｉ及び流体IIで満たされているとき、コントローラ３１からの命令により各ポンプ１４、２４を制御して、外管１１及び内管２１内での流体Ｉ及び流体IIの流速を後述するようにして選択された適切な値とすることにより、内管２１の先端部２１ａから排出される流体IIを、外管１１内において流体Ｉに包囲された球形で所望の直径を有する液滴３とすることができる。液滴３の直径は、どの液滴３についてもほぼ同じとなる。コントローラ３１が流体Ｉ及び流体IIの流速を選択するに当たって、コントローラ３１には、予め、外管１１及び内管２１の寸法に関するデータと、流体Ｉ及び流体IIの物性値に関するデータとが外部から入力される。流体Ｉ及び流体IIの流速が一定であれば、液滴３は、所定周期ごとに生成される。内管２１の先端部２１ａから排出された流体IIの液滴３は、外管１１の先端部１１ｂに向かって移動していく。流体IIの液滴３を分散させた流体Ｉは、外管１１の先端部１１ｂが接続されたタンクに導かれる。

このようにして、例えばエマルジョンのような、マイクロサイズの高品質な微小粒子である流体IIのほぼ単分散の液滴３が流体Ｉ内で十分に均一分布した混合物を迅速生産することが可能となる。そのため、本実施の形態による微小粒子製造装置１を多数用意すれば、かかるエマルジョンを工業的に生産することができるようになる。

しかも、流体IIのほぼ単分散の液滴３を外管１１の内壁への付着及び管の閉塞を生じることなく、界面活性剤なしで生成することが可能であるという点でも利益が大きい。

また、本実施の形態による微小粒子製造装置１は、ステンレスなどの金属製、樹脂製、又は、ガラス製で直径０．００５ｍｍ程度以上の微小な内径を有する市販の管を組み合わせることで作製されるものであって、特許文献１の装置のようにフォトリソグラフィによるエッチング技術を用いずに安価な設備によって作製可能である。そのため、微小粒子製造装置１によって得られる生成物であるエマルジョンなどを安価に提供することが可能となる。

本実施の形態において、流体Ｉとしては、主に液体が用いられ、水や油のほか、どのような流体であっても用いることができる。流体IIとしては、気体又は液体であって、流体Ｉに対して不混和性を有するものが用いられる。例えば、流体Ｉとして水を用いた場合に、流体IIとしては油を用いることができる。流体IIとして気体を用いた場合、液滴３に代えて気泡が形成される。流体Ｉ及び流体IIのいずれも、２以上の物質を含んでいてよい。本実施の形態において、流体Ｉ及び流体IIのレイノルズ数Ｒeは、共に、１〜２００の範囲で変化させることができ、流体Ｉのほうが流体IIよりもレイノルズ数が大きい傾向にある。

＜二重管における液滴生成条件の数式化＞
図２は、図１に描かれた内管２１の先端部２１ａ付近の模式的な拡大図である。図２に示す状態では、内管２１の先端部２１ａから流体IIの液滴が生成されようとしている。このとき、液滴３には、液滴３と内管２１との間の界面張力（ＦS）、液滴３の浮力（ＦB）、流体IIの慣性力（ＦK）、流体Iが液滴３に及ぼす流体力（ＦD）の４つの力が、図２中それぞれ矢印で示す向きに加えられる。したがって、液滴３における力の釣り合いは、以下の式（１）で表される。

また、このとき、液滴３の生成周期Ｔ（秒）は、以下の式（３）で表される。

また、液滴３の浮力（ＦB）は、他の３つに比べて比較的小さいことが多い。そのため、液滴３の浮力（ＦB）が他の３つに比べて無視できるほど小さいと仮定すると、ＦS＝ＦK＋ＦD が成り立つ。このとき、液滴３の直径Ｄを、各力を決定するパラメータの関数として陽に書き表したものを式（２）として示す。

式（１）及び式（２）のいずれにおいても、液滴３の直径Ｄは、流体Ｉ及び流体IIの流速と、流体Ｉ及び流体IIの物性値（密度、粘性係数、界面張力係数など）と、内管２１の内径及び外径との関数となっている。したがって、これらの値を、流体Ｉ及び流体IIが互いに不混和性をもつように両者の物性値を適宜選択するという条件をさらに付加しつつ、式（１）又は式（２）が成り立つ範囲において適宜選択することによって、所望の直径Ｄを有する液滴３を生成することができる。逆に、式（１）又は式（２）が成り立たない範囲では、内管２１の先端部２１ａから排出される流体IIは、連続流となって、液滴３が生成されない。

実際の微小粒子製造装置１においては、用いられる流体Ｉ及び流体IIの物質と、内管２１の内径及び外径とが既に決められているため、入力データとして、生成される液滴３の所望の直径Ｄと、流体Ｉ及び流体IIの物質の物性値と、内管２１の内径及び外径とをコントローラ３１に与える。コントローラ３１は、これら入力値を用いて、式（１）又は式（２）に基づいて、液滴３の直径Ｄに対する流体Ｉ及び流体IIの流速を算出する。そして、内管２１及び外管１１内が算出された流速となるように、ポンプ１４、２４に命令を供給する。

他方、流体Ｉ及び流体IIの物質の物性値が既に決まっているが内管２１の内径及び外径が未定の場合には、式（１）又は式（２）を用いて、所望の直径Ｄを有する液滴３が得られるように、流体Ｉ及び流体IIの流速と、内管２１の内径及び外径とを適宜決定してよい。このように、式（１）又は式（２）内に記載されているパラメータは、流体Ｉと流体IIとが不混和である限り、式（１）又は式（２）を満たす範囲内において変更可能である。

なお、ここでは、図２に示したような比較的簡易なモデルに基づいて式（１）又は式（２）を導出しているが、より複雑なモデルに基づいて、コントローラ３１での制御式を決定してもよい。例えば、内管２１及び／又は外管１１の表面の平滑度を表すパラメータや、外管１１の内径を表すパラメータなどが制御式に含まれていてもよい。これとは逆に、より単純なモデルに基づいてコントローラ３１での制御式を決定してもよい。

式（１）又は式（２）から分かるように、流体IIの速度が一定であっても流体Ｉの速度を上げると、液滴３の直径は小さくなる。また、内管２１の内径が大きいほど、小さい流体IIの流速で液滴３の生成が起こらなくなる。

＜第２の実施の形態＞
図３は、本発明の第２の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。図３に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置４は、外管４１に２つの枝管４２、４３が設けられている点において、第１の実施の形態と相違している。すなわち、外管４１は、その基端部側に流体Ｉの供給源となる枝管４２を有していると共に、内管２１の先端部２１ａよりも下流側において分岐した枝管４３を有している。枝管４３からは、コントローラ３１の制御に基づいて外管４１内に流体αが供給される。

このように内管２１の先端部２１ａよりも下流側において流体αを流すのは、流体IIに関して何らかの化学反応を生じさせたり、流体IIの液滴３内に超微小粒子を生成するためである。

一例として、流体IIが反応基質Ａを含んでいるとき、流体αは、反応基質Ａと反応する反応基質Ｂを含んでいるものであってもよい。このとき、枝管４３の下流側において、液滴３の表面から反応基質Ａが流体αの反応基質Ｂと反応し、流体IIが変質する。また、別の一例として、流体IIが反応基質Ａを含んでいるとき、流体αは、反応基質Ａに関する反応の反応開始剤又は触媒を含んでいるものであってもよい。このとき、流体α内の反応開始剤又は触媒の作用によって、枝管４３の下流側において、液滴３の表面から反応基質Ａに関する化学反応が始まり又は反応が急速に進行する。

さらに別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体αは、反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する反応の反応開始剤を含んでいるものであってもよい。このとき、枝管４３の下流側において、流体α内の反応開始剤の作用によって液滴３の表面から反応基質Ａと反応基質Ｂとの反応が始まり、流体IIが変質する。別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体αは、反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する反応の触媒を含んでいてよい。このとき、枝管４３の下流側において、流体α内の触媒の作用によって流体IIの液滴３表面から反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する化学反応が急速に進行する。

さらに別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体αは、反応基質Ｃと、反応基質Ａ〜Ｃに関する反応の反応開始剤とを含んでいるものであってもよい。このとき、枝管４３の下流側において、流体α内の反応開始剤の作用によって液滴３の表面から反応基質Ａ〜Ｃに関する反応が始まり、流体IIが変質する。別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体αは、反応基質Ｃと、反応基質Ａ〜Ｃに関する反応の触媒とを含んでいてよい。このとき、枝管４３の下流側において、流体α内の触媒の作用によって流体IIの液滴３表面から反応基質Ａ〜Ｃに関する化学反応が急速に進行する。

さらに別の一例として、流体IIが、溶質を不飽和状態に溶解させた溶液であるとき、流体αは、流体II中の前記溶質と反応して流体IIの微小粒子内に不溶物の超微小粒子として析出する物質を含む溶液であってよい。このとき、枝管４３の下流側において、流体II内の溶質が流体α内の物質と反応し、その物質が液滴３内に不溶物の超微小粒子として析出する。

さらに別の一例として、流体IIが、溶質を不飽和状態に溶解させた溶液であるとき、流体αは、流体IIが過飽和状態となって流体IIの微小粒子内に前記溶質の超微小粒子が析出するように、流体II中の前記溶質の溶解度を低下させる物質（貧溶媒）を含む溶液であってよい。このとき、枝管４３の下流側において、流体α内に含まれる物質の作用によって、液滴３内に溶解している溶質が過飽和状態となって液滴３内に超微小粒子が析出する。

上記２つの例において超微小粒子の析出は液滴内に限定されるため、外管４１の内壁及び内管２１の先端部２１ａが閉塞するおそれがない。

以上例示した反応は、液滴３の体積に対する表面積が大きいために反応速度が極めて速い。しかも、非常に小さなサイズの液滴３内で行われるに過ぎないので、マクロ化学によると反応が爆発的に進行するために実行不可能な反応を実行することが可能である。つまり、本実施の形態の微小粒子製造装置４のように枝管４３を設けることにより、液滴３をマイクロサイズのバッチリアクターとして極めて有効に活用することが可能となる。

＜第３の実施の形態＞
図４は、本発明の第３の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。なお、第３〜第５の実施の形態は、第２の実施の形態のように反応開始剤又は触媒を与える代わりに、物理的刺激を利用するものである。図４に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置５は、内管２１の先端部２１ａよりも下流側において外管１１の周囲にヒーター５１が配置されている点において、第１の実施の形態と相違している。ヒーター５１の温度は、コントローラ３１の制御に基づいて適切な温度に保たれている。これにより、内管２１の先端部２１ａよりも下流側において流体Ｉ及び液滴３を加熱し、それらの温度を上昇させることができる。

一例として、流体IIが反応基質Ａのみ、または、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、ヒーター５１により、反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとが反応を開始する温度以上に液滴３が加熱させられる。すると、液滴３内において反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとが反応し始める。かかる反応は、非常に小さなサイズの液滴３内で行われるに過ぎない点で、第２の実施の形態と同様、非常に有効である。

＜第４の実施の形態＞
図５は、本発明の第４の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。図５に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置６は、内管２１の先端部２１ａよりも下流側において外管１１の近傍に光源６１が配置されている点において、第１の実施の形態と相違している。光源６１は、コントローラ３１の制御に基づいて適切な強度の光を出射する。この光は、内管２１の先端部２１ａよりも下流側において流体Ｉ及び液滴３を照射する。

一例として、流体IIが反応基質Ａのみ、または、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する反応が始まるように、光源６１から出射された光を、内管２１の先端部２１ａよりも下流側に照射する。これにより、液滴３内において反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとの光反応が始まる。かかる反応は、非常に小さなサイズの液滴３内で行われるに過ぎない点で、第２の実施の形態と同様、非常に有効である。

＜第５の実施の形態＞
図６は、本発明の第５の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。図６に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置７は、内管２１の先端部２１ａよりも下流側において外管１１の周囲に冷却器７１が配置されている点において、第１の実施の形態と相違している。冷却器７１の温度は、コントローラ３１の制御に基づいて適切な温度に保たれている。これにより、内管２１の先端部２１ａよりも下流側において流体Ｉ及び液滴３を冷却し、それらの温度を下降させることができる。

一例として、流体IIが、溶質を不飽和状態に溶解させた溶液であるとき、流体IIが過飽和状態となって流体IIの液滴３内に前記溶質の超微小粒子が析出するように、内管２１の先端部２１ａよりも下流側を冷却器７１で急速に冷却する。すると、流体II内の溶質が不溶物の超微小粒子として液滴３内に析出する。

＜第６の実施の形態＞
図７は、本発明の第６の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。図７に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置１０１は、共に円管であって同心状に配置された、外管（第１の管）１１１、中間管１２１（第２の管）及び内管（第３の管）１３１の３本の管を含んでいる。内管１３１は、中間管１２１の基端部１２１ａから先端部１２１ｂに向けて、軸方向に延伸している。中間管１２１内部における内管１３１の長さは、中間管１２１の長さよりも十分に短く、内管１３１の先端部１３１ａは中間管１２１の先端部１２１ｂから比較的長い距離だけ離隔している。中間管１２１は、外管１１１の基端部１１１ａから先端部（図示せず）に向けて、軸方向に延伸している。外管１１１内部における中間管１２１の長さは、外管１１１の長さよりも十分に短く、中間管１２１の先端部１２１ｂは外管１１１の先端部から比較的長い距離だけ離隔している。

内管１３１の基端部側にはポンプ（図示せず）が接続されている。ポンプは、コントローラ（図示せず）からの命令に基づいて、図示しないタンク内の流体（液体又は気体）（以下、「流体III」と称する）を分散相として内管１３１内に送出する。中間管１２１の基端部１２１ａ近傍（少なくとも、内管１３１の先端部１３１ａよりも上流部）には、枝管１２２が接続されており、この枝管１２２にはポンプ（図示せず）が接続されている。ポンプは、前記コントローラからの命令に基づいて、図示しないタンク内の流体（液体又は気体）（以下、「流体II」と称する）を分散相として枝管１２２を介して中間管１２１内に送出する。外管１１１の基端部１１１ａ近傍（少なくとも、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも上流部）には、枝管１１２が接続されており、この枝管１１２にはポンプ（図示せず）が接続されている。このポンプは、前記コントローラからの命令に基づいて、図示しないタンク内の流体（液体又は気体）（以下、「流体Ｉ」と称する）を連続相として枝管１１２を介して外管１１１内に送出する。

微小粒子製造装置１０１において、外管１１１、中間管１２１及び内管１３１が共に流体Ｉ、流体II及び流体IIIで満たされているとき、コントローラからの命令により各ポンプを制御して、外管１１１、中間管１２１及び内管１３１内での流体Ｉ、流体II及び流体IIIの流速を上述した式（１）又は式（２）に基づいて選択された適切な値とすることにより、内管１３１の先端部１３１ａから排出される流体IIIを、中間管１２１内において流体IIに包囲された球形で所望の直径を有する液滴１０４とすることができ、さらに、中間管１２１の先端部１２１ｂから排出される流体IIを、外管１２１内において流体IIIの液滴１０４を包囲した球形で所望の直径を有する二重構造の液滴（マイクロカプセル）１０５とすることができる。コントローラが流体Ｉ、流体II及び流体IIIの流速を選択するに当たって、コントローラには、予め、外管１１１、中間管１２１及び内管１３１の寸法に関するデータと、流体Ｉ、流体II及び流体IIIの物性値に関するデータとが外部から入力される。流体Ｉ、流体II及び流体IIIの流速が一定であれば、液滴１０４、１０５は、所定時間間隔ごとに生成される。中間管１２１の先端部１２１ｂから排出された液滴１０５は、外管１１１の先端部に向かって移動していく。液滴１０５を含んだ流体Ｉは、外管１１１の先端部から、接続されたタンクに導入される。

このようにして、例えばエマルジョンのような、マイクロサイズの高品質な微小粒子である二重構造の液滴１０５が流体Ｉ内で十分に均一分布した混合物を迅速生産することが可能となる。そのため、本実施の形態による微小粒子製造装置１０１を多数用意すれば、かかるエマルジョンを工業的に生産することができるようになる。また、本実施の形態による微小粒子製造装置１０１は、第１の実施の形態のものと同様、微小な内径を有する市販の管を組み合わせることで作製されるものであって、特許文献１の装置のようにフォトリソグラフィによるエッチング技術を用いずに安価な設備によって作製可能である。そのため、微小粒子製造装置１０１によって得られる生成物であるエマルジョンなどを安価に提供することが可能となる。

さらに、外管１１１は、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側において分岐した枝管１１３を有している。枝管１１３からは、前記コントローラの制御に基づいて外管１１１内に流体βを供給することができる。枝管１１３から外管１１１内に流体βを供給するとき、液滴１０５が枝管１１３よりも下流側に達すると、流体βの作用により、液滴１０５の外殻を構成する流体IIに関して何らかの化学反応を生じさせたり、液滴１０５の外殻を構成する流体II内に超微小粒子を生成することができる。

一例として、流体IIが反応基質Ａを含んでいるとき、流体βは、反応基質Ａと反応する反応基質Ｂを含んでいるものであってもよい。このとき、枝管１１３の下流側において、液滴１０５の表面から反応基質Ａが流体βの反応基質Ｂと反応し、流体IIが変質する。また、別の一例として、流体IIが反応基質Ａを含んでいるとき、流体βは、反応基質Ａに関する反応の反応開始剤又は触媒を含んでいるものであってもよい。このとき、流体β内の反応開始剤又は触媒の作用によって、枝管１１３の下流側において、液滴１０５の表面から反応基質Ａに関する化学反応が始まり又は反応が急速に進行する。

さらに別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体βは、反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する反応の反応開始剤を含んでいるものであってもよい。このとき、枝管１１３の下流側において、流体β内の反応開始剤の作用によって液滴１０５の表面から反応基質Ａと反応基質Ｂとの反応が始まり、流体IIが変質する。別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体βは、反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する反応の触媒を含んでいてよい。このとき、枝管１１３の下流側において、流体β内の触媒の作用によって流体IIの液滴１０５の表面から反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する化学反応が急速に進行する。

さらに別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体βは、反応基質Ｃと、反応基質Ａ〜Ｃに関する反応の反応開始剤とを含んでいるものであってもよい。このとき、枝管１１３の下流側において、流体β内の反応開始剤の作用によって液滴１０５の表面から反応基質Ａ〜Ｃに関する反応が始まり、流体IIが変質する。別の一例として、流体IIが、反応基質Ａと、反応基質Ｂとを含んでいるとき、流体βは、反応基質Ｃと、反応基質Ａ〜Ｃに関する反応の触媒とを含んでいてよい。このとき、枝管１１３の下流側において、流体β内の触媒の作用によって流体IIの液滴１０５の表面から反応基質Ａ〜Ｃに関する化学反応が急速に進行する。

なお、上述の例において、変質した液滴IIがさらにその内部にある液滴１０４の流体IIIと反応することがあってもよい。

さらに別の一例として、流体IIが、溶質を不飽和状態に溶解させた溶液であるとき、流体βは、流体II中の前記溶質と反応して流体IIの微小粒子内に不溶物の超微小粒子として析出する物質を含む溶液であってよい。このとき、枝管１１３の下流側において、流体II内の溶質が流体β内の物質と反応し、その物質が液滴１０５内に不溶物の超微小粒子として析出する。

さらに別の一例として、流体IIが、溶質を不飽和状態に溶解させた溶液であるとき、流体βは、流体IIが過飽和状態となって流体IIの微小粒子内に前記溶質の超微小粒子が析出するように、流体II中の前記溶質の溶解度を低下させる物質（貧溶媒）を含む溶液であってよい。このとき、枝管１１３の下流側において、流体β内に含まれる物質の作用によって、液滴１０５内に溶解している溶質が過飽和状態となって液滴１０５内に超微小粒子が析出する。

上記２つの例において析出する超微小粒子の析出量は液滴１０５の外殻の大きさによって制御可能であり、しかも超微小粒子の生成核同士の合一が抑制されると共に、中間管１２１の先端部１２１ｂで析出が生じる場合と異なり、析出した超微小粒子のために中間管１２１の先端部１２１ｂが閉塞するおそれがない。

以上例示した反応は、液滴１０５の体積に対する表面積が大きいために反応速度が極めて速い。しかも、非常に小さなサイズの液滴１０５の外殻内で行われるに過ぎないので、マクロ化学によると反応が爆発的に進行するために実行不可能な反応を実行することが可能である。つまり、本実施の形態の微小粒子製造装置１０１のように枝管１１３を設けることにより、二重構造の液滴１０５をマイクロサイズのバッチリアクターとして極めて有効に活用することが可能となる。

本実施の形態において、流体Ｉ及び流体IIとしては、主に液体が用いられ、水や油のほか、互いに不混和性を有するものであればどのような流体であっても用いることができる。流体IIIとしては、気体又は液体であって、流体IIに対して不混和性を有するものが用いられる。流体IIIとして気体を用いた場合、液滴１０４に代えて気泡が形成され、液滴１０５は中央に気泡を含むものとなる。流体Ｉ、流体II及び流体IIIのいずれも、２以上の物質を含んでいてよい。本実施の形態において、流体Ｉ、流体II及び流体IIIのレイノルズ数Ｒeは、共に、１〜２００の範囲で変化させることができ、流体Ｉのほうが流体IIよりもレイノルズ数が大きく、且つ、流体IIのほうが流体IIIよりもレイノルズ数が大きい傾向にある。

＜第７の実施の形態＞
図８は、本発明の第７の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。図８に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置１０７は、流体Ｉを供給する枝管１４２を有する外管１４１が中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側において枝管を有しておらず、且つ、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側において外管１４１の周囲にヒーター１５１が配置されている点において、第６の実施の形態と相違している。ヒーター１５１の温度は、コントローラの制御に基づいて適切な温度に保たれている。これにより、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側において流体Ｉ及び液滴１０５を加熱し、それらの温度を上昇させることができる。

一例として、流体IIが反応基質Ａのみ、または、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、ヒーター１５１により、反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとが反応を開始する温度以上に液滴１０５が加熱させられる。すると、液滴１０５内において反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとが反応し始める。かかる反応は、非常に小さなサイズの液滴１０５内で行われるに過ぎない点で、第６の実施の形態と同様、非常に有効である。

なお、図８において、ヒーター１５１の代わりとして、冷却器を配置してもよい。これにより、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側において流体Ｉ及び液滴１０５を冷却し、それらの温度を下降させることができる。

一例として、流体IIが、溶質を不飽和状態に溶解させた溶液であるとき、流体IIが過飽和状態となって液滴１０５の外殻に前記溶質の超微小粒子が析出するように、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側を冷却器で急速に冷却する。すると、流体II内の溶質が不溶物の超微小粒子として液滴１０５の外殻内に析出する。

＜第８の実施の形態＞
図９は、本発明の第８の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。図９に示すように、本実施の形態による微小粒子製造装置１０８は、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側において外管１４１の近傍に光源１６１が配置されている点において、第７の実施の形態と相違している。光源１６１は、コントローラの制御に基づいて適切な強度の光を出射する。この光は、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側において流体Ｉ及び液滴１０５を照射する。

一例として、流体IIが反応基質Ａのみ、または、そのままでは反応基質Ａと反応しない反応基質Ｂとを含んでいるとき、反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとに関する反応が始まるように、光源１６１から出射された光を、中間管１２１の先端部１２１ｂよりも下流側に照射する。これにより、液滴１０５の外殻内において反応基質Ａ自身または反応基質Ａと反応基質Ｂとの光重合反応が始まる。かかる反応は、非常に小さなサイズの液滴１０５の外殻内で行われるに過ぎない点で、第７の実施の形態と同様、非常に有効である。

以上、本発明の好適な実施の形態について説明したが、本発明は上述の実施の形態に限られるものではなく、特許請求の範囲に記載した限りにおいて様々な設計変更が可能なものである。例えば、本発明の微小粒子製造装置は、以下の形態をとることができる。
(a) 本発明の微小粒子製造装置を多数組み合わせることによって、微小粒子の大量生産が可能となる。
(b) 各管は水平に配置されてもよいし、又は、傾斜して配置されてもよい。
(c) 流体に含まれる物質の種類は用途などによって適宜変更可能である。
(d) ４つ以上の同心管を用いて微小粒子を生成することが可能である。
(e) 各管の中空部分の断面形状は、円形以外であってもよい。例えば、断面が多角形の管を用いてもよい。
(f) 超音波照射や電磁波照射などの、温度変化又は光照射以外の物理的刺激を与えてもよい。物理的刺激の種類は、反応基質の反応性に応じて選択される。

＜実施例１＞
（１−１）図１に描かれた微小粒子製造装置１により、シリコンオイルが分散したエマルジョンを生成した。流体Ｉ（連続相）としては、水（密度９９７ｋｇ／ｍ３、粘度０．７７ｍＰａ・ｓ）を用い、流体II（分散相）としては、シリコンオイル（密度７６０ｋｇ／ｍ３、粘度０．６５ｍＰａ・ｓ）を用いた。このとき、微小粒子製造装置１として、以下に示すように、内管２１及び外管１１の寸法が異なる３種類（＃１、＃２、＃３）を用意した。
管NO. 内管内径 内管外径 外管内径 （ｍｍ）
＃１ ０．２４ ０．４０ ２．３０
＃２ ０．２５ ０．４０ １．３０
＃３ ０．１３ ０．２９ １．３０

そして、＃２の装置１を用いて、流体Ｉ及び流体IIの流速を数種類に変更しつつ、生成される液滴３の直径とその生成周期とを測定した。ポンプ１４、２４としては、シリンジポンプを用いた。生成される液滴３を観察するために、ＣＣＤ高速ビデオカメラを用いた。この結果得られた、流体Ｉ及び流体IIの流速と液滴３の生成周期との関係を、図１０に示す。

図１０から分かるように、分散相である流体IIの流速を増すと、液滴３の生成周期が短くなる。また、連続相である流体Ｉの流速を増しても、液滴３の生成周期が短くなる。

液滴を球形と仮定して、分散相の流量と液滴生成周期とから液滴３の直径を求めた。求められた液滴３の直径は平均粒子径の３％以内に分散しており、極めて単分散に近い粒子径の揃ったエマルジョンが生成されることが判明した。同様の結果が、＃１及び＃３の装置１を用いた場合にも得られた。

（１−２）図１に描かれた微小粒子製造装置１により、流体Ｉ（連続相）として水、流体II（分散相）としてシクロヘキサン（密度７７９ｋｇ／ｍ３、粘度０．８９８ｍＰａ・ｓ）を用いて、シクロヘキサンが分散したエマルジョンを生成した。このとき、微小粒子製造装置１として、以下に示すように、内管２１及び外管１１の寸法が異なる２種類（＃４、＃５）を用意した。
管NO. 内管内径 内管外径 外管内径 （ｍｍ）
＃４ ０．０８ ０．１８ ０．３２
＃５ ０．１６ ０．３２ ２．１

そして、＃４及び＃５の装置１を用いて、流体Ｉ及び流体IIの流速を数種類に変更しつつ、生成される液滴３の直径とその生成周期とを測定した。さらに、液滴を球形と仮定して、分散相の流量と液滴生成周期とから液滴３の直径を求めた。求められた液滴３の直径と、流体Ｉ及び流体IIの流速との関係を、図１１に示す。図１１中に、式（２）から求められた計算値を併せて示す。図１１から、式（２）は、液滴３の直径を求めるための近似式として、十分利用できることが分かる。

＜実施例２＞
（２−１）図３に描かれた微小粒子製造装置４（内管内径０．１７ｍｍ、内管外径０．３５ｍｍ、外管内径２．１０ｍｍ）を用いて、ナイロン６，６を生成した。流体Ｉ（連続相）としては、水を用い、流体II（分散相）としては、アジピン酸ジクロライドとヘキサン（密度６５９ｋｇ／ｍ３、粘度０．２９ ｍＰａ・ｓ）との混合液を用いた。そして枝管４３からは、流体αとして流体Ｉと等量のヘキサメチレンジアミンと水酸化ナトリウム水溶液とが供給された。流体IIの流速は０．０５０ｍ／ｓ、流体IIの流速は０．５８６ｍ／ｓとした。

この結果、液滴３が得られ、枝管４３よりも下流側において、アジピン酸ジクロライドとヘキサメチレンジアミンと水酸化ナトリウム水溶液とが液滴３の表面において接触して重合反応が始まり、高分子である平均径１．４１ｍｍ（変動係数２．１％）のナイロン６，６となった。また、流体IIの流速を１．３２ｍ／ｓとしたとき、平均粒径は０．５７ｍｍとなった。

（２−２）図３に描かれた微小粒子製造装置４（内管内径０．８８ｍｍ、内管外径１．６０ｍｍ、外管内径３．００ｍｍ）を用いて、液滴中にアナターゼ型酸化チタンの超微粒子を生成した。流体Ｉ（連続相）としてはイソプロパノール（密度７８６ｋｇ／ｍ３、粘度２．４３ｍＰａ・ｓ）を用い、流体II（分散相）としてはチタニウムテトライソプロポキシド（Ｔｉ（ＯＣ３Ｈ７）４）をシクロヘキサンで１０倍に希釈したものを用いた。そして、枝管４３からは、流体αとしてイソプロパノールと等量の水が供給された。流体Ｉの流速は０．０５ｍ／ｓ， 流体IIの流速は０．０７５ｍ／ｓとした。

この結果、液滴３が得られ、枝管４３よりも下流側において、チタニウムテトライソプロポキシドと水とが反応して、流体II内にアナターゼ型酸化チタンの超微小粒子（直径９ｎｍ〜１０ｎｍ程度、平均径７ｎｍ）が析出した。また、外管の内径を２．５ｍｍとし、流体Ｉの流速を０．０５ｍ／ｓ、流体IIの流速を０．０７５ｍ／ｓとした場合も同様の結果が得られた。

＜実施例３＞
（３−１）図７に描かれた微小粒子製造装置１０１を用いて、気泡を含む中空のエマルジョンを生成した。流体Ｉ（連続相）としては、水を用い、流体II（分散相）としては、アジピン酸ジクロライドとヘキサンとの混合物を用い、流体IIIとして空気（密度１．２ｋｇ／ｍ３）を用いた。流体IIの流速は０．０４５ｍ／ｓ、流体IIの流速は０．１８９ｍ／ｓ、流体IIIの流速は２．９５ｍ／ｓとした。このとき、微小粒子製造装置１０１として、以下に示すようなもの（＃６）を用意した。
管NO. 内管内径 内管外径 中間管内径 中間管外径 外管内径 （ｍｍ）
＃６ ０．１２ ０．２０ ０．３１ ０．３６ ２．２０

この結果、中間管１２１の先端部１２１ｂから直径０．９〜１．１ｍｍ程度の気泡（流体III）を内包した中空エマルジョンである直径１．０〜１．２ｍｍ程度の液滴１０５が排出された。

（３−２）上記のようにして中空エマルジョンである液滴１０５が生成されたのち、枝管１１３からは流体Ｉと同量のヘキサメチレンジアミンと水酸化ナトリウム水溶液が流体βとして供給された。このとき、枝管１１３よりも下流側において、液滴１０５の外殻である流体IIのアジピン酸ジクロライドと流体βのヘキサメチレンジアミンと水酸化ナトリウム水溶液とが液滴１０５の表い面において接触して重合反応が始まり、液滴１０５の外殻部がナイロン６，６（直径１．０〜１．４ｍｍ程度）となった。このナイロン６，６粒子は、内部に空気を含む中空のものとなっている。

また、流体IIIとして流体IIと不混和な液体を流すことで内部に液を保有したカプセルが生成されることが確認された。

本発明の第１の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 図１に描かれた内管の先端部付近の模式的な拡大図である。 本発明の第２の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 本発明の第３の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 本発明の第４の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 本発明の第５の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 本発明の第６の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 本発明の第７の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 本発明の第８の実施の形態による微小粒子製造装置の概略構成を描いた図である。 本発明の一実施例における、流体Ｉ及び流体IIの流速と、液滴の生成周期との関係を描いたグラフである。 本発明の一実施例における、流体Ｉ及び流体IIの流速と、生成される液滴の直径との関係を描いたグラフである。

符号の説明

１ 微小粒子製造装置
３ 液滴
１１ 外管（第１の管）
１２ 枝管
１４ ポンプ
２１ 内管（第２の管）
２４ ポンプ
３１ コントローラ（流速制御手段）

Claims (20)

1. 流体Ｉが流される第１の管と、一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管とを用いて微小粒子を製造するための方法であって、
   前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内で流体Ｉに包囲された微小粒子となるように、流体Ｉ及び流体IIの流速及び物性値並びに前記第１及び第２の管の寸法を選択して、前記第１及び第２の管にそれぞれ流体Ｉ及び流体IIを流すことを特徴とする微小粒子の製造方法。
2. 流体Ｉ及び流体IIの流速及び物性値並びに前記第１及び第２の管の寸法が、下記式（１）を満たすように選択されることを特徴とする請求項１に記載の微小粒子の製造方法。
   

   
3. 流体Ｉ及び流体IIの流速及び物性値並びに前記第１及び第２の管の寸法が、下記式（２）を満たすように選択されることを特徴とする請求項１に記載の微小粒子の製造方法。
   

   
4. 流体IIが気体であって、微小粒子が気泡であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の微小粒子の製造方法。
5. 前記第２の管の前記一端部よりも下流側において、前記第１の管内に流体αを流すことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の微小粒子の製造方法。
6. 流体IIが反応基質Ａを含み、
   流体αが、反応基質Ａと反応する反応基質Ｂ、及び、反応基質Ａに関する反応の反応開始剤又は触媒の少なくともいずれか一方を含んでいることを特徴とする請求項５に記載の微小粒子の製造方法。
7. 流体IIが、溶質を溶解させた溶液であり、
   流体IIの微小粒子内に溶質の超微小粒子を析出させることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の微小粒子の製造方法。
8. 流体IIが、溶質を溶解させた溶液であり、
   流体αが、流体II中の前記溶質と反応して流体IIの微小粒子内に不溶物の超微小粒子として析出する物質を含む溶液であることを特徴とする請求項５に記載の微小粒子の製造方法。
9. 前記第１及び第２の管が、金属、ガラス及び樹脂のいずれかからなる管であることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載の微小粒子の製造方法。
10. 流体Ｉが流される第１の管と、一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管と、一端部が前記第２の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第２の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIIが流される第３の管とを用いて微小粒子を製造するための方法であって、
    前記第３の管の前記一端部から排出される流体IIIが前記第２の管内で流体IIに包囲された微小粒子となり、且つ、前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内で流体IIIの微小粒子を包囲した二重構造の微小粒子となるように、流体Ｉ、流体II及び流体IIIの流速及び物性値並びに前記第１、第２及び第３の管の寸法を選択して、前記第１、第２及び第３の管にそれぞれ流体Ｉ、流体II及び流体IIIを流すことを特徴とする微小粒子の製造方法。
11. 前記第２の管の前記一端部よりも下流側において、前記第１の管内に流体βを流すことを特徴とする請求項１０に記載の微小粒子の製造方法。
12. 流体IIが反応基質Ａを含み、
    流体βが、反応基質Ａと反応する反応基質Ｂ、及び、反応基質Ａに関する反応の反応開始剤又は触媒の少なくともいずれか一方を含んでいることを特徴とする請求項１１に記載の微小粒子の製造方法。
13. 第ｎ（ｎ：３以上の自然数）の流体が流される第ｎの管の一端部がその外側に配置された第（ｎ−１）の管内に存在し且つ第ｎの管の前記一端部近傍が前記第（ｎ−１）の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、互いに同軸に配置されたｎ本の管を用いて微小粒子を製造するための方法であって、
    ｍをｎ−２以下の自然数のいずれの値としたときにも、第（ｍ＋２）の管の一端部から排出される第（ｍ＋２）の流体の微小粒子を包囲した第（ｍ＋１）の流体の微小粒子が第ｍの管の一端部から排出されるように、第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体の流速及び物性値並びに前記第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の管の寸法を選択して、前記第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の管にそれぞれ第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体を流すことを特徴とする微小粒子の製造方法。
14. 流体Ｉが流される第１の管と、
    一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管と、
    前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内において流体Ｉに包囲された微小粒子となるように、流体Ｉ及び流体IIの物性値と前記第１及び第２の管の寸法とに基づいて、流体Ｉ及び流体IIの流速を制御するための流速制御手段とを備えていることを特徴とする微小粒子の製造装置。
15. 前記流速制御手段が、下記式（１）を満たすように流体Ｉ及び流体IIの流速を制御することを特徴とする請求項１４に記載の微小粒子の製造装置。
    

    
16. 前記流速制御手段が、下記式（２）を満たすように流体Ｉ及び流体IIの流速を制御することを特徴とする請求項１４に記載の微小粒子の製造装置。
    

    
17. 前記第１の管には、前記第２の管の前記一端部よりも下流側から前記第１の管内に流体αを流すための流路が設けられていることを特徴とする請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の微小粒子の製造装置。
18. 前記第１及び第２の管が、金属、ガラス及び樹脂のいずれかからなる管であることを特徴とする請求項１４〜１６のいずれか１項に記載の微小粒子の製造装置。
19. 流体Ｉが流される第１の管と、
    一端部が前記第１の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第１の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIが流される第２の管と、
    一端部が前記第２の管内に存在し且つ前記一端部近傍が前記第２の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、流体IIIが流される第３の管と、
    前記第３の管の前記一端部から排出される流体IIIが前記第２の管内で流体IIに包囲された微小粒子となり、且つ、前記第２の管の前記一端部から排出される流体IIが前記第１の管内で流体IIIの微小粒子を包囲した二重構造の微小粒子となるように、流体Ｉ、流体II及び流体IIIの物性値と前記第１、第２及び第３の管の寸法とに基づいて、流体Ｉ、流体II及び流体IIIの流速を制御するための流速制御手段とを備えていることを特徴とする微小粒子の製造装置。
20. 第ｎ（ｎ：３以上の自然数）の流体が流される第ｎの管の一端部がその外側に配置された第（ｎ−１）の管内に存在し且つ第ｎの管の前記一端部近傍が前記第（ｎ−１）の管の軸方向と実質的に平行に延在するように配置された、互いに同軸に配置されたｎ本の管と、
    ｍをｎ−２以下の自然数のいずれの値としたときにも、第（ｍ＋２）の管の一端部から排出される第（ｍ＋２）の流体の微小粒子を包囲した第（ｍ＋１）の流体の微小粒子が第ｍの管の一端部から排出されるように、第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体の物性値と前記第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の管の寸法とに基づいて、第ｍ、第（ｍ＋１）及び第（ｍ＋２）の流体の流速を制御するための流速制御手段とを備えていることを特徴とする微小粒子の製造装置。
    

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