JP2002338710A - Plastic base plate for indication element - Google Patents
Plastic base plate for indication elementInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、耐熱性、耐薬品
性、寸法安定性に優れた、アクティブマトリックスタイ
プの反射型液晶表示素子や有機ＥＬ表示素子等に好適な
表示素子用プラスチック基板に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a plastic substrate for a display element which is excellent in heat resistance, chemical resistance and dimensional stability and is suitable for an active matrix type reflection type liquid crystal display element and an organic EL display element.
【０００２】[0002]
【従来の技術】近年、液晶表示素子は薄膜化、軽量化、
大型化、任意の形状化、曲面表示対応などの高度な要求
がある。特に、携帯機器については軽量化、高耐久性が
強く要求され、これらの利用が拡大されるにつれて、従
来のガラス基板に代わりプラスチックを基板とする液晶
表示パネルが検討され、一部で実用化され始めた。しか
し、最近になってさらに液晶のカラー動画化に伴い高速
応答性が要求され、アクティブマトリックスタイプの表
示素子が主流になりつつあり、また例えば有機ＥＬ素子
等のＥＬ素子においても、素子寿命の点からアクティブ
マトリックスタイプが有利とされている。しかしなが
ら、アクティブマトリックスタイプの表示素子用基板に
は依然としてガラス基板が使われているのが現状であ
る。アクティブマトリックスタイプの表示素子基板にお
いても軽量化、高耐久性の強い要求からプラスチック化
が望まれているが、従来のプラスチック表示素子用基板
では、基板をなす樹脂層と電極との熱膨張率の差が大き
いため、特に加工時高い温度変化にさらされるアクティ
ブマトリックスタイプの表示素子基板用途に於いては、
透明電極に亀裂が生じ易く抵抗値の増大が生じたり、時
には断線といった事態に陥ることもあり、その実用化に
はまだ至っていない。また、反射型液晶表示素子は低消
費電力の点から注目されているが、やはりプラスチック
基板の実用化には至っていない。一方、特定の構造のポ
リイミドが低線膨張係数を示すことが知られており、例
えば特公平７−４０６２９号公報においては、多層配線
基板用の低線膨張ポリイミドが開示されている。しかし
ながら、液晶表示基板への適用性については触れられて
いない。また、透過型液晶表示基板用に特定のフッ素化
ポリイミドを用いた例（特開平３−２４６５１５号公
報）もあるが、用いている原料が高価であるため、表示
素子基板に用いるのは実用的でない。2. Description of the Related Art In recent years, liquid crystal display devices have become thinner, lighter,
There is a high demand for large size, arbitrary shape, and curved surface display. In particular, portable devices are strongly required to be lightweight and highly durable, and as their use is expanded, a liquid crystal display panel using a plastic substrate instead of a conventional glass substrate has been studied, and some have been put into practical use. I started. However, recently, high-speed responsiveness has been required with the development of color moving images of liquid crystals, and active matrix type display elements are becoming mainstream. For example, EL elements such as organic EL elements have a problem in terms of element life. From the active matrix type is advantageous. However, at present, a glass substrate is still used as a substrate for an active matrix type display element. Active matrix type display element substrates are also required to be made of plastics because of the strong demands of light weight and high durability. Due to the large difference, especially in active matrix type display element substrate applications exposed to high temperature changes during processing,
The transparent electrode is easily cracked, causing an increase in the resistance value and sometimes causing a disconnection, and has not yet been put to practical use. Although the reflection type liquid crystal display element has been receiving attention from the viewpoint of low power consumption, the plastic substrate has not yet been put to practical use. On the other hand, it is known that a polyimide having a specific structure exhibits a low linear expansion coefficient. For example, Japanese Patent Publication No. 7-40629 discloses a low linear expansion polyimide for a multilayer wiring board. However, there is no mention of applicability to a liquid crystal display substrate. There is also an example in which a specific fluorinated polyimide is used for a transmission type liquid crystal display substrate (Japanese Patent Application Laid-Open No. 3-246515). However, since the raw materials used are expensive, it is practical to use it for a display element substrate. Not.
【０００３】[0003]
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、 反
射型ＴＦＴ用液晶表示基板に適用可能な高度の耐熱性、
耐薬品性を有し、かつ、平均線膨張係数が低い特定のポ
リイミド系樹脂シートを用いることを特徴とする表示素
子用プラスチック基板を提供することである。SUMMARY OF THE INVENTION An object of the present invention is to provide a high heat resistance applicable to a liquid crystal display substrate for a reflective TFT,
An object of the present invention is to provide a plastic substrate for a display element, which uses a specific polyimide resin sheet having chemical resistance and a low average linear expansion coefficient.
【０００４】[0004]
【課題を解決するための手段】すなわち本発明は、厚み
が５０〜１０００μmであり、５０〜２００℃での平均
線膨張係数が−１０〜４０ｐｐｍで、かつ、貯蔵弾性率
が５ＧＰａ以上であるポリイミド系樹脂シートを用いる
ことを特徴とする表示素子用プラスチック基板であり、
式１に示す芳香族酸二無水物と、式２に示す芳香族ジア
ミンから合成されるポリイミド系樹脂シートを用いるこ
とを特徴とする表示素子用プラスチック基板であり、さ
らに、ピロメリット酸二無水物と、式２に示す芳香族ジ
アミンのうちｎ＝１または２である芳香族ジアミンから
合成されるポリイミド系樹脂シートを用いることを特徴
とする表示素子用プラスチック基板である。That is, the present invention relates to a polyimide having a thickness of 50 to 1000 μm, an average linear expansion coefficient at 50 to 200 ° C. of -10 to 40 ppm, and a storage elastic modulus of 5 GPa or more. A plastic substrate for a display element, characterized by using a base resin sheet,
A plastic substrate for a display element characterized by using a polyimide resin sheet synthesized from an aromatic dianhydride represented by Formula 1 and an aromatic diamine represented by Formula 2, further comprising pyromellitic dianhydride And a polyimide resin sheet synthesized from an aromatic diamine represented by Formula 2 wherein n = 1 or 2 in the aromatic diamine.
【０００５】[0005]
【化３】 （Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ1 〜Ｃ3のアルコ
キシ基、アシル基、ハロゲンを示し、同じでも異なって
も良い。ｘ、ｙは同一芳香環上の置換基数を示し、 ｘ
＝０〜３、ｙ＝０〜３の整数で同じでも異なっても良
い。ｎ＝０〜５の整数）Embedded image (R and R 'each represent an alkyl group, an alkoxy group having 1 to 3 carbon atoms, an acyl group, or a halogen, and may be the same or different. X and y represent the number of substituents on the same aromatic ring;
= 0 to 3, y = 0 to 3 and may be the same or different. n = 0 to 5)
【０００６】[0006]
【化４】 （Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ1 〜Ｃ3のアルコ
キシ基、アシル基、ハロゲンを示し、同じでも異なって
も良い。ｘ、ｙは同一芳香環上の置換基数を示し、 ｘ
＝０〜４、ｙ＝０〜４の整数で同じでも異なっても良
い。ｎ＝０〜５の整数）Embedded image (R and R 'each represent an alkyl group, an alkoxy group having 1 to 3 carbon atoms, an acyl group, or a halogen, and may be the same or different. X and y represent the number of substituents on the same aromatic ring;
= 0 to 4, y = 0 to 4 may be the same or different. n = 0 to 5)
【０００７】[0007]
【発明の実施の形態】本発明で用いられるポリイミド系
樹脂シートは透過光を使用しない反射型液晶表示素子基
板やトップエミッションタイプの有機ＥＬ素子基板に用
いるため、透明性は特に要求されない。このシートの厚
みは、５０〜１０００μｍの範囲であり、好ましくは７
０〜７００μｍ、より好ましくは８０〜５００μｍ、さ
らに好ましくは１００〜４００μｍである。５０μｍ未
満では基板の剛性が維持できないおそれがあり、１００
０μｍを超えると重量が大きくなりすぎるため、軽量化
を目的とするプラスチック化のメリットが失われてしま
うおそれがある。また、５０〜２００℃での平均線膨張
係数は−１０〜４０ｐｐｍの範囲であり、好ましくは、
−５〜３０ｐｐｍ、より好ましくは０〜２０ｐｐｍの範
囲である。平均線膨張係数が−１０ｐｐｍ未満または４
０ｐｐｍを超える場合には配線に用いられる金属の平均
線膨張係数との差が大きくなるため、高温にさらされた
とき断線を生じるおそれがある。また、その貯蔵弾性率
は、大略金属アルミニウムの値である５ＧＰａ以上であ
る。貯蔵弾性率が５ＧＰａ未満であると基板の剛性を維
持できなくなるおそれがある。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS The polyimide resin sheet used in the present invention is used for a reflection type liquid crystal display element substrate or a top emission type organic EL element substrate which does not use transmitted light, so that transparency is not particularly required. The thickness of this sheet is in the range of 50 to 1000 μm, preferably 7
It is 0 to 700 μm, more preferably 80 to 500 μm, and still more preferably 100 to 400 μm. If the thickness is less than 50 μm, the rigidity of the substrate may not be maintained.
If the thickness exceeds 0 μm, the weight becomes too large, and the merit of plasticization for the purpose of weight reduction may be lost. Further, the average coefficient of linear expansion at 50 to 200 ° C is in the range of -10 to 40 ppm, preferably,
The range is from -5 to 30 ppm, more preferably from 0 to 20 ppm. Average linear expansion coefficient is less than -10 ppm or 4
If it exceeds 0 ppm, the difference from the average linear expansion coefficient of the metal used for the wiring becomes large, so that there is a possibility that the wire may be broken when exposed to high temperatures. Further, its storage elastic modulus is about 5 GPa or more, which is approximately the value of metallic aluminum. If the storage modulus is less than 5 GPa, the rigidity of the substrate may not be maintained.
【０００８】本発明で用いられる芳香族酸二無水物は、
式１のような骨格を有していれば良く、芳香環に置換基
が結合していてもかまわない。The aromatic dianhydride used in the present invention is:
It is only necessary to have a skeleton as shown in Formula 1, and a substituent may be bonded to the aromatic ring.
【０００９】[0009]
【化５】 （Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ1 〜Ｃ3のアルコ
キシ基、アシル基、ハロゲンを示し、同じでも異なって
も良い。ｘ、ｙは同一芳香環上の置換基数を示し、 ｘ
＝０〜３、ｙ＝０〜３の整数で同じでも異なっても良
い。ｎ＝０〜５の整数）Embedded image (R and R 'each represent an alkyl group, an alkoxy group having 1 to 3 carbon atoms, an acyl group, or a halogen, and may be the same or different. X and y represent the number of substituents on the same aromatic ring;
= 0 to 3, y = 0 to 3 and may be the same or different. n = 0 to 5)
【００１０】置換基Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ
1 〜Ｃ3のアルコキシ基、アシル基、ハロゲンを示し、
同じでも異なっても良い。置換基数は特に限定されるも
のではなく、置換基が無くても良い。また、結合位置に
ついても特に限定されるものではない。芳香環数は１〜
６個でパラ結合していれば良く（ｎ＝０〜５の整数）、
好ましくは１〜３個であり（ｎ＝０〜２の整数）、最も
好ましくは１個である（ｎ＝０）。例えば、ピロメリッ
ト酸二無水物、ビフタル酸無水物、ｐ−ターフェニルテ
トラカルボン酸二無水物などが挙げられる。特に好まし
くはピロメリット酸二無水物である。これらの芳香族酸
二無水物は1種類でも数種類を混合して用いてもかまわ
ない。また、他の特性とのバランスをとるために、若干
量の他の酸無水物を併用してもかまわない。併用する他
の酸無水物としては、例えばベンゼン−１、２、３、４
−テトラカルボン酸二無水物、３、３’、４、４’−ベ
ンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、２、２’、
３、３’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、
２、３、３’、４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸
二無水物、ナフタレン−２、３、６、７−テトラカルボ
ン酸二無水物、ナフタレン−１、２、５、６−テトラカ
ルボン酸二無水物、ナフタレン−１、２、４、５−テト
ラカルボン酸二無水物、ナフタレン−１、４、５、８−
テトラカルボン酸二無水物、ナフタレン−１、２、６、
７−テトラカルボン酸二無水物、４、８−ジメチル−
１、２、３、５、６、７−ヘキサヒドロナフタレン−
１、２、５、６−テトラカルボン酸二無水物、４、８−
ジメチル−１、２、３、５、６、７−ヘキサヒドロナフ
タレン−２、３、６、７−テトラカルボン酸二無水物、
２、６−ジクロロナフタレン−１、４、５、８−テトラ
カルボン酸二無水物、２、７−ジクロロナフタレン−
１、４、５、８−テトラカルボン酸二無水物、２、３、
６、７−テトラクロロナフタレン−１、４、５、８−テ
トラカルボン酸二無水物、１、４、５、８−テトラクロ
ロナフタレン−２、３、６、７−テトラカルボン酸二無
水物、２、２−ビス（２、３−ジカルボキシフェニル）
−プロパン二無水物、２、２−ビス（３、４−ジカルボ
キシフェニル）−プロパン二無水物、ビス（２、３−ジ
カルボキシフェニル）エーテル二無水物、ビス（３、４
−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物、ビス
（２、３−ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、ビ
ス（３、４−ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、
ビス（２、３−ジカルボキシフェニル）スルホン二無水
物、ビス（３、４−ジカルボキシフェニル）スルホン二
無水物、１、１−ビス（２、３−ジカルボキシフェニ
ル）エタン二無水物、１、１−ビス（３、４−ジカルボ
キシフェニル）エタン二無水物、ベリレン−２、３、
８、９−テトラカルボン酸二無水物、ペリレン−３、
４、９、１０−テトラカルボン酸二無水物、ペリレン−
４、５、１０、１１−テトラカルボン酸二無水物、ペリ
レン−５、６、１１、１２−テトラカルボン酸二無水
物、フェナンスレン−１、２、７、８−テトラカルボン
酸二無水物、フェナンスレン−１、２、６、７−テトラ
カルボン酸二無水物、フェナンスレン−１、２、９、１
０−テトラカルボン酸二無水物、シクロペンタン−１、
２、３、４−テトラカルボン酸二無水物、ピラジン−
２、３、５、６−テトラカルボン酸二無水物、ピロリジ
ン−２、３、４、５−テトラカルボン酸二無水物、チオ
フェン−２、３、４、５−テトラカルボン酸二無水物な
どがあげられるが、これらに限定されるものではない。
また、使用にあたっては、１種類でも２種類以上の混合
物でもかまわない。The substituents R and R 'are an alkyl group and the carbon number is C.
Represents an alkoxy group, an acyl group, or a halogen atom of 1 to 3 ;
It may be the same or different. The number of substituents is not particularly limited, and may not have a substituent. Also, the bonding position is not particularly limited. The number of aromatic rings is 1 to
It suffices if there are 6 para bonds (n is an integer of 0 to 5),
The number is preferably 1 to 3 (n is an integer of 0 to 2), and most preferably 1 (n = 0). For example, pyromellitic dianhydride, biphthalic anhydride, p-terphenyltetracarboxylic dianhydride and the like can be mentioned. Particularly preferred is pyromellitic dianhydride. These aromatic acid dianhydrides may be used alone or in combination of several kinds. In order to balance with other characteristics, a small amount of another acid anhydride may be used in combination. Other acid anhydrides used in combination include, for example, benzene-1, 2, 3, 4
Tetracarboxylic dianhydride, 3,3 ′, 4,4′-benzophenonetetracarboxylic dianhydride, 2,2 ′,
3,3′-benzophenonetetracarboxylic dianhydride,
2,3,3 ′, 4′-benzophenonetetracarboxylic dianhydride, naphthalene-2,3,6,7-tetracarboxylic dianhydride, naphthalene-1,2,5,6-tetracarboxylic dianhydride , Naphthalene-1,2,4,5-tetracarboxylic dianhydride, naphthalene-1,4,5,8-
Tetracarboxylic dianhydride, naphthalene-1, 2, 6,
7-tetracarboxylic dianhydride, 4,8-dimethyl-
1,2,3,5,6,7-hexahydronaphthalene-
1,2,5,6-tetracarboxylic dianhydride, 4,8-
Dimethyl-1,2,3,5,6,7-hexahydronaphthalene-2,3,6,7-tetracarboxylic dianhydride,
2,6-dichloronaphthalene-1,4,5,8-tetracarboxylic dianhydride, 2,7-dichloronaphthalene-
1,4,5,8-tetracarboxylic dianhydride, 2,3,
6,7-tetrachloronaphthalene-1,4,5,8-tetracarboxylic dianhydride, 1,4,5,8-tetrachloronaphthalene-2,3,6,7-tetracarboxylic dianhydride, 2,2-bis (2,3-dicarboxyphenyl)
-Propane dianhydride, 2,2-bis (3,4-dicarboxyphenyl) -propane dianhydride, bis (2,3-dicarboxyphenyl) ether dianhydride, bis (3,4
-Dicarboxyphenyl) ether dianhydride, bis (2,3-dicarboxyphenyl) methane dianhydride, bis (3,4-dicarboxyphenyl) methane dianhydride,
Bis (2,3-dicarboxyphenyl) sulfone dianhydride, bis (3,4-dicarboxyphenyl) sulfone dianhydride, 1,1-bis (2,3-dicarboxyphenyl) ethane dianhydride, 1 , 1-bis (3,4-dicarboxyphenyl) ethane dianhydride, berylen-2,3,
8,9-tetracarboxylic dianhydride, perylene-3,
4,9,10-tetracarboxylic dianhydride, perylene-
4,5,10,11-tetracarboxylic dianhydride, perylene-5,6,11,12-tetracarboxylic dianhydride, phenanthrene-1,2,7,8-tetracarboxylic dianhydride, phenanthrene -1,2,6,7-tetracarboxylic dianhydride, phenanthrene-1,2,9,1
0-tetracarboxylic dianhydride, cyclopentane-1,
2,3,4-tetracarboxylic dianhydride, pyrazine-
2,3,5,6-tetracarboxylic dianhydride, pyrrolidine-2,3,4,5-tetracarboxylic dianhydride, thiophene-2,3,4,5-tetracarboxylic dianhydride and the like. But not limited thereto.
In use, one kind or a mixture of two or more kinds may be used.
【００１１】本発明で用いられる芳香族ジアミンは、式
２のような骨格を有していれば良く、芳香環に置換基が
結合していてもかまわない。The aromatic diamine used in the present invention may have a skeleton as shown in Formula 2, and a substituent may be bonded to the aromatic ring.
【００１２】[0012]
【化６】 （Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ1 〜Ｃ3のアルコ
キシ基、アシル基、ハロゲンを示し、同じでも異なって
も良い。ｘ、ｙは同一芳香環上の置換基数を示し、 ｘ
＝０〜４、ｙ＝０〜４の整数で同じでも異なっても良
い。ｎ＝０〜５の整数）Embedded image (R and R 'each represent an alkyl group, an alkoxy group having 1 to 3 carbon atoms, an acyl group, or a halogen, and may be the same or different. X and y represent the number of substituents on the same aromatic ring;
= 0 to 4, y = 0 to 4 may be the same or different. n = 0 to 5)
【００１３】置換基Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ
1 〜Ｃ3のアルコキシ基、アシル基、ハロゲンを示し、
同じでも異なっても良い。好ましくはアルキル基であ
り、特に好ましくはメチル基である。置換基数は特に限
定されるものではなく、置換基が無くても良い。また、
結合位置についても特に限定されるものではない。芳香
環数は１〜６個でパラ結合していれば良く（ｎ＝０〜５
の整数）、好ましくは２〜３個である（ｎ＝１〜２の整
数）。例えば、ｐ−フェニレンジアミン、ベンジジン、
ｏ−トリジン、ｍ−トリジン、ビス（トリフルオロメチ
ル）ベンジジン、４，４”−ジアミノ−ｐ−ターフェニ
ルなどが挙げられる。好ましくはｏ−トリジン、ｍ−ト
リジン、４，４”−ジアミノ−ｐ−ターフェニルであ
る。これらの芳香族ジアミンは1種類でも数種類を混合
して用いてもかまわない。また、他の特性とのバランス
をとるために、若干量の他のジアミン類を併用してもか
まわない。併用する他のジアミン類としては、１、４−
ビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキサ
ン、ｍ−フェニレン−ジアミン、１−イソプロピル−
２、４−フェニレン−ジアミン、４、４’−ジアミノ−
ジフェニルプロパン、３、３’−ジアミノ−ジフェニル
プロパン、４、４’−ジアミノ−ジフェニルエタン、
３、３’−ジアミノ−ジフェニルエタン、４、４’−ジ
アミノ−ジフェニルメタン、３、３’−ジアミノ−ジフ
ェニルメタン、４、４’−ジアミノ−ジフェニルスルフ
ィド、３、３’−ジアミノ−ジフェニルスルフィド、
４、４’−ジアミノ−ジフェニルスルホン、３、３’−
ジアミノ−ジフェニルスルホン、４、４’−ジアミノ−
ジフェニルエーテル、３、３’−ジアミノ−ジフェニル
エーテル、ベンジジン、３、３’−ジアミノ−ビフェニ
ル、３、３’−ジメチル−４、４’−ジアミノ−ビフェ
ニル、３、３’−ジメトキシ−ベンジジン、４、４’−
ジアミノ−ｐ−テルフェニル、３、３’−ジアミノ−ｐ
−テルフェニル、ビス（ｐ−アミノ−シクロヘキシル）
メタン、ビス（ｐ−β−アミノ−ｔ−ブチルフェニル）
エーテル、ビス（ｐ−β−メチル−δ−アミノペンチ
ル）ベンゼン、ｐ−ビス（２−メチル−４−アミノ−ペ
ンチル）ベンゼン、ｐ−ビス（１、１−ジメチル−５−
アミノ−ペンチル）ベンゼン、１、５−ジアミノ−ナフ
タレン、２、６−ジアミノ−ナフタレン、２、４−ビス
（β−アミノ−ｔ−ブチル）トルエン、２、４−ジアミ
ノ−トルエン、２、６−ジアミノ−ピリジン、２、５−
ジアミノ−ピリジン、２、５−ジアミノ−１、３、４−
オキサジアゾール、１、４−ジアミノ−シクロヘキサ
ン、ピペラジン、メチレン−ジアミン、エチレン−ジア
ミン、プロピレン−ジアミン、２、２−ジメチル−プロ
ピレン−ジアミン、テトラメチレン−ジアミン、ペンタ
メチレン−ジアミン、ヘキサメチレン−ジアミン、２、
５−ジメチル−ヘキサメチレン−ジアミン、３−メトキ
シ−ヘキサメチレン−ジアミン、ヘプタメチレン−ジア
ミン、２、５−ジメチル−ヘプタメチレン−ジアミン、
３−メチル−ヘプタメチレン−ジアミン、４、４−ジメ
チル−ヘプタメチレン−ジアミン、オクタメチレン−ジ
アミン、ノナメチレン−ジアミン、５−メチル−ノナメ
チレン−ジアミン、２、５−ジメチル−ノナメチレン−
ジアミン、デカメチレン−ジアミン、１、１０−ジアミ
ノ−１、１０−ジメチル−デカン、２、１１−ジアミノ
−ドデカン、１、１２−ジアミノ−オクタデカン、１、
１２−ジアミノ−オクタデカン、２、１７−ジアミノ−
アイコサン、ジアミノシロキサン、２、６−ジアミノ−
４−カルボキシリックベンゼン、３、３’−ジアミノ−
４、４’−ジカルボキシリックベンジジン等が挙げられ
るが、これらに限定されるものではない。また使用にあ
たっては、１種類でも２種類以上の混合物でもかまわな
い。The substituents R and R 'are an alkyl group and the carbon number is C.
Represents an alkoxy group, an acyl group, or a halogen atom of 1 to 3 ;
It may be the same or different. It is preferably an alkyl group, and particularly preferably a methyl group. The number of substituents is not particularly limited, and may not have a substituent. Also,
The bonding position is not particularly limited. The number of aromatic rings may be 1 to 6 and para-bonded (n = 0 to 5).
), And preferably 2 to 3 (n = an integer of 1 to 2). For example, p-phenylenediamine, benzidine,
o-Tolidine, m-tolidine, bis (trifluoromethyl) benzidine, 4,4 "-diamino-p-terphenyl and the like. Preferably, o-tolidine, m-tolidine, 4,4" -diamino-p -Terphenyl. These aromatic diamines may be used alone or in combination of several kinds. In order to balance with other characteristics, a small amount of other diamines may be used in combination. Other diamines used in combination include 1,4-
Bis (3-aminopropyl) tetramethyldisiloxane, m-phenylene-diamine, 1-isopropyl-
2,4-phenylene-diamine, 4,4′-diamino-
Diphenylpropane, 3,3′-diamino-diphenylpropane, 4,4′-diamino-diphenylethane,
3,3′-diamino-diphenylethane, 4,4′-diamino-diphenylmethane, 3,3′-diamino-diphenylmethane, 4,4′-diamino-diphenyl sulfide, 3,3′-diamino-diphenyl sulfide,
4,4'-diamino-diphenylsulfone, 3,3'-
Diamino-diphenylsulfone, 4,4'-diamino-
Diphenyl ether, 3,3′-diamino-diphenyl ether, benzidine, 3,3′-diamino-biphenyl, 3,3′-dimethyl-4,4′-diamino-biphenyl, 3,3′-dimethoxy-benzidine, 4,4 '-
Diamino-p-terphenyl, 3,3′-diamino-p
-Terphenyl, bis (p-amino-cyclohexyl)
Methane, bis (p-β-amino-t-butylphenyl)
Ether, bis (p-β-methyl-δ-aminopentyl) benzene, p-bis (2-methyl-4-amino-pentyl) benzene, p-bis (1,1-dimethyl-5-
(Amino-pentyl) benzene, 1,5-diamino-naphthalene, 2,6-diamino-naphthalene, 2,4-bis (β-amino-t-butyl) toluene, 2,4-diamino-toluene, 2,6- Diamino-pyridine, 2,5-
Diamino-pyridine, 2,5-diamino-1,3,4-
Oxadiazole, 1,4-diamino-cyclohexane, piperazine, methylene-diamine, ethylene-diamine, propylene-diamine, 2,2-dimethyl-propylene-diamine, tetramethylene-diamine, pentamethylene-diamine, hexamethylene-diamine 2,
5-dimethyl-hexamethylene-diamine, 3-methoxy-hexamethylene-diamine, heptamethylene-diamine, 2,5-dimethyl-heptamethylene-diamine,
3-methyl-heptamethylene-diamine, 4,4-dimethyl-heptamethylene-diamine, octamethylene-diamine, nonamethylene-diamine, 5-methyl-nonamethylene-diamine, 2,5-dimethyl-nonamethylene-
Diamine, decamethylene-diamine, 1,10-diamino-1,10-dimethyl-decane, 2,11-diamino-dodecane, 1,12-diamino-octadecane, 1,
12-diamino-octadecane, 2,17-diamino-
Aicosan, diaminosiloxane, 2,6-diamino-
4-carboxylic benzene, 3,3'-diamino-
4,4′-dicarboxylic benzidine and the like, but are not limited thereto. In use, one kind or a mixture of two or more kinds may be used.
【００１４】本発明で用いられるポリイミド系樹脂シー
トには、必要に応じて、本発明の効果を阻害しない範囲
で、滑剤、耐熱剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、顔料
等、通常光学材料に配合される各種の成分を配合するこ
とができる。The polyimide resin sheet used in the present invention may be used, if necessary, in a range not to impair the effects of the present invention, such as a lubricant, a heat-resistant agent, an antistatic agent, an ultraviolet absorber, a pigment and the like. Various components to be blended can be blended.
【００１５】本発明で用いられるポリイミド系樹脂シー
トの製膜法は特に制限されるものではなく、可能であれ
ば溶融押出し製膜法、キャスト法等の公知の製膜法を適
宜用いることができる。The method for forming the polyimide resin sheet used in the present invention is not particularly limited. If possible, a known film forming method such as a melt extrusion film forming method or a cast method can be appropriately used. .
【００１６】本発明で用いられるポリイミド系樹脂シー
トは、使用にあたってタルク、クレー、マイカ、長石粉
末、石英粉末、酸化マグネシウム等の充填剤の少量を加
えてもよく、また各種のシランカップリング剤、ボラン
カップリング剤、チタネート系カップリング剤、アルミ
ニウム系カップリング剤その他キレート系の接着性・密
着性向上剤を加えてもよい。The polyimide resin sheet used in the present invention may be added with a small amount of a filler such as talc, clay, mica, feldspar powder, quartz powder, magnesium oxide or the like. A borane coupling agent, a titanate coupling agent, an aluminum coupling agent, and other chelating adhesive / adhesiveness improvers may be added.
【００１７】本発明で用いられるポリイミド系樹脂シー
トは、耐湿・耐ガス透過性等のバリアー加工、ハードコ
ート加工および透明電極加工等が施されてもかまわな
い。The polyimide resin sheet used in the present invention may be subjected to barrier processing such as moisture resistance and gas transmission resistance, hard coat processing, transparent electrode processing and the like.
【００１８】[0018]
【実施例】次に本発明について、実施例及び比較例を挙
げて詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限
り、以下の実施例に制限されるものではない。 実施例１：ｏ−トリジン４２．４６ｇをＮ，Ｎ−ジメチ
ルアセトアミド８００ｍＬに完全に溶解させた後、ピロ
メリット酸二無水物４３．２０ｇを加え、１５℃で２時
間攪拌した。得られたワニスをガラス板上にキャスト
し、乾燥させた後、さらに減圧下のオーブン中で１５０
℃＊３０分＋２００℃＊３０分＋２５０℃＊３０分＋３
００℃＊３時間減圧加熱してイミド化させ、厚さ０．４
ｍｍのシートを得た。 実施例２： ｍ−トリジン４２．４６ｇをＮ，Ｎ−ジメ
チルアセトアミド８００ｍＬに完全に溶解させた後、ピ
ロメリット酸二無水物４３．２０ｇを加え、１５℃で２
時間攪拌した。得られたワニスをガラス板上にキャスト
し、乾燥させた後、さらに減圧下のオーブン中で１５０
℃＊３０分＋２００℃＊３０分＋２５０℃＊３０分＋３
００℃＊３時間減圧加熱してイミド化させ、厚さ０．４
ｍｍのシートを得た。 実施例３： ４，４”−ジアミノ−ｐ−ターフェニル５
２．０７ｇをＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド９００ｍＬ
に完全に溶解させた後、ピロメリット酸二無水物４３．
２０ｇを加え、１５℃で２時間攪拌した。得られたワニ
スをガラス板上にキャストし、乾燥させた後、さらに減
圧下のオーブン中で１５０℃＊３０分＋２００℃＊３０
分＋２５０℃＊３０分＋３００℃＊３時間減圧加熱して
イミド化させ、厚さ０．４ｍｍのシートを得た。 比較例１：４，４’−ジアミノジフェニルエーテル４
０．０５ｇをＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド８００ｍＬ
に完全に溶解させた後、ピロメリット酸二無水物４３．
２０ｇを加え、１５℃で２時間攪拌した。得られたワニ
スをガラス板上にキャストし、乾燥させた後、さらに減
圧下のオーブン中で１５０℃＊３０分＋２００℃＊３０
分＋２５０℃＊３０分＋３００℃＊３時間減圧加熱して
イミド化させ、厚さ０．４ｍｍのシートを得た。 比較例２： ｏ−トリジン４２．４６ｇをＮ，Ｎ−ジメ
チルアセトアミド１０００ｍＬに完全に溶解させた後、
３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸
二無水物６３．８０ｇを加え、１５℃で２時間攪拌し
た。得られたワニスをガラス板上にキャストし、乾燥さ
せた後、さらに減圧下のオーブン中で１５０℃＊３０分
＋２００℃＊３０分＋２５０℃＊３０分＋３００℃＊３
時間減圧加熱してイミド化させ、厚さ０．４ｍｍのシー
トを得た。Next, the present invention will be described in detail with reference to examples and comparative examples, but the present invention is not limited to the following examples unless it exceeds the gist. Example 1 After completely dissolving 42.46 g of o-tolidine in 800 mL of N, N-dimethylacetamide, 43.20 g of pyromellitic dianhydride was added and the mixture was stirred at 15 ° C. for 2 hours. The resulting varnish was cast on a glass plate, dried, and further dried in an oven under reduced pressure for 150 minutes.
° C * 30 minutes + 200 ° C * 30 minutes + 250 ° C * 30 minutes + 3
Heated under reduced pressure at 00 ° C for 3 hours to imidize, thickness 0.4
mm sheet was obtained. Example 2: After completely dissolving 42.46 g of m-tolidine in 800 mL of N, N-dimethylacetamide, 43.20 g of pyromellitic dianhydride was added, and the mixture was added at 15 ° C.
Stirred for hours. The obtained varnish was cast on a glass plate, dried, and then further dried in an oven under reduced pressure.
° C * 30 minutes + 200 ° C * 30 minutes + 250 ° C * 30 minutes + 3
Heated under reduced pressure at 00 ° C for 3 hours to imidize, thickness 0.4
mm sheet was obtained. Example 3: 4,4 "-diamino-p-terphenyl 5
2.07 g in N, N-dimethylacetamide 900 mL
After completely dissolving in pyromellitic dianhydride 43.
20 g was added, and the mixture was stirred at 15 ° C. for 2 hours. The obtained varnish was cast on a glass plate, dried, and further heated in an oven under reduced pressure at 150 ° C. * 30 minutes + 200 ° C. * 30.
Min + 250 ° C. * 30 minutes + 300 ° C. * 3 hours under reduced pressure for imidization to obtain a sheet having a thickness of 0.4 mm. Comparative Example 1: 4,4'-diaminodiphenyl ether 4
0.05 g of N, N-dimethylacetamide 800 mL
After completely dissolving in pyromellitic dianhydride 43.
20 g was added, and the mixture was stirred at 15 ° C. for 2 hours. The obtained varnish was cast on a glass plate, dried, and further heated in an oven under reduced pressure at 150 ° C. * 30 minutes + 200 ° C. * 30.
Min + 250 ° C. * 30 minutes + 300 ° C. * 3 hours under reduced pressure for imidization to obtain a sheet having a thickness of 0.4 mm. Comparative Example 2: After completely dissolving 42.46 g of o-tolidine in 1000 mL of N, N-dimethylacetamide,
63.80 g of 3,3 ′, 4,4′-benzophenonetetracarboxylic dianhydride was added, and the mixture was stirred at 15 ° C. for 2 hours. The obtained varnish was cast on a glass plate and dried, and then further heated in an oven under reduced pressure at 150 ° C. * 30 minutes + 200 ° C. * 30 minutes + 250 ° C. * 30 minutes + 300 ° C. * 3
Heating was carried out under reduced pressure for a period of time to imidize and obtain a sheet having a thickness of 0.4 mm.
【００１９】＜評価方法＞ 平均線膨張係数：セイコー電子製ＴＭＡ／ＳＳ１２０
Ｃ型熱応力歪測定装置を用いて、窒素の存在下、１分間
に５℃の割合で温度を室温から（熱変形温度−２０℃）
まで上昇させて２０分間保持した後、１分間に５℃の割
合で温度を室温まで冷却し５分間室温で保持させた。そ
の後、再度、１分間に５℃の割合で温度を上昇させて、
５０℃〜２００℃の時の値を測定して求めた。（熱変形
温度から２０℃を引いた温度が３５０℃以上のときは３
５０℃とした。） 貯蔵弾性率：セイコー電子（株）製ＤＭＳ２１０型粘
弾性測定装置を用いて、窒素の存在下、１分間に３℃の
割合で温度を室温から４００℃まで上昇させた。以下の
ような条件の下、３０℃での貯蔵弾性率を求めた。測定
周波数１Ｈｚ、歪振幅１０、最小張力/圧縮力２９４ｍ
Ｎ、１９６０ｍＮ 耐溶剤性：６０℃のジメチルスルホキシド（ＤＭＳ
Ｏ）溶液に試料を浸漬して６０分間放置。試料を取り出
した後、目視にて外観を観察した。 耐配向剤性： スピンコーター上に試料を設置。その
表面にＣＲＤ−８２０１（住友ベークライト製）を滴下
した後 ２５００ｒｐｍでスピンコートを実施。１８０
℃６０分乾燥処理後、目視にて外観を観察した。 耐液晶性： 基板の表面にメルク社製ＺＩＬ−４７９
２を１滴滴下する。８０℃のオーブン内に投入して６０
分放置する。試料を取り出した後、目視にて外観を観察
した。 抵抗値：基板上に、アルミニウムをスパッタリングに
より３０００Åの厚さで形成させ、フォトリソグラフ法
により、幅３μｍ、長さ３０ｍｍの模擬配線パターンを
形成させ、パターン両端５ｍｍの部分に金２０００Åを
のスパッタリングして５ｍｍ□の抵抗値測定用電極を形
成させた。このときの両端間の抵抗値をＲ0として測定
した。つづいて、１０ｍｍ□の開口部を有するメタルマ
スクを配線パターンの中央部に配設し、ＳｉＮ（２００
０Å）／アモルファスＳｉ（５００Å）／ＳｉＮ（２０
００Å）の各層を連続ＣＶＤにより形成させた。常温に
戻したときの両端間の抵抗値を再度測定し、Ｒ1とし
た。さらに、１８０℃のオーブンに１時間入れた後、常
温に戻したときの両端間の抵抗値をＲ2とした。なお、
耐用剤性および耐液晶性の評価においては、温度条件の
多少の差異によって評価結果に差異のないことを確認し
ている。評価結果を表−１に示す。<Evaluation method> Average coefficient of linear expansion: TMA / SS120 manufactured by Seiko Denshi
Using a C-type thermal stress / strain measuring device, the temperature is raised from room temperature at a rate of 5 ° C./min in the presence of nitrogen (thermal deformation temperature−20 ° C.).
Then, the temperature was lowered to room temperature at a rate of 5 ° C. per minute, and kept at room temperature for 5 minutes. After that, the temperature is increased again at a rate of 5 ° C. per minute,
It was determined by measuring the value at 50 ° C to 200 ° C. (If the temperature obtained by subtracting 20 ° C from the heat distortion temperature is 350 ° C or more, 3
50 ° C. Storage modulus: Using a DMS210 viscoelasticity measuring device manufactured by Seiko Denshi Co., Ltd., the temperature was increased from room temperature to 400 ° C. at a rate of 3 ° C./min in the presence of nitrogen. The storage elastic modulus at 30 ° C. was determined under the following conditions. Measurement frequency 1Hz, strain amplitude 10, minimum tension / compression force 294m
N, 1960mN Solvent resistance: 60 ° C dimethyl sulfoxide (DMS
O) The sample is immersed in the solution and left for 60 minutes. After taking out the sample, the external appearance was visually observed. Alignment agent resistance: A sample is placed on a spin coater. After dropping CRD-8201 (manufactured by Sumitomo Bakelite) on the surface, spin coating was performed at 2500 rpm. 180
After drying at 60 ° C. for 60 minutes, the appearance was visually observed. Liquid crystal resistance: ZIL-479 manufactured by Merck on the surface of the substrate
2 is added dropwise. Put in an 80 ° C oven
Leave for a minute. After taking out the sample, the external appearance was visually observed. Resistance value: Aluminum is formed on a substrate to a thickness of 3000 mm by sputtering, a simulated wiring pattern having a width of 3 μm and a length of 30 mm is formed by a photolithographic method, and 2000 mm of gold is sputtered on a portion at both ends of the pattern of 5 mm. To form a 5 mm square resistance measurement electrode. The resistance between both ends at this time was measured as R 0 . Subsequently, a metal mask having an opening of 10 mm square is arranged at the center of the wiring pattern, and SiN (200
0 °) / amorphous Si (500 °) / SiN (20
00) were formed by continuous CVD. The resistance value between both ends measured again when returned to room temperature, and the R 1. Furthermore, the resistance value between both ends when placed in an oven at 180 ° C. for 1 hour and then returned to room temperature was defined as R 2 . In addition,
In the evaluation of the anti-drug property and the liquid crystal resistance, it was confirmed that there was no difference in the evaluation result due to a slight difference in the temperature condition. Table 1 shows the evaluation results.
【００２０】[0020]
【表１】 [Table 1]
【００２１】本実施例におけるＲ1／Ｒo、Ｒ2／Ｒo値
は、すべて１．０２以下であった。この程度の変化は一
般に残留歪みによるものと考えられる。これに対して、
比較例１、比較例２とも、Ｒ2／Ｒoの値で５０％以上の
抵抗値上昇が観察された。このことから、比較例１、比
較例２ともドライプロセス後の線膨張の差により配線パ
ターンにクラックが生じたものと考えられた。The values of R 1 / R o and R 2 / R o in this embodiment were all 1.02 or less. This degree of change is generally considered to be due to residual strain. On the contrary,
In both Comparative Examples 1 and 2, a resistance value increase of 50% or more was observed in the value of R 2 / R o . From this, it was considered that cracks occurred in the wiring patterns in both Comparative Examples 1 and 2 due to the difference in linear expansion after the dry process.
【００２２】この結果から明らかなように、実施例１〜
３はいずれも比較例１、２に比べて、平均線膨張係数が
低く、また、耐薬品性も問題がなく、アクティブマトリ
ックスタイプの表示素子基板に好適に用いることができ
る。As is apparent from the results, Examples 1 to
Sample No. 3 has a lower average linear expansion coefficient than Comparative Examples 1 and 2 and has no problem with chemical resistance, and can be suitably used for an active matrix type display element substrate.
【００２３】[0023]
【発明の効果】本発明の表示素子用プラスチック基板は
以上詳述したように、高度の耐熱性、耐薬品性を有し、
かつ、平均線膨張係数が低いため、特にアクティブマト
リックスタイプの表示素子基板に好適である。As described in detail above, the plastic substrate for a display element of the present invention has high heat resistance and chemical resistance,
In addition, since it has a low average linear expansion coefficient, it is particularly suitable for an active matrix type display element substrate.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2H090 JB03 JD18 LA01 4F071 AA60 AF14 AF20 AF43 AF54 AF62 AH19 BA02 BB02 BC01 BC12 4J043 PA02 PC016 PC066 PC116 PC136 QB15 QB26 RA35 SA06 SA62 SB01 SB03 TA22 TA71 TB01 TB03 UA032 UA041 UA052 UA121 UA122 UA131 UA132 UA141 UA142 UA151 UA152 UA161 UA252 UA261 UA262 UA331 UA332 UA361 UA382 UA511 UA761 UA771 UB011 UB012 UB021 UB121 UB122 UB152 UB281 UB301 UB302 UB351 UB401 VA021 VA022 VA031 VA032 VA041 VA042 ZA12 ZA32 ZA35 ZA60 ZB51 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page F term (reference) 2H090 JB03 JD18 LA01 4F071 AA60 AF14 AF20 AF43 AF54 AF62 AH19 BA02 BB02 BC01 BC12 4J043 PA02 PC016 PC066 PC116 PC136 QB15 QB26 RA35 SA06 SA62 SB01 SB03 TA22 TA71 TB01 TB03 UA032UA UA131 UA132 UA141 UA142 UA151 UA152 UA161 UA252 UA261 UA262 UA331 UA332 UA361 UA382 UA511 UA761 UA771 UB011 UB012 UB021 UB121 UB122 UB152 UB281 UB301 UB302 UB351 UB401 Z023 VA032
Claims (3)
２００℃での平均線膨張係数が−１０〜４０ｐｐｍで、
かつ、貯蔵弾性率が５ＧＰａ以上であるポリイミド系樹
脂シートを用いることを特徴とする表示素子用プラスチ
ック基板。(1) a thickness of 50 to 1000 μm;
The average linear expansion coefficient at 200 ° C is -10 to 40 ppm,
A plastic substrate for a display element, comprising a polyimide resin sheet having a storage elastic modulus of 5 GPa or more.
族酸二無水物と、式２に示す芳香族ジアミンから合成さ
れることを特徴とする請求項１記載の表示素子用プラス
チック基板。 【化１】 （Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ1 〜Ｃ3のアルコ
キシ基、アシル基、ハロゲンを示し、同じでも異なって
も良い。ｘ、ｙは同一芳香環上の置換基数を示し、ｘ＝
０〜３、ｙ＝０〜３の整数で同じでも異なっても良い。
ｎ＝０〜５の整数） 【化２】 （Ｒ、Ｒ’はアルキル基、炭素数がＣ1 〜Ｃ3のアルコ
キシ基、アシル基、ハロゲンを示し、同じでも異なって
も良い。ｘ、ｙは同一芳香環上の置換基数を示し、ｘ＝
０〜４、ｙ＝０〜４の整数で同じでも異なっても良い。
ｎ＝０〜５の整数）2. The plastic substrate for a display element according to claim 1, wherein the polyimide resin sheet is synthesized from an aromatic dianhydride represented by the formula (1) and an aromatic diamine represented by the formula (2). Embedded image (R and R 'each represent an alkyl group, an alkoxy group having 1 to 3 carbon atoms, an acyl group, or a halogen, and may be the same or different. X and y each represent the number of substituents on the same aromatic ring; =
The integers of 0 to 3 and y = 0 to 3 may be the same or different.
(n = an integer from 0 to 5) (R and R 'each represent an alkyl group, an alkoxy group having 1 to 3 carbon atoms, an acyl group, or a halogen, and may be the same or different. X and y each represent the number of substituents on the same aromatic ring; =
0 to 4, y = 0 to 4 may be the same or different.
n = 0 to 5)
二無水物と、式２に示す芳香族ジアミンのうちｎ＝１ま
たは２である芳香族ジアミンから合成されることを特徴
とする請求項１記載の表示素子用プラスチック基板。3. The polyimide-based resin sheet is synthesized from pyromellitic dianhydride and an aromatic diamine represented by the formula 2 wherein n = 1 or 2. Plastic substrate for display devices.
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