JP2004192932A - Polymer electrolyte fuel cell - Google Patents
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Abstract
Description
【0001】
【産業上の利用分野】
本発明は、ステンレス鋼等の金属製セパレータを用いた固体高分子型燃料電池に関する。
【0002】
【従来の技術】
固体高分子型燃料電池は、環境に及ぼす影響が少なく、室温程度の低温でも起動・発電できる長所から自動車の動力源を始めとし、各種分野の電気エネルギー供給源として期待されている。固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜11の両面に触媒電極層12,13を形成し、多孔質カーボン製のガス拡散電極14,15で挟んだ膜−電極接合体10で構成されている(図1)。
触媒電極層12(燃料極)側にH2含有燃料を送り込むと、燃料極12上でH2がプロトンH+となる。プロトンH+は、水の存在下で高分子イオン交換膜11を透過して触媒電極層13(酸化極)に移動し、酸化極13側に送り込まれてきた酸化剤中のO2及び外部回路16から流れてきた電子e−と反応し、水(反応生成物)として系外に排出される。外部回路16に沿った電子e−の流れが電気エネルギーとして取り出されるが、単体の膜−電極接合体10から取り出される電気量は極僅かである。そこで、多数の膜−電極接合体10をスタックすることにより、実用に供せられる電力を得ている。
【0003】
多数の膜−電極接合体10をスタックする際、個々の膜−電極接合体10の間にセパレータが介装される。電気伝導性の良好な黒鉛を所定形状に切り出したセパレータが従来から使用されているが、黒鉛製のセパレータは生産性が悪く、耐衝撃性に劣ることも欠点である。そこで、黒鉛製セパレータに代えて、ステンレス鋼等の耐食性に優れた金属製セパレータが研究・開発されている。金属製セパレータは、黒鉛製セパレータに比較して加工が簡単で、スタック厚を低減する上でも有効である。本発明者等も、燃料電池用セパレータに使用されるステンレス鋼板を紹介している(特開2000−277133号公報)。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】
多数のセルを積層する固体高分子型燃料電池にあっては各セルごとに接触抵抗が積算され、発生した電力がジュール熱となって消費される。そのため、燃料電池の発電効率を向上させる上で、接触抵抗を可能な限り低下することが要求される。ところが、金属製セパレータはセル内の過酷な環境に曝されて腐食し、ガス拡散電極に対する接触抵抗が増加する。金属製セパレータの腐食は、燃料電池の運転中に高分子イオン交換膜11から脱落したスルホン基が硫酸イオン等の酸性物質になり、酸性物質がガス中に流出してセル内が酸性雰囲気になることが主な原因と考えられている。
【0005】
接触抵抗増加の原因である腐食は、耐食性の良好なステンレス鋼をセパレータ基材に使用することにより抑制される。また、黒鉛,カーボンブラック,導電性金属等をステンレス鋼表面に施すことによりセパレータ基材の導電性を確保している。
現在まで提案されている金属製セパレータは、燃料電池セル内部の腐食雰囲気を前提とし、その腐食雰囲気に耐えて低接触抵抗を維持することを狙った材料開発が主流である。しかし、長期間にわたって過酷な雰囲気に曝されるとセパレータ表面が腐食することが避けられず、腐食による接触抵抗の増加のため金属製セパレータの寿命に限りがある。
【0006】
【課題を解決するための手段】
本発明は、このような問題を解消すべく案出されたものであり、金属製セパレータが曝される腐食環境を緩和することにより、腐食に起因する接触抵抗の増加を抑制し、長期間にわたって高い発電効率を維持できる固体高分子型燃料電池を提供することを目的とする。
【0007】
本発明の固体高分子型燃料電池は、その目的を達成するため、燃料極,酸化極それぞれを両面に設けた高分子イオン交換膜をガス拡散電極で挟み、複数の隆起部が所定間隔で形成された中空状の金属製セパレータをガス拡散電極に対向させた構造をもち、金属製セパレータの内部に送り込まれた燃料,酸化剤をガス拡散電極に向けて噴き出すガス噴出孔が隆起部の頂面に形成されていることを特徴とする。
【0008】
【実施の形態及び作用】
本発明に従った固体高分子型燃料電池は、複数の隆起部21が所定間隔で形成された中空構造の金属製セパレータ20R,20Lをガス拡散電極14,15に対向させている(図2)。隆起部21の頂面ほぼ中央にガス噴出孔22が穿設されている。燃料極12側の金属製セパレータ20Rに水素等の燃料が送り込まれ、酸化極13側の金属製セパレータ20Lに酸素等の酸化剤が送り込まれる。
【0009】
金属製セパレータ20R,20Lの内部に送り込まれた燃料,酸化剤は、ガス噴出孔22からガス拡散電極14,15に向けて噴き出される。燃料,酸化剤の一部は、ガス拡散電極14,15を透過して電池反応に消費された後、隣接する隆起部21間の溝部23に流入する。金属製セパレータ20R,20Lに送り込まれる燃料,酸化剤には燃料極12側,酸化極13側に送り込まれる燃料,酸化剤の一部を流用でき、或いは燃料,酸化剤の全量を金属製セパレータ20R,20L経由で燃料極12側,酸化極13側に供給しても良い。
【0010】
燃料,酸化剤を金属製セパレータ20R,20Lの内部に送り込み、ガス噴出孔22から噴き出すことは、金属製セパレータ20R,20Lの内部が供給側ガス流路Gin,隣接する隆起部21の間が排出側ガス流路Goutになることを意味する。ガス拡散電極14,15に接触する隆起部21の頂面は、燃料,酸化剤の流れに関してガス拡散電極14,15よりも上流側に位置する。
【0011】
ガス拡散電極14,15に送り込まれた燃料,酸化剤で電池反応が生じる際に高分子イオン交換膜11から酸性物質が溶出するが、酸性物質はガスの流れに乗って排出側ガス流路Goutに送り出される。隆起部21の頂面近傍では、ガス噴出孔22から噴き出された燃料,酸化剤で酸性物質が希釈され濃度低下する。その結果、隆起部21の頂面は、ガス拡散電極14,15に接触しているにも拘らず、酸性物質の付着がなく、腐食反応から保護される。したがって、腐食起因の接触抵抗増加が防止され、燃料電池の発電効率が長期にわたって高位に維持される。
【0012】
なお、ガス拡散電極14,15に対向する金属製セパレータ20R,20L(又は,集電体)の凹凸面にガス噴出孔22を開口すること自体はすでに知られた技術(特開2002−63915号公報)であるが、凹凸形状と関係なくガス供給口を開口させているので、ガスの流れに沿った酸性物質の排出や隆起部21の頂面近傍における酸性物質の希釈による濃度低下を期待できない。これに対し、ガス噴出孔22を隆起部21の頂面に開口させるとき、燃料,酸化剤の流れに関してガス拡散電極14,15よりも隆起部21の頂面が上流側となり、酸性物質の排出や希釈が進み金属製セパレータ20R,20Lの腐食が抑制される。
【0013】
【実施例】
板厚0.3mmのSUS304ステンレス鋼板を張出し加工し、直径3mm,高さ0.5mmの隆起部21を5mm間隔で形成した。隆起部21の頂面中央に直径0.3mmの孔を開け、ガス噴出孔22とした。ガス噴出孔22と反対面に背面板24を取り付けることにより、中空状の金属製セパレータ20R,20Lを作製した。
白金を担持したカーボンブラックを高分子イオン交換膜11(nafion 115)に塗布し、高分子イオン交換膜11の一面に燃料極12,他面に酸化極13を設けた。白金担持カーボンブラックの塗布量は、白金付着量0.5mg/cm2となるように調節した。次いで、厚さ0.5mmのカーボン繊維不織布(ガス拡散電極14,15)で高分子イオン交換膜11を挟み、膜−電極接合体10を作製した。
【0014】
膜−電極接合体10を金属製セパレータ20R,20Lで挟み込むことにより、固体高分子型燃料電池を組み立てた。
得られた固体高分子型燃料電池に水素ガス(燃料),酸素ガス(酸化剤)を供給しながら、セル温度80℃,ガス加湿温度80℃,出力電流密度0.3A/cm2の条件下で連続運転した。連続運転中にセル電圧を随時測定し、セル電圧の経時変化を調査した。調査の結果、運転開始後500時間経過した時点でも初期電圧0.6Vが維持されており、腐食による接触抵抗の増加が検出されなかった。燃料電池を解体して金属製セパレータ20R,20Lの表面を観察した結果でも、隆起部21の頂面に占める腐食面積率は極僅かであった。
【0015】
比較のため、隆起部21にガス噴出孔22のない同材質のステンレス鋼板をセパレータに使用し、隆起部21の間に水素ガス,酸素ガスを送り込み、その他は同様な条件下で燃料電池を連続運転したところ、運転直後からセル電圧が低下した。運転開始後100時間経過した時点ではセル電圧が0Vまで低下し、燃料電池としての働きがなくなった。燃料電池解体後にセパレータ表面を観察したところ、隆起部21の表面全域が腐食されていた。
この対比から明らかなように、中空状の金属製セパレータ20R,20Lに燃料,酸化剤を送り込み、ガス噴出孔22からガス拡散電極14,15に向けて送り出すことにより、ガス拡散電極14,15に接触する隆起部21の腐食が抑制され、長期間にわたって発電効率が高位に維持されることが確認された。
【0016】
【発明の効果】
以上に説明したように、本発明の固体高分子型燃料電池は、燃料電池セルをスタックする際のセパレータに中空状の金属製セパレータを使用し、膜−電極接合体のガス拡散電極に接触する隆起部に設けたガス噴出孔からガス拡散電極に向けて燃料,酸化剤を噴き出す構造になっている。燃料,酸化剤の噴出しにより、電池反応で生じた酸性物質が隆起部表面に付着又は接近することが抑制され、ガス拡散電極に接触する隆起部が曝される環境の腐食作用が軽減する。その結果、腐食に起因する接触抵抗の増加がなく、長期間にわたって発電効率が高位に安定した固体高分子型燃料電池となる。
【図面の簡単な説明】
【図1】固体高分子型燃料電池の作用を説明する図
【図2】本発明に従った固体高分子型燃料電池の要部を示す概略図
【符号の説明】
10:膜−電極接合体 11:高分子イオン交換膜 12:燃料極 13:酸化極 14,15:ガス拡散電極 16:外部回路
20R,20L:金属製セパレータ 21:隆起部 22:ガス噴出孔
23:溝部 24:背面板
Gin:供給側ガス流路 Gout:排出側ガス流路[0001]
[Industrial applications]
The present invention relates to a polymer electrolyte fuel cell using a metal separator such as stainless steel.
[0002]
[Prior art]
The polymer electrolyte fuel cell has little effect on the environment and is expected to be used as an electric energy supply source in various fields, such as a power source for automobiles, since it can be started and generated even at a low temperature of about room temperature. The polymer electrolyte fuel cell includes a membrane-
When the H 2 -containing fuel is fed to the catalyst electrode layer 12 (fuel electrode) side, H 2 becomes protons H + on the
[0003]
When many membrane-
[0004]
[Problems to be solved by the invention]
In a polymer electrolyte fuel cell in which a large number of cells are stacked, the contact resistance is integrated for each cell, and the generated power is consumed as Joule heat. Therefore, in order to improve the power generation efficiency of the fuel cell, it is required to reduce the contact resistance as much as possible. However, the metal separator is corroded by being exposed to the severe environment in the cell, and the contact resistance to the gas diffusion electrode increases. Corrosion of the metal separator is caused by the fact that sulfone groups dropped off from the polymer
[0005]
Corrosion which causes an increase in contact resistance is suppressed by using stainless steel having good corrosion resistance for the separator substrate. In addition, the conductivity of the separator substrate is ensured by applying graphite, carbon black, a conductive metal or the like to the stainless steel surface.
Metal separators that have been proposed up to now are premised on a corrosive atmosphere inside the fuel cell unit, and the mainstream of material development is to endure the corrosive atmosphere and maintain a low contact resistance. However, when exposed to a severe atmosphere for a long period of time, corrosion of the separator surface is inevitable, and the life of the metal separator is limited due to an increase in contact resistance due to corrosion.
[0006]
[Means for Solving the Problems]
The present invention has been devised to solve such a problem, and suppresses an increase in contact resistance due to corrosion by mitigating a corrosive environment to which a metal separator is exposed. An object is to provide a polymer electrolyte fuel cell that can maintain high power generation efficiency.
[0007]
In order to achieve the object, the polymer electrolyte fuel cell of the present invention sandwiches a polymer ion exchange membrane having a fuel electrode and an oxidation electrode on both sides by gas diffusion electrodes, and a plurality of raised portions are formed at predetermined intervals. The hollow metal separator has a structure facing the gas diffusion electrode, and the gas ejection holes for ejecting the fuel and oxidant fed into the metal separator toward the gas diffusion electrode have a top surface of the raised portion. It is characterized by being formed in.
[0008]
Embodiment and operation
In the polymer electrolyte fuel cell according to the present invention,
[0009]
The fuel and oxidant sent into the metal separators 20 </ b> R and 20 </ b> L are ejected from the
[0010]
The fuel and the oxidizing agent are sent into the
[0011]
When the fuel and the oxidant sent to the
[0012]
In addition, opening the
[0013]
【Example】
A SUS304 stainless steel plate having a thickness of 0.3 mm was stretched to form raised
Platinum-supported carbon black was applied to the polymer ion exchange membrane 11 (nafion 115), and the
[0014]
The polymer electrolyte fuel cell was assembled by sandwiching the membrane-
While supplying hydrogen gas (fuel) and oxygen gas (oxidizing agent) to the obtained polymer electrolyte fuel cell, under conditions of a cell temperature of 80 ° C., a gas humidification temperature of 80 ° C., and an output current density of 0.3 A / cm 2 . Ran continuously. During continuous operation, the cell voltage was measured as needed, and the change over time in the cell voltage was investigated. As a result of the investigation, the initial voltage of 0.6 V was maintained even after 500 hours from the start of operation, and no increase in contact resistance due to corrosion was detected. According to the result of disassembling the fuel cell and observing the surfaces of the
[0015]
For comparison, a stainless steel plate of the same material having no gas ejection holes 22 in the
As is clear from this comparison, the fuel and the oxidizing agent are fed into the
[0016]
【The invention's effect】
As described above, the polymer electrolyte fuel cell of the present invention uses a hollow metal separator as a separator when stacking fuel cells, and contacts the gas diffusion electrode of the membrane-electrode assembly. The structure is such that fuel and oxidant are ejected from the gas ejection holes provided in the protruding portion toward the gas diffusion electrode. The ejection of the fuel and the oxidizing agent suppresses the acidic substance generated by the battery reaction from adhering to or approaching the surface of the raised portion, and reduces the corrosive effect of the environment where the raised portion in contact with the gas diffusion electrode is exposed. As a result, there is no increase in contact resistance due to corrosion, and the polymer electrolyte fuel cell has stable power generation efficiency at a high level for a long period of time.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a diagram illustrating the operation of a polymer electrolyte fuel cell. FIG. 2 is a schematic diagram illustrating a main part of a polymer electrolyte fuel cell according to the present invention.
10: Membrane-electrode assembly 11: Polymer ion exchange membrane 12: Fuel electrode 13:
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