JP2003071251A - Material for separating isotope of hydrogen, manufacturing method therefor and separating device for isotope of hydrogen - Google Patents
Material for separating isotope of hydrogen, manufacturing method therefor and separating device for isotope of hydrogenInfo
- Publication number
- JP2003071251A JP2003071251A JP2001266674A JP2001266674A JP2003071251A JP 2003071251 A JP2003071251 A JP 2003071251A JP 2001266674 A JP2001266674 A JP 2001266674A JP 2001266674 A JP2001266674 A JP 2001266674A JP 2003071251 A JP2003071251 A JP 2003071251A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- hydrogen
- molecule
- hydrogen isotope
- deuterium
- tritium
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/10—Nuclear fusion reactors
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、核融合における水
素同位体燃料の精製や再利用、核燃料再処理、水素資源
回収、トリチウム（三重水素）製造に伴うトリチウムの
精製、トリチウム研究設備におけるトリチウムの精製と
回収などに用いられる水素同位体分離用材料とその製造
方法及びその水素同位体分離用材料を用いた水素同位体
分離装置に関する。TECHNICAL FIELD The present invention relates to refining and reuse of hydrogen isotope fuel in nuclear fusion, nuclear fuel reprocessing, hydrogen resource recovery, tritium refining associated with tritium (tritium) production, tritium in tritium research facilities. TECHNICAL FIELD The present invention relates to a hydrogen isotope separation material used for purification and recovery, a method for producing the same, and a hydrogen isotope separation device using the hydrogen isotope separation material.
【０００２】[0002]
【従来の技術】実用化を目指した核融合技術開発が進め
られているが、核融合炉はその燃料として使用される重
水素（ヂューテリウムＤ）または／及び三重水素（トリ
チウムＴ）によるＤ−Ｄ反応或いはＤ−Ｔ反応を起して
エネルギーを取り出すものである。例えば、Ｄ−Ｄ反応
では、その反応によってわずかにトリチウムが生成す
る。またＤ−Ｔ反応では、その１回の反応によってトリ
チウムは数％しか利用されず、その結果大部分のトリチ
ウムは反応しない状態でそのまま核融合炉反応容器から
排気される。2. Description of the Related Art Nuclear fusion technology is being developed for practical use, but a fusion reactor uses D-D with deuterium (deuterium D) or / and tritium (tritium T) used as fuel for the fusion reactor. Energy is taken out by causing a reaction or a DT reaction. For example, in the DD reaction, the reaction slightly produces tritium. Further, in the DT reaction, only a few percent of tritium is utilized by the one reaction, and as a result, most of the tritium is exhausted from the fusion reactor reaction vessel as it is without reacting.
【０００３】トリチウムは１８．６ｋｅＶのβ線を出す
半減期１２．３年の放射性元素であり、その使用にあた
っては、放射線防護の観点からその取扱い施設・設備か
らの環境への放出漏洩や人体への取込みを防止する義務
がある。水素同位体は、原子半径が小さくしかも水分子
の形態（ＨＴＯ）に成り易い性質があるため、放射性コ
バルトやウランのような放射性重金属元素に比べ、その
取り扱いや閉じ込めに技術的な困難を伴う物質である。Tritium is a radioactive element that emits β-rays of 18.6 keV and has a half-life of 12.3 years. In using it, from the viewpoint of radiation protection, its handling facility / equipment releases and leaks to the environment and the human body. There is an obligation to prevent the capture of Hydrogen isotopes have a small atomic radius and tend to be in the form of water molecules (HTO), so compared to radioactive heavy metal elements such as radioactive cobalt and uranium, they are technically difficult to handle and confine. Is.
【０００４】水素は、軽水素（Ｈ）、前記した重水素
（Ｄ）及び三重水素（Ｔ）の３種類の同位体を有し、そ
れらのガス成分としてはＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、
ＤＴの６成分がある。さらに酸素−水素同位体化合物と
して最も一般的な水成分であるＨ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、
ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯまで含めると全部で１２種類あ
る。これらの混合物から不純物である酸素原子を除去し
ながら、しかもそれら水素同位体の化学形態をＨ2、
Ｄ2、Ｔ2に整えて回収できる方法はこれまで無かった。Hydrogen has three isotopes of deuterium (H), deuterium (D) and tritium (T) described above, and their gas components are H 2 , D 2 , T 2 and HD, HT,
There are 6 components of DT. Furthermore, H 2 O, D 2 O, T 2 O, which are the most common water components as oxygen-hydrogen isotope compounds,
There are 12 types in total including HDO, HTO and DTO. While removing oxygen atoms as impurities from these mixtures, the chemical forms of these hydrogen isotopes are H 2 ,
The method can be recovered by trimmed to D 2, T 2 was not ever.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとしている課題】従来の水素同位体
分離方法としては、熱拡散法、プロトン伝導体法、深冷
壁拡散法、深冷蒸留法、低温ガスクロマトグラフィなど
があるが、何れの方法も極端な高温或いは低温という熱
条件下での分離法であるため、技術、材料、設備、経済
的な面等で様々な問題があった。しかも、それら従来の
方法では水素同位体（Ｈ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、Ｄ
Ｔ）の混合物からそれらの化学形態をＨ2、Ｄ2、Ｔ2に
整えて回収することはできなかった。The conventional hydrogen isotope separation methods include a thermal diffusion method, a proton conductor method, a deep-wall diffusion method, a deep-chill distillation method, and a low-temperature gas chromatography. Since it is a separation method under thermal conditions of extremely high temperature or low temperature, there are various problems in terms of technology, materials, equipment, economical aspects, and the like. Moreover, in these conventional methods, hydrogen isotopes (H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, D
It was not possible to recover the chemical forms from the mixture of T) by trimming them into H 2 , D 2 and T 2 .
【０００６】本発明は、前記従来の水素同位体分離手段
における課題に鑑み、水素同位体から成るＨ2、Ｄ2、Ｔ
2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴの何れか２〜６種類の混合ガス或
いは酸素−水素同位体化合物であるＨ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2
Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯについて、何れも最終的に
軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子
（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して分離回収することがで
きる水素同位体分離用材料とその製造方法及びその水素
同位体分離用材料を使用した水素同位体分離装置を提供
することを目的とするものである。In view of the problems of the above-mentioned conventional means for separating hydrogen isotopes, the present invention consists of hydrogen isotopes such as H 2 , D 2 and T.
2, HD, HT, either 2-6 kinds of mixed gas or oxygen DT - a hydrogen isotope compound H 2 O, D 2 O, T 2
Regarding O, HDO, HTO, and DTO, hydrogen can be finally separated into and recovered by converting the form into light hydrogen molecule (H 2 ), deuterium molecule (D 2 ) and tritium molecule (T 2 ), respectively. It is an object of the present invention to provide a material for isotope separation, a method for producing the same, and a hydrogen isotope separation apparatus using the material for hydrogen isotope separation.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明では、前記の目的
を達成するため、水素同位体ガスの６成分（Ｈ2、Ｄ2、
Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ）ならびに酸素−水素同位体化
合物の６種類（Ｈ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴ
Ｏ、ＤＴＯ）の計１２種類のうち、少なくとも２種類を
含む混合物から不純物である酸素原子を除去しながら、
水素同位体の化学形態をＨ2、Ｄ2、Ｔ2に変換して回収
する材料として、粒状等の基材にパラジウムと白金の二
成分の元素から構成される合金が担持された材料を提案
するものである。According to the present invention, in order to achieve the above-mentioned object, six components of hydrogen isotope gas (H 2 , D 2 ,
T 2 , HD, HT, DT) and six types of oxygen-hydrogen isotope compounds (H 2 O, D 2 O, T 2 O, HDO, HT)
O, DTO) out of 12 kinds in total, while removing oxygen atoms as impurities from a mixture containing at least two kinds,
As a material for recovering by converting the chemical form of hydrogen isotope into H 2 , D 2 , and T 2 , we propose a material in which an alloy composed of binary elements of palladium and platinum is supported on a granular base material. To do.
【０００８】本発明による水素同位体分離用材料は、無
機物質からなる基材にパラジウムと白金の二成分の元素
から構成される合金が担持されたものである。例えば炭
化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化チタン等の非
酸化物セラミックス或いはそれらと水素非吸蔵性金属か
ら構成される基材が、粒状、球状、多孔質状或いは繊維
状の形状を有し、この基材にパラジウムと白金から構成
される合金が担持されているものである。The material for separating hydrogen isotopes according to the present invention comprises a base material made of an inorganic material and an alloy composed of two elements, palladium and platinum, supported on the base material. For example, silicon carbide, silicon nitride, boron nitride, non-oxide ceramics such as titanium nitride or a substrate composed of them and a hydrogen non-absorbing metal has a granular, spherical, porous or fibrous shape, An alloy composed of palladium and platinum is carried on this base material.
【０００９】さらに、セルロース紙、発泡性ウレタン等
の有機材料を原料として用いる場合でも、その有機材料
をポリカルボシランを含浸してから不活性ガス雰囲気中
で高温で焼成し、さらに水素ガス中で高温焼成して無機
材料である多孔質炭化ケイ素からなる基材を得て、この
基材にパラジウムと白金から構成される合金を担持す
る。Further, even when an organic material such as cellulose paper or foaming urethane is used as a raw material, the organic material is impregnated with polycarbosilane, then fired at a high temperature in an inert gas atmosphere, and further in hydrogen gas. A base material made of porous silicon carbide, which is an inorganic material, is obtained by firing at a high temperature, and an alloy composed of palladium and platinum is carried on the base material.
【００１０】或いは、粒状、球状、多孔質状或いは繊維
状の形状を有する非酸化物セラミックス或いはそれらと
水素非吸蔵性金属から構成される材料の表面にポリカル
ボシランを含浸してから、これを不活性ガス雰囲気中で
高温で焼成し、さらに水素ガス中で高温焼成して得られ
る表面が多孔質の非酸化物セラミックス或いはそれらと
水素非吸蔵性金属から構成される基材にパラジウムと白
金から構成される合金を担持した水素同位体分離用材料
とする。Alternatively, the surface of a non-oxide ceramic having a granular, spherical, porous or fibrous shape or a material composed of the non-oxide ceramic and the non-hydrogen occluding metal is impregnated with polycarbosilane, and then this is impregnated. Non-oxide ceramics with a porous surface obtained by firing at high temperature in an inert gas atmosphere and further firing at high temperature in hydrogen gas, or palladium and platinum on a substrate composed of them and a hydrogen non-absorbing metal A material for separating hydrogen isotopes, which carries the constituent alloy.
【００１１】このような基材にパラジウムと白金の二成
分の元素から構成される合金が坦持された水素同位体分
離用材料は、軽水素と重水素の化合物（ＨＤ）から軽水
素分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）を、軽水素と三重水
素の化合物（ＨＴ）から軽水素分子（Ｈ2）と三重水素
分子（Ｔ2）を、重水素と三重水素の化合物（ＤＴ）か
ら重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）を、それら
全てのＨＤ、ＨＴ、ＤＴが混合した状態から軽水素分子
（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ 2）に
それぞれ形態変換して分離回収する機能を有している。On such a base material, a double composition of palladium and platinum is formed.
Of hydrogen isotope carried by an alloy composed of elements
Materials for release are light hydrogen and deuterium compounds (HD) to light water.
Elementary molecule (H2) And deuterium molecule (D2), Light hydrogen and Mie water
From a basic compound (HT) to a light hydrogen molecule (H2) And tritium
Molecule (T2) Is a compound of deuterium and tritium (DT)
Deuterium molecule (D2) And tritium molecule (T2) Those
From a mixed state of all HD, HT, and DT to light hydrogen molecules
(H2) And deuterium molecule (D2) And tritium molecule (T 2) To
Each has a function of converting the form and separating and collecting.
【００１２】このような水素同位体分離用材料は、例え
ば白金化合物とパラジウム化合物を含む溶液に基材を混
合し、さらに還元剤を添加し混合撹拌してから濾別する
無電解メッキ法により製造することができる。また他の
製造方法として、白金化合物とパラジウム化合物を含む
溶液に基材を混合し、撹拌しながら加熱乾燥させる溶液
浸漬法により製造することもできる。Such a material for hydrogen isotope separation is produced by an electroless plating method in which a base material is mixed with a solution containing a platinum compound and a palladium compound, a reducing agent is further added, the mixture is stirred, and the mixture is filtered. can do. Further, as another manufacturing method, it can be manufactured by a solution dipping method in which a substrate is mixed with a solution containing a platinum compound and a palladium compound and heated and dried with stirring.
【００１３】これらの水素同位体分離材料は、前述のよ
うな機能を有するため、水素同位体から成るＨ2、Ｄ2、
Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴの何れか２〜６種類の混合ガス
を軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分
子（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して分離回収する水素同
位体分離装置を構成することができる。例えば、クロマ
トグラフィーを原理として、そのカラムに前記の水素同
位体分離材料を充填し、室温近傍で、水素同位体から成
るＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴの何れか２〜６種
類の混合ガスを軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）
と三重水素分子（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して分離回
収する水素同位体分離装置を構成する。Since these hydrogen isotope separation materials have the functions as described above, H 2 , D 2 , and
A mixed gas of 2 to 6 kinds of T 2 , HD, HT and DT is converted into light hydrogen molecule (H 2 ), deuterium molecule (D 2 ) and tritium molecule (T 2 ) respectively and separated and collected. A hydrogen isotope separation device can be configured. For example, based on chromatography, the column is packed with the above-mentioned hydrogen isotope separation material, and any one of H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT consisting of hydrogen isotopes at around room temperature Six types of mixed gas are used as light hydrogen molecules (H 2 ) and deuterium molecules (D 2 ).
And a hydrogen isotope separation device that separates and collects the morphology of tritium molecules (T 2 ) by conversion.
【００１４】さらに、水素同位体が酸素−水素同位体化
合物であるＨ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、Ｄ
ＴＯを含む場合、水素同位体分離装置による分離する前
段階の処理として、酸素−水素同位体化合物から酸素原
子を除去してＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変換
した混合ガスとし、さらに前記のような水素同位体分離
材料を用いて、それら混合ガスのＨ2、Ｄ2、Ｔ2、Ｈ
Ｄ、ＨＴ、ＤＴを軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子
（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して
分離回収する。この場合、酸素−水素同位体化合物であ
るＨ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯから
酸素原子を除去してＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ
に変換した混合ガスとするため、安定化ジルコニア等の
酸化物イオン伝導体を用いることができる。Further, H 2 O, D 2 O, T 2 O, HDO, HTO and D whose hydrogen isotopes are oxygen-hydrogen isotope compounds.
When TO is included, as a treatment before the separation by a hydrogen isotope separation device, a mixture in which an oxygen atom is removed from an oxygen-hydrogen isotope compound and converted into H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT and gas, further with the hydrogen isotope separation material, such as, H 2 thereof mixed gas, D 2, T 2, H
D, HT, and DT are converted into light hydrogen molecules (H 2 ), deuterium molecules (D 2 ) and tritium molecules (T 2 ) respectively, and separated and collected. In this case, oxygen atoms are removed from the oxygen-hydrogen isotope compounds H 2 O, D 2 O, T 2 O, HDO, HTO, and DTO to remove H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT.
Since the mixed gas is converted into, the oxide ion conductor such as stabilized zirconia can be used.
【００１５】また、水素同位体の６成分（Ｈ2、Ｄ2、Ｔ
2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ）の何れか２〜６種類の混合ガス
ならびに酸素−水素同位体化合物の６種類（Ｈ2Ｏ、Ｄ2
Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯ）が他のガスと混
合している場合、酸化物イオン伝導体を用いて酸素−水
素同位体化合物の酸素原子を除去してＨ2、Ｄ2、Ｔ2、
ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変換した混合ガスとし、さらにその
後段で水素イオン伝導体を用いて他のガス成分から水素
同位体ガスの６成分（Ｈ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、Ｄ
Ｔ）を回収し、さらにその混合ガスを前記の水素同位体
分離装置により、室温近傍で軽水素分子（Ｈ2）と重水
素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）にそれぞれ形態変
換して分離回収する。The six components of hydrogen isotopes (H 2 , D 2 , T
2 , HD, HT, DT) mixed gas of 2 to 6 types and 6 types of oxygen-hydrogen isotope compounds (H 2 O, D 2
O, T 2 O, HDO, HTO, if DTO) is mixed with other gases, using an oxide ion conductor of oxygen - to remove oxygen atom of hydrogen isotope compound H 2, D 2, T 2 ,
The mixed gas is converted into HD, HT, and DT, and further, in the subsequent stage, hydrogen ion conductor is used to extract 6 components (H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, D) of hydrogen isotope gas from other gas components.
T) is recovered, and the mixed gas thereof is converted into light hydrogen molecules (H 2 ), deuterium molecules (D 2 ) and tritium molecules (T 2 ) in the vicinity of room temperature by the hydrogen isotope separation device. And collect and separate.
【００１６】[0016]
【発明の実施の形態】次に、図面を参照しながら、本発
明の実施の形態について、具体的且つ詳細に説明する。
これまで、室温付近の比較的低温な環境下での水素同位
体分離用にガスクロマトグラフィ用のカラム充填材とし
て、Ｐｄ基合金を使用したものが有望視されている。本
件発明者らは、この点からさらに検討を加えた結果、Ｐ
ｄ−Ｐｔ合金を非酸化物無機材料に担持したガスクロマ
トグラフィ用のカラム充填材が水素同位体分離に良好な
性能を発揮することに着目した。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Next, embodiments of the present invention will be described specifically and in detail with reference to the drawings.
Heretofore, it has been considered promising to use a Pd-based alloy as a column packing material for gas chromatography for hydrogen isotope separation in a relatively low temperature environment near room temperature. As a result of further study from this point, the present inventors found that P
It was noted that the column packing material for gas chromatography in which the d-Pt alloy is supported on the non-oxide inorganic material exhibits good performance for hydrogen isotope separation.
【００１７】ガスクロマトグラフィ用のカラム充填材を
得る場合、前記Ｐｄ−Ｐｔ合金を多孔質、繊維質等の通
水性、通気性を有する基材に担持させる。基材として
は、無機物質、特に炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ
素、窒化チタン等の非酸化物セラミックスが最適であ
る。その基材の形状としては、粒状、球状、多孔質状或
いは繊維状のものがよい。When a column packing material for gas chromatography is obtained, the Pd-Pt alloy is supported on a porous or fibrous material having water permeability and gas permeability. The base material is most preferably an inorganic material, especially non-oxide ceramics such as silicon carbide, silicon nitride, boron nitride, titanium nitride and the like. The shape of the base material is preferably granular, spherical, porous or fibrous.
【００１８】例えば、セルロース紙、発泡性ウレタン等
の有機材料をポリカルボシランを含浸してから不活性ガ
ス雰囲気中で高温で焼成し、さらに水素ガス中で高温焼
成して無機材料である多孔質炭化ケイ素からなる基材を
得る。或いは、粒状、球状、多孔質状或いは繊維状の形
状を有する非酸化物セラミックス或いはそれらと水素非
吸蔵性金属から構成される材料の表面にポリカルボシラ
ンを含浸してから、これを不活性ガス雰囲気中で高温で
焼成し、さらに水素ガス中で高温焼成して得られる表面
が多孔質化された非酸化物セラミックス或いはそれらと
水素非吸蔵性金属からなる基材を得る。For example, an organic material such as cellulose paper or foaming urethane is impregnated with polycarbosilane, then fired at a high temperature in an inert gas atmosphere, and further fired at a high temperature in hydrogen gas to form a porous inorganic material. A substrate made of silicon carbide is obtained. Alternatively, after impregnating polycarbosilane on the surface of a non-oxide ceramic having a granular, spherical, porous or fibrous shape or a material composed of the non-oxide ceramic and a non-hydrogen occluding metal, the non-oxide ceramic is treated with an inert gas. By firing at a high temperature in an atmosphere and further firing at a high temperature in hydrogen gas, a non-oxide ceramics having a porous surface or a substrate made of these and a hydrogen non-absorbing metal is obtained.
【００１９】次に、この基材に無電解メッキ法により前
記Ｐｄ−Ｐｔ合金を担持させる。そのために、白金化合
物とパラジウム化合物を含む溶液に前記のようにして得
られた基材を混合し、さらに還元剤を添加し混合撹拌し
てから濾過し、分離する。また他の製造方法として、溶
液浸漬法により基材に前記Ｐｄ−Ｐｔ合金を担持させる
手段をとることもできる。具体的には、白金化合物とパ
ラジウム化合物を含む溶液に基材を混合し、撹拌しなが
ら加熱乾燥させる。何れも湿式によるＰｄ−Ｐｔ合金担
持手段である。Next, the Pd-Pt alloy is supported on this substrate by electroless plating. For this purpose, the base material obtained as described above is mixed with a solution containing a platinum compound and a palladium compound, a reducing agent is further added, the mixture is stirred, and then filtered and separated. As another manufacturing method, it is possible to adopt a means of supporting the Pd-Pt alloy on the substrate by a solution dipping method. Specifically, the base material is mixed with a solution containing a platinum compound and a palladium compound, and heated and dried with stirring. Both are wet Pd-Pt alloy supporting means.
【００２０】図１に示すように、軽水素と重水素の化合
物（ＨＤ）、軽水素と三重水素の化合物（ＨＴ）及び重
水素と三重水素の化合物（ＤＴ）が前記の手段により得
られた水素同位体分離用材料の表面に接触すると、そら
れのＨＤ、ＨＴ及びＤＴは、それぞれＨ、Ｔ、Ｄ原子に
解離して基材に担持されたＰｄ−Ｐｔ合金に吸着され
る。そしてこられがＰｄ−Ｐｔ合金からそれぞれ軽水素
分子（Ｈ2）、三重水素分子（Ｔ2）及び重水素分子（Ｄ
2）の形態で脱離する。これは、Ｐｄ−Ｐｔ合金の表面
に吸着したＨ、Ｄ、Ｔ原子それぞれの離脱係数の差によ
る。As shown in FIG. 1, a compound of deuterium and deuterium (HD), a compound of deuterium and tritium (HT) and a compound of deuterium and tritium (DT) were obtained by the above-mentioned means. Upon contact with the surface of the hydrogen isotope separation material, the HD, HT and DT are dissociated into H, T and D atoms and adsorbed on the Pd-Pt alloy supported on the substrate. These are the light hydrogen molecule (H 2 ), the tritium molecule (T 2 ) and the deuterium molecule (D) from the Pd—Pt alloy, respectively.
Detach in the form of 2 ). This is due to the difference in the detachment coefficient of each of H, D, and T atoms adsorbed on the surface of the Pd-Pt alloy.
【００２１】このような水素同位体分離材料は、カラム
状のものに充填し、このカラムに水素同位体から成るＨ
2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ等を含むガスを通気す
ることにより、水素同位体から成るＨ2、Ｄ2、Ｔ2、Ｈ
Ｄ、ＨＴ、ＤＴの何れか２〜６種類の混合ガスを軽水素
分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子
（Ｔ 2）にそれぞれ形態変換して分離回収する。また、
酸素−水素同位体化合物であるＨ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、
ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯから酸素原子を除去してＨ2、
Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変換した混合ガスとし、
さらにそれらから軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子
（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して
分離回収する。Such a hydrogen isotope separation material is a column
H-comprising hydrogen isotopes in this column
2, D2, T2Ventilate gas containing HD, HT, DT, etc.
By this, H consisting of hydrogen isotopes2, D2, T2, H
2 to 6 kinds of mixed gas of D, HT, and DT are light hydrogen
Molecule (H2) And deuterium molecule (D2) And tritium molecule
(T 2) Is converted into each form and separated and collected. Also,
H, which is an oxygen-hydrogen isotope compound2O, D2O, T2O,
Removes oxygen atoms from HDO, HTO and DTO2,
D2, T2, Mixed gas converted to HD, HT, DT,
Furthermore, from them, light hydrogen molecules (H2) And the deuterium molecule
(D2) And tritium molecule (T2)
Separate and collect.
【００２２】図２は、水素同位体の６成分（Ｈ2、Ｄ2、
Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ）の何れか２〜６種類の混合ガ
スと酸素−水素同位体化合物の６種類（Ｈ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、
Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯ）が他のガスと混合し
ている場合の処理装置の例である。FIG. 2 shows the six components of hydrogen isotopes (H 2 , D 2 ,
T 2, HD, HT, either 2-6 type mixed gas of the oxygen DT) - 6 types of hydrogen isotope compounds (H 2 O, D 2 O ,
(T 2 O, HDO, HTO, DTO) is an example of a processing apparatus in the case of being mixed with other gas.
【００２３】前記の水素同位体分離装置を用いる前段階
の処理としてまず、対象ガスを酸化物イオン伝導体セル
を通し、酸素−水素同位体化合物の酸素原子を除去して
Ｈ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変換した混合ガス
にする。さらにその後段で水素イオン伝導体セルを通
し、他のガス成分から水素同位体ガスの６成分（Ｈ2、
Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ）を回収する。しかる後
に、その混合ガスを前記の水素同位体分離装置により、
室温近傍で軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三
重水素分子（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して分離回収す
る。As a pre-treatment using the above hydrogen isotope separation apparatus, first, a target gas is passed through an oxide ion conductor cell to remove oxygen atoms of an oxygen-hydrogen isotope compound to remove H 2 , D 2 , The mixed gas is converted into T 2 , HD, HT and DT. Further, in the subsequent stage, the hydrogen ion conductor cell is passed through, and from the other gas components, 6 components of hydrogen isotope gas (H 2 ,
D 2 , T 2 , HD, HT, DT). After that, the mixed gas is subjected to the above hydrogen isotope separation device,
At around room temperature, the morphology is converted into light hydrogen molecule (H 2 ), deuterium molecule (D 2 ) and tritium molecule (T 2 ), respectively, and separated and recovered.
【００２４】なおこの場合において、対象ガス中に水素
同位体の６成分（Ｈ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ）
の何れかと酸素−水素同位体化合物の６種類（Ｈ2Ｏ、
Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯ）以外に他のガ
スが混合していない場合、前記の水素イオン伝導体セル
を用いる必要はなく、対象ガスを酸化物イオン伝導体セ
ルを通し、酸素−水素同位体化合物の酸素原子を除去し
てＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変換しその後、
これらＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴの混合ガスを
前記の水素同位体分離装置により、室温近傍で軽水素分
子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）
にそれぞれ形態変換して分離回収すればよい。In this case, six components of hydrogen isotopes (H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, DT) in the target gas are used.
And any of the six types of oxygen-hydrogen isotope compounds (H 2 O,
D 2 O, T 2 O, HDO, HTO, DTO) if not mixed other gases in addition, it is not necessary to use the hydrogen ion conductor cell, the target gas through the oxide ion conductor cells , The oxygen atom of the oxygen-hydrogen isotope compound is removed and converted into H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT, and then
The mixed gas of H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT was subjected to the hydrogen isotope separation device described above by a hydrogen isotope separation device at around room temperature to form light hydrogen molecules (H 2 ), deuterium molecules (D 2 ) and tritium molecules (T 2 )
The respective forms may be converted into the respective forms and separated and recovered.
【００２５】次に、本発明の具体的な実施例について説
明する。
（実施例１）図３の左側にフローシートで示した工程に
より、多孔質ＳｉＣの基材にＰｄ−Ｐｔ合金を担持した
水素同位体分離材料を作った。この工程はまず、セルロ
ース紙や発泡ウレタンのような繊維性・多孔性の原材料
にポリカルボシランを含浸し、乾燥させてから空気中に
おいて２００〜２２０℃の温度で不融化処理する。その
後、アルゴン等の不活性ガス雰囲気中において９００〜
１，１００℃の温度で焼成する。この段階で、原材料の
セルロース或いはウレタン等の有機質成分が熱分解され
ながら揮散する。この材料を冷却した後、粉砕した後、
篩分けにより粒径０．２〜１ｍｍのサイズのものを回収
する。さらに、この粒体を水素ガスを数％程度含むアル
ゴンガス中において９００〜１，１００℃の温度で還元
焼成する。これによりＰｄ−Ｐｔ合金を担持するための
多孔質ＳｉＣの粒子状の基材ができる。Next, specific examples of the present invention will be described. (Example 1) A hydrogen isotope separation material in which a Pd-Pt alloy was supported on a porous SiC substrate was prepared by the process shown by the flow sheet on the left side of FIG. In this step, first, a fibrous / porous raw material such as cellulose paper or urethane foam is impregnated with polycarbosilane, dried, and then infusible at a temperature of 200 to 220 ° C. in air. Then, in an inert gas atmosphere such as argon,
Bake at a temperature of 1,100 ° C. At this stage, organic components such as cellulose or urethane as raw materials are volatilized while being thermally decomposed. After cooling this material, after crushing,
Those having a particle size of 0.2 to 1 mm are recovered by sieving. Further, the particles are reduced and fired at a temperature of 900 to 1,100 ° C. in an argon gas containing hydrogen gas of about several%. As a result, a porous SiC particulate base material for supporting the Pd-Pt alloy is formed.
【００２６】次に、塩化ＰｄのようなＰｄ塩及び塩化白
金酸のようなＰｔ塩を所定濃度で溶解した溶液中にヒド
ラジン溶液を加え、メッキ浴を作った。このメッキ浴を
撹拌しながら前記の多孔質ＳｉＣ粒子からなる基材を所
定の量加える。この状態を保つことによって、溶液中の
ＰｄイオンとＰｔイオンが金属状態にまで還元され、多
孔質ＳｉＣ粒子の基材の表面に合金の状態で沈着する。
この多孔質ＳｉＣ粒子の基材の表面にＰｄ−Ｐｔ合金が
沈着した粒子を溶液から濾過して分離し、水洗後乾燥す
る。以上により多孔質ＳｉＣの担体にＰｄ−Ｐｔ合金が
担持された水素同位体分離材料が得られる。Next, a hydrazine solution was added to a solution in which a Pd salt such as Pd chloride and a Pt salt such as chloroplatinic acid were dissolved at a predetermined concentration to form a plating bath. While stirring the plating bath, a predetermined amount of the base material composed of the porous SiC particles is added. By maintaining this state, Pd ions and Pt ions in the solution are reduced to the metallic state and deposited in the state of alloy on the surface of the base material of the porous SiC particles.
Particles of Pd-Pt alloy deposited on the surface of the base material of the porous SiC particles are separated from the solution by filtration, washed with water and dried. As described above, a hydrogen isotope separation material in which a Pd—Pt alloy is supported on a porous SiC carrier can be obtained.
【００２７】図４は、こうして得られた水素同位体分離
材料の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察し
た図である。上の図が倍率１５００倍、下の図が倍率１
２０００倍である。なお、多孔質ＳｉＣの基材へのＰｄ
−Ｐｔ合金の担持量は、メッキ浴中のＰｄとＰｔの濃度
を変えることにより、多孔質ＳｉＣの基材へのＰｄ−Ｐ
ｔ合金の担持量とそれらの比率を制御することが可能で
ある。このＰｄ−Ｐｔ合金の担持量とそれらの比率によ
り、水素同位体分離機能の制御が可能となる。FIG. 4 is a view of the surface of the hydrogen isotope separation material thus obtained, observed by a scanning electron microscope (SEM). The upper figure is 1500 times the magnification, the lower figure is the magnification 1
2000 times. In addition, Pd on the substrate of porous SiC
-The amount of Pt alloy supported can be changed by changing the concentrations of Pd and Pt in the plating bath to obtain Pd-P on the porous SiC substrate.
It is possible to control the supported amount of t alloy and the ratio thereof. The hydrogen isotope separation function can be controlled by the amount of the Pd-Pt alloy supported and the ratio thereof.
【００２８】（実施例２）図３の右側にフローシートで
示した工程により、表面多孔質ＳｉＣの基材にＰｄ−Ｐ
ｔ合金を担持した水素同位体分離材料を作った。この工
程はまず、粒径サイズ０．２〜１ｍｍ程度の非繊維性、
非多孔性の粒子を用い、その表面にポリカルボシランを
塗布（コーティング）し乾燥する。その後、これを空気
中において２００〜２２０℃の温度で不融化処理した
後、アルゴン等の不活性ガス雰囲気中において９００〜
１，１００℃の温度で焼成する。さらに、水素ガスを数
％程度含むアルゴンガス中において９００〜１，１００
℃の温度で還元焼成する。以上によって、Ｐｄ−Ｐｔ合
金を担持するための表面が多孔質なＳｉＣからなる基材
が得られる。(Embodiment 2) By the process shown in the flow sheet on the right side of FIG. 3, Pd-P was formed on the surface porous SiC substrate.
A hydrogen isotope separation material supporting a t-alloy was prepared. This process starts with a non-fibrous material having a particle size of about 0.2 to 1 mm,
Non-porous particles are used, and polycarbosilane is coated on the surface thereof and dried. Then, this is infusibilized in air at a temperature of 200 to 220 ° C., and then in an inert gas atmosphere such as argon to 900 to
Bake at a temperature of 1,100 ° C. Furthermore, in argon gas containing hydrogen gas of about several percent, 900-1,100
Reduction firing at a temperature of ℃. By the above, a substrate having a porous surface for supporting the Pd—Pt alloy is obtained.
【００２９】次に、前記実施例１と同様にしてＰｄイオ
ンとＰｔイオンを含むメッキ浴を作る。このメッキ浴を
撹拌しながら前記の表面が多孔質なＳｉＣ粒子の基材を
所定量を加える。この状態を保つことによって、溶液中
のＰｄイオンとＰｔイオンが金属状態にまで還元され、
表面が多孔質なＳｉＣ粒子の基材の表面にのみＰｄ−Ｐ
ｔ合金が沈着する。この表面が多孔質なＳｉＣ粒子の基
材の表面にＰｄ−Ｐｔ合金が沈着した粒子を溶液から濾
過して分離し、水洗した後乾燥する。以上により表面多
孔質ＳｉＣの基材にＰｄ−Ｐｔ合金が担持された水素同
位体分離材料が得られる。Then, a plating bath containing Pd ions and Pt ions is prepared in the same manner as in Example 1. While agitating this plating bath, a predetermined amount of the above-mentioned substrate of SiC particles having a porous surface is added. By maintaining this state, Pd ions and Pt ions in the solution are reduced to the metallic state,
Pd-P only on the surface of the SiC particle substrate with a porous surface
The t-alloy is deposited. Particles in which a Pd-Pt alloy is deposited on the surface of a substrate of SiC particles having a porous surface are separated from the solution by filtering, washed with water, and then dried. As described above, the hydrogen isotope separation material in which the Pd-Pt alloy is supported on the surface porous SiC substrate is obtained.
【００３０】図５は、こうして得られた水素同位体分離
材料の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察し
た図である。上の図が倍率１５００倍、下の図が倍率３
０００倍である。なおこの場合もまた、多孔質ＳｉＣの
基材へのＰｄ−Ｐｔ合金の担持量は、メッキ浴中のＰｄ
とＰｔの濃度を変えることにより、多孔質ＳｉＣの基材
へのＰｄ−Ｐｔ合金の担持量とそれらの比率を制御する
ことが可能である。このＰｄ−Ｐｔ合金の担持量とそれ
らの比率により、水素同位体分離機能の制御が可能とな
る。FIG. 5 is a view of the surface of the hydrogen isotope separation material thus obtained, observed by a scanning electron microscope (SEM). The upper figure is 1500 times the magnification, the lower figure is the magnification 3
It is 000 times. In this case also, the amount of Pd-Pt alloy supported on the porous SiC substrate is determined by the amount of Pd in the plating bath.
By changing the Pt and Pt concentrations, it is possible to control the loading amount of the Pd-Pt alloy on the porous SiC substrate and their ratio. The hydrogen isotope separation function can be controlled by the amount of the Pd-Pt alloy supported and the ratio thereof.
【００３１】（実施例３）多孔質ＳｉＣにＰｄ−Ｐｔ合
金を担持した水素同位体分離材料を、内径３ｍｍ、長さ
４ｍのガスクロマトグラフィー用のステンレス管カラム
に充填した。このカラムを図６に示すような水素同位体
分離装置に組み込み、Ａｒガスをキャリアガスとして、
Ｈ2とＤ2の５０％ずつ混合したガスをカラム温度２０℃
の状態で前記カラムに流した。そして、カラムから流出
するガスの組成を質量分析器により質量分析して計測し
た。この結果、カラムから流出するガスに含まれる
Ｈ2、Ｄ2、ＨＤの質量分析計のディテクタで検出される
強度と時間との関係を図７に示す。(Example 3) A hydrogen isotope separation material in which Pd-Pt alloy was supported on porous SiC was packed in a stainless steel column for gas chromatography having an inner diameter of 3 mm and a length of 4 m. This column was installed in a hydrogen isotope separation device as shown in FIG. 6, and Ar gas was used as a carrier gas.
A column temperature of 20 ° C. was obtained by mixing 50% each of H 2 and D 2.
The column was flowed in the above state. Then, the composition of the gas flowing out from the column was measured by mass spectrometry using a mass spectrometer. As a result, FIG. 7 shows the relationship between the intensities detected by the detectors of the H 2 , D 2 , and HD mass spectrometers contained in the gas flowing out of the column and the time.
【００３２】カラムの充填剤として使用した水素同位体
分離材料に水素同位体分離機能が無い場合は、分離気体
中に含まれる全ての水素同位成分がカラム出口から同じ
時間に流出しはじめる。ところが図７に示すようにＨ2
とＤ2の平衡化反応によって生成するＨＤの成分比率は
極端に低く、また、カラム出口のガス回収のタイミング
により、７００〜１３００秒の間にＤ2が、３０００秒
以降にＨ2がそれぞれ高純度で回収できる。この結果か
ら、水素同位体をＨ2及びＤ2の形態で分離して回収でき
ることが分かる。化学的性質が同様のトリチウム（Ｈ
Ｔ、ＤＴ、Ｔ2）の場合も同様の現象が推測される。When the hydrogen isotope separation material used as the packing material for the column does not have a hydrogen isotope separation function, all the hydrogen isotope components contained in the separated gas begin to flow out from the column outlet at the same time. However, as shown in FIG. 7 H 2
The component ratio of HD produced by the equilibration reaction between D and D 2 is extremely low, and D 2 is high between 700 and 1300 seconds and H 2 is high after 3000 seconds depending on the gas recovery timing at the column outlet. It can be recovered in purity. From this result, it is understood that the hydrogen isotopes can be separated and recovered in the form of H 2 and D 2 . Tritium (H
The same phenomenon is presumed in the case of T, DT, T 2 ).
【００３３】（実施例４）粉砕したＰｄ／Ｐｔ合金にＣ
ｕ粒子を混合したものを前記カラムに充填して使用した
場合と、前記の多孔質ＳｉＣの基材にＰｄ−Ｐｔ合金を
担持した水素同位体分離材料を前記カラムに充填して使
用した場合との性能を比較した結果を図８と図９に示
す。図８は、前述の図７と同様に、カラムから流出する
ガスに含まれるＨ2、Ｄ2、ＨＤの質量分析計のディテク
タで検出される強度と時間との関係を示したグラフであ
る。また、図９は、ガス中に含まれる重水素の純度とそ
の回収率との関係を示すグラフである。Example 4 C was added to the crushed Pd / Pt alloy.
A case where a mixture of u particles is packed in the column and used, and a case where the column is packed with a hydrogen isotope separation material in which a Pd—Pt alloy is supported on the porous SiC substrate is used. The results of comparing the performances of the above are shown in FIGS. 8 and 9. FIG. 8 is a graph showing the relationship between the intensities detected by the detectors of the H 2 , D 2 , and HD mass spectrometers contained in the gas flowing out of the column and the time, as in FIG. 7 described above. FIG. 9 is a graph showing the relationship between the purity of deuterium contained in the gas and the recovery rate thereof.
【００３４】この結果から、粉砕したＰｄ／Ｐｔ合金に
Ｃｕ粒子を混合した比較品に比べ、多孔質ＳｉＣにＰｄ
−Ｐｔ合金を担持した前述の水素同位体分離材料をカラ
ムに充填して使用した場合の方が、回収できる重水素の
純度が優れていることが分かる。From these results, compared to the comparative product in which Cu particles were mixed with crushed Pd / Pt alloy, Pd was added to porous SiC.
It can be seen that the purity of deuterium that can be recovered is superior when the column is filled with the above-described hydrogen isotope separation material that supports —Pt alloy.
【００３５】[0035]
【発明の効果】以上説明した通り、本発明による水素同
位体分離材料をそれを使用した水素同位体分離装置で
は、水素同位体から成るＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、
ＤＴの何れか２〜６種類の混合ガス或いは酸素−水素同
位体化合物であるＨ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴ
Ｏ、ＤＴＯについて、何れも最終的に軽水素分子
（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）に
それぞれ形態変換して高純度で分離回収することができ
る。As described above, in the hydrogen isotope separation apparatus using the hydrogen isotope separation material according to the present invention, H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT composed of hydrogen isotopes,
Mixed gas of any 2 to 6 kinds of DT or H 2 O, D 2 O, T 2 O, HDO, HT which is an oxygen-hydrogen isotope compound
Both O and DTO can be finally converted into a light hydrogen molecule (H 2 ), a deuterium molecule (D 2 ) and a tritium molecule (T 2 ), and can be separated and recovered with high purity.
【００３６】さらに、本発明による水素同位体分離材料
の製造方法によれば、少なくとも表面が多孔質体である
基材を湿式によりＰｄ−Ｐｔ合金を担持させることがで
きるので、簡便な手段で性能の高い水素同位体分離材料
を製造することができる。Further, according to the method for producing a hydrogen isotope separation material of the present invention, since the Pd-Pt alloy can be carried by a wet method on a base material having at least a surface of a porous body, the performance can be achieved by a simple means. It is possible to produce a hydrogen isotope separation material with high efficiency.
【図１】本発明による水素同位体分離材料における水素
同位体の分離メカニズムを示す概念図である。FIG. 1 is a conceptual diagram showing a hydrogen isotope separation mechanism in a hydrogen isotope separation material according to the present invention.
【図２】酸素−水素同位体化合物が他のガスと混合して
いる場合の本発明の一実施形態による水素同位体分離装
置の例を示す概略図である。FIG. 2 is a schematic diagram showing an example of a hydrogen isotope separation device according to an embodiment of the present invention when an oxygen-hydrogen isotope compound is mixed with another gas.
【図３】本発明による水素同位体分離材料を製造する方
法を示す製造工程のフローシートである。FIG. 3 is a flow sheet of a manufacturing process showing a method for manufacturing a hydrogen isotope separation material according to the present invention.
【図４】本発明の一実施形態による水素同位体分離材料
の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察した図
である。FIG. 4 is a diagram in which the surface of a hydrogen isotope separation material according to an embodiment of the present invention is observed by a scanning electron microscope (SEM).
【図５】本発明の他の実施形態による水素同位体分離材
料の表面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察した
図である。FIG. 5 is a view observing the surface of a hydrogen isotope separation material according to another embodiment of the present invention with a scanning electron microscope (SEM).
【図６】水素同位体分離材料の性能評価試験装置を兼ね
た本発明の一実施形態による水素同位体分離装置の例を
示す概略図である。FIG. 6 is a schematic diagram showing an example of a hydrogen isotope separation device according to an embodiment of the present invention, which also serves as a performance evaluation test device for a hydrogen isotope separation material.
【図７】図６に示した試験装置において、カラムから流
出するガスに含まれるＨ2、Ｄ2、ＨＤの質量分析計のデ
ィテクタで検出された強度と時間との関係を示すグラフ
である。FIG. 7 is a graph showing the relationship between the intensities detected by the detectors of the H 2 , D 2 , and HD mass spectrometers contained in the gas flowing out from the column in the test apparatus shown in FIG. 6 and time.
【図８】図６に示した試験装置において、カラムとから
流出するガスに含まれるＨ2、Ｄ2、ＨＤの質量分析計の
ディテクタで検出された強度と時間との関係を示すグラ
フである。FIG. 8 is a graph showing the relationship between the intensities detected by the detectors of the H 2 , D 2 , and HD mass spectrometers contained in the gas flowing out from the column in the test apparatus shown in FIG. 6 and time. .
【図９】図６に示した試験装置において、ガス中に含ま
れる重水素の純度とその回収率との関係を示すグラフで
ある。9 is a graph showing the relationship between the purity of deuterium contained in gas and the recovery rate thereof in the test apparatus shown in FIG.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０１Ｂ 31/36 Ｃ０１Ｂ 31/36 ６０１Ｙ Ｇ２１Ｂ 1/00 Ｇ２１Ｂ 1/00 Ｐ Ｇ２１Ｆ 9/02 ５１１ Ｇ２１Ｆ 9/02 ５１１Ｐ ５１１Ｓ ５５１ ５５１Ｅ (72)発明者 伊藤 剛士 茨城県水戸市堀町1044 株式会社化研内 (72)発明者 蓼沼 克嘉 茨城県水戸市堀町1044 株式会社化研内 (72)発明者 渡辺 国昭 富山県富山市五福3190 富山大学内 (72)発明者 松山 政夫 富山県富山市五福3190 富山大学内 Ｆターム(参考） 4G046 MA14 MB03 MC04 4G066 AA02B AA02C AA72C AE19C BA09 BA16 BA22 CA38 DA01 EA20 FA11 FA22 FA33 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of front page (51) Int.Cl. 7 Identification code FI theme code (reference) C01B 31/36 C01B 31/36 601Y G21B 1/00 G21B 1/00 P G21F 9/02 511 G21F 9/02 511P 511S 551 551E (72) Inventor Takeshi Ito 1044 Horimachi, Mito City, Ibaraki Prefecture 1044 Kakenai Co., Ltd. (72) Inventor Katsuyoshi Tatenuma 1044 Horimachi, Mito City, Ibaraki Prefecture 72 Kuniaki Watanabe Inventor 3190 Gofuku, Toyama City, Toyama Prefecture (72) Inventor Masao Matsuyama 3190 Gofuku, Toyama City, Toyama Prefecture F Term (reference) 4G046 MA14 MB03 MC04 4G066 AA02B AA02C AA72C AE19C BA09 BA16 BA22 CA38 DA01 EA20 FA11 FA22 FA33 FA33
Claims (12)
金の二成分の元素から構成される合金が担持されたこと
を特徴とする水素同位体分離用材料。1. A material for hydrogen isotope separation, characterized in that an alloy composed of binary elements of palladium and platinum is carried on a base material composed of an inorganic substance.
らと水素非吸蔵性金属から構成され、その基材が粒状、
球状、多孔質状或いは繊維状の形状を有し、この基材に
パラジウムと白金から構成される合金が担持されている
ことを特徴とする水素同位体分離用材料。2. The base material is made of non-oxide ceramics or those and a hydrogen non-storing metal, and the base material is granular.
A material for separating hydrogen isotopes, which has a spherical shape, a porous shape, or a fibrous shape, and an alloy composed of palladium and platinum is carried on this base material.
から不活性ガス雰囲気中で高温で焼成し、さらに水素ガ
ス中で高温焼成して得られる多孔質炭化ケイ素からなる
基材にパラジウムと白金から構成される合金を担持した
ことを特徴とする水素同位体分離用材料。3. A substrate made of porous silicon carbide obtained by impregnating an organic material with polycarbosilane, firing at high temperature in an inert gas atmosphere, and then firing at high temperature in hydrogen gas. A material for separating hydrogen isotopes, which is characterized by carrying an alloy composed of
状を有する非酸化物セラミックス或いはそれらと水素非
吸蔵性金属から構成される材料の表面にポリカルボシラ
ンを含浸してから、これを不活性ガス雰囲気中で高温で
焼成し、さらに水素ガス中で高温焼成して得られる表面
が多孔質の非酸化物セラミックス或いはそれらと水素非
吸蔵性金属から構成される基材にパラジウムと白金から
構成される合金を担持したことを特徴とする水素同位体
分離用材料。4. The surface of a non-oxide ceramic having a granular, spherical, porous or fibrous shape or a material composed of the non-oxide ceramic and a metal which does not absorb hydrogen is impregnated with polycarbosilane. Non-oxide ceramics with a porous surface obtained by firing at high temperature in an inert gas atmosphere and further firing at high temperature in hydrogen gas, or palladium and platinum on a substrate composed of them and a hydrogen non-absorbing metal A material for separating hydrogen isotopes, which is characterized in that an alloy comprising the same is carried.
ジウムと白金の二成分の元素から構成される合金が坦持
された水素同位体分離用材料が、軽水素と重水素の化合
物（ＨＤ）から軽水素分子（Ｈ2 ）と重水素分子
（Ｄ2 ）を、軽水素と三重水素の化合物（ＨＴ）から軽
水素分子（Ｈ2 ）と三重水素分子（Ｔ2）を、重水素と
三重水素の化合物（ＤＴ）から重水素分子（Ｄ2）と三
重水素分子（Ｔ2）を、それら全てのＨＤ、ＨＴ、ＤＴ
が混合した状態から軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子
（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して
分離回収する機能を有していることを特徴とする水素同
位体分離用材料。5. A material for hydrogen isotope separation in which an alloy composed of binary elements of palladium and platinum is carried on the substrate according to any one of claims 1 to 4 is a compound of deuterium and deuterium. Deuterium molecule (H 2 ) and deuterium molecule (D 2 ) from (HD), deuterium molecule (H 2 ) and tritium molecule (T 2 ) from deuterium and tritium compound (HT) Deuterium molecule (D 2 ) and tritium molecule (T 2 ) are converted from a compound of hydrogen and tritium (DT) into HD, HT and DT of all of them.
Hydrogen isotope characterized by having a function of converting the form from a mixed state of light hydrogen molecule (H 2 ), deuterium molecule (D 2 ) and tritium molecule (T 2 ) respectively and separating and collecting Material for body separation.
液に基材を混合し、さらに還元剤を添加し混合撹拌して
から濾別する無電解メッキ法により製造することを特徴
とする請求項１〜５の何れかに記載の水素同位体分離用
材料の製造方法。6. The electroless plating method according to claim 1, wherein the base material is mixed with a solution containing a platinum compound and a palladium compound, a reducing agent is further added, the mixture is stirred, and the mixture is filtered to obtain an electroless plating method. 5. The method for producing the hydrogen isotope separation material according to any one of 5 above.
液に基材を混合し、撹拌しながら加熱乾燥させる溶液浸
漬法により製造することを特徴とする請求項１〜５の何
れかに記載の水素同位体分離用材料の製造方法。7. The hydrogen isotope according to claim 1, wherein the hydrogen isotope is produced by a solution dipping method in which a substrate is mixed with a solution containing a platinum compound and a palladium compound and heated and dried with stirring. A method for producing a material for body separation.
離材料を用いて、水素同位体から成るＨ2、Ｄ2、Ｔ2、
ＨＤ、ＨＴ、ＤＴの何れか２〜６種類の混合ガスを軽水
素分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ
2）にそれぞれ形態変換して分離回収する機能を有して
いることを特徴とする水素同位体分離装置。8. The hydrogen isotope separation material according to claim 5, wherein H 2 , D 2 , T 2 comprising hydrogen isotopes is used.
A mixed gas of 2 to 6 kinds of HD, HT and DT is used as a light hydrogen molecule (H 2 ), a deuterium molecule (D 2 ) and a tritium molecule (T
2 ) A hydrogen isotope separation device characterized in that it has a function of converting the form into a separate form and separating and recovering.
離用装置として、クロマトグラフィーを原理として、室
温近傍で、水素同位体から成るＨ2、Ｄ2、Ｔ 2、ＨＤ、
ＨＴ、ＤＴの何れか２〜６種類の混合ガスを軽水素分子
（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）に
それぞれ形態変換して分離回収する機能を有しているこ
とを特徴とする水素同位体分離装置。9. The hydrogen isotope component according to claim 8.
As a separation device, the principle of chromatography
H composed of hydrogen isotopes near temperature2, D2, T 2, HD,
2 to 6 kinds of mixed gas of HT and DT are used as light hydrogen molecules
(H2) And deuterium molecule (D2) And tritium molecule (T2) To
Each has the function of converting the form and separating and collecting.
And a hydrogen isotope separation device.
であるＨ2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯ
である場合、水素同位体分離装置による分離する前段階
の処理として、酸素−水素同位体化合物から酸素原子を
除去してＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変換した
混合ガスとし、さらに前記請求項１〜５の何れかに記載
の水素同位体分離材料を用いて、それら混合ガスの
Ｈ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴを軽水素分子（Ｈ2）
と重水素分子（Ｄ2）と三重水素分子（Ｔ2）にそれぞれ
形態変換して分離回収する機能を有していることを特徴
とする水素同位体分離装置。10. H 2 O, D 2 O, T 2 O, HDO, HTO, DTO whose hydrogen isotope is an oxygen-hydrogen isotope compound.
In the case of the above, a mixed gas obtained by removing oxygen atoms from an oxygen-hydrogen isotope compound and converting it into H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT as a treatment in a step before separation by a hydrogen isotope separation device. Furthermore, using the hydrogen isotope separation material according to any one of claims 1 to 5, H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT of the mixed gas are converted to light hydrogen molecules (H 2 ).
And a deuterium molecule (D 2 ) and tritium molecule (T 2 ) each having a function of performing morphological conversion and separating and collecting, respectively, a hydrogen isotope separation device.
2Ｏ、Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯから酸素
原子を除去してＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変
換した混合ガスとするため、酸化物イオン伝導体を用い
ることを特徴とする請求項１０に記載の水素同位体分離
用装置。11. An oxygen-hydrogen isotope compound, H
Oxygen atoms are removed from 2 O, D 2 O, T 2 O, HDO, HTO, and DTO to obtain a mixed gas that is converted into H 2 , D 2 , T 2 , HD, HT, and DT, so that oxide ion conduction The apparatus for separating hydrogen isotopes according to claim 10, wherein a body is used.
Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ）の何れか２〜６種類の混合ガ
スならびに酸素−水素同位体化合物の６種類（Ｈ 2Ｏ、
Ｄ2Ｏ、Ｔ2Ｏ、ＨＤＯ、ＨＴＯ、ＤＴＯ）が他のガスと
混合している場合、酸化物イオン伝導体を用いて酸素原
子を除去してＨ2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴに変換
した混合ガスとし、さらにその後段で水素イオン伝導体
を用いて他のガス成分から水素同位体ガスの６成分（Ｈ
2、Ｄ2、Ｔ2、ＨＤ、ＨＴ、ＤＴ）を回収し、さらにそ
の混合ガスをクロマトグラフィーを原理として、室温近
傍で軽水素分子（Ｈ2）と重水素分子（Ｄ2）と三重水素
分子（Ｔ2）にそれぞれ形態変換して分離回収すること
を特徴とする請求項１１に記載の水素同位体分離装置。12. Six components of hydrogen isotope (H2, D2,
T2, HD, HT, DT) any 2 to 6 types of mixed gas
And six types of oxygen-hydrogen isotope compounds (H 2O,
D2O, T2O, HDO, HTO, DTO) and other gases
If mixed, use an oxide ion conductor to
Remove the child, H2, D2, T2, HD, HT, DT conversion
Mixed gas, and then hydrogen ion conductor
6 components of hydrogen isotope gas (H
2, D2, T2, HD, HT, DT)
The mixed gas of
By the side, light hydrogen molecules (H2) And deuterium molecule (D2) And tritium
Molecule (T2) Converting each form to separate and collect
The hydrogen isotope separation device according to claim 11, wherein:
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001266674A JP2003071251A (en) | 2001-09-04 | 2001-09-04 | Material for separating isotope of hydrogen, manufacturing method therefor and separating device for isotope of hydrogen |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001266674A JP2003071251A (en) | 2001-09-04 | 2001-09-04 | Material for separating isotope of hydrogen, manufacturing method therefor and separating device for isotope of hydrogen |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003071251A true JP2003071251A (en) | 2003-03-11 |
Family
ID=19092924
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001266674A Pending JP2003071251A (en) | 2001-09-04 | 2001-09-04 | Material for separating isotope of hydrogen, manufacturing method therefor and separating device for isotope of hydrogen |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003071251A (en) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007186366A (en) * | 2006-01-12 | 2007-07-26 | Toshiba Corp | Apparatus for producing gaseous hydrogen and method for the same |
| JP2013104727A (en) * | 2011-11-11 | 2013-05-30 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | Waste water treatment device and waste water treatment method for nuclear facility |
| JP2017504785A (en) * | 2013-11-13 | 2017-02-09 | サヴァンナ リヴァー ニュークリア ソリューションズ リミテッド ライアビリティ カンパニー | Tritiated water decontamination |
| CN110627019A (en) * | 2019-09-26 | 2019-12-31 | 电子科技大学 | Hydrogen isotope extraction assembly for hydrogen-containing mixed gas under high-temperature condition |
| CN112892210A (en) * | 2020-12-03 | 2021-06-04 | 中船重工（邯郸）派瑞特种气体有限公司 | Deuterium purification device |
| US11058994B2 (en) | 2019-01-18 | 2021-07-13 | Savannah River National Solutions, LLC | Tritium cleanup system and method |
| KR102721371B1 (en) | 2024-08-05 | 2024-10-25 | 주식회사 에이젠코어 | Apparatus for producing deuterium comprising multiple module |
-
2001
- 2001-09-04 JP JP2001266674A patent/JP2003071251A/en active Pending
Cited By (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007186366A (en) * | 2006-01-12 | 2007-07-26 | Toshiba Corp | Apparatus for producing gaseous hydrogen and method for the same |
| JP2013104727A (en) * | 2011-11-11 | 2013-05-30 | Hitachi-Ge Nuclear Energy Ltd | Waste water treatment device and waste water treatment method for nuclear facility |
| JP2017504785A (en) * | 2013-11-13 | 2017-02-09 | サヴァンナ リヴァー ニュークリア ソリューションズ リミテッド ライアビリティ カンパニー | Tritiated water decontamination |
| US10381121B2 (en) | 2013-11-13 | 2019-08-13 | Savannah River Nuclear Solutions, Llc | Decontamination of tritiated water |
| US11087897B2 (en) | 2013-11-13 | 2021-08-10 | Savannah River Nuclear Solutions, Llc | Decontamination of tritiated water |
| US11058994B2 (en) | 2019-01-18 | 2021-07-13 | Savannah River National Solutions, LLC | Tritium cleanup system and method |
| CN110627019A (en) * | 2019-09-26 | 2019-12-31 | 电子科技大学 | Hydrogen isotope extraction assembly for hydrogen-containing mixed gas under high-temperature condition |
| CN110627019B (en) * | 2019-09-26 | 2022-12-13 | 电子科技大学 | Hydrogen isotope extraction assembly for hydrogen-containing mixed gas under high-temperature condition |
| CN112892210A (en) * | 2020-12-03 | 2021-06-04 | 中船重工（邯郸）派瑞特种气体有限公司 | Deuterium purification device |
| CN112892210B (en) * | 2020-12-03 | 2022-01-25 | 中船重工（邯郸）派瑞特种气体有限公司 | Deuterium purification device |
| KR102721371B1 (en) | 2024-08-05 | 2024-10-25 | 주식회사 에이젠코어 | Apparatus for producing deuterium comprising multiple module |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2568184C2 (en) | Method for detritiation of soft household wastes and apparatus therefore | |
| US4960573A (en) | Recovering method of catalytic component and carrier from waste catalyst | |
| JPH0833491B2 (en) | Method and apparatus for decontaminating gaseous waste in a nuclear fuel cycle of a fusion reactor | |
| Ban et al. | Chromatographic separation of lithium isotopes with silica based monobenzo-15-crown-5 resin | |
| JP2003071251A (en) | Material for separating isotope of hydrogen, manufacturing method therefor and separating device for isotope of hydrogen | |
| JP5946034B2 (en) | Processed precious metal-containing scrap, method for producing the same, and method for recovering precious metal | |
| CN105617982B (en) | In a kind of removal radioactive water110mInorganic adsorbent of Ag and preparation method thereof | |
| CN105976872B (en) | A kind of processing unit of fusion-fission hybrid reactor fusion target chamber product | |
| JPH0833490B2 (en) | Method and apparatus for decontaminating waste gas from a fusion reactor fuel cycle | |
| CA1171059A (en) | Method for preparing a catalyst for an isotopic exchange column | |
| US8066861B1 (en) | Method for preparing metal powder, device for preparing metal powder, method for processing spent nuclear fuel | |
| AU2007280776A1 (en) | Activated mercury collector and method for the selective determination of mercury species | |
| Baba et al. | Isotope exchange reaction on Li2ZrO3 | |
| Asakura et al. | Application of proton-conducting ceramics and polymer permeable membranes for gaseous tritium recovery | |
| CN111351832A (en) | Nuclear material tracing method | |
| Rozenkevich et al. | Isotope separation using PEM electrochemical systems | |
| JPH06138292A (en) | Method for recovering gaseous ruthenium with polyvinylpyridine | |
| US20180126335A1 (en) | Membrane electrode for absorbing tritium and method for recovering tritium | |
| Morris et al. | The removal of low concentrations of iodine from air on a plant scale | |
| Trautmann et al. | Rapid continuous chemical methods for studies of nuclei far from stability | |
| Munakata et al. | Development of an improved ceramic tritium breeder: Ceramic breeder with catalytic function | |
| JP4885149B2 (en) | Method for separating and recovering precious metals | |
| CN105976871A (en) | Method for processing products of fusion-fission hybrid reactor fusion target chamber | |
| Drápala et al. | Metallurgy of pure metals | |
| JPS6321524B2 (en) |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A711 | Notification of change in applicant |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A712 Effective date: 20040430 |
|
| A711 | Notification of change in applicant |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A712 Effective date: 20060329 |