JP2003511709A - Decontamination method of nuclear power plant - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】 【課題】 水冷型原子炉内で酸化物層を担持する金属部品の除染を行うための方法を提供する。 【解決手段】 低濃度の亜鉛イオンを原子炉用水中に導入することによって酸化物層を金属表面から解離させて除去する。 (57) [Summary] PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for decontaminating a metal component carrying an oxide layer in a water-cooled reactor. SOLUTION: An oxide layer is dissociated and removed from a metal surface by introducing low-concentration zinc ions into reactor water.
Description
【０００１】[0001]
本発明は、原子力発電プラントシステムの除染(decontamination) 方法に関す
るものである。更に詳しく言えば本発明は、少量の亜鉛を用いて原子炉の内壁及
び配管表面上に存在する酸化膜の性質を変化させることにより、それらからの放
射性物質（たとえば60ＣＯ）の除去を容易にすることに関する。The present invention relates to a decontamination method for a nuclear power plant system. More specifically, the present invention facilitates the removal of radioactive materials (eg, 60 CO) from zinc oxide by modifying the properties of the oxide film present on the inner walls of the reactor and on the surface of the piping using small amounts of zinc. Regarding what to do.
【０００２】[0002]
水冷型原子炉における大きな問題は、原子炉システムの構造部分に放射性物質
が蓄積することである。たとえば、原子炉の運転停止時において、作業員は内壁
及び配管表面から発生する放射線の被爆を受けるが、その際の主たる放射線被爆
源はそれらの表面上に蓄積した酸化膜中に保持される放射性物質である。A major problem in water-cooled reactors is the accumulation of radioactive material in the structural parts of the reactor system. For example, when a nuclear reactor is shut down, workers are exposed to the radiation generated from the inner wall and the surface of the piping, and the main source of radiation exposure at that time is the radiation retained in the oxide film accumulated on those surfaces. It is a substance.
【０００３】
沸騰水型原子炉をはじめとする原子炉の再循環配管中における放射性コバルト
（60Ｃｏ）の蓄積は、特に原子炉の運転停止時において主たる放射線被爆源とな
る。近年、60Ｃｏの蓄積を制限するための方法を開発する目的で、60Ｃｏの蓄積
速度及び蓄積量に影響を及ぼすパラメータを決定するための努力が行われてきた
。以前の研究によれば、再循環配管中における60Ｃｏ蓄積の大部分はステンレス
鋼表面上における酸化膜の生成に際して酸化膜中への取込みによって起こること
が示されている。Accumulation of radioactive cobalt ( 60 Co) in the recirculation piping of a nuclear reactor such as a boiling water reactor becomes a main radiation exposure source especially when the nuclear reactor is shut down. In recent years, for the purpose of developing a method for limiting the accumulation of 60 Co, efforts to determine the parameters affecting the rate of accumulation and storage of 60 Co have been made. Previous studies have shown that the majority of 60 Co accumulation in the recirculation tubing is caused by uptake of the oxide film during its formation on the stainless steel surface.
【０００４】
米国特許第４９５０４４９号明細書中には、水冷型原子炉における放射性物質
の沈着を除去又は軽減して粒間応力腐食割れを低減させるために亜鉛イオンを使
用することが記載されている。かかる亜鉛は、酸化亜鉛のペースト、スラリー又
は水溶液として添加することができる。US Pat. No. 4,950,449 describes the use of zinc ions to eliminate or mitigate radioactive material deposition and reduce intergranular stress corrosion cracking in water-cooled nuclear reactors. . Such zinc can be added as a zinc oxide paste, slurry or aqueous solution.
【０００５】
米国特許第４７５６８７４号明細書中には、64Ｚｎの放射化生成物である65Ｚ
ｎの存在を増加させることなしに放射性コバルトの蓄積を低減させるために64Ｚ
ｎ同位体含量の低い亜鉛を使用することが記載されている。このような形態の亜
鉛は、亜鉛塩又は酸化亜鉛として原子炉用水に添加することができる。US Pat. No. 4,756,874 discloses 65 Z, an activation product of 64 Zn.
64 Z to reduce the accumulation of radioactive cobalt without increasing the presence of n
The use of zinc with a low n isotope content is described. Zinc in such a form can be added to reactor water as a zinc salt or zinc oxide.
【０００６】
米国特許第４７５９９００号は、原子炉用水中に酸化亜鉛を連続的に注入する
ことによって放射性コバルトの沈着を阻止することに関する。かかる酸化亜鉛は
、ペースト、スラリー又は水溶液の形態に調製することができる。US Pat. No. 4,759,900 relates to inhibiting the deposition of radioactive cobalt by continuously injecting zinc oxide into reactor water. Such zinc oxide can be prepared in the form of paste, slurry or aqueous solution.
【０００７】
原子力発電プラントシステムにおける放射性物質の蓄積を低減させることは、
今なお要望されている。本発明はこのような要望を満たそうとするものである。Reducing the buildup of radioactive material in a nuclear power plant system includes:
Still requested. The present invention seeks to meet these needs.
【０００８】[0008]
本発明に従えば、酸化膜を担持する金属表面を少なくとも４５０°Ｆ（たとえ
ば、４５５〜５５０°Ｆ）の温度下で少なくとも１００時間（通例は３００時間
以上）にわたって低い濃度（通例は１〜３０００ｐｐｂ、そして多くは１０〜１
００ｐｐｂ）の亜鉛イオンに暴露することにより、金属表面上に存在する酸化膜
の組織の変化を導入し得ることが見出された。かかる暴露の結果、強固に密着し
た組織を有する酸化膜は系内の循環水によって除去され得るような付着力の弱い
組織に変化し、それによって少なくとも放射性物質を含有する膜部分の除去が容
易となる。このように本発明は、酸化膜の組織を変化させることにより、発電用
沸騰水型原子炉の内壁表面及び再循環配管上への（60Ｃｏをはじめとする）放射
性物質の蓄積を低減させるために原子炉の除染を行う方法を提供する。In accordance with the present invention, a metal surface bearing an oxide film is subjected to a low concentration (typically 1-3000 ppb) for at least 100 hours (typically 300 hours or more) at a temperature of at least 450 ° F (eg, 455-550 ° F). , And many are 10-1
It has been found that exposure to zinc ions at 00 ppb) can induce a change in the texture of the oxide film present on the metal surface. As a result of such exposure, the oxide film having a strongly adherent structure changes into a structure with weak adhesiveness that can be removed by circulating water in the system, thereby facilitating removal of at least the film portion containing a radioactive substance. Become. Thus, the present invention reduces the accumulation of radioactive substances (including 60 Co) on the inner wall surface of the boiling water reactor for power generation and on the recirculation pipe by changing the structure of the oxide film. A method for decontaminating a nuclear reactor is provided.
【０００９】
本発明に従えばまた、不動態化用の酸化膜中に亜鉛を導入することが可能とな
る。この場合、亜鉛濃度が５００ｐｐｂ以下であるような条件下において、最初
は酸化膜を有しないステンレス鋼が高温（通例は３００°Ｆより高い温度）の高
純度水（すなわち、通例は運転中の原子炉内に見出される水と同等の品質を有す
る水）に約１００時間以上にわたって暴露される。その結果、基材（たとえば、
ステンレス鋼）の表面は不動態化用の酸化膜で覆われ、そして以後の腐食／酸化
物生成が阻止される。このような条件下で生成される酸化膜は、亜鉛の不存在下
において同様な条件下で生成される亜鉛不含有酸化膜よりも実質的に薄いのであ
って、通例は０．５ミクロン未満、そして多くは０．２ミクロン未満である。な
お、亜鉛の不存在下で生成される酸化膜の厚さは通例約１〜３ミクロンの範囲内
にある。According to the invention, it is also possible to introduce zinc into the passivation oxide film. In this case, under conditions where the zinc concentration is less than 500 ppb, the stainless steel initially without the oxide film is of high temperature (typically higher than 300 ° F.) high-purity water (i.e., it is typically in operation). Exposed to water having a quality comparable to that found in the furnace) for about 100 hours or more. As a result, the substrate (eg,
The surface of (stainless steel) is coated with a passivation oxide film and prevents subsequent corrosion / oxide formation. An oxide film formed under such conditions is substantially thinner than a zinc-free oxide film formed under similar conditions in the absence of zinc, typically less than 0.5 microns, And many are less than 0.2 microns. Note that the thickness of the oxide film produced in the absence of zinc is typically in the range of about 1-3 microns.
【００１０】
かかる薄い酸化膜がステンレス鋼表面上に存在する場合、亜鉛の不存在下で酸
化膜が生成される場合よりも60Ｃｏの蓄積が少ないことが認められる。亜鉛が存
在する場合の60Ｃｏレベルは通例１０μＣｉ／ｃｍ2 であるのに対し、亜鉛が存
在しない場合の60Ｃｏレベルは通例約１０〜５００μＣｉ／ｃｍ2 の範囲内にあ
る。その上、付着力の弱くなった酸化物層の除去は配管内の循環水によって行う
ことができる。It is noted that when such a thin oxide film is present on the stainless steel surface, less 60 Co accumulates than when the oxide film is formed in the absence of zinc. The 60 Co level in the presence of zinc is typically 10 μCi / cm 2 , whereas the 60 Co level in the absence of zinc is typically in the range of about 10-500 μCi / cm 2 . Moreover, the oxide layer having weak adhesion can be removed by circulating water in the pipe.
【００１１】
本発明の一側面に従えば、酸化物層を担持する金属部品の除染を行うための方
法において、該部品を亜鉛イオンの水溶液に暴露することによって酸化物層を金
属表面から解離させることを特徴とする方法が提供される。According to one aspect of the invention, in a method for decontaminating a metal component bearing an oxide layer, the oxide layer is dissociated from the metal surface by exposing the component to an aqueous solution of zinc ions. There is provided a method comprising:
【００１２】
本発明の別の側面に従えば、水冷型原子炉内で酸化物層を担持する金属部品の
除染を行うための方法において、低濃度の亜鉛イオンを原子炉用水中に導入する
ことによって酸化物層を金属表面から解離させることを特徴とする方法が提供さ
れる。According to another aspect of the present invention, in a method for decontaminating a metal component carrying an oxide layer in a water cooled reactor, a low concentration of zinc ions is introduced into the reactor water. There is thus provided a method characterized in that the oxide layer is dissociated from the metal surface.
【００１３】
本発明の更に別の側面に従えば、最初は表面酸化物層を有しない金属表面を低
濃度（たとえば、１〜３００ｐｐｂ）の亜鉛の存在下で高温（通例は２３０〜３
００℃の範囲内の温度）の水中に少なくとも３００時間にわたり浸漬することを
特徴とする、金属表面の不動態化方法が提供される。本発明に従えば、不動態化
用酸化膜中に少量の亜鉛を導入すると、60Ｃｏをはじめとする放射性物質の蓄積
が制限されることが判明した。According to yet another aspect of the invention, a metal surface initially free of a surface oxide layer is exposed to high temperatures (typically 230 to 3) in the presence of low concentrations of zinc (eg 1 to 300 ppb).
Provided is a method of passivating a metal surface, characterized by immersing in water at a temperature in the range of 00 ° C.) for at least 300 hours. According to the present invention, it has been found that the introduction of a small amount of zinc into the passivation oxide film limits the accumulation of radioactive materials including 60 Co.
【００１４】
かかる亜鉛は、たとえばクロム酸亜鉛又は酸化亜鉛のごとき塩の形態で添加す
ることができる。また、たとえば米国特許第４７５６８７４号明細書（その内容
は引用によって本明細書中に組込まれる）中に記載のごとく、64Ｚｎ含量を排除
又は低下させるように処理された亜鉛を使用することも可能である。酸化亜鉛は
、原子炉用水中にそれを溶解させることのできる任意の形態で（たとえば、スラ
リー、ペースト又は予め調製された溶液として）添加することができる。ペース
トは通例約２５〜約９５重量％の酸化亜鉛含量を有する一方、スラリーは約０．
１〜２０重量％の範囲内の酸化亜鉛含量を有する。 なお、酸化亜鉛を導入する
ための方法の実例は上記に引用された米国特許第４７５６８７４号明細書中に記
載されている。Such zinc can be added in the form of salts such as zinc chromate or zinc oxide. It is also possible to use zinc that has been treated to eliminate or reduce the 64 Zn content, as described, for example, in US Pat. No. 4,756,874, the contents of which are incorporated herein by reference. Is. Zinc oxide can be added in any form that allows it to be dissolved in reactor water (eg, as a slurry, paste or pre-prepared solution). Pastes typically have a zinc oxide content of from about 25 to about 95% by weight, while slurries have a content of about 0.
It has a zinc oxide content in the range of 1 to 20% by weight. It should be noted that an example of a method for introducing zinc oxide is described in the above-referenced US Pat. No. 4,756,874.
【００１５】
本発明の方法に関連する利点の１つは、以前の酸化膜を除去することなく、既
存の沸騰水型原子炉の再循環配管及びその他の部品に対してそれを直接に適用し
得ることである。また、原子炉内に導入する前の（酸化膜を有しない）金属部品
に対してそれを適用することもできる。本発明者等は、本発明方法の条件に暴露
した場合に酸化膜の性質が変化することを見出した。すなわち、酸化膜の少なく
とも一部が強固に密着した組織から付着力の弱い組織に変化し、それと同時に成
分の放出が起こる。それ故、本発明方法の適用は60ＣＯの更なる蓄積を阻止する
ばかりでなく、60ＣＯレベルの低下を含めた除染をもたらすのである。One of the advantages associated with the method of the present invention is its direct application to the recirculation piping and other components of existing boiling water reactors without the removal of previous oxide films. Is to get. It can also be applied to a metal component (without an oxide film) before being introduced into a nuclear reactor. The present inventors have found that the properties of the oxide film change when exposed to the conditions of the method of the present invention. That is, at least a part of the oxide film changes from a strongly adhered structure to a weakly adherent structure, and at the same time, the release of the components occurs. Therefore, application of the process according to the invention not only prevent further accumulation of 60 CO, it brings a decontamination, including a decrease of 60 CO levels.
【００１６】[0016]
下記の実施例は本発明を例示するものである。 The following example illustrates the invention.
【００１７】
高温水中において酸化膜を生成させるための試験に際し、小形のステンレス鋼
製オートクレーブ内に試験片を収容した。これらの試験において使用したオート
クレーブは、以前、亜鉛を含有しない水中における同様な条件下での腐食試験の
ために使用したものであった。このような条件下では、長期（数千時間）の暴露
後に厚い黒色の酸化物被膜が内面上に生成したが、この被膜は強固に密着してい
て、拭き取りによって除去することはできなかった。During the test for producing an oxide film in high temperature water, the test piece was housed in a small stainless steel autoclave. The autoclave used in these tests was previously used for corrosion tests under similar conditions in zinc-free water. Under these conditions, a thick black oxide coating formed on the inner surface after long-term (several thousands of hours) exposure, but this coating was firmly adherent and could not be removed by wiping.
【００１８】
試験片取出しのための運転停止に際し、本発明の方法に従って処理されたオー
トクレーブ内面はより薄い色を有することが認められた。内面の拭き取りの結果
、暗色の外部表面酸化物の一部が除去され、そして濃い青銅色の内部酸化膜が残
った。この場合、オートクレーブは亜鉛を含有する高温の水を用いてほぼ２００
０時間にわたり処理された。亜鉛含有水を用いた初期暴露に際し、亜鉛の減損が
認められた。すなわち、オートクレーブからの水の中の亜鉛濃度は入口濃度より
も顕著に低かったが、これはステンレス鋼表面による吸収を表わしている。Upon shutdown for strip removal, it was found that the inner surface of the autoclave treated according to the method of the present invention had a lighter color. Wiping the inner surface removed some of the dark outer surface oxide and left a dark bronze inner oxide. In this case, the autoclave was heated to approximately 200 with hot water containing zinc.
Treated for 0 hours. Impairment of zinc was observed during initial exposure using zinc-containing water. That is, the zinc concentration in the water from the autoclave was significantly lower than the inlet concentration, indicating absorption by the stainless steel surface.
【００１９】
このように、既存の酸化膜の存在下においても亜鉛は酸化膜中に取込まれる。
その結果、既存の酸化膜から物質が放出されると共に、金属表面上における60Ｃ
ｏの蓄積が低減するのである。Thus, zinc is taken into the oxide film even in the presence of the existing oxide film.
As a result, substances are released from the existing oxide film and 60 C on the metal surface
The accumulation of o is reduced.
【００２０】
以上、現時点において最も実用的で好適なものと考えられる実施の態様に関連
して本発明を説明したが、本発明は開示された実施の態様のみに限定されないこ
とを理解すべきである。それどころか、前記特許請求の範囲から逸脱しない限り
、本発明は様々な変更態様をも包括するものである。Although the present invention has been described above with reference to the embodiments considered to be the most practical and suitable at the present time, it should be understood that the present invention is not limited to the disclosed embodiments. is there. On the contrary, the invention encompasses various modifications that do not depart from the scope of the appended claims.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ピーターソン，ジョージ・アービン アメリカ合衆国、94536、カリフォルニア 州、フレモント、キンブロ・ストリート、 38229番 (72)発明者 ルイズ，カール・フィリップ アメリカ合衆国、94539、カリフォルニア 州、フレモント、オカソ・カミノ、1901番 (72)発明者 ロビンソン，ランドル・ノーマン アメリカ合衆国、95127、カリフォルニア 州、サン・ノゼ、リカ・ビスタ、15832番─────────────────────────────────────────────────── ─── Continued front page (72) Inventor Peterson, George Irvine United States, 94536, California State, Fremont, Kimbro Street, No. 38229 (72) Inventor Ruiz, Karl Philippe United States, 94539, California State, Fremont, Ocaso Camino, 1901 (72) Inventor Robinson, Randle Norman United States, 95127, California State, San Jose, Rica Vista, 15832
Claims (14)
ための方法において、低濃度の亜鉛イオンを原子炉用水中に導入することによっ
て前記酸化物層を金属表面から解離させることを特徴とする方法。1. A method for decontaminating a metal component carrying an oxide layer in a water-cooled reactor, wherein the oxide layer is metalized by introducing a low concentration of zinc ions into the reactor water. A method characterized by dissociating from the surface.
請求項１記載の方法。2. The method of claim 1, wherein the zinc ions are introduced at a concentration of at least 30 ppb.
載の方法。3. The method according to claim 2, wherein the zinc ion concentration is 1 to 500 ppb.
求項１記載の方法。4. The method of claim 1, wherein the reactor water has a temperature of at least about 450 ° F.
。5. The method of claim 4, wherein the temperature is about 455-550 ° F.
間にわたって前記亜鉛イオンに暴露される請求項１記載の方法。6. The method of claim 1, wherein the metal surface bearing the oxide layer is exposed to the zinc ions for at least 100 hours.
の方法。8. The method of claim 1, wherein the zinc ions are substantially free of 64 Zn.
加される請求項１記載の方法。9. The method of claim 1, wherein the zinc ions are added by dissolving zinc oxide in water.
液として添加される請求項１記載の方法。10. The method of claim 1, wherein the zinc ions are added as an aqueous paste, aqueous slurry or aqueous solution.
存在下で高温の水中に少なくとも１００時間にわたり浸漬することを特徴とする
、金属表面の不動態化方法。11. A process for passivating a metal surface, which comprises first immersing the metal surface without a surface oxide layer in hot water in the presence of a low concentration of zinc for at least 100 hours.
１記載の方法。12. The water has a temperature of at least about 450 ° F.
The method described in 1.
記載の方法。13. The zinc is present in a concentration of 1 to 300 ppb.
The method described.
いて、前記部品を亜鉛イオンの水溶液に暴露することによって前記酸化物層を金
属表面から解離させることを特徴とする方法。14. A method for decontaminating a metal part bearing an oxide layer, characterized in that the part is exposed to an aqueous solution of zinc ions to dissociate the oxide layer from the metal surface. Method.
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