JP2000344571A - Porcelain composition - Google Patents

Porcelain composition

Info

Publication number
JP2000344571A
JP2000344571A JP11157079A JP15707999A JP2000344571A JP 2000344571 A JP2000344571 A JP 2000344571A JP 11157079 A JP11157079 A JP 11157079A JP 15707999 A JP15707999 A JP 15707999A JP 2000344571 A JP2000344571 A JP 2000344571A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
forsterite
less
composition
spinel
calcium titanate
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP11157079A
Other languages
Japanese (ja)
Other versions
JP3865970B2 (en
Inventor
Migiwa Ando
汀 安藤
Yutaka Higashida
豊 東田
Noriyoshi Shibata
柴田  典義
Tsutomu Kadooka
勉 角岡
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Japan Fine Ceramics Center
Niterra Co Ltd
Original Assignee
Japan Fine Ceramics Center
NGK Spark Plug Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Japan Fine Ceramics Center, NGK Spark Plug Co Ltd filed Critical Japan Fine Ceramics Center
Priority to JP15707999A priority Critical patent/JP3865970B2/en
Publication of JP2000344571A publication Critical patent/JP2000344571A/en
Application granted granted Critical
Publication of JP3865970B2 publication Critical patent/JP3865970B2/en
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a porcelain composition having a dielectric constant whose temperature dependence is controlled in the microwave region. SOLUTION: This porcelain composition comprises forsterite, calcium titanate and spinel in a ratio of their respective molar fractions [forsterite : (calcium titanate) : spinel] such that the point representing the ratio falls within a specific compositional region containing at least two components including forsterite in the ternary system composition diagram with respect to these three components. Also, the temperature coefficient (τ) of the dielectric constant of the composition is -100 to +50 ppm/ deg.C.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、高周波特性に優
れ、電子通信機器等の高周波デバイスに適用する磁器組
成物に関する。
The present invention relates to a porcelain composition having excellent high-frequency characteristics and applicable to high-frequency devices such as electronic communication equipment.

【0002】[0002]

【従来の技術】高周波特性に優れる磁器組成物として、
フォルステライト磁器組成物が知られている。フォルス
テライトは、MgOと、SiO2の反応生成物より構成
されている。かかるフォルステライトにおいて、原料粉
末における不純物量を規制し、粉末の粒度を制御するこ
とにより、フォルステライトの、高周波領域における誘
電損失を小さくする技術が開発されている(特開平5−
262562号公報)。かかるフォルステライトにおい
ては、tanδは、10-4〜10-5の境界領域にある。
2. Description of the Related Art As a porcelain composition having excellent high frequency characteristics,
Forsterite porcelain compositions are known. Forsterite is composed of a reaction product of MgO and SiO 2 . In such a forsterite, a technique has been developed to reduce the dielectric loss of the forsterite in a high-frequency region by controlling the amount of impurities in the raw material powder and controlling the particle size of the powder (Japanese Patent Application Laid-Open No. H5-205).
262562). In such forsterite, tan δ is in the boundary region of 10 -4 to 10 -5 .

【0003】しかしながら、例えば、情報伝送量の増大
に対応するには、高速通信技術の開発の要請が高まって
いる。通信の高速化には、高周波デバイス材料が、信号
を遅延・減衰させないように、低誘電率及び低誘電損失
であることが望まれる。また、通信周波数帯の細分化に
対応して、通信周波数の精密化・安定化も望まれてい
る。このためには、誘電率の温度依存性を小さくするこ
とが重要である。
However, for example, in order to cope with an increase in the amount of information transmission, there is an increasing demand for the development of high-speed communication technology. For high-speed communication, it is desired that the high-frequency device material has a low dielectric constant and a low dielectric loss so as not to delay or attenuate a signal. In addition, there is also a demand for refinement and stabilization of communication frequencies in response to subdivision of communication frequency bands. For this purpose, it is important to reduce the temperature dependence of the dielectric constant.

【0004】[0004]

【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明では、
マイクロ波領域において誘電率の温度依存性が制御され
た磁器組成物を提供することを目的とする。
Therefore, in the present invention,
An object of the present invention is to provide a porcelain composition in which the temperature dependence of the dielectric constant is controlled in a microwave region.

【0005】[0005]

【課題を解決するための手段】本発明は、フォルステラ
イトを含め、他の化合物につき、低誘電損失と誘電率の
温度依存性につき検討し、フォルステライトの誘電率の
温度係数(τ:+116ppm)を小さくするために、
フォルステライトとは逆の温度係数を有する材料として
チタン酸カルシウム(τ:−1800ppm)を選び、
これをフォルステライトに配合し、さらに、チタン酸カ
ルシウムを配合することによって生じる誘電損失の増加
をスピネルの追加によって抑制できた。すなわち、本発
明は、フォルステライトと、チタン酸カルシウムと、ス
ピネルのモル分率(フォルステライト:チタン酸カルシ
ウム:スピネル)が、これら三成分系の組成図におい
て、フォルステライトを含む少なくとも二成分を有する
組成領域にあり、周波数(GHz)/誘電体損失(tan
δ)が、20,000以上である、磁器組成物を提供す
る。本発明は、フォルステライトと、チタン酸カルシウ
ムと、スピネルのモル分率(フォルステライト:チタン
酸カルシウム:スピネル)が、これら三成分系の組成図
において、フォルステライトを含む少なくとも二成分を
含む組成領域にあり、27°〜28゜の範囲に出現する
回折ピークのフォルステライト結晶の主回折ピークに対
する相対強度が6%以下である、磁器組成物を提供す
る。
The present invention examines the low dielectric loss and the temperature dependence of the dielectric constant of other compounds including forsterite, and determines the temperature coefficient of the dielectric constant of forsterite (τ: +116 ppm). To reduce
As a material having a temperature coefficient opposite to that of forsterite, calcium titanate (τ: −1800 ppm) is selected,
By adding this to forsterite and further adding calcium titanate, an increase in dielectric loss caused by adding spinel could be suppressed. That is, in the present invention, the mole fraction of forsterite, calcium titanate, and spinel (forsterite: calcium titanate: spinel) has at least two components including forsterite in the three-component system composition diagram. Frequency (GHz) / dielectric loss (tan)
δ) is not less than 20,000. In the present invention, the mole fraction of forsterite, calcium titanate, and spinel (forsterite: calcium titanate: spinel) is a composition region containing at least two components including forsterite in the ternary composition diagram. Wherein the relative intensity of the diffraction peak appearing in the range of 27 ° to 28 ° with respect to the main diffraction peak of the forsterite crystal is 6% or less.

【0006】本発明は、フォルステライトと、チタン酸
カルシウムと、スピネルのモル分率(フォルステライ
ト:チタン酸カルシウム:スピネル)が、これら三成分
系の組成図において、フォルステライトを含む少なくと
も二成分を含む組成領域にあり、誘電率の温度係数
(τ)が、−100ppm/℃以上+50ppm/℃以
下である、磁器組成物を提供する。
According to the present invention, the mole fraction of forsterite, calcium titanate, and spinel (forsterite: calcium titanate: spinel) is such that at least two components including forsterite are included in the ternary composition diagram. Provided is a porcelain composition having a temperature coefficient (τ) of a dielectric constant of −100 ppm / ° C. or more and +50 ppm / ° C. or less in a composition region including the same.

【0007】また、本発明は、フォルステライトと、チ
タン酸カルシウムと、スピネルのモル分率(フォルステ
ライト:チタン酸カルシウム:スピネル)が、これら三
成分系の組成図において、これら三成分のうち少なくと
も二成分を含む組成領域にあり、周波数(GHz)/誘電
体損失(tanδ)が、20,000以上である、磁器
組成物を提供する。本発明は、フォルステライトと、チ
タン酸カルシウムと、スピネルのモル分率(フォルステ
ライト:スピネル:チタン酸カルシウム)が、これら三
成分系の組成図において、これら三成分のうち少なくと
も二成分を含む組成領域にあり、誘電率の温度係数
(τ)が、−100ppm/℃以上+50ppm/℃以
下である、磁器組成物を提供する。また、本発明は、フ
ォルステライトと、チタン酸カルシウムと、スピネルの
モル分率(フォルステライト:チタン酸カルシウム:ス
ピネル)が、これら三成分系の組成図において、少なく
とも二成分を含む組成領域にあり、成分元素の酸化物換
算値でのモル分率が、MgO30%以上61%以下、S
iO2:0%以上29%以下、CaO:3%以上20%
以下、TiO2:3%以上20%以下、Al23:2%
以上45%以下である、磁器組成物を提供する。
Further, the present invention relates to a three-component composition diagram in which the mole fraction of forsterite, calcium titanate and spinel (forsterite: calcium titanate: spinel) is at least one of these three components. Provided is a porcelain composition which is in a composition range including two components and has a frequency (GHz) / dielectric loss (tan δ) of 20,000 or more. The present invention relates to a composition comprising forsterite, calcium titanate, and a spinel mole fraction (forsterite: spinel: calcium titanate) containing at least two of these three components in the composition diagram of these three components. A porcelain composition, wherein the temperature coefficient (τ) of the dielectric constant is in the range of −100 ppm / ° C. or more and +50 ppm / ° C. or less. In the present invention, the mole fraction of forsterite, calcium titanate, and spinel (forsterite: calcium titanate: spinel) is in a composition region including at least two components in the three-component composition diagram. The molar fraction of the component elements in terms of oxide is 30% or more and 61% or less of MgO,
iO 2 : 0% to 29%, CaO: 3% to 20%
Hereinafter, TiO 2 : 3% or more and 20% or less, Al 2 O 3 : 2%
Provided is a porcelain composition that is at least 45% or less.

【0008】[0008]

【発明の実施の形態】本発明の磁器組成物は、フォルス
テライトと、スピネルと、チタン酸カルシウム、のう
ち、少なくとも2成分を主要構成要素とする磁器組成物
である。なお、本発明の磁器組成物には、これらの主要
組成物以外にも、本発明の目的を損なわない範囲で他の
物質(化合物)を含めることができる。
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION The porcelain composition of the present invention is a porcelain composition comprising at least two components of forsterite, spinel and calcium titanate as main components. The porcelain composition of the present invention may contain other substances (compounds) in addition to these main compositions as long as the object of the present invention is not impaired.

【0009】本発明の磁器組成物においては、これらの
主要構成要素のモル分率、あるいは、主要構成要素に含
まれる成分元素の酸化物換算値によって特徴付けること
ができる。主要構成要素による特徴付けは、焼成前の磁
器組成物における特徴付け及び磁器組成物の原料混合工
程における特徴付けに適しており、成分元素の酸化物換
算値は、焼成後の組成物(いわゆる磁器の状態)におけ
る特徴付けに適している。
The porcelain composition of the present invention can be characterized by the mole fraction of these main components or the oxide equivalent of the component element contained in the main components. The characterization by the main constituent elements is suitable for the characterization of the porcelain composition before firing and the characterization of the porcelain composition in the raw material mixing step. ).

【0010】主要構成要素三成分のモル分率は、三成分
系組成図において表示できる。ここで三成分系組成図と
は、一般に三成分系状態図における組成の表示法として
用いられている図を意味する。本発明の磁器組成物にお
ける、これら三成分系組成図を図1に示す。本磁器組成
物における上記主要構成要素のモル分率は、図1におい
て、少なくとも2成分を含む組成領域の範囲にある。
The mole fractions of the three main constituents can be displayed in a ternary composition diagram. Here, the ternary composition diagram means a diagram that is generally used as a method of displaying a composition in a ternary phase diagram. FIG. 1 shows these three-component composition diagrams of the porcelain composition of the present invention. The molar fraction of the above main components in the present porcelain composition is in the range of a composition region containing at least two components in FIG.

【0011】本発明の磁器組成物は、この組成領域にお
いて、本発明の磁器組成物は、誘電率の温度係数(τ)
が−100ppm/℃以上+50ppm/℃以下の磁器
組成物である。好ましくは下限値が−80ppm/℃以
上であり、より好ましくは、−70ppm/℃以上であ
る。また、好ましくは、上限値は、+40ppm/℃以
下である。誘電率の温度係数は、誘電体共振器法によっ
て測定される。また、測定温度範囲は、誘電体の使用温
度範囲内において求めるのが好ましい。具体的には、2
0℃〜80℃の範囲であり、より具体的には27℃から
80℃の範囲である。
In the porcelain composition of the present invention, in this composition range, the porcelain composition of the present invention has a temperature coefficient of dielectric constant (τ).
Is -100 ppm / ° C. or more and +50 ppm / ° C. or less. Preferably, the lower limit is -80 ppm / C or more, more preferably -70 ppm / C or more. Preferably, the upper limit is +40 ppm / ° C. or less. The temperature coefficient of the dielectric constant is measured by a dielectric resonator method. Further, it is preferable that the measurement temperature range is determined within the temperature range in which the dielectric is used. Specifically, 2
It is in the range of 0 ° C to 80 ° C, more specifically in the range of 27 ° C to 80 ° C.

【0012】また、本発明の磁器組成物は、この組成領
域において、周波数(GHz)/誘電体損失(tanδ)
が、20,000以上である、磁器組成物である。ここ
で、周波数(GHz)/誘電体損失(tanδ)は、以
下、Qf値ともいう。さらに好ましくは、Qf値が、3
8,000以上であり、より好ましくは、57,000
以上である。Qf値は、誘電体損失と、その誘電体損失
を測定した周波数(GHz)から求めることができる。本
発明の磁器組成物においては、20GHz〜60GHzの範囲
でのQf値であることが好ましい。
The porcelain composition of the present invention has a frequency (GHz) / dielectric loss (tan δ) in this composition range.
Is not less than 20,000. Here, the frequency (GHz) / dielectric loss (tan δ) is hereinafter also referred to as a Qf value. More preferably, the Qf value is 3
8,000 or more, more preferably 57,000
That is all. The Qf value can be obtained from the dielectric loss and the frequency (GHz) at which the dielectric loss was measured. The porcelain composition of the present invention preferably has a Qf value in the range of 20 GHz to 60 GHz.

【0013】また、本発明の磁器組成物は、より具体的
には、その23GHzにおける誘電体損失(tanδ)
が10×10-4以下の磁器組成物である。より好ましく
は、6×10-4以下の磁器組成物である。さらに好まし
くは、5×10-4以下の磁器組成物である。誘電体損失
は、誘電体共振器法によって測定される。
Further, more specifically, the porcelain composition of the present invention has a dielectric loss (tan δ) at 23 GHz.
Is 10 × 10 −4 or less. More preferably, it is a porcelain composition of 6 × 10 −4 or less. More preferably, it is a porcelain composition of 5 × 10 −4 or less. The dielectric loss is measured by a dielectric resonator method.

【0014】上記誘電率の温度係数及び/又は誘電体損
失を備える磁器組成物は、主要構成要素として少なくと
もチタン酸カルシウムとスピネルとを含んでいることが
好ましい。例えば、フォルステライトのモル分率0%以
上81%以下であり、チタン酸カルシウムのモル分率1
0%以上50%以下であり、スピネルのモル分率9%以
上90%以下の範囲であることが好ましい。このモル分
率の範囲は、図1において、範囲(A1+A2)に相当
する。より好ましくは、チタン酸カルシウムがさらに1
0%以上40%以下である。この範囲は、図1におい
て、格子で示される範囲A2に相当する。なお、範囲
(A1+A2)あるいは範囲A2において、フォルステ
ライトのモル分率が1%以上であることが好ましく、よ
り好ましくは、5%以上である。
The porcelain composition having the above-mentioned temperature coefficient of dielectric constant and / or dielectric loss preferably contains at least calcium titanate and spinel as main components. For example, the molar fraction of forsterite is 0% or more and 81% or less, and the molar fraction of calcium titanate is 1%.
It is preferably 0% or more and 50% or less, and the molar fraction of spinel is preferably 9% or more and 90% or less. This range of the mole fraction corresponds to the range (A1 + A2) in FIG. More preferably, calcium titanate further comprises 1
0% or more and 40% or less. This range corresponds to the range A2 indicated by the grid in FIG. In the range (A1 + A2) or the range A2, the molar fraction of forsterite is preferably 1% or more, more preferably 5% or more.

【0015】この組成物範囲(A1+A2)は、同時
に、成分元素の酸化物換算値のモル分率(%)がMg
O:25%以上61%以下、SiO2:0%以上29%
以下、CaO:3%以上25%以下、TiO2:3%以
上25%以下、Al23:2%以上45%以下の範囲で
ある。より好ましい範囲A2は、MgO:30%以上6
1%以下、SiO2:0%以上29%以下、CaO:3
%以上20%以下、TiO2:3%以上20%以下、A
23:2%以上45%以下の範囲である。
In the composition range (A1 + A2), at the same time, the molar fraction (%) of the component element in terms of oxide is Mg
O: 25% to 61%, SiO 2 : 0% to 29%
Hereinafter, CaO: 3% or more and 25% or less, TiO 2: 3% to 25% or less, Al 2 O 3: in the range of 2% or more than 45%. A more preferred range A2 is MgO: 30% or more 6
1% or less, SiO 2 : 0% or more and 29% or less, CaO: 3
% To 20%, TiO 2 : 3% to 20%, A
l 2 O 3 : in the range of 2% to 45%.

【0016】また、少なくともフォルステライトを主要
構成要素として含む場合には、好ましくは、フォルステ
ライトのモル分率(%)が0%超え81%以下であり、
チタン酸カルシウムのモル分率が10%越え50%未満
であり、スピネルのモル分率が9%以上90%未満の範
囲にあることが好ましい。この範囲は、図1の(A1+
A2)領域内において、辺CT−SP上の点で規定され
るモル分率を含まない領域である。より好ましくは、さ
らにチタン酸カルシウムが10%越え40%未満であ
る。この範囲は、図1のA2領域内の辺CT−SP上の
点で規定されるモル分率を含まない領域である。なお、
フォルステライトを主要構成要素として含む場合には、
いずれにおいても、フォルステライトのモル分率が1%
以上であることが好ましく、より好ましくは、5%以上
である。
When at least forsterite is contained as a main constituent, the forsterite preferably has a molar fraction (%) of more than 0% and not more than 81%;
Preferably, the molar fraction of calcium titanate is more than 10% and less than 50%, and the molar fraction of spinel is in the range of 9% or more and less than 90%. This range corresponds to (A1 +
A2) In the region, the region does not include the mole fraction specified by the point on the side CT-SP. More preferably, the content of calcium titanate is more than 10% and less than 40%. This range does not include the mole fraction defined by the point on the side CT-SP in the A2 region in FIG. In addition,
When forsterite is included as a main component,
In each case, the mole fraction of forsterite was 1%
It is preferably at least 5%, more preferably at least 5%.

【0017】この範囲は、同時に、成分元素の酸化物換
算値のモル分率がMgO:30%超え61%以下、Si
2:0%超え29%以下、CaO:3%以上25%未
満、TiO2:3%以上25%未満、Al23:2%以
上45%未満の範囲である。より好ましい範囲は、Mg
O30%越え61%以下、SiO2:0%越え29%以
下、CaO:3%以上20%未満、TiO2:3%以上
20%未満、Al23:2%以上45%以下である。
At the same time, the range is such that the mole fraction of the component element in terms of oxide is more than 30% to 61% or less for MgO:
O 2 : more than 0% and 29% or less, CaO: 3% or more and less than 25%, TiO 2 : 3% or more and less than 25%, Al 2 O 3 : 2% or more and less than 45%. A more preferred range is Mg
O30% exceeds 61% or less, SiO 2: 0% over 29% or less, CaO: 3% or more and less than 20%, TiO 2: less than 3% or more 20%, Al 2 O 3: at 45% or more and 2% or less.

【0018】また、チタン酸カルシウムとスピネルのみ
を主要構成要素として含む磁器組成物の場合の、チタン
酸カルシウム:スピネルのモル分率は、10%:90%
以上50%:50%の範囲であることが好ましい。酸化
物換算値では、MgO:25%以上40%以下、SiO
2:0%、CaO:5%以上25%以下、TiO2:10
%以上25%以下、Al23:25%以上40%以下で
あることが好ましい。
In the case of a porcelain composition containing only calcium titanate and spinel as main components, the molar fraction of calcium titanate: spinel is 10%: 90%.
50% or more is preferably in the range of 50%. In terms of oxide, MgO: 25% or more and 40% or less, SiO
2 : 0%, CaO: 5% or more and 25% or less, TiO 2 : 10
% Or more and 25% or less, and Al 2 O 3 : preferably 25% or more and 40% or less.

【0019】以上説明したように、本発明の磁器組成物
は、フォルステライト、チタン酸カルシウム、及びスピ
ネルのうち少なくとも2成分を主要構成要素として含
み、成分元素の酸化物換算値のモル分率がMgO:25
%以上61%、SiO2:0%以上29%以下、Ca
O:3%以上25%以下、TiO2:3%以上25%以
下、Al23:2%以上45%以下の範囲であることが
好ましく、より好ましい範囲は、MgO30%以上61
%以下、SiO2:0%以上29%以下、CaO:3%
以上20%以下、TiO2:3%以上20%以下、Al2
3:2%以上45%以下の範囲である。この組成範囲
においては、優れた誘電損失と、制御された誘電率の温
度係数の磁器組成物(焼成体)が得られる。具体的に
は、周波数(GHz)/誘電体損失(tanδ)が、2
0,000以上である、磁器組成物である。ここで、周
波数(GHz)/誘電体損失(tanδ)は、以下、Qf
値ともいう。さらに好ましくは、Qf値が、38,00
0以上であり、より好ましくは、57,000以上であ
る。より、具体的には、23GHzにおける誘電体損失
が10×10-4以下、より好ましくは、6×10-4以下
となり、さらに好ましくは、5×10-4以下となる。ま
た、誘電率の温度係数が−100ppm/℃以上+50
ppm/℃以下、好ましくは、−80ppm/℃以上+
40ppm/℃以下、さらに好ましくは−70ppm/
℃以上+40ppm/℃以下となる。
As described above, the porcelain composition of the present invention contains at least two components of forsterite, calcium titanate, and spinel as main constituents, and has a molar fraction in terms of oxides of the constituent elements. MgO: 25
% To 61%, SiO 2 : 0% to 29%, Ca
O: 3% or more and 25% or less, TiO 2 : 3% or more and 25% or less, Al 2 O 3 : preferably 2% or more and 45% or less, more preferably 30% or more of MgO and 61% or less.
%, SiO 2 : 0% to 29%, CaO: 3%
Not less than 20%, TiO 2 : not less than 3% and not more than 20%, Al 2
O 3 : in the range of 2% to 45%. In this composition range, a ceramic composition (fired body) having excellent dielectric loss and a controlled temperature coefficient of dielectric constant can be obtained. Specifically, the frequency (GHz) / dielectric loss (tan δ) is 2
A porcelain composition having a porosity of at least 000. Here, the frequency (GHz) / dielectric loss (tan δ) is hereinafter referred to as Qf
Also called a value. More preferably, the Qf value is 38,000
0 or more, more preferably 57,000 or more. More specifically, the dielectric loss at 23 GHz is 10 × 10 −4 or less, more preferably 6 × 10 −4 or less, and still more preferably 5 × 10 −4 or less. Further, the temperature coefficient of the dielectric constant is −100 ppm / ° C. or more and +50.
ppm / ° C. or lower, preferably −80 ppm / ° C. or higher +
40 ppm / ° C or less, more preferably -70 ppm /
+40 ppm / ° C or less.

【0020】(磁器組成物の調製方法)フォルステライ
トは、MgOとSiO2が2:1の組成からなる。スピ
ネルは、MgAl24の組成を有する。また、チタン酸
カルシウムは、CaTiO3である。
(Method of Preparing Porcelain Composition) Forsterite has a composition of MgO and SiO 2 at a ratio of 2: 1. Spinel has a composition of MgAl 2 O 4 . The calcium titanate is CaTiO 3 .

【0021】本発明の磁器組成物における、フォルステ
ライトの製造方法は特に限定しない。例えば、天然鉱物
原料、あるいは酸化物系原料であるMgOとSiO2
ら合成することにより得られる。いずれの原料において
も、Al23や、CaO、Fe23、ZrO2等の不純
物の存在を排除しないが、このような不純物が制御され
ていることが好ましい。Al23が0.10%以下、C
aOが0.05%以下、Fe23が0.05%以下、Z
rOが0.40%以下、さらに、その他の不純物が0.
01%以下であることが好ましい。なお、製造工程にお
いて、かかる不純物の種類及び含量が制御されることが
好ましい。
The method for producing forsterite in the porcelain composition of the present invention is not particularly limited. For example, it is obtained by synthesizing from natural mineral raw materials or oxide-based raw materials, MgO and SiO 2 . In any of the raw materials, the presence of impurities such as Al 2 O 3 , CaO, Fe 2 O 3 , and ZrO 2 is not excluded, but it is preferable that such impurities be controlled. Al 2 O 3 is 0.10% or less, C
aO is 0.05% or less, Fe 2 O 3 is 0.05% or less, Z
rO is 0.40% or less, and other impurities are 0.1% or less.
It is preferably at most 01%. It is preferable that the type and content of such impurities be controlled in the manufacturing process.

【0022】フォルステライト粉末は、例えば、固相法
によって得ることができる。具体的には、MgO粉末と
SiO2粉末とを、モル比が2:1となるように採取
し、ウレタンボールを用いてボールミルにより混合す
る。混合は、好ましくは20時間以上とする。次いで、
混合物を100度で24時間乾燥して、原料混合物とす
る。この混合物を1200℃で仮焼してフォルステライ
トを合成した。このフォルステライトをジルコニアボー
ルを用いて蒸留水中で24時間粉砕し、その後、100
℃で24時間乾燥してフォルステライト粉末とした。A
23が0.10%以下、CaOが0.05%以下、F
23が0.05%以下、ZrOが0.40%以下、さ
らに、その他の不純物が0.01%以下であることが好
ましい。フォルステライト粉末は、平均粒径が3μm以
下であることが好ましい。より好ましくは、1.5μm
以下である。また、粒径1μm以下のものが粉末を構成
する50%以上の粒子の粒径が1μm以下であることが
好ましい。
The forsterite powder can be obtained, for example, by a solid phase method. Specifically, MgO powder and SiO 2 powder are sampled so that the molar ratio becomes 2: 1 and mixed by a ball mill using urethane balls. The mixing is preferably performed for 20 hours or more. Then
The mixture is dried at 100 degrees for 24 hours to obtain a raw material mixture. This mixture was calcined at 1200 ° C. to synthesize forsterite. This forsterite was crushed in distilled water using zirconia balls for 24 hours.
The mixture was dried at 24 ° C. for 24 hours to obtain forsterite powder. A
l 2 O 3 0.10% or less, CaO 0.05% or less, F
Preferably, e 2 O 3 is 0.05% or less, ZrO is 0.40% or less, and other impurities are 0.01% or less. The forsterite powder preferably has an average particle size of 3 μm or less. More preferably, 1.5 μm
It is as follows. Further, it is preferable that particles having a particle diameter of 1 μm or less constitute 50% or more of the particles having a particle diameter of 1 μm or less.

【0023】なお、上記した固相法によるフォルステラ
イト粉末の合成工程の各工程において、従来公知の他の
手段を用いることができる。
In each of the steps of synthesizing forsterite powder by the solid phase method described above, other conventionally known means can be used.

【0024】また、チタン酸カルシウム及びスピネルの
製造方法も特に限定しない。チタン酸カルシウム及びス
ピネルの、従来公知の各種合成方法をそれぞれ使用する
ことができる。なお、純度や粉末の場合の粒径は制御さ
れていることが好ましい。
The method for producing calcium titanate and spinel is not particularly limited. Conventionally known various methods for synthesizing calcium titanate and spinel can be used. In addition, it is preferable that the particle diameter in the case of purity or powder is controlled.

【0025】各原料粉末は、本磁器組成物を特徴付ける
組成で混合され、本磁器組成物が得られる。組成は、上
記した主要構成要素のモル分率で混合されることが好ま
しい。磁器組成物には、主要構成要素以外に、必要に応
じて、各種添加物を添加することもできる。成形して焼
成する場合には、有機系バインダー等が添加される。均
一な混合物を得るには、従来公知の各種方法を用いるこ
とができる。凍結乾燥、自然乾燥、マイクロ波乾燥等で
ある。
Each raw material powder is mixed with a composition that characterizes the present porcelain composition to obtain the present porcelain composition. Preferably, the composition is mixed in the mole fraction of the main components described above. Various additives can be added to the porcelain composition, if necessary, in addition to the main components. When molding and firing, an organic binder or the like is added. In order to obtain a uniform mixture, various conventionally known methods can be used. Freeze drying, natural drying, microwave drying and the like.

【0026】混合物が、適当な成形手段により所望の形
状に成形され、焼成されることにより、焼結磁器組成物
が得られる。焼成に先だって、乾燥、あるいはバインダ
ー等を除去する、脱脂処理が行われる。ついで、焼結さ
れる。焼結は、組成に応じて適切な温度及び時間で実施
される。好ましい焼結温度は、1100℃〜1600℃
であり、より好ましくは、1150℃〜1500℃であ
る。
The mixture is formed into a desired shape by an appropriate forming means and fired to obtain a sintered ceramic composition. Prior to firing, drying or degreasing treatment for removing a binder or the like is performed. Then, it is sintered. Sintering is performed at an appropriate temperature and time depending on the composition. The preferred sintering temperature is 1100 ° C. to 1600 ° C.
And more preferably 1150 ° C to 1500 ° C.

【0027】得られた焼成体においては、優れた誘電体
損失及び/又は制御された誘電率の温度係数の磁器組成
物(成形体)が得られる。具体的には、周波数(GHz)
/誘電体損失(tanδ)が、20,000以上であ
る、磁器組成物である。ここで、周波数(GHz)/誘電
体損失(tanδ)は、以下、Qf値ともいう。さらに
好ましくは、Qf値が、38,000以上であり、より
好ましくは、57,000以上である。より具体的に
は、23GHzにおける誘電体損失が10×10-4
下、より好ましくは、6×10-4以下、さらに好ましく
は、5×10-4以下となる。また、誘電率の温度係数が
−100ppm/℃以上+50ppm/℃以下、好まし
くは、−70ppm/℃以上+40ppm/℃以下とな
る。
In the obtained fired body, a ceramic composition (molded body) having excellent dielectric loss and / or a controlled temperature coefficient of dielectric constant can be obtained. Specifically, frequency (GHz)
/ A porcelain composition having a dielectric loss (tan δ) of 20,000 or more. Here, the frequency (GHz) / dielectric loss (tan δ) is hereinafter also referred to as a Qf value. More preferably, the Qf value is 38,000 or more, more preferably, 57,000 or more. More specifically, the dielectric loss at 23 GHz is 10 × 10 −4 or less, more preferably 6 × 10 −4 or less, and still more preferably 5 × 10 −4 or less. Further, the temperature coefficient of the dielectric constant is -100 ppm / ° C or higher and +50 ppm / ° C or lower, preferably -70 ppm / ° C or higher and +40 ppm / ° C or lower.

【0028】得られた焼成体につき、X線回折分析(C
uKα、特性X線:1.54Å)を行うと、フォルステ
ライトとチタン酸カルシウムとを主要構成要素として含
む磁器組成物にあっては、回折角(2θ)が27゜〜2
8゜の範囲に未知結晶物質の回折ピークが観察されてい
る。特に、焼成温度が高くなるにつれて、チタン酸カル
シウムの回折ピークの強度低下に伴って増加する。スピ
ネルを主要構成要素として含む磁器組成物の焼成体にお
いては、チタン酸カルシウムの回折ピークの強度の低下
と未知結晶物質の回折ピークの増加の傾向が抑制され
る。フォルステライトとチタン酸カルシウムとを主要構
成要素として含む磁器組成物にあっては、この回折ピー
クの、フォルステライト結晶の主回折ピーク(35゜〜
37゜)に対する相対強度は、6%以下であることが好
ましい。
An X-ray diffraction analysis (C
uKα, characteristic X-ray: 1.54 °), the diffraction angle (2θ) of the ceramic composition containing forsterite and calcium titanate as main components is 27 ° to 2 °.
The diffraction peak of the unknown crystalline substance is observed in the range of 8 °. In particular, as the firing temperature increases, the intensity increases with the decrease in the intensity of the diffraction peak of calcium titanate. In the fired body of the porcelain composition containing spinel as a main component, the tendency of the decrease in the intensity of the diffraction peak of calcium titanate and the increase of the diffraction peak of the unknown crystalline substance is suppressed. In the case of a porcelain composition containing forsterite and calcium titanate as main constituents, the main diffraction peak of the forsterite crystal (35 °-
The relative strength to 37 °) is preferably 6% or less.

【0029】以上説明したことから、本発明は以下の態
様を採ることもできる。 (1)フォルステライトと、チタン酸カルシウムと、ス
ピネルのうち、少なくとも二成分を主要構成要素とし、
フォルステライトのモル分率0%以上81%以下、チタ
ン酸カルシウムのモル分率10%以上50%以下、スピ
ネルのモル分率9%以上90%以下の範囲で混合して原
料混合物を調製し、この原料混合物を焼成することを特
徴とする、磁器組成物の製造方法。 (2)前記(1)において、前記チタン酸カルシウムの
モル分率が10%以上40%以下である、磁器組成物の
製造方法。 (3)フォルステライトと、チタン酸カルシウムと、ス
ピネルのうち、少なくともフォルステライトとチタン酸
カルシウムとを主要構成要素とする原料混合物を調製
し、焼成し、X線回折パターンにおける回折角(2θ)
27゜〜28゜の範囲の回折ピークの、フォルステライ
トの主回折ピークに対する相対強度が6%以下に制御す
る、磁器組成物の製造方法。
As described above, the present invention can also adopt the following embodiments. (1) Among forsterite, calcium titanate, and spinel, at least two components are main components,
A raw material mixture is prepared by mixing the forsterite mole fraction in the range of 0% to 81%, the calcium titanate mole fraction of 10% to 50%, and the spinel mole fraction of 9% to 90%. A method for producing a porcelain composition, comprising firing the raw material mixture. (2) The method for producing a porcelain composition according to (1), wherein a molar fraction of the calcium titanate is 10% or more and 40% or less. (3) Among forsterite, calcium titanate, and spinel, a raw material mixture containing at least forsterite and calcium titanate as main components is prepared and calcined, and the diffraction angle (2θ) in the X-ray diffraction pattern is obtained.
A method for producing a porcelain composition, wherein the relative intensity of the diffraction peak in the range of 27 ° to 28 ° with respect to the main diffraction peak of forsterite is controlled to 6% or less.

【0030】[0030]

【実施例】以下、本発明を具現化した実施例について説
明する。まず、原料粉末の合成について説明する。な
お、スピネルは、純度99.9%、粒径0.3 μmの市販品を
用いた。 1)フォルステライトの合成 酸化珪素(SiO2:純度99.8%、粒径0.7 μm市販
品)と酸化マグネシウム(MgO:純度99.99%、粒径
0.05μm市販品)を1対2のモル比で合計100gとな
るように量り採り、径10mmのポリウレタン被覆鉄球石
100個と水220mlと共に容積1000mlのポリエチ
レン瓶に入れ、60RPM で48時間混合した。こうして
得られたスラリーを開孔100μmの篩を通した後、凍
結乾燥して乾燥粉末を得る。この乾燥粉末を、純度99.9
%のアルミナ磁器坩堝に入れ、1150℃で3時間、大
気雰囲気中で仮焼し、フォルステライトを合成した。
Embodiments of the present invention will be described below. First, the synthesis of the raw material powder will be described. As spinel, a commercially available product having a purity of 99.9% and a particle size of 0.3 μm was used. 1) Synthesis of forsterite Silicon oxide (SiO 2 : 99.8% purity, 0.7 μm particle size commercially available) and magnesium oxide (MgO: 99.99% purity, particle size)
0.05 μm commercially available product) was weighed out to a total of 100 g at a molar ratio of 1: 2, placed in a polyethylene bottle having a volume of 1000 ml together with 100 pieces of polyurethane-coated iron cobblestone having a diameter of 10 mm and 220 ml of water, and mixed at 60 RPM for 48 hours. . The slurry thus obtained is passed through a sieve having openings of 100 μm, and then freeze-dried to obtain a dry powder. This dried powder is purified to 99.9 purity.
% Of the alumina porcelain crucible and calcined at 1150 ° C. for 3 hours in an air atmosphere to synthesize forsterite.

【0031】2)チタン酸カルシウムの合成 炭酸カルシウム(試薬特級)と酸化チタン(試薬特級)
を1対1のモル比で合計100gとなるように量り採
り、径10mmのポリウレタン被覆鉄球石100個と水3
00mlと共に容積1000mlのポリエチレン瓶に入れ、
60RPM で48時間混合した。こうして得られたスラリ
ーを開孔100μmの篩をとおして後、凍結乾燥して乾
燥粉末を得た。この乾燥粉末を、純度99.9%のアルミナ
磁器坩堝に入れ、1400℃で3時間、大気雰囲気中で
仮焼し、チタン酸カルシウムを合成した。
2) Synthesis of calcium titanate Calcium carbonate (special grade reagent) and titanium oxide (special grade reagent)
Are weighed to give a total of 100 g at a molar ratio of 1: 1. 100 polyurethane-coated iron cobblestones having a diameter of 10 mm and water 3
Put in a 1000ml polyethylene bottle with 00ml,
Mix at 60 RPM for 48 hours. The thus obtained slurry was passed through a sieve having openings of 100 μm, and then freeze-dried to obtain a dry powder. The dried powder was placed in an alumina porcelain crucible having a purity of 99.9%, and calcined at 1400 ° C. for 3 hours in an air atmosphere to synthesize calcium titanate.

【0032】3)調合、成形、焼成 フォルステライトと、チタン酸カルシウムと、スピネル
との三成分について、図3〜5に示す実施例、比較例及
び対照例のモル分率で原料混合物を混合し、凍結乾燥し
て素地を調製し、成形、焼成し、磁器を得て、実施例、
比較例及び対照例の試料とした。なお、各実施例、比較
例及び対照例のモル分率に対応する点が、図2の三成分
系組成図において示されている。実施例に対応する組成
の点は、実施例の番号で示され、比較例に対応する組成
の点は、下線を施した比較例の番号で示され、対照例に
対応する組成の点は、二重下線を施した対照例の番号で
示されている。得られた磁器の誘電損失tanδ(23
GHz)と誘電率の温度係数を測定した。さらに、誘電
損失の値から、Qf値を求めた。誘電損失及び誘電率の
温度係数は、誘電体共振器法JISR1627−199
6に基づいて測定した。なお、誘電率の温度係数は、試
料を所定の各温度に制御した恒温槽内にセットして各温
度(27℃、45℃、63℃、80℃)での誘電率を測
定し、(誘電率−温度)の直線を求め、この勾配から算
出した。また、得られた磁器につき、粉末X線回折パタ
ーン(CuKα、特性X線:1.54Å)を得た。
3) Mixing, Forming, and Firing For the three components of forsterite, calcium titanate, and spinel, the raw material mixture was mixed at the mole fractions of the examples, comparative examples, and control examples shown in FIGS. , Freeze-dried to prepare a substrate, molded, fired, obtained porcelain, Examples,
The samples of Comparative Example and Control Example were used. The points corresponding to the mole fractions of the respective examples, comparative examples and control examples are shown in the ternary composition diagram of FIG. The composition points corresponding to the examples are indicated by the numbers of the examples, the composition points corresponding to the comparative examples are indicated by the underlined comparative examples, and the composition points corresponding to the control examples are: This is indicated by the double underlined control number. The dielectric loss tan δ (23) of the obtained porcelain
GHz) and the temperature coefficient of dielectric constant were measured. Further, the Qf value was determined from the value of the dielectric loss. The temperature coefficients of dielectric loss and permittivity are determined by the dielectric resonator method JISR1627-199.
6 was measured. The temperature coefficient of the dielectric constant was set in a constant temperature bath in which the sample was controlled at each predetermined temperature, and the dielectric constant at each temperature (27 ° C., 45 ° C., 63 ° C., 80 ° C.) was measured. (Rate-temperature) was calculated and calculated from this gradient. Further, a powder X-ray diffraction pattern (CuKα, characteristic X-ray: 1.54 °) was obtained for the obtained porcelain.

【0033】原料粉末の混合物は、湿式ボールミル混合
し、ポリビニルアルコールを1重量%混合溶解して凍結
乾燥した後、150メッシュの篩に通して素地とした。
この原料混合物を、径15mm、厚み10mmの円柱体
に金型一軸成形し、さらに、3000kg/cm2で静
水圧成形後、400℃で、6時間脱脂(大気雰囲気)
し、さらに、1140℃〜1600℃で2時間焼成し
て、焼結体を得た。図2〜4には、主要構成要素のモル
分率、各成分元素の酸化物換算値のモル分率、誘電損失
及び誘電率の温度係数、Qf値及び未知結晶物質ピーク
の相対強度を併せて示す。
The mixture of the raw material powders was mixed in a wet ball mill, mixed and dissolved in 1% by weight of polyvinyl alcohol, freeze-dried, and passed through a 150-mesh sieve to obtain a base material.
This raw material mixture is uniaxially molded into a cylindrical body having a diameter of 15 mm and a thickness of 10 mm, and further subjected to isostatic pressing at 3000 kg / cm 2 , followed by degreasing at 400 ° C. for 6 hours (atmospheric atmosphere).
Then, it was fired at 1140 ° C. to 1600 ° C. for 2 hours to obtain a sintered body. 2 to 4 show the mole fraction of the main constituent elements, the mole fraction in terms of oxide of each component element, the temperature coefficient of dielectric loss and dielectric constant, the Qf value, and the relative intensity of the unknown crystalline substance peak. Show.

【0034】これらの結果によれば、実施例1〜21に
おいて、−90ppm/℃以上+40ppm/℃以下の
温度係数であった。特に、実施例1〜14及び実施例1
9〜21において、−70ppm/℃以上+40ppm
/℃以下であった。また、実施例1〜17においては、
−90ppm/℃以上+40ppm/℃以下の温度係数
と、5×10-4以下の誘電損失(Qf値としては、46
000以上)を得ることができた。また、実施例1〜1
4においては、−70ppm/℃以上+40ppm/℃
以下の温度係数と、5×10-4以下の誘電損失(Qf値
としては、46000以上)を得ることができた。ま
た、実施例15〜17においては、5×10-4以下の誘
電損失(Qf値としては、46000以上)と、約80
ppm/℃の温度係数が得られた。また、図2の三成分
系組成図において、実施例1、2,3,4,5,6,
7,8,15,16,17,12,13,及び14によ
って規定され包囲される領域を好ましい組成領域である
ことがわかった。また、実施例1、2,3,4,9,1
6,17,12,13及び14によって規定され包囲さ
れる領域も好ましい組成領域であることがわかった。
According to these results, in Examples 1 to 21, the temperature coefficient was −90 ppm / ° C. or more and +40 ppm / ° C. or less. In particular, Examples 1 to 14 and Example 1
-70 ppm / ° C or more and +40 ppm in 9 to 21
/ ° C or lower. In Examples 1 to 17,
A temperature coefficient of −90 ppm / ° C. or more and +40 ppm / ° C. or less, and a dielectric loss of 5 × 10 −4 or less (Qf value is 46
000 or more). Examples 1 to 1
In No. 4, -70 ppm / ° C. or higher +40 ppm / ° C.
The following temperature coefficient and dielectric loss (Qf value of 46000 or more) of 5 × 10 −4 or less could be obtained. In Examples 15 to 17, dielectric loss of 5 × 10 −4 or less (Qf value of 46000 or more) and about 80%
A temperature coefficient of ppm / ° C was obtained. Further, in the three-component composition diagram of FIG. 2, Examples 1, 2, 3, 4, 5, 6,
The regions defined and surrounded by 7, 8, 15, 16, 17, 12, 13, and 14 have been found to be preferred composition regions. Examples 1, 2, 3, 4, 9, 1
The regions defined and surrounded by 6,17,12,13 and 14 have also been found to be preferred composition regions.

【0035】なお、フォルステライトとスピネルとのみ
を含む磁器組成物である比較例1〜5においては、低い
誘電損失が得られたが、温度係数において好ましくなか
った。また、スピネルのみの磁器組成物(対照例1)及
びフォルステライトのみの磁器組成物(対照例2)は、
いずれも、良好な誘電損失が得られたが、温度係数にお
いて好ましくなかった。
In Comparative Examples 1 to 5, which are porcelain compositions containing only forsterite and spinel, a low dielectric loss was obtained, but the temperature coefficient was unfavorable. The porcelain composition containing only spinel (Comparative Example 1) and the porcelain composition containing only forsterite (Comparative Example 2)
In each case, good dielectric loss was obtained, but the temperature coefficient was not favorable.

【0036】X線回折結果からは、実施例1〜14、1
5〜17及び19では、2θが27°〜28°の未知結
晶物質の回折ピークのフォルステライト結晶の主回折ピ
ーク(2θが35°〜37°)に対する相対強度が、い
ずれも6%以下であった。以上の結果から、この未知結
晶物質の回折ピークのフォルステライトの回折ピークに
対する相対強度を6%以下、好ましくは、4%以下に制
御することにより、良好な誘電損失及び誘電率の温度係
数が得られることがわかった。
From the results of X-ray diffraction, Examples 1 to 14, 1
In each of 5 to 17 and 19, the relative intensity of the diffraction peak of the unknown crystalline substance having 2θ of 27 ° to 28 ° with respect to the main diffraction peak of the forsterite crystal (2θ of 35 ° to 37 °) was 6% or less. Was. From the above results, by controlling the relative intensity of the diffraction peak of this unknown crystalline substance to the diffraction peak of forsterite to 6% or less, preferably 4% or less, good dielectric loss and temperature coefficient of dielectric constant can be obtained. I knew it could be done.

【0037】[0037]

【発明の効果】この発明によれば、マイクロ波領域にお
いて誘電率の温度依存性が制御された磁器組成物を得る
ことができる。
According to the present invention, it is possible to obtain a porcelain composition in which the temperature dependence of the dielectric constant is controlled in the microwave region.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】フォルステライト(MS)、チタン酸カルシウ
ム(CT)、スピネル(SP)の三成分系組成図を示す
図である。
FIG. 1 is a diagram showing a ternary composition diagram of forsterite (MS), calcium titanate (CT), and spinel (SP).

【図2】実施例1〜21、比較例1〜6、対照例1及び
2の磁器組成物における、フォルステライト(MS)、
チタン酸カルシウム(CT)、スピネル(SP)のモル
分率を図示した三成分系組成図である。
FIG. 2 shows forsterite (MS) in the porcelain compositions of Examples 1 to 21, Comparative Examples 1 to 6, Control Examples 1 and 2,
FIG. 3 is a ternary composition diagram illustrating the molar fraction of calcium titanate (CT) and spinel (SP).

【図3】実施例1〜21の磁器組成物におけるモル分
率、酸化物換算のモル分率、誘電率の温度係数、誘電損
失、Qf値、及び未知結晶物質ピークの相対強度(%)
を示した図である。
FIG. 3 shows molar fractions, oxide-converted molar fractions, temperature coefficients of dielectric constants, dielectric losses, Qf values, and relative intensities (%) of unknown crystalline substance peaks in the porcelain compositions of Examples 1 to 21.
FIG.

【図4】比較例1〜6の磁器組成物におけるモル分率、
酸化物換算のモル分率、誘電率の温度係数、誘電損失、
Qf値、及び未知結晶物質ピークの相対強度(%)を示
した図である。
FIG. 4 shows the molar fraction of the porcelain compositions of Comparative Examples 1 to 6,
Oxide-equivalent mole fraction, temperature coefficient of dielectric constant, dielectric loss,
It is a figure which showed Qf value and the relative intensity (%) of an unknown crystalline substance peak.

【図5】対照例1及び2の磁器組成物におけるモル分
率、酸化物換算のモル分率、誘電率の温度係数、誘電損
失、Qf値、及び未知結晶物質ピークの相対強度(%)
を示した図である。
FIG. 5 shows molar fractions, oxide-converted molar fractions, temperature coefficients of dielectric constants, dielectric losses, Qf values, and relative intensities (%) of unknown crystalline substance peaks in the porcelain compositions of Comparative Examples 1 and 2.
FIG.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) H01G 4/12 310 C04B 35/20 H01P 7/10 35/46 Z (72)発明者 東田 豊 愛知県名古屋市熱田区六野二丁目4番1号 財団法人ファインセラミックスセンター (72)発明者 柴田 典義 愛知県名古屋市熱田区六野二丁目4番1号 財団法人ファインセラミックスセンター (72)発明者 角岡 勉 愛知県名古屋市熱田区六野二丁目4番1号 財団法人ファインセラミックスセンター Fターム(参考) 4G030 AA07 AA08 AA16 AA36 AA37 BA09 CA01 GA04 GA08 GA22 GA27 4G031 AA03 AA04 AA11 AA29 AA30 BA09 CA01 GA02 GA06 GA11 5E001 AE00 AE03 AE04 AH05 AH09 AJ02 5G303 AA02 AA10 AB06 AB08 AB11 BA12 CA01 CB01 CB06 CB17 CB30 CB35 5J006 HC07 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page (51) Int.Cl. 7 Identification symbol FI Theme coat ゛ (Reference) H01G 4/12 310 C04B 35/20 H01P 7/10 35/46 Z (72) Inventor Yutaka Toda Nagoya, Aichi 2-4-1 Rokuno, Atsuta-ku, Japan Fine Ceramics Center (72) Inventor Noriyoshi Shibata 2-4-1, Rokuno, Atsuta-ku, Nagoya-shi, Aichi Japan Fine Ceramics Center (72) Inventor Tsutomu Tsunooka 4-4-1 Rokuno 2-chome, Atsuta-ku, Nagoya-shi, Aichi Japan Fine Ceramics Center F-term (reference) 4G030 AA07 AA08 AA16 AA36 AA37 BA09 CA01 GA04 GA08 GA22 GA27 4G031 AA03 AA04 AA11 AA29 AA30 BA09 CA01 GA02 GA06 GA11 5E001 AE00 AE00AE03 AE04 AH05 AH09 AJ02 5G303 AA02 AA10 AB06 AB08 AB11 BA12 CA01 CB01 CB06 CB17 CB30 CB35 5J006 HC07

Claims (6)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】フォルステライトと、チタン酸カルシウム
と、スピネルのモル分率(フォルステライト:チタン酸
カルシウム:スピネル)が、これら三成分系の組成図に
おいて、フォルステライトを含む少なくとも二成分を有
する組成領域にあり、周波数(GHz)/誘電体損失(t
anδ)が、20,000以上である、磁器組成物。
1. A composition comprising at least two components including forsterite in a ternary composition diagram of the forsterite, calcium titanate, and spinel mole fraction (forsterite: calcium titanate: spinel). Frequency (GHz) / dielectric loss (t
and δ) is 20,000 or more.
【請求項2】フォルステライトと、チタン酸カルシウム
と、スピネルのモル分率(フォルステライト:チタン酸
カルシウム:スピネル)が、これら三成分系の組成図に
おいて、フォルステライトを含む少なくとも二成分を含
む組成領域にあり、27°〜28゜の範囲に出現するX
線回折ピークのフォルステライト結晶の主回折ピークに
対する相対強度が6%以下である、磁器組成物。
2. A composition containing at least two components including forsterite in the ternary composition diagram of the forsterite, calcium titanate, and spinel mole fraction (forsterite: calcium titanate: spinel). X that is in the range and appears in the range of 27 ° to 28 °
A porcelain composition, wherein a relative intensity of a line diffraction peak to a main diffraction peak of a forsterite crystal is 6% or less.
【請求項3】フォルステライトと、チタン酸カルシウム
と、スピネルのモル分率(フォルステライト:チタン酸
カルシウム:スピネル)が、これら三成分系の組成図に
おいて、フォルステライトを含む少なくとも二成分を含
む組成領域にあり、誘電率の温度係数(τ)が、−10
0ppm/℃以上+50ppm/℃以下である、磁器組
成物。
3. A composition containing at least two components including forsterite in the three-component composition diagram, wherein the molar fraction of forsterite, calcium titanate, and spinel (forsterite: calcium titanate: spinel) is shown. And the temperature coefficient (τ) of the dielectric constant is -10
A porcelain composition having a content of 0 ppm / ° C or more and +50 ppm / ° C or less.
【請求項4】フォルステライトと、チタン酸カルシウム
と、スピネルのモル分率(フォルステライト:チタン酸
カルシウム:スピネル)が、これら三成分系の組成図に
おいて、これら三成分のうち少なくとも二成分を含む組
成領域にあり、周波数(GHz)/誘電体損失(tan
δ)が、20,000以上である、磁器組成物。
4. The mole fraction of forsterite, calcium titanate and spinel (forsterite: calcium titanate: spinel) contains at least two of these three components in the composition diagram of these three components. Frequency (GHz) / dielectric loss (tan)
porcelain composition wherein δ) is 20,000 or more.
【請求項5】フォルステライトと、チタン酸カルシウム
と、スピネルのモル分率(フォルステライト:スピネ
ル:チタン酸カルシウム)が、これら三成分系の組成図
において、これら三成分のうち少なくとも二成分を含む
組成領域にあり、誘電率の温度係数(τ)が、−100
ppm/℃以上+50ppm/℃以下である、磁器組成
物。
5. The mole fraction of forsterite, calcium titanate and spinel (forsterite: spinel: calcium titanate) contains at least two of these three components in the composition diagram of these three components. In the composition region, the temperature coefficient (τ) of the dielectric constant is −100.
A porcelain composition which is not less than ppm / ° C and not more than +50 ppm / ° C.
【請求項6】フォルステライトと、チタン酸カルシウム
と、スピネルのモル分率(フォルステライト:チタン酸
カルシウム:スピネル)が、これら三成分系の組成図に
おいて、少なくとも二成分を含む組成領域にあり、成分
元素の酸化物換算値でのモル分率が、MgO30%以上
61%以下、SiO2:0%以上29%以下、CaO:
3%以上20%以下、TiO2:3%以上20%以下、
Al2 3:2%以上45%以下である、磁器組成物。
6. Forsterite and calcium titanate
And the mole fraction of spinel (forsterite: titanic acid
Calcium: Spinel)
In the composition region containing at least two components,
The molar fraction of the element in terms of oxide is 30% or more of MgO
61% or less, SiOTwo: 0% or more and 29% or less, CaO:
3% or more and 20% or less, TiOTwo: 3% or more and 20% or less,
AlTwoO Three: 2% or more and 45% or less of a porcelain composition.
JP15707999A 1999-06-03 1999-06-03 Porcelain composition Expired - Fee Related JP3865970B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP15707999A JP3865970B2 (en) 1999-06-03 1999-06-03 Porcelain composition

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP15707999A JP3865970B2 (en) 1999-06-03 1999-06-03 Porcelain composition

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2000344571A true JP2000344571A (en) 2000-12-12
JP3865970B2 JP3865970B2 (en) 2007-01-10

Family

ID=15641797

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP15707999A Expired - Fee Related JP3865970B2 (en) 1999-06-03 1999-06-03 Porcelain composition

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3865970B2 (en)

Cited By (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004131320A (en) * 2002-10-09 2004-04-30 Ube Ind Ltd Dielectric porcelain composition for high-frequency use
WO2004106261A1 (en) * 2003-05-30 2004-12-09 Nagoya Industrial Science Research Institute High-frequency porcelain composition, process for producing the same and planar high-frequency circuit
WO2005082806A1 (en) 2004-03-01 2005-09-09 Murata Manufacturing Co., Ltd. Insulating ceramic composition, insulating ceramic sintered body, and multilayer ceramic electronic component
JP2006347782A (en) * 2005-06-13 2006-12-28 Murata Mfg Co Ltd Dielectric ceramic composition and laminated ceramic capacitor
US7368408B2 (en) 2004-03-01 2008-05-06 Murata Manufacturing Co., Ltd. Glass-ceramic composition, glass-ceramic sintered body, and monolithic ceramic electronic component
US7417001B2 (en) 2004-03-01 2008-08-26 Murata Manufacturing Co., Ltd Glass ceramic composition, glass-ceramic sintered body, and monolithic ceramic electronic component
US7439202B2 (en) 2004-03-01 2008-10-21 Murata Manufacturing Co., Ltd. Glass ceramic composition, glass-ceramic sintered body, and monolithic ceramic electronic component
JP2009084109A (en) * 2007-09-28 2009-04-23 Tdk Corp Dielectric porcelain composition
DE112009000012T5 (en) 2008-03-13 2012-01-05 Murata Manufacturing Co., Ltd. Glass ceramic composition, glass ceramic sintered body and ceramic multilayer electronic component
US8765621B2 (en) 2008-11-25 2014-07-01 Ube Industries, Ltd. Dielectric ceramic composition for high-frequency use and method for producing the same, as well as dielectric ceramic for high-frequency use and method for producing the same and high-frequency circuit element using the same
JP2018073941A (en) * 2016-10-27 2018-05-10 京セラ株式会社 Ceramic sintered compact and wiring board arranged by use thereof, and mounting component, module and electronic device, each having the same
CN111302775A (en) * 2020-03-31 2020-06-19 厦门松元电子有限公司 Ceramic material with high quality factor and low dielectric constant and preparation method thereof
US11223133B2 (en) 2019-04-18 2022-01-11 Samsung Electro-Mechanics Co., Ltd. Chip antenna

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62103904A (en) * 1985-07-13 1987-05-14 株式会社村田製作所 Dielectric porcelain compound for radio frequency

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62103904A (en) * 1985-07-13 1987-05-14 株式会社村田製作所 Dielectric porcelain compound for radio frequency

Cited By (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004131320A (en) * 2002-10-09 2004-04-30 Ube Ind Ltd Dielectric porcelain composition for high-frequency use
WO2004106261A1 (en) * 2003-05-30 2004-12-09 Nagoya Industrial Science Research Institute High-frequency porcelain composition, process for producing the same and planar high-frequency circuit
US7368407B2 (en) 2003-05-30 2008-05-06 Yasufuku Ceramics Co., Ltd. High-frequency porcelain composition, process for producing the same and planar high-frequency circuit
WO2005082806A1 (en) 2004-03-01 2005-09-09 Murata Manufacturing Co., Ltd. Insulating ceramic composition, insulating ceramic sintered body, and multilayer ceramic electronic component
US7351674B2 (en) 2004-03-01 2008-04-01 Murata Manufacturing Co., Ltd. Insulating ceramic composition, insulating ceramic sintered body, and mulitlayer ceramic electronic component
US7368408B2 (en) 2004-03-01 2008-05-06 Murata Manufacturing Co., Ltd. Glass-ceramic composition, glass-ceramic sintered body, and monolithic ceramic electronic component
US7417001B2 (en) 2004-03-01 2008-08-26 Murata Manufacturing Co., Ltd Glass ceramic composition, glass-ceramic sintered body, and monolithic ceramic electronic component
US7439202B2 (en) 2004-03-01 2008-10-21 Murata Manufacturing Co., Ltd. Glass ceramic composition, glass-ceramic sintered body, and monolithic ceramic electronic component
JP2006347782A (en) * 2005-06-13 2006-12-28 Murata Mfg Co Ltd Dielectric ceramic composition and laminated ceramic capacitor
JP4506802B2 (en) * 2007-09-28 2010-07-21 Tdk株式会社 Dielectric porcelain composition
JP2009084109A (en) * 2007-09-28 2009-04-23 Tdk Corp Dielectric porcelain composition
US7781357B2 (en) 2007-09-28 2010-08-24 Tdk Corporation Dielectric ceramic composition
KR101515427B1 (en) 2007-09-28 2015-04-27 티디케이가부시기가이샤 Dielectric ceramic composition
DE112009000012T5 (en) 2008-03-13 2012-01-05 Murata Manufacturing Co., Ltd. Glass ceramic composition, glass ceramic sintered body and ceramic multilayer electronic component
US8199455B2 (en) 2008-03-13 2012-06-12 Murata Manufacturing Co., Ltd. Glass ceramic composition, glass ceramic sintered body, and multilayer ceramic electronic device
US8765621B2 (en) 2008-11-25 2014-07-01 Ube Industries, Ltd. Dielectric ceramic composition for high-frequency use and method for producing the same, as well as dielectric ceramic for high-frequency use and method for producing the same and high-frequency circuit element using the same
JP2018073941A (en) * 2016-10-27 2018-05-10 京セラ株式会社 Ceramic sintered compact and wiring board arranged by use thereof, and mounting component, module and electronic device, each having the same
US11223133B2 (en) 2019-04-18 2022-01-11 Samsung Electro-Mechanics Co., Ltd. Chip antenna
US11621491B2 (en) 2019-04-18 2023-04-04 Samsung Electro-Mechanics Co., Ltd. Chip antenna
CN111302775A (en) * 2020-03-31 2020-06-19 厦门松元电子有限公司 Ceramic material with high quality factor and low dielectric constant and preparation method thereof
CN111302775B (en) * 2020-03-31 2022-03-11 厦门松元电子股份有限公司 Ceramic material with high quality factor and low dielectric constant and preparation method thereof

Also Published As

Publication number Publication date
JP3865970B2 (en) 2007-01-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2000344571A (en) Porcelain composition
JPH0687367B2 (en) Dielectric porcelain composition
JP2003002743A (en) Dielectric ceramic composition
JP3559434B2 (en) Method for producing dielectric porcelain composition
KR100729998B1 (en) Dielectric porcelain, dielectric porcelain composition, method of manufacturing the same and dielectric resonator using the same
JPH05109318A (en) Dielectric porcelain for microwave
JP2002068829A (en) Porcelain and its manufacturing method
US5846892A (en) Ceramic dielectrics and methods for forming the same
JP2902923B2 (en) High frequency dielectric ceramic composition
JP2002249375A (en) Dielectric porcelain composition for high frequency and dielectric resonator
JP3311928B2 (en) Alumina sintered body for high frequency
JP3194994B2 (en) Method for controlling dielectric properties of dielectric ceramic composition
JPH11130544A (en) Dielectric ceramic composition and its production
JP3067815B2 (en) Microwave dielectric porcelain composition
JP3067814B2 (en) Dielectric porcelain composition
JP3162208B2 (en) Microwave dielectric porcelain composition
JP3393757B2 (en) Dielectric porcelain composition
JP3330024B2 (en) High frequency dielectric ceramic composition
JPH09183656A (en) Dielectric porcelain and its production
JP3754780B2 (en) Dielectric porcelain composition
JP2001302331A (en) Dielectric ceramic composition
JP3351207B2 (en) Dielectric porcelain composition and method for producing the same
JPH0877828A (en) Dielectric ceramic composition and its manufacture
KR100298209B1 (en) Microwave dielectric ceramics and compositions for dielectric ceramics thereof
JP2887244B2 (en) High frequency dielectric ceramic composition

Legal Events

Date Code Title Description
A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20060411

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20060425

A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20060612

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20060905

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20061004

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20111013

Year of fee payment: 5

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20121013

Year of fee payment: 6

S533 Written request for registration of change of name

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20121013

Year of fee payment: 6

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

FPAY Renewal fee payment (event date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20131013

Year of fee payment: 7

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

R250 Receipt of annual fees

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees