JP2001303004A - 粘着剤及び積層体 - Google Patents
粘着剤及び積層体Info
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- JP2001303004A JP2001303004A JP2000117559A JP2000117559A JP2001303004A JP 2001303004 A JP2001303004 A JP 2001303004A JP 2000117559 A JP2000117559 A JP 2000117559A JP 2000117559 A JP2000117559 A JP 2000117559A JP 2001303004 A JP2001303004 A JP 2001303004A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 粘着付与剤樹脂を含まない、非晶
性ポリオレフィンを含む又は、非晶性ポリオレフィンか
らなる樹脂成分の滲みだしのない又は、滲みたしの防止
性を向上させたホットメルト可能な粘着剤を提供するこ
と。さらに、この粘着剤を用いた積層体を提供するこ
と。 【解決手段】 非晶性ポリオレフィンを含み、粘
着付与剤樹脂を含まない、弾性率が80℃〜100℃の
範囲内で104〜106Paであり、100℃〜130℃
の範囲内で102〜104である粘着剤。
性ポリオレフィンを含む又は、非晶性ポリオレフィンか
らなる樹脂成分の滲みだしのない又は、滲みたしの防止
性を向上させたホットメルト可能な粘着剤を提供するこ
と。さらに、この粘着剤を用いた積層体を提供するこ
と。 【解決手段】 非晶性ポリオレフィンを含み、粘
着付与剤樹脂を含まない、弾性率が80℃〜100℃の
範囲内で104〜106Paであり、100℃〜130℃
の範囲内で102〜104である粘着剤。
Description
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、粘着剤の樹脂成分
であるタック性を有し、非晶性ポリオレフィン等のしみ
だしの防止を向上させた粘着剤及び、この粘着剤を用い
る食品用などの多層フィルム、シート及びチューブ、さ
らに使い捨ておむつ等の吸収性物品に関する。
であるタック性を有し、非晶性ポリオレフィン等のしみ
だしの防止を向上させた粘着剤及び、この粘着剤を用い
る食品用などの多層フィルム、シート及びチューブ、さ
らに使い捨ておむつ等の吸収性物品に関する。
【0002】
【従来の技術】特開平1−266175号公報には、特
定範囲の分子量、特定は範囲のエチレン含有量の非晶性
プロピレン・エチレンランダム共重合体、粘着性付与
剤、樹脂類からなるホットメルト接着剤が開示されてい
ます。特開平5−228172号公報には、液透過性の
表面シート、液不透過性の裏面シート及びこれら両シー
ト間に介在する吸収体とを有し、粘着剤により一体化さ
れた吸収性物品において、上記粘着剤が、アモルファス
ポリαオレフィン及び粘着付与剤樹脂を含有することを
特徴とする吸収性物品が開示されています。
定範囲の分子量、特定は範囲のエチレン含有量の非晶性
プロピレン・エチレンランダム共重合体、粘着性付与
剤、樹脂類からなるホットメルト接着剤が開示されてい
ます。特開平5−228172号公報には、液透過性の
表面シート、液不透過性の裏面シート及びこれら両シー
ト間に介在する吸収体とを有し、粘着剤により一体化さ
れた吸収性物品において、上記粘着剤が、アモルファス
ポリαオレフィン及び粘着付与剤樹脂を含有することを
特徴とする吸収性物品が開示されています。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】粘着付与剤樹脂を含ま
ない、非晶性ポリオレフィンを含む又は、非晶性ポリオ
レフィンからなる樹脂成分の滲みだしのない又は、滲み
たしの防止性を向上させたホットメルト可能な粘着剤を
提供すること。さらに、この粘着剤を用いた積層体を提
供すること。
ない、非晶性ポリオレフィンを含む又は、非晶性ポリオ
レフィンからなる樹脂成分の滲みだしのない又は、滲み
たしの防止性を向上させたホットメルト可能な粘着剤を
提供すること。さらに、この粘着剤を用いた積層体を提
供すること。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明は、弾性率が80
℃〜100℃の範囲内で104〜106Paであり、10
0℃〜130℃の範囲内で102〜104である非晶性ポ
リオレフィンを含むことを特徴とする粘着剤に関する。
℃〜100℃の範囲内で104〜106Paであり、10
0℃〜130℃の範囲内で102〜104である非晶性ポ
リオレフィンを含むことを特徴とする粘着剤に関する。
【0005】さらに本発明は、上記の粘着剤で表面層と
裏面層とを貼り合わせることを特徴とする積層体。に関
する。
裏面層とを貼り合わせることを特徴とする積層体。に関
する。
【0006】
【発明の実施の形態】本発明の粘着剤は、弾性率が80
℃〜100℃の範囲内で下限値として104Pa、好ま
しくは1.3×104Pa、更に好ましくは1.5×1
04Pa、特に好ましくは2.0×104Paから上限値
として106Pa、好ましくは5.0×105Pa、更に
好ましくは3.0×105Pa、特に好ましくは1.0
×105Paの範囲であり、100℃〜130℃の範囲
内で下限値として102Pa、好ましくは1.3×102
Pa、更に好ましくは1.5×102Pa、特に好まし
くは2.0×102Paから上限値104Pa、好ましく
は9.0×103Pa、更に好ましくは8.0×103P
a、特に好ましくは7.0×103Paの範囲である非
晶性ポリオレフィンを含むことを特徴とする粘着剤であ
る。本発明の粘着剤は、弾性率が80℃〜100℃の範
囲内で下限値として104Pa、さらに1.3×104P
a、さらに1.5×104Pa、特に2.0×10 4Pa
から上限値として106Pa、さらに5.0×105P
a、さらに3.0×105Pa、特に1.0×105Pa
の範囲であり、100℃〜130℃の範囲内で下限値と
して102Pa、さらに1.3×102Pa、さらに1.
5×102Pa、特に2.0×102Paから上限値とし
て104Pa、さらに9.0×103Pa、さらに8.0
×103Pa、特に7.0×103Paの範囲である非晶
性ポリオレフィンからなる粘着剤が好ましい。
℃〜100℃の範囲内で下限値として104Pa、好ま
しくは1.3×104Pa、更に好ましくは1.5×1
04Pa、特に好ましくは2.0×104Paから上限値
として106Pa、好ましくは5.0×105Pa、更に
好ましくは3.0×105Pa、特に好ましくは1.0
×105Paの範囲であり、100℃〜130℃の範囲
内で下限値として102Pa、好ましくは1.3×102
Pa、更に好ましくは1.5×102Pa、特に好まし
くは2.0×102Paから上限値104Pa、好ましく
は9.0×103Pa、更に好ましくは8.0×103P
a、特に好ましくは7.0×103Paの範囲である非
晶性ポリオレフィンを含むことを特徴とする粘着剤であ
る。本発明の粘着剤は、弾性率が80℃〜100℃の範
囲内で下限値として104Pa、さらに1.3×104P
a、さらに1.5×104Pa、特に2.0×10 4Pa
から上限値として106Pa、さらに5.0×105P
a、さらに3.0×105Pa、特に1.0×105Pa
の範囲であり、100℃〜130℃の範囲内で下限値と
して102Pa、さらに1.3×102Pa、さらに1.
5×102Pa、特に2.0×102Paから上限値とし
て104Pa、さらに9.0×103Pa、さらに8.0
×103Pa、特に7.0×103Paの範囲である非晶
性ポリオレフィンからなる粘着剤が好ましい。
【0007】本発明の非晶性ポリオレフィンは、沸騰n
−ヘプタン不溶分が、0から上限値として20%以下、
好ましくは15%以下、さらに好ましくは10%以下、
特に好ましくは8%以下の範囲である。
−ヘプタン不溶分が、0から上限値として20%以下、
好ましくは15%以下、さらに好ましくは10%以下、
特に好ましくは8%以下の範囲である。
【0008】本発明で用いる非晶性ポリオレフィンは、
通常のオレフィン系樹脂に比較して結晶性が非常に低い
ポリマーで、結晶化度がDSC法測定で30%以下、さ
らに20%以下、特に10%以下であるものが好まし
い。本発明で用いる非晶性ポリオレフィンは、数平均分
子量が下限値として1,000、さらに1500、特に
2000から上限値として28,000、さらに25,
000、特に20,000の範囲で、190℃における
溶融粘度が0.1〜100Pa・sの比較的低粘度のも
のが好ましい。
通常のオレフィン系樹脂に比較して結晶性が非常に低い
ポリマーで、結晶化度がDSC法測定で30%以下、さ
らに20%以下、特に10%以下であるものが好まし
い。本発明で用いる非晶性ポリオレフィンは、数平均分
子量が下限値として1,000、さらに1500、特に
2000から上限値として28,000、さらに25,
000、特に20,000の範囲で、190℃における
溶融粘度が0.1〜100Pa・sの比較的低粘度のも
のが好ましい。
【0009】本発明で用いられる非晶性ポリオレフィン
は、所定の触媒を用いて、プロピレンとプロピレンを除
く炭素数2〜10のα−オレフィンとをプロピレン含量
が30重量%以上、好ましくは50重量%以上とプロピ
レンを除く炭素数2〜10のα−オレフィン含量が70
重量%以下、好ましくは50重量%以下の組成比で各モ
ノマー単位がランダムに配列するように共重合させたポ
リマー、さらにプロピレンが30重量%以上、好ましく
は50重量%以上とエチレン,ブテン−1,ヘキセン−
1、4−メチルペンテン−1、オクテン−1から選ばれ
る1以上のα−オレフィンが70重量%以下、好ましく
は50重量%以下の組成比で各モノマー単位がランダム
に配列するように共重合させたポリマー、特にプロピレ
ンとエチレン及び/またはブテン−1とをプロピレン3
0重量%以上、好ましくは50重量%以上とエチレン及
び/またはブテン−1が70重量%以下、好ましくは5
0重量%以下の組成比で各モノマー単位がランダムに配
列するように共重合させた、分子量の比較的低い非晶性
オレフィン系ポリマーである。例えば、特公平6−89
071号公報等に記載される非晶性オレフィン系ポリマ
ーや製造方法により得られるものから所定性状のものを
適宜選択して用いることができる。
は、所定の触媒を用いて、プロピレンとプロピレンを除
く炭素数2〜10のα−オレフィンとをプロピレン含量
が30重量%以上、好ましくは50重量%以上とプロピ
レンを除く炭素数2〜10のα−オレフィン含量が70
重量%以下、好ましくは50重量%以下の組成比で各モ
ノマー単位がランダムに配列するように共重合させたポ
リマー、さらにプロピレンが30重量%以上、好ましく
は50重量%以上とエチレン,ブテン−1,ヘキセン−
1、4−メチルペンテン−1、オクテン−1から選ばれ
る1以上のα−オレフィンが70重量%以下、好ましく
は50重量%以下の組成比で各モノマー単位がランダム
に配列するように共重合させたポリマー、特にプロピレ
ンとエチレン及び/またはブテン−1とをプロピレン3
0重量%以上、好ましくは50重量%以上とエチレン及
び/またはブテン−1が70重量%以下、好ましくは5
0重量%以下の組成比で各モノマー単位がランダムに配
列するように共重合させた、分子量の比較的低い非晶性
オレフィン系ポリマーである。例えば、特公平6−89
071号公報等に記載される非晶性オレフィン系ポリマ
ーや製造方法により得られるものから所定性状のものを
適宜選択して用いることができる。
【0010】プロピレンを除く炭素数2〜10のα−オ
レフィンの具体例としては、エチレン、ブテン−1、ペ
ンテン−1、ヘキセン−1、ヘプテン−1、オクテン−
1、ノネン−1、デセン−1、4−メチルペンテン−
1、4−メチルヘキセン−1、4,4−ジメチルペンテ
ン−1など鎖状α−オレフィン、シクロペンテン、シク
ロヘキセンなどの環状α−オレフィンなどが挙げられ
る。これらのα−オレフィンは一種類又は二種類以上を
適宜組合せて用いることができる。これらα−オレフィ
ンの中では、エチレン及び/又はブテン−1が好まし
い。
レフィンの具体例としては、エチレン、ブテン−1、ペ
ンテン−1、ヘキセン−1、ヘプテン−1、オクテン−
1、ノネン−1、デセン−1、4−メチルペンテン−
1、4−メチルヘキセン−1、4,4−ジメチルペンテ
ン−1など鎖状α−オレフィン、シクロペンテン、シク
ロヘキセンなどの環状α−オレフィンなどが挙げられ
る。これらのα−オレフィンは一種類又は二種類以上を
適宜組合せて用いることができる。これらα−オレフィ
ンの中では、エチレン及び/又はブテン−1が好まし
い。
【0011】本発明で用いられる非晶性ポリオレフィン
は、プロピレン30〜90重量%とブテン−1が70〜
10重量%とからなるプロピレン−ブテン−1共重合体
を好ましく用いることができる。
は、プロピレン30〜90重量%とブテン−1が70〜
10重量%とからなるプロピレン−ブテン−1共重合体
を好ましく用いることができる。
【0012】本発明の粘着剤は、軟化点が80℃以上
で、分子量が400〜2,000であるC5系石油樹
脂、C9系石油樹脂、C5/C9系石油樹脂;αピネン、
βピネン又はジペンテンの重合体であるポリテルペン樹
脂;ロジン系樹脂、DCPD(ジシクロペンタジエン)
系石油樹脂、及びこれらの水添物等の粘着付与剤樹脂を
含まない粘着剤である。
で、分子量が400〜2,000であるC5系石油樹
脂、C9系石油樹脂、C5/C9系石油樹脂;αピネン、
βピネン又はジペンテンの重合体であるポリテルペン樹
脂;ロジン系樹脂、DCPD(ジシクロペンタジエン)
系石油樹脂、及びこれらの水添物等の粘着付与剤樹脂を
含まない粘着剤である。
【0013】本発明の粘着剤は、カーボン顔料、酸化チ
タン等の着色剤等の従来公知の一般的な添加剤、水、
尿、血液などの液体吸収性を有する粒状、粉状などのポ
リマー、解繊パルプなどの繊維などの固体を必要に応じ
て適宜配合することができる。
タン等の着色剤等の従来公知の一般的な添加剤、水、
尿、血液などの液体吸収性を有する粒状、粉状などのポ
リマー、解繊パルプなどの繊維などの固体を必要に応じ
て適宜配合することができる。
【0014】本発明の粘着剤を用い表面層と裏面層とを
貼り合わせ、積層体を製造することが出来る。さらに、
本発明の粘着剤は、表面層と裏面層とを粘着剤で貼り合
わせることにより、一体化された積層体を製造すること
ができる。
貼り合わせ、積層体を製造することが出来る。さらに、
本発明の粘着剤は、表面層と裏面層とを粘着剤で貼り合
わせることにより、一体化された積層体を製造すること
ができる。
【0015】本発明の積層体は、表面層と裏面層との接
着強度が、下限値として100g/25mm以上、さら
に120g/25mm以上、さらに150g/25mm
以上、特に200g/25mm以上が好ましい。
着強度が、下限値として100g/25mm以上、さら
に120g/25mm以上、さらに150g/25mm
以上、特に200g/25mm以上が好ましい。
【0016】表面層及び裏面層としては、ポリエチレン
製、ポリプロピレン製などのポリオレフィン製、ポリエ
ステル製、ポリアミド製などの不織布、ポリエチレン
製、ポリプロピレン製などポリオレフィン製、ポリアミ
ド製、ポリイミド製、ポリスルホン製などの多孔性フィ
ルム、ポリエチレン製、ポリプロピレン製などポリオレ
フィン製、ポリエステル製、ポリアミド製、ポリイミド
製、ポリスルホン製などのフィルム、例えば通常のフィ
ルム、多孔性フィルム、一軸や二軸などの延伸フィルム
などを用いることが出来る。
製、ポリプロピレン製などのポリオレフィン製、ポリエ
ステル製、ポリアミド製などの不織布、ポリエチレン
製、ポリプロピレン製などポリオレフィン製、ポリアミ
ド製、ポリイミド製、ポリスルホン製などの多孔性フィ
ルム、ポリエチレン製、ポリプロピレン製などポリオレ
フィン製、ポリエステル製、ポリアミド製、ポリイミド
製、ポリスルホン製などのフィルム、例えば通常のフィ
ルム、多孔性フィルム、一軸や二軸などの延伸フィルム
などを用いることが出来る。
【0017】表面層及び/又は裏面層としては、気体透
過性、気体不透過性、液透過性、液不透過性などのフィ
ルムを用いることが出来る。
過性、気体不透過性、液透過性、液不透過性などのフィ
ルムを用いることが出来る。
【0018】本発明の積層体は、医療用テープ、おむつ
などの吸収性物品などに用いることが出来る。特に、本
発明の積層体は、表面層として液透過性フィルムを、裏
面層として気体透過性を有し液不透過性のフィルムを用
いる場合、医療用テープ、おむつなどの吸収性物品とし
て使用することが出来る。
などの吸収性物品などに用いることが出来る。特に、本
発明の積層体は、表面層として液透過性フィルムを、裏
面層として気体透過性を有し液不透過性のフィルムを用
いる場合、医療用テープ、おむつなどの吸収性物品とし
て使用することが出来る。
【0019】[実施例]以下に、実施例を挙げて、本発
明についてさらに具体的に説明する。本発明は、これら
の実施例のみに限定されるものでない。
明についてさらに具体的に説明する。本発明は、これら
の実施例のみに限定されるものでない。
【0020】沸騰n−ヘプタン不溶分は、二重管式ソッ
クスレー抽出器を用い、測定する非晶性ポリオレフィン
の重量に対し、50〜200倍量のn−ヘプタンを使用
して、数時間、通常16時間、沸騰還流させて沸騰n−
ヘプタンに溶解する成分を溶解させた後、不溶分を濾過
分離して、乾燥後、沸騰n−ヘプタン抽出前の試料の重
量と残存した不溶分の重量との重量比から式(1)に従
い算出した。
クスレー抽出器を用い、測定する非晶性ポリオレフィン
の重量に対し、50〜200倍量のn−ヘプタンを使用
して、数時間、通常16時間、沸騰還流させて沸騰n−
ヘプタンに溶解する成分を溶解させた後、不溶分を濾過
分離して、乾燥後、沸騰n−ヘプタン抽出前の試料の重
量と残存した不溶分の重量との重量比から式(1)に従
い算出した。
【数1】
【0021】(評価及び測定方法) 1.滲み出し:不織布と多孔性ポリエチレンフィルムと
を非晶性ポリオレフィンで貼り合わせたサンプルを巻き
取った後、1日放置し、貼りあわせ物を巻き戻す時、滲
み出しがあるかを目視で観察した。 ○:滲み出し無し、×:滲み出しあり。
を非晶性ポリオレフィンで貼り合わせたサンプルを巻き
取った後、1日放置し、貼りあわせ物を巻き戻す時、滲
み出しがあるかを目視で観察した。 ○:滲み出し無し、×:滲み出しあり。
【0022】2.接着強度:接着強度は、貼り合わせサ
ンプルをTD方向(塗布と直角方向)に25mm幅の短
冊に裁断し、23℃の室温で、引張試験機を用いて、1
80度剥離を、剥離速度200mm/minで測定し
た。
ンプルをTD方向(塗布と直角方向)に25mm幅の短
冊に裁断し、23℃の室温で、引張試験機を用いて、1
80度剥離を、剥離速度200mm/minで測定し
た。
【0023】3.弾性率:弾性率は、ダイナミックスペ
クトロメーターRDSII(レオメトリックス社製)を用
い、コーン&プレートで25mm直径のサンプルで動的
測定を行った。周波数は10rad/secで測定し
た。
クトロメーターRDSII(レオメトリックス社製)を用
い、コーン&プレートで25mm直径のサンプルで動的
測定を行った。周波数は10rad/secで測定し
た。
【0024】[実施例1]非晶性ポリオレフィンとして
プロピレン−ブテンー1共重合体(ブテン含量:28w
t%、弾性率:90℃・2.5×104Pa、110℃
・3.5×103Pa、結晶化度:5%、数平均分子
量:3500、沸騰n−ヘプタン不溶分:0%)を用
い、サンツール製のホットメルトアプリケーターを用い
て下記条件で不織布(ポリエチレン製、目付け重量20
g/m2)にスパイラル塗布し、多孔性ポリエチレンフ
ィルムを貼り合わせて巻き取った。巻き取り時の非晶性
ポリオレフィンの滲み出しを目視で観察し、結果を表1
に示す。不織布と多孔性ポリエチレンフィルムとの接着
強度を測定し、結果を表1に示す。
プロピレン−ブテンー1共重合体(ブテン含量:28w
t%、弾性率:90℃・2.5×104Pa、110℃
・3.5×103Pa、結晶化度:5%、数平均分子
量:3500、沸騰n−ヘプタン不溶分:0%)を用
い、サンツール製のホットメルトアプリケーターを用い
て下記条件で不織布(ポリエチレン製、目付け重量20
g/m2)にスパイラル塗布し、多孔性ポリエチレンフ
ィルムを貼り合わせて巻き取った。巻き取り時の非晶性
ポリオレフィンの滲み出しを目視で観察し、結果を表1
に示す。不織布と多孔性ポリエチレンフィルムとの接着
強度を測定し、結果を表1に示す。
【0025】[スパイラル塗布の条件] 1.使用機器:アプリケーター(サンツール社製、ZH
−10S)、引き取り機(カトーテック社製)。 2.塗布条件 ・ 塗布ノズル:サンツール社製、スパイラルノズル・
ND−3。 ・ 塗布温度:180℃。 ・ ホットエアー温度、圧力:190℃、0.6kg/
cm2。 ・ ノズル高さ:5cm。 ・ ライン速度:200m/min。 ・ 圧着:塗付部から圧着部(ゴムロール)までの距離
1.5m、従って、塗付時から圧着時までの時間は0.
45秒。 ・ 塗布量:6g/m2。
−10S)、引き取り機(カトーテック社製)。 2.塗布条件 ・ 塗布ノズル:サンツール社製、スパイラルノズル・
ND−3。 ・ 塗布温度:180℃。 ・ ホットエアー温度、圧力:190℃、0.6kg/
cm2。 ・ ノズル高さ:5cm。 ・ ライン速度:200m/min。 ・ 圧着:塗付部から圧着部(ゴムロール)までの距離
1.5m、従って、塗付時から圧着時までの時間は0.
45秒。 ・ 塗布量:6g/m2。
【0026】
【表1】
【0027】
【発明の効果】本発明は、粘着付与剤樹脂を含まず、簡
便に使用できる非晶性ポリオレフィンを含む樹脂成分の
滲みだしのない又は滲みだしの防止性を向上させたホッ
トメルト可能な粘着剤を提供することができる。さら
に、この粘着剤を用いた粘着剤の滲みだしのない又は滲
みだしの防止性を向上した積層体を提供することができ
る。
便に使用できる非晶性ポリオレフィンを含む樹脂成分の
滲みだしのない又は滲みだしの防止性を向上させたホッ
トメルト可能な粘着剤を提供することができる。さら
に、この粘着剤を用いた粘着剤の滲みだしのない又は滲
みだしの防止性を向上した積層体を提供することができ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Fターム(参考) 4F100 AK03C AK04B AK66C AT00A AT00B BA03 BA06 BA10A BA10B DG15A DJ06B JA11C JK07C JL12 JL13 JL13C YY00C 4J040 DA111 DA121 DA141 DK001 JB01 JB09 LA02 LA11 MA10 MA11 MB03 NA08
Claims (2)
- 【請求項1】弾性率が80℃〜100℃の範囲内で10
4〜106Paであり、100℃〜130℃の範囲内で1
02〜104である非晶性ポリオレフィンを含むことを特
徴とする粘着剤。 - 【請求項2】請求項1記載の粘着剤を用い、表面層と裏
面層とを貼り合わせることを特徴とする積層体。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000117559A JP2001303004A (ja) | 2000-04-19 | 2000-04-19 | 粘着剤及び積層体 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000117559A JP2001303004A (ja) | 2000-04-19 | 2000-04-19 | 粘着剤及び積層体 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2001303004A true JP2001303004A (ja) | 2001-10-31 |
Family
ID=18628860
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2000117559A Pending JP2001303004A (ja) | 2000-04-19 | 2000-04-19 | 粘着剤及び積層体 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2001303004A (ja) |
-
2000
- 2000-04-19 JP JP2000117559A patent/JP2001303004A/ja active Pending
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