JP2002161059A - Method for purifying tantalum alkoxide - Google Patents
Method for purifying tantalum alkoxideInfo
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- JP2002161059A JP2002161059A JP2000403578A JP2000403578A JP2002161059A JP 2002161059 A JP2002161059 A JP 2002161059A JP 2000403578 A JP2000403578 A JP 2000403578A JP 2000403578 A JP2000403578 A JP 2000403578A JP 2002161059 A JP2002161059 A JP 2002161059A
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、タンタルアルコキ
シドの精製方法に関する。さらに詳しくはタンタルアル
コキシド中にある微量の塩素元素を除去する方法に関す
る。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a method for purifying tantalum alkoxide. More specifically, the present invention relates to a method for removing a trace amount of chlorine element in tantalum alkoxide.
【０００２】[0002]
【従来の技術】タンタルアルコキシドは、誘電体材料の
酸化タンタルの原料として必要な化合物である。該アル
コキシドを焼成して酸化物粉末にしたり、加水分解後に
焼成して酸化物粉末にしたり、ゾル−ゲル法で塗布膜を
作製した後に焼成して酸化膜にしたり、ＭＯＣＶＤ法で
酸化物膜を作製するのに使用されている。近年、タンタ
ルアルコキシドはＤＲＡＭのキャパシターとして高誘電
体常誘電体の酸化タンタル膜をＭＯＣＶＤ法で作製する
のに使用されたり、またＦｅＲＡＭ（強誘電体メモリ
ー）の原料として注目されている。2. Description of the Related Art Tantalum alkoxide is a compound necessary as a raw material of tantalum oxide as a dielectric material. The alkoxide is calcined to form an oxide powder, hydrolyzed and calcined to form an oxide powder, a coating film is formed by a sol-gel method and then calcined to form an oxide film, or the oxide film is formed by MOCVD. Used to make. In recent years, tantalum alkoxide has been used as a capacitor of a DRAM for producing a high dielectric paraelectric tantalum oxide film by the MOCVD method, and has been receiving attention as a raw material of a FeRAM (ferroelectric memory).
【０００３】これらの原料に使われるタンタルアルコキ
シドは、以下に示した化学式のように塩化タンタルとア
ルコールを反応させ、次いでアンモニアガスで中和して
塩化アンモニウムとして塩素を系外に取り出す方法が一
般的に行われている。次式中Ｒはアルキル基を示す。The tantalum alkoxide used for these raw materials is generally a method of reacting tantalum chloride with an alcohol as shown in the following chemical formula, and then neutralizing with ammonia gas to remove chlorine as ammonium chloride out of the system. It has been done. In the following formula, R represents an alkyl group.
【０００４】[0004]
【化１】 Embedded image
【０００５】一方、本発明者等は、塩酸を電解質に用い
て電気分解によりタンタルエトキシドを合成する方法を
提案した。（特開平１０−３１６８１２号）この反応は
前記反応と比較して系外に取り出す塩素は少ないもの
の、以下に示す反応式のように電解質として使用してい
る塩酸をアンモニアで中和して塩素を系外に取り出すこ
とが行われている。On the other hand, the present inventors have proposed a method of synthesizing tantalum ethoxide by electrolysis using hydrochloric acid as an electrolyte. (Japanese Unexamined Patent Publication (Kokai) No. 10-316812) In this reaction, although less chlorine is taken out of the system as compared with the above reaction, as shown in the following reaction formula, hydrochloric acid used as an electrolyte is neutralized with ammonia to convert It is being taken out of the system.
【０００６】[0006]
【化２】 Embedded image
【０００７】しかし、上記方法で得たタンタルアルコキ
シド中には微量の塩素元素が残存し、タンタルの酸化膜
を形成したときに多数のパーティクルを発生させて酸化
膜の平滑性を損ない、後工程での微細加工を困難にする
原因となっている。However, a small amount of chlorine element remains in the tantalum alkoxide obtained by the above method, and when a tantalum oxide film is formed, a large number of particles are generated to impair the smoothness of the oxide film. This is a factor that makes microfabrication difficult.
【０００８】一方、特開平６−１９２１４８号ではアル
カリ金属またはアルカリ土類金属のアルコキシドで処理
することによりタンタルアルコキシド中の塩素元素を取
り除く方法が開示されている。しかし、金属アルコキシ
ドを製造する工程は複雑で時間、労力を要し、コスト高
となる。On the other hand, JP-A-6-192148 discloses a method of removing a chlorine element in a tantalum alkoxide by treating with an alkoxide of an alkali metal or an alkaline earth metal. However, the process of producing a metal alkoxide is complicated, requires time and labor, and increases costs.
【０００９】[0009]
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記課題を解
決するもので、本発明の目的は高価なアルカリ金属、ア
ルカリ土類金属のアルコキシドを使うことなく、アルカ
リ金属水酸化物をアルコールに溶解させた溶液で処理す
ることで、タンタルアルコキシド中に含まれる塩素元素
を大幅に低減させ、高純度タンタルアルコキシドを得る
ためのタンタルアルコキシドの精製方法を提供するもの
である。SUMMARY OF THE INVENTION The present invention solves the above-mentioned problems, and an object of the present invention is to dissolve an alkali metal hydroxide in an alcohol without using an expensive alkali metal or alkaline earth metal alkoxide. An object of the present invention is to provide a method of purifying tantalum alkoxide for obtaining high-purity tantalum alkoxide by treating the solution with the solution so as to greatly reduce chlorine element contained in the tantalum alkoxide.
【００１０】[0010]
【課題を解決するための手段】本発明は、塩素元素を含
有するタンタルアルコキシドをアルコールに溶解したア
ルカリ金属水酸化物溶液で処理することにより、該塩素
元素を１０ｐｐｍ以下にすることを特徴とするタンタル
アルコキシドの精製方法である。The present invention is characterized in that a chlorine element-containing tantalum alkoxide is treated with an alkali metal hydroxide solution in an alcohol to reduce the chlorine element to 10 ppm or less. This is a method for purifying tantalum alkoxide.
【００１１】[0011]
【発明の実施の形態】本発明の精製方法は、上記で述べ
た塩素化法および電解法だけに止まらず、塩素元素を含
有するタンタルアルコキシドであればどのようなもので
も適用できる。本発明による塩素元素は、塩化物、塩素
イオンまたは遊離の塩素など、いずれの形態で存在して
も除去できる。塩素元素を除去するアルカリ金属水酸化
物としては水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等が最適
である。またこれらのアルカリ金属水酸化物を溶解する
アルコールとしては塩素元素を取り除こうとする金属ア
ルコキシドのアルコールと同種のものが好ましいが異種
のアルコールであってもかまわない。金属水酸化物の使
用量はタンタルアルコキシド中に含まれる塩素元素に対
して２〜２０％の範囲で使用することが好ましい。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS The purification method of the present invention is not limited to the above-mentioned chlorination method and electrolytic method, but may be applied to any tantalum alkoxide containing a chlorine element. Elemental chlorine according to the present invention can be removed in any form, such as chloride, chloride ion or free chlorine. As the alkali metal hydroxide for removing chlorine element, sodium hydroxide, potassium hydroxide and the like are most suitable. The alcohol that dissolves the alkali metal hydroxide is preferably the same as the alcohol of the metal alkoxide from which the chlorine element is to be removed, but may be a different alcohol. The amount of the metal hydroxide used is preferably in the range of 2 to 20% based on the chlorine element contained in the tantalum alkoxide.
【００１２】次にタンタルアルコキシドの精製法につい
て説明する。タンタルアルコキシドをヘキサン、オクタ
ン、ヘプタン等の炭化水素で希釈するか、またはそのま
まタンタルアルコキシド溶液を攪拌混合しながら、金属
水酸化物をアルコールに１０〜２０％溶解させた溶液を
作製し、その中に徐々に加える。希釈溶媒は上記の炭化
水素に限らず、ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香
族炭化水素を用いてもかまわない。タンタルアルコキシ
ドを溶媒で希釈しておくことは溶液の粘度を低下させ、
アルカリ金属水酸化物のアルコール溶液を添加の際、混
合が均一になり、少ない添加量で効果を発揮する。アル
カリ金属はタンタルエトキシド中に存在する塩素元素の
２〜２０倍の量を計算して加える。混合溶液中でアルカ
リ金属水酸化物と塩素が反応してアルカリ金属塩化物が
生成して溶液は白濁する。その後アルカリ金属水酸化物
の溶解に使用したアルコールを蒸留で取り除き、更にタ
ンタルアルコキシドを蒸留してアルカリ金属塩化物を分
離し精製する。以下実施例をあげて本発明を詳細に述べ
る。Next, a method for purifying tantalum alkoxide will be described. Dilute the tantalum alkoxide with a hydrocarbon such as hexane, octane, heptane or the like, or stir and mix the tantalum alkoxide solution as it is to prepare a solution in which the metal hydroxide is dissolved in alcohol at 10 to 20%. Add slowly. The diluting solvent is not limited to the above-mentioned hydrocarbons, and aromatic hydrocarbons such as benzene, toluene and xylene may be used. Diluting the tantalum alkoxide with a solvent reduces the viscosity of the solution,
When an alcohol solution of an alkali metal hydroxide is added, the mixing becomes uniform and the effect is exhibited with a small addition amount. The alkali metal is calculated and added in an amount of 2 to 20 times the amount of elemental chlorine present in tantalum ethoxide. The alkali metal hydroxide and chlorine react in the mixed solution to produce alkali metal chloride, and the solution becomes cloudy. Thereafter, the alcohol used for dissolving the alkali metal hydroxide is removed by distillation, and the tantalum alkoxide is further distilled to separate and purify the alkali metal chloride. Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to examples.
【００１３】[0013]
【参考例１】塩化タンタル１００ｇをトルエン５００ｍ
ｌに分散させ、窒素ガス雰囲気下でアンモニアガス１０
０ｍｌ／ｍｉｎの流量で吹き込みながら、エタノール７
７ｇを滴下した。生成した塩化アンモニウムを濾過し、
濾液からトルエンとエタノールを留去し、次いで減圧蒸
留によりペンタエトキシタンタル９７ｇを得た。この中
の塩素元素含有量は４５０ｐｐｍであった。[Reference Example 1] 100 g of tantalum chloride and 500 m of toluene
l of ammonia gas under an atmosphere of nitrogen gas.
While blowing at a flow rate of 0 ml / min, ethanol 7
7 g was added dropwise. The formed ammonium chloride is filtered,
Toluene and ethanol were distilled off from the filtrate, and then 97 g of pentaethoxytantalum was obtained by distillation under reduced pressure. The chlorine element content in this was 450 ppm.
【００１４】[0014]
【参考例２】密閉された１００ｌの電解槽にエタノール
３６ｌを仕込み塩酸ガスを８ｌ／ｍｉｎで導入し、４．
５％塩酸溶液とした。陽極、陰極にタンタル金属を使用
して３０ボルト、３０アンペアで電気分解を行い、ペン
タエトキシタンタル４．６Ｋｇを得た。この中の塩素元
素含有量は１５０ｐｐｍであった。Reference Example 2 36 l of ethanol was charged into a sealed 100 l electrolytic cell, and hydrochloric acid gas was introduced at 8 l / min.
A 5% hydrochloric acid solution was used. Electrolysis was performed at 30 volts and 30 amps using tantalum metal for the anode and the cathode to obtain 4.6 kg of pentaethoxy tantalum. The chlorine element content in this was 150 ppm.
【００１５】[0015]
【実施例１】上記参考例１で得られたペンタエトキシタ
ンタル５０ｇに水酸化ナトリウムのエタノール１０％溶
液を０．７６ｇ添加して２時間攪拌した。エタノールを
留去した後、減圧蒸留によりペンタエトキシタンタル４
２ｇを回収した。このペンタエトキシタンタル中の塩素
元素含有量は９ｐｐｍであった。Example 1 0.76 g of a 10% solution of sodium hydroxide in ethanol was added to 50 g of pentaethoxytantalum obtained in Reference Example 1 and stirred for 2 hours. After distilling off the ethanol, pentaethoxy tantalum 4 was distilled off under reduced pressure.
2 g were recovered. The chlorine element content in this pentaethoxy tantalum was 9 ppm.
【００１６】[0016]
【実施例２】上記参考例２で得られたペンタエトキシタ
ンタル１００ｇに３０ｍｌのオクタンを加え、水酸化ナ
トリウムのエタノール１０％溶液を０．８４ｇ添加して
２時間攪拌した。エタノールとオクタンを留去した後、
減圧蒸留によりペンタエトキシタンタル９２ｇを回収し
た。このペンタエトキシタンタル中の塩素元素含有量は
６ｐｐｍであった。Example 2 30 g of octane was added to 100 g of pentaethoxytantalum obtained in Reference Example 2, and 0.84 g of a 10% solution of sodium hydroxide in ethanol was added, followed by stirring for 2 hours. After distilling off ethanol and octane,
92 g of pentaethoxy tantalum was recovered by distillation under reduced pressure. The chlorine element content in this pentaethoxy tantalum was 6 ppm.
【００１７】[0017]
【実施例３】上記参考例１で得られたペンタエトキシタ
ンタル４０ｇに１０ｍｌのヘプタンを加え、水酸化カリ
ウムのエタノール１０％溶液を０．８５ｇ添加して２時
間攪拌した。エタノールとヘプタンを留去した後、減圧
蒸留によりペンタエトキシタンタル２９ｇを得た。この
ペンタエトキシタンタル中の塩素元素含有量は８ｐｐｍ
であった。Example 3 10 ml of heptane was added to 40 g of pentaethoxytantalum obtained in Reference Example 1, and 0.85 g of a 10% solution of potassium hydroxide in ethanol was added, followed by stirring for 2 hours. After distilling off ethanol and heptane, 29 g of pentaethoxy tantalum was obtained by distillation under reduced pressure. The chlorine element content in this pentaethoxy tantalum is 8 ppm
Met.
【００１８】[0018]
【実施例４】上記参考例２で得られたペンタエトキシタ
ンタル１００ｇに水酸化カリウムのエタノール１０％溶
液を０．５ｇ添加して２時間攪拌した。エタノールを留
去した後、減圧蒸留によりペンタエトキシタンタル９４
ｇを回収した。このペンタエトキシタンタル中の塩素元
素含有量は８ｐｐｍであった。Example 4 To 100 g of pentaethoxytantalum obtained in Reference Example 2 above, 0.5 g of a 10% solution of potassium hydroxide in ethanol was added and stirred for 2 hours. After distilling off ethanol, pentaethoxy tantalum 94 was distilled off under reduced pressure.
g was collected. The chlorine element content in this pentaethoxy tantalum was 8 ppm.
【００１９】[0019]
【発明の効果】本発明によれば、酸化膜生成時にパーテ
ィクルの原因となるタンタルアルコキシド中に含まれる
塩素元素をアルカリ金属水酸化物で処理することによ
り、極めて容易に精製することができる。According to the present invention, the chlorine element contained in the tantalum alkoxide, which causes particles when an oxide film is formed, is treated with an alkali metal hydroxide, whereby it can be purified very easily.
─────────────────────────────────────────────────────
────────────────────────────────────────────────── ───
【手続補正書】[Procedure amendment]
【提出日】平成１３年２月５日（２００１．２．５）[Submission date] February 5, 2001 (2001.2.5)
【手続補正１】[Procedure amendment 1]
【補正対象書類名】明細書[Document name to be amended] Statement
【補正対象項目名】００１１[Correction target item name] 0011
【補正方法】変更[Correction method] Change
【補正内容】[Correction contents]
【００１１】[0011]
【発明の実施の形態】本発明の精製方法は、上記で述べ
た塩素化法および電解法だけに止まらず、塩素元素を含
有するタンタルアルコキシドであればどのようなもので
も適用できる。本発明による塩素元素は、塩化物、塩素
イオンまたは遊離の塩素など、いずれの形態で存在して
も除去できる。塩素元素を除去するアルカリ金属水酸化
物としては水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等が最適
である。またこれらのアルカリ金属水酸化物を溶解する
アルコールとしては塩素元素を取り除こうとする金属ア
ルコキシドのアルコールと同種のものが好ましいが異種
のアルコールであってもかまわない。金属水酸化物の使
用量はタンタルアルコキシド中に含まれる塩素元素に対
して２〜２０倍の範囲で使用することが好ましい。DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS The purification method of the present invention is not limited to the above-mentioned chlorination method and electrolytic method, but may be applied to any tantalum alkoxide containing a chlorine element. Elemental chlorine according to the present invention can be removed in any form, such as chloride, chloride ion or free chlorine. As the alkali metal hydroxide for removing chlorine element, sodium hydroxide, potassium hydroxide and the like are most suitable. The alcohol that dissolves the alkali metal hydroxide is preferably the same as the alcohol of the metal alkoxide from which the chlorine element is to be removed, but may be a different alcohol. The amount of the metal hydroxide used is preferably 2 to 20 times the chlorine element contained in the tantalum alkoxide.
Claims (1)
をアルコールに溶解したアルカリ金属水酸化物溶液で処
理することにより、該塩素元素を１０ｐｐｍ以下にする
ことを特徴とするタンタルアルコキシドの精製方法。1. A method for purifying a tantalum alkoxide, comprising treating a tantalum alkoxide containing a chlorine element with an alkali metal hydroxide solution in an alcohol to reduce the chlorine element to 10 ppm or less.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000403578A JP2002161059A (en) | 2000-11-27 | 2000-11-27 | Method for purifying tantalum alkoxide |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000403578A JP2002161059A (en) | 2000-11-27 | 2000-11-27 | Method for purifying tantalum alkoxide |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002161059A true JP2002161059A (en) | 2002-06-04 |
Family
ID=18867673
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000403578A Pending JP2002161059A (en) | 2000-11-27 | 2000-11-27 | Method for purifying tantalum alkoxide |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002161059A (en) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1764354A1 (en) | 2005-08-27 | 2007-03-21 | H.C. Starck GmbH & Co. KG | Process for preparing high purity zirconium-, hafnium-, tantalum olkoxides |
-
2000
- 2000-11-27 JP JP2000403578A patent/JP2002161059A/en active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1764354A1 (en) | 2005-08-27 | 2007-03-21 | H.C. Starck GmbH & Co. KG | Process for preparing high purity zirconium-, hafnium-, tantalum olkoxides |
| US7273943B2 (en) | 2005-08-27 | 2007-09-25 | H. C. Starck Gmbh | Process for the preparation of high-purity zirconium, hafnium, tantalum and niobium alkoxides |
| TWI399340B (en) * | 2005-08-27 | 2013-06-21 | Starck H C Gmbh | Process for the preparation of high-purity zirconium, hafnium, tantalum and niobium alkoxides |
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Legal Events
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| A02 | Decision of refusal |
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