JP2004011592A - Exhaust emission control device - Google Patents
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Abstract
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、内燃機関等からの排気ガスの浄化装置に関するものであって、特に、ディーゼルエンジンから排出される粒子状物質(パティキュレート:以下「PM」という。)を除去するための排気ガス浄化装置に関する。
【0002】
【従来の技術】
ディーゼルエンジンは、自動車、特に大型車に多く搭載されているが、近年特にその排気ガス中の窒素酸化物、一酸化炭素、炭化水素等とともに、PMの排出を低減することが強く望まれている。そのため、エンジンの改良又は燃焼条件の最適化等により本質的にPMを低減する技術開発の一方、排気ガス中のPMを効率的に除去するための技術の確立が望まれている。
【0003】
ディーゼルエンジンの排気ガスからPMを除去する方法としては、排気ガス中のPMをディーゼルパティキュレートフィルター(以下場合により「DPF」という。)といわれるフィルターにより捕集することによって除去し、排出されるPMの量を低減する方法が従来より知られている。このDPFには、セラミックスや金属を繊維状にした繊維型フィルタタイプのフィルターや、セラミックスハニカム製フィルター、合金製フィルター等が知られている。
【0004】
しかしながら、これらのフィルターにおいては、使用時間の経過とともに捕集したPMによってフィルターが目詰まりを起こし、通気抵抗が増加してエンジンに負担をかけることとなる。また、当該フィルター自身はPMを捕集する能力はあるが、それ自身がPMを燃焼させるものではない。そこで捕集したPMによるフィルターの目詰まりを防止するために、捕集したPMを燃焼、又は圧縮空気による逆洗等でフィルターを再生する必要がある。捕集したPMを燃焼させる、いわゆる連続再生型のフィルターは、当該フィルター上にPM燃焼を促進する触媒を担持したものであるが、PM燃焼の速度を向上させるためにはフィルター温度をある程度高くする必要があり、例えば自動車に使用した場合には、自動車がエンジンブレーキをかけた時に排気ガス温度が低下するとPM燃焼効率が悪化する欠点がある。この欠点を改良すべく、特開2001−280121号公報には、自動車のエンジンブレーキ作動を感知した時にPM燃焼触媒付きのDPFの排気ガス流れの上流側に電気加熱する装置を取り付けた装置が開示されている。また当該公報においては、PM燃焼触媒なしのフィルターの上流側に触媒又はプラズマ発生装置、及び電気加熱装置を備えた装置が開示されている。しかしながら、当該プラズマ発生装置についての詳細な説明及びそのPM除去効果についての記載はなされていないが、PM燃焼については充分とは言えなかった。
【0005】
一方、プラズマを利用した排ガス浄化装置については、例えば特公表昭63−500020号公報には、電圧パルスにより電極間に非平衡プラズマを発生させ、排ガス中に発生したラジカルにより有害なSOx、NOxをSO2、NO2に変換してガス浄化する方法が開示されているが、PM燃焼を目的としたものではなく、PM燃焼の効果についての記載はなく、またPMを燃焼除去できるものとなってはいない。また、特公平7−293227号公報には、網状等の放電電極と触媒を担持した金属製セル状受電極とを対向配置し、排ガス中の汚染分子である窒素酸化物、炭化水素の除去効率向上を目的とした排ガス浄化装置が開示されているが、この場合もPM燃焼についての説明はなく、これのみではPM燃焼を充分に行えるものではない。特開平7−265652号公報には、プラズマ法を利用したNOx、SOxをNO2、SO3へ酸化するワイヤ型放電電極とハニカム状の対向電極からなる排ガス浄化装置が開示されている。しかし、当該技術も、PM燃焼除去を目的としたものではなく、PM燃焼についての効果も記載されておらず、またその効果もPMを燃焼できるものではなかった。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】
すなわち、従来公知の技術はPMの燃焼除去に関してはきわめて不充分であり、ディーゼルエンジン等から排出される排気ガス中のPMの燃焼除去効率をより一層高める必要があった。
【0007】
【課題を解決するための手段】
本発明は、上記課題を解決して排気ガス中のPMの高い燃焼効率を実現するために行われたものであり、放電のための電極及び絶縁体であるリアクター本体を含む放電リアクターと、当該放電リアクターに対し、ディーゼルエンジンからの排気ガスの流れ方向で下流位置に配置したディーゼルパティキュレートフィルターを含む排気ガス浄化装置に関する。
【0008】
さらに、上記課題を解決するための2番目の発明は、1番目の発明において、前記放電リアクターが、電圧を印加できるハニカム構造体であって、当該ハニカム構造体の排気ガスとの接触面に金属酸化物及び/又は、遷移金属及び貴金属から選ばれた1以上の金属が担持された金属酸化物がコートされており、また、前記ディーゼルパティキュレートフィルターの排気ガス流路表面に金属酸化物及び/又は、遷移金属及び貴金属から選ばれた1以上の金属が担持された金属酸化物がコートされていることを特徴とする請求項1に記載の装置に関する。
【0009】
【発明の実施の形態】
本発明は、排気ガス流れ方向の上流に配置した放電リアクター内部の放電によって排気ガス成分が活性化されて発生する活性酸素、オゾン、NOx、酸素ラジカル、NOxラジカル等の酸化力の強いガス成分を発生させ、この酸化力の強いガス成分によってPMを酸化させ、あるいは所望により当該放電リアクターの排ガス流路表面にPM燃焼触媒を担持することによって、当該酸化力の強いガス成分と当該PM燃焼触媒との複合作用によってさらにPMの燃焼を促進させ、又、当該放電リアクターの排気ガス流れ方向下流に、DPFを配置して燃焼され残ったPMを除去し、あるいは、所望によりDPFにPM酸化触媒をコートし、当該DPFにコートしたPM酸化触媒と前記オゾン等の酸化力の強いガス成分との複合作用によって、当該DPFにより捕集した排気ガス中のPMを燃焼させて除去するという考え方に基づいたものである。
【0010】
以下本発明を図1に基づいて具体的に説明するが、図1は本発明を構成する装置の概念図であり、本発明は当該実施形態に限定されるものではない。
図1において、10が放電リアクターであり、50がDPFである。PMを含む排気ガスは、図1の左方向から右方向に流れ、初めに放電リアクター10の内部を通過し、次にDPF50の内部を通過する。
【0011】
放電リアクター10の排気ガス流れの上流側入り口及び下流側出口には、それぞれ電極20及び電極30を配置し、両電極間には電圧発生装置40によって電圧を印加する。放電リアクター10の排気ガス流れの下流には、DPF50を配置する。排気ガスは、放電リアクター10に入り、放電リアクター10内部では、電気エネルギーによって発生する活性酸素、オゾン、NOx、酸素ラジカル、NOxラジカル等の酸化力の強いガス成分が発生する。排気ガス中のPMは当該酸化力の強いガス成分により、放電リアクター10内部で燃焼する。この酸化力の強いガス成分と燃焼され残ったPMが続いてDPFに入り、最終的に燃焼され残ったPMはDPFにより捕集される。ここで、PM燃焼触媒をコートしたDPFを使用すると、前記の酸化力の強いガス成分とPMとDPFにコートしたPM燃焼触媒との複合した作用により、PMがさらに効率的に燃焼され除去される。
【0012】
以下に図1に示した、本発明を構成する各部についてさらに具体的に説明する。
本発明における放電リアクター10は、排気ガス通路に配置した構造体に電圧を印加してコロナ放電を起こさせた中を排気ガスが通過するものである。当該放電リアクター10は、放電によって酸化力の強い前記オゾン等を発生させ、それによりPMが燃焼する場を提供するものである。当該放電リアクター10は、放電のための電極20及び電極30と絶縁体であるリアクター本体15からなる。当該電極20及び電極30の間の放電により、リアクター本体15内部でコロナ放電が起こり、リアクター10を通過する排気ガス中に活性酸素、オゾン、NOx、酸素ラジカル、NOxラジカル等の酸化力の強いガス成分が発生する。当該酸化力の強いガス成分と排気ガス中のPMは、リアクター本体15中で接触しPMが燃焼する。すなわち、リアクター本体15は、コロナ放電が起こる場と当該コロナ放電により発生した前記酸化力の強いガス成分によってPMが燃焼する場を提供するという作用をする。さらに後述する通り、リアクター本体15の排気ガス流路表面にPM燃焼触媒を担持することにより、より一層効率良くPMを燃焼除去することができる。当該リアクター15中で発生した前記酸化力の強いガスの一部と燃焼され残ったPMは、さらに排気ガス下流に配置したDPFに入る。
【0013】
当該リアクター本体15の構造としては、絶縁体であり、内部をガスが通過できる構造体であれば使用できるが、できるだけ排気ガスとの接触面積を大きくできる構造、例えば、多層構造、ハニカム構造等が好ましく、当該リアクターと排気ガスとの接触面積を大きくでき、かつガス通過時の抵抗が少ない点で、特にハニカム構造を有することが好ましい。リアクター本体15を構成する絶縁体材料としては、放電条件下でも安定であり、かつディーゼルエンジンの排気ガス温度に充分な耐熱性を有する材料であれば使用できるが、特に絶縁性のセラミックス製が好ましい。具体的には、アルミナ、シリカ、ジルコニア、チタン酸アルミニウム、コーディエライト等が挙げられるが、特にコーディエライトが断熱性及び耐衝撃性等に優れる点から好ましい。したがって、最も好ましいリアクター本体15は、コーディエライト製ハニカムである。
【0014】
本発明の放電リアクター10においては、当該リアクター本体15の排気ガス流路表面にPM燃焼効率を向上させることができる触媒作用を有する物質をコートすると、PM燃焼をさらに促進することができる。当該触媒作用を有する物質としては、金属酸化物が一般に使用でき、具体的には、例えばSiO2、Al2O3、CeO2、TiO2、ZrO2等から選択でき、特にTiO2がラジカル反応促進の点から好ましい。これらは単独又は相互に複数を組み合わせて使用することもできる。当該金属酸化物を前記のリアクター本体15の排気ガス流路表面にコートする方法としては、たとえばウォッシュコート等の公知の方法が使用できる。コートする金属酸化物の量は、コート可能な範囲内で任意に選択できる。ウォッシュコートによりリアクター内表面に金属酸化物をコートした場合には、さらに焼成することが好ましい。焼成条件は、当業者により公知の条件が使用できるが、例えば450〜550℃が好ましい。金属酸化物をコートし焼成した場合は、当該金属酸化物をコートし焼成していない場合に比較してPM燃焼効率が向上するという効果が得られる。
【0015】
また、当該リアクターの排気ガス流路表面にコートした金属酸化物に、さらに遷移金属及び/又は貴金属を担持することもできる。使用できる遷移金属及び/又は貴金属としては、具体的には、Fe、Mn、Ni、Co、Cu等の遷移金属、Pt、Rh、Pd、Ag等の貴金属が挙げられる。PM燃焼効率の向上の点からは、特に好ましい金属は、Pt、Pdであり、最も好ましくはPtである。担持させる金属の量は、金属酸化物に対し、0.1〜10重量%であり、特に好ましくは1〜5重量%である。これら金属は単独又は組み合わせて使用することもでき、一種を担持した後に別の金属を担持して多層状にすることもできる。金属の担持は、当該金属塩又は錯塩の水溶液を用いて吸水担持させたのち、乾燥、焼成する方法が具体的に挙げられる。これらの遷移金属及び/又は貴金属を担持することでPM燃焼効率が前記金属酸化物単独をコートした場合よりも、さらに向上するという効果が得られる。
【0016】
本発明における放電リアクター10は、放電リアクター本体15と放電のための電極20及び電極30を含む。電極20及び電極30は、図1に示すように、放電リアクター本体15への排気ガスの入口面と排気ガス出口面にそれぞれの電極を配置することが特に好ましい。そうすることにより放電リアクター本体15内部でコロナ放電を有効に起こすことができる。
【0017】
電極20及び電極30は、導電性の材料や半導体等、電圧を印加することによって放電を起こすことができる材料が任意に使用できるが、金属材料が好ましく、具体的にはCu、W、Fe、ステンレス等が例示でき、特にステンレスが耐久性及びコストの点から好ましい。
本発明では、当該放電電極の形状は、放電を起こさせることができるものであれば任意の形状とすることができる。図2及び図3には、放電リアクター本体15として、四角形のセル構造を有するハニカム構造体を使用した場合に使用できる放電リアクターの好ましい電極の例を示したが、本発明はこれに限定されるものではない。
図2に示した網状電極70は、当該ハニカム構造体の四角形の各セルと電極の電極線がほぼ重なるよう成形された例であり、図3に示した櫛状電極80は、当該ハニカム構造体の四角形の各セルの一方向の各辺とほぼ重なるように成形された例である。このような網状電極70又は櫛状電極80は、放電リアクター10の内部において、均一な放電を起こすことができる点から好ましい。すなわち、本発明の放電電極の形状としては、特に、当該ハニカム構造体の電極を配置するの面の各セルと、できるだけ重なるような網状電極又は櫛形電極が好ましい。具体的には上記例の通り、当該ハニカム構造体のセル形状が四角形であれば、ハニカム構造体の端面に並んだ四角形の各セルと重なるような、目が四角形の網状電極又は当該四角形の各セルの一方向の各辺に重なるような櫛状電極、又はそれらの中間形状の電極が特に好ましいものとして例示できる。
【0018】
当該電極には、放電のための電圧を電圧発生器40によって印加する。当該電圧は直流電圧、交流電圧、周期的な波形の電流等が使用できるが、特に直流パルス電圧を印加することが、コロナ放電を良好に起こさせるために好ましい。直流パルス電圧を使用する場合は、印加電圧、パルス幅、パルス周期はコロナ放電を起こすことができる範囲で任意に選択でき、また、装置の設計や経済性等からの一定の制約を受けうるが、高電圧かつ短パルス周期であることがコロナ放電を発生させる点からは望ましい。当該印加電圧は、一般的には10kV以上、好ましくは50kV以上の電圧が使用できる。当該パルス周期は、10ms以下、好ましくは1ms以下、さらに好ましくは0.1ms以下である。直流電圧を本発明の放電リアクターに印加する場合は、排気ガス流路の上流側に配置した放電リアクターの電極をカソードとしても良く、またアノードとしても良い。排気ガス流路の上流側の電極をアノードとすることが特に好ましい。また、当該電極の一方の電極をアースしてもよい。
【0019】
本発明においては、排気ガス流路の前記放電リアクター10の下流側に、ディーゼルパティキュレートフィルター(DPF)50を配置する。DPF50としては、公知のDPFが任意に使用できる。具体的には、市販のセラミックス製のDPF、例えばモノリスハニカム型ウォールフロータイプのものや、セラミックスや金属を繊維状にした繊維型フィルタータイプのフィルター等が挙げられる。
【0020】
本発明においては、当該DPFが、前記放電リアクター10内部で燃焼され残ったPMを濾過することによって除去し、また、DPFにPM燃焼触媒作用を有する物質をコートすることで、PMの濾過に加えてPMの燃焼を促進し、さらに効率よくPM除去を行いDPFの目詰まりを防止することができる。
すなわち、PM燃焼のためには、排気ガスと接触する当該DPF50の排気ガス流路表面にPM燃焼効率を向上させることができる触媒作用を有する物質をコートすることが好ましい。当該触媒作用を有する物質としては、PM燃焼触媒として作用することが知られているものが任意に使用できるが、特に金属酸化物、具体的には、例えばSiO2、Al2O3、CeO2、TiO2、ZrO2等から選択でき、中でもPM酸化促進の点から特にCeO2が好ましい。これらは単独又は複数を組み合わせて使用することもできる。当該金属酸化物を前記DPF50の排気ガス流路表面にコートする方法としては、たとえばウォッシュコート等の公知の方法が使用できる。コートする金属酸化物の量は、コート可能な範囲内で任意に選択できる。ウォッシュコートによりDPF内表面に金属酸化物をコートした場合には、さらに焼成することが好ましい。焼成条件は、450〜550℃が好ましい。金属酸化物をコートし焼成した場合は、当該金属酸化物をコート焼成していない場合に比較してPM燃焼効率が向上するという効果が得られる。
【0021】
また、当該DPFの排気ガス流路表面にコートした金属酸化物に、さらに遷移金属及び/又は貴金属を担持することもできる。使用できる金属としては、具体的には、Fe、Mn、Ni、Co、Cu等の遷移金属、Pt、Rh、Pd、Ag等の貴金属が挙げられる。特に好ましい金属は、Fe、Co、Mn、Pt、Pdであり、最も好ましくはPtである。担持させる金属の量は、金属酸化物に対して0.1〜10重量%であり、特に好ましくは1〜5重量%である。これら金属は単独又は組み合わせて使用することもでき、一種を担持した後に別の金属を担持して多層状にすることもできる。金属の担持は、当該金属塩又は錯塩の水溶液を用いて吸水担持させたのち、乾燥、焼成する方法が具体的に挙げられる。これらの金属を担持することでPM燃焼効率が上記金属酸化物単独をコートした場合よりも、さらに向上するという効果が得られる。
【0022】
以下に本発明を実施例に基づいて説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【0023】
【実施例】
製造例(電極の製造)
厚み0.5mmの銅板を型を用いて打ち抜き、図2及び図3に模式的に示した形状に相当する網状電極及び櫛状電極を作成した。電極の目開きは、以下で使用したコーディエライト製ハニカムのセル形状とほぼ重なるものであって、網状電極では、コーディエライト製ハニカムのセル密度(200セル/平方インチ)に相当する目開きをもつようにし、櫛状電極では、当該網状電極の網の一方向の電極線のみを残したものとした。以下の実施例では、これらの電極を使用した。
【0024】
実施例1
直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ハニカム(セル形状:四角、セル密度200セル/平方インチ)の端面の一方に櫛状電極を、及び他方の端面に網状電極をセラミックスボンドで貼り付けて、本発明の放電リアクターとした。
【0025】
一方、直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ディーゼルパティキュレートフィルター(セル形状:四角、セル密度300セル/平方インチ、気孔率60%)に、CeO2粉末4.0gをウォッシュコートし、その後450℃で2時間焼成してCeO2をコートしたハニカム触媒を調製し、これを本発明のディーゼルパティキュレートフィルターとした。
【0026】
実施例2
直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ハニカム(セル形状:四角、セル密度200セル/平方インチ)にTiO2粉末4.0gをウォッシュコートし、その後450℃で2時間焼成してTiO2をコートしたハニカム触媒を調製した、このハニカム触媒の端面の一方に櫛状電極を、及び他方の端面に網状電極をセラミックスボンドで貼り付けて、本発明の放電リアクターとした。
【0027】
一方、直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ディーゼルパティキュレートフィルター(セル形状:四角、セル密度300セル/平方インチ、気孔率60%)に、CeO2粉末4.0gをウォッシュコートし、その後450℃で2時間焼成してCeO2コートしたハニカム触媒を調製し、これを本発明のディーゼルパティキュレートフィルターとした。
【0028】
実施例3
放電リアクターは実施例2と同じものを使用した。
一方、直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ディーゼルパティキュレートフィルター(セル形状:四角、セル密度300セル/平方インチ、気孔率60%)に、CeO2粉末4.0gをウォッシュコートし、その後450℃で2時間焼成してCeO2コートした。これにさらにFe(NO3)3水溶液を用いてFeを吸水担持した。担持したFeは、FeとしてDPFにコートしたCeO2粉末に対して2重量%である。これをさらに乾燥後、450℃で2時間焼成して、本発明のディーゼルパティキュレートフィルターとした。
【0029】
実施例4
放電リアクターは実施例2と同じものを使用した。
一方、直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ディーゼルパティキュレートフィルター(セル形状:四角、セル密度300セル/平方インチ、気孔率60%)に、CeO2粉末4.0gをウォッシュコートし、その後450℃で2時間焼成してCeO2コートした。これにさらにジニトロジアンミン白金水溶液を用いてPtを吸水担持した。担持したPtは、PtとしてDPFにコートしたCeO2粉末に対して2重量%である。これをさらに乾燥後、450℃で2時間焼成して、本発明のディーゼルパティキュレートフィルターとした。
【0030】
実施例5
直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ハニカム(セル形状:四角、セル密度200セル/平方インチ)にTiO2粉末4.0gをウォッシュコートし、その後450℃で2時間焼成してTiO2をコートした。これにさらにジニトロジアンミン白金水溶液を用いてPtを吸水担持した。担持したPtは、PtとしてDPFにコートしたCeO2粉末に対して2重量%である。これをさらに乾燥後、450℃で2時間焼成した。得られた触媒コートしたハニカムの端面の一方に櫛状電極を、他方の面に網状電極をセラミックスボンドで貼り付けて、本発明の放電リアクターとした。
【0031】
ディーゼルパティキュレートフィルターは、上記実施例2と同じものを使用した。
実施例6
放電リアクターは、実施例5の放電リアクターと同じものを使用した。
ディーゼルパティキュレートフィルターは、実施例3と同じものを使用した。
【0032】
実施例7
放電リアクターは、実施例5の放電リアクターと同じものを使用した。
ディーゼルパティキュレートフィルターは、実施例4と同じものを使用した。
比較例
比較のため、直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ハニカム(セル形状:四角、セル密度200セル/平方インチ)であって、触媒をコートせず、又電極も取り付けていないものを放電リアクターの代わりとした。一方、直径30mm、長さ50mmのコーディエライト製ディーゼルパティキュレートフィルター(セル形状:四角、セル密度300セル/平方インチ、気孔率60%)に触媒をコートせずにそのまま使用した。
【0033】
PM燃焼についての性能評価
実施例1〜8に記載した放電リアクター及びディーゼルパティキュレートフィルターと、比較例に記載したハニカム及びディーゼルパーティキュレートフィルターのそれぞれを実験室用管状炉に設置した。設置は、排気ガス流れの上流側に放電リアクター、下流側にディーゼルパティキュレートフィルターが配置されるように行った。設置後、管状炉を300℃に加熱した。その後、当該管状炉に、排気量2000ccの直噴ディーゼルエンジンを回転数2000rpm、負荷30Nmの運転条件下で発生した排気ガスの1/13を60分間、流通させた。なお、本試験は、排気ガスの流通時に、実施例1〜8の放電リアクターに100kV、パルス幅1ms、繰り返し周期200Hzの直流電圧を印加した場合と併せて、他の条件を同一にして電圧の印加のみ行わない実験も実施し、放電の有無によるPM除去の効果を比較した。なお、電圧の印加は、櫛状電極をアノード、網状電極をカソードとし、櫛状電極が排ガス流れの上流側になるように配置して実験を行った。
【0034】
排気ガス流通後、当該管状炉の温度を700℃に設定し、窒素80体積%及び酸素20体積%からなる混合ガスを流通させて、排出されるCO2の濃度をCO2計を用いて測定し、CO2濃度の時間積分値から、放電リアクター及びディーゼルパーティキュレートフィルターで燃焼除去されなかったPM量を算出した。計算は、放出されたCO2の全てがPMの未燃焼カーボンに由来すると仮定して行った。
【0035】
実験の結果を表1に示す。表には、放電リアクター及びディーゼルパーティキュレートフィルターへコートした触媒の種類、放電リアクターへの電圧印加の有無と、未燃焼PM量を示した。本結果から、放電リアクターへの電圧印加によって未燃焼PMの量が大きく低減されるという効果がある。
【0036】
【表1】
【0037】
【発明の効果】
本発明により、排気ガス上流に配置した放電リアクター内部の放電によって排気ガス成分が活性化され、活性酸素、オゾン、NOx、酸素ラジカル、NOxラジカル等の酸化力の強いガス成分を発生させ、この酸化力の強いガス成分とDPFにコートしたPM酸化触媒との複合作用によって排気ガス中のPMを捕集し、かつ燃焼させるという考え方に基づくものであり、放電リアクターに電圧を印加することによりPM燃焼除去の効率を著しく高めるという効果を有する。さらにPM燃焼除去の効率が高まることによって、DPFの目詰まりが起こりにくくなり、エンジンへの負担が軽減し、燃費も向上するという効果も得られる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の一実施態様を表す概略図である。
【図2】本発明の放電リアクターで使用する電極の一例である網状電極を示す図である。ただし概念図であり目の大きさや数、形状は正確なものではない。
【図3】本発明の放電リアクターで使用する電極の一例である櫛状電極を示す図である。ただし概念図であり目の大きさや数、形状等は正確なものではない。
【符号の説明】
10…放電リアクター
15…リアクター本体
20…放電電極
30…放電電極
40…電圧発生器
50…ディーゼルパーティキュレートフィルター
70…網状電極
80…櫛状電極[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to a device for purifying exhaust gas from an internal combustion engine or the like, and in particular, to purifying exhaust gas for removing particulate matter (particulate: hereinafter referred to as “PM”) discharged from a diesel engine. Equipment related.
[0002]
[Prior art]
2. Description of the Related Art Diesel engines are often used in automobiles, especially large vehicles. In recent years, it has been strongly desired to reduce PM emissions, particularly along with nitrogen oxides, carbon monoxide, and hydrocarbons in the exhaust gas. . Therefore, while technology development for essentially reducing PM by improving the engine or optimizing combustion conditions, etc., it is desired to establish a technology for efficiently removing PM in exhaust gas.
[0003]
As a method of removing PM from exhaust gas of a diesel engine, PM in the exhaust gas is removed by collecting the particulate matter with a filter called a diesel particulate filter (hereinafter, sometimes referred to as “DPF”), and the discharged PM is removed. Conventionally, a method for reducing the amount of A is known. As the DPF, a filter of a fiber type filter in which ceramics or metal is made into a fibrous form, a filter made of a ceramic honeycomb, a filter made of an alloy, and the like are known.
[0004]
However, these filters cause clogging of the filters due to the PM collected with the elapse of use time, and increase the airflow resistance, which places a burden on the engine. Further, the filter itself has the ability to trap PM, but does not itself burn PM. Therefore, in order to prevent clogging of the filter by the collected PM, it is necessary to regenerate the filter by burning the collected PM or backwashing with compressed air. The so-called continuous regeneration type filter that burns the collected PM has a catalyst that promotes PM combustion on the filter. To improve the speed of PM combustion, the filter temperature is increased to some extent. For example, when the vehicle is used in an automobile, there is a disadvantage that the PM combustion efficiency is deteriorated when the exhaust gas temperature is reduced when the automobile applies an engine brake. In order to improve this drawback, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2001-280121 discloses a device in which a device for electrically heating is installed upstream of the exhaust gas flow of a DPF with a PM combustion catalyst when an engine braking operation of a vehicle is detected. Have been. This publication also discloses a device provided with a catalyst or plasma generator and an electric heating device upstream of a filter without a PM combustion catalyst. However, no detailed description of the plasma generator and a description of its PM removal effect are made, but PM combustion was not sufficient.
[0005]
On the other hand, regarding an exhaust gas purifying apparatus using plasma, for example, Japanese Patent Publication No. 63-500020 discloses that a non-equilibrium plasma is generated between electrodes by a voltage pulse, and harmful SOx and NOx are generated by radicals generated in the exhaust gas. SO 2 , NO 2 Although there is disclosed a method of purifying gas by converting to PM, it is not intended for PM combustion, there is no description of the effect of PM combustion, and there is no method capable of burning and removing PM. Japanese Patent Publication No. 7-293227 discloses that a discharge electrode having a mesh shape or the like and a metal cell-shaped receiving electrode carrying a catalyst are disposed to face each other, and the efficiency of removing nitrogen oxides and hydrocarbons, which are polluting molecules in exhaust gas, is reduced. Although an exhaust gas purifying device for the purpose of improvement is disclosed, also in this case, there is no description of PM combustion, and this alone cannot sufficiently perform PM combustion. Japanese Patent Application Laid-Open No. Hei 7-265652 discloses that NOx and SOx using 2 , SO 3 There is disclosed an exhaust gas purifying apparatus including a wire-type discharge electrode that oxidizes to an anode and a honeycomb-shaped counter electrode. However, this technique is not aimed at PM combustion removal, and does not describe the effect on PM combustion, nor is the effect capable of burning PM.
[0006]
[Problems to be solved by the invention]
That is, the conventionally known technique is extremely insufficient for removing and burning PM, and it is necessary to further increase the efficiency of removing and burning PM in exhaust gas discharged from a diesel engine or the like.
[0007]
[Means for Solving the Problems]
The present invention has been made in order to solve the above problems and realize high combustion efficiency of PM in exhaust gas, and includes a discharge reactor including an electrode for discharge and a reactor body that is an insulator. The present invention relates to an exhaust gas purification device including a diesel particulate filter disposed downstream of a discharge reactor in a flow direction of exhaust gas from a diesel engine.
[0008]
Further, according to a second aspect of the present invention, in the first aspect, the discharge reactor is a honeycomb structure to which a voltage can be applied, and a metal contact surface of the honeycomb structure with an exhaust gas is provided. An oxide and / or a metal oxide carrying one or more metals selected from transition metals and noble metals is coated, and a metal oxide and / or a metal oxide and / or Alternatively, the device according to claim 1, wherein the device is coated with a metal oxide carrying one or more metals selected from transition metals and noble metals.
[0009]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
According to the present invention, a gas component having a strong oxidizing power such as active oxygen, ozone, NOx, oxygen radicals, and NOx radicals generated by activating an exhaust gas component by a discharge inside a discharge reactor disposed upstream in an exhaust gas flow direction is generated. The gas component having strong oxidizing power is oxidized by the gas component having strong oxidizing power, or the PM combustion catalyst is supported on the exhaust gas flow path surface of the discharge reactor as required, so that the gas component having strong oxidizing power and the PM burning catalyst are combined. Further, the combustion of PM is further promoted by the combined action of the above. In addition, a DPF is disposed downstream of the discharge reactor in the exhaust gas flow direction to remove the PM remaining after the combustion, or if necessary, coat the DPF with a PM oxidation catalyst. Then, by the combined action of the PM oxidation catalyst coated on the DPF and the gas component having a strong oxidizing power such as the ozone, It is based on the idea of removing by combustion of PM in the exhaust gas collected by PF.
[0010]
Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to FIG. 1, but FIG. 1 is a conceptual diagram of an apparatus constituting the present invention, and the present invention is not limited to the embodiment.
In FIG. 1, 10 is a discharge reactor, and 50 is a DPF. Exhaust gas containing PM flows from left to right in FIG. 1, first passes through the inside of the
[0011]
An
[0012]
Hereinafter, each part constituting the present invention shown in FIG. 1 will be described more specifically.
In the
[0013]
As the structure of the
[0014]
In the
[0015]
Further, a transition metal and / or a noble metal can be further supported on the metal oxide coated on the surface of the exhaust gas passage of the reactor. Specific examples of usable transition metals and / or noble metals include transition metals such as Fe, Mn, Ni, Co, and Cu, and noble metals such as Pt, Rh, Pd, and Ag. From the viewpoint of improving PM combustion efficiency, particularly preferred metals are Pt and Pd, and most preferably Pt. The amount of the metal to be supported is 0.1 to 10% by weight, particularly preferably 1 to 5% by weight, based on the metal oxide. These metals can be used alone or in combination, and one metal can be supported and then another metal can be supported to form a multilayer. The method of carrying the metal is specifically a method of carrying out water absorption carrying using the aqueous solution of the metal salt or the complex salt, followed by drying and firing. By supporting these transition metals and / or noble metals, an effect is obtained that the PM combustion efficiency is further improved as compared with the case where the metal oxide alone is coated.
[0016]
The
[0017]
The
In the present invention, the shape of the discharge electrode can be any shape as long as a discharge can be generated. 2 and 3 show preferred examples of electrodes of a discharge reactor that can be used when a honeycomb structure having a square cell structure is used as the
The
[0018]
A voltage for discharging is applied to the electrodes by a
[0019]
In the present invention, a diesel particulate filter (DPF) 50 is disposed downstream of the
[0020]
In the present invention, the DPF is removed by filtering the PM remaining burned inside the
That is, for PM combustion, it is preferable to coat the exhaust gas flow path surface of the
[0021]
Further, a transition metal and / or a noble metal can be further carried on the metal oxide coated on the exhaust gas flow path surface of the DPF. Specific examples of usable metals include transition metals such as Fe, Mn, Ni, Co, and Cu, and noble metals such as Pt, Rh, Pd, and Ag. Particularly preferred metals are Fe, Co, Mn, Pt, Pd, most preferably Pt. The amount of the metal to be supported is 0.1 to 10% by weight, particularly preferably 1 to 5% by weight, based on the metal oxide. These metals can be used alone or in combination, and one metal can be supported and then another metal can be supported to form a multilayer. The method of carrying the metal is specifically a method of carrying out water absorption carrying using the aqueous solution of the metal salt or the complex salt, followed by drying and firing. By supporting these metals, an effect is obtained that the PM combustion efficiency is further improved as compared with the case where the metal oxide alone is coated.
[0022]
Hereinafter, the present invention will be described based on examples, but the present invention is not limited thereto.
[0023]
【Example】
Production example (production of electrodes)
A copper plate having a thickness of 0.5 mm was punched out using a mold to form a reticulated electrode and a comb-like electrode corresponding to the shapes schematically shown in FIGS. 2 and 3. The aperture of the electrode is substantially the same as the cell shape of the cordierite honeycomb used below. For the mesh electrode, the aperture corresponds to the cell density of the cordierite honeycomb (200 cells / square inch). In the comb-like electrode, only the electrode wire in one direction of the mesh of the mesh-like electrode is left. In the following examples, these electrodes were used.
[0024]
Example 1
A comb-shaped electrode is attached to one end face of a cordierite honeycomb (cell shape: square, cell density: 200 cells / square inch) having a diameter of 30 mm and a length of 50 mm, and a reticulated electrode is attached to the other end face with a ceramics bond. And the discharge reactor of the present invention.
[0025]
On the other hand, a cordierite diesel particulate filter having a diameter of 30 mm and a length of 50 mm (cell shape: square, cell density 300 cells / square inch, porosity 60%) was added to CeO2. 2 4.0 g of the powder was wash-coated, and then calcined at 450 ° C. for 2 hours to obtain CeO. 2 Was prepared, and this was used as a diesel particulate filter of the present invention.
[0026]
Example 2
Cordierite honeycomb (diameter: 30 mm, length: 50 mm) (cell shape: square, cell density: 200 cells / in 2) 2 Wash coat 4.0 g of powder and then bake at 450 ° C. for 2 hours to obtain TiO 2 2 Was prepared. A comb-like electrode was attached to one end face of this honeycomb catalyst and a mesh-like electrode was attached to the other end face with a ceramics bond to obtain a discharge reactor of the present invention.
[0027]
On the other hand, a cordierite diesel particulate filter having a diameter of 30 mm and a length of 50 mm (cell shape: square, cell density 300 cells / square inch, porosity 60%) was added to CeO2. 2 4.0 g of the powder was wash-coated, and then calcined at 450 ° C. for 2 hours to obtain CeO. 2 A coated honeycomb catalyst was prepared and used as a diesel particulate filter of the present invention.
[0028]
Example 3
The same discharge reactor as in Example 2 was used.
On the other hand, a cordierite diesel particulate filter having a diameter of 30 mm and a length of 50 mm (cell shape: square, cell density 300 cells / square inch, porosity 60%) was added to CeO2. 2 4.0 g of the powder was wash-coated and then calcined at 450 ° C. for 2 hours to obtain CeO. 2 Coated. In addition to this, Fe (NO 3 ) 3 Fe was absorbed and supported using the aqueous solution. The supported Fe is CeO coated on DPF as Fe. 2 It is 2% by weight based on the powder. This was further dried and then calcined at 450 ° C. for 2 hours to obtain a diesel particulate filter of the present invention.
[0029]
Example 4
The same discharge reactor as in Example 2 was used.
On the other hand, a cordierite diesel particulate filter having a diameter of 30 mm and a length of 50 mm (cell shape: square, cell density 300 cells / square inch, porosity 60%) was added to CeO2. 2 4.0 g of the powder was wash-coated and then calcined at 450 ° C. for 2 hours to obtain CeO. 2 Coated. Further, Pt was absorbed and supported using an aqueous solution of dinitrodiammine platinum. The supported Pt is CeO coated on DPF as Pt. 2 It is 2% by weight based on the powder. This was further dried and then calcined at 450 ° C. for 2 hours to obtain a diesel particulate filter of the present invention.
[0030]
Example 5
Cordierite honeycomb (diameter: 30 mm, length: 50 mm) (cell shape: square, cell density: 200 cells / in 2) 2 Wash coat 4.0 g of powder and then bake at 450 ° C. for 2 hours to obtain TiO 2 2 Was coated. Further, Pt was absorbed and supported using an aqueous solution of dinitrodiammine platinum. The supported Pt is CeO coated on DPF as Pt. 2 It is 2% by weight based on the powder. This was further dried and baked at 450 ° C. for 2 hours. A comb-shaped electrode was attached to one end face of the obtained catalyst-coated honeycomb with a ceramics bond on the other face, thereby forming a discharge reactor of the present invention.
[0031]
The same diesel particulate filter as used in Example 2 was used.
Example 6
The same discharge reactor as the discharge reactor of Example 5 was used.
The same diesel particulate filter as in Example 3 was used.
[0032]
Example 7
The same discharge reactor as the discharge reactor of Example 5 was used.
The same diesel particulate filter as in Example 4 was used.
Comparative example
For comparison, a cordierite honeycomb (cell shape: square, cell density 200 cells / square inch) having a diameter of 30 mm and a length of 50 mm, which is not coated with a catalyst and has no electrodes attached thereto, is a discharge reactor. Instead of On the other hand, a cordierite diesel particulate filter (cell shape: square, cell density: 300 cells / square inch, porosity: 60%) having a diameter of 30 mm and a length of 50 mm was used without coating with a catalyst.
[0033]
Performance evaluation for PM combustion
The discharge reactor and the diesel particulate filter described in Examples 1 to 8, and the honeycomb and the diesel particulate filter described in Comparative Example were each installed in a laboratory tube furnace. The installation was performed such that a discharge reactor was arranged upstream of the exhaust gas flow and a diesel particulate filter was arranged downstream. After installation, the tube furnace was heated to 300 ° C. Thereafter, a direct injection diesel engine with a displacement of 2000 cc was flowed through the tubular furnace at a rotation speed of 2,000 rpm and a load of 30 Nm for 1/13 of exhaust gas generated under operating conditions for 60 minutes. In addition, this test was performed under the same conditions as in the case where a DC voltage of 100 kV, a pulse width of 1 ms, and a repetition cycle of 200 Hz was applied to the discharge reactors of Examples 1 to 8 during the flow of exhaust gas. An experiment in which only application was not performed was also performed, and the effect of PM removal depending on the presence or absence of discharge was compared. The voltage was applied in an experiment in which the comb electrode was used as the anode, the mesh electrode was used as the cathode, and the comb electrodes were arranged on the upstream side of the exhaust gas flow.
[0034]
After the exhaust gas flows, the temperature of the tubular furnace is set to 700 ° C., and a mixed gas consisting of 80% by volume of nitrogen and 20% by volume of oxygen is passed through, thereby discharging CO. 2 Concentration of CO 2 Measurement using a CO 2 From the time integrated value of the concentration, the amount of PM not burned and removed by the discharge reactor and the diesel particulate filter was calculated. The calculation is based on the released CO 2 Was assumed to be derived from PM unburned carbon.
[0035]
Table 1 shows the results of the experiment. The table shows the type of catalyst coated on the discharge reactor and diesel particulate filter, the presence or absence of voltage application to the discharge reactor, and the amount of unburned PM. From this result, there is an effect that the amount of unburned PM is greatly reduced by applying a voltage to the discharge reactor.
[0036]
[Table 1]
[0037]
【The invention's effect】
According to the present invention, the exhaust gas components are activated by the discharge inside the discharge reactor disposed upstream of the exhaust gas, and generate highly oxidizing gas components such as active oxygen, ozone, NOx, oxygen radicals, and NOx radicals. It is based on the idea that PM in the exhaust gas is collected and burned by the combined action of a strong gas component and the PM oxidation catalyst coated on the DPF, and the PM is burned by applying a voltage to the discharge reactor. This has the effect of significantly increasing the efficiency of removal. Further, by increasing the efficiency of removing and burning PM, clogging of the DPF is less likely to occur, so that the load on the engine is reduced and the effect of improving fuel efficiency is obtained.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is a schematic diagram illustrating one embodiment of the present invention.
FIG. 2 is a diagram showing a mesh electrode as an example of an electrode used in the discharge reactor of the present invention. However, it is a conceptual diagram and the size, number, and shape of the eyes are not accurate.
FIG. 3 is a view showing a comb-shaped electrode which is an example of an electrode used in the discharge reactor of the present invention. However, this is a conceptual diagram, and the size, number, shape, and the like of the eyes are not accurate.
[Explanation of symbols]
10. Discharge reactor
15 ... Reactor body
20 ... discharge electrode
30 ... discharge electrode
40 ... Voltage generator
50 ... Diesel particulate filter
70 ... reticulated electrode
80 ... Comb electrode
Claims (2)
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Cited By (6)
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