JP2002011354A - 化学結合のデスクリプタを用いて前記化学結合を生じさせる使用法を有する新規物質の設計 - Google Patents
化学結合のデスクリプタを用いて前記化学結合を生じさせる使用法を有する新規物質の設計Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 例えば活性元素がＡＢである物質ＭＡＢの固
体無機マトリックス中の触媒の活性または放射性同位元
素の封じ込め力のような使用特性の推定（概算）方法を
提供する。 【解決手段】 本発明方法は、エネルギーの側面を有す
る、ＡおよびＢ間の化学結合のデスクリプタＤＡＢと、
前記物質の使用特性を測定する指数ＲＡＢとの使用を含
む。本発明はまた、デスクリプタＤＡＢによるマトリッ
クスＡに対する元素または元素Ｂの全体の化学親和力の
測定方法を提供する。本発明による方法は、有利には新
規物質の設計に対して使用されてよく、その使用によっ
て、少なくとも１つの化学結合の形成または変化が生じ
させられるか、あるいは前記結合の形成が避けられる。
体無機マトリックス中の触媒の活性または放射性同位元
素の封じ込め力のような使用特性の推定（概算）方法を
提供する。 【解決手段】 本発明方法は、エネルギーの側面を有す
る、ＡおよびＢ間の化学結合のデスクリプタＤＡＢと、
前記物質の使用特性を測定する指数ＲＡＢとの使用を含
む。本発明はまた、デスクリプタＤＡＢによるマトリッ
クスＡに対する元素または元素Ｂの全体の化学親和力の
測定方法を提供する。本発明による方法は、有利には新
規物質の設計に対して使用されてよく、その使用によっ
て、少なくとも１つの化学結合の形成または変化が生じ
させられるか、あるいは前記結合の形成が避けられる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、活性元素がＡＢで
ある物質ＭＡＢの、例えば固体無機マトリックス中の触
媒活性あるいは放射性同位元素の封じ込め能力のような
使用特性（property of use）の推定方法に関する。
さらに本発明は、例えば酸素または硫黄含有化合物もし
くはハロゲン化物に対する物質の親和力のような、マト
リックスＡに対する元素または元素Ｂ群の化学親和力の
決定方法にも関する。この多かれ少なかれ重要である親
和力によって、例えば硫黄含有化合物もしくはハロゲン
化物による、あるいは酸化による腐食に対する該物質の
耐性を特徴付けることが可能になる。これらの方法の多
数の他の適用が考えられる。それらのうちのいくつかの
ものは、後に詳述される。従って、より一般的には、本
発明による方法によって、デスクリプタＤＡＢにより特
徴付けられる少なくとも１つの化学結合の形成もしくは
改質を生じさせるか、あるいは前記結合の形成の回避を
必要とする使用法を有する新規物質の選択または設計が
可能になる。
ある物質ＭＡＢの、例えば固体無機マトリックス中の触
媒活性あるいは放射性同位元素の封じ込め能力のような
使用特性（property of use）の推定方法に関する。
さらに本発明は、例えば酸素または硫黄含有化合物もし
くはハロゲン化物に対する物質の親和力のような、マト
リックスＡに対する元素または元素Ｂ群の化学親和力の
決定方法にも関する。この多かれ少なかれ重要である親
和力によって、例えば硫黄含有化合物もしくはハロゲン
化物による、あるいは酸化による腐食に対する該物質の
耐性を特徴付けることが可能になる。これらの方法の多
数の他の適用が考えられる。それらのうちのいくつかの
ものは、後に詳述される。従って、より一般的には、本
発明による方法によって、デスクリプタＤＡＢにより特
徴付けられる少なくとも１つの化学結合の形成もしくは
改質を生じさせるか、あるいは前記結合の形成の回避を
必要とする使用法を有する新規物質の選択または設計が
可能になる。
【０００２】
【先行技術】本先行技術において、特定の適用のための
物質の選択または設計は、試行錯誤に従って、実験的基
礎に関してのみ検討されている。このやり方は、当然長
くかつコスト高である。この探求段階の有意の軽減を可
能にするいかなる方法は、技術的および経済的利点を示
すものである。
物質の選択または設計は、試行錯誤に従って、実験的基
礎に関してのみ検討されている。このやり方は、当然長
くかつコスト高である。この探求段階の有意の軽減を可
能にするいかなる方法は、技術的および経済的利点を示
すものである。
【０００３】物質の非常に多数の使用特性は、それらの
組成物に固有な化学凝集力によって広範囲において直接
決定される。すなわち、これは、例えば金属とその合
金、セラミックス、および構造物質の機械特性（弾性モ
ジュール、耐破断性、硬度等）の場合であるか、あるい
はさらには例えば貯蔵目的の無機質構造内での放射性活
性元素の捕獲のために有効に使用される、主元素が可溶
性である場合である。これらの化学凝集力もまた物質の
あらゆる表面特性を決定するものである。該物質の技術
的重要性は、当業者に公知である。すなわち摩擦係数、
摩耗抵抗、腐食作用、酸化耐性、接着性、湿潤性、およ
び触媒活性等である。
組成物に固有な化学凝集力によって広範囲において直接
決定される。すなわち、これは、例えば金属とその合
金、セラミックス、および構造物質の機械特性（弾性モ
ジュール、耐破断性、硬度等）の場合であるか、あるい
はさらには例えば貯蔵目的の無機質構造内での放射性活
性元素の捕獲のために有効に使用される、主元素が可溶
性である場合である。これらの化学凝集力もまた物質の
あらゆる表面特性を決定するものである。該物質の技術
的重要性は、当業者に公知である。すなわち摩擦係数、
摩耗抵抗、腐食作用、酸化耐性、接着性、湿潤性、およ
び触媒活性等である。
【０００４】さらに該化学凝集力は、物質の局部的原子
構造を支配し、その結果、その電子構造およびこれから
誘導されるあらゆる物理特性（電子、光学、磁気等）を
支配する。そういうわけで、電流の新規高温超伝導相の
探求、あるいはさらにはより効果的な燃料電池の製造の
ための改良イオン伝導率を有する新規固体電解質の探求
は、特別な局部的機構を有する化合物の探求に帰着する
（例えばJ.B.Goodenough、Nature、404巻、2000年4月20
日、821〜822頁、および引用例を参照)。
構造を支配し、その結果、その電子構造およびこれから
誘導されるあらゆる物理特性（電子、光学、磁気等）を
支配する。そういうわけで、電流の新規高温超伝導相の
探求、あるいはさらにはより効果的な燃料電池の製造の
ための改良イオン伝導率を有する新規固体電解質の探求
は、特別な局部的機構を有する化合物の探求に帰着する
（例えばJ.B.Goodenough、Nature、404巻、2000年4月20
日、821〜822頁、および引用例を参照)。
【０００５】新規物質の特定の適用のための探求への当
業者は、今日固体の化学である科学的規律によって編み
出された知識および方法にできる限り頼っている。後者
は、生成エンタルピーの標準的な概念に基づく一定の温
度および圧力条件下に構造の相対的安定性を定量化す
る。
業者は、今日固体の化学である科学的規律によって編み
出された知識および方法にできる限り頼っている。後者
は、生成エンタルピーの標準的な概念に基づく一定の温
度および圧力条件下に構造の相対的安定性を定量化す
る。
【０００６】非常に多数の化合物の標準生成エンタルピ
ーが、実験的に測定され、かつ作表された。エンタルピ
ーによって、例えば実験条件の領域を位置づけることを
目的として、有用ないわゆる「相（フェーズ）」図表
（ダイヤグラム）を作成することが可能になる。これら
の領域の内部において、興味ある構造が安定して存在す
る。したがって、これらの資料データおよび図表は、規
定された使用領域において新規安定な相の発明のために
限定された値を有する。従って、せいぜい当業者が、公
知の構造および組成の相から類似体および化学的直感に
よって結論を引き出すものである。
ーが、実験的に測定され、かつ作表された。エンタルピ
ーによって、例えば実験条件の領域を位置づけることを
目的として、有用ないわゆる「相（フェーズ）」図表
（ダイヤグラム）を作成することが可能になる。これら
の領域の内部において、興味ある構造が安定して存在す
る。したがって、これらの資料データおよび図表は、規
定された使用領域において新規安定な相の発明のために
限定された値を有する。従って、せいぜい当業者が、公
知の構造および組成の相から類似体および化学的直感に
よって結論を引き出すものである。
【０００７】その作用を論理的に導くために、有機また
は無機化合物の合成を実践する科学者は、 化学的親和
力の概念を早くから考え出した。次いで物質の原子構造
が、確定された時に、原子間結合力の概念が開発され
た。現代理論化学は、原子状、分子状または結晶状の構
造内部における化学結合の定量的予測理論の構造を中心
目的とする。
は無機化合物の合成を実践する科学者は、 化学的親和
力の概念を早くから考え出した。次いで物質の原子構造
が、確定された時に、原子間結合力の概念が開発され
た。現代理論化学は、原子状、分子状または結晶状の構
造内部における化学結合の定量的予測理論の構造を中心
目的とする。
【０００８】量子物理によって、数学理論の基礎が提供
された。該理論の極度の精密性（精度）は、電子コンピ
ューターのパワーの増大が、より複雑な化学組成物に対
して構成成分の式のデジタル解明を可能にするにつれ
て、それだけにいっそう、より広い領域において立証さ
れる。いわゆる「ab initio（最初から）」計算技術
は、経験に基づく資料データを予め認識することによっ
て妨げられないので、これらの技術を、研究室における
あらゆる合成実験に先立って、特定の組成物の化学構造
の安定性、幾何学、並びに物理的および化学的特性を予
想するために有効利用することが考えられることになる
程度に、少なくとも２０年来、開発されてきた。
された。該理論の極度の精密性（精度）は、電子コンピ
ューターのパワーの増大が、より複雑な化学組成物に対
して構成成分の式のデジタル解明を可能にするにつれ
て、それだけにいっそう、より広い領域において立証さ
れる。いわゆる「ab initio（最初から）」計算技術
は、経験に基づく資料データを予め認識することによっ
て妨げられないので、これらの技術を、研究室における
あらゆる合成実験に先立って、特定の組成物の化学構造
の安定性、幾何学、並びに物理的および化学的特性を予
想するために有効利用することが考えられることになる
程度に、少なくとも２０年来、開発されてきた。
【０００９】この「コンピューター・アシスト物質の設
計」は、方法論の非常に活発な探究領域であるが、それ
について、実際の成功例はごく限定された数しかない。
これらの成功例は、特別な場合に限られる。例えば金属
ニッケルをベースとする蒸気を用い、かつ表面における
金原子の選択的担持による改善された安定性を有する炭
化水素リフォーミング触媒を開発すること（F.Besenbac
her et al. Science、279巻、1913〜1915頁、1998年3月
20日)、あるいはさらには電圧を有意に改善しかつリチ
ウムバッテリーの重量およびコストを低減させる陰極の
組成物を明らかにすること（G.Ceder et al、Nature、3
92巻、694〜696頁、1998年4月16日)である。これらの最
近の成功例の場合は、実験的測定によって経験に基づい
て確認された、直感による源の設計の計算による立証ア
プローチをむしろ例証する。
計」は、方法論の非常に活発な探究領域であるが、それ
について、実際の成功例はごく限定された数しかない。
これらの成功例は、特別な場合に限られる。例えば金属
ニッケルをベースとする蒸気を用い、かつ表面における
金原子の選択的担持による改善された安定性を有する炭
化水素リフォーミング触媒を開発すること（F.Besenbac
her et al. Science、279巻、1913〜1915頁、1998年3月
20日)、あるいはさらには電圧を有意に改善しかつリチ
ウムバッテリーの重量およびコストを低減させる陰極の
組成物を明らかにすること（G.Ceder et al、Nature、3
92巻、694〜696頁、1998年4月16日)である。これらの最
近の成功例の場合は、実験的測定によって経験に基づい
て確認された、直感による源の設計の計算による立証ア
プローチをむしろ例証する。
【００１０】そのような進展の経済的利点は、現時点で
は明らかに証明されていない。しかしながら、あらゆる
当業者によって、試行錯誤による予備実験に基づく原理
の優越性がそれらに付与される。それの現実化は、行わ
れる計算の迅速性とコストとに依存している。
は明らかに証明されていない。しかしながら、あらゆる
当業者によって、試行錯誤による予備実験に基づく原理
の優越性がそれらに付与される。それの現実化は、行わ
れる計算の迅速性とコストとに依存している。
【００１１】この観点から見れば、電子回路の集積技術
における進歩は、特定コストでの計算パワーの時間を越
えた急速な増大によって、近未来における決定的で驚異
的な躍進を予測させる。予期しないことではあるが、本
発明による方法は、この方向において、結晶質固体中の
化学結合の量的デスクリプタの迅速なab initio計算方
法として、予測される。これにより、第一の技術的重要
性の多数の適用のための効率の程度によって、後者を分
類することが可能になる。
における進歩は、特定コストでの計算パワーの時間を越
えた急速な増大によって、近未来における決定的で驚異
的な躍進を予測させる。予期しないことではあるが、本
発明による方法は、この方向において、結晶質固体中の
化学結合の量的デスクリプタの迅速なab initio計算方
法として、予測される。これにより、第一の技術的重要
性の多数の適用のための効率の程度によって、後者を分
類することが可能になる。
【００１２】先に規定された「コンピューター・アシス
ト物質の設計」とは正反対と見なされる新規物質の予備
探究の戦略は、数年以来から出現している「組み合わせ
の化学」からなり（例えば米国特許ＵＳ−Ａ−５９５９
２９７およびＵＳ−Ａ−５９８５３５６）、これは、い
わゆる「高流量の実験」技術と組合わされるとき、意味
がある。この場合、このアイデアは予め規定された組成
物および合成の条件の隔たりを実験によって系統的に予
測することを意味する。これらの系統的な組み合わせに
より生じた物質は、単数または複数の所期特性に従った
分類を可能にする試験については、ちょうど充分であり
極少量で調製される。テストをパスする組み合わせによ
って、より制限された予測的隔たり（スペース）を再規
定することが可能になる。該隔たりの内部で、当初のタ
ーゲットに合致する組み合わせの同定を精選するために
組み合わせ合成と試験との手順が繰り返されてよい。従
って、見出された単数または複数の組み合わせは、正確
にその使用特性を測定するために、より大量に合成され
る。
ト物質の設計」とは正反対と見なされる新規物質の予備
探究の戦略は、数年以来から出現している「組み合わせ
の化学」からなり（例えば米国特許ＵＳ−Ａ−５９５９
２９７およびＵＳ−Ａ−５９８５３５６）、これは、い
わゆる「高流量の実験」技術と組合わされるとき、意味
がある。この場合、このアイデアは予め規定された組成
物および合成の条件の隔たりを実験によって系統的に予
測することを意味する。これらの系統的な組み合わせに
より生じた物質は、単数または複数の所期特性に従った
分類を可能にする試験については、ちょうど充分であり
極少量で調製される。テストをパスする組み合わせによ
って、より制限された予測的隔たり（スペース）を再規
定することが可能になる。該隔たりの内部で、当初のタ
ーゲットに合致する組み合わせの同定を精選するために
組み合わせ合成と試験との手順が繰り返されてよい。従
って、見出された単数または複数の組み合わせは、正確
にその使用特性を測定するために、より大量に合成され
る。
【００１３】「組み合わせの化学」へのアプローチは、
最近、重要な技術開発を導いた相当な投資の対象になっ
ている。この背景においては、情報技術によって、高テ
ンポで合成されかつ試験された非常に多数のサンプルの
特性の管理および追跡が促進されている。さらに該情報
技術によって、高テンポで一般にロボット化された合成
および試験のプロセスの操作が可能になる。「組み合わ
せの化学」のターゲットは、今日まで例えば新規分子薬
剤、新規発光性物質（ＵＳ−Ａ−６０１３１９９）、新
規重合触媒（ＵＳ−Ａ−６０３４２４０、ＵＳ−Ａ−６
０４３３６３）、大きな磁気・抵抗を有する新規物質
（ＵＳ−Ａ−５７７６３５９）であるか、あるいはさら
には新規不均質触媒であった（S.M.Senkan dans Natur
e、394巻、350〜353頁、1998年７月23日)。
最近、重要な技術開発を導いた相当な投資の対象になっ
ている。この背景においては、情報技術によって、高テ
ンポで合成されかつ試験された非常に多数のサンプルの
特性の管理および追跡が促進されている。さらに該情報
技術によって、高テンポで一般にロボット化された合成
および試験のプロセスの操作が可能になる。「組み合わ
せの化学」のターゲットは、今日まで例えば新規分子薬
剤、新規発光性物質（ＵＳ−Ａ−６０１３１９９）、新
規重合触媒（ＵＳ−Ａ−６０３４２４０、ＵＳ−Ａ−６
０４３３６３）、大きな磁気・抵抗を有する新規物質
（ＵＳ−Ａ−５７７６３５９）であるか、あるいはさら
には新規不均質触媒であった（S.M.Senkan dans Natur
e、394巻、350〜353頁、1998年７月23日)。
【００１４】「組み合わせの化学」の当業者によって、
組み合わせ領域の無分別な探究は、一般に非常に低い成
功率を示すことが急速に認識され、低い成功率は、非常
に多数の実験によっても充分にバランスのとれていない
リスクを生じた。それ故に、改善方法が提供された。こ
れらは、先験的知識の要素によって探究を導くことに帰
する。さらに分類のサイクルは、次の分類のサイクルを
よりよく導くことを可能にする知識の入力と考えられて
よい。そういうわけで、Baernsらによって、例えばいわ
ゆる人工進化手順の有益性が証明された（Baernsら、
『The KnowledgeFoundation』(Fondation du Savoir)に
よって組織化されたconference sur lesapproches comb
inatoires pour la decouverte de nouveaux materiaux
(「新規物質発見のための組み合わせのアプローチ」に
関する講演（研究会））、San Diego、CA、USA、2000年
1月23〜25日)。
組み合わせ領域の無分別な探究は、一般に非常に低い成
功率を示すことが急速に認識され、低い成功率は、非常
に多数の実験によっても充分にバランスのとれていない
リスクを生じた。それ故に、改善方法が提供された。こ
れらは、先験的知識の要素によって探究を導くことに帰
する。さらに分類のサイクルは、次の分類のサイクルを
よりよく導くことを可能にする知識の入力と考えられて
よい。そういうわけで、Baernsらによって、例えばいわ
ゆる人工進化手順の有益性が証明された（Baernsら、
『The KnowledgeFoundation』(Fondation du Savoir)に
よって組織化されたconference sur lesapproches comb
inatoires pour la decouverte de nouveaux materiaux
(「新規物質発見のための組み合わせのアプローチ」に
関する講演（研究会））、San Diego、CA、USA、2000年
1月23〜25日)。
【００１５】別の方法は、目指す特性による成績（パホ
ーマンス）指数を、各化合物を同定しかつ「デスクリプ
タ」と呼ばれるデジタルパラメータ群に相関させること
によって、構造・特性の定量的関係（ＲＱＳＰ）を開発
させることにある。デスクリプタは、一般に理論計算に
より生じる。すなわち分子量、分子ボリューム、幾何学
的形態のファクター、電荷の平均分布のモーメント、ト
ポロジカル指数、例えば『Catalyse combinatoire et h
aut debit de conception et d'evaluation decatalyse
urs』(Combinatorial catalysis and high throughput
catalyst design and testing)におけるJ.M.Newsam、Se
ries de publication NATO ASI、編集長E.G.Derouane、
Editeur Kluwer Academic、Dordrecht、1999年を参照。
現代のリニアまたは非リニア回帰方法によって、多くの
場合、成績指数と制限されたデスクリプタ群の多変量の
数学的機能との良好な相関関係を確立することが可能に
なる。そのような相関関係によって、組み合わせの探究
を、成績指数の理論的モデルを立てる機能を最大限にす
る理論的デスクリプタを有する化学構造に、導くことが
可能になる。しかしながら、理論的デスクリプタの方法
は、現実的には分子化合物に関してほとんど独占的に適
用され、結晶質物質に関するデスクリプタの例は知られ
ていない。
ーマンス）指数を、各化合物を同定しかつ「デスクリプ
タ」と呼ばれるデジタルパラメータ群に相関させること
によって、構造・特性の定量的関係（ＲＱＳＰ）を開発
させることにある。デスクリプタは、一般に理論計算に
より生じる。すなわち分子量、分子ボリューム、幾何学
的形態のファクター、電荷の平均分布のモーメント、ト
ポロジカル指数、例えば『Catalyse combinatoire et h
aut debit de conception et d'evaluation decatalyse
urs』(Combinatorial catalysis and high throughput
catalyst design and testing)におけるJ.M.Newsam、Se
ries de publication NATO ASI、編集長E.G.Derouane、
Editeur Kluwer Academic、Dordrecht、1999年を参照。
現代のリニアまたは非リニア回帰方法によって、多くの
場合、成績指数と制限されたデスクリプタ群の多変量の
数学的機能との良好な相関関係を確立することが可能に
なる。そのような相関関係によって、組み合わせの探究
を、成績指数の理論的モデルを立てる機能を最大限にす
る理論的デスクリプタを有する化学構造に、導くことが
可能になる。しかしながら、理論的デスクリプタの方法
は、現実的には分子化合物に関してほとんど独占的に適
用され、結晶質物質に関するデスクリプタの例は知られ
ていない。
【００１６】本発明の発明者によって、遷移金属の硫化
物中の金属・硫黄結合のエネルギーの初期デスクリプタ
設計およびそのような硫化物の触媒活性を特徴付けるた
めのその使用が記載されている研究業績が既に出版され
ている(『Catalysisi Today』(La Catalyse Aujourd'hu
i)、50巻、629〜636頁、1999年、フランス特許ＦＲ−27
58278)におけるH.Toulhoatらを参照)。しかしながら、
この初期デスクリプタは、それらの文献においてはユニ
ットセルによって同定可能と考えられるタイプの結合の
数に対するユニットセル当たりの固体の粘着エネルギー
の比として規定されている。この規定は、本発明による
デスクリプタについて提供される規定とは異なり、かつ
これから誘導されるものでもない。
物中の金属・硫黄結合のエネルギーの初期デスクリプタ
設計およびそのような硫化物の触媒活性を特徴付けるた
めのその使用が記載されている研究業績が既に出版され
ている(『Catalysisi Today』(La Catalyse Aujourd'hu
i)、50巻、629〜636頁、1999年、フランス特許ＦＲ−27
58278)におけるH.Toulhoatらを参照)。しかしながら、
この初期デスクリプタは、それらの文献においてはユニ
ットセルによって同定可能と考えられるタイプの結合の
数に対するユニットセル当たりの固体の粘着エネルギー
の比として規定されている。この規定は、本発明による
デスクリプタについて提供される規定とは異なり、かつ
これから誘導されるものでもない。
【００１７】
【発明の概説】本発明には、任意の結晶質固体中にある
原子対の間の化学結合の理論的デスクリプタの族（ファ
ミリー）が、特定の用途をもつ新規固体を見出すために
どのように使用されうるかが記載されている。予期しな
いことではあるが、これら新規デスクリプタは、例えば
触媒活性、あるいはさらには放射性同位元素の貯蔵に対
する適性ないし可能性のような結晶質固体の多数の技術
的使用特性に関して予測能力を有する。
原子対の間の化学結合の理論的デスクリプタの族（ファ
ミリー）が、特定の用途をもつ新規固体を見出すために
どのように使用されうるかが記載されている。予期しな
いことではあるが、これら新規デスクリプタは、例えば
触媒活性、あるいはさらには放射性同位元素の貯蔵に対
する適性ないし可能性のような結晶質固体の多数の技術
的使用特性に関して予測能力を有する。
【００１８】本発明は、新規物質の予備探究のあらゆる
形態に適用される。該新規物質の所期特性は、計算方法
が特定されているデスクリプタと相関関係可能を有して
よい。本発明は、特に結晶質または一部結晶質である固
体形態の活性物質を見出すために、高流量合成および分
類のための新規技術を使用する場合に、特別な利点を示
す。
形態に適用される。該新規物質の所期特性は、計算方法
が特定されているデスクリプタと相関関係可能を有して
よい。本発明は、特に結晶質または一部結晶質である固
体形態の活性物質を見出すために、高流量合成および分
類のための新規技術を使用する場合に、特別な利点を示
す。
【００１９】本発明は、デスクリプタからの、活性元素
がＡＢである物質ＭＡＢのある特定の使用特性の推定方
法に関する。このデスクリプタは、各物質に関係付けら
れ、計算された定量であり、かつ前記物質の使用特性と
相関関係を有してよい。この使用特性は、本発明による
方法を用いて決定されるものである指数ＲＡＢによって
推定される。従って、物質の使用が触媒作用である場
合、その使用特性（触媒活性）は、触媒される反応また
は転換反応の速度の測定によって定量化されてよい。研
究される使用特性が、物質の耐腐食性である場合、この
特性は、例えば前記物質の酸化速度を用いて定量化でき
る。前記デスクリプタは、エネルギーの次元を有しかつ
一般式ＡＢの物質中において、元素または元素群Ｂと、
元素または元素群Ａとの間の化学結合エネルギーを表わ
すものと考えられる。
がＡＢである物質ＭＡＢのある特定の使用特性の推定方
法に関する。このデスクリプタは、各物質に関係付けら
れ、計算された定量であり、かつ前記物質の使用特性と
相関関係を有してよい。この使用特性は、本発明による
方法を用いて決定されるものである指数ＲＡＢによって
推定される。従って、物質の使用が触媒作用である場
合、その使用特性（触媒活性）は、触媒される反応また
は転換反応の速度の測定によって定量化されてよい。研
究される使用特性が、物質の耐腐食性である場合、この
特性は、例えば前記物質の酸化速度を用いて定量化でき
る。前記デスクリプタは、エネルギーの次元を有しかつ
一般式ＡＢの物質中において、元素または元素群Ｂと、
元素または元素群Ａとの間の化学結合エネルギーを表わ
すものと考えられる。
【００２０】従って、本発明による方法は、活性元素が
ＡＢである物質ＭＡＢの使用特性の推定ないし概質方法
である。従って、本発明による方法によって、物質Ｍ
ＡＢの使用特性の推定を構成する指数ＲＡＢを決定する
ことが可能である。
ＡＢである物質ＭＡＢの使用特性の推定ないし概質方法
である。従って、本発明による方法によって、物質Ｍ
ＡＢの使用特性の推定を構成する指数ＲＡＢを決定する
ことが可能である。
【００２１】前記方法は、次の段階： （ａ） 物質群Ｍｘｙの活性元素がＸＹであり、かつ、
前記物質の使用特性を測定する指数ＲＸＹが公知である
物質群ＭＸＹについてのデスクリプタＤＸＹの値の決定
段階、（ｂ） 相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の図表ま
たは数学的表現の段階、（ｃ） 物質ＭＡＢに関するデ
スクリプタＤＡＢの計算段階、および（ｄ） 値ＤＡＢ
を相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）に関係付けることによ
って、あるいは前記相関関係の数学的表現を用いること
によって、物質ＭＡＢに関する使用特性の推定を構成す
る指数ＲＡＢの決定段階を含む。
前記物質の使用特性を測定する指数ＲＸＹが公知である
物質群ＭＸＹについてのデスクリプタＤＸＹの値の決定
段階、（ｂ） 相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の図表ま
たは数学的表現の段階、（ｃ） 物質ＭＡＢに関するデ
スクリプタＤＡＢの計算段階、および（ｄ） 値ＤＡＢ
を相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）に関係付けることによ
って、あるいは前記相関関係の数学的表現を用いること
によって、物質ＭＡＢに関する使用特性の推定を構成す
る指数ＲＡＢの決定段階を含む。
【００２２】さらに本発明によって、別の元素、あるい
は元素群からなるマトリックスＡに対する元素または元
素群Ｂの化学親和力、例えば炭化物を生成するための金
属に対する炭素の親和力、あるいは酸化物を生成するた
めの金属に対する酸素の親和力を決定することが可能に
なる。
は元素群からなるマトリックスＡに対する元素または元
素群Ｂの化学親和力、例えば炭化物を生成するための金
属に対する炭素の親和力、あるいは酸化物を生成するた
めの金属に対する酸素の親和力を決定することが可能に
なる。
【００２３】
【発明の説明】本発明には、予め規定された使用のため
の物質の設計および／または選択方法が記載されてい
る。実際、本発明による方法によって、使用特性を推定
することが可能になり、それ故に例えば不均質触媒にお
ける適用について、この使用における物質の成績レベル
を推定することが可能になる。さらに少なくとも１つの
化学元素からなるマトリックスＢに対して、少なくとも
１つの化学元素からなるエンティティＡの化学親和力を
決定することも可能になる。
の物質の設計および／または選択方法が記載されてい
る。実際、本発明による方法によって、使用特性を推定
することが可能になり、それ故に例えば不均質触媒にお
ける適用について、この使用における物質の成績レベル
を推定することが可能になる。さらに少なくとも１つの
化学元素からなるマトリックスＢに対して、少なくとも
１つの化学元素からなるエンティティＡの化学親和力を
決定することも可能になる。
【００２４】本発明による方法は、特定の化学元素につ
いての物質の親和力を測定する定量計算を基本にしてい
る。それによって、特定の使用特性の予測が可能であ
る。この使用は、例えば当業者に公知のサバチア（Saba
tier）の原理による不均質触媒作用や、無機マトリック
ス中への挿入による放射性活性元素の貯蔵や、接着また
は湿潤の促進や、付着力および組み合わされる機械特
性、並びに耐腐食性であってもよい。このリストは、限
定的ではない。
いての物質の親和力を測定する定量計算を基本にしてい
る。それによって、特定の使用特性の予測が可能であ
る。この使用は、例えば当業者に公知のサバチア（Saba
tier）の原理による不均質触媒作用や、無機マトリック
ス中への挿入による放射性活性元素の貯蔵や、接着また
は湿潤の促進や、付着力および組み合わされる機械特
性、並びに耐腐食性であってもよい。このリストは、限
定的ではない。
【００２５】一般に、別の元素または元素群に対して存
在する元素または元素群の化学親和力を生じさせるあら
ゆる使用が、この使用について新規物質を選択するため
に、あるいは元素または元素群の化学親和力の程度を決
定するために、本発明による方法を用いて研究されてよ
い。
在する元素または元素群の化学親和力を生じさせるあら
ゆる使用が、この使用について新規物質を選択するため
に、あるいは元素または元素群の化学親和力の程度を決
定するために、本発明による方法を用いて研究されてよ
い。
【００２６】本発明による方法では、アルゴリズムまた
は計算方法、およびエネルギーの次元を有するＤ
ＸＹ（またはＤＡＢ）型の量が使用される。一般式ＸＹ
（またはＡＢ）の物質中の化学結合エネルギーのデスク
リプタと呼ばれるこれらの量の各々は、元素Ｙ（Ｂ）お
よびその補数Ｘ（Ａ）の間に含まれる。Ｘ、Ｙ、Ａまた
はＢは、原子の任意の数で構成されてよくかつ変化する
化学量論を有する。従って、例えば本発明による方法
を、炭化物Ｍ３Ｃ（ＡＢ）を生成するために、炭素原子
Ｃ（元素Ｂ）と、３つの金属原子Ｍ３を含む群（Ａと呼
ばれる元素群）との間の親和力の測定の場合に適用する
ことが可能である。さらに本発明による方法を、酸化物
Ｍ２Ｏ３（ＡＢ）を生成するために、２つの金属原子Ｍ
２で構成される群（群Ａと呼ばれる）に対して、３つの
酸素原子Ｏ３で構成される群（Ｂと呼ばれる元素の群）
の親和力を測定する場合に適用することも可能である。
他の例証が、特に実施例において以下に記載される。
は計算方法、およびエネルギーの次元を有するＤ
ＸＹ（またはＤＡＢ）型の量が使用される。一般式ＸＹ
（またはＡＢ）の物質中の化学結合エネルギーのデスク
リプタと呼ばれるこれらの量の各々は、元素Ｙ（Ｂ）お
よびその補数Ｘ（Ａ）の間に含まれる。Ｘ、Ｙ、Ａまた
はＢは、原子の任意の数で構成されてよくかつ変化する
化学量論を有する。従って、例えば本発明による方法
を、炭化物Ｍ３Ｃ（ＡＢ）を生成するために、炭素原子
Ｃ（元素Ｂ）と、３つの金属原子Ｍ３を含む群（Ａと呼
ばれる元素群）との間の親和力の測定の場合に適用する
ことが可能である。さらに本発明による方法を、酸化物
Ｍ２Ｏ３（ＡＢ）を生成するために、２つの金属原子Ｍ
２で構成される群（群Ａと呼ばれる）に対して、３つの
酸素原子Ｏ３で構成される群（Ｂと呼ばれる元素の群）
の親和力を測定する場合に適用することも可能である。
他の例証が、特に実施例において以下に記載される。
【００２７】物質ＸＹの結晶特徴が、結晶学のデータ・
ベースにおいて入手できる場合、デスクリプタＤＸＹお
よび／またはデスクリプタＤＡＢは、次の段階を含む方
法Ｐ１を用いて計算されてよい：すなわち（ａ１） 実
験的結晶学のデータ・ベースにおける物質ＸＹ（または
ＡＢ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２） ＸＹ（または
ＡＢ）のブラベ結晶格子（lattite）の単位格子当たり
の全体エネルギーの計算段階、（ａ３） 最適単位格子
ＸＹ（またはＡＢ）からＢ型原子を除去することにより
得られる準単位格子Ｘ（またはＡ）の構築段階、（ａ
４） Ｘ（またはＡ）のブラベ結晶格子の単位格子当た
りの全体エネルギーＥＸ（またはＥＡ）の計算段階、
（ａ５） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）の補数Ｘ
（またはＡ）に属する原子全体を除去することにより得
られる準単位格子Ｙ（またはＢ）の構築段階、（ａ６）
Ｂのブラベ結晶格子の単位格子Ｙ（またはＢ）による
全体エネルギーＥＹ（またはＥＢ）の計算段階、（ａ
７） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）内のＹ（または
Ｂ）原子の第１配位球体に存在するＸ（またはＡ）原子
の数ｎの決定段階、（ａ８） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）当たりのＹ（またはＢ）原子の数ｂの決定段
階、および（ａ９） 次式：ＤＸＹ＝［ＥＸＹ−（ＥＸ
＋ＥＹ）］／ｎｂ（またはＤＡＢ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋
ＥＢ）］／ｎｂ）を適用することによるデスクリプタＤ
ＸＹ（またはＤＡＢ）の計算段階。
ベースにおいて入手できる場合、デスクリプタＤＸＹお
よび／またはデスクリプタＤＡＢは、次の段階を含む方
法Ｐ１を用いて計算されてよい：すなわち（ａ１） 実
験的結晶学のデータ・ベースにおける物質ＸＹ（または
ＡＢ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２） ＸＹ（または
ＡＢ）のブラベ結晶格子（lattite）の単位格子当たり
の全体エネルギーの計算段階、（ａ３） 最適単位格子
ＸＹ（またはＡＢ）からＢ型原子を除去することにより
得られる準単位格子Ｘ（またはＡ）の構築段階、（ａ
４） Ｘ（またはＡ）のブラベ結晶格子の単位格子当た
りの全体エネルギーＥＸ（またはＥＡ）の計算段階、
（ａ５） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）の補数Ｘ
（またはＡ）に属する原子全体を除去することにより得
られる準単位格子Ｙ（またはＢ）の構築段階、（ａ６）
Ｂのブラベ結晶格子の単位格子Ｙ（またはＢ）による
全体エネルギーＥＹ（またはＥＢ）の計算段階、（ａ
７） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）内のＹ（または
Ｂ）原子の第１配位球体に存在するＸ（またはＡ）原子
の数ｎの決定段階、（ａ８） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）当たりのＹ（またはＢ）原子の数ｂの決定段
階、および（ａ９） 次式：ＤＸＹ＝［ＥＸＹ−（ＥＸ
＋ＥＹ）］／ｎｂ（またはＤＡＢ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋
ＥＢ）］／ｎｂ）を適用することによるデスクリプタＤ
ＸＹ（またはＤＡＢ）の計算段階。
【００２８】さらにデスクリプタＤＸＹおよび／または
ＤＡＢは、方法Ｐ２を用いて計算されてもよいが、例え
ば物質ＸＹの結晶特徴が、結晶学のデータ・ベースにお
いて入手できない場合は、独占的ではない。
ＤＡＢは、方法Ｐ２を用いて計算されてもよいが、例え
ば物質ＸＹの結晶特徴が、結晶学のデータ・ベースにお
いて入手できない場合は、独占的ではない。
【００２９】方法Ｐ２には、次の段階が含まれる： （ａ１） 現存する構造からの類推性による、あるいは
実験的結晶学のデータ・ベースにおける物質ＸＹ（また
はＡＢ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２） ＸＹ（また
はＡＢ）のブラベ結晶格子の単位格子当たりの全体エネ
ルギーの計算段階、（ａ３） 採用された計算方法に応
じて全体エネルギーを最小にしかつ全体エネルギーＥ
ＸＹ（またはＥＡＢ）の最適単位格子ＸＹ（またはＡ
Ｂ）を規定する構造の単位格子パラメータ値の反復探求
段階、（ａ４） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）から
Ｂ型原子を除去することにより得られる準単位格子Ｘ
（またはＡ）の構築段階、（ａ５） Ａのブラベ結晶格
子の単位格子当たりの全体エネルギーＥＸ（または
ＥＡ）の計算段階、（ａ６） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）内の補数Ｘ（またはＡ）に属する原子全体を除
去することにより得られる準単位格子Ｙ（またはＢ）の
構築段階、（ａ７） Ｙ（またはＢ）のブラベ結晶格子
の単位格子Ｙ（またはＢ）当たりの全体エネルギーＥＹ
（またはＥＢ）の計算段階、（ａ８） 最適単位格子Ｘ
Ｙ（またはＡＢ）内のＹ（またはＢ）原子の第１配位球
体に存在するＸ（またはＡ）原子の数ｎの決定段階、
（ａ９） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）当たりのＹ
（またはＢ）原子の数ｂの決定段階、および（ａ１０）
次式：ＤＸＹ＝［ＥＸＹ−（ＥＸ＋ＥＹ）］／ｎｂ
（またはＤＡＢ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）
を適用することによるデスクリプタＤＸ Ｙ（またはＤ
ＡＢ）の計算段階。
実験的結晶学のデータ・ベースにおける物質ＸＹ（また
はＡＢ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２） ＸＹ（また
はＡＢ）のブラベ結晶格子の単位格子当たりの全体エネ
ルギーの計算段階、（ａ３） 採用された計算方法に応
じて全体エネルギーを最小にしかつ全体エネルギーＥ
ＸＹ（またはＥＡＢ）の最適単位格子ＸＹ（またはＡ
Ｂ）を規定する構造の単位格子パラメータ値の反復探求
段階、（ａ４） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）から
Ｂ型原子を除去することにより得られる準単位格子Ｘ
（またはＡ）の構築段階、（ａ５） Ａのブラベ結晶格
子の単位格子当たりの全体エネルギーＥＸ（または
ＥＡ）の計算段階、（ａ６） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）内の補数Ｘ（またはＡ）に属する原子全体を除
去することにより得られる準単位格子Ｙ（またはＢ）の
構築段階、（ａ７） Ｙ（またはＢ）のブラベ結晶格子
の単位格子Ｙ（またはＢ）当たりの全体エネルギーＥＹ
（またはＥＢ）の計算段階、（ａ８） 最適単位格子Ｘ
Ｙ（またはＡＢ）内のＹ（またはＢ）原子の第１配位球
体に存在するＸ（またはＡ）原子の数ｎの決定段階、
（ａ９） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）当たりのＹ
（またはＢ）原子の数ｂの決定段階、および（ａ１０）
次式：ＤＸＹ＝［ＥＸＹ−（ＥＸ＋ＥＹ）］／ｎｂ
（またはＤＡＢ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）
を適用することによるデスクリプタＤＸ Ｙ（またはＤ
ＡＢ）の計算段階。
【００３０】従って、段階（ａ）〜段階（ｄ）を含む本
発明による使用特性の推定方法の実施化にのために、方
法Ｐ１のみか、または方法Ｐ２のみか、またはさらには
あるときには方法Ｐ１および別のあるときには方法Ｐ２
が種々のデスクリプタの計算のために使用される。
発明による使用特性の推定方法の実施化にのために、方
法Ｐ１のみか、または方法Ｐ２のみか、またはさらには
あるときには方法Ｐ１および別のあるときには方法Ｐ２
が種々のデスクリプタの計算のために使用される。
【００３１】結晶特徴の同定方法は、当業者に公知であ
る。この同定方法は、ユークリッド幾何学の三次元空間
におけるこれら３つの単位ベクトルａ、ｂおよびｃの座
標；ついで非対称単位格子を構成する原子群と、該３つ
のベクトルａ、ｂおよびｃで構成される対照（レフェレ
ンス）におけるそれらの座標；並びに最後に単位格子の
原子位置の全体を復元するために非対称単位格子の原子
位置に適用すべき対称の操作全体；による結晶のブラベ
結晶格子の元素状単位格子を測定することにある。無限
の完全な結晶構造は、３つのベクトルａ、ｂおよびｃに
沿った空間内の単位格子の並進（tanslation）操作によ
って完全に決定される。３つの並進を除く対称操作全体
は、空間群（space group）と呼ばれる、原子団の数学
的理論の意味において原子団を形成する。これらの原子
団の数は有限であり、それの専門用語が列挙されて存在
する。
る。この同定方法は、ユークリッド幾何学の三次元空間
におけるこれら３つの単位ベクトルａ、ｂおよびｃの座
標；ついで非対称単位格子を構成する原子群と、該３つ
のベクトルａ、ｂおよびｃで構成される対照（レフェレ
ンス）におけるそれらの座標；並びに最後に単位格子の
原子位置の全体を復元するために非対称単位格子の原子
位置に適用すべき対称の操作全体；による結晶のブラベ
結晶格子の元素状単位格子を測定することにある。無限
の完全な結晶構造は、３つのベクトルａ、ｂおよびｃに
沿った空間内の単位格子の並進（tanslation）操作によ
って完全に決定される。３つの並進を除く対称操作全体
は、空間群（space group）と呼ばれる、原子団の数学
的理論の意味において原子団を形成する。これらの原子
団の数は有限であり、それの専門用語が列挙されて存在
する。
【００３２】結晶化合物（結晶物質とも呼ばれる）の結
晶特徴の決定を可能にする実験的技術は、Ｘ線のような
電磁波またはニュートロンのような微粒子の回折現象に
頼っている。１９９１年にChichesterでJohn Wiley and
Sonsによって編集された、J.P.Eberhart教授の著書
『物質の構造および化学分析(Structure et analyse ch
imique des materiaux』(Structural and chemical ana
lysis of materials)が、固体の結晶特徴の決定の理論
的および技術的基礎の記載について参照されている。物
質の非常に多数の結晶特徴は、実験的に決定されており
かつ公にアクセス可能なデータベース、例えばInstitut
de Chimie Minerale GmelinおよびドイツのKarlsruhe
のle Centre d'Informations Factuelles(Gmelin-Insti
tut fuer Anorganische Chemie et Fachinformationsze
ntrum)によって生産された『Base de donnee des Struc
tures Cristallines Minerales』(Inorganic Crystal S
tructure Database ou ICSD)、あるいはさらにはカナ
ダ、オッタワでJohn R. Rodgers教授のグループによっ
て作成された『Crystmet』ベースに列挙されて存在す
る。これら２つのデータベースは、特にUSA(アメリカ
国)、CA92057、Oceanside、 PalermoDrive 5031、 SciCo In
c.社およびフランス国ルマン、72000,avenue F.A.Barth
oldi,44 Materials Design S.A.R.L.による電子化形態
で販売されている。
晶特徴の決定を可能にする実験的技術は、Ｘ線のような
電磁波またはニュートロンのような微粒子の回折現象に
頼っている。１９９１年にChichesterでJohn Wiley and
Sonsによって編集された、J.P.Eberhart教授の著書
『物質の構造および化学分析(Structure et analyse ch
imique des materiaux』(Structural and chemical ana
lysis of materials)が、固体の結晶特徴の決定の理論
的および技術的基礎の記載について参照されている。物
質の非常に多数の結晶特徴は、実験的に決定されており
かつ公にアクセス可能なデータベース、例えばInstitut
de Chimie Minerale GmelinおよびドイツのKarlsruhe
のle Centre d'Informations Factuelles(Gmelin-Insti
tut fuer Anorganische Chemie et Fachinformationsze
ntrum)によって生産された『Base de donnee des Struc
tures Cristallines Minerales』(Inorganic Crystal S
tructure Database ou ICSD)、あるいはさらにはカナ
ダ、オッタワでJohn R. Rodgers教授のグループによっ
て作成された『Crystmet』ベースに列挙されて存在す
る。これら２つのデータベースは、特にUSA(アメリカ
国)、CA92057、Oceanside、 PalermoDrive 5031、 SciCo In
c.社およびフランス国ルマン、72000,avenue F.A.Barth
oldi,44 Materials Design S.A.R.L.による電子化形態
で販売されている。
【００３３】現存する構造からの類推による構造の決定
は、単に当業者に公知の化学的類似性に基づく、公知構
造の原子の置換による仮説構造を設計することからな
る。一般式ＸＹ（またはＡＢ）の結晶物質に関して、単
位格子当たりＹ（またはＢ）型原子の数ｂは、上記で説
明された方法による単位格子の原子位置全体を認識する
ことにより明らかに推論される。
は、単に当業者に公知の化学的類似性に基づく、公知構
造の原子の置換による仮説構造を設計することからな
る。一般式ＸＹ（またはＡＢ）の結晶物質に関して、単
位格子当たりＹ（またはＢ）型原子の数ｂは、上記で説
明された方法による単位格子の原子位置全体を認識する
ことにより明らかに推論される。
【００３４】全体エネルギーの計算方法は、好ましくは
単位格子に局在する原子芯の結晶格子によって決定され
る周期的クーロン法則に従う場（field）内での物質Ｘ
Ｙ（またはＡＢ）のエレクトロンの挙動を記載するシュ
レディンガー（Schrodinger）式の解決方法であり、よ
り好ましくは密度の関数理論から推論される解決方法
（例えば編集長C.R.A.CatlowおよびA.K.Cheetham、195
〜238頁、1997年、Dordrecht、Kluwer Scientificによ
り出版された『Nouvelles Tendances dans la Chimie d
es Materiau』(New trends in materials chemistry)に
おけるE.Wimmerの論文を参照）である。
単位格子に局在する原子芯の結晶格子によって決定され
る周期的クーロン法則に従う場（field）内での物質Ｘ
Ｙ（またはＡＢ）のエレクトロンの挙動を記載するシュ
レディンガー（Schrodinger）式の解決方法であり、よ
り好ましくは密度の関数理論から推論される解決方法
（例えば編集長C.R.A.CatlowおよびA.K.Cheetham、195
〜238頁、1997年、Dordrecht、Kluwer Scientificによ
り出版された『Nouvelles Tendances dans la Chimie d
es Materiau』(New trends in materials chemistry)に
おけるE.Wimmerの論文を参照）である。
【００３５】ＸＹ（またはＡＢ）の最適単位格子におけ
るＹ（またはＢ）原子の第１配位球体に存在するＸ（ま
たはＡ）原子の数ｎの決定方法は、次のように規定され
る。すなわち該方法は、先に記載された方法に従って、
ＸＹ（またはＡＢ）の結晶物質の単位格子を構成する原
子の原子位置全体のデータを必要とする。Ｙ（または
Ｂ）原子が選択される。その物質の中心の位置は、いわ
ゆる『第１配位球体』と呼ばれる球体の中心部として選
ばれる。その半径は、通常化学結合の長さに一致する
値、すなわち約０．０５〜０．４ナノメートル、好まし
くは０．１〜０．３ナノメートルにセットされて、この
球体内にＹ（またはＢ）の同じまたは匹敵しうる距離に
位置する、Ｙ（またはＢ）の第１隣接原子を組み入れる
ようにする。
るＹ（またはＢ）原子の第１配位球体に存在するＸ（ま
たはＡ）原子の数ｎの決定方法は、次のように規定され
る。すなわち該方法は、先に記載された方法に従って、
ＸＹ（またはＡＢ）の結晶物質の単位格子を構成する原
子の原子位置全体のデータを必要とする。Ｙ（または
Ｂ）原子が選択される。その物質の中心の位置は、いわ
ゆる『第１配位球体』と呼ばれる球体の中心部として選
ばれる。その半径は、通常化学結合の長さに一致する
値、すなわち約０．０５〜０．４ナノメートル、好まし
くは０．１〜０．３ナノメートルにセットされて、この
球体内にＹ（またはＢ）の同じまたは匹敵しうる距離に
位置する、Ｙ（またはＢ）の第１隣接原子を組み入れる
ようにする。
【００３６】本発明は、特に活性元素がＡＢである物質
ＭＡＢの使用特性の推定方法ＥＰに関する。実際、本発
明による方法によって、物質ＭＡＢの使用特性の推定を
構成する指数ＲＡＢを決定することが可能である。
ＭＡＢの使用特性の推定方法ＥＰに関する。実際、本発
明による方法によって、物質ＭＡＢの使用特性の推定を
構成する指数ＲＡＢを決定することが可能である。
【００３７】前記方法ＥＰには、次の段階：すなわち
（ａ） ＸＹである活性元素と、前記物質の使用特性を
測定する公知の指数ＲＸ Ｙとを有する物質ＭＸＹ群につ
いてのデスクリプタＤＸＹの値の決定段階、（ｂ） 相
関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の図表化または数学的表現
の段階、（ｃ） 物質ＭＡＢに関するデスクリプタＤ
ＡＢの計算段階、および（ｄ） 値ＤＡＢを、相関関係
ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の形で記録するか、あるいは前記
相関関係の数学的表現を用いることによって、物質Ｍ
ＡＢに関する使用特性の推定を構成する指数ＲＡＢの決
定段階が含まれる。
（ａ） ＸＹである活性元素と、前記物質の使用特性を
測定する公知の指数ＲＸ Ｙとを有する物質ＭＸＹ群につ
いてのデスクリプタＤＸＹの値の決定段階、（ｂ） 相
関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の図表化または数学的表現
の段階、（ｃ） 物質ＭＡＢに関するデスクリプタＤ
ＡＢの計算段階、および（ｄ） 値ＤＡＢを、相関関係
ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の形で記録するか、あるいは前記
相関関係の数学的表現を用いることによって、物質Ｍ
ＡＢに関する使用特性の推定を構成する指数ＲＡＢの決
定段階が含まれる。
【００３８】予期しないことではあるが、デスクリプタ
ＤＡＢによって、物質ＭＡＢに関する使用特性の値を推
定することが可能になる。該物質の活性元素は、前記デ
スクリプタが関係する結晶性または半結晶性化学物質Ａ
Ｂである。
ＤＡＢによって、物質ＭＡＢに関する使用特性の値を推
定することが可能になる。該物質の活性元素は、前記デ
スクリプタが関係する結晶性または半結晶性化学物質Ａ
Ｂである。
【００３９】例えば純粋遷移金属の活性度を有効に比較
できる固有の反応速度のような、使用特性を測定する指
数ＲＸＹの実験値は、例えばエチレンまたは他のオレフ
ィンの水素化、ベンゼンの水素化、一酸化炭素の水素
化、トルエンの水蒸気脱アルキル、パラフィンまたは芳
香族化合物のアルキル化、水素化処理、異性化、水素化
クラッキング、ジオレフィンおよびアセチレンの選択的
水素化あるいはリフォーミング反応のような工業的メリ
ットを有する多数の反応について文献では使用可能であ
る。この例示は、限定的ではない。
できる固有の反応速度のような、使用特性を測定する指
数ＲＸＹの実験値は、例えばエチレンまたは他のオレフ
ィンの水素化、ベンゼンの水素化、一酸化炭素の水素
化、トルエンの水蒸気脱アルキル、パラフィンまたは芳
香族化合物のアルキル化、水素化処理、異性化、水素化
クラッキング、ジオレフィンおよびアセチレンの選択的
水素化あるいはリフォーミング反応のような工業的メリ
ットを有する多数の反応について文献では使用可能であ
る。この例示は、限定的ではない。
【００４０】多数の試みが、金属の種々の説明的（記述
的）パラメータに、あるいは該金属の物理・化学特性を
測定する種々の量にこれらの速度データを相関させるた
めに行われた。既に認められた反応速度よりも高い反応
速度を有するであろう新規触媒組成物を同定するため
の、当業者を納得させるガイドを今日まで何ら供給し得
なかった。
的）パラメータに、あるいは該金属の物理・化学特性を
測定する種々の量にこれらの速度データを相関させるた
めに行われた。既に認められた反応速度よりも高い反応
速度を有するであろう新規触媒組成物を同定するため
の、当業者を納得させるガイドを今日まで何ら供給し得
なかった。
【００４１】非常に予期しないことではあるが、本発明
によるデスクリプタＤＸＹに応じて、種々の化学反応に
おける活性値（指数ＲＸＹ）をシフトして、化学反応に
応じて異なる場所に位置する活性の最大値Ｒｍａｘを有
する火山状曲線が得られることが証明された。特徴的形
状の最大値を有する主要曲線は、各化学反応に対応す
る。この最大値の横座標は、それ自体特徴的である。今
や新規触媒物質ＭＡＢに対応するデスクリプタＤＡＢを
計算することが可能である。また主要曲線に関して、あ
るいは相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の数学的表現を使
用することによる計算に関して、所期化学反応における
該触媒物質の反応速度ＲＡＢを提供することが可能であ
る。
によるデスクリプタＤＸＹに応じて、種々の化学反応に
おける活性値（指数ＲＸＹ）をシフトして、化学反応に
応じて異なる場所に位置する活性の最大値Ｒｍａｘを有
する火山状曲線が得られることが証明された。特徴的形
状の最大値を有する主要曲線は、各化学反応に対応す
る。この最大値の横座標は、それ自体特徴的である。今
や新規触媒物質ＭＡＢに対応するデスクリプタＤＡＢを
計算することが可能である。また主要曲線に関して、あ
るいは相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の数学的表現を使
用することによる計算に関して、所期化学反応における
該触媒物質の反応速度ＲＡＢを提供することが可能であ
る。
【００４２】従って、例えば炭素を含む分子の多数の変
換（transformation）反応において、この場合（例えば
化学反応速度によって測定される）金属および遷移金属
の合金の触媒活性レベルである指数ＲＸＹの使用特性
は、検討される金属Ｍの曲線に関するデスクリプタＤ
ＭＣと相関関係づけられることが見出される。例えば、
ＭαＣが遷移金属の炭化物である場合、ＤＭＣには、金
属・炭素結合のエネルギーが記載される。デスクリプタ
ＤＭＣと、実際的なメリットを有する多数の反応につい
て実験的に測定される金属Ｍの固有の触媒活性との間に
相関関係が存在することが見出される。従って、対応す
るデスクリプタを計算することによって、先験的に別の
金属あるいは金属化合物の活性を見出すことが可能であ
る。
換（transformation）反応において、この場合（例えば
化学反応速度によって測定される）金属および遷移金属
の合金の触媒活性レベルである指数ＲＸＹの使用特性
は、検討される金属Ｍの曲線に関するデスクリプタＤ
ＭＣと相関関係づけられることが見出される。例えば、
ＭαＣが遷移金属の炭化物である場合、ＤＭＣには、金
属・炭素結合のエネルギーが記載される。デスクリプタ
ＤＭＣと、実際的なメリットを有する多数の反応につい
て実験的に測定される金属Ｍの固有の触媒活性との間に
相関関係が存在することが見出される。従って、対応す
るデスクリプタを計算することによって、先験的に別の
金属あるいは金属化合物の活性を見出すことが可能であ
る。
【００４３】これらの相関関係は、当業者に公知のSaba
tierの原理に従うようである。この原理によれば、さら
に特定の化学反応速度Ｖが検討される場合、該反応を触
媒することが可能な表面積を有する一連の物質の存在下
に他のすべての事柄が同じであり、該速度は、反応体
と、大きすぎもしないし小さすぎもしない表面積との間
の相互作用力Ｆに関して最大である。 当業者が、座標
Ｖおよび座標Ｆの平面において実験の各々の箇所に加わ
ることが可能である場合、一般に専門用語「火山状曲
線」（volcano curve）と呼ばれる、非常にはっきりし
た最大限の曲線が得られる（例えばM.Boudart教授の論
文:すなわちle Manuel de Catalyse Heterogene (Handb
ook of Heterogeneous Catalysis)における『Principes
de CatalyseHeterogene』(Principles of heterogeneo
us catalysis)1〜13頁、編集長G.Ertlら、編者Wiley-VC
H、Weinheim、1997年を参照)。
tierの原理に従うようである。この原理によれば、さら
に特定の化学反応速度Ｖが検討される場合、該反応を触
媒することが可能な表面積を有する一連の物質の存在下
に他のすべての事柄が同じであり、該速度は、反応体
と、大きすぎもしないし小さすぎもしない表面積との間
の相互作用力Ｆに関して最大である。 当業者が、座標
Ｖおよび座標Ｆの平面において実験の各々の箇所に加わ
ることが可能である場合、一般に専門用語「火山状曲
線」（volcano curve）と呼ばれる、非常にはっきりし
た最大限の曲線が得られる（例えばM.Boudart教授の論
文:すなわちle Manuel de Catalyse Heterogene (Handb
ook of Heterogeneous Catalysis)における『Principes
de CatalyseHeterogene』(Principles of heterogeneo
us catalysis)1〜13頁、編集長G.Ertlら、編者Wiley-VC
H、Weinheim、1997年を参照)。
【００４４】別の適用分野では、ＤＡＢが、元素Ｂによ
る組成物Ａの触媒の被毒作用の卓越したデスクリプタで
あることが明らかになる。
る組成物Ａの触媒の被毒作用の卓越したデスクリプタで
あることが明らかになる。
【００４５】特に高流量での実験と、化学組成物のスペ
ース組み合わせ探索とをつなぎ合わせる事前の探究が検
討される場合、デスクリプタＤＡＢは、物質の設計にお
いて多数の適用を有する。すなわち、単独で、あるいは
所期使用特性と組み合わされて相関されるデスクリプタ
ＤＡＢの先験的な（a priori）計算によって、メリッ
トのない多数の組成物を除去することが可能になり、か
つ本発明による方法の単数または複数のデスクリプタに
よって予測される、メリットを有する組成物だけに実験
的証明を割り当てることにより大幅に節約をすることが
可能になる。
ース組み合わせ探索とをつなぎ合わせる事前の探究が検
討される場合、デスクリプタＤＡＢは、物質の設計にお
いて多数の適用を有する。すなわち、単独で、あるいは
所期使用特性と組み合わされて相関されるデスクリプタ
ＤＡＢの先験的な（a priori）計算によって、メリッ
トのない多数の組成物を除去することが可能になり、か
つ本発明による方法の単数または複数のデスクリプタに
よって予測される、メリットを有する組成物だけに実験
的証明を割り当てることにより大幅に節約をすることが
可能になる。
【００４６】前記デスクリプタの種々の計算段階は、例
えば電子計算機またはコンピューターを用いるような、
当業者に公知のあらゆる手段を用いて行われてよい。好
ましくは、本発明による方法の段階の全部または一部を
自動化しうる情報手段、および種々の計算が使用され
る。
えば電子計算機またはコンピューターを用いるような、
当業者に公知のあらゆる手段を用いて行われてよい。好
ましくは、本発明による方法の段階の全部または一部を
自動化しうる情報手段、および種々の計算が使用され
る。
【００４７】純粋遷移金属の活性を正当に比較しうる反
応速度の固有実験値は、例えばエチレンの水素化、ベン
ゼンの水素化、一酸化炭素の水素化、トルエンの水蒸気
脱アルキル、およびその他の反応のような工業的メリッ
トを有する多数の反応に関する文献において使用でき
る。この例示は限定的ではなく、あらゆる触媒反応が、
本発明による方法において検討されてよい。
応速度の固有実験値は、例えばエチレンの水素化、ベン
ゼンの水素化、一酸化炭素の水素化、トルエンの水蒸気
脱アルキル、およびその他の反応のような工業的メリッ
トを有する多数の反応に関する文献において使用でき
る。この例示は限定的ではなく、あらゆる触媒反応が、
本発明による方法において検討されてよい。
【００４８】本発明の非常に役立つ別の適用は、例えば
原油の蒸留によって得られる炭化水素から完全に分離す
るのが困難である硫黄含有または窒素含有ヘテロ原子化
合物のような、反応体の残留不純物による被毒に抵抗す
る触媒を探究することにある。当業者には、例えば精製
操作における水素化、異性化、あるいは水素化分解で使
用される遷移金属をベースとする触媒に関する硫黄原子
または窒素原子（ＳまたはＮ）の強い毒性は公知であ
る。多数の研究業績が、そのような毒の存在下に充分な
活性を保持する合金または化合物の探究に捧げられてい
る。デスクリプタＤＭＰ（ここにおいて、Ｐが毒元素で
あり、Ｍが触媒組成物である）によって、Ｍに対するＰ
の毒性の量的分類（比例分類）を行うことが可能にな
る。従って、当業者は、本発明による方法を用いる予備
計算によって、公知組成物に対するよりも弱い毒Ｐの毒
性が示される組成物だけを、調製およびテストすればよ
い点で、相当の利点を見出す。
原油の蒸留によって得られる炭化水素から完全に分離す
るのが困難である硫黄含有または窒素含有ヘテロ原子化
合物のような、反応体の残留不純物による被毒に抵抗す
る触媒を探究することにある。当業者には、例えば精製
操作における水素化、異性化、あるいは水素化分解で使
用される遷移金属をベースとする触媒に関する硫黄原子
または窒素原子（ＳまたはＮ）の強い毒性は公知であ
る。多数の研究業績が、そのような毒の存在下に充分な
活性を保持する合金または化合物の探究に捧げられてい
る。デスクリプタＤＭＰ（ここにおいて、Ｐが毒元素で
あり、Ｍが触媒組成物である）によって、Ｍに対するＰ
の毒性の量的分類（比例分類）を行うことが可能にな
る。従って、当業者は、本発明による方法を用いる予備
計算によって、公知組成物に対するよりも弱い毒Ｐの毒
性が示される組成物だけを、調製およびテストすればよ
い点で、相当の利点を見出す。
【００４９】後述の実施例によって説明されるこれらの
結果によって、新規触媒の探究分野での本発明の一般的
な効果が証明されるが、本発明は、この単一分野に限定
されない。
結果によって、新規触媒の探究分野での本発明の一般的
な効果が証明されるが、本発明は、この単一分野に限定
されない。
【００５０】いくつかの核反応によって生成される長い
寿命期間を有する人工放射性活性元素は、生物学上の危
険性を構成し、かつ強制的に封じ込められねばならな
い。当業者によって好まれる非常に長期間の封じ込め手
段として、大きな化学的不活性を有する鉱物中のこれら
の元素の固溶液中への封じ込めは、活性の実験的および
理論的な探究の対象となる（例えば『L'elimination de
s armes au plutonium』(Disposal of weapons plutoni
um)、編集長E.R.Merzら、Kluwer Academic出版、Dordre
cht、1996年を参照):鉱物Ｚ中の放射性元素Ｒｅの溶解
度は、Ｒｅと、構造Ｚ内で最も近接する隣接物を構成す
る原子との間の結合エネルギーに明らかに直接関係す
る。本発明による方法を用いて計算されるデスクリプタ
ＤＺＲｅによって、この溶解度の推定へアクセスするこ
とが可能になる。
寿命期間を有する人工放射性活性元素は、生物学上の危
険性を構成し、かつ強制的に封じ込められねばならな
い。当業者によって好まれる非常に長期間の封じ込め手
段として、大きな化学的不活性を有する鉱物中のこれら
の元素の固溶液中への封じ込めは、活性の実験的および
理論的な探究の対象となる（例えば『L'elimination de
s armes au plutonium』(Disposal of weapons plutoni
um)、編集長E.R.Merzら、Kluwer Academic出版、Dordre
cht、1996年を参照):鉱物Ｚ中の放射性元素Ｒｅの溶解
度は、Ｒｅと、構造Ｚ内で最も近接する隣接物を構成す
る原子との間の結合エネルギーに明らかに直接関係す
る。本発明による方法を用いて計算されるデスクリプタ
ＤＺＲｅによって、この溶解度の推定へアクセスするこ
とが可能になる。
【００５１】計算の理論的性質によって、現存する鉱物
内のＲｅの溶解度と、Ｒｅの同位体がそれから導入され
る組成物中の公知結晶学的構造との推定が可能になる。
さらにそれによって、Ｒｅが、Ｒｅとは異なる大部分の
元素を有する鉱物内に挿入位置または置換位置で導入さ
れる場合に、この溶解度を推定することが可能になる。
従って、本発明による方法は、結晶性、または少なくと
も１つの局所的原子オーダーを有する構造のより迅速な
決定のための非常に効果的な手段であり、これらは、生
物圏における危険な放射性元素の有効な金属イオン封鎖
(sequestration)（マスキング）を確保することが可能
である。
内のＲｅの溶解度と、Ｒｅの同位体がそれから導入され
る組成物中の公知結晶学的構造との推定が可能になる。
さらにそれによって、Ｒｅが、Ｒｅとは異なる大部分の
元素を有する鉱物内に挿入位置または置換位置で導入さ
れる場合に、この溶解度を推定することが可能になる。
従って、本発明による方法は、結晶性、または少なくと
も１つの局所的原子オーダーを有する構造のより迅速な
決定のための非常に効果的な手段であり、これらは、生
物圏における危険な放射性元素の有効な金属イオン封鎖
(sequestration)（マスキング）を確保することが可能
である。
【００５２】さらに本発明は、少なくとも１つの元素か
らなるマトリックスＡに対する、元素または元素Ｂの全
体の化学親和力の決定方法ＡＦに関する。前記方法は、
次の段階を含む：すなわち（ａ） 物質ＡＢの結晶特徴
の同定、ＡＢの単位格子当たりの全体エネルギーの計
算、あるいは全体エネルギーＥＡＢの最適単位格子ＡＢ
のパラメータの値の反復探求段階、（ｂ） 最適単位格
子のＢ型原子を除去することによる準単位格子Ａの構築
段階、（ｃ） Ａの単位格子当たりの全体エネルギーＥ
Ａの計算段階、（ｄ） 最適単位格子で補数Ａに属する
あらゆる原子を除去する準単位格子Ｂの構築段階、
（ｅ） Ｂの単位格子当たりの全体エネルギーＥＢの計
算段階、（ｆ） 最適単位格子のＢ原子の第１配位球体
に存在するＡ原子の数ｎの決定段階、（ｇ） 最適単位
格子のＢ原子の数ｂの決定段階、および（ｈ） 式Ｄ
ＡＢ ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）によるデ
スクリプタＤＡＢ の計算段階。方法ＡＦは、好ましく
は以下に挙げられる適用に使用されてよいが、独占的で
はない。いずれにせよ、実験データ（物質ＸＹに関する
結晶学のデータおよび使用特性を測定する指数ＲＸＹ）
が、充分に文献中に存在するか、あるいは以前に測定さ
れている場合、さらに方法ＥＰは、有利にはこれら種々
の場合に適用されてもよい。
らなるマトリックスＡに対する、元素または元素Ｂの全
体の化学親和力の決定方法ＡＦに関する。前記方法は、
次の段階を含む：すなわち（ａ） 物質ＡＢの結晶特徴
の同定、ＡＢの単位格子当たりの全体エネルギーの計
算、あるいは全体エネルギーＥＡＢの最適単位格子ＡＢ
のパラメータの値の反復探求段階、（ｂ） 最適単位格
子のＢ型原子を除去することによる準単位格子Ａの構築
段階、（ｃ） Ａの単位格子当たりの全体エネルギーＥ
Ａの計算段階、（ｄ） 最適単位格子で補数Ａに属する
あらゆる原子を除去する準単位格子Ｂの構築段階、
（ｅ） Ｂの単位格子当たりの全体エネルギーＥＢの計
算段階、（ｆ） 最適単位格子のＢ原子の第１配位球体
に存在するＡ原子の数ｎの決定段階、（ｇ） 最適単位
格子のＢ原子の数ｂの決定段階、および（ｈ） 式Ｄ
ＡＢ ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）によるデ
スクリプタＤＡＢ の計算段階。方法ＡＦは、好ましく
は以下に挙げられる適用に使用されてよいが、独占的で
はない。いずれにせよ、実験データ（物質ＸＹに関する
結晶学のデータおよび使用特性を測定する指数ＲＸＹ）
が、充分に文献中に存在するか、あるいは以前に測定さ
れている場合、さらに方法ＥＰは、有利にはこれら種々
の場合に適用されてもよい。
【００５３】本発明による方法は、種々の化学腐食形態
に耐性である物質の探究に適用されてよい。酸化による
腐食の場合において、酸素に対する物質の親和力が研究
される。従って、物質ＡＯ内の酸素および化合物Ａの結
合のデスクリプタＤＡＯが、最小であるように化合物Ａ
が探究される。Ａは、例えば金属の合金であってもよ
い。
に耐性である物質の探究に適用されてよい。酸化による
腐食の場合において、酸素に対する物質の親和力が研究
される。従って、物質ＡＯ内の酸素および化合物Ａの結
合のデスクリプタＤＡＯが、最小であるように化合物Ａ
が探究される。Ａは、例えば金属の合金であってもよ
い。
【００５４】硫黄化合物（デスクリプタＤＡＳの値によ
る分類）、あるいはハロゲンＸ（Ｘ＝Ｃｌ、Ｆ、Ｂｒま
たはＩ）（デスクリプタＤＡＸの値による分類）による
腐食により耐性である物質をより探究するために、類似
的に方法を行うことが可能である。
る分類）、あるいはハロゲンＸ（Ｘ＝Ｃｌ、Ｆ、Ｂｒま
たはＩ）（デスクリプタＤＡＸの値による分類）による
腐食により耐性である物質をより探究するために、類似
的に方法を行うことが可能である。
【００５５】さらに水素化物ＡＨ内のデスクリプタＤ
ＡＨの最小値の判断基準に従って金属合金を分類するこ
とにより、水素によってあまり脆化され得ない金属合金
Ａを探究することも可能である。反対に、表面硬化およ
び物質Ａの摩擦による摩耗抵抗を促進させる元素Ｐの探
究は、物質ＡＰ中のデスクリプタＤＡＰの最大値の判断
基準によって効果的に進められてよい。
ＡＨの最小値の判断基準に従って金属合金を分類するこ
とにより、水素によってあまり脆化され得ない金属合金
Ａを探究することも可能である。反対に、表面硬化およ
び物質Ａの摩擦による摩耗抵抗を促進させる元素Ｐの探
究は、物質ＡＰ中のデスクリプタＤＡＰの最大値の判断
基準によって効果的に進められてよい。
【００５６】物質Ａおよび物質Ｂの接着を促進させる元
素Ｃまたは多元素化合物Ｄの探究は、デスクリプタＤ
ＡＣおよびデスクリプタＤＢＣ、あるいはさらにはデス
クリプタＤＤＡおよびデスクリプタＤＤＢの共同の最大
値の判断基準による分類によって進められてよい。同様
に液体Ｂによる固体Ａの湿潤を促進させる元素または化
合物の探究は、対応するデスクリプタＤＡＢの高い値を
生じさせる選択によって進められる。そのような手法
は、適切なデスクリプタの共同の最小値の判断基準によ
る分類によって、脱湿潤性または不親和性を促進させる
元素または化合物の探究に移し換えられてよい。
素Ｃまたは多元素化合物Ｄの探究は、デスクリプタＤ
ＡＣおよびデスクリプタＤＢＣ、あるいはさらにはデス
クリプタＤＤＡおよびデスクリプタＤＤＢの共同の最大
値の判断基準による分類によって進められてよい。同様
に液体Ｂによる固体Ａの湿潤を促進させる元素または化
合物の探究は、対応するデスクリプタＤＡＢの高い値を
生じさせる選択によって進められる。そのような手法
は、適切なデスクリプタの共同の最小値の判断基準によ
る分類によって、脱湿潤性または不親和性を促進させる
元素または化合物の探究に移し換えられてよい。
【００５７】さらに本発明は、特性が、局所の化学組成
物によって決定されるのが公知である特性、特に光学特
性、電子特性または磁気特性を有する物質の探究に適用
されてよい。
物によって決定されるのが公知である特性、特に光学特
性、電子特性または磁気特性を有する物質の探究に適用
されてよい。
【００５８】そういうわけで、M.JansenおよびH.P.Lets
chert(Nature、404巻、980〜982頁、2000年4月27日)に
より、カドミウムおよびセレニウムのような環境に対す
る毒性化学元素を除いて、赤色から黄色の範囲で新規無
機顔料が見出された。そのためには、これらの著者は、
この着想を、選択幅の禁止バンドを示す電子構造を有す
る半導体物質の調製に適用した。この着想は、当業者に
公知である（J.A.vanVetchen et al、Revue de Physiqu
e(Phys.Rev.B)2、2160〜2167頁、1970年)。
chert(Nature、404巻、980〜982頁、2000年4月27日)に
より、カドミウムおよびセレニウムのような環境に対す
る毒性化学元素を除いて、赤色から黄色の範囲で新規無
機顔料が見出された。そのためには、これらの著者は、
この着想を、選択幅の禁止バンドを示す電子構造を有す
る半導体物質の調製に適用した。この着想は、当業者に
公知である（J.A.vanVetchen et al、Revue de Physiqu
e(Phys.Rev.B)2、2160〜2167頁、1970年)。
【００５９】この着想によれば、半導体結晶固体の禁止
バンド幅は、一方では原子価の電子軌道の被覆の程度に
よって、他方では固体中に存在するカチオンおよびアニ
オン間の電気陰性度の差によって決定される。従って、
さらにこれらの量が、カチオンおよびアニオン間の化学
結合のエネルギーに直接関連することは公知である。
バンド幅は、一方では原子価の電子軌道の被覆の程度に
よって、他方では固体中に存在するカチオンおよびアニ
オン間の電気陰性度の差によって決定される。従って、
さらにこれらの量が、カチオンおよびアニオン間の化学
結合のエネルギーに直接関連することは公知である。
【００６０】燃料電池内の固体電解質として使用される
酸化物のイオン伝導率は、主として結晶格子内の酸素ア
ニオンの移動度によって決定される。この移動度は、こ
れらアニオンとマトリックスとの間の化学結合のエネル
ギーに直接関連し、本発明によるデスクリプタによって
定量化される。従って、本発明は、J.B.Goodenough教授
によって『Conception de conducteurs ioniques oxyde
s』(「Oxide-ion conductors by design」、Nature、40
4巻、2000年4月20日、821〜822頁)に示唆されているよ
うに、例えば酸素の結晶内空洞を示すフルオライト構造
の酸化物中の系統的カチオン置換を検討することによ
り、非常に高い伝導率の新規酸化物族の探究に適用され
るものである。
酸化物のイオン伝導率は、主として結晶格子内の酸素ア
ニオンの移動度によって決定される。この移動度は、こ
れらアニオンとマトリックスとの間の化学結合のエネル
ギーに直接関連し、本発明によるデスクリプタによって
定量化される。従って、本発明は、J.B.Goodenough教授
によって『Conception de conducteurs ioniques oxyde
s』(「Oxide-ion conductors by design」、Nature、40
4巻、2000年4月20日、821〜822頁)に示唆されているよ
うに、例えば酸素の結晶内空洞を示すフルオライト構造
の酸化物中の系統的カチオン置換を検討することによ
り、非常に高い伝導率の新規酸化物族の探究に適用され
るものである。
【００６１】この原理による探究において、検討される
仮説の構造が、一般式ＡＯによって表される場合、標準
結晶学位置でのＯに対するデスクリプタＤＡＯと、標準
位置および隣接する結晶内空洞（gap）との間のＤ’
ＡＯを最大にする中間位置でのＯに対するデスクリプタ
Ｄ’ＡＯとの差ΔＤＡＯの、本発明による計算によっ
て、所期使用特性である、結晶質マトリックス内の元素
Ｏの電気領域での移動度と相関される測定が提供され
る。最も有利な構造は、ΔＤＡＯの最小値に対応するも
のである。
仮説の構造が、一般式ＡＯによって表される場合、標準
結晶学位置でのＯに対するデスクリプタＤＡＯと、標準
位置および隣接する結晶内空洞（gap）との間のＤ’
ＡＯを最大にする中間位置でのＯに対するデスクリプタ
Ｄ’ＡＯとの差ΔＤＡＯの、本発明による計算によっ
て、所期使用特性である、結晶質マトリックス内の元素
Ｏの電気領域での移動度と相関される測定が提供され
る。最も有利な構造は、ΔＤＡＯの最小値に対応するも
のである。
【００６２】光学特性、電子特性または磁気特性に関す
る物質の探究に、本発明の別の適用がなされることは可
能である。記載される例示は、限定されない。
る物質の探究に、本発明の別の適用がなされることは可
能である。記載される例示は、限定されない。
【００６３】従って、要約すると、本発明は、活性元素
がＡＢである物質ＭＡＢの使用特性の推定方法に関し、
該方法は、次の段階： （ａ） 物質群Ｍｘｙの活性元素がＸＹであり、かつ、
前記物質の使用特性を測定する指数ＲＸＹが公知である
物質群ＭＸＹについてのデスクリプタＤＸＹの値の決定
段階、（ｂ） 相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の図表化
または数学的表現の段階、（ｃ） 物質ＭＡＢに関する
デスクリプタＤＡＢの計算段階、および（ｄ） 値Ｄ
ＡＢを、相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）に関係づける
か、あるいは前記相関関係の数学的表現を用いることに
よって、物質ＭＡＢに関する使用特性の推定を構成する
指数ＲＡＢの決定段階が含まれる。
がＡＢである物質ＭＡＢの使用特性の推定方法に関し、
該方法は、次の段階： （ａ） 物質群Ｍｘｙの活性元素がＸＹであり、かつ、
前記物質の使用特性を測定する指数ＲＸＹが公知である
物質群ＭＸＹについてのデスクリプタＤＸＹの値の決定
段階、（ｂ） 相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の図表化
または数学的表現の段階、（ｃ） 物質ＭＡＢに関する
デスクリプタＤＡＢの計算段階、および（ｄ） 値Ｄ
ＡＢを、相関関係ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）に関係づける
か、あるいは前記相関関係の数学的表現を用いることに
よって、物質ＭＡＢに関する使用特性の推定を構成する
指数ＲＡＢの決定段階が含まれる。
【００６４】本発明による方法において、物質の結晶特
徴が、入手可能である場合、デスクリプタＤＸＹおよび
／またはデスクリプタＤＡＢは、場合によっては次の段
階を含む方法Ｐ１を用いて計算されてよい：すなわち
（ａ１） 実験的結晶学のデータ・ベースにおける物質
ＸＹ（またはＡＢ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２）
ＸＹ（またはＡＢ）のブラベ結晶格子の単位格子当たり
の全体エネルギーＥＸＹ（またはＥＡＢ）の計算段階、
（ａ３） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）からＢ型原
子を除去することにより得られる準単位格子Ｘ（または
Ａ）の構築段階、（ａ４） Ｘ（またはＡ）のブラベ結
晶格子の単位格子当たりの全体エネルギーＥＸ（または
ＥＡ）の計算段階、（ａ５） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）内の補数Ｘ（またはＡ）に属する原子全体を除
去することにより得られる準単位格子Ｙ（またはＢ）の
構築段階、（ａ６） Ｂのブラベ結晶格子の単位格子Ｙ
（またはＢ）当たりの全体エネルギーＥＹ（または
ＥＢ）の計算段階、（ａ７） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）内のＹ（またはＢ）原子の第１配位球体に存在
するＸ（またはＡ）原子の数ｎの決定段階、（ａ８）
最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）によるＹ（またはＢ）
原子の数ｂの決定段階、および（ａ９） 次式：ＤＸＹ
＝［ＥＸＹ−（ＥＸ＋ＥＹ）］／ｎｂ（またはＤＡＢ＝
［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）を適用することに
よるデスクリプタＤＸＹ（またはＤＡＢ）の計算段階。
徴が、入手可能である場合、デスクリプタＤＸＹおよび
／またはデスクリプタＤＡＢは、場合によっては次の段
階を含む方法Ｐ１を用いて計算されてよい：すなわち
（ａ１） 実験的結晶学のデータ・ベースにおける物質
ＸＹ（またはＡＢ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２）
ＸＹ（またはＡＢ）のブラベ結晶格子の単位格子当たり
の全体エネルギーＥＸＹ（またはＥＡＢ）の計算段階、
（ａ３） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）からＢ型原
子を除去することにより得られる準単位格子Ｘ（または
Ａ）の構築段階、（ａ４） Ｘ（またはＡ）のブラベ結
晶格子の単位格子当たりの全体エネルギーＥＸ（または
ＥＡ）の計算段階、（ａ５） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）内の補数Ｘ（またはＡ）に属する原子全体を除
去することにより得られる準単位格子Ｙ（またはＢ）の
構築段階、（ａ６） Ｂのブラベ結晶格子の単位格子Ｙ
（またはＢ）当たりの全体エネルギーＥＹ（または
ＥＢ）の計算段階、（ａ７） 最適単位格子ＸＹ（また
はＡＢ）内のＹ（またはＢ）原子の第１配位球体に存在
するＸ（またはＡ）原子の数ｎの決定段階、（ａ８）
最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）によるＹ（またはＢ）
原子の数ｂの決定段階、および（ａ９） 次式：ＤＸＹ
＝［ＥＸＹ−（ＥＸ＋ＥＹ）］／ｎｂ（またはＤＡＢ＝
［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）を適用することに
よるデスクリプタＤＸＹ（またはＤＡＢ）の計算段階。
【００６５】本発明による方法では、さらにデスクリプ
タＤＸＹおよびＤＡＢは、場合によっては次の段階を含
む方法Ｐ２を用いて計算されてよい：すなわち（ａ１）
現存する構造からの類推性による物質ＸＹ（またはＡ
Ｂ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２） ＸＹ（またはＡ
Ｂ）のブラベ結晶格子の単位格子当たりの全体エネルギ
ーＥＸＹ（またはＥＡＢ）の計算段階、（ａ３） 採用
された計算方法に応じて全体エネルギーを最小にしかつ
全体エネルギーＥＸＹ（またはＥＡＢ）の最適単位格子
ＸＹ（またはＡＢ）を規定する構造の単位格子パラメー
タの値の反復探求段階、（ａ４） 最適単位格子ＸＹ
（またはＡＢ）からＢ型原子を除去することにより得ら
れる準単位格子Ｘ（またはＡ）の構築段階、（ａ５）
Ａのブラベ結晶格子の単位格子当たりの全体エネルギー
ＥＸ（またはＥＡ）の計算段階、（ａ６） 最適単位格
子ＸＹ（またはＡＢ）の補数Ｘ（またはＡ）に属する原
子全体を除去することにより得られる準単位格子Ｙ（ま
たはＢ）の構築段階、（ａ７） Ｙ（またはＢ）のブラ
ベ結晶格子の単位格子Ｙ（またはＢ）当たりの全体エネ
ルギーＥＹ（またはＥＢ）の計算段階、（ａ８） 最適
単位格子ＸＹ（またはＡＢ）内のＹ（またはＢ）原子の
第１配位球体に存在するＸ（またはＡ）原子の数ｎの決
定段階、（ａ９） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）当
たりの原子Ｙ（またはＢ）の数ｂの決定段階、および
（ａ１０） 次式：ＤＸＹ＝［ＥＸＹ−（ＥＸ＋
ＥＹ）］／ｎｂ（またはＤＡＢ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋Ｅ
Ｂ）］／ｎｂ）を適用することによるデスクリプタＤＸ
Ｙ（またはＤＡＢ）の計算段階。
タＤＸＹおよびＤＡＢは、場合によっては次の段階を含
む方法Ｐ２を用いて計算されてよい：すなわち（ａ１）
現存する構造からの類推性による物質ＸＹ（またはＡ
Ｂ）の結晶特徴の同定段階、（ａ２） ＸＹ（またはＡ
Ｂ）のブラベ結晶格子の単位格子当たりの全体エネルギ
ーＥＸＹ（またはＥＡＢ）の計算段階、（ａ３） 採用
された計算方法に応じて全体エネルギーを最小にしかつ
全体エネルギーＥＸＹ（またはＥＡＢ）の最適単位格子
ＸＹ（またはＡＢ）を規定する構造の単位格子パラメー
タの値の反復探求段階、（ａ４） 最適単位格子ＸＹ
（またはＡＢ）からＢ型原子を除去することにより得ら
れる準単位格子Ｘ（またはＡ）の構築段階、（ａ５）
Ａのブラベ結晶格子の単位格子当たりの全体エネルギー
ＥＸ（またはＥＡ）の計算段階、（ａ６） 最適単位格
子ＸＹ（またはＡＢ）の補数Ｘ（またはＡ）に属する原
子全体を除去することにより得られる準単位格子Ｙ（ま
たはＢ）の構築段階、（ａ７） Ｙ（またはＢ）のブラ
ベ結晶格子の単位格子Ｙ（またはＢ）当たりの全体エネ
ルギーＥＹ（またはＥＢ）の計算段階、（ａ８） 最適
単位格子ＸＹ（またはＡＢ）内のＹ（またはＢ）原子の
第１配位球体に存在するＸ（またはＡ）原子の数ｎの決
定段階、（ａ９） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）当
たりの原子Ｙ（またはＢ）の数ｂの決定段階、および
（ａ１０） 次式：ＤＸＹ＝［ＥＸＹ−（ＥＸ＋
ＥＹ）］／ｎｂ（またはＤＡＢ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋Ｅ
Ｂ）］／ｎｂ）を適用することによるデスクリプタＤＸ
Ｙ（またはＤＡＢ）の計算段階。
【００６６】さらに方法Ｐ１を用いていくつかのデスク
リプタと、方法Ｐ２を用いて他のデスクリプタとを計算
して本発明による方法を使用することも可能である。
リプタと、方法Ｐ２を用いて他のデスクリプタとを計算
して本発明による方法を使用することも可能である。
【００６７】さらに本発明は、マトリックスＡに対する
元素または元素Ｂの全体の化学親和力の決定方法にも関
し、該方法は、次の段階：すなわち（ａ） 物質ＡＢの
結晶特徴の同定、ＡＢの単位格子当たりの全体エネルギ
ーの計算、あるいは全体エネルギーＥＡＢの最適単位格
子ＡＢのパラメータの値の反復探求段階、（ｂ） 最適
単位格子のＢ型原子を除去することによる準単位格子Ａ
の構築段階、（ｃ） Ａの単位格子当たりの全体エネル
ギーＥＡの計算段階、（ｄ） 最適単位格子で補数Ａに
属するあらゆる原子を除去する準単位格子Ｂの構築段
階、（ｅ） Ｂの単位格子当たりの全体エネルギーＥＢ
の計算段階、（ｆ） 最適単位格子のＢ原子の第１配位
球体に存在するＡ原子の数ｎの決定段階、（ｇ） 最適
準単位格子のＢ原子の数ｂの決定段階、および（ｈ）
式ＤＡＢ ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）によ
るデスクリプタＤＡＢ の計算段階を含む。物質ＡＢに
関する結晶学資料データが、入手できる場合、段階
（ａ）は、物質ＡＢの結晶特徴の同定と、ＡＢの単位格
子当たりの全体エネルギーの計算とを含む。これらの結
晶学資料データが、入手できない場合、段階（ａ）は、
全体エネルギーＥＡＢの最適単位格子ＡＢのパラメータ
の値の反復探究を含む。対応する結晶学資料データが、
入手できる場合でも、前記反復探求を行うことがいずれ
にせよ可能であり、時には好ましい。
元素または元素Ｂの全体の化学親和力の決定方法にも関
し、該方法は、次の段階：すなわち（ａ） 物質ＡＢの
結晶特徴の同定、ＡＢの単位格子当たりの全体エネルギ
ーの計算、あるいは全体エネルギーＥＡＢの最適単位格
子ＡＢのパラメータの値の反復探求段階、（ｂ） 最適
単位格子のＢ型原子を除去することによる準単位格子Ａ
の構築段階、（ｃ） Ａの単位格子当たりの全体エネル
ギーＥＡの計算段階、（ｄ） 最適単位格子で補数Ａに
属するあらゆる原子を除去する準単位格子Ｂの構築段
階、（ｅ） Ｂの単位格子当たりの全体エネルギーＥＢ
の計算段階、（ｆ） 最適単位格子のＢ原子の第１配位
球体に存在するＡ原子の数ｎの決定段階、（ｇ） 最適
準単位格子のＢ原子の数ｂの決定段階、および（ｈ）
式ＤＡＢ ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ）によ
るデスクリプタＤＡＢ の計算段階を含む。物質ＡＢに
関する結晶学資料データが、入手できる場合、段階
（ａ）は、物質ＡＢの結晶特徴の同定と、ＡＢの単位格
子当たりの全体エネルギーの計算とを含む。これらの結
晶学資料データが、入手できない場合、段階（ａ）は、
全体エネルギーＥＡＢの最適単位格子ＡＢのパラメータ
の値の反復探究を含む。対応する結晶学資料データが、
入手できる場合でも、前記反復探求を行うことがいずれ
にせよ可能であり、時には好ましい。
【００６８】本発明による方法では、物質ＡＢは、例え
ば触媒であってよく、使用特性は、例えば化学反応にお
ける前記触媒の触媒活性、あるいは不純物による被毒に
対するその抵抗であってよい。さらに使用特性は、場合
によっては固体無機マトリックス中への放射性元素の封
じ込め力であってもよい。
ば触媒であってよく、使用特性は、例えば化学反応にお
ける前記触媒の触媒活性、あるいは不純物による被毒に
対するその抵抗であってよい。さらに使用特性は、場合
によっては固体無機マトリックス中への放射性元素の封
じ込め力であってもよい。
【００６９】多数の他の使用特性が検討されてもよい。
従って、本発明による方法において、使用特性は、例え
ば物質の腐食耐性、水素による物質の脆化、別の物質へ
の付着、完全性（無傷状態）に悪影響を与える機械作用
（例えば変形、破断または摩耗）への物質の抵抗、液体
による湿潤性または非湿潤性からなる群から選ばれてよ
い。さらに該使用特性は、光学特性、磁気特性または電
子特性からなる群から選ばれてよい。
従って、本発明による方法において、使用特性は、例え
ば物質の腐食耐性、水素による物質の脆化、別の物質へ
の付着、完全性（無傷状態）に悪影響を与える機械作用
（例えば変形、破断または摩耗）への物質の抵抗、液体
による湿潤性または非湿潤性からなる群から選ばれてよ
い。さらに該使用特性は、光学特性、磁気特性または電
子特性からなる群から選ばれてよい。
【００７０】従って、本発明は、一般に新規物質の設計
のための本発明による方法のうちの１つの方法の使用法
に関する。新規物質の使用によって、少なくとも１つの
化学結合の形成または改質を生じるか、あるいは前記結
合の形成の回避を必要とする。従って、この新規物質
は、最も一般的には改善された使用特性を有する。
のための本発明による方法のうちの１つの方法の使用法
に関する。新規物質の使用によって、少なくとも１つの
化学結合の形成または改質を生じるか、あるいは前記結
合の形成の回避を必要とする。従って、この新規物質
は、最も一般的には改善された使用特性を有する。
【００７１】
【発明の実施の形態】触媒物質の新規組成物の探究への
適用：純粋遷移金属の各々である活性成分を有する触媒
の相対活性が公知である場合、この最初の一連の実施例
において、２つの遷移金属の合金である活性成分を有す
る接触物質（触媒）の組成物を同定するための、本発明
による方法のメリット（有益性）が説明される。研究さ
れる接触反応は、エチレンの水素化、ベンゼンの水素
化、およびメタンへの一酸化炭素の水素化反応である。
適用：純粋遷移金属の各々である活性成分を有する触媒
の相対活性が公知である場合、この最初の一連の実施例
において、２つの遷移金属の合金である活性成分を有す
る接触物質（触媒）の組成物を同定するための、本発明
による方法のメリット（有益性）が説明される。研究さ
れる接触反応は、エチレンの水素化、ベンゼンの水素
化、およびメタンへの一酸化炭素の水素化反応である。
【００７２】［実施例１：デスクリプタの計算］金属炭
化物の場合には、本発明による方法によって、対応する
炭化物の結晶特徴から遷移元素全体のための金属・炭素
結合のデスクリプタＤＭＣを計算することが可能にな
る。これらの特徴は、Mede A インターフェースのヴァ
ージョン1.1.1.4でMaterials Design s.a.r.l.社により
販売されている版において、データ・ベース『Crystme
t』中に大部分が書き留められた（note）。Crystmetの
ベースには欠けていた特徴を有する炭化物に対して、金
属の面心立方状結晶格子内の立方体の中心部への炭素挿
入用化合物に相当する、ＢａＴｉＯ３型ペロブスカイト
Ｍ４Ｃ構造を採用することにより、かつケースバイケー
スで最適立方体状単位格子、すなわち全体電子エネルギ
ーの最小値に対応する立方体状単位格子の辺（edge）の
値ａを探究することにより、手法を類似的に行った。
化物の場合には、本発明による方法によって、対応する
炭化物の結晶特徴から遷移元素全体のための金属・炭素
結合のデスクリプタＤＭＣを計算することが可能にな
る。これらの特徴は、Mede A インターフェースのヴァ
ージョン1.1.1.4でMaterials Design s.a.r.l.社により
販売されている版において、データ・ベース『Crystme
t』中に大部分が書き留められた（note）。Crystmetの
ベースには欠けていた特徴を有する炭化物に対して、金
属の面心立方状結晶格子内の立方体の中心部への炭素挿
入用化合物に相当する、ＢａＴｉＯ３型ペロブスカイト
Ｍ４Ｃ構造を採用することにより、かつケースバイケー
スで最適立方体状単位格子、すなわち全体電子エネルギ
ーの最小値に対応する立方体状単位格子の辺（edge）の
値ａを探究することにより、手法を類似的に行った。
【００７３】全体電子エネルギーの計算を、Mede A イ
ンターフェースのヴァージョン1.1.1.4でMaterials Des
ign s.a.r.l.社により販売されているElectrAプログラ
ムを実行して行った。得られた結果を、表１に示す。
ンターフェースのヴァージョン1.1.1.4でMaterials Des
ign s.a.r.l.社により販売されているElectrAプログラ
ムを実行して行った。得られた結果を、表１に示す。
【００７４】
【表１】
【００７５】表１：種々の遷移金属に関するデスクリプ
タＤＭＣの計算 （単位格子が、ElectrAプログラム中で実行された計算
方法に従って最適単位格子であるとき、略号Ｏｐｔによ
って示される場合）表１において、参照（参照欄）は、
Crystmetベース中の順序番号を指示するか、あるいは最
適化により生じた最適単位格子パラメータ『ａ』を指示
する。
タＤＭＣの計算 （単位格子が、ElectrAプログラム中で実行された計算
方法に従って最適単位格子であるとき、略号Ｏｐｔによ
って示される場合）表１において、参照（参照欄）は、
Crystmetベース中の順序番号を指示するか、あるいは最
適化により生じた最適単位格子パラメータ『ａ』を指示
する。
【００７６】［実施例２：エチレンの水素化］この実施
例において使用される指数ＲＭＣは、代表的な一連の遷
移元素のエチレンの水素化に関する相対固有触媒活性Ａ
ｒ ｈｙｄＣ２Ｈ４である。これらの活性は、金属膜上で
（O.Beeck、Modern. Phys., 17,61,1945年およびDisc.
Faraday Soc.,8,118,1950年)か、あるいはシリカ上での
担持状態(G.C.A.Schuitら、Adv.Catalysis 10,242,1958
年)で様々の著者によって２７３Ｋおよび０．１ＭＰａ
で測定された。二人の著者が、特に活性金属の２つの実
施形態について同じ結果を見出した。
例において使用される指数ＲＭＣは、代表的な一連の遷
移元素のエチレンの水素化に関する相対固有触媒活性Ａ
ｒ ｈｙｄＣ２Ｈ４である。これらの活性は、金属膜上で
（O.Beeck、Modern. Phys., 17,61,1945年およびDisc.
Faraday Soc.,8,118,1950年)か、あるいはシリカ上での
担持状態(G.C.A.Schuitら、Adv.Catalysis 10,242,1958
年)で様々の著者によって２７３Ｋおよび０．１ＭＰａ
で測定された。二人の著者が、特に活性金属の２つの実
施形態について同じ結果を見出した。
【００７７】表２は、これらの利用できる実験結果を示
し、かつそれらを、表１から結論づけられた、本発明に
よる方法を用いて計算された、デスクリプタＤＭＣの値
と組み合わせている。活性は、この反応に関して公知で
あって最も活性な金属であるロジウムの１原子当たりの
活性に関係している。従って、Ａｒ ｈｙｄＣ２Ｈ４（Ｒ
ｈ）＝１である。
し、かつそれらを、表１から結論づけられた、本発明に
よる方法を用いて計算された、デスクリプタＤＭＣの値
と組み合わせている。活性は、この反応に関して公知で
あって最も活性な金属であるロジウムの１原子当たりの
活性に関係している。従って、Ａｒ ｈｙｄＣ２Ｈ４（Ｒ
ｈ）＝１である。
【００７８】
【表２】
【００７９】表２：エチレンの水素化反応に対する遷移
金属の相対活性度および対応するデスクリプタＤＭＣの
値。（遷移金属は、ＤＭＣの次第に増加する値毎に分類
される。） 図１は、表２の結果のグラフ表示である。このグラフに
おいて、横座標でのＤ ＭＣと縦座標でのＡｒ
ｈｙｄＣ２Ｈ４とをプロットする。座標（ＤＭＣ、Ａｒ
ｈ ｙｄＣ２Ｈ４（Ｍ））の各点は、実施形態とは無関係
に検討される反応に関する、金属Ｍの固有の触媒機能を
特徴付けている。これらの点の全体を結ぶことによっ
て、非常に予期しないことではあるが、「火山状」主要
曲線を得ることが証明される。
金属の相対活性度および対応するデスクリプタＤＭＣの
値。（遷移金属は、ＤＭＣの次第に増加する値毎に分類
される。） 図１は、表２の結果のグラフ表示である。このグラフに
おいて、横座標でのＤ ＭＣと縦座標でのＡｒ
ｈｙｄＣ２Ｈ４とをプロットする。座標（ＤＭＣ、Ａｒ
ｈ ｙｄＣ２Ｈ４（Ｍ））の各点は、実施形態とは無関係
に検討される反応に関する、金属Ｍの固有の触媒機能を
特徴付けている。これらの点の全体を結ぶことによっ
て、非常に予期しないことではあるが、「火山状」主要
曲線を得ることが証明される。
【００８０】［実施例３：ベンゼンの水素化］この実施
例において使用される指数ＲＭＣは、ベンゼンの水素化
に関する相対固有触媒活性度Ａｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６であ
る。これらの活性度は、代表的な一連の遷移元素につい
て種々の著者によって３７３Ｋおよび０．１ＭＰａで測
定された（例えばフランス特許ＦＲ−２０７２５８６お
よびJ.F.Le Pageらによる著書『Catalyse de Contact』
(Contact Catalysis)、英語改訂版『Applied Heterogen
eous Catalysis』、294頁、Technip出版、パリ、1987年
を参照）。
例において使用される指数ＲＭＣは、ベンゼンの水素化
に関する相対固有触媒活性度Ａｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６であ
る。これらの活性度は、代表的な一連の遷移元素につい
て種々の著者によって３７３Ｋおよび０．１ＭＰａで測
定された（例えばフランス特許ＦＲ−２０７２５８６お
よびJ.F.Le Pageらによる著書『Catalyse de Contact』
(Contact Catalysis)、英語改訂版『Applied Heterogen
eous Catalysis』、294頁、Technip出版、パリ、1987年
を参照）。
【００８１】表３は、これらの利用できる実験結果を示
し、かつそれらを、表１から結論づけられた、本発明に
よる方法を用いて計算された、デスクリプタＤＭＣの値
と組み合わせている。活性は、この反応に関して公知で
あって最も活性な金属である白金の１原子当たりの活性
に関係している。従って、Ａｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６（Ｐｔ）
＝１である。
し、かつそれらを、表１から結論づけられた、本発明に
よる方法を用いて計算された、デスクリプタＤＭＣの値
と組み合わせている。活性は、この反応に関して公知で
あって最も活性な金属である白金の１原子当たりの活性
に関係している。従って、Ａｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６（Ｐｔ）
＝１である。
【００８２】
【表３】
【００８３】表３：ベンゼンの水素化反応に対する遷移
金属の相対活性度および対応するデスクリプタＤＭＣの
値。（遷移金属は、ＤＭＣの次第に増加する値毎に分類
される。） 図２において、表３の結果をグラフ上に表すために、横
座標でのＤＭＣと縦座標でのＡｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６とを表
示した。座標（ＤＭＣ、Ａｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６（Ｍ））の
各点は、実施形態とは無関係に検討される反応に関す
る、金属Ｍの固有の触媒機能を表した。これらの点の全
体を結ぶことによって、改めて「火山状」主要曲線を得
ることが証明される。
金属の相対活性度および対応するデスクリプタＤＭＣの
値。（遷移金属は、ＤＭＣの次第に増加する値毎に分類
される。） 図２において、表３の結果をグラフ上に表すために、横
座標でのＤＭＣと縦座標でのＡｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６とを表
示した。座標（ＤＭＣ、Ａｒ ｈｙｄＣ６Ｈ６（Ｍ））の
各点は、実施形態とは無関係に検討される反応に関す
る、金属Ｍの固有の触媒機能を表した。これらの点の全
体を結ぶことによって、改めて「火山状」主要曲線を得
ることが証明される。
【００８４】［実施例４：一酸化炭素の水素化］この実
施例において使用される指数ＲＭＣは、一酸化炭素のメ
タンへの水素化反応に関する相対固有触媒活性度Ａｒ
ｈｙｄＣＯである。これらの活性度は、代表的な一連の
遷移元素について種々の著者によって５４８Ｋおよび
０．１ＭＰａで、Ｈ２／ＣＯモル比＝３を伴って測定さ
れた。採用された値は、M.A.Vanniceによって出版され
た臨界分析(Catal Rev. Sci. Eng.14、2、153〜191頁、
1976年)に由来している。
施例において使用される指数ＲＭＣは、一酸化炭素のメ
タンへの水素化反応に関する相対固有触媒活性度Ａｒ
ｈｙｄＣＯである。これらの活性度は、代表的な一連の
遷移元素について種々の著者によって５４８Ｋおよび
０．１ＭＰａで、Ｈ２／ＣＯモル比＝３を伴って測定さ
れた。採用された値は、M.A.Vanniceによって出版され
た臨界分析(Catal Rev. Sci. Eng.14、2、153〜191頁、
1976年)に由来している。
【００８５】表４は、これらの実験結果を示し、かつそ
れらを、表１から結論づけられた、本発明により計算さ
れた、デスクリプタＤＭＣの値と組み合わせている。活
性度は、この反応に関して公知であって最も活性な金属
であるルテニウムの１原子当たりの活性度に関係してい
る。従って、Ａｒ ｈｙｄＣＯ（Ｒｕ）＝１である。
れらを、表１から結論づけられた、本発明により計算さ
れた、デスクリプタＤＭＣの値と組み合わせている。活
性度は、この反応に関して公知であって最も活性な金属
であるルテニウムの１原子当たりの活性度に関係してい
る。従って、Ａｒ ｈｙｄＣＯ（Ｒｕ）＝１である。
【００８６】
【表４】
【００８７】表４：一酸化炭素のメタネーション反応に
対する遷移金属の相対活性度および対応するデスクリプ
タＤＭＣの値。（遷移金属は、ＤＭＣの次第に増加する
値毎に分類される。） 図３は、横座標でのＤＭＣと縦座標でのＡｒ ｈｙｄＣＯ
とを伴った表４の結果のグラフ表示である。座標（Ｄ
ＭＣ、Ａｒ ｈｙｄＣＯ（Ｍ））の各点は、実施形態とは
無関係に検討される反応に関する、金属Ｍの固有の触媒
機能を表している。これらの点の全体を結ぶことによっ
て、改めて「火山状」主要曲線を得ることが証明され
る。
対する遷移金属の相対活性度および対応するデスクリプ
タＤＭＣの値。（遷移金属は、ＤＭＣの次第に増加する
値毎に分類される。） 図３は、横座標でのＤＭＣと縦座標でのＡｒ ｈｙｄＣＯ
とを伴った表４の結果のグラフ表示である。座標（Ｄ
ＭＣ、Ａｒ ｈｙｄＣＯ（Ｍ））の各点は、実施形態とは
無関係に検討される反応に関する、金属Ｍの固有の触媒
機能を表している。これらの点の全体を結ぶことによっ
て、改めて「火山状」主要曲線を得ることが証明され
る。
【００８８】［実施例５：予測された活性度と、実験的
に測定された活性度との比較］検討された反応に対する
一連の２つの遷移金属の合金の成績レベル（活性度）
を、実験的に測定した。さらに、各合金のデスクリプタ
ＤＭＣを、合金に対して採用された組成および結晶構造
を当然考慮に入れて決定した。表５に、選択された二金
属対と、デスクリプタＤＭＣの計算について必要な中間
結果とを示す。
に測定された活性度との比較］検討された反応に対する
一連の２つの遷移金属の合金の成績レベル（活性度）
を、実験的に測定した。さらに、各合金のデスクリプタ
ＤＭＣを、合金に対して採用された組成および結晶構造
を当然考慮に入れて決定した。表５に、選択された二金
属対と、デスクリプタＤＭＣの計算について必要な中間
結果とを示す。
【００８９】
【表５】
【００９０】表５：採用された金属対。
【００９１】（物質は、デスクリプタＤＭＣの次第に増
加する値毎に分類される。該金属対に存在する純粋金属
に帰属する資料データは、イタリック体の細字で記載さ
れる。他の記号表記は、表１で明示された記号表記と同
じである。）図１〜図３に示された主要曲線に対応する
グラフの横座標軸上に合金について得られたＤＭＣの値
を記録することにより、対応する反応に対する合金につ
いての予測される活性値である相対触媒活性値を主要曲
線上に縦座標において判読することが可能である。
加する値毎に分類される。該金属対に存在する純粋金属
に帰属する資料データは、イタリック体の細字で記載さ
れる。他の記号表記は、表１で明示された記号表記と同
じである。）図１〜図３に示された主要曲線に対応する
グラフの横座標軸上に合金について得られたＤＭＣの値
を記録することにより、対応する反応に対する合金につ
いての予測される活性値である相対触媒活性値を主要曲
線上に縦座標において判読することが可能である。
【００９２】表６に、検討された各合金について、デス
クリプタＤＭＣの値、予測された活性度および実験的に
測定された活性度を示す。この表によって、本発明によ
り、一方では実験的測定の誤差を考慮に入れ、他方で
は、活性二金属の組み合わせの種類について生み出され
る近似値の誤差を考慮に入れることにより、予測的活性
度と実験的活性度との間の充分な一致を得ることが可能
になるのが証明される。
クリプタＤＭＣの値、予測された活性度および実験的に
測定された活性度を示す。この表によって、本発明によ
り、一方では実験的測定の誤差を考慮に入れ、他方で
は、活性二金属の組み合わせの種類について生み出され
る近似値の誤差を考慮に入れることにより、予測的活性
度と実験的活性度との間の充分な一致を得ることが可能
になるのが証明される。
【００９３】
【表６】
【００９４】表６：実施例１で採用された金属対につい
ての、本発明による予測的触媒活性度と実験的活性度と
の比較。
ての、本発明による予測的触媒活性度と実験的活性度と
の比較。
【００９５】デスクリプタＤＭＣの値は、k.J.モル−１
である。検討された反応は、ベンゼンの水素化（ＨＹＤ
Ｂ、参考文献ａおよびｂ）またはキシレンの水素化
（ＨＹＤ Ｘ、参考文献ｃ）、エチレンの水素化（ＨＹ
Ｄ Ｅ、参考文献ｄおよびｅ）、並びに一酸化炭素のメ
タンへの水素化（Ｍｅｔｈ．参考文献ｆ）である。実験
的活性度または予測的活性度を、純粋金属の活性度に対
する相対値で表示した。予測的活性度を、図１〜図３の
主要曲線上の直線補間によって得る。
である。検討された反応は、ベンゼンの水素化（ＨＹＤ
Ｂ、参考文献ａおよびｂ）またはキシレンの水素化
（ＨＹＤ Ｘ、参考文献ｃ）、エチレンの水素化（ＨＹ
Ｄ Ｅ、参考文献ｄおよびｅ）、並びに一酸化炭素のメ
タンへの水素化（Ｍｅｔｈ．参考文献ｆ）である。実験
的活性度または予測的活性度を、純粋金属の活性度に対
する相対値で表示した。予測的活性度を、図１〜図３の
主要曲線上の直線補間によって得る。
【００９６】本発明による方法によって、実験的に認め
られる効果、例えば： ・ベンゼンの水素化におけるオスミウムおよびレニウム
に対するイリジウムの有意の促進効果、 ・モノ芳香族化合物の水素化における白金に対する金お
よびパラジウムのマイナス効果、 ・エチレンの水素化におけるパラジウムに対する金およ
び銀の促進効果、 ・メタネーションにおける鉄に対するコバルトの僅かな
促進効果、および ・メタネーションにおける鉄に対するニッケルの有意効
果のほぼ不存在を提供することが可能になる。
られる効果、例えば： ・ベンゼンの水素化におけるオスミウムおよびレニウム
に対するイリジウムの有意の促進効果、 ・モノ芳香族化合物の水素化における白金に対する金お
よびパラジウムのマイナス効果、 ・エチレンの水素化におけるパラジウムに対する金およ
び銀の促進効果、 ・メタネーションにおける鉄に対するコバルトの僅かな
促進効果、および ・メタネーションにおける鉄に対するニッケルの有意効
果のほぼ不存在を提供することが可能になる。
【００９７】従って、本発明による方法は、任意の数お
よび割合での元素の組み合わせに適用される。またこの
方法によって、予め決定されていた純粋元素に関する主
要曲線（活性度／ＤＭＣ）を有する接触反応に関するこ
の組み合わせの使用特性（触媒活性度）の予備分類を目
的とする評価が可能になる。
よび割合での元素の組み合わせに適用される。またこの
方法によって、予め決定されていた純粋元素に関する主
要曲線（活性度／ＤＭＣ）を有する接触反応に関するこ
の組み合わせの使用特性（触媒活性度）の予備分類を目
的とする評価が可能になる。
【００９８】［実施例６：放射性元素の貯蔵物質の探究
への適用]フルオロアパタイトＣａ１０（ＰＯ４）６Ｆ
２は、放射線に由来する被害に最も抵抗する物質のうち
の１つとして公知である。そういうわけで、この鉱物の
構造的類似性が、環境に対して危険な放射性元素の同位
体の貯蔵のために提案された。さらにそのような構造性
類似物の天然の例である、Okloのbritholites、時代遅
れの原子炉のサイトが存在する(R.Brosら、Radiochim.A
cta 74、277、1996年)。該britholitesは、一般式Ｃａ
１０−ＹＥＹ（ＳｉＯ４）ｙ（ＰＯ４）６− Ｙ（Ｆ，Ｏ
Ｈ）２（式中、Ｅは、希土類または酸化度３のアクチノ
イドであり、ｙは、実数０〜６である）を有し、かつフ
ルオロアパタイトの構造に由来する同じ結晶学構造を有
し、特に六方単位格子と、空間群（Ｐ６３／ｍ）の対称
と同じかそれより小さい対称とを伴っている。カチオン
は、結晶学的に同等でない２つのサイトを占める。
（１）の型は、第１配位球体内に９つの第１隣接酸素Ｏ
を有し、（２）の型は、第１配位球体内に６つの第１隣
接酸素Ｏと、ヒドロキシル基ＯＨの第１隣接Ｆ（フッ
素）またはＯ（酸素）とを有する。より大きいイオン半
径と弱い電荷とのカチオンは、サイト（１）についてよ
り大きな親和力を有する一方で、より小さいイオン半径
と強い電荷とのカチオンは、サイト（２）についてより
大きな親和力を有することは実験的に公知である(J.Lin
ら、Materials Chemistry and Physics、38、98〜101
頁、1994年)。
への適用]フルオロアパタイトＣａ１０（ＰＯ４）６Ｆ
２は、放射線に由来する被害に最も抵抗する物質のうち
の１つとして公知である。そういうわけで、この鉱物の
構造的類似性が、環境に対して危険な放射性元素の同位
体の貯蔵のために提案された。さらにそのような構造性
類似物の天然の例である、Okloのbritholites、時代遅
れの原子炉のサイトが存在する(R.Brosら、Radiochim.A
cta 74、277、1996年)。該britholitesは、一般式Ｃａ
１０−ＹＥＹ（ＳｉＯ４）ｙ（ＰＯ４）６− Ｙ（Ｆ，Ｏ
Ｈ）２（式中、Ｅは、希土類または酸化度３のアクチノ
イドであり、ｙは、実数０〜６である）を有し、かつフ
ルオロアパタイトの構造に由来する同じ結晶学構造を有
し、特に六方単位格子と、空間群（Ｐ６３／ｍ）の対称
と同じかそれより小さい対称とを伴っている。カチオン
は、結晶学的に同等でない２つのサイトを占める。
（１）の型は、第１配位球体内に９つの第１隣接酸素Ｏ
を有し、（２）の型は、第１配位球体内に６つの第１隣
接酸素Ｏと、ヒドロキシル基ＯＨの第１隣接Ｆ（フッ
素）またはＯ（酸素）とを有する。より大きいイオン半
径と弱い電荷とのカチオンは、サイト（１）についてよ
り大きな親和力を有する一方で、より小さいイオン半径
と強い電荷とのカチオンは、サイト（２）についてより
大きな親和力を有することは実験的に公知である(J.Lin
ら、Materials Chemistry and Physics、38、98〜101
頁、1994年)。
【００９９】本発明による方法を、表７で規定されるケ
ースにおいてデスクリプタＤＡＢを推定するために適用
した。
ースにおいてデスクリプタＤＡＢを推定するために適用
した。
【０１００】
【表７】
【０１０１】表７：実施例６の研究のケースでの規定
（括弧内に説明をすることにより、サイト（１）または
サイト（２）での当該元素の位置決定を示す）。
（括弧内に説明をすることにより、サイト（１）または
サイト（２）での当該元素の位置決定を示す）。
【０１０２】以下の実施例において、計算されたデスク
リプタを、例えば、６のケースでのＵ・マトリックス結
合のエネルギーのデスクリプタについて、ＤｍＵ６によ
って注目する。
リプタを、例えば、６のケースでのＵ・マトリックス結
合のエネルギーのデスクリプタについて、ＤｍＵ６によ
って注目する。
【０１０３】フルオロアパタイトおよびブリトライト
（britholites）構造の結晶学的特徴が、ＩＣＳＤのデ
ータ・ベース（ＩＣＳＤベースの参照番号９４４４）内
で見出された。種々のデスクリプタの計算に存在する完
全なまたは部分的な種々の構造の単位格子当たりの全体
エネルギーのab initioの決定を、Molecular Simulatio
ns Inc.社、6985 Scranton road、CA 92121-3752、USA
によって販売されている、ソフト「ＣＡＳＴＥＰ」を用
いて得た。全部の単位格子は最適化されなかったのに、
一方ではフルオロアパタイトの当初単位格子は保存され
ていた。本発明によるデスクリプタの計算に存在しかつ
この実施例について得られる種々の量を、表８ にまと
める。
（britholites）構造の結晶学的特徴が、ＩＣＳＤのデ
ータ・ベース（ＩＣＳＤベースの参照番号９４４４）内
で見出された。種々のデスクリプタの計算に存在する完
全なまたは部分的な種々の構造の単位格子当たりの全体
エネルギーのab initioの決定を、Molecular Simulatio
ns Inc.社、6985 Scranton road、CA 92121-3752、USA
によって販売されている、ソフト「ＣＡＳＴＥＰ」を用
いて得た。全部の単位格子は最適化されなかったのに、
一方ではフルオロアパタイトの当初単位格子は保存され
ていた。本発明によるデスクリプタの計算に存在しかつ
この実施例について得られる種々の量を、表８ にまと
める。
【０１０４】
【表８】
【０１０５】表８：本発明によるデスクリプタの計算
（これらのケースの番号付けを、表７に示す）。
（これらのケースの番号付けを、表７に示す）。
【０１０６】溶解度の比を、表９に示す。これらの比
を、デスクリプタから推定する。該デスクリプタの値
を、Boltzmann（ボルツマン）の法則に由来する一般
式：ＲＳ［Ａｉ／Ｂｊ］＝Ｅｘｐ（（ＤｍＡｉ−Ｄ
ｍＢｊ）／ｋＴ）により、表８に示す。これらを、１７
００Ｋの参照温度に戻した。これは、構成成分の鉱物源
からのbritholitesの合成が効果的である温度であった
（L.Boyer、INP説、Toulouse（トゥールーズ）1998年7
月)。この一般式では、ｋは、ボルツマン定数であり、
かつ０．００８３１１５６ｋＪ・モル−１・ｋ−１．と
等値である。Ｔは、ケルビン絶対温度であった。
を、デスクリプタから推定する。該デスクリプタの値
を、Boltzmann（ボルツマン）の法則に由来する一般
式：ＲＳ［Ａｉ／Ｂｊ］＝Ｅｘｐ（（ＤｍＡｉ−Ｄ
ｍＢｊ）／ｋＴ）により、表８に示す。これらを、１７
００Ｋの参照温度に戻した。これは、構成成分の鉱物源
からのbritholitesの合成が効果的である温度であった
（L.Boyer、INP説、Toulouse（トゥールーズ）1998年7
月)。この一般式では、ｋは、ボルツマン定数であり、
かつ０．００８３１１５６ｋＪ・モル−１・ｋ−１．と
等値である。Ｔは、ケルビン絶対温度であった。
【０１０７】ＤｍＣａ１およびＤｍＳｒ３の比較によっ
て、一方ではフルオロアパタイト中のサイト（１）での
ＣａおよびＳｒの溶解度比を推定することが可能にな
り、Ｄ Ｃａ２およびＤＳｒ４の比較によって、他方では
フルオロアパタイト中のサイト（２）でのＣａおよびＳ
ｒの溶解度比を推定することが可能になる。これによっ
て、カルシウムでの置換によるストロンチウムの放射性
活性同位元素の貯蔵のためのフルオロアパタイトの潜在
力を推定することが可能になる。補足的な比較は、Ｄ
ｍＣａ２ｂｉｓおよびＤｍＳｒ４ｂｉｓをもたらす。す
なわち、この比較によって、フルオロアパタイト中の任
意のサイトでのＣａおよびＳｒの溶解度の全体比を推定
することが可能になる。
て、一方ではフルオロアパタイト中のサイト（１）での
ＣａおよびＳｒの溶解度比を推定することが可能にな
り、Ｄ Ｃａ２およびＤＳｒ４の比較によって、他方では
フルオロアパタイト中のサイト（２）でのＣａおよびＳ
ｒの溶解度比を推定することが可能になる。これによっ
て、カルシウムでの置換によるストロンチウムの放射性
活性同位元素の貯蔵のためのフルオロアパタイトの潜在
力を推定することが可能になる。補足的な比較は、Ｄ
ｍＣａ２ｂｉｓおよびＤｍＳｒ４ｂｉｓをもたらす。す
なわち、この比較によって、フルオロアパタイト中の任
意のサイトでのＣａおよびＳｒの溶解度の全体比を推定
することが可能になる。
【０１０８】ＤｍＩ５およびＤｍＦ６の比較によって、
フルオロアパタイト中のＩおよびＦの溶解度比を推定す
ることが可能になる。これによって、フッ素での置換に
よるヨウ素の放射性活性同位元素の貯蔵のためのフルオ
ロアパタイトの潜在力を推定することが可能になる。
フルオロアパタイト中のＩおよびＦの溶解度比を推定す
ることが可能になる。これによって、フッ素での置換に
よるヨウ素の放射性活性同位元素の貯蔵のためのフルオ
ロアパタイトの潜在力を推定することが可能になる。
【０１０９】ＤｍＵ７およびＤｍＣａ８の比較によっ
て、ブリトライト中のサイト（２）でのＵおよびＣａの
溶解度比を推定することが可能になる。これによって、
サイト（２）におけるカルシウムでの置換によるウラニ
ウムの放射性活性同位元素の貯蔵のためのブリトライト
の潜在力を推定することが可能になる。
て、ブリトライト中のサイト（２）でのＵおよびＣａの
溶解度比を推定することが可能になる。これによって、
サイト（２）におけるカルシウムでの置換によるウラニ
ウムの放射性活性同位元素の貯蔵のためのブリトライト
の潜在力を推定することが可能になる。
【０１１０】一方ではＤｍＣｓ９およびＤｍＣａ１０、
並びに他方ではＤｍＵ１１およびＤ ｍＣａ１２の比較に
よって、一方ではフルオロアパタイト中のサイト（１）
でのＣｓおよびＣａの、他方ではサイト（２）でのＵお
よびＣａの溶解度比を推定することが可能になり、これ
によって、カルシウムでの置換によるセシウムおよびウ
ラニウムの放射性活性同位元素の同時貯蔵のためのフル
オロアパタイトの潜在力を推定することが可能になる。
並びに他方ではＤｍＵ１１およびＤ ｍＣａ１２の比較に
よって、一方ではフルオロアパタイト中のサイト（１）
でのＣｓおよびＣａの、他方ではサイト（２）でのＵお
よびＣａの溶解度比を推定することが可能になり、これ
によって、カルシウムでの置換によるセシウムおよびウ
ラニウムの放射性活性同位元素の同時貯蔵のためのフル
オロアパタイトの潜在力を推定することが可能になる。
【０１１１】
【表９】
【０１１２】表９：本発明によるデスクリプタからの１
７００Ｋでの溶解度比の計算（化学元素と組み合わされ
る番号付けを、表７に記載したケースにおいて示す）。
７００Ｋでの溶解度比の計算（化学元素と組み合わされ
る番号付けを、表７に記載したケースにおいて示す）。
【０１１３】表９は、本発明による方法によって、一方
ではカルシウム元素での、他方ではフッ素元素でのイオ
ン置換による、一方ではストロンチウム、セシウムおよ
びウラニウム元素の、他方ではヨウ素元素の放射性活性
同位元素を溶解する容量（capacity）に基づいて検討さ
れる種々の結晶物質を、量的基準に応じて分類すること
が可能になることを示す。本発明によって、フッ素での
置換によって、ヨウ素およびその放射性活性同位元素に
ついてフルオロアパタイトの非常に高い親和力を予測す
るのが可能になるのが特に証明される。
ではカルシウム元素での、他方ではフッ素元素でのイオ
ン置換による、一方ではストロンチウム、セシウムおよ
びウラニウム元素の、他方ではヨウ素元素の放射性活性
同位元素を溶解する容量（capacity）に基づいて検討さ
れる種々の結晶物質を、量的基準に応じて分類すること
が可能になることを示す。本発明によって、フッ素での
置換によって、ヨウ素およびその放射性活性同位元素に
ついてフルオロアパタイトの非常に高い親和力を予測す
るのが可能になるのが特に証明される。
【０１１４】さらにフルオロアパタイトによって、カル
シウムでのストロンチウムとその放射性活性同位元素と
の部分置換も可能になった。ただし、これにより、スト
ロンチウムは、フルオロアパタイト中においてカルシウ
ムよりも少なく溶解している。得られたＳｒ３／Ｃａ１
比は、Ｓｒ４／Ｃａ２比よりも高い。従って、本発明に
よる方法によって、先に言及したLINらの実験に合致し
て、結晶学的サイト(1)が、サイト(2)より好まれ、した
がって、酸化度＋２のストロンチウムが、同じ酸化度＋
２に対してカルシウムのイオン半径（０．１００ｎｍ）
よりも大きいイオン半径（０．１２６ｎｍ）を有するこ
とを予測するのが可能になった。
シウムでのストロンチウムとその放射性活性同位元素と
の部分置換も可能になった。ただし、これにより、スト
ロンチウムは、フルオロアパタイト中においてカルシウ
ムよりも少なく溶解している。得られたＳｒ３／Ｃａ１
比は、Ｓｒ４／Ｃａ２比よりも高い。従って、本発明に
よる方法によって、先に言及したLINらの実験に合致し
て、結晶学的サイト(1)が、サイト(2)より好まれ、した
がって、酸化度＋２のストロンチウムが、同じ酸化度＋
２に対してカルシウムのイオン半径（０．１００ｎｍ）
よりも大きいイオン半径（０．１２６ｎｍ）を有するこ
とを予測するのが可能になった。
【０１１５】本発明による方法によって、ブリトライト
のサイト（２）でのウラニウムの非常に高い溶解度を予
測することが可能になる。これは、Ｃｏｎｇｏ（コン
ゴ）のＯｋｌｏサイトの時代遅れの原子炉のウラニウム
に富むブリトライトsの存在によって確認される。その
代わりに、フルオロアパタイトのサイト（１）上のＣｓ
＋１イオンによるＣａ＋２イオンの、またサイト（２）
上のＵ＋３イオンによるＣａ＋２イオンの同時置換は、
本発明による方法によればデスクリプタＤｍＣｓ ９の負
の値（表８）であるので、不都合な逆プロセスである。
従って、本発明により、アクチノイドの貯蔵のために、
その性質上フルオロアパタイトを先験的に除去すること
が可能になり、かつ当業者が、フルオロアパタイトより
もブリトライトsを好む理由を理解することが可能にな
る。
のサイト（２）でのウラニウムの非常に高い溶解度を予
測することが可能になる。これは、Ｃｏｎｇｏ（コン
ゴ）のＯｋｌｏサイトの時代遅れの原子炉のウラニウム
に富むブリトライトsの存在によって確認される。その
代わりに、フルオロアパタイトのサイト（１）上のＣｓ
＋１イオンによるＣａ＋２イオンの、またサイト（２）
上のＵ＋３イオンによるＣａ＋２イオンの同時置換は、
本発明による方法によればデスクリプタＤｍＣｓ ９の負
の値（表８）であるので、不都合な逆プロセスである。
従って、本発明により、アクチノイドの貯蔵のために、
その性質上フルオロアパタイトを先験的に除去すること
が可能になり、かつ当業者が、フルオロアパタイトより
もブリトライトsを好む理由を理解することが可能にな
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ０１Ｊ 23/755 Ｂ０１Ｊ 23/74 ３２１Ｚ 27/18 23/64 １０４Ｚ Ｆターム(参考） 4G069 AA02 AA03 AA08 BB14B BC09B BC32B BC33B BC64B BC66B BC67B BC68B BC72B BC73B BC74B BD15B CA04 CB02 CB62
Claims (7)
- 【請求項１】 新規物質ＭＡＢの設計または選択のため
の使用可能な方法であって、該物質の活性元素が、該物
質の使用特性の推定（概算）によるＡＢである、方法で
あって、次の段階：すなわち（ａ） 物質群Ｍｘｙの活
性元素がＸＹであり、かつ、前記物質の使用特性を測定
（measure）する指数ＲＸＹが公知である物質群ＭＸＹ
についてのデスクリプタＤＸＹの値の決定（determinat
ion）段階、（ｂ） デスクリプタＤＸＹと指数ＲＸＹ
の間の相関関係（ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）の決定段階、
（ｃ） 物質ＭＡＢに関するデスクリプタＤＡＢの決定
段階、および（ｄ） デスクリプタと指数との相関関係
ＲＸＹ＝ｆ（ＤＸＹ）から指数ＲＡＢの決定を経る物質
ＭＡＢに関する使用特性の推定（estimation）段階を含
む方法であって、該方法において、デスクリプタＤＸＹ
およびデスクリプタＤＡＢが、次の段階：すなわち
（１） 物質ＸＹ（またはＡＢ）の結晶特徴の同定段
階、（２） ＸＹ（またはＡＢ）のブラベ（Bravais）
結晶格子の単位格子当たりの全体エネルギーの計算段
階、（３） 場合によっては、採用された計算方法に応
じて全体エネルギーを最小にしかつ全体エネルギーＥ
ＸＹ（またはＥＡＢ）の最適単位格子ＸＹ（またはＡ
Ｂ）を規定する構造の単位格子パラメータの値の反復探
求段階、（４） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）のＢ
型原子を除去することにより得られる準単位格子Ｘ（ま
たはＡ）の構築段階、（５） Ａのブラベ結晶格子の単
位格子当たりの全体エネルギーＥＸ（またはＥ Ａ）の計
算段階、（６） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）内の
補数(complement)Ｘ（またはＡ）に属する原子全体を除
去することにより得られる準単位格子Ｙ（またはＢ）の
構築段階、（７） Ｙ（またはＢ）のブラベ結晶格子の
単位格子Ｙ（またはＢ）当たりの全体エネルギーＥ
Ｙ（またはＥＢ）の計算段階、（８） 最適単位格子Ｘ
Ｙ（またはＡＢ）内のＹ（またはＢ）原子の第１配位球
体に存在するＸ（またはＡ）原子の数ｎの決定段階、
（９） 最適単位格子ＸＹ（またはＡＢ）当たりのＹ
（またはＢ）原子の数ｂの決定段階、および（１０）
デスクリプタＤＸＹ＝［ＥＸＹ−（ＥＸ＋ＥＹ）］／ｎ
ｂまたはＤＡ Ｂ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂの
計算段階を含む方法を用いて決定される、新規物質Ｍ
ＡＢの設計または選択のための使用可能な方法。 - 【請求項２】 次の段階：すなわち（ａ） 物質ＡＢの
結晶特徴の同定、ＡＢの単位格子当たりの全体エネルギ
ーの計算、あるいは全体エネルギーＥＡＢの最適単位格
子ＡＢのパラメータの値の反復探求段階、（ｂ） 最適
単位格子のＢ型原子を除去することによる準単位格子Ａ
の構築段階、（ｃ） Ａの単位格子当たりの全体エネル
ギーＥＡの計算段階、（ｄ） 最適単位格子で補数Ａに
属するあらゆる原子を除去する準単位格子Ｂの構築段
階、（ｅ） Ｂの単位格子当たりの全体エネルギーＥＢ
の計算段階、（ｆ） 最適単位格子の原子Ｂの第１配位
球体に存在する原子Ａの数ｎの決定段階、（ｇ） 最適
単位格子の原子Ｂの数ｂの決定段階、および（ｈ） デ
スクリプタＤＡＢ＝［ＥＡＢ−（ＥＡ＋ＥＢ）］／ｎｂ
の計算段階を含む、マトリックスＡに対する元素または
元素Ｂの全体の化学親和力決定を経る新規物質の設計ま
たは選択のための使用可能な方法。 - 【請求項３】 物質ＡＢが触媒であり、使用特性が、化
学反応における前記触媒の触媒活性あるいは不純物によ
る被毒に対するその抵抗である、請求項１または２記載
の方法。 - 【請求項４】 使用特性が、固体無機マトリックス中の
放射性同位元素の封じ込め（hold）能力である、請求項
１または２記載の方法。 - 【請求項５】 使用特性が、腐食に対する物質の耐性；
水素による物質の脆化；別の物質への付着；変形、破断
または摩耗のような、無傷の状態に悪影響を及ぼす機械
作用に対する物質の抵抗；および液体による湿潤性また
は非湿潤性からなる群から選ばれる、請求項１または２
記載の方法。 - 【請求項６】 使用特性が、光学特性、磁気特性あるい
は電子特性からなる群から選ばれる、請求項１または２
記載の方法。 - 【請求項７】 少なくとも１つの化学結合の形成または
改質を生じさせるか、あるいは前記結合の形成の回避を
必要とする使用法を用いる、新規物質の選択または設計
における請求項１〜６のうちのいずれか１項記載の方法
の使用。
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