JP2003123990A - Organic electroluminescent element - Google Patents
Organic electroluminescent elementInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、情報表示端末など
のディスプレイや面発光光源として幅広い用途が期待さ
れる有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機Ｅ
Ｌ素子と表記する）に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an organic electroluminescence device (hereinafter referred to as an organic E) which is expected to be widely used as a display such as an information display terminal and a surface emitting light source.
L element).
【０００２】[0002]
【従来の技術】有機ＥＬ素子は、広視野角、応答速度が
速い、低消費電力などの利点から、ブラウン管や液晶デ
ィスプレイに変わるフラットパネルディスプレイとして
期待されている。2. Description of the Related Art Organic EL devices are expected as flat panel displays which can replace cathode ray tubes and liquid crystal displays because of their advantages such as wide viewing angle, fast response speed, and low power consumption.
【０００３】有機ＥＬ素子は、透明陽極層と陰極層との
間に有機発光媒体層を挟持した構造であり、両電極から
電流を注入することにより有機発光媒体層で光が生じる
ものである。The organic EL element has a structure in which an organic light emitting medium layer is sandwiched between a transparent anode layer and a cathode layer, and light is generated in the organic light emitting medium layer by injecting a current from both electrodes.
【０００４】透明陽極層としては、一般的にインジウム
錫酸化物(以下、ＩＴＯと表記する)や、インジウム亜鉛
酸化物などの金属酸化物が用いられている。As the transparent anode layer, metal oxides such as indium tin oxide (hereinafter referred to as ITO) and indium zinc oxide are generally used.
【０００５】ＩＴＯ電極は、銅、アルミニウム、銀など
の良導電性金属に比べて、電気抵抗が高いため、ＥＬ素
子を大面積化すると、電圧降下により輝度ムラが生じた
り、発熱、消費電力の増加といった問題が生じる。Since the ITO electrode has a higher electric resistance than that of a metal having good conductivity such as copper, aluminum, silver, etc., when the area of the EL element is increased, the voltage drop causes uneven brightness, heat generation, and power consumption. Problems such as increase arise.
【０００６】この問題を解決する手段として、特開平１
１−４０３６２号公報、特開平２０００−２６８９８０
号公報、実開平５−１１９８号公報などに開示されてい
るように、透明電極層に良導電性の金属からなる補助電
極層を併設する方法がある。As a means for solving this problem, Japanese Patent Laid-Open No.
No. 1-40362, Japanese Patent Laid-Open No. 2000-268980.
As disclosed in Japanese Unexamined Patent Publication No. Hei 5-11198 and the like, there is a method of providing an auxiliary electrode layer made of a metal having good conductivity on the transparent electrode layer.
【０００７】特開平２０００−２６８９８０号公報で
は、補助電極層を、透光性基材と透明電極層との間に形
成している。この場合、少なくとも補助電極層の成膜と
パターニング、透明電極層の成膜とパターニングが必要
であり製造工程が複雑であるといった問題がある。In Japanese Patent Laid-Open No. 2000-268980, an auxiliary electrode layer is formed between a transparent base material and a transparent electrode layer. In this case, at least film formation and patterning of the auxiliary electrode layer and film formation and patterning of the transparent electrode layer are necessary, and there is a problem that the manufacturing process is complicated.
【０００８】また、補助電極層が透明導電層の端部から
露出していると、透明導電層のエッチング液に晒される
ため、補助電極層としてはＩＴＯエッチング液に対して
耐性のある材料に制限されるといった問題があった。If the auxiliary electrode layer is exposed from the end of the transparent conductive layer, it is exposed to the etching solution for the transparent conductive layer. Therefore, the auxiliary electrode layer is limited to a material resistant to the ITO etching solution. There was a problem that was.
【０００９】特開平１１−４０３６２号公報では、補助
電極層を透明電極層と発光媒体層の間に形成している。
この場合も同様に、透明電極層の成膜、補助電極層の成
膜、補助電極層のパターニング、透明電極層のパターニ
ングが必要であり、製造工程が複雑であるという問題が
ある。またこの場合には、補助電極層と透明導電層がお
互いのエッチング液に晒されるため、補助電極層に用い
る材料はさらに制限されるといった問題があった。In Japanese Patent Laid-Open No. 11-40362, an auxiliary electrode layer is formed between a transparent electrode layer and a light emitting medium layer.
Also in this case, similarly, it is necessary to form a transparent electrode layer, an auxiliary electrode layer, an auxiliary electrode layer, and a transparent electrode layer, which causes a problem that the manufacturing process is complicated. Further, in this case, since the auxiliary electrode layer and the transparent conductive layer are exposed to each other's etching solution, there is a problem that the material used for the auxiliary electrode layer is further limited.
【００１０】また、透明導電層上にＥＬ層を形成する前
に、透明導電層の表面洗浄や表面改質を目的として、酸
素プラズマやＵＶオゾン処理を行うと、補助電極層の表
面に酸化薄膜が形成され、補助電極層からも有機発光媒
体層に微小な電流が流れ込み、ＥＬ素子の発光効率が低
下するといった問題が生じた。When oxygen plasma or UV ozone treatment is performed for the purpose of cleaning or modifying the surface of the transparent conductive layer before forming the EL layer on the transparent conductive layer, an oxide thin film is formed on the surface of the auxiliary electrode layer. Was formed, and a minute current flowed from the auxiliary electrode layer to the organic light emitting medium layer, resulting in a problem that the luminous efficiency of the EL element was lowered.
【００１１】また、補助電極層の膜厚を厚くすると、補
助電極層の段差を有機発光媒体層で埋めることができ
ず、陽極と陰極が導通するといった問題があった。Further, when the film thickness of the auxiliary electrode layer is increased, the step of the auxiliary electrode layer cannot be filled with the organic light emitting medium layer, and there is a problem that the anode and the cathode are electrically connected.
【００１２】実開平５−１１９８号公報では、補助電極
層を陰極層と同一材料で、かつ背面電極の外側に所定の
間隔を空けて枠形状に形成している。この場合、陰極層
及び補助電極層は銀ペーストなどの導電性塗料を印刷形
成している。しかし、有機ＥＬ素子では、溶剤に可溶な
有機発光媒体層を用いるため、有機発光媒体層の膜厚ム
ラによる発光ムラが生じたり、有機発光媒体層に存在す
る微小なピンホールが、溶剤により拡大し、陽極層と陰
極層の導通を招くといった問題が生じた。また、真空蒸
着法などを用いたとしても、枠形状のマスクを作製でき
ないといった問題がある。In Japanese Utility Model Laid-Open No. 5-1198, the auxiliary electrode layer is made of the same material as the cathode layer, and is formed in a frame shape outside the back electrode with a predetermined interval. In this case, the cathode layer and the auxiliary electrode layer are formed by printing conductive paint such as silver paste. However, in the organic EL element, since the organic light emitting medium layer that is soluble in the solvent is used, uneven light emission due to the uneven thickness of the organic light emitting medium layer occurs, and minute pinholes existing in the organic light emitting medium layer are generated by the solvent. There is a problem in that it expands and causes conduction between the anode layer and the cathode layer. Further, there is a problem that a frame-shaped mask cannot be manufactured even if a vacuum deposition method or the like is used.
【００１３】[0013]
【発明が解決しようとする課題】本発明では、上記の問
題点を解決するためになされたものであり、その課題と
するところは、透明導電層の低抵抗化を図ると共に、補
助電極層の腐食や酸化、陰極との導通不良を防止し、輝
度ムラのない大面積有機ＥＬ素子を安価に提供すること
である。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention has been made to solve the above-mentioned problems. The problem is to reduce the resistance of the transparent conductive layer and to reduce the auxiliary electrode layer. It is to provide a large-area organic EL element that prevents corrosion, oxidation, and poor conduction with the cathode and has no uneven brightness at low cost.
【００１４】[0014]
【課題を解決するための手段】本発明は上記課題を解決
するため、まず請求項１においては、少なくとも、透明
陽極層、有機発光媒体層、陰極層からなる有機エレクト
ロルミネッセンス素子において、絶縁層を介して陰極層
側に積層され、かつ透明陽極層に接している補助電極層
を有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセン
ス素子である。また、請求項２においては、補助電極層
が、少なくとも1種以上の金属材料からなることを特徴
とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素
子である。また、請求項３においては、絶縁層が、無機
絶縁膜および／又は高分子樹脂からなることを特徴とす
る請求項１，２記載の有機エレクトロルミネッセンス素
子である。In order to solve the above-mentioned problems, the first aspect of the present invention is to provide an organic electroluminescence device comprising at least a transparent anode layer, an organic light-emitting medium layer and a cathode layer, wherein an insulating layer is provided. The organic electroluminescence device is characterized in that it has an auxiliary electrode layer which is laminated on the cathode layer side with the auxiliary electrode layer in contact with the transparent anode layer. Further, in claim 2, the auxiliary electrode layer is made of at least one kind of metal material, and the organic electroluminescent element according to claim 1. Further, in claim 3, the insulating layer is made of an inorganic insulating film and / or a polymer resin, and the organic electroluminescent element according to claim 1 or 2.
【００１５】[0015]
【発明の実施の形態】本発明のＥＬ素子及びその製造工
程の一例を図１〜３に示す。本発明のＥＬ素子として
は、図１，２のように透光性基材１上に透明陽極層２、
有機発光媒体層３、陰極層４、絶縁層５、補助電極層６
を積層しても良く、図３のように、金属薄膜蒸着フィル
ムや金属箔、金属板等からなる補助電極層６上に絶縁層
５、陰極層４、有機発光媒体層３、透明陽極層２を積層
しても良い。1 to 3 show an example of an EL device of the present invention and a manufacturing process thereof. As the EL device of the present invention, as shown in FIGS. 1 and 2, a transparent anode layer 2 on a transparent substrate 1,
Organic light emitting medium layer 3, cathode layer 4, insulating layer 5, auxiliary electrode layer 6
As shown in FIG. 3, the insulating layer 5, the cathode layer 4, the organic light emitting medium layer 3, and the transparent anode layer 2 may be laminated on the auxiliary electrode layer 6 made of a metal thin film vapor deposition film, a metal foil, a metal plate or the like. May be laminated.
【００１６】以下、本発明のＥＬ素子及びその製造工程
の一例として、図１に基づいて説明する。An example of the EL element of the present invention and the manufacturing process thereof will be described below with reference to FIG.
【００１７】透光性基板１としては、透光性と絶縁性を
有する基板であれば如何なる基板も使用することができ
る。例えば、ポリプロピレン、ポリエーテルサルフォ
ン、ポリカーボネート、シクロオレフィンポリマー、ポ
リアリレート、ポリアミド、ポリメチルメタクリレート
等のプラスチックフィルムやシート、ガラスや石英など
を用いることができる。これらの基材には、必要に応じ
て、無機薄膜などの透明バリア膜や透明バリアフィル
ム、カラーフィルターなどを積層しても良い。As the transparent substrate 1, any substrate can be used as long as it has a transparent property and an insulating property. For example, a plastic film or sheet of polypropylene, polyether sulfone, polycarbonate, cycloolefin polymer, polyarylate, polyamide, polymethylmethacrylate, or the like, glass, quartz, or the like can be used. If necessary, a transparent barrier film such as an inorganic thin film, a transparent barrier film, a color filter, etc. may be laminated on these substrates.
【００１８】まず透光性基板１上に、透明陽極層２をパ
ターン成膜もしくは、透明陽極層２をべたで形成した後
にパターニングし、陽極用引き出し電極２aを兼ねた透
明陽極層２と陰極用引き出し電極２ｂとを形成する（図
１（ａ））。透明陽極層２の材料としては、インジウム
スズ酸化物、インジウム亜鉛酸化物、亜鉛アルミニウム
酸化物などの金属酸化物や、金、白金などの金属薄膜
や、これら金属酸化物や金属の微粒子をバインダー樹脂
に分散させた透明導電性インキなどを使用することがで
きる。First, the transparent anode layer 2 is patterned on the translucent substrate 1, or the transparent anode layer 2 is formed with a solid and then patterned to form a transparent anode layer 2 also serving as an anode lead electrode 2a and a cathode. The lead electrode 2b is formed (FIG. 1A). Examples of the material of the transparent anode layer 2 include metal oxides such as indium tin oxide, indium zinc oxide, and zinc aluminum oxide, metal thin films such as gold and platinum, and fine particles of these metal oxides and metals as a binder resin. It is possible to use a transparent conductive ink dispersed in.
【００１９】透明陽極層２の形成方法としては、材料に
応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸
着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法など
の乾式成膜法や、グラビア印刷法、スクリーン印刷法な
どの湿式成膜法などを用いることができる。As a method for forming the transparent anode layer 2, a dry film forming method such as a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a reactive vapor deposition method, an ion plating method, a sputtering method, or a gravure printing method is used depending on a material. Method, a wet film forming method such as a screen printing method, or the like can be used.
【００２０】透明陽極層２のパターニング方法として
は、材料や成膜方法に応じて、マスク蒸着法、フォトリ
ソグラフィー法、ウェットエッチング法、ドライエッチ
ング法、などを用いることができる。As a method for patterning the transparent anode layer 2, a mask vapor deposition method, a photolithography method, a wet etching method, a dry etching method or the like can be used depending on the material and the film forming method.
【００２１】また、透光性基板１と透明陽極層２との密
着性を向上させるために、あらかじめ透光性基板１表面
に、コロナ放電処理、プラズマ処理、ＵＶオゾン処理な
どの表面処理を施してもよく、さらには酸化珪素、窒化
珪素、酸窒化珪素、酸化アルミニウムなどの無機絶縁膜
や、クロム、チタンなどの金属膜や、アクリル系樹脂や
エポキシ系樹脂などの高分子樹脂膜を単層もしくは積層
してもよい。In order to improve the adhesion between the transparent substrate 1 and the transparent anode layer 2, the surface of the transparent substrate 1 is previously subjected to surface treatment such as corona discharge treatment, plasma treatment, UV ozone treatment. Alternatively, a single layer of an inorganic insulating film such as silicon oxide, silicon nitride, silicon oxynitride, or aluminum oxide, a metal film such as chromium or titanium, or a polymer resin film such as an acrylic resin or an epoxy resin may be used. Alternatively, they may be laminated.
【００２２】ここで、透明陽極層２をパターニングせず
に、図２の例で示したように、第二の絶縁層７を形成し
（図2（ｂ））、透明陽極層２と陰極層４とを絶縁して
も良い。Here, without patterning the transparent anode layer 2, the second insulating layer 7 is formed as shown in the example of FIG. 2 (FIG. 2B), and the transparent anode layer 2 and the cathode layer are formed. You may insulate 4 and.
【００２３】第二の絶縁層７の材料としては、透明陽極
層２と陰極層４との絶縁性を保つことができれば、如何
なる材料も用いることができる。例えば、酸化珪素、窒
化珪素、酸窒化珪素、酸化アルミニウムなどの無機絶縁
膜や、アクリル樹脂やエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、
ポリエステル樹脂などの高分子樹脂膜などを、単層もし
くは積層させて用いることができる。As the material for the second insulating layer 7, any material can be used as long as the insulating property between the transparent anode layer 2 and the cathode layer 4 can be maintained. For example, an inorganic insulating film such as silicon oxide, silicon nitride, silicon oxynitride, or aluminum oxide, an acrylic resin, an epoxy resin, a silicone resin,
A polymer resin film such as a polyester resin can be used as a single layer or a laminate.
【００２４】また、第二の絶縁層７の形成方法として
は、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着
法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタ
リング法などの乾式成膜法や、グラビア印刷法、スクリ
ーン印刷法、フレキソ印刷法などの湿式成膜法などを用
いることができる。As a method of forming the second insulating layer 7, a dry film forming method such as a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a reactive vapor deposition method, an ion plating method and a sputtering method is used depending on the material. Alternatively, a wet film forming method such as a gravure printing method, a screen printing method, or a flexo printing method can be used.
【００２５】次に、有機発光媒体層３を形成する（図１
（ｃ））。ここで、有機発光媒体層３を形成する前に、
透明陽極層２の表面洗浄や表面改質を目的として、コロ
ナ放電処理、プラズマ処理、ＵＶオゾン処理などの表面
処理を施すことが好ましい。Next, the organic light emitting medium layer 3 is formed (FIG. 1).
(C)). Here, before forming the organic light emitting medium layer 3,
For the purpose of cleaning and modifying the surface of the transparent anode layer 2, it is preferable to perform surface treatment such as corona discharge treatment, plasma treatment and UV ozone treatment.
【００２６】本発明における有機発光媒体層３として
は、少なくとも発光層を含む、単層もしくは多層膜を用
いることができる。有機発光媒体層を多層にした場合の
構成例としては、正孔輸送層、電子輸送性発光層または
正孔輸送性発光層、電子輸送層からなる２層構成や、正
孔輸送層、発光層、電子輸送層からなる３層構成や、さ
らに、より多層化することも可能である。As the organic light emitting medium layer 3 in the present invention, a single layer or a multilayer film including at least a light emitting layer can be used. When the organic light emitting medium layer is composed of multiple layers, examples of the structure include a hole transport layer, an electron transport light emitting layer or a hole transport light emitting layer, and a two-layer structure including an electron transport layer, a hole transport layer, and a light emitting layer. It is also possible to have a three-layer structure including an electron transport layer, or to further increase the number of layers.
【００２７】正孔輸送層の材料としては、銅フタロシア
ニン、テトラ（ｔ−ブチル）銅フタロシアニン等の金属
フタロシアニン類及び無金属フタロシアニン類、キナク
リドン化合物、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミ
ノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−
Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビ
フェニル−４，４’−ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナ
フチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニ
ル−４，４’−ジアミン等の芳香族アミンなどの低分子
材料や、ポリチオフェン、ポリアニリン等の高分子材
料、ポリチオフェンオリゴマー材料、その他既存の正孔
輸送材料の中から選ぶことができる。Materials for the hole transport layer include metal phthalocyanines such as copper phthalocyanine and tetra (t-butyl) copper phthalocyanine and metal-free phthalocyanines, quinacridone compounds, and 1,1-bis (4-di-p-tolyl). Aminophenyl) cyclohexane, N, N'-diphenyl-
N, N'-bis (3-methylphenyl) -1,1'-biphenyl-4,4'-diamine, N, N'-di (1-naphthyl) -N, N'-diphenyl-1,1 ' It can be selected from low molecular weight materials such as aromatic amines such as -biphenyl-4,4'-diamine, polymer materials such as polythiophene and polyaniline, polythiophene oligomer materials, and other existing hole transport materials.
【００２８】発光層の材料としては、９，１０−ジアリ
ールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレ
ン、ルブレン、１，１，４，４−テトラフェニルブタジ
エン、トリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯
体、トリス（４−メチル−８−キノリノラート）アルミ
ニウム錯体、ビス（８−キノリノラート）亜鉛錯体、ト
リス（４−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノ
リノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−
５−シアノ−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、
ビス（２−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノ
リノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラー
ト］アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−シアノ
−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）
フェノラート］アルミニウム錯体、トリス（８−キノリ
ノラート）スカンジウム錯体、ビス〔８−（パラ−トシ
ル）アミノキノリン〕亜鉛錯体及びカドミウム錯体、
１，２，３，４−テトラフェニルシクロペンタジエン、
ペンタフェニルシクロペンタジエン、ポリ−２，５−ジ
ヘプチルオキシ−パラ−フェニレンビニレン、クマリン
系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンス
ロン系蛍光体、ポルフィリン系蛍光体、キナクリドン系
蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系蛍光
体、ナフタルイミド系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置
換ピロロピロール系蛍光体等の低分子材料や、ポリフル
オレン、ポリパラフェニレンビニレン、ポリチオフェン
などの高分子材料、その他既存の発光材料を用いること
ができる。Materials for the light emitting layer include 9,10-diarylanthracene derivatives, pyrene, coronene, perylene, rubrene, 1,1,4,4-tetraphenylbutadiene, tris (8-quinolinolato) aluminum complex and tris (4). -Methyl-8-quinolinolato) aluminum complex, bis (8-quinolinolato) zinc complex, tris (4-methyl-5-trifluoromethyl-8-quinolinolato) aluminum complex, tris (4-methyl-)
5-cyano-8-quinolinolato) aluminum complex,
Bis (2-methyl-5-trifluoromethyl-8-quinolinolato) [4- (4-cyanophenyl) phenolato] aluminum complex, bis (2-methyl-5-cyano-8-quinolinolato) [4- (4- Cyanophenyl)
Phenolate] aluminum complex, tris (8-quinolinolato) scandium complex, bis [8- (para-tosyl) aminoquinoline] zinc complex and cadmium complex,
1,2,3,4-tetraphenylcyclopentadiene,
Pentaphenylcyclopentadiene, poly-2,5-diheptyloxy-para-phenylenevinylene, coumarin-based phosphor, perylene-based phosphor, pyran-based phosphor, anthron-based phosphor, porphyrin-based phosphor, quinacridone-based phosphor, Low-molecular materials such as N, N'-dialkyl-substituted quinacridone-based phosphors, naphthalimide-based phosphors, N, N'-diaryl-substituted pyrrolopyrrole-based phosphors, and polymers such as polyfluorene, polyparaphenylene vinylene, and polythiophene Materials and other existing light emitting materials can be used.
【００２９】電子輸送層の材料としては、２−（４−ビ
フィニルイル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−
１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナ
フチル）−１，３，４−オキサジアゾール、およびオキ
サジアゾール誘導体やビス（１０−ヒドロキシベンゾ
［ｈ］キノリノラート）ベリリウム錯体、トリアゾール
化合物等が挙げられる。The material of the electron transport layer is 2- (4-bifinylyl) -5- (4-t-butylphenyl)-.
1,3,4-Oxadiazole, 2,5-bis (1-naphthyl) -1,3,4-oxadiazole, oxadiazole derivatives and bis (10-hydroxybenzo [h] quinolinolato) beryllium complex , Triazole compounds and the like.
【００３０】また、有機発光媒体層３の形成方法として
は、材料に応じて、抵抗加熱法、電子ビーム法などの真
空蒸着法や、スピンコート、スプレーコート、フレキ
ソ、グラビア、ロールコート、凹版オフセットなどのコ
ーティング法、印刷法を用いることができる。有機発光
媒体層３の膜厚としては、単層または多層においても１
０００ｎｍ以下であり、好ましくは５０〜１５０ｎｍで
ある。As a method for forming the organic light emitting medium layer 3, a vacuum evaporation method such as a resistance heating method or an electron beam method, a spin coating method, a spray coating method, a flexographic method, a gravure method, a roll coating method or an intaglio offset method is used depending on the material. A coating method or printing method such as the above can be used. The thickness of the organic light emitting medium layer 3 is 1 even in a single layer or a multilayer.
It is 000 nm or less, preferably 50 to 150 nm.
【００３１】次に、陰極層４を形成する（図１
（ｃ））。陰極層４の材料としては、電子注入効率の高
い物質を用いることが好ましい。具体的には、Ｍｇ，Ａ
ｌ, Ｙｂ等の金属単体を用いたり、発光媒体と接する界
面にＬｉや酸化Ｌｉ，ＬｉＦ等の化合物を１ｎｍ程度挟
んで、安定性・導電性の高いＡｌやＣｕを積層して用い
る。または電子注入効率と安定性を両立させるため、仕
事関数が低いＬｉ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｅ
ｒ，Ｅｕ，Ｓｃ，Ｙ，Ｙｂ等の金属１種以上と、安定な
Ａｇ，Ａｌ，Ｃｕ等の金属元素との合金系が用いられ
る。具体的にはＭｇＡｇ，ＡｌＬｉ，ＣｕＬｉ等の合金
が使用できる。Next, the cathode layer 4 is formed (see FIG. 1).
(C)). As the material of the cathode layer 4, it is preferable to use a substance having a high electron injection efficiency. Specifically, Mg, A
A single metal such as l or Yb is used, or a compound such as Li, Li oxide, or LiF is sandwiched by about 1 nm at the interface in contact with the light emitting medium, and Al or Cu having high stability and conductivity is laminated and used. Alternatively, in order to achieve both electron injection efficiency and stability, Li, Mg, Ca, Sr, La, Ce, E having a low work function are used.
An alloy system of one or more metals such as r, Eu, Sc, Y and Yb and a stable metal element such as Ag, Al and Cu is used. Specifically, alloys such as MgAg, AlLi, and CuLi can be used.
【００３２】陰極層４の形成方法には、材料に応じて、
抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イ
オンプレーティング法、スパッタリング法、ラミネート
法などを用いることができる。陰極の厚さは、１０ｎｍ
〜１０００ｎｍ程度が望ましい。The method of forming the cathode layer 4 depends on the material.
A resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a reactive vapor deposition method, an ion plating method, a sputtering method, a laminating method, or the like can be used. The thickness of the cathode is 10 nm
Approximately 1000 nm is desirable.
【００３３】次に、絶縁層５を形成する（図１
（ｄ））。絶縁層５の材料としては、陰極層４と補助電
極層６との絶縁性を保つことができれば如何なる材料で
も用いることができる。例えば、酸化珪素、窒化珪素、
酸窒化珪素、酸化アルミニウムなどの無機絶縁膜や、ア
クリル樹脂やエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、ポリエス
テル樹脂などの高分子樹脂などを用いることができる。
無機絶縁膜や高分子樹脂膜は、形成時にピンホールや割
れ、傷などの膜欠陥が生じやすいため、多層にすること
がより好ましい。また、無機絶縁膜を積層し多層膜にし
ても、下地膜のピンホールを反映しやすいため、高分子
樹脂との複合積層膜を用いることがより好ましい。Next, the insulating layer 5 is formed (FIG. 1).
(D)). As the material of the insulating layer 5, any material can be used as long as the insulation between the cathode layer 4 and the auxiliary electrode layer 6 can be maintained. For example, silicon oxide, silicon nitride,
An inorganic insulating film such as silicon oxynitride or aluminum oxide, a polymer resin such as an acrylic resin, an epoxy resin, a silicone resin, or a polyester resin can be used.
Since the inorganic insulating film and the polymer resin film are liable to cause film defects such as pinholes, cracks, and scratches during formation, it is more preferable to have a multilayer structure. Further, even when a multilayer film is formed by laminating inorganic insulating films, it is more preferable to use a composite laminated film with a polymer resin because the pinholes in the base film are easily reflected.
【００３４】また、絶縁層５の形成方法としては、材料
に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性
蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法な
どの乾式成膜法や、グラビア印刷法、スクリーン印刷
法、フレキソ印刷法などの湿式成膜法などを用いること
ができる。As a method for forming the insulating layer 5, a dry film forming method such as a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a reactive vapor deposition method, an ion plating method, a sputtering method, or a gravure method is used depending on a material. A wet film forming method such as a printing method, a screen printing method, or a flexographic printing method can be used.
【００３５】次に、補助電極層６を形成する（図１
（ｄ））。補助電極層６の材料としては、Ａｕ、Ａｇ、
Ａｌ、Ｃｕ、Ｐｔなどの金属材料や合金材料を用いるこ
とが好ましく、蒸着膜や箔、ペースト等として用いるこ
とができる。補助電極層６の形成方法としては、材料に
応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、スパッタ
リング法、転写法、印刷法、熱圧着法などを用いること
ができる。ここで、補助電極層６は、少なくとも１辺以
上、透明陽極層２との接触部８を持ち、かつ陰極用引き
出し電極２ｂに接しないようにパターン成膜する（図１
（ｅ）は２辺、３辺を例示）。Next, the auxiliary electrode layer 6 is formed (FIG. 1).
(D)). As the material of the auxiliary electrode layer 6, Au, Ag,
It is preferable to use a metal material or an alloy material such as Al, Cu or Pt, and it can be used as a vapor deposition film, a foil, a paste or the like. As a method of forming the auxiliary electrode layer 6, a resistance heating vapor deposition method, an electron beam vapor deposition method, a sputtering method, a transfer method, a printing method, a thermocompression bonding method, or the like can be used depending on the material. Here, the auxiliary electrode layer 6 has a contact portion 8 with the transparent anode layer 2 on at least one side and is patterned so as not to contact the cathode extraction electrode 2b (FIG. 1).
(E) illustrates two sides and three sides).
【００３６】また、図３のように、補助電極層６をＥＬ
素子の基材として用いる場合には、補助電極層６とし
て、ポリプロピレン、ポリエーテルサルフォン、ポリカ
ーボネート、シクロオレフィンポリマー、ポリアリレー
ト、ポリアミド、ポリメチルメタクリレート等のプラス
チックフィルムやシート、ガラスや石英上に、Ａｕ、Ａ
ｇ、Ａｌ、Ｃｕなどの金属材料を成膜しても良く、これ
ら材料の金属箔を用いても良く、金属箔とプラスチック
フィルムとをドライラミネートして用いても良い。Further, as shown in FIG.
When it is used as a base material of an element, as the auxiliary electrode layer 6, on a plastic film or sheet such as polypropylene, polyether sulfone, polycarbonate, cycloolefin polymer, polyarylate, polyamide or polymethylmethacrylate, glass or quartz, Au, A
A metal material such as g, Al, or Cu may be formed into a film, a metal foil of these materials may be used, or a metal foil and a plastic film may be dry-laminated and used.
【００３７】また、金属箔からなる陰極層４、プラスチ
ックフィルムからなる絶縁層５、金属箔からなる補助電
極層６を予めドライラミネートしても良い。Further, the cathode layer 4 made of a metal foil, the insulating layer 5 made of a plastic film, and the auxiliary electrode layer 6 made of a metal foil may be previously dry laminated.
【００３８】[0038]
【実施例】以下、本発明に係わるＥＬ素子及びその製造
方法の実施例の一例を説明する。実施例１、２、３をそ
れぞれ図１、２、３に従って説明する。EXAMPLE An example of an EL element and a method for manufacturing the same according to the present invention will be described below. Examples 1, 2 and 3 will be described with reference to FIGS.
【００３９】＜実施例１＞まず、透光性基材1としてポ
リエチレンテレフタレートフィルム（１００μｍ）の一
方の面に、スパッタリング法を用いて透明陽極層２とし
てインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）を１５０ｎｍ形成した
（図１（ａ））。Example 1 First, indium tin oxide (ITO) having a thickness of 150 nm was formed as a transparent anode layer 2 on one surface of a polyethylene terephthalate film (100 μm) as a light-transmitting substrate 1 by a sputtering method. (FIG. 1 (a)).
【００４０】次に、フォトリソグラフィー法及びウェッ
トエッチング法を用いて、ＩＴＯ膜をパターンニング
し、引き出し電極２aを兼ねた透明陽極層２と陰極引き
出し電極２ｂとを形成した（図１（ｂ））。Next, the ITO film was patterned by using the photolithography method and the wet etching method to form the transparent anode layer 2 also serving as the extraction electrode 2a and the cathode extraction electrode 2b (FIG. 1 (b)). .
【００４１】次に、ＩＴＯ膜表面をＵＶオゾン処理した
後に、有機発光媒体層３として、ポリ［２−メトキシ−
５−（２'−エチル−ヘキシロキシ）−１，４−フェニ
レンビニレン］（ＭＥＨＰＰＶ）をダイレクトグラビア
法により１００ｎｍ形成した（図１（ｃ））。Next, after the surface of the ITO film was subjected to UV ozone treatment, poly [2-methoxy-] was formed as the organic light emitting medium layer 3.
5- (2′-ethyl-hexyloxy) -1,4-phenylene vinylene] (MEHPPV) was formed to 100 nm by the direct gravure method (FIG. 1 (c)).
【００４２】次に、陰極層４として、真空蒸着法により
Ｃａ（２０ｎｍ）とＡｇ（２００ｎｍ）をこの順に積層
形成した（図１（ｃ））。Next, as the cathode layer 4, Ca (20 nm) and Ag (200 nm) were laminated in this order by a vacuum vapor deposition method (FIG. 1 (c)).
【００４３】次に、絶縁層５として、エポキシ樹脂をス
クリーン印刷法により１μｍ形成した（図１（ｄ））。
ここで、絶縁層５は、補助電極層６と透明陽極層２とが
３辺において接触するように（図１（ｅ））、透明陽極
層２の接触部８が露出するようパターン成膜した。Next, as the insulating layer 5, an epoxy resin was formed to a thickness of 1 μm by a screen printing method (FIG. 1 (d)).
Here, the insulating layer 5 was patterned to expose the contact portion 8 of the transparent anode layer 2 so that the auxiliary electrode layer 6 and the transparent anode layer 2 were in contact with each other on three sides (FIG. 1E). .
【００４４】次に、補助電極層６として、真空蒸着法に
よりＡｌ膜を１μｍ形成した（図１（ｄ））。Next, as the auxiliary electrode layer 6, an Al film having a thickness of 1 μm was formed by a vacuum evaporation method (FIG. 1 (d)).
【００４５】乾燥窒素雰囲気中で、得られたＥＬ素子
（発光画素Ａ４サイズ）に８Ｖの電圧を印可したとこ
ろ、平均輝度が１００ｃｄ/ｍ2、面内の輝度むらが±５
％の均一な発光を得ることができた。When a voltage of 8 V was applied to the obtained EL element (light-emitting pixel A4 size) in a dry nitrogen atmosphere, the average luminance was 100 cd / m 2 and the in-plane luminance unevenness was ± 5.
% Of uniform luminescence could be obtained.
【００４６】＜実施例２＞実施例１のＥＬ素子におい
て、透明陽極層２をパターニングせずに、絶縁層７とし
て、エポキシ樹脂をスクリーン印刷法により１μｍ形成
した（図２（ｂ））。 ここで、陰極層４に直接給電す
るために、絶縁層７上に形成された陰極層４が露出する
するよう絶縁層５をパターン成膜した（図２（ｄ））。Example 2 In the EL device of Example 1, the transparent anode layer 2 was not patterned, and an epoxy resin was formed to a thickness of 1 μm by screen printing as the insulating layer 7 (FIG. 2 (b)). Here, in order to directly feed power to the cathode layer 4, the insulating layer 5 was patterned to expose the cathode layer 4 formed on the insulating layer 7 (FIG. 2D).
【００４７】乾燥窒素雰囲気中で、得られたＥＬ素子
（発光画素Ａ４サイズ）に８Ｖの電圧を印可したとこ
ろ、平均輝度が１００ｃｄ/ｍ2、面内の輝度むらが±５
％の均一な発光を得ることができた。When a voltage of 8 V was applied to the obtained EL element (light-emitting pixel A4 size) in a dry nitrogen atmosphere, the average luminance was 100 cd / m 2 , and the in-plane luminance unevenness was ± 5.
% Of uniform luminescence could be obtained.
【００４８】＜実施例３＞基材として、補助電極層６を
用いたＥＬ素子について、図３を用いて説明する。まず
補助電極層６として、ポリエステルフィルム（７５μ
ｍ）とＡｌ箔（５０μｍ）をウレタン系接着剤を用い
て、ドライラミネートした。Example 3 An EL element using the auxiliary electrode layer 6 as a base material will be described with reference to FIG. First, as the auxiliary electrode layer 6, a polyester film (75μ
m) and Al foil (50 μm) were dry laminated using a urethane adhesive.
【００４９】次に、補助電極層６のＡｌ箔側に、絶縁層
５としてエポキシ樹脂をスクリーン印刷法により１μｍ
形成した（図３（ｂ））。Next, an epoxy resin as an insulating layer 5 was formed on the Al foil side of the auxiliary electrode layer 6 by a screen printing method to a thickness of 1 μm.
Formed (FIG. 3 (b)).
【００５０】次に、陰極層４として、真空蒸着法により
Ａｇ（２００ｎｍ）とＣａ（２０ｎｍ）をこの順に積層
形成した（図３（ｂ））。Next, as the cathode layer 4, Ag (200 nm) and Ca (20 nm) were laminated in this order by a vacuum evaporation method (FIG. 3 (b)).
【００５１】次に、有機発光媒体層３として、ポリ［２
−メトキシ−５−（２'−エチル−ヘキシロキシ）−
１，４−フェニレン ビニレン］（ＭＥＨＰＰＶ）をダ
イレクトグラビア法により１００ｎｍ形成した（図３
（ｃ））。Next, as the organic light emitting medium layer 3, poly [2
-Methoxy-5- (2'-ethyl-hexyloxy)-
1,4-phenylene vinylene] (MEHPPV) was formed to a thickness of 100 nm by the direct gravure method (FIG. 3).
(C)).
【００５２】次に、透明陽極層２として、スパッタリン
グ法を用いてインジウム錫酸化物（ＩＴＯ）を１５０ｎ
ｍ形成した（図３（ｃ））。ここで、透明陽極層２は、
図３（ｄ）に示すように、３辺において補助電極層６と
接触するように形成した。Next, as the transparent anode layer 2, 150 n of indium tin oxide (ITO) is formed by the sputtering method.
m (Fig. 3 (c)). Here, the transparent anode layer 2 is
As shown in FIG. 3D, it was formed so as to be in contact with the auxiliary electrode layer 6 on three sides.
【００５３】乾燥窒素雰囲気中で、得られたＥＬ素子
（発光画素Ａ４サイズ）に８Ｖの電圧を印可したとこ
ろ、平均輝度が１００ｃｄ/ｍ2、面内の輝度むらが±５
％の均一な発光を得ることができた。When a voltage of 8 V was applied to the obtained EL element (light-emitting pixel A4 size) in a dry nitrogen atmosphere, the average luminance was 100 cd / m 2 , and the in-plane luminance unevenness was ± 5.
% Of uniform luminescence could be obtained.
【００５４】＜比較例１＞実施例１のＥＬ素子におい
て、絶縁層５と補助電極層６を形成しなかった。乾燥窒
素雰囲気中で、得られたＥＬ素子（発光画素Ａ４サイ
ズ）に８Ｖの電圧を印可したところ、発光画素の１／３
以下の面積しか発光しなかった。Comparative Example 1 In the EL device of Example 1, the insulating layer 5 and the auxiliary electrode layer 6 were not formed. When a voltage of 8 V was applied to the obtained EL element (light emitting pixel A4 size) in a dry nitrogen atmosphere, it was 1/3 of the light emitting pixel.
Only the following areas emitted light.
【００５５】[0055]
【発明の効果】本発明では、絶縁層を介して陰極層側に
積層され、かつ透明陽極層に接している補助電極層を有
するので、透明導電層の低抵抗化を図ると共に、補助電
極層の腐食や酸化、陰極との導通不良を防止し、輝度ム
ラのない大面積有機ＥＬ素子を安価に提供することがで
きる。According to the present invention, since the auxiliary electrode layer which is laminated on the cathode layer side through the insulating layer and is in contact with the transparent anode layer is provided, the resistance of the transparent conductive layer is reduced and the auxiliary electrode layer is provided. It is possible to provide a large-area organic EL element, which is free from unevenness in brightness, by preventing the corrosion and oxidation of the organic EL element and the defective conduction with the cathode.
【００５６】[0056]
【図１】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の
実施例１を説明した説明図である。FIG. 1 is an explanatory view illustrating Example 1 of an organic electroluminescence element of the present invention.
【図２】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の
実施例２を説明した説明図である。FIG. 2 is an explanatory view illustrating Example 2 of the organic electroluminescence element of the present invention.
【図３】本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の
実施例３を説明した説明図である。FIG. 3 is an explanatory view illustrating Example 3 of the organic electroluminescence element of the present invention.
１ 透光性基材 ２ 透明陽極層 ２ａ 陽極用引き出し電極 ２ｂ 陰極用引き出し電極 ３ 有機発光媒体層 ４ 陰極層 ５ 絶縁層 ６ 補助電極層 ７ 第二の絶縁層 ８ 接触部 1 Translucent base material 2 Transparent anode layer 2a Lead-out electrode for anode 2b Lead-out electrode for cathode 3 Organic light emitting medium layer 4 cathode layer 5 insulating layers 6 Auxiliary electrode layer 7 Second insulating layer 8 contact part
Claims (3)
層、陰極層からなる有機エレクトロルミネッセンス素子
において、絶縁層を介して陰極層側に積層され、かつ透
明陽極層に接している補助電極層を有することを特徴と
する有機エレクトロルミネッセンス素子。1. An organic electroluminescence device comprising at least a transparent anode layer, an organic light emitting medium layer, and a cathode layer, and an auxiliary electrode layer which is laminated on the cathode layer side with an insulating layer in between and which is in contact with the transparent anode layer. An organic electroluminescence device characterized by having.
材料からなることを特徴とする請求項１記載の有機エレ
クトロルミネッセンス素子。2. The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein the auxiliary electrode layer is made of at least one metal material.
樹脂からなることを特徴とする請求項１または２の何れ
かに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。3. The organic electroluminescence device according to claim 1, wherein the insulating layer is made of an inorganic insulating film and / or a polymer resin.
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