JP2002509260A - 中性子吸収複合材料及びこの材料の製造方法 - Google Patents
中性子吸収複合材料及びこの材料の製造方法Info
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Abstract
Description
の制御、とりわけ加圧水型原子炉(PWR)の制御のために使用される、原子炉
の制御棒の製造において応用を見出す。
状態で放出される。中性子は、重い核の核分裂を引き起こすことのできる放出体
である。放出された中性子の中で、かなりのものが核分裂性の核と衝突し、その
核分裂を引き起こす条件が揃うならば、これらは、今度は、他の核の核分裂を引
き起こし、連鎖反応においてさらなる発生を引き起こしうる派生物を生成する。
したがって、遊離の中性子の生成量を制御して、核分裂反応促進を妨げ、核分裂
を臨界状態に、すなわち平衡に保つことが、明らかに重要である。
棒の集合体によって形成されたネットワーク内で、滑動可能なように原子炉の炉
心に設置された可動棒である。炉心における核分裂の制御は、これらの棒を、内
部及び外部に滑動させることにより、原子炉の炉心に挿入したり、引き抜いたり
することによってなされる。
これらが制御棒を構成する。これらは、連鎖反応を確実に遅滞させるために使用
可能であり、この場合は、これらは安全遮断棒を構成する。
基準に見合う必要がある:温度によらず、放射線照射の下でも非常に有効な吸収
断面積、優れた機械特性、優れた化学耐性及び優れた寸法安定性を有していなけ
ればならない。
によって覆われていなければならない。これは、化学的に、この燃料被覆と適合
性でなければならない。 さらに、中性子吸収材料の原料コスト及び製造コストは、相応なものでなけれ
ばならない。
ている中性子吸収材料は、ホウ素炭化物(B4C)、及び銀、インジウム及びカ ドミウムの金属合金(SIC)である。
積を有するという利点がある。 B4C吸収材料は、粉末より製造される、多量の円筒状焼結ペレットの形態で 使用される。
線照射されていた場合に、一次PWR媒体中の水による浸食に感受性である。こ
のことは、一般的にステンレススチール製である燃料被覆に、これが挿入される
理由の一つである。
リウム及びリチウムによって引き起こされる材料の損傷のため、ホウ素の劣化に
よって定められる理論上の限界には、決して達しない。実際には、温度の影響下
で、生成したヘリウムの一部が該材料外に拡散する一方で、他部分は内部に蓄積
し、膨張と、該材料内の微細な亀裂とを引き起こす。
を引き起こす恐れのある、吸収材料と燃料被覆との間の機械的相互作用を引き起
こしうるが、これ自体が、一方では高速中性子照射によって、他方では吸収材料
由来のホウ素及びカーバイドのかなりの量の拡散によって、弱められている。
の集合体によってなる。これらのSIC材料は、原子炉の操作温度において、付
随的に酸素を含有しうる水中での、浸食に対する耐性に乏しいため、円筒形のス
テンレススチール製の燃料被覆中で使用される。
程でこの材料が受ける変性は、今日のPWRの制御棒としては許容されると考え
られている。しかしながら、この材料の融点が非常に低いことと、その含む銀の
コストとが、原子炉の制御棒としてのこの材料の使用のためには、無視できない
短所である。
材料の製造方法を提供することである。
ウムを含む複合材料である。 本発明によれば、二ホウ化ハフニウムが、好ましくは、該材料の少なくとも8
0体積%を占め、より好ましくは、該材料の約90体積%を占めることが可能で
ある。
体積%を占め、より好ましくは、上限として該材料の10体積%を占めることが
可能である。
前記粒子が、上限として約50μmの直径を有することが好ましい。
記粒子が、好ましくは、上限として約20μmの直径を有し、更に好ましくは、 上限として約10μmの直径を有する。
る複合材料は、約10000から11000kg/m3、好ましくは約10550か ら10630kg/m3、さらに好ましくは10590kg/m3の密度を有すると良い。
345℃の温度及び約155バールの圧力にて、最大含量で2500ppmの溶解 ホウ素及び2.5ppmの溶解リチウムを含有し、水中に、いわばゼロのホウ素が 溶解していると解釈されるものによる浸食に対して、より優れた耐性を有すると
いう利点を有する。
、水中、温度345℃及び圧力15.5×106Paにおいて、1000時間継続 する浸食試験の後、無傷の状態を保つことである。
aの圧力における、1000時間継続する浸食試験によって明らかになっている 。これらの試験により、酸素を豊富に含み、酸化物相と呼称される浸食孔の形成
によって、ペレットの塊内でこの材料の破壊が引き起こされることが示された。
実際には、これらの孔は、酸化物相とホウ化物相との間の密度の相違によって内
部応力を発生し、これによってペレットの破壊が引き起こされる。
る二酸化ハフニウムの存在によって、その発達が妨害されるため、ずっと小径の
ものである。
二ホウ化ハフニウムを含む複合材料であることとする。
生成する工程;及び ・該均一混合物を焼結させ、複合材料を生成する工程; からなる。
くは約10体積%の二酸化ハフニウムを添加可能であって、二ホウ化ハフニウム
と二酸化ハフニウム粉末との均一混合物が、100体積%を占める。
合物は、当業者に知られたあらゆる方法で製造され、こうした粉末の均一な混合
物を得ることができる。好ましくは、これらの粉末の混合物は、分散液体中に分
散された前記粉末を含むスリップに、超音波を適用することによって製造可能で
ある。
ましい。この分散液は、例えば、エタノールなどのアルコールであるとよい。
て乾燥させるとよく、その後、混合物中のいかなる粉末の塊をも除去するために
、これを篩にかけるとよい。
ラファイト鋳型中で焼結可能である。型に裏打ちすることにより、該混合物から
の、化学種の拡散を防ぐことができ、続いて型から複合材料を剥離することが容
易になる。
子炉用の制御棒を構成するに好適な形状に、該材料を成型するのに好適な形状を
有すると良い。
、圧力及び継続時間の条件下で行われる。これは、例えば、約1600から21
00℃の温度にて、好ましくは1900℃の温度にて、15から100MPa、好 ましくは約83MPaの圧力下で、15から90分間、好ましくは約1時間の間、 例えば絶対真空下に置かれた炉内で行われる。
先端に付けた道具などを使用して、機械処理可能である。実際、該複合材料の皮
層領域には、該材料中に存在する酸化物、HfO2と、例えばグラファイトの型 等の型との間の化学反応によって、細かな亀裂が存在しうる。この皮層領域は、
500から1000μm、好ましくは750μmの厚さに渡る機械処理によって除
去可能である。
焼結温度を、約200℃低下させることができることは注目に値する。
もより明確になるであろうが、これは、資料としての目的においてのみ記載され
、非限定的であることとする。
m未満の平均粒子径をもつ二酸化ハフニウム粉末9.1gを混合し、二ホウ化ハフ
ニウムが90体積%、及び二酸化ハフニウムが10体積%とした。 エタノール中に分散させた二つの粉末からなるスリップに、超音波を適用する
ことによって、できる限り均一にするよう、混合を行った。
0ミクロンの篩を用いて篩にかけた。該混合物の質量8gを、直径9.5mmのグ ラファイト鋳型に入れた。二つのグラファイトピストンにより、グラファイトの
シートで予め裏打ちした型の端部がせき止められ、該粉末に圧力が加わった。
0℃の温度とし、83MPaの圧力下で、1時間間おいた。直径が9.5mmで、高 さが12mmのペレットが得られた。
分を、ダイヤモンドを先端に付けた道具を使用して、円筒表面については750
ミクロンの厚さに渡り、端部については1000ミクロンの厚さに渡って機械処
理を行うことによって除去した。 得られたペレットは、理論密度の95%に等しい最終密度、すなわち1059
0kg/m3を有していた。
酸化ハフニウムの量の影響) 実施例1と同じ条件下で、二酸化ハフニウムを0、5、10及び20体積%含
む、二ホウ化ハフニウム及び二酸化ハフニウム粉末の様々な混合物を焼結し、得
られた複合材料の密度を、これら様々な混合物の焼結温度の関数として測定した
。
測密度と理論密度との比を計算することによって%として算出した。 下記の表1に、この実施例から得られる結果をまとめた。
度が10体積%:曲線の参照番号6、混合物中のHfO2の濃度が20体積%: 曲線の参照番号8のものについて、温度の関数としての複合材料の相対密度(%
)によりグラフが構成されるように、表1の値を表示した。 この図は、本発明によるHfB2とHfO2との混合物の焼結温度に対する、H
fO2含量の影響を示している。
ハフニウムとの混合物に要するよりも、純粋HfB2粉末を焼結するためには、 約200℃高い温度を必要とすることが示された。
O2含量を増大させれば、焼結温度が低下することが示されている。
成されたペレットが、出発混合物の理論密度の80から99%の範囲の相対密度
をもちうることが、測定により示されている。
で、すなわち、345℃の温度及び約155バールの圧力にて、行った。 これらの試験は、下記の試験1と表示した0体積%のHfO2、下記の試験2 と表示した10体積%のHfO2、下記の試験3と表示した20体積%のHfO2 を含有する本発明の複合材料について、オートクレーブ中で行った。 表2には、この実施例において得られた測定の結果をまとめた。
照番号20に、試験3が、曲線の参照番号30に相当する。 これらの試験は、本発明による複合材料、すなわち、HfB2とHfO2との混
合物の場合には、水中に溶解したホウ素が、いわばゼロであることを示している
。 本発明によるHfB2/HfO2複合物は、水中における浸食に対して、純粋Hf
B2よりも優れた作用を示している。
これは、調査しようとする材料に導入された前亀裂における、算出された応力強
さ因子の限界値に関係する(この方法において、試験片に元々存在する別の損傷
よりも、ずっとサイズの大きな臨界的損傷を造り出す)。 この場合、靱性を測定する為に選択された二重のねじり試験は、長方形板(長
さ35mm×幅17mm×厚さ2mm)に3mmのノッチを形成し、試験片の中央軸に沿
う、連続的なKnoopインデンテーションによって、このノッチの中央を浄化する ことからなる。この方法によって造られた損傷の特徴は、できる限り元々の損傷
に近いものでなければならず、特に、ノッチの底部の曲面の半径は、非常に小さ
いものでなければならない。亀裂は、負荷の適用のポイントの下、前亀裂から生
じ始め、試験片の軸に沿って増殖した。
し、その増殖を起こさせる一方で、適用される応力を制御し、ノッチ端部の変位
を記録した。該平板は、4点支持体上におかれ、前亀裂の端の点により負荷が伝
送される。
できる。
対する、HfO2含量の影響を図示したものである。
速度論を図示したものである。
Claims (22)
- 【請求項1】 二ホウ化ハフニウム及び二酸化ハフニウムを含む複合材料 であることを特徴とする中性子吸収材料。
- 【請求項2】 二ホウ化ハフニウムが、該材料の少なくとも80体積%を 占める、請求項1に記載の材料。
- 【請求項3】 二ホウ化ハフニウムが、該材料の少なくとも90体積%を 占める、請求項1に記載の材料。
- 【請求項4】 二酸化ハフニウムが、上限として該材料の20体積%を占 める、請求項1から3のいずれか一項に記載の材料。
- 【請求項5】 二酸化ハフニウムが、該材料の約10体積%を占める、請 求項1から3のいずれか一項に記載の材料。
- 【請求項6】 二ホウ化ハフニウムが、上限として約50μmの直径を有す
る粒子の形態である、請求項1から5のいずれか一項に記載の材料。 - 【請求項7】 二酸化ハフニウムが、上限として約20μmの直径を有する
粒子の形態である、請求項1から6のいずれか一項に記載の材料。 - 【請求項8】 二酸化ハフニウムが、上限として約10μmの直径を有する
粒子の形態である、請求項1から7のいずれか一項に記載の材料。 - 【請求項9】 約10000から11000kg/m3の密度を有する請求項1
に記載の材料。 - 【請求項10】 約10550から10630kg/m3の密度を有する請求項
1に記載の材料。 - 【請求項11】 中性子吸収材料の製造方法において、前記中性子吸収材 料が、二ホウ化ハフニウムを含む複合材料であり、記載順に下記の工程: ・二ホウ化ハフニウム粉末に二酸化ハフニウム粉末を添加する工程; ・二ホウ化ハフニウム粉末と二酸化ハフニウム粉末とを混合し、均一な混合物を
生成する工程;及び ・該均一混合物を焼結させ、複合材料を生成する工程; を含む方法。 - 【請求項12】 二酸化ハフニウムの、上限20体積%が添加され、二ホ ウ化ハフニウムと二酸化ハフニウムとの均一混合物が、100体積%を占める、
請求項11に記載の方法。 - 【請求項13】 二酸化ハフニウムの、上限10体積%が添加され、二ホ ウ化ハフニウムと二酸化ハフニウムとの均一混合物が、100体積%を占める、
請求項11に記載の方法。 - 【請求項14】 二ホウ化ハフニウム粉末が、上限として約50μmの粒子
径を有する、請求項12または13に記載の方法。 - 【請求項15】 二酸化ハフニウム粉末が、上限として約20μmの粒子径
を有する、請求項12から14のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項16】 二酸化ハフニウム粉末が、上限として約10μmの粒子径
を有する、請求項12から14のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項17】 二ホウ化ハフニウム粉末と、二酸化ハフニウム粉末との 混合物が、分散液体中に分散された前記粉末を含むスリップに、超音波を適用す
ることによって製造される、請求項11に記載の方法。 - 【請求項18】 均一混合物が、真空下で焼結される、請求項11に記載 の方法。
- 【請求項19】 均一混合物が、グラファイトのシートによって裏打ちさ れたグラファイト鋳型中で焼結される、請求項11から18に記載の方法。
- 【請求項20】 該混合物が、15から90分間の間、15から100MPa
の圧力下で、約1600から2100℃の温度にて焼結される、請求項11から
18のいずれか一項に記載の方法。 - 【請求項21】 該混合物が、約1時間の間、約83MPaの圧力下で、約1
900℃の温度にて焼結される、請求項11から18のいずれか一項に記載の方
法。 - 【請求項22】 約500から1000μmの厚さに渡る、複合材料の機械
処理の工程をさらに含む、請求項11に記載の方法。
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