JP2001165561A - 原料ガスの液化方法 - Google Patents

原料ガスの液化方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 冷媒が再循環する再循環冷却系を使用する原
料ガスの液化方法の提供。 【解決手段】 原料ガス１００を冷却し凝縮させるのに
必要とされる全寒冷のうちの少なくとも一部を二つの冷
却系を使って提供する。第一の冷却系は、少なくとも一
つの再循環冷却路を含み、２種以上の冷媒成分を使用し
て第一の温度範囲の寒冷を提供する。第二の冷却系で
は、低温の冷媒を、少なくとも一部分は、冷却し昇圧し
た冷媒流１２４を仕事膨張させることにより発生させ、
そしてそれが第二の温度範囲の寒冷を提供する。この冷
却し昇圧した冷媒流は原料ガスを含み、且つ原料ガスと
同じ組成を有する。好ましくは、第二の温度範囲におけ
る最低温度は第一の温度範囲における最低温度よりも低
い。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、冷媒が再循環する
再循環冷却系を使用する原料ガスの液化方法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】周囲よ
りもずっと低い温度での低沸点ガス類の液化は、必要と
される液化ガスの凝縮温度に達するために選ばれた寒冷
を利用する低温（ｃｒｙｏｇｅｎｉｃ）冷却装置により
なされる。そのような装置のための適切な冷媒と冷却サ
イクルは、エネルギー集中式の液化プロセスにおける動
力必要量を最小限にするよう選ばれる。ヘリウム、水
素、メタン及び窒素といったような低沸点ガス類の液化
のための低温プロセスは、当該技術においてよく知られ
ている。
【０００３】これらのガス類の液化のための寒冷は、典
型的に、いくつかのタイプの冷却系を、しばしば組み合
わせて、利用し、供給原料ガスをその凝縮温度まで冷や
す。液化しようとするガスから熱を間接的に移動させる
外部閉ループ冷却装置が使用される。液化させるガスを
絞りによりあるいは仕事膨張により直接冷やす自動冷却
も、ヘリウム、水素及び窒素等の最低沸点のガスのため
に利用される。閉ループ冷却装置と自動冷却装置の組み
合わせを使って、より高いプロセス効率が達成される。
【０００４】典型的な窒素液化法は、高温の窒素ガスを
一つ以上の圧力レベルに圧縮し、この圧縮ガスを冷却
し、そして冷却した圧縮ガスの一部を１又は２以上のタ
ーボエキスパンダーで仕事膨張させて液化のための寒冷
を提供する。この仕事膨張工程により生じる冷却効果
は、自動冷却（ａｕｔｏｒｅｆｒｉｇｅｒａｔｉｏｎ）
と定義される。圧縮ガスの残りの部分は、熱交換器にお
いて１又は２以上の低温ターボエキスパンダー排出流で
冷却され、減圧され、そして液として回収される。異な
る温度レベルにまたがり、またしばしば異なる圧力レベ
ルにまたがって運転する、多数のエキスパンダーを用い
ることは、熱交換器の最も適切な箇所で寒冷を供給する
ことにより、プロセスの効率を改善する。所望の成果は
圧縮機動力消費量がより少ないことである。ターボエキ
スパンダー式の窒素液化装置の技術分野にはたくさんの
例が存在する。米国特許第５８３６１７３号明細書には
単一のターボエキスパンダーサイクルが示されており、
米国特許第４７７８４９７号明細書と同第５２３１８３
５号明細書には、ターボエキスパンダーサイクルが二つ
のものが示されており、そして米国特許第４８９４０７
６号明細書と同第５２７１２３１号明細書にはターボエ
キスパンダーサイクルが三つのものが示されている。
【０００５】典型的なエキスパンダー２基の窒素液化装
置は、Ｂ．Ｈ．Ｈａｎｄｓ編集の“Ｃｒｙｏｇｅｎｉｃ
Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ”，Ａｃａｄｅｍｉｃ Ｐｒ
ｅｓｓ，Ｉｎｃ．，Ｌｏｎｄｏｎ（１９８６）の図１
６．１５に示されている。寒冷は二つの温度レベルにま
たがって運転する２基のターボエキスパンダーにより提
供される。この参考文献に例示されたように、一番高い
温度レベルの追加の寒冷をチラーで昇圧窒素流を予冷す
ることにより供給することができる。一般に閉ループの
フレオン又はアンモニア冷却装置であるそのようなチラ
ーは、１９８０年代を通して建設された窒素液化装置で
よく用いられた。やはり予冷を利用することが米国特許
第４３７５３６７号明細書に開示されている。特定の冷
媒の使用によるターボエキスパンダー効率と環境上の制
限の改善は、そのような予冷のアプローチの適用可能性
を低減させている。更に、予冷により達せられる温度レ
ベルは控えめであり、一般に約−４０℃（−４０°Ｆ）
より低くない。
【０００６】特定の状況においては外部の供給源から寒
冷を得られることがある。この寒冷は、例えば予冷を行
いそして窒素の液化のための寒冷を提供するために、使
用することができる。応用例は、液化天然ガス（ＬＮ
Ｇ）の分配と使用のための加温と気化から得られる寒冷
である。米国特許第５１３９５４７号明細書には窒素の
液化において気化するＬＮＧからの寒冷を利用すること
が開示されている。ＬＮＧからの寒冷を使用することの
みに基づく窒素液化サイクルは、メタンの標準沸点が−
１６２℃（−２６０°Ｆ）であり窒素の標準沸点が−１
９６℃（−３２０°Ｆ）であるので、あまり効率的でな
い。米国特許第５１４１５４３号明細書は、一番低い温
度の寒冷を提供するために補助の窒素ターボエキスパン
ダーを使用することを開示することによって、これを認
めている。米国特許第５１３９５４７号明細書と同第５
１４１５４３号明細書の目立つ特徴は、気化するＬＮＧ
からの寒冷のほとんどを使って低い温度での窒素の圧縮
を可能にしていることである。これは、ＬＮＧが、本来
純粋成分でありそして単一の圧力で気化するので、比較
的狭い温度範囲にまたがり不相応な量の寒冷を提供する
ことから起きる。
【０００７】典型的な天然ガス液化装置は、閉ループ冷
却サイクルを使用する。これらのサイクルのうちの最も
支持されているものは、循環流体のために複数成分の混
合物を使用する。これらの方法においては、多成分の又
は混合した冷媒を圧縮し、凝縮させ、冷却し、減圧し、
そして気化させる。混合冷媒の気化が、昇圧した天然ガ
スを液化するのに必要な寒冷を提供する。熱交換器にお
ける最も適切な温度レベルと位置とで寒冷を提供するよ
う、多数の圧力レベルと組成範囲が、混合冷媒のために
使用される。
【０００８】たくさんのタイプの閉ループ混合冷媒プロ
セスが当該技術において知られている。米国特許第５６
５７６４３号明細書には、特に天然ガスの液化のため
に、あるいは一般に流体を冷却するために使用される比
較的単純な単一の混合冷媒サイクルが開示されている。
単一の混合冷媒サイクルのこのほかの例には、米国特許
第３７４７３５９号明細書及び同第４２５１２４７号明
細書が含まれる。供給原料ガスの液化のために必要な寒
冷は単一の混合冷媒サイクルで達成できるよりも広い温
度範囲にわたり供給されなくてはならないので、単一の
混合冷媒サイクルの効率は制限される。言い換えれば、
周囲温度から−１６２℃（−２６０°Ｆ）までの温度範
囲にわたり寒冷を効率的に提供することができる混合冷
媒成分の単一組成物を製造することは困難である。
【０００９】より効率的な閉ループ混合冷媒プロセス
は、必要とされる温度範囲にもっと効率的にまたがるた
めに多数の冷媒サイクルを使用する。一つの普及してい
るタイプはプロパンで予冷される混合冷媒サイクルであ
り、その例は米国特許第３７６３６５８号明細書に開示
されている。第一の冷却ループはプロパンを使って、第
二の冷却ループの混合冷媒と、そしてまた天然ガス供給
原料を、およそ−４０℃（−４０°Ｆ）まで予冷する。
ほかのタイプの多数冷媒サイクルは、異なる温度で運転
する二つの別個の混合冷媒ループを使用する。これらの
サイクルは、複混合冷媒（ｄｕａｌ−ｍｉｘｅｄ ｒｅ
ｆｒｉｇｅｒａｎｔ）サイクルと呼ばれることがよくあ
り、米国特許第４２７４８４９号明細書及び同第４５２
５１８５号明細書に記載されている。第三のタイプの多
数冷媒サイクルは「カスケード」サイクルと呼ばれ、そ
れは一般に三つの冷却ループを使用する。一番高温のル
ープは作業流体としてプロパンを使用し、一番低温のル
ープは作業流体としてメタンを使用し、そして中間温度
のループは作業流体としてエタン又はエチレンのいずれ
かを使用する。Ｋ．Ｄ．Ｔｉｍｍｅｒｈａｕｓ及びＴ．
Ｍ．Ｆｌｙｎｎによる“Ｃｒｙｏｇｅｎｉｃ Ｐｒｏｃ
ｅｓｓ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ”，Ｐｌｅｎｕｍ Ｐ
ｒｅｓｓ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ（１９８９）の図４．１９
に、このサイクルが簡潔に記載されている。
【００１０】天然ガスを液化するのに用いられる閉ルー
プ混合冷媒サイクルを使って窒素を液化することが理論
的に可能であるとは言っても、これらの混合冷媒システ
ムは窒素を液化するのに必要とされる低温の寒冷を供給
するのには非効率的であることから、そのようなサイク
ルの効率は所望されるものよりも低くなろう。上で検討
した通常の方法よりも経済的で且つ効率的である改良さ
れた窒素液化方法が望ましい。下記において説明されそ
して特許請求の範囲によって明確にされるとおりの本発
明の目的は、自動冷却を一つ以上の閉ループ多成分冷却
系と組み合わせる改良した窒素液化方法を提供すること
である。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明は、原料ガスを冷
却し凝縮させるのに必要とされる全寒冷のうちの少なく
とも一部を二つの冷却系を使って提供することを含む、
原料ガスの液化方法である。第一の冷却系は、少なくと
も一つの再循環冷却路を含み、そしてこの第一の冷却系
は２種以上の冷媒成分を使用し、そして第一の温度範囲
の寒冷を提供する。第二の冷却系では、低温の冷媒を、
少なくとも一部分は、冷却し昇圧した冷媒流を仕事膨張
させることにより発生させ、そしてそれが第二の温度範
囲の寒冷を提供する。この冷却し昇圧した冷媒流は原料
ガスを含み、そして原料ガスと同じ組成を有する。
【００１２】好ましくは、第二の温度範囲における最低
温度は第一の温度範囲における最低温度よりも低い。第
一の温度範囲における最低温度は約−８７℃（約−１２
５°Ｆ）と約−１５７℃（−２５０°Ｆ）の間にあるこ
とができる。第二の温度範囲における最低温度は一般
に、約−１４０℃（約−２２０°Ｆ）と約−１９６℃
（−３２０°Ｆ）の間にあることができる。原料ガスは
好ましくは窒素を含み、そして原料ガスにおける窒素濃
度は空気中の窒素の濃度と等しいか又はそれより高くて
よい。
【００１３】一つの態様において、第一の冷却系は、
（１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、（２）得られた
圧縮混合冷媒を冷却し少なくとも部分的に凝縮させる工
程、（３）得られた少なくとも部分的に凝縮した圧縮混
合冷媒を減圧する工程、（４）得られた減圧した混合冷
媒を気化させて第一の温度範囲の寒冷を提供し、且つ気
化した冷媒を得る工程、及び（５）この気化した混合冷
媒を再循環させて（１）の気体の混合冷媒を提供する工
程、を包含する工程により運転される再循環冷却路を含
む。第一の温度範囲における最低温度は、一般に約−８
７℃（約−１２５°Ｆ）と約−１５７℃（−２５０°
Ｆ）の間にある。混合冷媒は、窒素と、含有炭素原子数
が１以上の炭化水素とからなる群より選ばれる成分を２
種以上含むことができる。
【００１４】もう一つの態様において、第一の冷却系は
第一及び第二の再循環冷却路を含むことができる。第一
の再循環冷却路は、（１ａ）第一の気体冷媒を圧縮する
工程、（１ｂ）得られた圧縮した第一の気体冷媒を冷却
し少なくとも部分的に凝縮させる工程、（１ｃ）得られ
た少なくとも部分的に凝縮した第一の冷媒を減圧する工
程、（１ｄ）得られた減圧した第一の冷媒を気化させて
寒冷を提供し、且つ気化した第一の冷媒を得る工程、及
び（１ｅ）この気化した第一の冷媒を再循環させて（１
ａ）の気体冷媒を提供する工程、を包含する工程により
運転される。
【００１５】第二の再循環冷却路は、（２ａ）第二の気
体冷媒を圧縮する工程、（２ｂ）得られた圧縮した第二
の気体冷媒を冷却し少なくとも部分的に凝縮させる工
程、（２ｃ）得られた少なくとも部分的に凝縮した第二
の冷媒を減圧する工程、（２ｄ）得られた減圧した第二
の冷媒を気化させて寒冷を提供し、且つ気化した第二の
冷媒を得る工程、及び（２ｅ）この気化した第二の冷媒
を再循環させて（２ａ）の第二の気体冷媒を提供する工
程、を包含する工程により運転される。
【００１６】第二の再循環冷却路における最低温度は第
一の再循環冷却路における最低温度より低くてよい。第
一の気体冷媒と第二の気体冷媒はおのおの、窒素と、含
有炭素原子数が１以上の炭化水素とからなる群より選ば
れる成分を１種以上含むことができる。
【００１７】なおもう一つの態様において、第一の冷却
系は、（１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、（２）得
られた圧縮混合冷媒のうちの第一の部分を冷却し少なく
とも部分的に凝縮させる工程、（３）得られた少なくと
も部分的に凝縮した圧縮混合冷媒を減圧する工程、
（４）得られた（３）の減圧した部分凝縮圧縮混合冷媒
を気化させて第一の温度範囲の寒冷のうちの第一の部分
を提供し、且つ気化した冷媒を得、そしてこの気化した
冷媒を圧縮する工程、（５）上記の得られた圧縮混合冷
媒のうちの第二の部分を冷却し少なくとも部分的に凝縮
させる工程、（６）得られた少なくとも部分的に凝縮し
た圧縮混合冷媒を減圧する工程、（７）得られた減圧し
た部分の混合冷媒を気化させて第一の温度範囲の寒冷の
うちの第二の部分を提供し、且つ追加の気化した冷媒を
得る工程、及び（８）得られた（４）の圧縮した気化冷
媒と（７）の追加の気化冷媒とを一緒にして、その結果
得られた一緒にした気化冷媒を再循環させて（１）の気
体の混合冷媒を提供する工程、を包含する工程により運
転される再循環冷却路を含むことができる。
【００１８】得られた圧縮した混合冷媒は、冷却し、部
分的に凝縮させ、そして液体の流れと蒸気の流れに分け
ることができ、この液体の流れは上記の得られた圧縮し
た混合冷媒のうちの第一の部分を提供し、蒸気の流れは
上記の得られた圧縮した混合冷媒のうちの第二の部分を
提供する。液体の流れのうちの一部分は得られた圧縮し
た混合冷媒のうちの第二の部分と一緒にすることができ
る。
【００１９】更に別の態様において、第一の冷却系は、
（１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、（２）得られた
圧縮混合冷媒を冷却し、部分的に凝縮させ、そして液体
の冷媒の流れと蒸気の冷媒の流れとに分ける工程、
（３）この液体の冷媒の流れを更に冷却しそして減圧し
て第一の冷却し減圧した冷媒の流れを得る工程、（４）
上記の冷却した蒸気の冷媒の流れを冷却し、少なくとも
部分的に凝縮させ、そして減圧して、第二の冷却し減圧
した冷媒の流れを得る工程、（５）この第二の冷却し減
圧した冷媒の流れを加温して第一の温度範囲の寒冷のう
ちの一部分を提供し、且つ加温した第二の減圧した冷媒
の流れを得る工程、（６）第一の冷却し減圧した冷媒の
流れと上記の加温した第二の減圧した冷媒の流れとを一
緒にして、得られた一緒にした冷媒の流れを加温して第
一の温度範囲の寒冷のうちの別の部分を提供する工程、
及び（７）得られた加温した一緒にした冷媒の流れを再
循環させて（１）の気体の混合冷媒を提供する工程、を
包含する工程により運転される再循環冷却路を含むこと
ができる。
【００２０】もう一つの態様において、第一の冷却系
は、（１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、（２）得ら
れた圧縮混合冷媒を冷却し、部分的に凝縮させ、そして
第一の液体の冷媒の流れと第一の蒸気の冷媒の流れとに
分ける工程、（３）この第一の液体の冷媒の流れを更に
冷却しそして減圧して第一の冷却した冷媒の流れを得る
工程、（４）上記の第一の蒸気の冷媒の流れを冷却し、
部分的に凝縮させ、そして得られた流れを分けて第二の
液体の冷媒の流れと第二の蒸気の冷媒の流れを得る工
程、（５）この第二の蒸気の冷媒の流れを冷却し、少な
くとも部分的に凝縮させ、そして減圧して、第二の冷却
した冷媒の流れを得る工程、（６）この第二の冷却した
冷媒の流れを加温して第一の温度範囲の寒冷のうちの一
部分を提供し、そして第一の加温した冷媒の流れを得る
工程、（７）この第一の加温した冷媒の流れを上記の第
二の冷却した冷媒の流れと一緒にし、そして得られた一
緒にした冷媒の流れを加温して第一の温度範囲の寒冷の
うちのもう一つの部分を提供して、第二の加温した冷媒
の流れを得る工程、（８）この第二の加温した冷媒の流
れを第一の冷却した冷媒の流れと一緒にし、そして得ら
れた一緒にした冷媒の流れを加温して第一の温度範囲の
寒冷のうちの更にもう一つの部分を提供して、第三の加
温した冷媒の流れを得る工程、及び（９）この第三の加
温した冷媒の流れを再循環させて（１）の気体の混合冷
媒を提供する工程、を包含する工程により運転される再
循環冷却路を含むことができる。
【００２１】第二の再循環冷却路は、（１）原料ガスを
含む第一のガス流を圧縮及び冷却して冷却した圧縮ガス
流を提供する工程、（２）この冷却した圧縮ガス流のう
ちの第一の部分を仕事膨張させて（ｂ）における低温の
冷媒のうちの少なくとも一部分を提供する工程、（３）
この低温の冷媒を加温して第二の温度範囲の寒冷を提供
する工程、及び（４）得られた加温した冷媒を再循環さ
せて（１）の第一のガス流のうちの一部分を提供する工
程、を包含する工程により運転することができる。第二
の温度範囲における最低温度は一般に、約−１４０℃
（約−２２０°Ｆ）と−１９６℃（−３２０°Ｆ）の間
にある。（１）の第一のガス流のうちのもう一つの部分
は、原料ガスを含むガス補給流により提供することがで
きる。
【００２２】冷却した圧縮ガス流のうちの第二の部分
は、更に冷却して低温の圧縮ガス流を提供することがで
き、この低温の圧縮ガス流の圧力は、少なくとも一部分
液化される減圧した流れを得るため低下させることがで
きる。この減圧した流れは分離容器へ導入することがで
き、そこから液化ガスの流れを抜き出すことができる。
得られた（２）の仕事膨張したガスも、分離容器へ導入
することができ、そこから蒸気の流れを抜き出して
（ｂ）の低温の冷媒のうちの少なくとも一部分を提供す
ることができる。
【００２３】液化ガスの流れの圧力を低下させ、その結
果得られた減圧流をもう一つの分離容器へ導入し、そこ
から最終の液化ガス製品と、低温の蒸気流を抜き出し、
そしてこの低温の蒸気流を加温して、原料ガスの液化の
ための全寒冷のうちのもう一つの部分を提供することが
できる。得られた加温した蒸気流を原料ガスと一緒に
し、その結果得られた一緒にしたガス流を次いで圧縮し
て上記のガス補給流を提供することができる。
【００２４】（２）において冷却した圧縮ガス流のうち
の第一の部分を仕事膨張させることにより発生される仕
事は、（１）の第一のガス流を圧縮するための仕事のう
ちの一部分を提供することができる。
【００２５】（１）における気体の混合冷媒の圧縮は、
中間段で冷却を行う多段圧縮機で行うことができ、その
際、少なくとも一つの中間段の凝縮液の流れは所定の段
から抜き出され、より高い圧力に昇圧され、そしてその
あとの圧縮段からの吐出流と一緒にされる。あるいは、
（１）における気体の混合冷媒の圧縮は、中間段で冷却
を行い中間段の凝縮液を生じさせない多段圧縮機で行う
ことができる。
【００２６】
【発明の実施の形態】本発明は、自動冷却サイクルの使
用を、２種以上の冷媒成分を用いる１以上の閉ループ冷
却サイクルと組み合わせる窒素の液化方法である。この
閉ループ又は再循環冷却サイクルは、最低温度が約−４
３℃（約−４５°Ｆ）と約−１５７℃（約−２５０°
Ｆ）の間、好ましくは約−８７℃（約−１２５°Ｆ）と
約−１５７℃（約−２５０°Ｆ）の間にある温度範囲に
わたる寒冷を提供する。窒素エキスパンダーサイクルが
追加の寒冷を提供し、そのうちの一部は閉ループ又は再
循環冷却サイクルの最低温度未満の温度で提供される。
以下において本発明を窒素の液化について説明するとは
言え、空気を含めて他の低沸点ガス類を本発明の基本原
理を使って液化させることができる。
【００２７】本発明の一つの態様を図１に示す。低圧の
窒素補給原料ガス１００を低圧の窒素再循環流１５４と
一緒にして流れ１０２を作る。流れ１０２を補給圧縮機
１０４で圧縮して流れ１０６を作り、次いでそれを中圧
の窒素再循環流１５６と一緒にして流れ１０８を作る。
流れ１０８を再循環圧縮機１１０で圧縮し、後置冷却器
１１２で冷却して流れ１２０を作り、液化熱交換器１２
２へ導入する。流れ１２０を熱交換器１２２の低温端の
温度と高温端の温度との間の温度まで冷却し、そして流
れ１２４と流れ１４０に分割する。流れ１２４はターボ
エキスパンダー１２６で仕事膨張させて膨張流１２８を
作り、それを中圧の相分離器１３０へ導入する。流れ１
４０は更に冷却して、一般にその臨界温度より低い温度
の流れ１４２を生じさせ、弁１４４を通して減圧し、そ
して中圧の相分離器１３０へ導入する。
【００２８】中圧の相分離器１３０からの蒸気流１４６
を液化熱交換器１２２で寒冷を提供させるためそこで加
温し、中圧の窒素再循環流１５６を生じさせる。中圧の
相分離器１３０からの液体流１３２を更に減圧して、低
圧の相分離器１４８へ導く。この低圧の相分離器からの
蒸気流１５２を液化熱交換器１２２で追加の寒冷を提供
させるためそこで加温し、低圧の窒素再循環流１５４を
生じさせる。低圧の相分離器１４８からの液体流１５０
が液体窒素製品を構成する。
【００２９】一般には炭化水素の混合物でありそして窒
素等のような何らかの低沸点成分を含有していてもよい
混合冷媒再循環蒸気流１６０を、混合冷媒圧縮機１６２
で圧縮し、熱交換器１６４で少なくとも一部分、好まし
くは完全に、凝縮させ、そして流れ１６８として液化熱
交換器１２２へ導入する。流れ１６８を液化熱交換器１
２２で冷却して流れ１７８を生じさせ、それをその後絞
り弁１８０を通して減圧して流れ１８２を生じさせる。
減圧した流れ１８２は典型的に、約−４３℃（約−４５
°Ｆ）より低い、より好ましくは約−８７℃（約−１２
５°Ｆ）より低い温度にある。流れ１８２を気化させ、
液化熱交換器１２２で寒冷を提供させるためそこで加温
して、混合冷媒再循環流１６０を生じさせる。圧縮機１
０４、１１０及び１６２は一般に、簡潔のために図には
示していない中間冷却器付きの、多段圧縮機である。図
１の態様は、本発明の低経費の実施態様である。
【００３０】本発明のもう一つの態様を図２に示す。図
２の窒素サイクルの運転は、１００と１５６のものを利
用する図１の態様から変更されていない。圧縮しそして
少なくとも部分的に凝縮させた混合冷媒流１６８を分割
して二つの部分、すなわち流れ２６８と２７０にする。
流れ２７０を熱交換器１２２で冷却して流れ２７２を生
じさせ、弁２７４を通して減圧して流れ２７６を作る。
続いて、流れ２７６を熱交換器１２２で寒冷を提供させ
るためそこで気化させ且つ加温し、そして混合冷媒圧縮
機１６２の中間段の箇所へ流れ２６２として導入する。
【００３１】流れ２６８を熱交換器１２２で流れ２７２
よりも低い温度まで冷却して流れ２７８を生じさせ、そ
れを弁２８０を通して流れ２７６の圧力より低い圧力ま
で減圧する。この結果、減圧した流れ２８２が得られ、
その温度は約−４３℃（約−４５°Ｆ）より低く、より
好ましくは約−８７℃（約−１２５°Ｆ）より低い。流
れ２８２を熱交換器１２２で追加の寒冷を提供させるた
めそこで気化させ且つ加温し、そして混合冷媒圧縮機１
６２へ流れ２６０として導入する。
【００３２】この態様の効率は、混合冷媒を混合冷媒圧
縮機１６２へ二つの圧力レベルで戻し、それにより動力
を減少させるので、図１の態様以上に改善される。更に
別の圧力レベルを使用してもよいが、そのようなオプシ
ョンには効率と資本支出との交換取引が伴う。
【００３３】図３は本発明のもう一つの態様を示してい
る。図３の窒素サイクルの運転は、１００と１５６のも
のを利用する図１の態様から変更されていない。混合冷
媒再循環流１６０を混合冷媒圧縮機１６２で圧縮し、熱
交換器１６４で部分的に凝縮させて流れ１６８を作り、
そして相分離器３６６へ導入する。より低揮発性の成分
を富ませた液体流３７０を相分離器３６６から抜き出
し、液化熱交換器１２２で冷却して流れ３７２を生じさ
せ、そして弁３７４を通し減圧して流れ３７６を作る。
より高揮発性の成分を富ませた相分離器３６６からの蒸
気流３６８を液化熱交換器１２２で冷却し、少なくとも
部分的に、好ましくは完全に、凝縮させて流れ３７８を
生じさせる。流れ３７８を弁３８０を通して減圧して、
一般には約−４３℃（約−４５°Ｆ）より低く、好まし
くは約−８７℃（約−１２５°Ｆ）より低く、より好ま
しくは約−１１５℃（約−１７５°Ｆ）より低い温度の
流れ３８２を生じさせる。
【００３４】流れ３８２を液化熱交換器１２２で寒冷を
提供させるためそこで気化させ加温して流れ３８４を生
じさせ、これを流れ３７６と一緒にして流れ３８６を作
る。この一緒にした流れをそこで追加の寒冷を提供させ
るため更に気化させ加温して、混合冷媒再循環流１６０
を生じさせる。この態様は、混合冷媒流１６８をより高
揮発性の部分とより低揮発性の部分とに分けることが寒
冷をより低い温度でより効率的に発生させるのを可能に
するので、図１の態様以上の改善となる。
【００３５】もう一つの態様を、図３の態様を改変した
ものとして図４に示す。図４における窒素サイクルの運
転は、１００と１５６のものを利用する図１の態様から
変更されていない。圧縮し部分的に凝縮させた混合冷媒
流１６８を相分離器３６６に導入する。より低揮発性の
成分に富ませた液体流３７０を、相分離器３６６から抜
き出し、液化熱交換器１２２で冷却して流れ３７２を生
じさせ、そして弁３７４を通し減圧して流れ４７６を作
る。次に、流れ４７６を熱交換器１２２で追加の寒冷を
生じさせるためそこで気化させ加温して、混合冷媒圧縮
機１６２へ流れ２６２として導入する。
【００３６】相分離器３６６からの、より高揮発性の成
分に富ませた蒸気流３６８を熱交換器１２２で、流れ３
７２よりも低い温度まで冷却して流れ３７８を生じさせ
る。この流れを弁３８０を通し、流れ４７６の圧力より
低い圧力まで減圧して、流れ３８２を作る。減圧した流
れ３８２は、約−４３℃（約−４５°Ｆ）より低く、好
ましくは約−８７℃（約−１２５°Ｆ）より低く、より
好ましくは約−１１５℃（約−１７５°Ｆ）より低い温
度にある。次に、流れ３８２を熱交換器１２２で追加の
寒冷を生じさせるためそこで気化させ加温し、そして混
合冷媒圧縮機１６２へ流れ２６０として導入する。
【００３７】図５は図４の態様を改良したものを説明す
る。図５の窒素サイクルの運転は、１００と１５６のも
のを利用する図１の態様から変更されていない。圧縮し
部分的に凝縮させた混合冷媒流１６８を相分離器３６６
に導入する。相分離器３６６から液体流を抜き出して、
流れ５６９と５７０に分割する。流れ５７０を液化熱交
換器１２２で冷却して流れ３７２を生じさせ、弁３７４
を通して減圧して流れ４７６を作る。次に、流れ４７６
を熱交換器１２２で寒冷を生じさせるためそこで気化さ
せ加温し、そして混合冷媒圧縮機１６２へ流れ２６２と
して導入する。
【００３８】相分離器３６６からの蒸気流３６８を流れ
５６９と一緒にして流れ５６８を作る。続いて、流れ５
６８を熱交換器１２２で流れ３７２よりも低い温度まで
冷却して流れ３７８を生じさせ、それを弁３８０を通し
て流れ４７６の圧力より低い圧力まで減圧して流れ３８
２を作る。減圧した流れ３８２は、約−４３℃（約−４
５°Ｆ）より低く、好ましくは約−８７℃（約−１２５
°Ｆ）より低く、より好ましくは約−１１５℃（約−１
７５°Ｆ）より低い温度にある。続いて、流れ３８２を
熱交換器１２２で追加の寒冷を提供させるためそこで気
化させ加温して、次に混合冷媒圧縮機１６２へ流れ２６
０として導入する。流れ３６８へ流れ５６９を加えるこ
とが、流れ５６８の組成の微調整を可能にする。
【００３９】図１〜５の態様に対して、混合冷媒サイク
ル内に相分離の追加の段階を加えることにより多くの適
度の改良を行うことができる。一つの例を図６に示す
が、これは図３のプロセスを改良したものである。図６
における窒素サイクルの運転は、１００と１５６のもの
を利用する図１の態様から変更されていない。混合冷媒
再循環流１６０を混合冷媒圧縮機１６２で圧縮し、熱交
換器１６４で部分的に凝縮させて流れ１６８を作り、相
分離器３６６へ導入する。相分離器３６６から、より低
揮発性の成分に富ませた液体流３７０を抜き出し、液化
熱交換器１２２で冷却して流れ３７２を生じさせ、弁３
７４を通し減圧して流れ３７６を作る。
【００４０】より高揮発性の成分に富ませた相分離器３
６６からの蒸気流３６８を、液化熱交換器１２２で冷却
し少なくとも部分的に凝縮させて流れ６７８を生じさせ
る。流れ６７８を随意に減圧し、次いで相分離器６８０
へ送って蒸気流６８２と液体流６８４とを作る。より高
揮発性の成分に一層富ませた流れ６８２を熱交換器１２
２で更に冷却して流れ３７８を作る。続いて、流れ３７
８を弁３８０を通して減圧して流れ３８２を生じさせ、
そしてそれを液化熱交換器１２２で気化させ加温して寒
冷を提供させ且つ中間流６８６を生じさせる。流れ６８
６を相分離器６８０からの液体流６８４と一緒にして流
れ６８８を作る。随意に、流れ６８４を、中間流６８６
と一緒にするより前に冷却してもよい。流れ６８８を更
に気化させて追加の寒冷を提供させ、且つ流れ６９０を
作って、それを流れ３７６と一緒にして流れ３８６を作
る。この流れを気化させて追加の寒冷を提供させ、そし
て加温して混合冷媒再循環流１６０を生じさせる。分離
器６８０の追加は、図３の態様を使って効率的に実現す
ることができるよりも低い温度の冷媒として使用するた
めのより高揮発性の成分に更に富ませた蒸気を生じさせ
るための手段を提供する。
【００４１】図７は、組成を異にする複数の冷媒を用い
複数の冷却サイクルを使って低温を得ることができる別
の態様を提示するものである。図７の窒素サイクルの運
転は、１００と１５６のものを利用する図１の態様から
変更されていない。第一の冷媒再循環流７６０を第一の
再循環圧縮機７６２で圧縮し、次に熱交換器７６４で冷
却し少なくとも部分的に凝縮させて流れ７６６を作る。
流れ７６６を熱交換器１２２で冷却して流れ７６８を生
じさせ、次いで弁７７０を通して減圧して流れ７７２を
作る。続いて、流れ７２２を熱交換器１２２で寒冷を提
供させるためそこで気化させ加温して、第一の冷媒再循
環流７６０を生じさせる。第二の冷媒再循環流７８０を
第二の再循環圧縮機７８２で圧縮し、熱交換器７８４で
冷却して流れ７８６を作る。流れ７８６を熱交換器１２
２で冷却し凝縮させて、流れ７６８よりも冷たい流れ７
８８を生じさせる。流れ７８８を弁７９０を通し減圧し
て流れ７９２を作り、それを熱交換器１２２で追加の寒
冷を提供させるためそこで気化させ加温して、第二の冷
媒再循環流７８０を生じさせる。第一の冷媒と第二の冷
媒は純粋な成分でもよくあるいは複数成分の混合物でも
よい。この態様において説明したように、第一の冷媒の
揮発度は第二の冷媒の揮発度よりも低い。図７の態様
は、場合により、特に第一及び第二の冷媒が純粋成分で
ある場合に、図３〜６の態様よりも運転するのが簡単で
あろう。図７により説明される態様の不都合は、多数の
圧縮機を使用しなくてはならず、その結果資本費が高く
なりかねない、ということである。図７の態様を本質的
に純粋な冷媒成分を使って実施するときには、第一の冷
媒用の典型的な流体はプロパン、そして第二の冷媒用の
典型的流体はエタン（又はエチレン）である。図７の態
様における第二の冷媒は分割してもよく、そしてそれら
の流れは異なる圧力レベルで気化させられる。
【００４２】先の開示では、ガスの圧縮を一般的に説明
し、そして具体的な圧縮工程について詳しく検討しなか
った。図８は、図３の態様で使用される、窒素圧縮機
（上部のフローダイヤグラム）及び冷媒圧縮機（下部の
フローダイヤグラム）のための可能性のある圧縮構成を
図示している。窒素圧縮機では、一緒にした窒素の戻り
流１０８を、一般に絶対圧４８３ｋＰａ（７０ｐｓｉ
ａ）と６９０ｋＰａ（１００ｐｓｉａ）の間の範囲の圧
力で第一段に導入する。流れ１０８を多段階式に、この
例では５段階で、圧縮し、そして最初の４つの段階のそ
れぞれの吐出側で中間冷却器を使用する。圧縮段階のう
ちの少なくとも大部分を電気モーターで駆動するのが慣
例であり、スチームタービン又はガスタービンを随意に
使用してもよい。この例では、窒素エキスパンダー１２
６で窒素圧縮の５段階目を駆動している。圧縮に続い
て、圧縮窒素を後置冷却器１１２で冷却して、一般に絶
対圧４１４０ｋＰａ（６００ｐｓｉａ）と１０３００ｋ
Ｐａ（１５００ｐｓｉａ）の間、より一般には絶対圧６
２１０ｋＰａ（９００ｐｓｉａ）と８６２０ｋＰａ（１
２５０ｐｓｉａ）の間の圧力の流れ１２０を生じさせ
る。
【００４３】混合冷媒再循環圧縮機１６２を図８の下部
のフローダイヤグラムに示す。入口及び出口の圧力は、
組成や冷媒温度レベルを含めた多数の因子のために、非
常に変わりやすい。入口圧力の典型的な値は絶対圧１０
３ｋＰａ（１５ｐｓｉａ）と４８３ｋＰａ（７０ｐｓｉ
ａ）の間の範囲にあり、典型的な出口圧力は絶対圧１０
３０ｋＰａ（１５０ｐｓｉａ）と３４５０ｋＰａ（５０
０ｐｓｉａ）の間の範囲にある。混合冷媒圧縮に共通の
もう一つの特徴は、より低揮発性の成分、例えばブタン
やペンタンといったものが、流体が圧縮段階の間で中間
冷却される際に気相から部分的に凝縮することである。
その結果として、相分離器を導入して、図示した圧縮段
階の間で凝縮した液を回収する。これらの凝縮した液を
ポンプで圧縮機吐出圧力まで昇圧し、圧縮の最後の段階
から出てくる圧縮ガス流と混ぜる。流体の混合はしばし
ば、例えば、熱交換器１６４での最終の冷却及び凝縮よ
り前に行われる。混合冷媒組成の注意深い選択と中間冷
却及び段階圧縮比に対する調整とが、中間冷却器分離器
の一部又は全部をなくすのを可能にすることができる。
【００４４】図１〜７で使用する窒素サイクルは、多数
の可能な構成のうちのほんの一つに過ぎない。本発明
は、冷却し圧縮した窒素のうちの一部分の仕事膨張を基
にした既知の窒素サイクルのいずれも利用することがで
きる。例えば、上述の態様は単一のターボエキスパンダ
ー（１２６）を使用してはいるが、動力費が高く及び／
又は液の生産量が多い場合には、多数のターボエキスパ
ンダーの使用、及びそれに関連する、より低い動力必要
量の利益を、保証することができる。更に、効率の向上
のために、減圧弁１４４の代わりに「高密度流体エキス
パンダー」と呼ばれることがよくある仕事を発生するエ
キスパンダーを使用してもよい。
【００４５】原料ガスを液化させる圧力は、所望なら窒
素エキスパンダーへの入口圧力と違ってもよい。この場
合には、液化させようとするガスの圧力は一般に、エキ
スパンダー入口の圧力より高くなる。
【００４６】図１〜７で説明した冷却サイクルは、全て
を網羅してはない。本発明は、閉ループ操作を基にし、
冷却サイクルで少なくとも二つの成分を使用し、そして
寒冷の提供のために冷媒流体の気化を利用する、任意の
単一混合冷媒、複混合冷媒、又はカスケードサイクルを
使って実施することができる。加えて、冷却サイクルで
使用する減圧弁、例えば図３の弁３７４や３８０に代え
て、効率の向上のために仕事発生エキスパンダーを使う
ことができよう。更に、減圧弁から出てくる冷媒流と液
化熱交換器に入ってくる冷媒流は、単一相の液であるこ
とが望ましい。これは効率に関して言えば完全に最適で
はないかもしれないものの、熱交換機器の設計は単純に
なろう。図８に示された圧縮の配置構成は説明のために
用意したものであり、本発明の範囲を限定しようとする
ものではない。
【００４７】
【実施例】以下の例は、図３に示した本発明の態様を説
明し、それをプロセスの熱収支及び物質収支により図９
のより伝統的な従来技術の方法と比較するものである。
モル基準で表した、この例のための混合冷媒組成は、メ
タンが２３％、エタンが３８％、プロパンが１４％、ブ
タン類が１４％、ペンタン類が１１％である。
【００４８】図９は、典型的、効率的な、エキスパンダ
ー２基の窒素再循環液化プロセスを示している。低圧の
窒素補給蒸気１００を低圧の窒素再循環流１５４と一緒
にして流れ１０２を作る。流れ１０２を補給圧縮機１０
４で圧縮して流れ１０６を作る。流れ１０６を中圧の窒
素再循環流１５６と一緒にして流れ１０８を作る。流れ
１０８を再循環圧縮機１１０で圧縮し、後置冷却器９１
２で冷却し、そして流れ９１６と流れ９２０とに分割す
る。流れ９２０を液化熱交換器１２２で冷却して流れ９
２２を作り、次いでターボエキスパンダー９２４で膨張
させる。流れ９１６は圧縮機９１８で更に圧縮し、次い
で後置冷却器１１２で冷却して流れ１２０を作る。流れ
１２０を、熱交換器の低温端及び高温端の温度の中間の
温度まで冷却し、流れ１２４と流れ１４０とに分割す
る。流れ１２４をターボエキスパンダー１２６で仕事膨
張させて流れ１２８を作り、中圧の相分離器１３０へ導
入する。
【００４９】流れ１４０を更に冷却して温度がその臨界
温度より低い流れ１４２を生じさせ、弁１４４を通して
減圧し、そして中圧の相分離器１３０へ導入する。この
中圧相分離器からの蒸気流１４６を液化熱交換器１２２
で部分的に加温して、寒冷を提供させ且つ流れ９２８を
作り、それをターボエキスパンダー９２４からの流れ９
２６と一緒にし十分に加温して、追加の寒冷と中圧窒素
再循環流１５６とを生じさせる。中圧相分離器からの液
体流１３２を更に減圧し、低圧相分離器１４８へ導入す
る。この低圧相分離器からの蒸気流１５２を液化熱交換
器１２２で加温して、低圧窒素再循環流１５４を生じさ
せる。低圧相分離器からの液体流１５０が、最終の液体
窒素製品を構成する。
【００５０】図３の態様と図９の従来技術の方法との比
較を下記の表１と表２に示す。
【００５１】
【表１】
【００５２】
【表２】
【００５３】この仕事膨張させる例から得られた結果か
ら、本発明は伝統的な従来技術のものより８．５％少な
い動力を消費することが示される。更に、資本費を構成
するものの一つである据付機械装置の動力は、本発明の
場合３０％少ない。
【００５４】このように、本発明は、ガスの液化、特に
窒素の液化のための方法を提供し、そしてそれは窒素の
自動冷却サイクルの使用を、２種以上の冷媒成分を用い
る１以上の閉ループ冷却サイクルと組み合わせる。この
閉ループ又は再循環冷却サイクルは、最低温度が典型的
に約−４３℃（約−４５°Ｆ）と約−１５７℃（約−２
５０°Ｆ）の間の温度範囲内の寒冷を提供する。窒素エ
キスパンダーサイクルが追加の寒冷を提供し、そのうち
の一部は閉ループ又は再循環冷却サイクルの最低温度よ
り低い温度で提供される。窒素エキスパンダーサイクル
の冷却範囲の最低温度は、一般に約−１４０℃（約−２
２０°Ｆ）と約−１９６℃（約−３２０°Ｆ）の間にあ
る。二つの異なる冷媒系を組み合わせて使用すること
が、各系が最適な温度範囲で最も効率的に機能を果たす
のを可能にし、それにより液化のための動力消費量を低
減させる。
【００５５】本発明の本質的な特徴は上述の開示に完全
に記載されている。当業者は、本発明を理解することが
でき、そして本発明の基本精神から逸脱することなく、
且つ特許請求の範囲に記載されたものと均等あるいは同
等のものから逸脱することなく、様々な改変を行うこと
ができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】窒素を液化するための寒冷を提供するのに窒素
エキスパンダーサイクルと閉ループ混合冷媒サイクルと
を利用する本発明の態様の概要フローダイヤグラムであ
る。
【図２】閉ループ混合冷媒サイクルが二つの別個の熱交
換循環路において二つの異なる圧力レベルで冷媒を気化
させることにより寒冷を提供する本発明のもう一つの態
様を説明する図である。
【図３】閉ループ混合冷媒サイクルが圧縮し部分的に凝
縮させた冷媒を二つの別個の熱交換循環路において冷却
及び減圧される蒸気流と液体流とに分けることにより寒
冷を提供する本発明のもう一つの態様を説明する図であ
る。
【図４】閉ループ混合冷媒サイクルが圧縮し部分的に凝
縮させた冷媒を二つの異なる圧力レベルの二つの別個の
熱交換循環路において冷却及び減圧される蒸気流と液体
流とに分けることにより寒冷を提供する本発明のもう一
つの態様を説明する図である。
【図５】冷媒の液体流のうちの一部分を冷却前に冷媒の
蒸気流と一緒にする、図４の態様と同様の本発明のもう
一つの態様を説明する図である。
【図６】冷媒の蒸気流のうちの一部分を、冷却及び減圧
後に追加の液体及び蒸気流に分け、この追加の蒸気流を
冷却し減圧する、図３の態様と同様の本発明のもう一つ
の態様を説明する図である。
【図７】二つの独立した閉ループ冷媒サイクルを利用す
る本発明のもう一つの態様を説明する図である。
【図８】窒素と冷媒の圧縮のために別の多段圧縮機を使
用する本発明のもう一つの態様を説明する図である。
【図９】従来技術の窒素液化装置のサイクルの概要フロ
ーダイヤグラムである。
【符号の説明】
１０４…補給圧縮機 １１０…再循環圧縮機 １１２…後置冷却器 １２２…液化熱交換器 １２６…エキスパンダー １３０…中圧相分離器 １４８…低圧相分離器 １６２…混合冷媒圧縮機 １６４…後置冷却器 ３６６、６８０…相分離器 ７６２、７８２…再循環圧縮機 ７６４、７８４…後置冷却器
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 アダム エイドリアン ブロストウ アメリカ合衆国，ペンシルベニア 18949, エモース，コロニアル コート 126 (72)発明者 ラケシュ アグロール アメリカ合衆国，ペンシルベニア 18049, エモース，コモンウエルス ドライブ 4312 (72)発明者 ドン マイケル ハーロン アメリカ合衆国，ペンシルベニア 18051, フォゲルスビル，ピーチ レーン 8228 (72)発明者 マーク ジュリアン ロバーツ アメリカ合衆国，ペンシルベニア 19529, ケンプトン，カナリス ドライブ 8866

Claims (23)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 原料ガスを冷却し凝縮させるのに必要と
    される全寒冷のうちの少なくとも一部を、 （ａ）少なくとも一つの再循環冷却路を含み、２種以上
    の冷媒成分を使用しそして第一の温度範囲の寒冷を提供
    する第一の冷却系、及び（ｂ）低温の冷媒を、少なくと
    も一部分は、原料ガスを含み且つ原料ガスと同じ組成を
    有する冷却し昇圧した冷媒流を仕事膨張させることによ
    り発生させ、そしてそれが第二の温度範囲の寒冷を提供
    する第二の冷却系、を使って提供することを含む、原料
    ガスの液化方法。
  2. 【請求項２】 前記第二の温度範囲における最低温度が
    前記第一の温度範囲における最低温度よりも低い、請求
    項１記載の方法。
  3. 【請求項３】 前記原料ガスが窒素を含む、請求項２記
    載の方法。
  4. 【請求項４】 前記原料ガスにおける窒素濃度が空気中
    の窒素の濃度と等しいか又はそれより高い、請求項３記
    載の方法。
  5. 【請求項５】 前記第一の冷却系が、 （１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、 （２）得られた圧縮混合冷媒を冷却し少なくとも部分的
    に凝縮させる工程、 （３）得られた少なくとも部分的に凝縮した圧縮混合冷
    媒を減圧する工程、 （４）得られた減圧した混合冷媒を気化させて第一の温
    度範囲の寒冷を提供し、且つ気化した冷媒を得る工程、
    及び （５）この気化した混合冷媒を再循環させて（１）の気
    体の混合冷媒を提供する工程、を包含する工程により運
    転される再循環冷却路を含む、請求項１記載の方法。
  6. 【請求項６】 前記第一の温度範囲における最低温度が
    −８７℃（−１２５°Ｆ）と−１５７℃（−２５０°
    Ｆ）の間にある、請求項２又は５記載の方法。
  7. 【請求項７】 前記混合冷媒が、窒素と、含有炭素原子
    数が１以上の炭化水素とからなる群より選ばれる２種以
    上の成分を含む、請求項５記載の方法。
  8. 【請求項８】 前記第一の冷却系が、 （１）次の（１ａ）〜（１ｅ）、すなわち （１ａ）第一の気体冷媒を圧縮する工程、 （１ｂ）得られた圧縮した第一の気体冷媒を冷却し少な
    くとも部分的に凝縮させる工程、 （１ｃ）得られた少なくとも部分的に凝縮した第一の冷
    媒を減圧する工程、 （１ｄ）得られた減圧した第一の冷媒を気化させて寒冷
    を提供し、且つ気化した第一の冷媒を得る工程、及び （１ｅ）この気化した第一の冷媒を再循環させて（１
    ａ）の気体冷媒を提供する工程、を包含する工程により
    運転される第一の再循環冷却路、並びに （２）次の（２ａ）〜（２ｅ）、すなわち （２ａ）第二の気体冷媒を圧縮する工程、 （２ｂ）得られた圧縮した第二の気体冷媒を冷却し少な
    くとも部分的に凝縮させる工程、 （２ｃ）得られた少なくとも部分的に凝縮した第二の冷
    媒を減圧する工程、 （２ｄ）得られた減圧した第二の冷媒を気化させて寒冷
    を提供し、且つ気化した第二の冷媒を得る工程、及び （２ｅ）この気化した第二の冷媒を再循環させて（２
    ａ）の第二の気体冷媒を提供する工程、を包含する工程
    により運転される第二の再循環冷却路、を含む、請求項
    １記載の方法。
  9. 【請求項９】 前記第二の再循環冷却路における最低温
    度が前記第一の再循環冷却路における最低温度より低
    い、請求項８記載の方法。
  10. 【請求項１０】 前記第一の気体冷媒と前記第二の気体
    冷媒がおのおの、窒素と、含有炭素原子数が１以上の炭
    化水素とからなる群より選ばれる成分を１種以上含む、
    請求項８記載の方法。
  11. 【請求項１１】 前記第一の冷却系が、 （１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、 （２）得られた圧縮混合冷媒のうちの第一の部分を冷却
    し少なくとも部分的に凝縮させる工程、 （３）得られた少なくとも部分的に凝縮した圧縮混合冷
    媒を減圧する工程、 （４）得られた（３）の減圧した部分凝縮圧縮混合冷媒
    を気化させて第一の温度範囲の寒冷のうちの第一の部分
    を提供し、且つ気化した冷媒を得、そしてこの気化した
    冷媒を圧縮する工程、 （５）上記の得られた圧縮混合冷媒のうちの第二の部分
    を冷却し少なくとも部分的に凝縮させる工程、 （６）得られた少なくとも部分的に凝縮した圧縮混合冷
    媒を減圧する工程、 （７）得られた減圧した部分の混合冷媒を気化させて第
    一の温度範囲の寒冷のうちの第二の部分を提供し、且つ
    追加の気化した冷媒を得る工程、及び （８）得られた（４）の圧縮した気化冷媒と（７）の追
    加の気化冷媒とを一緒にして、その結果得られた一緒に
    した気化冷媒を再循環させて（１）の気体の混合冷媒を
    提供する工程、を包含する工程により運転される再循環
    冷却路を含む、請求項１記載の方法。
  12. 【請求項１２】 前記得られた圧縮した混合冷媒を冷却
    し、部分的に凝縮させ、そして液体の流れと蒸気の流れ
    に分け、当該液体の流れが前記得られた圧縮混合冷媒の
    うちの第一の部分を提供し、当該蒸気の流れが前記得ら
    れた圧縮混合冷媒のうちの第二の部分を提供する、請求
    項１１記載の方法。
  13. 【請求項１３】 前記液体の流れのうちの一部分を前記
    得られた圧縮混合冷媒のうちの第二の部分と一緒にす
    る、請求項１２記載の方法。
  14. 【請求項１４】 前記第一の冷却系が、 （１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、 （２）得られた圧縮混合冷媒を冷却し、部分的に凝縮さ
    せ、そして液体の冷媒の流れと蒸気の冷媒の流れとに分
    ける工程、 （３）この液体の冷媒の流れを更に冷却し且つ減圧して
    第一の冷却し減圧した冷媒の流れを得る工程、 （４）上記の冷却した蒸気の冷媒の流れを冷却し、少な
    くとも部分的に凝縮させ、そして減圧して、第二の冷却
    し減圧した冷媒の流れを得る工程、 （５）この第二の冷却し減圧した冷媒の流れを加温して
    第一の温度範囲の寒冷のうちの一部分を提供し、且つ加
    温した第二の減圧した冷媒の流れを得る工程、 （６）上記第一の冷却し減圧した冷媒の流れと上記の加
    温した第二の減圧した冷媒の流れとを一緒にして、得ら
    れた一緒にした冷媒の流れを加温して第一の温度範囲の
    寒冷のうちの別の部分を提供する工程、及び （７）得られた加温した一緒にした冷媒の流れを再循環
    させて（１）の気体の混合冷媒を提供する工程、を包含
    する工程により運転される再循環冷却路を含む、請求項
    １記載の方法。
  15. 【請求項１５】 前記第一の冷却系が、 （１）気体の混合冷媒を圧縮する工程、 （２）得られた圧縮混合冷媒を冷却し、部分的に凝縮さ
    せ、そして第一の液体の冷媒の流れと第一の蒸気の冷媒
    の流れとに分ける工程、 （３）この第一の液体の冷媒の流れを更に冷却しそして
    減圧して第一の冷却した冷媒の流れを得る工程、 （４）上記の第一の蒸気の冷媒の流れを冷却し、部分的
    に凝縮させ、そして得られた流れを分けて第二の液体の
    冷媒の流れと第二の蒸気の冷媒の流れを得る工程、 （５）この第二の蒸気の冷媒の流れを冷却し、少なくと
    も部分的に凝縮させ、そして減圧して、第二の冷却した
    冷媒の流れを得る工程、 （６）この第二の冷却した冷媒の流れを加温して第一の
    温度範囲の寒冷のうちの一部分を提供し、そして第一の
    加温した冷媒の流れを得る工程、 （７）この第一の加温した冷媒の流れを上記の第二の冷
    却した冷媒の流れと一緒にし、そして得られた一緒にし
    た冷媒の流れを加温して第一の温度範囲の寒冷のうちの
    もう一つの部分を提供して、第二の加温した冷媒の流れ
    を得る工程、 （８）この第二の加温した冷媒の流れを第一の冷却した
    冷媒の流れと一緒にし、そして得られた一緒にした冷媒
    の流れを加温して第一の温度範囲の寒冷のうちの更にも
    う一つの部分を提供して、第三の加温した冷媒の流れを
    得る工程、及び （９）この第三の加温した冷媒の流れを再循環させて
    （１）の気体の混合冷媒を提供する工程、を包含する工
    程により運転される再循環冷却路を含む、請求項１記載
    の方法。
  16. 【請求項１６】 前記第二の再循環冷却路が、 （１）原料ガスを含む第一のガス流を圧縮及び冷却して
    冷却した圧縮ガス流を提供する工程、 （２）この冷却した圧縮ガス流のうちの第一の部分を仕
    事膨張させて（ｂ）における低温の冷媒のうちの少なく
    とも一部分を提供する工程、 （３）この低温の冷媒を加温して第二の温度範囲の寒冷
    を提供する工程、及び （４）得られた加温した冷媒を再循環させて（１）の第
    一のガス流のうちの一部分を提供する工程、を包含する
    工程により運転する、請求項１記載の方法。
  17. 【請求項１７】 前記第二の温度範囲における最低温度
    が−１４０℃（−２２０°Ｆ）と−１９６℃（−３２０
    °Ｆ）の間にある、請求項６又は１６記載の方法。
  18. 【請求項１８】 （１）の第一のガス流のうちのもう一
    つの部分を原料ガスを含むガス補給流により提供する、
    請求項１６記載の方法。
  19. 【請求項１９】 前記冷却した圧縮ガス流のうちの第二
    の部分を更に冷却して低温の圧縮ガス流を提供し、この
    低温の圧縮ガス流を減圧して、少なくとも一部分液化さ
    れる減圧した流れを得、この減圧した流れを分離容器へ
    導入し、そしてそこから液化ガスの流れを抜き出すこと
    を更に含む、請求項１８記載の方法。
  20. 【請求項２０】 得られた（２）の仕事膨張したガスを
    前記分離容器へ導入し、そしてそこから蒸気の流れを抜
    き出して（ｂ）の低温の冷媒のうちの少なくとも一部分
    を提供する、請求項１９記載の方法。
  21. 【請求項２１】 前記液化ガスの流れを減圧し、その結
    果得られた減圧流をもう一つの分離容器へ導入し、そこ
    から最終の液化ガス製品と、低温の蒸気流とを抜き出
    し、この低温の蒸気流を加温して、原料ガスの液化のた
    めの全寒冷のうちのもう一つの部分を提供し、得られた
    加温した蒸気流を前記原料ガスと一緒にし、その結果得
    られた一緒にしたガス流を圧縮して前記ガス補給流を提
    供することを更に含む、請求項２０記載の方法。
  22. 【請求項２２】 （２）において冷却した圧縮ガス流の
    うちの第一の部分を仕事膨張させることにより発生され
    る仕事が、（１）の第一のガス流を圧縮するための仕事
    のうちの一部分を提供する、請求項１６記載の方法。
  23. 【請求項２３】 （１）における気体の混合冷媒の圧縮
    を、ｉ）中間段で冷却を行う多段圧縮機で行い、少なく
    とも一つの中間段の凝縮液の流れを所定の段から抜き出
    し、より高い圧力に昇圧し、そしてそのあとの圧縮段か
    らの吐出流と一緒にし、又は、ｉｉ）中間段で冷却を行
    い中間段の凝縮液を生じさせない多段圧縮機で行う、請
    求項５記載の方法。
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