JP2004028463A - Rotary kiln for producing uranium dioxide - Google Patents

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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To increase efficiency of a reaction until uranium dioxide is produced from uranium hexafluoride in a simple constitution. <P>SOLUTION: This rotary kiln 1 has a kiln body 2 of which one end has an inlet hood 3 and the other end has an outlet hood 4. The inlet hood 3 is provided with an inlet side supply pipe 5 for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor into the kiln body 2. The outlet hood 3 is provided with an outlet side supply pipe 6 for supplying water vapor and hydrogen into the kiln body 2. The inlet side supply pipe 5 has a double pipe structure having an inner pipe for supplying the uranium hexafluoride and an outer pipe for supplying the water vapor, and the water vapor is supplied as spiral flow into the kiln body 2. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、気体状の六フッ化ウラン(UF)と水蒸気とを原料とし、高温下でのこれらの反応により固体状のUO(フッ化ウラニル)を生成させ、更に、これと水蒸気との反応によりUOを生成させ、生成したUOと水素ガスとを反応させて、二酸化ウラン(UO)を製造するロータリーキルンに関する。
【0002】
【従来の技術】
ロータリーキルンは、被処理物を焼成、焼却あるいは仮焼して固形物として取り出すのに用いられる設備であり、回転可能に設けられた円筒状のキルン本体と、その一端に設けられた入口フードおよび他端に設けられた出口フードとを有する。キルン本体の内部は加熱手段により高温状態とされ、この中に、入口フードを介して被処理物を供給し、供給された被処理物を出口側へ送りつつ加熱処理し、生成された固形物が出口フードを介して排出される。
【0003】
この種のロータリーキルンは、外国では核燃料ペレットの原料となる二酸化ウランの粉末を製造するのにも用いられている。二酸化ウランを製造するロータリーキルンとしては、例えば、特表平8−500057号公報に記載のものが知られている。同公報に記載のロータリーキルンは、入口装置と、キルン本体と、出口装置とを備えている。入口装置には、二重管構造の反応気体入口ノズルが、キルン本体の軸心と一致するように設けられており、この反応気体入口ノズルから、気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気が入口装置内に噴出される。噴出された六フッ化ウランおよび水蒸気は入口装置内で反応してフッ化ウラニルが生成される。一方、出口装置には、キルン本体内に水蒸気および水素を導入するための手段が設けられており、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルはキルン本体内に入り、そこで、水蒸気と水素との混合気体と反応して、最終的には出口装置から二酸化ウランの粉末が放出される。
【0004】
また、キルン本体内で発生した余分なガスを排出するための気体放出パイプが入口装置の外周面に設けられているが、入口装置内で生成されたフッ化ウラニルは微細な粒子であり、フッ化ウラニルが気体放出パイプから排出されないようにするために、筒状のフィルタが入口装置に設けられている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述した従来のロータリーキルンでは、六フッ化ウランからフッ化ウラニルを生成する際の反応条件、およびフッ化ウラニルから二酸化ウランを生成する際の反応条件が十分に最適化されているとはいえなかった。
【0006】
例えば、六フッ化ウランと水蒸気との反応により生成されるフッ化ウラニルは、粒径が1μm以下と非常に微細であり、ロータリーキルン内を浮遊し易く、ロータリーキルン内で生成されたガスとともに気体放出パイプへ向かう。そして、気体放出パイプへ向かったフッ化ウラニルはフィルタに捕捉されるが、捕捉されたフッ化ウラニルは次段階での反応には利用されず、フッ化ウラニルの利用効率が低下する要因となっていた。また、フィルタに捕捉されたフッ化ウラニルはフィルタの目詰まりの原因となるので、フィルタに捕捉されるフッ化ウラニルの量が多くなると、フィルタの交換頻度も高くなり、結果的にロータリーキルンの稼働率が低下するという不具合も生じてしまう。
【0007】
また、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るには複数の段階を経る必要があるが、入口装置から出口装置までの、反応用の空間は、概ね連続した空間となっているため、必ずしも、各反応の段階で必要な物質を必要な部分に供給する構成とはなっていなかった。
【0008】
以上のように、従来のロータリーキルンは、六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件が十分に最適化されていないことにより、結果的には、供給された六フッ化ウランに対する二酸化ウランの生産効率の低下を招くことになる。六フッ化ウランから二酸化ウランを得るまでの反応条件を最適化するには、供給する物質の量、反応温度、反応時間等を厳密に管理する方法もあるが、上述のように反応が複数の段階にわたって連続して行われるロータリーキルンにおいては、それらの管理も難しく、ロータリーキルン自体の構成も複雑になってしまう。
【0009】
そこで本発明は、六フッ化ウランから二酸化ウランを生成するまでの反応の効率化をより簡易な構成で行えるロータリーキルンを提供することを目的とする。
【0010】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するため本発明のロータリーキルンの第1の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方が、旋回流として前記キルン本体に供給されることを特徴とする。
【0011】
この発明によれば、入口側供給管からキルン本体内に供給される六フッ化ウランと水蒸気との反応によりフッ化ウラニルが生成されるが、六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方が旋回流として供給されるので、生成したフッ化ウラニルもその流れに随伴して旋回する。このことにより、フッ化ウラニルはキルン本体の内壁面へ移動しフッ化ウラニルの粒子径を成長させ易い状況を生じさせるとともに、入口フードへ向かうフッ化ウラニルの量が少なくなる。その結果、キルン本体の内部により多くのフッ化ウラニルを堆積させることができ、出口フード側から供給される水素および水蒸気と反応するフッ化ウラニルの利用効率が向上する。このような旋回流は、極めて簡単な構成で発生させることが可能である。
【0012】
上記の発明において、キルン本体内で生成されたウラン化合物が入口フードへ侵入するのを防止するために、板状のフィルタを、キルン本体の入口フード側の端面に設けることもできる。この場合、フィルタの中心部を貫通させて入口側供給管を設け、その入口側供給管に、フィルタの表面に付着したウラン化合物を掻き落とすスクレーパを固定することで、キルン本体の回転を利用してフィルタからウラン化合物を掻き落とすことができる。上述のように、入口側供給管から供給された水蒸気と六フッ化ウランとの反応により生成されたウラン化合物(フッ化ウラニル)の粒子径が大きくなり、しかも入口フードへ向かうウラン化合物の量が少なくなるので、フィルタの目詰まりが抑制される。
【0013】
本発明のロータリーキルンの第2の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とする。
【0014】
この発明によれば、キルン本体の内部を第一反応室と第二反応室とに区画することにより、入口側供給管から供給される六フッ化ウランの出口フード側への移動、および出口側供給管から供給される水素の入口フード側への移動が抑制される。つまり、反応に必要な物質が必要な箇所に供給される。また、第一反応室と第二反応室とは、キルン本体の内面と仕切板の外縁とで形成される隙間により連通しているので、キルン本体内で生成されたウラン化合物の、第一反応室から第二反応室への移動が妨げられることはない。その結果、六フッ化ウランと水蒸気との反応、この反応によって生成されたフッ化ウラニルと水蒸気との反応、およびこの反応によって生成された三酸化ウランと水素との反応が効率よく行われる。しかも、このことは、仕切板をキルン本体内に設置するという極めて簡単な構成で達成される。
【0015】
本発明のロータリーキルンの第3の態様は、一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とする。
【0016】
このロータリーキルンでは、入口側供給管から供給された水蒸気と六フッ化ウランとの反応によりフッ化ウラニルを生成し、このフッ化ウラニルと出口側供給管から供給された水蒸気との反応により三酸化ウランを生成し、更に、この三酸化ウランと出口側供給管から供給された水素との反応により、最終的に二酸化ウランを生成する。この発明によれば、出口側供給管は二重管構造を有しており、水蒸気は内管の先端から噴射され、水素は外管の周面に形成された噴射口から噴射される。これにより、水蒸気と六フッ化ウランとの反応により生成したフッ化ウラニルには、まず、出口側供給管の内管から噴射された水蒸気が優先的に接触し、次いで、フッ化ウラニルと水蒸気との反応によって生成された三酸化ウランに、出口側供給管の外管から噴射された水素が優先的に接触するので、フッ化ウラニルから二酸化ウランまでの反応が効率的に行われる。しかも、このことは、二重管構造に対して外管の周面に噴出口を形成するという極めて簡単な構成で達成される。
【0017】
上記の発明においては、三酸化ウランはキルン本体の底部に堆積して存在しているので、このような三酸化ウランに対して効果的に水素を噴射するためには、噴射口を外管の下側に形成することが望ましい。さらに、キルン本体の回転による三酸化ウランの移動を考慮すると、噴射口は、水素の噴射範囲の中心が、キルン本体の回転中心の真下よりもキルン本体の回転方向について下流側に位置するように形成されていることが、より望ましい。
なお、本明細書において、「水蒸気」は、蒸気状の水を意味し、飽和水蒸気や加熱水蒸気等を含む。
【0018】
【発明の実施の形態】
次に、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。
【0019】
図1は、本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【0020】
図1に示すように、ロータリーキルン1は、酸化物への転換用、より具体的には、気体状の六フッ化ウラン(UF)を原料として粉末状の二酸化ウラン(UO)を製造するための設備であり、ローラ7の上に載置されることによって略水平な軸回りに回転可能に支持された筒状のキルン本体2と、キルン本体2の一端部に設けられた入口フード3および他端部に設けられた出口フード4とを有する。
【0021】
キルン本体2の入口フード3側の外周面には歯車13が設けられており、不図示の駆動手段による駆動力をこの歯車13に伝達することで、キルン本体2が回転される。また、キルン本体2の外側には、電気ヒータ等の加熱手段を備えた外熱炉14が設けられている。外熱炉14は、キルン本体2の内部の温度を反応に適した所定の温度とするためのものである。特に本実施形態では、入口フード3側から出口フード4側へ至る過程で複数段階の反応を経て二酸化ウランが生成されるので、キルン本体2内の温度をそれぞれの段階ごとに反応に適した温度とすることができるようにするために、外熱炉14は、キルン本体2の軸線方向に沿って複数のブロック14a〜14cに区分され、ブロック14a〜14c毎に独立して温度制御が可能となっている。キルン本体2の内部には、それぞれ外熱炉14の各ブロック14a〜14cに対応する位置で、キルン本体2の端部から挿入された温度計(不図示)が設置されており、ブロック14a〜14c毎の温度制御は、これら温度計による温度の測定結果に基づいて行われる。
【0022】
本実施形態では外熱炉14を3つのブロック14a〜14cに分けたが、ブロックの数はこれに限られるものではなく、温度制御の精度を考慮し、適宜必要な数とすればよい。ブロックの数を多くすれば、外熱炉14の構成の複雑化や部品点数の増加等によってロータリーキルンの制作費が高くなるが、温度の制御精度は高くなる。
【0023】
キルン本体2の入口フード3側の端面には、キルン本体2内で生成したウラン化合物が入口フード3へ侵入するのを阻止するための板状のフィルタ15が固定されており、このフィルタ15により、キルン本体2の入口フード3側の端面が塞がれている。フィルタ15としては、この種のロータリーキルンに通常用いられるフィルタであればよい。さらに、キルン本体2の内部には、キルン本体2の内部を、入口フード3側から順に第一反応室2aと第二反応室2bとに区画する仕切板9が設置されている。上述した外熱炉14により、第一反応室2aは、気体状のUFと水蒸気との反応に適した300℃以上の温度に設定され、第二反応室2bは、第一反応室2aでの反応により生成したフッ化ウラニル(UO)と水蒸気との反応に適し、かつ、この反応で生成した三酸化ウラン(UO)と水素との反応に適した450〜800℃の温度に設定される。
【0024】
仕切板9は、第一反応室2aと第二反応室2bとの間でのガスの自由な移動を規制するものであり、第一反応室2aと第二反応室2bとを完全に区画するものではない。すなわち、図3に示すように、仕切板9は、キルン本体2の横断面に対して一回り小さい外径を有し、適宜の固定部材9aにより、仕切板9の外縁全域にわたってキルン本体2の内壁面と隙間が形成されるように、キルン本体2内に支持されている。
【0025】
キルン本体2は、出口フード4側に向かって2〜3度の下り勾配となるように設置し、キルン本体2内で生成したUO等が出口フード4側に流れ易くなるようにしている。キルン本体2の下り勾配の角度は、生成する粒子の大きさや流動性等を考慮して設定され、2〜3度に限定されるものではない。
【0026】
キルン本体2は、入口フード3および出口フード4に対して回転可能に設けられているので、入口フード3とキルン本体2との接続部、および出口フード4とキルン本体2との接続部にはそれぞれ、この部分からのガスの漏れを防止するために、シール手段17a,17bが設けられている。各シール手段17a,17bは、それぞれキルン本体2の軸線方向に間隔をあけて配置された2つのシールリングを有し、シール手段17a,17bを介してのガスの漏洩をより効果的に防止するために、シールリングの間の空間に窒素ガスが注入される構成となっている。
【0027】
入口フード3には、キルン本体2の第一反応室2a内へ気体状のUFおよび水蒸気を供給する入口側供給管5と、キルン本体2内で発生したガスを排出するための排ガス出口18とが設けられている。入口側供給管5は、入口フード3、およびフィルタ15の中心部を貫通して、先端部をキルン本体2内に臨ませて、キルン本体2の中心軸上に設置されている。入口側供給管5の先端には、フィルタ15の表面に付着した付着物を除去するためのスクレーパ16が固定されている。スクレーパ16は、キルン本体2の回転に伴ってフィルタ15が回転することでフィルタの表面を擦り、これによってフィルタ15の表面から付着物が掻き落とされる。
【0028】
出口フード4には、キルン本体2内で発生したガスを排出するための排ガス出口19と、キルン本体2内での反応によって得られた固体状の最終製品を排出するための排出口8とが設けられている。さらに、出口フード4には、キルン本体2の第二反応室2b内へ、水素および水蒸気を供給するための出口側供給管6が、出口フード4を貫通して設けられている。
【0029】
出口側供給管6は外管62と内管63との二重管構造となっている。水素は、外管62の周壁に形成された複数の噴射口61から噴射される。水蒸気は、内管63の先端部、具体的には、内管63の先端、および内管63の先端付近で内管63の周囲に形成された複数の噴射口から噴射される。噴射口61は、キルン本体2の底部に堆積しているウラン化合物に向かって水素を噴射するように外管62の下側の壁面に設けられている。
【0030】
ここで、入口側供給管5について、図2を参照して説明する。
【0031】
入口側供給管5は、図2に示すように、気体状のUFを噴射する内管51と、水蒸気を噴射する外管52とを有する二重管構造となっており、入口側供給管5の先端部には、内管51と外管52との間に、入口側供給管5の中心軸に対する旋回流を発生するための傾斜羽根53が設けられている。また、入口側供給管5の先端部において、内管51の中心部には分散体54が設けられており、この分散体54と内管51とにより、先端に向かって直径が次第に小さくなる環状の傾斜通路が形成されている。このため、内管51よりUFは、ドーナツ状となって拡散しながら噴射される。一方、外管52は先細り形状となっており、水蒸気は、内管51から噴射したUFと衝突するように噴射される。これにより、UFの微粒化が行われる。
【0032】
入口側供給管5からのUFと水蒸気との噴射により両者が衝突することで、両者は速やかに混合され、第一反応室2aでは、以下の反応
UF+2HO→UO+4HF
により、UOが生成される。
【0033】
第一反応室2aで生成したUOは粒径が1μm以下の微細な固体であり、第一反応室2a内で浮遊する傾向がある。しかし、入口側供給管5を上述した構成とすることで、入口側供給管5から噴射された水蒸気は、傾斜羽根53の作用により旋回しながら噴射されるので、内管51から噴射されるUFおよび生成したUOも、その流れに随伴してキルン本体2内で、キルン本体2の中心軸回りに旋回することになる。これにより、生成したUOは、第一反応室2aの内壁面へと移動し易くなり、UOの粒子同士の結合が起こり易い状況となる。このことは、図5および図6に示した入口側供給管35を用いた場合でも同様である。UOの粒子同士が結合することにより、UOの粒子径が大きくなる。その結果、UOは、水蒸気や生成したガス成分と分離し易くなり入口フード3の排ガス出口18へ向かうUOの量が少なくなる。
【0034】
上述したように、排ガス出口18へ向かうUOの量が少なくなることで、より多くのUOをキルン本体2の底部に堆積させることができ、より多くのUOを第二反応室2bでの反応に利用することができるようになる。また、排ガス出口18へ向かうUOの量が少なくなることで、フィルタ15に付着するUOの量を少なくすることができる。フィルタ15に付着した付着物は、スクレーパ16により除去することができるが、このように、フィルタ15に付着するUOの量を少なくすることで、フィルタ15の目詰まりを長期間にわたってより効果的に抑制することができる。なお、上述した入口側供給管によれば、旋回流の付与によりUOの粒子径を従来と比較して大きくすることができるが、このようにUOの粒子径が大きくなることによっても、フィルタ15の目詰まりを抑制することができ、また、フィルタ15に付着したUOをスクレーパ16によって容易に除去することができる。
【0035】
フィルタ15に付着するUOはスクレーパ16により除去されるが、時間の経過でフィルタ15に目詰まりが生じた場合には、フィルタ15の上流側(図1においてフィルタ15の左側)より窒素ガスを間欠的に供給することも、付着物の除去には効果的である。
【0036】
本実施形態では、入口側供給管5自体の構造により第一反応室2aに旋回流を発生させた例を示したが、図5および図6に示すように、複数本の入口側供給管35を設け、これにより旋回流を発生させてもよい。図5および図6に示す例では、各入口側供給管35は、それぞれ二重管構造を有するもので、キルン本体32の回転中心に対して点対称となるように、キルン本体32の周縁部に配置されている。また、各入口側供給管35の先端部は、それぞれキルン本体32の回転方向と反対向きに屈曲している。このため、各入口側供給管35からUFおよび水蒸気はキルン本体32の周方向に噴射され、これによってUFおよび水蒸気を旋回流としてキルン本体32内に供給している。図1に示した構造および図5,6に示した構造のいずれの場合も、UOがフィルタ15に向かうことを抑制するために、生成したUOに旋回流を与え、キルン本体の内壁面へ向かわせるものであり、しかもその構成も極めて簡単である。このように生成したUOに旋回流を与えるためには、入口側供給管は、UFおよび水蒸気の少なくとも一方を旋回流としてキルン本体内に供給することができるものであれば、特に限定されるものではない。なお、UFおよび水蒸気を供給する手段は、上述の手段に限られるものではなく、気体状のUFと水蒸気とが十分に混合し、混合した結果、十分な反応が行われるような手段であればよい。
【0037】
また、本実施形態では、フィルタ15は板状とし、キルン本体2の端面に設けるとともに、フィルタ15に付着した付着物を掻き落とすスクレーパ16を、入口側供給管5の先端部に固定し、フィルタ15の表面に付着した付着物の除去が、キルン本体2の回転を利用して自動的に行われる構成としている。これにより、スクレーパ16を駆動するための駆動源を必要としない極めて簡単な構成でフィルタ15の付着物を除去することができ、しかも、フィルタ15は板状であるので、その製作も容易である。
【0038】
再び図1を参照すると、前述したように、第一反応室2aは仕切板9により第二反応室2bと仕切られており、その内部の温度は反応に最適な温度である300〜400℃程度に制御されている。第一反応室2aの温度は、供給するUFの性状(純度等)や水蒸気の量により適宜最適な温度が選ばれ設定される。更に、第一反応室2aが仕切板9で第二反応室2bと仕切られていることにより、第二反応室2bに供給された水素および水蒸気に希釈されることなく、第一反応室2aに供給されたUFおよび水蒸気の濃度が維持されるので、第一反応室2a内の雰囲気を、UOが生成されやすい条件に保持することができる。しかも、このことは、キルン本体2を仕切板9で仕切るという極めて簡単な構成で達成される。
【0039】
第一反応室2aで生成されたUOは、第一反応室2aの底部に堆積し、キルン本体2が出口フード4に向かって下り勾配で設置されていることから、キルン本体2の回転に伴い、徐々に出口フード4側へ移送される。ここで、仕切板9とキルン本体2との間には、図3に示したように隙間が設けられているので、第一反応室2aで生成したUOは、この隙間を通って第二反応室2bへ移動する。
【0040】
仕切板9とキルン本体2との間の隙間の大きさは、処理されるUFの量に応じて適宜最適な値が選ばれる。処理されるUFの変動幅が大きい場合には、キルン本体2との隙間を変化させることのできる仕切板を用いてもよい。また、仕切板9とキルン本体2との間の隙間は、仕切板9の全周にわたって設けられている必要はない。これは、隙間が一部位にのみ設けられている場合でも、キルン本体2が1回転する間には、隙間は必ずキルン本体2の底部を通過し、このときに、UOを第一反応室2aから第二反応室2bへ移動させることができるからである。ただし、UOをよりスムーズに移動させるためには、仕切板9の全周にわたって隙間を設けることが望ましい。
【0041】
第二反応室2bに移動したUOは、出口側供給管6の内管63から噴射された水蒸気と反応し、以下の反応式
UO+HO→UO+2HF
により、UOが生成される。生成されたUOは、更に、キルン本体2の回転に伴う移送により、出口側供給管6の噴射口61から噴射された水素と反応し、以下の反応式
UO+H→UO+H
により、最終製品である二酸化ウラン(UO)が生成される。生成されたUOは、出口フード4の排出口8から排出される。
【0042】
このように、第二反応室2bでは、第一反応室2aで生成されたUOが、2段階の反応を経てUOとなる。ここで、出口側供給管6は、その先端から水蒸気を噴射し、周面の噴射口61からHを噴射する構成となっているので、第二反応室2b内でのウラン化合物の移送方向について、上流側ではHOが、下流側ではHが、それぞれ優先的に供給される。そのことにより、HOによる1段階目の反応、およびHによる2段階目の反応を簡単な構成で効率的に行うことができ、結果的に、UOからUOを効率よく得ることができる。
【0043】
また、噴射口61は、図1および図4に示すように、出口側供給管6の軸方向および周方向にそれぞれ複数形成されている。したがって、水素は、キルン本体2の第二反応室2bの底部に堆積しているUOに対して効率よく噴射され、UOと水素との反応が最適に生じるように供給される。噴射口61の数および分布密度は、第二反応室2bに堆積しているウラン化合物(UO)の量に応じて、堆積しているウラン化合物に効果的に噴射できるように適宜設定される。
【0044】
ここで、ロータリーキルン1の動作中すなわちキルン本体2の回転中のキルン本体2内でのウラン化合物の位置を考慮すると、キルン本体2の内壁面とウラン化合物との摩擦により、実際には、ウラン化合物は、図4にも示すように、キルン本体2の回転中心の真下よりもキルン本体2の回転方向について下流側にずれた位置に存在する。
【0045】
そこで本実施形態では、キルン本体2の回転中のウラン化合物に対して効果的に水素が接触するように、キルン本体2の回転方向についての水素の噴射範囲の中心Cが、キルン本体2の回転中心の真下よりもキルン本体2の回転方向について所定の角度だけ下流側となるように噴射口61が設けられている。この角度は、生成するウラン化合物の粒子径や量等に応じて適宜決定される。これにより、ウラン化合物と水素とが接触する領域が多くなり、また、無駄に噴射される水素が少なくなるため、水素とウラン化合物との反応を効率的に行うことができる。また、噴射された水素ができるだけ均一にウラン化合物と接触することができるように、各噴射口61は、広がりを持って水素が噴射される構造であることが好ましい。
【0046】
上記のUOとHOとの反応、およびUOとHとの反応に適した温度は450〜800℃であり、この温度は、外熱炉14のブロック14a〜14c毎に、ウラン付着防止機能を備えた温度計により測定され、制御される。それぞれの設定温度は、ブロック14a〜14c毎に、反応が最適に行われるように決められる。一般的には、第一反応室2a側から概ね100℃刻みで温度が高くなっていくように設定される。
【0047】
また、上記の反応に見られるように、第二反応室2bでは、UOが生成される際にHFが生成され、さらに、第二反応室2b内には出口側供給管6から供給された未反応の水素も存在している。このように、第二反応室2b内のガス成分には、腐食性ガスであるフッ化水素ガス(HF)、可燃性ガスである水素ガス(H)、水蒸気(HO)等が含まれている。しかも、第二反応室2bの温度は800℃もの高温であり、キルン本体2は、腐食性ガスによる腐食が発生しやすい状況となっている。したがって、キルン本体2の材質の選定が難しく、従来は、モネル合金またはニッケルが用いられていた。しかし、これらの材質でも腐食するとの報告もあるため、本発明者らが鋭意検討を重ねた結果、キルン本体2や、キルン本体2内に設置される温度計の材質としては、インコネル(例えばインコネル600、インコネル625等)、モネル、Niハステロイ(例えばハステロイB、ハステロイC等)、ステンレス鋼が適していることが判明した。そこで、本実施形態では、キルン本体2およびその中に設置される温度計の、少なくともキルン本体2の内部空間に露出する部分の材質として、インコネル600を用いている。
【0048】
キルン本体2の断面形状は、一般的に用いられる円形であってもよいが、図3および図4に示すように、多角形(図示した例では六角形)とすることが望ましい。断面が円形であると、キルン本体2を回転させた際、堆積しているウラン化合物がそのまま横滑りし、表面層と内部層との置換がスムーズに行われないため、内部層の反応が行われ難くなるが、多角形とすることで、表面層と内部層とが入れ替わり易くなり、ウラン化合物の反応が速やかに行われる。
【0049】
出口フード4には排ガス出口19が設けられているが、この排ガス出口19にはバルブが設けられており、排ガス出口19からの排ガス量を調整して、第一反応室2aと第二反応室2bとの圧力バランスを、第二反応室2bの圧力が第一反応室2aの圧力よりも高くなるように調整している。これにより、第一反応室2a内の未反応のUFが第二反応室2bへ流入するのを抑制している。なお、第一反応室2aおよび第二反応室2bにはそれぞれ圧力センサ(不図示)が設けられており、これらの圧力センサでの検出結果に基づいて、排ガス出口19に設けられたバルブの開閉を制御することによって、第二反応室2bの圧力が調整される。
【0050】
なお、キルン本体2の内面に付着した付着物の除去は、外部よりキルン本体2に衝撃を与え、そのときの振動により付着物を落下させるハンマリング方式を用いることができる。
【0051】
さらに、前述したように、キルン本体2の内部には、外熱炉14の各ブロック14a〜14cに対応した位置に、それぞれ温度計(不図示)が設置されているが、これらの温度計を含め、キルン本体2の内部に設置される付属機器にも付着物が生じるので、これらの付着物も除去する必要がある。そのために本実施形態では、キルン本体2の内部に二重管(不図示)を設置し、その二重管の内管の中に付属機器を設置している。そして、内管と外管との間から一定時間ごとに高圧の窒素ガスを流すことで二重管を振動させ、これによって付着物を脱落させることができる。二重管の設置位置および数は、付属機器の設置位置および数に応じて決められる。また、内管に設置された付属機器の重要な先端部は、外管による影響を排除するために、外管の先端よりも10mm程度突出させて設置することが好ましい。
【0052】
【発明の効果】
以上説明したように本発明によれば、以下に記載するような効果を奏する。
【0053】
入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方を旋回流として供給するロータリーキルンにおいては、旋回流を発生させるだけの簡単な構成で、六フッ化ウランと水蒸気との反応により生成されるフッ化ウラニルの粒子径が大きくなるとともに、入口フードへ向かうフッ化ウラニルの量が少なくなり、キルン本体内に堆積するフッ化ウラニルの量を多くすることができるので、出口フード側での反応に利用されるフッ化ウラニルの利用効率を向上させることができる。この場合、板状のフィルタをキルン本体の入口フード側の端面に設けることもできるが、そのフィルタの中心部を貫通させて入口側供給管を設け、入口側供給管にスクレーパを固定することで、フィルタの目詰まりを抑制することができる。
【0054】
また、キルン本体の内部を仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画したロータリーキルン、および、出口側供給管を二重管構造としてその内管の先端から水蒸気を噴射し外管の周面に形成された複数の噴射口から水素を噴射するロータリーキルンにおいては、キルン本体内での各種の反応に必要な物質を、簡単な構成でありながらも、必要な箇所に優先的に供給することができるので、キルン本体内での反応を効率的に行うことができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施形態によるロータリーキルンの構造を示す図である。
【図2】図1に示す入口側供給管の先端部の構造を示す縦断面図である。
【図3】図1に示すロータリーキルンのX−X線断面図である。
【図4】図1に示すロータリーキルンのY−Y線断面図である。
【図5】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、キルン本体および入口フードの縦断面図である。
【図6】本発明に適用可能な入口側供給管の他の例を説明するための、出口フード側から見たキルン本体の横断面図である。
【符号の説明】
1  ロータリーキルン
2,32  キルン本体
2a  第一反応室
2b  第二反応室
3  入口フード
4  出口フード
5,35  入口側供給管
6  出口側供給管
7  ローラ
8  排出口
9  仕切板
9a  固定部材
13  歯車
14  外熱炉
15  フィルタ
16  スクレーパ
17a,17b  シール手段
18,19  排ガス出口
51  内管
52  外管
53  傾斜羽根
54  分散体
61  噴射口
62  外管
63  内管
[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to gaseous uranium hexafluoride (UF) 6 ) And steam as raw materials, and these reactions at a high temperature produce a solid UO 2 F 2 (Uranyl fluoride), which is further reacted with steam to produce UO 3 Generated, and the generated UO 3 With hydrogen gas to produce uranium dioxide (UO 2 ) For manufacturing rotary kilns.
[0002]
[Prior art]
A rotary kiln is a facility used to bake, incinerate or calcine an object to be processed and remove it as a solid.The rotary kiln has a cylindrical kiln body rotatably provided, an inlet hood provided at one end thereof, and other components. And an outlet hood provided at the end. The inside of the kiln main body is heated to a high temperature state by a heating means, into which an object to be processed is supplied through an inlet hood, and the supplied object to be processed is heated while being sent to an outlet side. Is discharged through an outlet hood.
[0003]
Rotary kilns of this type are also used in foreign countries to produce uranium dioxide powder, which is the raw material for nuclear fuel pellets. As a rotary kiln for producing uranium dioxide, for example, a rotary kiln described in JP-T-8-500057 is known. The rotary kiln described in the publication includes an inlet device, a kiln body, and an outlet device. In the inlet device, a reaction gas inlet nozzle having a double pipe structure is provided so as to coincide with the axis of the kiln body, and gaseous uranium hexafluoride and water vapor are supplied from the reaction gas inlet nozzle to the inlet device. Squirted into. The jetted uranium hexafluoride and steam react in the inlet device to generate uranyl fluoride. On the other hand, the outlet device is provided with a means for introducing steam and hydrogen into the kiln body, and uranyl fluoride generated in the inlet device enters the kiln body, where steam and hydrogen are mixed. After reacting with the gas mixture, uranium dioxide powder is finally released from the outlet device.
[0004]
In addition, a gas discharge pipe for discharging extra gas generated in the kiln body is provided on the outer peripheral surface of the inlet device, but uranyl fluoride generated in the inlet device is fine particles, A tubular filter is provided in the inlet device to prevent uranyl iodide from being discharged from the gas discharge pipe.
[0005]
[Problems to be solved by the invention]
However, in the conventional rotary kiln described above, the reaction conditions for producing uranyl fluoride from uranium hexafluoride and the reaction conditions for producing uranium dioxide from uranyl fluoride can be said to be sufficiently optimized. Did not.
[0006]
For example, uranyl fluoride produced by the reaction between uranium hexafluoride and water vapor has a very fine particle size of 1 μm or less, easily floats in a rotary kiln, and a gas discharge pipe together with gas generated in the rotary kiln. Head to. Then, uranyl fluoride headed to the gas discharge pipe is captured by the filter, but the captured uranyl fluoride is not used for the reaction in the next step, which is a factor that reduces the use efficiency of uranyl fluoride. Was. In addition, uranyl fluoride trapped in the filter causes clogging of the filter.If the amount of uranyl fluoride trapped in the filter increases, the frequency of replacement of the filter increases, resulting in an increase in the operating rate of the rotary kiln. Is also reduced.
[0007]
Further, to obtain uranium dioxide from uranium hexafluoride, it is necessary to go through a plurality of stages, but since the space for the reaction from the inlet device to the outlet device is a substantially continuous space, it is not necessarily required that each At the stage of the reaction, a necessary substance is not supplied to a necessary portion.
[0008]
As described above, in the conventional rotary kiln, the reaction conditions for obtaining uranium dioxide from uranium hexafluoride are not sufficiently optimized. This leads to a decrease in production efficiency. In order to optimize the reaction conditions for obtaining uranium dioxide from uranium hexafluoride, there is also a method of strictly controlling the amount of the substance to be supplied, the reaction temperature, the reaction time, and the like. In a rotary kiln that is performed continuously over stages, it is difficult to manage them, and the configuration of the rotary kiln itself becomes complicated.
[0009]
Therefore, an object of the present invention is to provide a rotary kiln capable of improving the efficiency of the reaction from uranium hexafluoride to uranium dioxide with a simpler configuration.
[0010]
[Means for Solving the Problems]
In order to achieve the above object, a first aspect of the rotary kiln of the present invention is a kiln body having an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, and gaseous uranium hexafluoride from the inlet hood side. And an inlet supply pipe for supplying steam and steam from the outlet hood, and an outlet supply pipe for supplying hydrogen and steam from the outlet hood. In the rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood, supply from the inlet supply pipe At least one of uranium hexafluoride and water vapor is supplied to the kiln body as a swirling flow.
[0011]
According to the present invention, uranyl fluoride is generated by a reaction between uranium hexafluoride and steam supplied from the inlet side supply pipe into the kiln body, and at least one of uranium hexafluoride and steam is formed as a swirling flow. As it is supplied, the generated uranyl fluoride also swirls with the flow. As a result, uranyl fluoride moves to the inner wall surface of the kiln body to cause a situation in which the particle diameter of uranyl fluoride tends to grow, and the amount of uranyl fluoride traveling toward the inlet hood decreases. As a result, more uranyl fluoride can be deposited inside the kiln body, and the utilization efficiency of uranyl fluoride reacting with hydrogen and water vapor supplied from the outlet hood side is improved. Such a swirling flow can be generated with a very simple configuration.
[0012]
In the above invention, in order to prevent the uranium compound generated in the kiln body from entering the inlet hood, a plate-shaped filter may be provided on the end surface of the kiln body on the inlet hood side. In this case, an inlet-side supply pipe is provided through the center of the filter, and a scraper that scrapes uranium compounds attached to the surface of the filter is fixed to the inlet-side supply pipe, thereby utilizing the rotation of the kiln body. The uranium compound from the filter. As described above, the particle size of the uranium compound (uranyl fluoride) generated by the reaction between the steam supplied from the inlet side supply pipe and uranium hexafluoride increases, and the amount of the uranium compound heading toward the inlet hood decreases. Since the number is reduced, clogging of the filter is suppressed.
[0013]
A second aspect of the rotary kiln of the present invention includes a kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, and an inlet for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor from the inlet hood side. A rotary kiln that includes a supply pipe for supplying hydrogen and water vapor from the outlet hood side and obtains solid uranium dioxide from the outlet hood, wherein the inside of the kiln body is subjected to a first reaction by a partition plate. A chamber and a second reaction chamber, wherein the first reaction chamber and the second reaction chamber communicate with each other by a gap formed by an inner surface of the kiln body and an outer edge of the partition plate. And
[0014]
According to the present invention, by dividing the inside of the kiln body into the first reaction chamber and the second reaction chamber, the movement of uranium hexafluoride supplied from the inlet side supply pipe to the outlet hood side, and the outlet side The movement of hydrogen supplied from the supply pipe to the inlet hood side is suppressed. That is, a substance necessary for the reaction is supplied to a necessary place. Further, since the first reaction chamber and the second reaction chamber communicate with each other through a gap formed between the inner surface of the kiln body and the outer edge of the partition plate, the first reaction of the uranium compound generated in the kiln body is performed. The transfer from the chamber to the second reaction chamber is not hindered. As a result, the reaction between uranium hexafluoride and water vapor, the reaction between uranyl fluoride generated by this reaction and water vapor, and the reaction between uranium trioxide generated by this reaction and hydrogen are efficiently performed. Moreover, this is achieved with a very simple configuration in which the partition plate is installed in the kiln body.
[0015]
A third aspect of the rotary kiln of the present invention is a kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, and an inlet for supplying gaseous uranium hexafluoride and water vapor from the inlet hood side. A rotary kiln that includes a side supply pipe and an outlet side supply pipe that supplies hydrogen and water vapor from the outlet hood side, and wherein the water vapor is supplied to the outlet side supply pipe in a rotary kiln that obtains solid uranium dioxide from the outlet hood It has a double pipe structure of an inner pipe and an outer pipe to which the hydrogen is supplied, while the steam is injected from the tip of the inner pipe, and the hydrogen is formed on a peripheral surface of the outer pipe. It is characterized by being ejected from the ejection port of (1).
[0016]
In this rotary kiln, uranyl fluoride is generated by a reaction between steam supplied from an inlet-side supply pipe and uranium hexafluoride, and uranium trioxide is produced by a reaction between the uranyl fluoride and steam supplied from an outlet-side supply pipe. Is generated, and uranium dioxide is finally generated by a reaction between the uranium trioxide and hydrogen supplied from the outlet side supply pipe. According to this invention, the outlet side supply pipe has a double pipe structure, in which steam is injected from the tip of the inner pipe, and hydrogen is injected from the injection port formed on the peripheral surface of the outer pipe. Thereby, the water vapor injected from the inner pipe of the outlet side supply pipe comes into contact with uranyl fluoride generated by the reaction between the water vapor and uranium hexafluoride first, and then the uranyl fluoride and the water vapor The hydrogen injected from the outer pipe of the outlet side supply pipe comes into contact with the uranium trioxide generated by the above reaction preferentially, so that the reaction from uranyl fluoride to uranium dioxide is efficiently performed. In addition, this can be achieved with a very simple structure in which a jet port is formed on the outer peripheral surface of the outer tube with respect to the double tube structure.
[0017]
In the above invention, uranium trioxide is deposited on the bottom of the kiln main body, and therefore, in order to effectively inject hydrogen into such uranium trioxide, the injection port must be connected to the outer tube. It is desirable to form it on the lower side. Furthermore, considering the movement of uranium trioxide due to the rotation of the kiln body, the injection port is arranged such that the center of the hydrogen injection range is located downstream of the kiln body in the rotational direction below the rotation center of the kiln body. More preferably, it is formed.
In addition, in this specification, "steam" means water in a vapor state, and includes saturated steam, heated steam, and the like.
[0018]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
Next, an embodiment of the present invention will be described with reference to the drawings.
[0019]
FIG. 1 is a diagram showing a structure of a rotary kiln according to one embodiment of the present invention.
[0020]
As shown in FIG. 1, a rotary kiln 1 is used for conversion to oxides, more specifically, gaseous uranium hexafluoride (UF). 6 Uranium dioxide (UO) as raw material 2 The kiln body 2 is provided at one end of the kiln body 2 and a cylindrical kiln body 2 supported on the roller 7 so as to be rotatable about a substantially horizontal axis. And an outlet hood 4 provided at the other end.
[0021]
A gear 13 is provided on the outer peripheral surface of the kiln main body 2 on the entrance hood 3 side, and the kiln main body 2 is rotated by transmitting a driving force from a driving unit (not shown) to the gear 13. Outside the kiln body 2, an external heating furnace 14 provided with heating means such as an electric heater is provided. The external heating furnace 14 is for adjusting the temperature inside the kiln body 2 to a predetermined temperature suitable for the reaction. In particular, in the present embodiment, uranium dioxide is generated through a multi-step reaction in the process from the inlet hood 3 side to the outlet hood 4 side. Therefore, the temperature in the kiln body 2 is set to a temperature suitable for the reaction for each step. The external heating furnace 14 is divided into a plurality of blocks 14a to 14c along the axial direction of the kiln body 2, and the temperature can be controlled independently for each of the blocks 14a to 14c. Has become. Inside the kiln body 2, thermometers (not shown) inserted from ends of the kiln body 2 are installed at positions corresponding to the blocks 14a to 14c of the external heating furnace 14, respectively. The temperature control for each 14c is performed based on the temperature measurement results obtained by these thermometers.
[0022]
In the present embodiment, the external heating furnace 14 is divided into three blocks 14a to 14c, but the number of blocks is not limited to this, and may be appropriately set in consideration of the accuracy of temperature control. If the number of blocks is increased, the production cost of the rotary kiln increases due to the complexity of the configuration of the external heating furnace 14 and the increase in the number of parts, but the temperature control accuracy increases.
[0023]
A plate-shaped filter 15 for preventing uranium compounds generated in the kiln body 2 from entering the inlet hood 3 is fixed to an end surface of the kiln body 2 on the side of the inlet hood 3. The end surface of the kiln body 2 on the side of the entrance hood 3 is closed. The filter 15 may be any filter that is commonly used in this type of rotary kiln. Further, inside the kiln main body 2, a partition plate 9 for partitioning the inside of the kiln main body 2 into a first reaction chamber 2a and a second reaction chamber 2b in order from the entrance hood 3 side is provided. Due to the external heating furnace 14 described above, the first reaction chamber 2a is converted into a gaseous UF. 6 The temperature is set to 300 ° C. or higher, which is suitable for the reaction between water and steam, and the second reaction chamber 2b contains uranyl fluoride (UO) generated by the reaction in the first reaction chamber 2a. 2 F 2 ) And steam, and the uranium trioxide (UO) produced by this reaction 3 ) Is set at a temperature of 450 to 800 ° C. suitable for the reaction between hydrogen and hydrogen.
[0024]
The partition plate 9 regulates the free movement of gas between the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2b, and completely partitions the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2b. Not something. That is, as shown in FIG. 3, the partition plate 9 has an outer diameter slightly smaller than the cross section of the kiln main body 2, and the kiln main body 2 is covered with the appropriate fixing member 9 a over the entire outer edge of the partition plate 9. It is supported inside the kiln main body 2 so that a gap is formed between the inner wall surface and the inner wall surface.
[0025]
The kiln body 2 is installed so as to have a downward slope of 2 to 3 degrees toward the outlet hood 4 side, and the UO generated in the kiln body 2 2 F 2 Etc. are made to flow easily to the outlet hood 4 side. The angle of the downward slope of the kiln body 2 is set in consideration of the size and fluidity of the generated particles, and is not limited to 2 to 3 degrees.
[0026]
Since the kiln body 2 is provided rotatably with respect to the inlet hood 3 and the outlet hood 4, a connecting portion between the inlet hood 3 and the kiln body 2 and a connecting portion between the outlet hood 4 and the kiln body 2 are provided. In order to prevent leakage of gas from this portion, sealing means 17a and 17b are provided. Each of the seal means 17a and 17b has two seal rings arranged at an interval in the axial direction of the kiln body 2, and more effectively prevents gas leakage through the seal means 17a and 17b. Therefore, a configuration is adopted in which nitrogen gas is injected into the space between the seal rings.
[0027]
In the inlet hood 3, gaseous UF is introduced into the first reaction chamber 2 a of the kiln body 2. 6 An inlet-side supply pipe 5 for supplying steam and steam, and an exhaust gas outlet 18 for discharging gas generated in the kiln body 2 are provided. The inlet-side supply pipe 5 penetrates the inlet hood 3 and the center of the filter 15, and is installed on the central axis of the kiln main body 2 with its front end facing the inside of the kiln main body 2. At the end of the inlet side supply pipe 5, a scraper 16 for removing extraneous matter adhering to the surface of the filter 15 is fixed. The scraper 16 rubs the surface of the filter as the filter 15 rotates with the rotation of the kiln main body 2, whereby the deposits are scraped off from the surface of the filter 15.
[0028]
The outlet hood 4 has an exhaust gas outlet 19 for discharging gas generated in the kiln body 2 and an outlet 8 for discharging a solid end product obtained by the reaction in the kiln body 2. Is provided. Further, the outlet hood 4 is provided with an outlet-side supply pipe 6 for supplying hydrogen and steam into the second reaction chamber 2 b of the kiln body 2, passing through the outlet hood 4.
[0029]
The outlet side supply pipe 6 has a double pipe structure of an outer pipe 62 and an inner pipe 63. Hydrogen is injected from a plurality of injection ports 61 formed on the peripheral wall of the outer tube 62. The water vapor is jetted from the tip of the inner pipe 63, specifically, from the tip of the inner pipe 63 and a plurality of injection ports formed around the inner pipe 63 near the tip of the inner pipe 63. The injection port 61 is provided on the lower wall surface of the outer tube 62 so as to inject hydrogen toward the uranium compound deposited on the bottom of the kiln body 2.
[0030]
Here, the inlet side supply pipe 5 will be described with reference to FIG.
[0031]
As shown in FIG. 2, the inlet side supply pipe 5 is a gaseous UF. 6 Has a double pipe structure having an inner pipe 51 for injecting water and an outer pipe 52 for injecting water vapor. Inclined blades 53 for generating a swirling flow with respect to the central axis of the inlet side supply pipe 5 are provided. A dispersion 54 is provided at the center of the inner pipe 51 at the distal end of the inlet-side supply pipe 5, and the dispersion 54 and the inner pipe 51 form a ring whose diameter gradually decreases toward the distal end. Are formed. For this reason, the UF 6 Is injected while diffusing in a donut shape. On the other hand, the outer pipe 52 has a tapered shape, and water vapor is injected from the UF injected from the inner pipe 51. 6 It is injected to collide with. Thereby, UF 6 Is performed.
[0032]
UF from inlet side supply pipe 5 6 The two are swiftly mixed by the collision of the two with the injection of water and steam, and the following reaction occurs in the first reaction chamber 2a.
UF 6 + 2H 2 O → UO 2 F 2 + 4HF
By UO 2 F 2 Is generated.
[0033]
UO generated in the first reaction chamber 2a 2 F 2 Is a fine solid having a particle size of 1 μm or less and tends to float in the first reaction chamber 2a. However, with the above-described configuration of the inlet-side supply pipe 5, the steam injected from the inlet-side supply pipe 5 is injected while rotating by the action of the inclined blades 53, so that the UF injected from the inner pipe 51. 6 And the generated UO 2 F 2 In the kiln main body 2 along with the flow, it turns around the central axis of the kiln main body 2. As a result, the generated UO 2 F 2 Can easily move to the inner wall surface of the first reaction chamber 2a, and the UO 2 F 2 Are likely to be bonded to each other. This is the same even when the inlet side supply pipe 35 shown in FIGS. 5 and 6 is used. UO 2 F 2 Are bonded to each other to form UO 2 F 2 Has a large particle size. As a result, UO 2 F 2 Is easily separated from water vapor and generated gas components, and the UO heading toward the exhaust gas outlet 18 of the inlet hood 3 2 F 2 The amount of is reduced.
[0034]
As described above, the UO heading to the exhaust gas outlet 18 2 F 2 More UO by reducing the amount of 2 F 2 Can be deposited on the bottom of the kiln body 2 and more UO 2 F 2 Can be used for the reaction in the second reaction chamber 2b. Also, the UO heading to the exhaust gas outlet 18 2 F 2 Is reduced, the UO adhering to the filter 15 is reduced. 2 F 2 Can be reduced. Deposits adhering to the filter 15 can be removed by the scraper 16. 2 F 2 By reducing the amount of clogging, clogging of the filter 15 can be more effectively suppressed for a long period of time. In addition, according to the above-mentioned inlet side supply pipe, the application of the swirling flow causes the UO 2 F 2 Can be made larger than before, but as described above, UO 2 F 2 The clogging of the filter 15 can also be suppressed by increasing the particle size of 2 F 2 Can be easily removed by the scraper 16.
[0035]
UO adhering to the filter 15 2 F 2 Is removed by the scraper 16, but if the filter 15 becomes clogged with time, the nitrogen gas may be intermittently supplied from the upstream side of the filter 15 (the left side of the filter 15 in FIG. 1). It is effective for removing extraneous matter.
[0036]
In the present embodiment, an example in which a swirl flow is generated in the first reaction chamber 2a by the structure of the inlet-side supply pipe 5 itself has been described. However, as shown in FIGS. May be provided to generate a swirling flow. In the example shown in FIGS. 5 and 6, each inlet-side supply pipe 35 has a double-pipe structure, and the peripheral portion of the kiln main body 32 is point-symmetric with respect to the rotation center of the kiln main body 32. Are located in The distal end of each inlet-side supply pipe 35 is bent in a direction opposite to the rotation direction of the kiln body 32. For this reason, the UF 6 And steam are injected in the circumferential direction of the kiln body 32, thereby 6 And the steam is supplied into the kiln main body 32 as a swirling flow. In each of the structure shown in FIG. 1 and the structures shown in FIGS. 2 F 2 Generated in order to prevent the 2 F 2 The swirling flow is given to the inner wall surface of the kiln body, and the configuration is extremely simple. UO generated in this way 2 F 2 In order to give swirling flow to the inlet, the inlet side supply pipe is 6 There is no particular limitation as long as at least one of steam and steam can be supplied into the kiln body as a swirling flow. UF 6 The means for supplying water and water vapor is not limited to the above-described means, but may be a gaseous UF. 6 Any means may be used as long as the mixture is sufficiently mixed with water vapor and a sufficient reaction is performed as a result of the mixing.
[0037]
Further, in the present embodiment, the filter 15 is formed in a plate shape, and is provided on the end face of the kiln body 2, and a scraper 16 for scraping off the deposits attached to the filter 15 is fixed to the distal end portion of the inlet side supply pipe 5. The removal of the deposits attached to the surface of the kiln 15 is automatically performed using the rotation of the kiln body 2. This makes it possible to remove the deposits on the filter 15 with a very simple configuration that does not require a driving source for driving the scraper 16, and since the filter 15 is plate-shaped, its manufacture is also easy. .
[0038]
Referring again to FIG. 1, as described above, the first reaction chamber 2 a is separated from the second reaction chamber 2 b by the partition plate 9, and the internal temperature is about 300 to 400 ° C., which is the optimum temperature for the reaction. Is controlled. The temperature of the first reaction chamber 2a depends on the UF to be supplied. 6 The optimum temperature is appropriately selected and set according to the properties (purity, etc.) of the water and the amount of water vapor. Further, since the first reaction chamber 2a is separated from the second reaction chamber 2b by the partition plate 9, the first reaction chamber 2a is not diluted by the hydrogen and steam supplied to the second reaction chamber 2b, and is not diluted by the first reaction chamber 2a. Supplied UF 6 And the concentration of water vapor is maintained, the atmosphere in the first reaction chamber 2a is changed to UO 2 F 2 Can be maintained in a condition in which is easily generated. Moreover, this can be achieved with a very simple configuration in which the kiln body 2 is partitioned by the partition plate 9.
[0039]
UO generated in the first reaction chamber 2a 2 F 2 Is deposited on the bottom of the first reaction chamber 2a, and is gradually transferred to the outlet hood 4 side with the rotation of the kiln body 2 because the kiln body 2 is installed at a downward slope toward the outlet hood 4. You. Here, since a gap is provided between the partition plate 9 and the kiln body 2 as shown in FIG. 3, the UO generated in the first reaction chamber 2a is formed. 2 F 2 Moves to the second reaction chamber 2b through this gap.
[0040]
The size of the gap between the partition plate 9 and the kiln body 2 depends on the UF to be treated. 6 The optimal value is appropriately selected according to the amount of UF to be processed 6 If the fluctuation width of the kiln is large, a partition plate that can change the gap with the kiln body 2 may be used. Further, the gap between the partition plate 9 and the kiln body 2 does not need to be provided over the entire circumference of the partition plate 9. This is because even when the gap is provided only at one position, the gap always passes through the bottom of the kiln body 2 during one rotation of the kiln body 2, and at this time, the UO 2 F 2 From the first reaction chamber 2a to the second reaction chamber 2b. However, UO 2 F 2 It is desirable to provide a gap over the entire periphery of the partition plate 9 in order to move the partition more smoothly.
[0041]
UO moved to the second reaction chamber 2b 2 F 2 Reacts with the water vapor injected from the inner pipe 63 of the outlet side supply pipe 6, and the following reaction formula
UO 2 F 2 + H 2 O → UO 3 + 2HF
By UO 3 Is generated. UO generated 3 Further reacts with the hydrogen injected from the injection port 61 of the outlet side supply pipe 6 by the transfer accompanying the rotation of the kiln body 2, and the following reaction formula
UO 3 + H 2 → UO 2 + H 2 O
Uranium dioxide (UO) 2 ) Is generated. UO generated 2 Is discharged from the outlet 8 of the outlet hood 4.
[0042]
Thus, in the second reaction chamber 2b, the UO generated in the first reaction chamber 2a 2 F 2 However, after a two-step reaction, UO 2 It becomes. Here, the outlet side supply pipe 6 injects water vapor from its tip, and H is injected from the injection port 61 on the peripheral surface. 2 , The transport direction of the uranium compound in the second reaction chamber 2b is H on the upstream side. 2 O is H on the downstream side 2 Are supplied preferentially. As a result, H 2 First stage reaction with O and H 2 Can be efficiently performed with a simple configuration by the simple configuration, and as a result, the UO 2 F 2 From UO 2 Can be obtained efficiently.
[0043]
Further, as shown in FIGS. 1 and 4, a plurality of injection ports 61 are formed in the axial direction and the circumferential direction of the outlet side supply pipe 6, respectively. Therefore, the hydrogen is accumulated on the bottom of the second reaction chamber 2b of the kiln body 2 in UO. 3 Sprayed efficiently to the UO 3 And hydrogen are supplied in such a manner that the reaction between hydrogen and hydrogen occurs optimally. The number and the distribution density of the injection ports 61 are determined by the uranium compound (UO) deposited in the second reaction chamber 2b. 3 ) Is set as appropriate so that the deposited uranium compound can be effectively jetted.
[0044]
Here, considering the position of the uranium compound in the kiln main body 2 during the operation of the rotary kiln 1, that is, the rotation of the kiln main body 2, the friction between the inner wall surface of the kiln main body 2 and the uranium compound actually causes the uranium compound to actually move. As shown in FIG. 4, exists at a position shifted to the downstream side in the rotation direction of the kiln body 2 from immediately below the rotation center of the kiln body 2.
[0045]
Thus, in the present embodiment, the center C of the hydrogen injection range in the rotation direction of the kiln body 2 is set so that the hydrogen contacts the uranium compound during the rotation of the kiln body 2 effectively. The injection port 61 is provided so as to be downstream of the kiln body 2 by a predetermined angle with respect to the rotation direction of the kiln body 2 directly below the center. This angle is appropriately determined according to the particle size and amount of the uranium compound to be produced. Thereby, the area where the uranium compound contacts the hydrogen increases, and the amount of the hydrogen that is wasted is reduced, whereby the reaction between the hydrogen and the uranium compound can be performed efficiently. In addition, it is preferable that each injection port 61 has a structure in which hydrogen is injected with a wide spread so that the injected hydrogen can contact the uranium compound as uniformly as possible.
[0046]
UO above 2 F 2 And H 2 Reaction with O, and UO 3 And H 2 The temperature suitable for the reaction with is 450 to 800 ° C., and this temperature is measured and controlled for each of the blocks 14 a to 14 c of the external heating furnace 14 by a thermometer having a uranium adhesion preventing function. Each set temperature is determined for each of the blocks 14a to 14c so that the reaction is optimally performed. Generally, the temperature is set so as to increase in steps of about 100 ° C. from the first reaction chamber 2a side.
[0047]
Further, as seen in the above reaction, UO 3 Is generated when HF is generated, and unreacted hydrogen supplied from the outlet side supply pipe 6 also exists in the second reaction chamber 2b. As described above, the gas components in the second reaction chamber 2b include hydrogen fluoride gas (HF) as a corrosive gas and hydrogen gas (H 2 ), Water vapor (H 2 O) and the like. Moreover, the temperature of the second reaction chamber 2b is as high as 800 ° C., and the kiln body 2 is in a state where corrosion by corrosive gas is likely to occur. Therefore, it is difficult to select the material of the kiln body 2, and conventionally, a monel alloy or nickel has been used. However, since there is a report that these materials are also corroded, the inventors of the present invention have conducted intensive studies and found that the materials of the kiln body 2 and the thermometer installed in the kiln body 2 are Inconel (for example, Inconel). 600, Inconel 625, etc.), Monel, Ni Hastelloy (eg, Hastelloy B, Hastelloy C, etc.), and stainless steel were found to be suitable. Therefore, in the present embodiment, Inconel 600 is used as a material of at least a portion of the kiln body 2 and a thermometer installed therein that is exposed to the internal space of the kiln body 2.
[0048]
The cross-sectional shape of the kiln body 2 may be a generally used circular shape, but is desirably a polygon (a hexagon in the illustrated example) as shown in FIGS. If the cross section is circular, the deposited uranium compound slides as it is when the kiln body 2 is rotated, and the replacement of the surface layer with the internal layer is not performed smoothly, so that the reaction of the internal layer is performed. Although it becomes difficult, the surface layer and the inner layer are easily replaced by the polygon, and the reaction of the uranium compound is promptly performed.
[0049]
The outlet hood 4 is provided with an exhaust gas outlet 19, and a valve is provided at the exhaust gas outlet 19 to adjust the amount of exhaust gas from the exhaust gas outlet 19 so that the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2 The pressure balance with the second reaction chamber 2b is adjusted such that the pressure in the second reaction chamber 2b is higher than the pressure in the first reaction chamber 2a. Thereby, unreacted UF in the first reaction chamber 2a 6 Is suppressed from flowing into the second reaction chamber 2b. In addition, a pressure sensor (not shown) is provided in each of the first reaction chamber 2a and the second reaction chamber 2b, and a valve provided at the exhaust gas outlet 19 is opened and closed based on the detection results of these pressure sensors. Is controlled, the pressure of the second reaction chamber 2b is adjusted.
[0050]
It should be noted that a hammering method in which an adhering substance attached to the inner surface of the kiln main body 2 is removed by applying an impact to the kiln main body 2 from the outside and dropping the adhering substance by vibration at that time can be used.
[0051]
Further, as described above, thermometers (not shown) are installed inside the kiln body 2 at positions corresponding to the blocks 14a to 14c of the external heating furnace 14, respectively. In addition, since attached matter is also generated in the attached equipment installed inside the kiln body 2, it is necessary to remove these attached matter. For this purpose, in the present embodiment, a double pipe (not shown) is installed inside the kiln main body 2 and an accessory device is installed inside the inner pipe of the double pipe. Then, the double pipe is vibrated by flowing a high-pressure nitrogen gas from the inner pipe and the outer pipe at regular intervals, whereby the deposits can be removed. The installation position and number of double pipes are determined according to the installation position and number of accessory devices. In addition, it is preferable that the important distal end of the attached device installed on the inner pipe is protruded by about 10 mm from the distal end of the outer pipe in order to eliminate the influence of the outer pipe.
[0052]
【The invention's effect】
According to the present invention as described above, the following effects can be obtained.
[0053]
In a rotary kiln that supplies at least one of uranium hexafluoride and steam supplied from the inlet-side supply pipe as a swirling flow, the rotary kiln simply generates a swirling flow, and is formed by a reaction between uranium hexafluoride and steam. As the particle size of uranyl fluoride increases, the amount of uranyl fluoride flowing to the inlet hood decreases, and the amount of uranyl fluoride deposited in the kiln body can be increased. The utilization efficiency of uranyl fluoride used for the reaction can be improved. In this case, a plate-shaped filter can be provided on the end surface of the kiln body on the inlet hood side.However, by providing an inlet-side supply pipe through the center of the filter and fixing the scraper to the inlet-side supply pipe. In addition, clogging of the filter can be suppressed.
[0054]
In addition, a rotary kiln in which the inside of the kiln body is divided into a first reaction chamber and a second reaction chamber by a partition plate, and an outlet side supply pipe having a double pipe structure, in which steam is injected from the tip of the inner pipe to form an outer pipe, 2. Description of the Related Art In a rotary kiln that injects hydrogen from a plurality of injection ports formed on a peripheral surface, substances necessary for various reactions in the kiln body are preferentially supplied to necessary parts while having a simple configuration. Therefore, the reaction in the kiln body can be efficiently performed.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a diagram showing a structure of a rotary kiln according to one embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a longitudinal sectional view showing a structure of a distal end portion of an inlet side supply pipe shown in FIG.
FIG. 3 is a sectional view taken along line XX of the rotary kiln shown in FIG.
FIG. 4 is a sectional view taken along line YY of the rotary kiln shown in FIG.
FIG. 5 is a longitudinal sectional view of a kiln body and an inlet hood for explaining another example of an inlet side supply pipe applicable to the present invention.
FIG. 6 is a cross-sectional view of a kiln main body viewed from an outlet hood side for explaining another example of an inlet side supply pipe applicable to the present invention.
[Explanation of symbols]
1 rotary kiln
2,32 kiln body
2a First reaction chamber
2b Second reaction chamber
3 Entrance hood
4 Exit hood
5,35 Inlet supply pipe
6 Outlet side supply pipe
7 Laura
8 outlet
9 Partition plate
9a Fixing member
13 gears
14 External heating furnace
15 Filter
16 Scraper
17a, 17b sealing means
18,19 Exhaust gas outlet
51 Inner tube
52 outer tube
53 Inclined blade
54 dispersion
61 injection port
62 outer tube
63 inner tube

Claims (9)

一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、
前記入口側供給管から供給される六フッ化ウランおよび水蒸気の少なくとも一方が、旋回流として前記キルン本体に供給されることを特徴とするロータリーキルン。
A kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, an inlet supply pipe for supplying gaseous uranium hexafluoride and steam from the inlet hood side, and hydrogen from the outlet hood side And an outlet-side supply pipe for supplying steam, in a rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood,
A rotary kiln, wherein at least one of uranium hexafluoride and steam supplied from the inlet-side supply pipe is supplied to the kiln body as a swirling flow.
前記入口側供給管は、先端部を前記キルン本体の内部に臨ませて前記キルン本体の中心軸上に設置された、内管と外管との二重管構造を有し、前記六フッ化ウランは前記内管の先端から拡散して前記キルン本体内に供給され、前記水蒸気は前記外管の先端から旋回流として前記キルン本体内に供給される、請求項1に記載のロータリーキルン。The inlet-side supply pipe has a double pipe structure of an inner pipe and an outer pipe, which is installed on a central axis of the kiln body with a front end portion facing the inside of the kiln body, and The rotary kiln according to claim 1, wherein uranium is diffused from a tip of the inner tube and supplied into the kiln body, and the steam is supplied into the kiln body as a swirling flow from a tip of the outer tube. 前記キルン本体の前記入口フード側の端面には、前記キルン本体内で生成されたウラン化合物が前記入口フードへ侵入するのを阻止するための板状のフィルタが、その中心部に前記入口側供給管を貫通させて固定されており、前記入口側供給管には、前記フィルタの表面に付着したウラン化合物を掻き落とすスクレーパが固定されている、請求項1または2に記載のロータリーキルン。A plate-shaped filter for preventing uranium compounds generated in the kiln body from entering the inlet hood is provided on an end surface of the kiln body on the side of the inlet hood. 3. The rotary kiln according to claim 1, wherein the rotary kiln is fixed by penetrating a pipe, and a scraper that scrapes off a uranium compound attached to a surface of the filter is fixed to the inlet-side supply pipe. 4. 前記入口側供給管は、前記六フッ化ウランおよび水蒸気を前記キルン本体の周方向に噴射させることによって前記旋回流を与える、請求項1に記載のロータリーキルン。The rotary kiln according to claim 1, wherein the inlet-side supply pipe gives the swirling flow by injecting the uranium hexafluoride and steam in a circumferential direction of the kiln body. 一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、
前記キルン本体の内部が、仕切板により第一反応室と第二反応室とに区画され、前記第一反応室と前記第二反応室とは、前記キルン本体の内面と前記仕切板の外縁とで形成される隙間により連通していることを特徴とするロータリーキルン。
A kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, an inlet supply pipe for supplying gaseous uranium hexafluoride and steam from the inlet hood side, and hydrogen from the outlet hood side And an outlet-side supply pipe for supplying steam, in a rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood,
The inside of the kiln main body is partitioned into a first reaction chamber and a second reaction chamber by a partition plate, and the first reaction chamber and the second reaction chamber are formed by an inner surface of the kiln main body and an outer edge of the partition plate. A rotary kiln characterized in that it is communicated by a gap formed by:
前記仕切板は、前記隙間が前記仕切板の全周にわたって形成されるように、支持部材によって前記キルン本体内に支持されている、請求項5に記載のロータリーキルン。The rotary kiln according to claim 5, wherein the partition plate is supported in the kiln body by a support member such that the gap is formed around the entire circumference of the partition plate. 一端に入口フードが設けられるとともに他端に出口フードが設けられたキルン本体と、前記入口フード側から気体状の六フッ化ウランおよび水蒸気を供給する入口側供給管と、前記出口フード側から水素および水蒸気を供給する出口側供給管とを備え、前記出口フードから固体の二酸化ウランを得るロータリーキルンにおいて、
前記出口側供給管は、前記水蒸気が供給される内管と前記水素が供給される外管との二重管構造を有し、前記水蒸気は前記内管の先端部から噴射されるとともに、前記水素は前記外管の周面に形成された複数の噴射口から噴射されることを特徴とするロータリーキルン。
A kiln body provided with an inlet hood at one end and an outlet hood at the other end, an inlet supply pipe for supplying gaseous uranium hexafluoride and steam from the inlet hood side, and hydrogen from the outlet hood side And an outlet-side supply pipe for supplying steam, in a rotary kiln for obtaining solid uranium dioxide from the outlet hood,
The outlet side supply pipe has a double pipe structure of an inner pipe to which the steam is supplied and an outer pipe to which the hydrogen is supplied, and the steam is injected from a tip of the inner pipe, A rotary kiln wherein hydrogen is injected from a plurality of injection ports formed on a peripheral surface of the outer tube.
前記噴射口は前記外管の下側に形成されている、請求項7に記載のロータリーキルン。The rotary kiln according to claim 7, wherein the injection port is formed below the outer tube. 前記噴射口は、水素の噴射範囲の中心が、前記キルン本体の回転中心の真下よりも前記キルン本体の回転方向について下流側に位置するように形成されている、請求項8に記載のロータリーキルン。9. The rotary kiln according to claim 8, wherein the injection port is formed such that a center of a hydrogen injection range is located downstream of a position directly below a rotation center of the kiln main body in a rotational direction of the kiln main body.
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