JP2002509601A

JP2002509601A - 低パワー大容量試料処理型の核四極共鳴（ｎｑｒ）による爆薬および麻薬の検出方法

Info

Publication number: JP2002509601A
Application number: JP50276593A
Authority: JP
Inventors: エル．ブース、マイクル; エヌ．ギャラウェイ、アレン; ジョエルビー．ミラー
Original assignee: US Government
Current assignee: US Government
Priority date: 1991-07-16
Filing date: 1992-04-24
Publication date: 2002-03-26
Also published as: CA2113558C; EP0746774A4; CA2113558A1; WO1993002365A1; EP0746774A1

Abstract

(57)【要約】ｒｆ波強度を局所磁界強度よりも大とすることにより、低いｒｆパワーにおける核四極共鳴（ＮＱＲ）による爆薬および麻薬の高感度検出を実行する。加えて、一定の大きさを有する被検体により誘発される信号のシグナル−ノイズ比がコイルサイズの平方根のみにより減少することを見いだした。而して、ｒｆ波強度を一定に保つために従来行われていたようにコイルサイズに比して線形にパワーを増加するのではなく、シグナル−ノイズ比を一定に保つべくコイルサイズの増加量の平方根により当該パワーを増加すればよい。さらに、当該手法は従来よりも大型のコイルの使用を可能にする。なお、本発明はボリュームコイルおよび表面コイルの両方に適用できる。

Description

【発明の詳細な説明】低パワー大容量試料処理型の核四極共鳴（ＮＱＲ）による爆薬および麻薬の検出方法発明の背景発明の分野本発明は核四極共鳴（ＮＱＲ）により窒素含有の爆薬および麻薬を検出するための方法および改良されたシステムに関し、特に、これらの材料を検出するための低パワー化方式に関する。従来技術の説明爆薬や麻薬の無制限な流通を規制するためにモニターステーション等においてこれらの材料を１キログラム以下の量で検出することが望まれている。なお、たいていの軍事用の爆薬および麻薬は窒素を含有する結晶性の固体である点で共通している。今日、爆薬の検出システムおよびその方法は、これよりも安全な材料に比して、１キログラム以下の軍事用爆薬の検出における信頼性を欠いている。これまで、ダイナマイトや混合系の爆薬はいわゆるベーパーベース（ｖａｐｏｒｂａｓｅ）検出システムにより検出してきた。しかしながら、ヘキサヒドロ− １，３，５−トリニトロ−ｓ−トリアゼン（一般にＲＤＸと呼ばれる）および２，２−ビス［（ニトロキシ）メチル］−１，３−プロパンジオールジナイトレート（一般にＰＥＴＮと呼ばれる）等の軍事用爆薬は、特に流出蒸気や粒子を減少するようにした場合に、このような従来のベーパーベースシステムにより信頼性良く検出することができない。また、¹⁴Ｎ検出装置である熱中性子（ｔｈｅｒｍａｌｎｅｕｔｒｏｎ）システムは相当量の爆薬を検出することができるが、これまでの熱中性子分析システムでは窒素含有プラスチックに対してしばしばアラームを発することがあった。さらに、安全な形態に化した窒素含有の数種の爆弾等価物を収容するバッグを検査する際にアラームミスを生じる割合が高い。これは、従来の熱中性子分析システムが単に核断面積にのみ感応して、検出する窒素原子核のその他のいかなる特定の化学的状態にも感応しないことによるものである。それゆえ、空間的認識操作を伴う場合においても、このようなアラームミス率は固有的に高い。また、核磁気共鳴（ＮＭＲ）も爆薬検出に検討されてきた。ところが、このようなＮＭＲ処理の場合は広範な磁界が必要とされるため、磁気的に記録されたデータが不所望に変更されたり、他の磁化可能な材料が損傷するおそれがある。加えて、これらの非ベーパー式の方法およびシステムは検査員への適用性に欠けるという問題があった。さらに、本発明の原出願である、Ｂｕｅｓｓ他により「核四極共鳴による爆薬の検出」と題して１９９１年５月２３日に出願した特許出願（この全体を参考文献として本書に記載する）第０７７０４７４４号（ＮａｖｙＣａｓｅＮｏ．７２，６２５）には、爆薬のＮＱＲ検出のための方法およびシステムが開示されており、この爆薬検出におけるＮＱＲ処理の利点として以下のものが挙げられている。（１）特異性：結晶性固体における四極核原子のＮＱＲ共鳴周波数は極めて良好に定まる。たいていの爆薬は窒素を含有している結晶性の固体である。一方、航空用バッグの内容物において見られる窒素含有物はたいていポリマーの形態であり、上記爆薬の固有周波数とは異なる周波数で広帯域の弱いＮＱＲ共鳴を呈する。また、ＮＱＲは上述の熱中性子分析におけるような核断面積のみというのではなく、むしろ化学的構造に感応する。したがって、当該ＮＱＲの場合は、原子核基準型の検出技法に比して、対象外の窒素含有材料によるアラームミスの発生の問題がはるかに少ない。（２）感応性：ＮＱＲは極めて感度のよい分光法とは言えないが、上述の原出願は対象とする爆薬に対する感度を高めかつ干渉信号に対する感度を下げるような応答性に関する技法を開示している。すなわち、この感度はコイルの形状と大きさに関する関数であり、当該原出願に開示する発明では、数秒のうちに１キログラム以下の量の爆薬等価物をブリーフケース程度の大きさのメアンダライン曲線コイルの近傍で、さらに、実質的にそれよりも少量の爆薬等価物を２５ｍｍ径の小ソレノイドコイルにおいて検出するための感度について述べられている。（３）局所化：このＮＲＬ手法における新規な特徴の一つはこれまでＮＱＲ技法において使用されたことのない特殊な表面コイルにより送信域とレシーバとを局所化できることである。つまり、このような表面コイルの一例、すなわち「メアンダライン状（ｍｅａｎｄｅｒｌｉｎｅ）」コイルは定義された領域に対して感応検査領域を局所化する。さらに、このメアンダライン状コイルの電界および磁界は距離により急速に減衰するため、実質的に影響のあるｒｆパワーを人体にかけることなく、ＮＱＲ検出装置により人間を走査処理することができる。発明の概要本発明の目的は、比較的低いパワーの手法を用いて大容量の被検材料中に存する少量の窒素含有の爆薬や麻薬を安全に検出することである。本発明の他の目的は、より強度の低いｒｆ域における低いパワーで、大容量の試料について、核四極共鳴により窒素含有の爆薬や麻薬を検出するためのシステムを提供することである。上記およびその他の目的は印加されるｒｆ領域の強度が少なくともダイポール −ダイポール相互作用による局所的な磁界の強度に等しくなければならないということを見いだしたことにより成される。さらに、この原理の作用効果から、一定の大きさの被検体より誘発される信号のＳＮ（シグナル−ノイズ）比がＮＱＲ処理による爆薬や麻薬の検出における上述の見識に基づいてコイルの大きさの平方根のみに依存して減少する。したがって、ｒｆ領域の強度を一定に保つためにコイルの大きさによりパワーを線形に調節するような従来法に比して、本発明の場合のパワーの上昇度を大幅に減少することができる。つまり、この場合、ＳＮ比を一定に保持するために、増加されたコイルの大きさの平方根のみによってパワーが増加する。このような手法により、従来よりも大型のコイルの使用が可能になる。また、当該手法においては、ボリュームコイルおよび表面コイルの両方が使用できる。例えば、最近の従来手法では３００リットルの検査容積に対して約６ＭＷのｒｆピークパワーが必要とされていたが、本発明においては、４００ワット程度のパワーによる検出が実現できる。さらに、人体については、５ワットのメアンダライン状コイルによるＮＱＲ爆薬検出装置が実現できるが、従来の手法では約３０ｋＷのピークパワーが必要となる。好ましい実施態様の詳細な説明本発明による技法は上述したＢｕｅｓｓ他の特許出願において教示されるような真正な核四極共鳴技法である。なお、励起および検出方法は当業界において知られる、例えば、メアンダライン状コイル等の表面コイルあるいは円筒形または方形ソレノイド、トロイド若しくはヘルムホルツコイル等のより従来型のボリュームコイル等のいずれの手段によっても実行できる。また、当該真正ＮＱＲ技法はゼロ磁界、すなわち磁石を必要としない環境下で一般に実行できる。さらに、Ｂｕｅｓｓ他の特許出願において教示されるように、被検体は既知の爆薬または麻薬の¹⁴ＮＮＱＲ周波数に近い周波数を有する一連の無線周波数（ｒｆ）パルスにより照射される。例えば、ＲＤＸは１．８、３．４および５．２ＭＨｚの近傍にそれぞれ共鳴線を有しており、ＰＥＴＮのＮＱＲ共鳴は０．４、０．５および０．９ＭＨｚの近傍である。なお、本発明にはＮＱＲ処理において有用ないかなる照射シーケンスも使用できる。さらに、好ましい照射シーケンスの一例としては、Ｋｌａｉｎｅｒ他による文献（Ｊ．Ｍｏｌｅ．Ｓｔｒｕｃｔ.，５８，６３（１９８０）、（同文献の全体を本明細書の参考として記載する））に記載されるいわゆるストロングオフ−レゾナンスコウム（ＳＯＲＣ）があり、当該シーケンスにおいては、パルスの分離がスピン−スピン緩和時間Ｔ₂よりも小さく、各パルスの後に平衡磁化の約１／２で生じる。従来においては、このようなＮＱＲ共鳴線を励起するために激烈なｒｆ磁界が使用され、そのような強力な場を発生するためには、走査対象物に許容不可な量のパワーを印加するおそれのある相当量のｒｆパワーが必要とされていた。すなわち、このようなパワーの印加は荷物や小貨物の走査処理において望ましくない結果をもたらすおそれがあり、例えば、相当に高いレベルのパワーにおいて、過剰電圧、電界の静電的連結を介する局所的発熱、または磁界に対する誘導連結の発生により電子機器が損傷する場合がある。また、人体を走査する場合には、このようなｒｆパワー印加は、主に渦電流損により、一定の周波数レベル（１−５ＭＨｚ）において問題を生じる。ただし、このようなｒｆパワーの作用、品物や人体についての場の強度、さらには、当該ｒｆエネルギーに対する暴露の許容レベル等についての詳細は本件において必要とする所ではなく、また、同開示内容の範囲を越えるものである。つまり、本件においては、本発明によりｒｆパワーレベルの平均値およびそのピーク値を従来品に比して相当量の規模で減少できるという利点を明示すれば充分である。共鳴周波数の近傍において印加されたＢ₁のｒｆ強度はスピン（Ｉ＝１スピン核）を２γＢ₁ｔ_w、の角度で章動する。ここで、γは核スピンのマグネトジャイロ比であり、ｔ_wはパルス幅である。固定した章動角度の場合、強いパルスほど存続時間が短く、これに対応してスペクトルのより広範囲な領域を励起する。従来、ＮＱＲ共鳴はパルスにより充分長時間にわたり励起され、その結果、スピンが約１１９°で章動して最大の磁化率を与えていた。そこで、市販の実験室用ＮＱＲスペクトロメータの場合、１１９°のチップ角度を得るために必要なパルスは一般に２０−５０μｓの幅を有しており、５０−２０ｋＨｚの帯域幅１／ｔ_w におよぶ。それゆえ、この場合のｒｆ強度Ｂ₁は１０−２５ガウスである。また、本発明の一部分として、上記ｒｆ領域の強度がダイポール−ダイポール相互作用による局所的な磁界強度に等しいかあるいはそれ以上の大きさであることが必要であることを見い出した。そこで、必要なｒｆ領域の強度Ｂ_1minは１／ γＴ₂のオーダーとなり、この場合、Ｔ₂はダイポール反結合によるスピン−スピン緩和時間である。それゆえ、例えば、上記のストロングオフレゾナンスコウム式励起処理は低いｒｆ強度において極めて充分に作用する。ＲＤＸベースの爆薬の場合、本発明は０．７Ｇ（０．０７ｍＴ）程度の低いｒｆ領域を有効に活用することができる。なお、¹⁴ＮＮＱＲ共鳴線幅も、ひずみや不純物および温度変化により誘引される四極結合定数の分布による異質な相互作用により部分的に決定できる。ただし、当該幅に対するこのような異質な相互作用は上述のダイポール −ダイポールカップリングによる異質な相互作用ほど重要ではない。それゆえ、従来技術が局所的な磁界強度よりも少なくとも１００倍の強度のｒｆを印加する一方で、本発明は局所的な場の強度に対する比率が１ないし５０、好ましくはできるだけ１に近い強度のｒｆを使用して窒素含有の爆薬や麻薬の有効なＮＱＲ検出を実現している。特に、約２ないし約３０の比率、さらに好ましくは約２ないし約２０、そして最も好ましくは約２ないし約１０の比率が用いられる。また、本発明の第二の特徴は大量試料コイルの使用である。すなわち、本発明によれば、かなり控えめなｒｆ領域を使用するために、固定したｒｆによって従来に比してはるかに大容量の照射が可能になる。すなわち、有効容積をＶおよびクォリティファクターをＱとするコイルにおいては、パワーをＰとするパルスは（ＰＱ／Ｖν₀）^1/2に比例するｒｆ強度Ｂ₁を生じる。ここで、ν₀はキャリヤ周波数である。この場合、相反の原理により、任意量の試料から入手可能なＳＮ比が単位電流当たりの強度Ｂ₁に比例する。それゆえ、ＮＱＲ共鳴線を照射するに充分なパワーが存在する条件下で、一定容量の試料は（コイル容積）^-1/2に比例する信号を誘引する。例えば、２０ｃｍ³のコイルと３００リットルのコイル容積とを対比する場合に、１５０００の係数であるコイル容積の増加によるＳＮ比におけるペナルティ係数は約１２０となる。したがって、本発明によれば、例えば約３００リットルの容積を照射して、相当量の爆薬を合理的に短い時間で４００ワット程度のｒｆピークパワーにより検出できる。さらに、この場合のピークパワーは従来において２０ｃｍ³の小コイルシステムで使用されていたものである。さらに、同一のｒｆ強度Ｂ₁を維持する従来の手法に従えば、所要のパワーをコイル容積に比例して線形に増加せねばならず、しかも、当該３００リットルのシステムに対して６ＭＷのｒｆピークパワーを必要とするが、本発明によれば４００ワットで済む。すなわち、本発明においては、容積に伴うピークパワーの変化が線形変化から相当に下まわるものとなる。なお、当該ＮＱＲの遷移はｒｆパルスにより誘引されるため、これまでの議論は（ピーク）ｒｆ磁界強度を生じるパルス若しくはピークパワーに集中していた。しかし、ピークパワーはｒｆトランスミッタの必要なパワー要求を指示するだけでなく、被検体中に誘導されるピーク電圧を決定する。また、平均パワーが当該ｒｆトランスミッタについて一定の要求をするだけでなく走査対象物に印加する最大パワーを決定することも考慮にいれる必要がある。（なお、ｒｆエネルギーの大半は抵抗損によりコイル中で消散し、その一部のみが誘電損もしくは渦電流損により被検体中で消散する。さらに、このような被検体中におけるパワーの消散が問題となる場合は、当該被検体中において実際に消散するｒｆパワーの部分を減少することのできる周知のｒｆシールド技法がある。）本発明の利点を評価するためには、ｒｆピークパワーを実質的に固定したままコイル容積を増大することを考慮する必要がある。この場合、議論を簡単にするために、大容量のコイルと小形コイルとにおける章動角度がほぼ一定であるとする。この際、同一パルス間隙が維持されると仮定して、ｒｆパルス長は（コイル容積）^1/2に直接に比例して増加することが必要であるため、平均パワーも同様に同一係数により増加する。すなわち、容量に伴う平均パワーの増加量を線形変化よりも有意に小さくすることが可能であり、特に、ＳＮ比を実質的に減少することなくコイル容積の平方根に比例する程度に小さくすることができる。而して、上記ＳＯＲＣシーケンスにおいては、スピン−スピン緩和時間Ｔ₂よりも狭い間隙を有する短いパルスによる典型的なｒｆパルスのデューティ係数を小容積コイルについて０．２％とすることが可能になる。一方、３００リットルのコイルの場合は、同一の章動角度および同一のパルス間隙を維持するためには、約２５％のデューティサイクルが必要となる。さらに、４００Ｗのピークパワーによる動作条件の場合においては、小形コイルにおいて消散する平均のパワーは０．８Ｗであり、本発明によれば、３００リットルのコイルにおいて１００Ｗのみとなり、従来の大型試料用コイルにおいて大きなｒｆ磁界を維持することにより示される６ｋＷの平均パワーの場合よりもはるかに小さい値となる。以上の記載は「ボリュームコイル」についての説明であったが、説明の簡単化のためであり、他の種類のコイル、例えば、円形表面コイル、パンケーキ状コイル、メアンダライン状コイル等の変種も本発明の原理に基づいて有効に使用できる。すなわち、本特許出願において開示する本発明による改良点はピークパワー若しくは平均パワーレベルを追随増加することなく、ＮＱＲ技法により、爆薬若しくは麻薬について、極めて大容量の試料を検査可能にしたことである。すなわち、実用面において、スーツケース程度の試料容積がかなり控えめなピークレベルおよび平均レベルのｒｆパワーにより検査可能となる。さらに、本手法は、以下に述べるようなメアンダライン状コイル等の大型の表面コイルやソレノイド等のボリュームコイルによって人体の検査にも適用できる。明らかに、本発明の変形や変更は上述の教示により可能となる。それゆえ、添付の請求の範囲内において、本発明を特定の記載以外の態様において実施することも可能である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者ギャラウェイ、アレンエヌ. アメリカ合衆国 20744 メリーランド州フォートワシントンクリスランコート 13404 (72)発明者ミラージョエルビー. アメリカ合衆国 20785 メリーランド州チェヴァリークレストアヴェニュー 3003

Claims

【特許請求の範囲】１．（ａ）所定の周波数を有する一連の無線周波数パルスを発生する段階と、（ｂ）当該一連の無線周波数パルスをコイルに送信する段階と、（ｃ）段階（ｂ）においてコイルに送信した一連の無線周波数パルスに応じて所定強度のｒｆ波を被検体に照射する段階とから成り、当該被検体がダイポール− ダイポール相互作用による局所的な磁界を有しており、さらに、（ｄ）段階（ｃ）における被検体の照射に応じて積分処理した窒素信号を検出する段階と、（ｅ）段階（ｄ）において検出した積分化窒素信号を受信する段階と、（ｆ）当該積分化窒素信号を所定の閾値と比較する段階と、（ｇ）当該積分化窒素信号が当該所定の閾値を越える場合に信号発生する段階とから成り、前記所定のｒｆ波と前記局所磁界の強度の比が約１：１ないし約５０：１であることを特徴とする、核四極共鳴により被検体中の窒素含有の爆薬および麻薬の類を検出するための方法。２．前記磁界強度の前記局所強度に対する比が約１：１ないし約３０：１であることを特徴とする請求項１に記載の方法。３．前記磁界強度の前記局所強度に対する比が約１：１ないし約２０：１であることを特徴とする請求項２に記載の方法。４．前記磁界強度の前記局所強度に対する比が約２：１ないし約２０：１であることを特徴とする請求項３に記載の方法。５．前記磁界強度の前記局所強度に対する比が約１：１ないし約１０：１であることを特徴とする請求項３に記載の方法。６．前記磁界強度の前記局所強度に対する比が約２：１ないし約１０：１であることを特徴とする請求項５に記載の方法。７．前記段階（ａ）が前記所定周波数を有する一連の無線周波数パルスを検出すべき爆薬または麻薬の種類による¹⁴ＮＮＱＲの周波数に近づけて発生することを特徴とする請求項１に記載の方法。８．前記段階（ａ）が無線周波数パルスのストロングオフレゾナンスコウムから成る一連の無線周波数パルスを発生することを特徴とする請求項１に記載の方法。９．前記コイルが所定領域における被検体中の爆薬および麻薬の類を検出するためのメアンダライン状表面コイルであることを特徴とする請求項１に記載の方法。１０．前記コイルが所定領域における被検体中の爆薬および麻薬の類を検出するための局在化コイルから成ることを特徴とする請求項１に記載の方法。１１．前記コイルが被検体全体における爆薬および麻薬の類を検出するためのソレノイドコイルから成ることを特徴とする請求項１に記載の方法。１２．前記コイルが所定領域における被検体中の爆薬および麻薬の類を検出するためのトロイドコイルから成ることを特徴とする請求項１に記載の方法。１３．核四極共鳴により被検体中の窒素含有の爆薬および麻薬の類を検出するためのシステムにおいて、所定の平均パワーおよび周波数を有する一連の無線周波数パルスで被検体を照射し、当該被検体の照射に応じて積分処理した窒素信号を検出するための所定の大きさの第１コイルと、当該一連の無線周波数パルスを発生するためのパルス発生手段と、当該一連の無線周波数パルスを前記第１コイルに送信し、かつ、当該第１コイルから前記積分化窒素信号を受信するための連結手段と、当該積分化窒素信号を所定の閾値と比較するための比較手段と、当該積分化窒素信号が当該所定の閾値を越える場合に信号発生するためのアラームとを含み、前記第１コイルよりも大きい所定の大きさを有する第２コイルを当該第１コイルの代わりに置き換え、かつ、前記パルス発生手段が、当該第１コイルの前記ｒｆパルスにおける所定の平均パワーに比して、当該第２コイルの第１コイルに対する容積増加における直接の線形比よりも有意に小さな比率で増加する平均パワーを有する一連のｒｆパルスにより被検体を照射するように適合して成る改良点を有することを特徴とするシステム。１４．前記パルス発生手段が、前記第１コイルのｒｆパルスにおける所定の平均パワーに比して、コイルの容積増加の平方根に直接比例する平均パワーを有する一連のｒｆパルスにより被検体を照射するように適合することを特徴とする請求項９に記載のシステム。１５．核四極共鳴により、ダイポール−ダイポール相互作用による局所的磁界を有する被検体中の窒素含有の爆薬および麻薬の類を検出するためのシステムにおいて、所定周波数の一連の無線周波数バルスで被検体を照射し、当該被検体の照射に応じて積分処理した窒素信号を検出するための所定の大きさのコイルと、当該一連の無線周波数バルスを発生するためのパルス発生手段と、当該一連の無線周波数パルスを前記コイルに送信し、かつ、当該コイルから前記積分化窒素信号を受信するための連結手段と、当該積分化窒素信号を所定の閾値と比較するための比較手段と、当該積分化窒素信号が当該所定の閾値を越える場合に信号発生するためのアラームとを含み、前記パルス発生手段が前記コイルを介して被検体を当該被検体の局所的磁界強度にほぼ等しい値から該被検体の局所的磁界強度の約５０倍までの範囲の強度を有するｒｆ波で照射することを特徴とするシステム。１６．前記パルス発生手段が前記コイルを介して被検体を当該被検体の局所的磁界強度にほぼ等しい値から該被検体の局所的磁界強度の約３０倍までの範囲の強度を有するｒｆ波で照射することを特徴とする請求項１５に記載のシステム。１７．前記パルス発生手段が前記コイルを介して被検体を当該被検体の局所的磁界強度にほぼ等しい値から該被検体の局所的磁界強度の約２０倍までの範囲の強度を有するｒｆ波で照射することを特徴とする請求項１６に記載のシステム。１８．前記パルス発生手段が前記コイルを介して被検体を当該被検体の局所的磁界強度にほぼ等しい値から該被検体の局所的磁界強度の約１０倍までの範囲の強度を有するｒｆ波で照射することを特徴とする請求項１７に記載のシステム。