JP2001289754A - ３次元原子配列観察用試料の作成方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】薄膜試料における原子配列を原子１個のレベル
で３次元的に観察し、かつ原子種をも識別することによ
り、結晶中の点欠陥や不純物原子の存在状態を直接明ら
かにする。 【解決手段】加速電圧が２００ｋＶ以上の電界放射型電
子銃８を持つ走査透過電子顕微鏡装置に、ナノメーター
オーダーでの試料微動制御及びミリラディアンオーダー
での試料傾斜制御が可能な試料微動・傾斜機構１２，マ
ルチチャネル型の電子線検出器１３，およびそれらの制
御用ソフトと３次元画像処理用ソフトとを搭載した計算
機１４をシステム化構成し、試料傾斜角度θの異なる複
数の２次元原子配列投影像６を取得し、これら複数の画
像データを画像処理して、精度の高い３次元原子配列構
造を構築する。 【効果】ＵＬＳＩ素子における界面やコンタクト等の接
合部，あるいは基板や薄膜中に存在する点欠陥，不純物
原子等を直接観察できるので、電流リークや，耐圧不良
等の素子不良の原因を高精度で解析できる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、メモリー,高速演
算素子等の多層構造からなる集積化素子における界面や
コンタクト等の接合部、あるいは基板や薄膜中に存在す
る点欠陥,不純物原子およびそれらのクラスターを、原
子１個のレベルでかつ３次元的に観察することができ、
それによりリーク電流，耐圧不良等の素子不良原因を解
析することを可能にする３次元原子配列観察方法および
装置、並びに前記の３次元原子配列観察用に用いる試料
の作成方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来の電子顕微鏡は、Mat. Res. Soc. S
ymp. Proc. Vol.183(1990 MaterialsRe-search Societ
y)pp.55-58 に記載のように、試料を数ｎｍ厚さ以下の
切片に薄膜化して平行性の高い電子線を照射し、透過お
よび回折した電子線を干渉させることによって分解能
０.２ｎｍ程度の結晶構造像を結像し、原子配列を観察
する。種々の方向から原子配列を観察したいときには、
それぞれの方向に直交する断面で試料を薄膜化する必要
がある。３次元的な原子配列は、各試料を高分解能観察
して得られた結晶構造像と観察方向との関係から推定す
ることになる。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】上記従来技術は、３次
元構造を観察するために試料を種々の方向に数ｎｍ以下
の厚さに薄膜化した切片を多数作製する必要がある。こ
の場合、試料中の注目構造がナノメーターオーダーの微
小なものであれば、複数の切片に薄膜化することは不可
能であり、３次元観察はできない。たとえ注目構造が大
きくて切片の作製が可能であったとしても、切片には注
目構造が断片的に含まれている訳であるから、それらの
電子顕微鏡像から３次元構造を構築する際には多くの情
報が欠落することになる。また、観察者が各切片の電子
顕微鏡像と観察方向との関係を考慮しながら３次元構造
を推定する方法では、精度が極めて不十分である。観察
方向の精度は、切片を切り出す時の角度設定の誤差，各
切片を電子顕微鏡の試料ホルダーに設置するときの傾き
等に影響される。また、各切片の電子顕微鏡観察条件を
全く同一にすることは困難であり、その誤差は像のコン
トラストに変化をもたらす。試料内で回折された電子の
干渉像すなわち格子像は、試料の厚さや電子回折条件に
よって変化する。さらに、格子像では原子配列の情報は
得られるが不純物や点欠陥等の原子の種類を識別するこ
とは困難である。本発明の目的は、１つの薄膜化試料だ
けを用いて原子レベルの分解能で原子配列と原子種を３
次元的に同時観察することにより、高精度かつ短時間で
３次元原子構造を解析することにある。

【０００４】

【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、原子１〜２個分以下の太さの電子線が得られる電子
線照射系を有する走査透過電子顕微鏡に、ナノメーター
オーダーの制御が可能な試料微動・傾斜機構，散乱電子
の検出角度範囲を任意に設定できるマルチチャネル型電
子線検出器および鏡体制御用ソフトと画像処理用ソフト
を搭載した計算機を３次元構造観察装置としてシステム
化した。従って、試料の３次元原子配列の観察のみなら
ず、その構造解析についても同一システムで同時に行な
える。

【０００５】原子１〜２個分以下の太さの電子線で薄膜
試料の走査透過電子顕微鏡像を観察することにより、原
子配列投影像が得られる。また、試料微動・傾斜機構に
よって試料を傾斜しながら像観察することにより、同一
構造を種々の方向から観察した場合の原子配列投影像が
得られる。それらの原子配列像を試料傾斜角度すなわち
観察方向に基づいて画像処理することにより、試料の３
次元原子配列を構築することができ、さらには結像に用
いた散乱電子の検出角度範囲と像コントラストの関係の
解析から、試料構成原子の原子種をも識別できる。

【０００６】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につ
き、実施例を挙げ、図面を参照して説明する。 〈実施例〉図５は、本発明の実施例で用いた電子顕微鏡
装置の基本構成図である。本装置は、電界放射型電子銃
８，コンデンサーレンズ９，ビーム偏向走査コイル１
０，対物レンズ１１，試料微動・傾斜機構１２，電子線
検出器１３，制御用及び画像処理用計算機１４，Ｘ線検
出器１５，エネルギー分析器１６，試料前処理室１７お
よび試料搬送機構１８から構成されている。原子１〜２
個分以下の太さの電子線を得るために、電界放射型電子
銃８の加速電圧は２００ｋＶ以上とし、照射系電子レン
ズは低収差のものを用いる。電子線はビーム偏向走査コ
イル１０により走査されながら、試料１９に照射され
る。電子線検出器１３は検出素子を多数個２次元配列し
てなるマルチチャネル型検出器であり、試料１９中で散
乱及び透過した電子の強度を、検出素子の番地に散乱角
度と散乱方向を対応させながら測定できる。電子線検出
器１３としては、例えばＣＣＤ受光素子を用い得るが、
他の高感度な受光素子でも良い。試料微動・傾斜機構１
２はステップモーターおよびゴニオメーターから成って
おり、それらを計算機制御してミリラディアンオーダー
での試料傾斜とナノメーターオーダーでの試料位置ずれ
補正ができる。制御用および画像処理用計算機１４で
は、電子線検出器１３にて測定された電子の強度および
その分布を、入射電子線の走査と同期させてメモリーに
記録できる。さらに、各種の画像処理を行なえる。

【０００７】次に、本発明による３次元原子配列観察の
プロセスにつき説明する。図１に、原子１〜２個分以下
の太さの入射電子線１で薄膜化された試料１９上を走査
した場合の、試料１９を構成する原子２と入射電子線１
との相互作用を示す。同図中（ａ）は、試料１９の原子
配列が入射電子線１に平行である時であり、電子線が原
子列間にある場合にはチャネリング現象によって原子２
に散乱されることなく透過し、原子列上にある場合には
原子２により散乱される。従って、透過電子４あるいは
散乱電子５の強度を入射電子線１の走査と同期して電子
線検出器１３で測定すれば、原子配列投影像６を観察で
きる。試料１９を電子線１に対してθ度傾斜させた場合
には、同図（ｂ）に示すように、電子線入射方向から見
た原子２の重なり方が変化するので、チャネリング現象
が起こる条件も変化する。その結果、原子配列投影像６
は原子配列を試料傾斜角度分だけ斜め方向から見た場合
の投影像に相当することになる。この時、異種原子３の
電子線入射方向からの見え方が（ａ）とは異なってく
る。すなわち、（ａ）では異種原子３が直上の原子２の
陰になっているため見えなかったが、（ｂ）では見えて
くる。従って、入射電子線１は異種原子３によっても散
乱される。一般に、原子による電子の散乱角度と散乱電
子の強度は図２に示すような関係にあり、ある散乱角度
に強度ピークを持ち、高散乱角度側へ裾拡がりを持つ強
度分布となる。この分布は原子番号Ｚに依存して変化
し、Ｚが大きいほど高散乱角度側へシフトしていく。従
って、異種原子３による散乱電子５のピーク強度を示す
散乱角度βは、周囲の原子２の散乱角度αとは異なる。
原子２が異種原子３より大きな原子番号Ｚを持てば、α
とβは図２に示す位置関係となる。そこで、電子線検出
器１３によって結像に用いる散乱電子５の検出角度範囲
を図２に示したγとδの間に設定する。図３は、この時
の電子線検出器１３の動作状態を示す。電子線検出器１
３は検出素子７が縦横に多数個配列したマルチチャネル
型である。試料１９に入射電子線１を照射した時の散乱
電子５は、種々の角度に散乱されて電子線検出器１３上
に到達するが、その内の散乱角度γとδとの間のものだ
けを原子配列投影像６の結像に用いる。すなわち、図３
において、散乱角度γとδとに対応する２同心円の間に
ある検出素子７で検出した散乱電子５の強度のみを入射
電子線１の走査と同期させて測定する。この検出角度範
囲の設定は、計算機１４によって検出素子７の番地を指
定することにより行なう。このようにして、原子配列投
影像における原子のコントラストは、原子２が明るく異
種原子３が暗くなり、像上で両原子を識別できる。異種
原子３の位置に空孔が存在する場合も同様の原理で識別
できる。計算機１４には、種々の原子に対する図２に示
したような電子の散乱角度分布が記憶されているので、
原子種毎に電子線検出器１３の検出角度範囲を設定で
き、種々の原子を像のコントラストで識別できる。試料
微動・傾斜機構１２は計算機１４により試料傾斜角度を
ミリラディアンオーダーで制御できるので、チャネリン
グ条件を精度良く確認しながら傾斜角度の設定ができ
る。また、試料１９を傾斜した時に生ずる試料位置のず
れ量を画像演算処理によって求め、試料中の観察対象が
常に察視野の中心に位置するよう試料微動の計算機制御
を行なう。このようにして傾斜角度を変化させながら連
続的に像観察と計算機への記録を行なっていけば、１つ
の試料を同一条件で種々の方向から観察した原子配列投
影像６が得られる。

【０００８】画像処理では、試料傾斜角度（θ１,θ２,
θ３,……,θｎ）とそれに対応する原子配列投影像６
（Ｉ１,Ｉ２,Ｉ３,……,Ｉｎ）をもとに、図４に示す手
順で３次元原子配列構造を構築し、計算機のＣＲＴ上に
表示する。先ず、３次元構築画像処理によって原子配列
投影像６（Ｉ１,Ｉ２,Ｉ３,……,Ｉｎ）の画像間演算を
行ない、原子の３次元座標，原子配列の対称性や規則性
などを求め、原子種の測定データと併せて試料の３次元
原子配列構造を決定する。３次元構築用画像処理ソフト
としては、電子顕微鏡の試料傾斜可能範囲(０〜２０°
程度)の情報からでも３次元構成が可能なものとして、
フーリエデコンボリューション法や、級数展開法などを
用いる。これらの画像処理ソフトを計算機１４に搭載し
ておき、情報量に適合したソフトの使い分けをする。次
に、上記３次元原子配列構造のデータを基にして、原子
配列投影像６をシミュレートする。このシミュレーショ
ンソフトとしては、例えばマルチスライス法を用いる。
そして、実際に観察した像とこのシミュレーション像と
を比較し、構築した３次元原子配列構造から原子配列投
影像６が再現できるかどうかを確認する。もし、再現が
できなければ、３次元原子配列構造のデータを補正し再
度シミュレーションを行なう。この操作を実際に観察し
た像とシミュレーション像とが一致するまで繰り返す。
これによって、３次元原子配列構造を高精度化する。最
後に、このようにして決定した３次元原子配列構造を、
所望の方向から見た斜視図や断面図として計算機１４の
ＣＲＴ上に表示する。

【０００９】試料１９を構成する元素の組成や結合状態
は、Ｘ線検出器１５による特性Ｘ線の測定、およびエネ
ルギー分析器１６による透過電子のエネルギー損失の測
定により解析できる。試料前処理室１７内には走査トン
ネル顕微鏡(図示省略)が設置されており、トンネル探針
と試料間に電界を印加した時に起こる電界蒸発効果を利
用して試料の薄膜化を行なう。この方法では、原子を１
個ずつ剥ぎ取っていくので、ダメージを全く与えず、か
つ、試料厚さを原子層単位で制御できる。走査トンネル
顕微鏡を観察しながらこの操作を行なえば、注目する微
小部分の構造を原子レベルの精度で確実に薄膜化でき
る。薄膜化した試料１９は、試料搬送機構１８によって
観察用試料室まで真空中を搬送されるので、試料が汚染
や酸化することはない。また、試料前処理室１７では、
イオン照射や加熱による試料の清浄化と改質，蒸着やス
パッタ等による薄膜成長など、試料の作製と加工が行な
えるので、各状態における原子構造をその場観察でき
る。さらに、試料前処理室１７は本発明装置から取り外
して他の装置にも接続できるので、半導体プロセス用の
実機の薄膜成長装置で作成された試料を真空搬送して本
発明装置内に導入して、プロセス条件を評価することも
可能である。

【００１０】

【発明の効果】本発明によれば、薄膜試料における原子
配列を ０.２ｎｍ以下の高分解能で３次元的に観察で
き、かつ原子種の識別や組成，結合状態等の測定も行え
る。これによって、従来の電子顕微鏡では困難であった
点欠陥，不純物原子およびそれらのクラスター等の観察
を原子１個づつのレベルで行なえるので、ＵＬＳＩ素子
の不良原因や、薄膜の成長条件等を高精度で評価，解析
できる。また、従来の電子顕微鏡法で３次元観察を行な
うためには、様々な方向から観察する分だけの数の切片
試料を作製しなければならなかったが、本発明によれば
１個の薄膜試料しか必要としない。従って、プロセス評
価に対するＴ.Ａ.Ｔ.(turn around time) を従来と比較
して大幅に改善できる。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明において、原子１〜２個分以下の太さの
電子線を用いた時の電子顕微鏡像の形成原理を示す説明
図。

【図２】本発明において、原子番号Ｚの小さい原子と大
きい原子による電子の散乱強度と散乱角度との関係を示
す説明図。

【図３】本発明において、マルチチャネル型電子線検出
器により、試料中で種々の角度に散乱された散乱電子の
うち散乱角度γとδの間ものを測定する場合の説明図。

【図４】本発明において、種々の試料傾斜角θｎ で観
察した原子配列投影像Ｉｎ を画像処理して３次元原子
構造を得るプロセスを示す説明図。

【図５】本発明の実施例で用いた電子顕微鏡装置の基本
構成図。

【符号の説明】

１…入射電子線， ２…原子，３…異
種原子， ４…透過電子，５…散乱
電子， ６…原子配列投影像，７…
検出素子， ８…電界放射型電子
銃，９…コンデンサーレンズ， １０…ビーム偏
向走査コイル，１１…対物レンズ， １
２…試料微動・傾斜機構，１３…電子線検出器，
１４…制御及び画像処理用計算機，１５…Ｘ線
検出器， １６…エネルギー分析器，１
７…試料前処理室， １８…試料搬送機
構，１９…試料。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｊ 37/28 Ｈ０１Ｊ 37/30 Ｚ 37/30 Ｇ０１Ｎ 1/28 Ｆ (72)発明者 戸所 秀男 東京都国分寺市東恋ケ窪１丁目280番地 株式会社日立製作所中央研究所内 (72)発明者 黒田 勝広 東京都国分寺市東恋ケ窪１丁目280番地 株式会社日立製作所中央研究所内

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】試料を原子配列の電子顕微鏡観察が可能な
   数ｎｍ以下の厚さに薄膜化する際に走査トンネル顕微鏡
   を用い、上記走査トンネル顕微鏡の探針と上記試料間に
   電界を印加した時に起こる電界蒸発を利用して原子を１
   個宛剥ぎ取ることより薄膜化することを特徴とする３次
   元原子配列観察用試料の作製方法。