JP2001199834A - 発熱性の固体状化粧品組成物と皮膚のメークアップ除去のためのその使用 - Google Patents
発熱性の固体状化粧品組成物と皮膚のメークアップ除去のためのその使用Info
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Abstract
て製品の粘稠度を調節できる、皮膚、粘膜および/また
は目のメークアップ除去および/または清拭用組成物を
提供する。 【解決手段】 発泡ポリマーの固体粒子を含む粉末と、
組成物の全重量の30%以上を占める1種以上の油を含
むバインダと、水を加えた際に発熱する1つ以上の発熱
剤とを含有せしめ、水溶性で発熱性の固体状化粧品組成
物とする。
Description
/または目のメークアップ除去および/または清拭を目
的とした発熱性の、水溶性固形化粧品組成物に関するも
のである。本発明に係る組成物は人の顔にも体にも適用
することができ、きわめて滑らかな感触を有する。本組
成物は、乾燥時には固体であって変形することができ、
使用前に水を加えることができる。本発明はまた皮膚の
メークアップ除去又は清拭のための美容方法に関するも
のである。
は通常ローション、ミルク、ジェル状、希にはクリーム
状である。この種の製品の粘稠度は製造者によって決め
られており、使用者が粘稠度を変更することはできな
い。しかし、使用者の好みや適用する体の部分に応じ
て、使用者自らが製品の粘稠度を調節できることが好ま
しい。
完全に行うためには、メークアップ除去組成物は、化粧
品の脂肪分を取り込む油を十分に含有していることが望
ましい。しかし、従来は、油分が多すぎるとメークアッ
プ除去組成物は油っぽくなりすぎ、製品としての魅力に
欠けるものになっていた。したがって、利用者が粘稠度
を調節することができ、また必要十分な量の油を含有す
ることができるメークアップ除去組成物が必要とされて
いた。
膜および/または目の、メークアップ除去および/また
は清拭に好適な新規な組成物であって、従来の製品が有
する上述の問題を解消することのできる組成物を提供す
るものである。本発明に係る組成物は、容易に使用する
ために使用時に水を加えることで発熱する組成物であっ
て、従来の製品とは非常に違った感触を有し、使用者の
好み次第で、溶解させる固形物の量を調節して、種々の
粘稠度と流動性を有する水溶液をつくることができる組
成物である。本発明の組成物は、油分を非常に多く含む
にもかかわらず、極めて感触の優れたものである。
性の固体状の化粧品組成物であって、固体状の発泡ポリ
マーを含む粉末と、組成物の全重量の30%以上を占め
る1種または2種以上の油を含むバインダと、水を加え
ると発熱する1種又は2種以上の薬剤を有効量含有す
る。
のメークアップ除去と清拭を目的としたもので、具体的
には皮膚、粘膜および/または目のメークアップ除去と
清拭のための製品である。組成物は変形性または展伸性
を有する、乾燥した、粘着性のない、マシュマロに類似
した(マシュマロの粘稠度については米国特許第368
2659号公報を参照されたい)固体である。その硬さ
は、子供用の粘土程度である。必要量をとるために手で
簡単にちぎることができる。当該組成物は、特に衛生の
観点からあらかじめ1回の使用分づつ分けておくことも
でき、特に、小さな立方体、球体やキャラメル状の形態
とすることができる。
物は、特に持ち運び時にも形状が変化することがない。
一方、従来の製品に比較して、保存時にも周囲を汚すこ
とがなく、使用者が取り扱うのも簡単である。特に、抗
菌性のために保存料を使用する必要がまったくない点は
特筆に価する。
水溶液を皮膚に使用したときに使用者が暖かさを感じる
ような組成物のことを意味する。これは水の存在によっ
て溶解するに際に数度、つまり1度から10度程度、温
度が上昇する組成物である。温度が高くなることによっ
て皮膚の毛穴が開きメークアップ除去が一層効果的に行
われるようになる。
成物の全重量の10重量%未満、好ましくは6重量%未
満である。
膚に対して使用されるものなので、組成物には生理的に
許容される媒質、つまり、皮膚、粘膜、目およびケラチ
ン繊維との相容性がよいものが含まれる。
チレン性不飽和を有するモノマーかモノマー混合物から
なる熱可塑性発泡ポリマー又はコポリマーの中空粉末で
ある。本発明において使用できる粉末は、皮膚を刺激せ
ず毒性のないエチレン性不飽和を有するモノマーから製
造することができる。本発明に使用することのできる粒
子は、例えば、ヨーロッパ特許公報EP−A−5621
9、EP−A−348372、EP−A−48608
0、EP−A−320473、EP−A−112807
およびUS−A−3615972に記載された方法によ
って製造することができる。
窒素、あるいはイソブタンやイソペンタンのような炭化
水素のような気体が含まれている。
子を形成することができるモノマーとして、アクリル酸
メチルやメタクリル酸メチルのようなメタクリル酸やア
クリル酸のエステル;塩化ビニリデン;アクリロニトリ
ル;スチレンとその誘導体;ブタジエンとその誘導体;
これらの混合物を挙げることができる。
ル酸メチルのポリマーまたはコポリマー、スチレンとア
クリロニトリルから生成されるコポリマー、塩化ビニリ
デンとアクリロニトリルまたは塩化ビニルのコポリマー
を使用することができる。
導体と、20から80%のアクリロニトリルかその誘導
体の1つと、0から50%の(メタ)アクリルモノマー
またはスチレンモノマーとを、重量の合計が100%と
なるように含有するポリマーまたはコポリマーを使用す
ることが好ましい。(メタ)アクリルモノマーは例えば
(メタ)アクリル酸メチルまたはエチルである。スチレ
ンモノマーは例えばスチレンかαメチルスチレンであ
る。
とアクリロニトリルか、塩化ビニリデンとアクリロニト
リルとメタクリル酸メチルの発泡コポリマーの中空粒子
であることが一層望ましい。これらの粒子は無水物でも
水和物であってもよい。
ら300μmの間であるのが好ましく、5μmから20
0μmの間であるのが一層好ましく、10μmから10
0μの間であるのがなお一層好ましく、15μmから5
0μmの間であるのが最も好ましい。粒子の密度は、1
5kg/m3から200kg/m3の間が好ましく、4
0kg/m3から120kg/m3の間が一層好まし
く、60kg/m3から80Kg/m3の間がさらに一
層好ましい。
は、例えば、ノーベルキャスコ(Nobel Casco)社によ
って商品名エクスパンセル(EXPANCEL)として商品番号
551DE50(粒径が凡そ40μm)、商品番号55
1DE20(粒径が凡そ30μmで密度が凡そ65kg
/m3)、551DE12(粒径が凡そ12μm)、5
51DE80(粒径が凡そ80μm)、461DE50
(粒径が凡そ50μm)で市販されている、塩化ビニリ
デンとアクリロニトリルとメタクリレートの発泡ターポ
リマーのミクロスフェアである。さらに、以下の記述で
はEL23と称する、前出と同じ発泡ターポリマーのミ
クロスフェアであって粒径が凡そ18μmで密度が70
kg/m3のものも使用することができる。
量に対して、例えば2から30重量%、好ましくは2か
ら10重量%の濃度で組成物中に含まれる。
に水を加えると発熱する1種以上の薬剤を有効量含む。
発熱剤は、少なくとも2つのヒドロキシル基と少なくと
も3つの炭素原子とを有するポリオールと、(活性化あ
るいは非活性化)ゼオライトから選択することができ
る。この種の物質は水と発熱反応を行う特徴がある。発
熱反応を行わせるには、組成物がほとんど水分を含有せ
ず、水分は組成物の全重量の6%未満であることが望ま
しい。
とも3つの炭素原子とを有するポリオールとしては、グ
リセリン、ジグリセリン、プロピレングリコール、ブチ
レングリコール、ヘキシレングリコール、ポリエチレン
グリコール、PEG−8のように分子量が600未満の
ポリエチレングリコール、ソルビトールのような糖類や
これらの混合物を挙げることができる。
は、ゼオライトA、フルカ社とユニオンカーバイド社が
販売しているゼオライトX、ヨーロッパ特許出願公報E
P−A−384070に記載されたゼオライトMAP、
ヨーロッパ特許出願公報EP−A−187912に記載
された活性ゼオライトAを挙げることができる。使用さ
れるゼオライトに含まれる陽イオンはNa、K、Ca、
Zn、Mg、Li、Cuおよびこれらの組み合わせであ
る。
組成物を使用する際に暖かさを感じる程度である必要が
ある。具体的には、発熱剤の量は、組成物の全重量に対
して、10から65%の範囲であることが望ましく、1
5から40%の範囲であることがさらに望ましい。
30%以上の1種以上の油を含有する。油の量は、組成
物の全重量の例えば31から50重量%、好ましくは3
1から40重量%の範囲である。この油は、バインダで
もある。
成物は少なくとも12の炭素原子を有する脂肪酸エステ
ルと分枝鎖を有する炭化水素油から選択されたメークア
ップ除去油を含有する。
エステルは、直鎖または分枝鎖を有する、1から17の
炭素原子を有するアルコールと、直鎖又は分枝鎖を有す
る、少なくとも12、好ましくは14から22の炭素原
子を有する脂肪酸から得られたものであることが好まし
い。好ましくはモノまたはジ−エステルである。好まし
くは、このエステルは不飽和および/またはエーテル基
あるいはヒドロキシル基をまったく有していない。一層
好ましくは、エーテル基もヒドロキシル基もまったく有
さない飽和エステルである。
して使用することができる脂肪酸エステルは例えば、パ
ルミチン酸2−エチルヘキシル(またはパルミチン酸オ
クチル)、ミリスチン酸2‐エチルヘキシル(またはミ
リスチン酸オクチル)、パルミチン酸イソプロピル、ミ
リスチン酸イソプロピル、アジピン酸ジイソプロピル、
ヘキサン酸2‐エチルヘキシル、ラウリン酸エチル、ミ
リスチン酸メチル、オクタン酸オクチルドデシル、ネオ
ペンタン酸イソデシル、ミリスチン酸エチル、プロピオ
ン酸ミリスチル、2‐エチルヘキサン酸2‐エチルヘキ
シル、オクタン酸2‐エチルヘキシル、カプリン酸/カ
プリル酸2‐エチルヘキシル、パルミチン酸メチル、ミ
リスチン酸ブチル、ミリスチン酸イソブチル、パルミチ
ン酸エチル、ラウリン酸イソヘキシル、ラウリン酸ヘキ
シル、イソステアリン酸イソプロピルおよびこれらの混
合物からなる群から選択することができる。
とができる分枝鎖を有する炭化水素油は、例えば、10
から20の炭素原子を有する、例えば、イソヘキサデカ
ン、イソドデカン、イソパラフィンやこれらの混合物か
らなる群から選択することができる。
ともできる。これらの油は、パラフィン油やワセリン油
等の無機油;ペルヒドロスクアレンのような動物性油;
アーモンド油、アボカド油、ヒマシ油、オリーブ油、ホ
ホバ油、ゴマ油、ピーナッツ油、グレープシード油、菜
種油、ヤシ油、ヘーゼルナッツ油、パーム油、アプリコ
ット核油、キャロフィラム油、米糠油、トウモロコシ胚
芽油、小麦胚芽油、大豆油、ヒマワリ油、ベニバナ油、
パッションフルーツ油、ライ麦油およびシアーバターと
その油分のような植物性油;脂肪酸トリグリセリドのよ
うな合成油;シクロメチコーン、揮発性および/または
不揮発性ポリジメチルシロキサン、さらにはフェニルジ
メチル‐シロキサンのようなシリコーン油;あるいはこ
れらの混合物からなる群から選択することができる。
よび/または発泡性を有する1つ以上の界面活性剤を含
有するのが好ましい。当該界面活性剤は、非イオン性、
アニノン性、カチオン性または両性である。これらの量
は、例えば、組成物の全重量の0.1から15%であ
り、1から10%の範囲であることが好ましい。好まし
くは、前記界面活性剤は、粒径が5から50μm、さら
に好ましくは10から20μmの粉末である。界面活性
剤は、約50重量%の水分を含むペースト状であっても
よい。
界面活性剤としては、アルキレンオキシドとアルキルフ
ェノールの縮合物、例えばローム・アンド・ハース社か
らトリトン(Triton)X45の商品名で販売されているエ
トキシル化オクチルフェノール;エチレンオキシド、プ
ロピレンオキシドおよびエチレンジアミンオキシドの縮
合物、アルキルポリグルコシド、ポリオールと脂肪アル
コールのエーテル、例えばシメックス(Chimex)社からシ
メクサン(Chimexane)NFの商品名で販売されている3
−ポリグリセリルヒドロキシラウリルエーテル(CTF
A名)を挙げることができる。
コールのポリアルキレングリコールエーテル、タウリン
塩、アシルラクチレート、例えばステアロイルラクチレ
ートのナトリウム塩(例えば、マプルコス社が販売して
いるパティオニック(Pationic)SSL)、アルキル硫酸
エステル塩、例えばラウリル硫酸ナトリウム(ヘンケル
社が販売しているシポン(Sipon)LCS)、アルキル硫
酸グリセリル、例えばココグリセリル硫酸ナトリウム
(ニッコー社が販売しているニッコール(Nikkol)SGC
−80N)、ポリオキシエチレン化アルキル硫酸エステ
ル塩、アルキルエーテル硫酸塩、例えばモノエタノール
アミンのラウリルエーテル硫酸塩、アルキルエーテルカ
ルボン酸エステル塩、モノアルキルまたはジアルキルリ
ン酸エステル塩、例えばアルギニンのモノヘキシル‐2
‐デシルリン酸塩(花王社が販売しているMAP−16
G−ARG)、エトキシル化アルキルリン酸エステル
塩、N−アシルサルコシン酸塩、例えば、ミリストイル
サルコシン酸ナトリウム塩(例えば、ニッコー社が販売
しているニッコールサルコシネートMN)、N−アシル
グルタミン酸塩、例えばラウロイルグルタミン酸ナトリ
ウム(例えば、味の素社のアミソフト(Amisoft)LS1
1)、アシルイセチオン酸塩、例えばジョーダン(Jorda
n)社が販売しているココイルイセチオン酸ナトリウム
(ジョルダポン(Jordapon)CI)、ポリソルベート、ス
クシナマート、石鹸、例えばラウリン酸、ミリスチン
酸、パルミチン酸またはステアリン酸カリウム、上記の
混合物を例示することができる。
は、例えば、ベタインとベタイン誘導体、スルタイン(s
ultaine)とその誘導体、イミダゾリニウム誘導体、例え
ばココアンホ二酢酸二ナトリウム、及びそれらの混合物
を挙げることができる。
界面活性剤としては、PCAエチルココイルアルギネー
ト(味の素社が販売しているカチオンCAE)のような
ピロリドンカルボキシレートの誘導体を挙げることがで
きる。
は両性である。両性界面活性剤としては、具体的には、
ローディアシミー社がミラノールC2Mの名称で販売し
ている、水性ペースト状のココアンホ二酢酸二ナトリウ
ムを例示することができる。
去組成物に従来から使用されている親油性成分を1種以
上含有することができる。この成分とは、例えば、香
料、保存料、酸化防止剤、pH調整剤、イオン封鎖剤、
フィラー、色材、化粧又は皮膚科的活性剤、およびこれ
らの混合物である。これらの添加物は、清拭および/ま
たは手入れ用の組成物において一般的な比率だけ含むこ
とができ、具体的には、例えば、組成物の全重量の0.
01から10重量%の範囲である。
リン、変性又は無変性デンプンである。本発明の好まし
い実施態様ではフィラーとして変性デンプンを使用す
る。変性デンプンとしては、無水オクテニルサッキニッ
クによってエステル化した澱粉、具体的には、ナショナ
ルスターチ社がドライ‐フローの名称で販売している
「アルミニウムスターチオクテニルスクシナート」、ア
ミラム(AMYLUM)社がレジスタミル(RESISTAMYL)E2の名
称で販売している架橋トウモロコシデンプン;アミラム
社がスプラミル(SUPRAMYL)P60の名称で販売している
カルボキシメチル基でエステル化したポテトデンプン、
アミラム社がメリジェル(MERIGEL)EF6の名称で販売
しているヒドロキシプロピル基でエステル化したトウモ
ロコシデンプン、ナショナルスターチ社がナトロソーブ
(NATROSORB)HFBの名称で販売している、無水オクテ
ニルコハク酸と疎水性単位で変性させ予めゼラチン化さ
せたデンプン;セレスター(CERESTAR)社がC*Flo
06205の名称で販売している架橋及びアセチル化さ
せたデンプン;アブブ(Avebe)社がプリモジェル(PRIMOJ
EL)の名称で販売しているポテトの架橋デンプンを挙げ
ることができる。
量の5から40%、好ましくは10から30%である。
ては、オクトピロックスやトリクロサンのような抗菌
剤、サリチル酸のようなケラチン溶解剤、精油、親油性
ビタミンを挙げることができる。
目のメークアップ除去と清拭、特に皮膚のメークアップ
除去と清拭に好適である。本発明はさらに上記の組成物
の、皮膚、粘膜及び/または目のメークアップ除去と清
拭のための使用に関する。
形可能な固体状で、必要な量を取り分けるために手でち
ぎることができる。組成物を必要量だけ取り分けて手の
ひらに取り、使用者が望む粘稠度(クリーム状やミルク
状)になるように適宜水を加える。クリーム状又はミル
ク状の組成物を顔に塗って皮膚を洗う。極めて快適に、
良好なメークアップ除去効果を得ることができる(さら
に、メークアップ除去の後に皮膚の突っ張り感がな
い)。
けとりわけ、必要量の水を加えて所望の粘稠度に調節
し、水に溶解した組成物を皮膚に塗って、皮膚を洗うこ
とを含む皮膚のメークアップ除去または清拭のための美
容又は皮膚科学的な方法に関するものである。
造することができるが、特に、各成分を混ぜあわせた後
に適当な混合器で混合することによって得ることができ
る。さらに、混合の後、混練を行い、次に、ヨーロッパ
特許出願公開EP−A−605284号公報やフランス
特許出願公開2715306号公報に記載されているよ
うな同一方向に回転する2つのスクリューを有する押出
し機によって押し出しを行うのが好ましい。ヨーロッパ
特許出願公開651991号公報に記載された方法によ
っても良い。
を押し出し成形機に投入し、得られた混合物を成形する
ことを含む上記の組成物の製造方法に関するものであ
る。
押出し機の投入口に室温で、好ましくは20℃前後の温
度で投入する。好ましくは、固形状の成分をまず投入
し、次に液状の成分を投入する。全成分を、好ましくは
15℃から25℃の温度範囲に維持した押出し機内で混
練する。得られた混合物は、次に押出し機の出口部分に
搬送されて口金を通して押し出される。スクリューの回
転速度は300から1000回転/分、好ましくは45
0から650回転/分程度である。
よって定まる一定断面形状を有する組成物を、次に所定
の形状、例えば、棒状、直方体状に成形する。口金の形
状と成形時の型の形状は必要な最終形状に応じて適宜変
更することができる。
粉砕および/または圧縮することもできる。成分が水溶
液又は分散液の形で使用されたときは減水処理を行うこ
とが好ましい。
25℃の温度範囲で行われるので、ビタミンや揮発性油
のような温度に敏感な成分を使用することが可能であ
る。また、温度による成分の劣化を考慮する必要がない
ので、温度に対して敏感な成分を押出し機のどの段階
(最初、中間部又は最終部)で混ぜ合わせるかは自由に
選択することができる。混練と押し出し加工を(例えば
窒素のような)不活性ガス雰囲気下で行うことも可能で
ある。
ために記載するものであって、本発明がこの実施例に限
定されることを意図するものではない。注記のない限
り、比率は重量%である。
ルミチン酸エチル‐2−ヘキシルとイソドデカン)を混
合した(A相)。別に、グリコールを混合した(B
相)。A相に架橋デンプンを加えて、この混合物にB相
とカオリンを加えた。こうして得られた混合物とエクス
パンセルを、450回転/分で回転する押出し機に投入
した。こうして得られた製品を押出し機の口金によって
成形した。
し、容易に水に溶解し、塗布とふき取りが容易で、感触
が柔らかく、優れたメークアップ除去性能を有する組成
物であった。手のひらでこの組成物に水を加えて、混ぜ
合わせた。加える水の量はどの程度の粘稠度を望むかに
よって調節することができるが、例えば組成物の体積の
6から10倍程度である。
が化粧に含まれる脂肪質の除去を行うと同時に、暖かさ
で皮膚の毛穴が開いて汚れ落としが効果的に行われる。
当該組成物は水によって容易に洗い落とすことができ
る。
Claims (22)
- 【請求項1】 発泡ポリマーの固体粒子を含む粉末と、
組成物の全重量の30%以上を占める1種以上の油を含
むバインダと、水を加えた際に発熱する1種以上の発熱
剤を含有する、水溶性で発熱性の、固体状化粧品組成
物。 - 【請求項2】 前記粒子は、エチレン性不飽和を有する
モノマーまたはモノマー混合物から生成される熱可塑性
発泡ポリマーまたはコポリマーの中空粒子であることを
特徴とする請求項1に記載の組成物。 - 【請求項3】 前記粒子は、メタクリル酸エステルまた
はアクリル酸エステル;塩化ビニリデン;アクリロニト
リル;スチレンとその誘導体;ブタジエンとその誘導
体;またはこれらの混合物からなるモノマーまたはモノ
マー混合物から生成される発泡ポリマーまたはコポリマ
ーの中空粒子であることを特徴とする請求項1または2
に記載の組成物。 - 【請求項4】 前記粒子は、塩化ビニリデンとアクリロ
ニトリルの発泡コポリマー、あるいは、塩化ビニリデン
とアクリロニトリルとメタクリル酸メチルの発泡ターポ
リマーの中空粒子であることを特徴とする請求項1ない
し3のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項5】 前記粒子の粒径は、1から300μmの
範囲であることを特徴とする請求項1ないし4のいずれ
かに記載の組成物。 - 【請求項6】 前記粒子の比重は、15から200kg
/m3の範囲であることを特徴とする請求項1ないし5
のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項7】 前記粒子の含有量は、組成物の全重量に
対して2から30重量%の範囲であることを特徴とする
請求項1ないし6のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項8】 前記発熱剤は、ポリオール、ゼオライト
及びこれらの混合物から選択されたものであることを特
徴とする請求項1ないし7のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項9】 前記発熱剤は、グリセリン、ジグリセリ
ン、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、
ブチレングリコール、ヘキシレングリコール、糖類およ
びこれらの混合物から選択されたものであることを特徴
とする請求項1ないし8のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項10】 前記発熱剤が、組成物の全重量に対し
て10から65%の量を占めることを特徴とする請求項
1ないし9のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項11】 前記1種以上の油が、組成物の全重量
に対して31から50重量%の範囲であることを特徴と
する請求項1ないし10のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項12】 少なくとも12の炭素原子を有する脂
肪酸エステルと、分枝鎖を有する炭化水素系油から選択
されるメークアップ除去油を含有することを特徴とする
請求項1ないし11のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項13】 洗浄性および/または発泡性を有する
1種以上の界面活性剤をさらに含有することを特徴とす
る請求項1ないし12のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項14】 前記界面活性剤が両性界面活性剤であ
ることを特徴とする請求項13に記載の組成物。 - 【請求項15】 前記界面活性剤の量は、組成物の全重
量に対して0.1から15重量%の間であることを特徴
とする請求項13または14に記載の組成物。 - 【請求項16】 変性デンプンを含有することを特徴と
する請求項1ないし15のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項17】 前記変性デンプンの量は、組成物の全
重量に対して5から40重量%の範囲であることを特徴
とする請求項16に記載の組成物。 - 【請求項18】 変形可能な固体状であることを特徴と
する請求項1ないし17のいずれかに記載の組成物。 - 【請求項19】 冷間押出し加工によって得られたもの
であることを特徴とする請求項1ないし18のいずれか
に記載の組成物。 - 【請求項20】 皮膚、粘膜及び/または目の、メーク
アップ除去及び/または清拭のために使用されるもので
ある請求項1ないし19のいずれかに記載された組成
物。 - 【請求項21】 請求項1ないし19のいずれかに記載
された組成物を取り、所望の粘稠度になるように水を加
え、水が加えられた組成物を皮膚に塗り、皮膚を洗うこ
とを含んでなる皮膚のメークアップ除去および/または
清拭方法。 - 【請求項22】 組成物の異なった成分を押出し機に投
入して混練し、得られた混合物を成形することを含んで
なる請求項1ないし19のいずれかに記載された組成物
の製造方法。
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