JP2000088792A - Sensor for in urine sugar measuring device - Google Patents
Sensor for in urine sugar measuring deviceInfo
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Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、尿糖計用センサに
関し、特に、酵素センサを用いて尿糖を検出するための
尿糖計用センサに関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a sensor for a urinary glucose meter, and more particularly to a sensor for a urinary glucose meter for detecting urinary glucose using an enzyme sensor.
【０００２】[0002]
【従来の技術】尿糖計に用いられるセンサは、絶縁基板
上に白金及び銀からなる電極が形成され、更に、その上
に有機薄膜であるグルコース（ブドウ糖）検出膜が形成
された構造の酵素センサ（グルコースセンサ）である。
そして、上記グルコース検出膜は、汚染物質除去膜、酵
素固定化膜、妨害物質除去膜等から構成されている。こ
のような構造の酵素センサについては、例えば、特開平
８−２４７９８７号公報に記載がある。2. Description of the Related Art A sensor used in a urinary glucose meter is an enzyme having a structure in which electrodes made of platinum and silver are formed on an insulating substrate, and a glucose (glucose) detecting film which is an organic thin film is formed thereon. Sensor (glucose sensor).
The glucose detection membrane includes a contaminant removal membrane, an enzyme immobilization membrane, an interfering substance removal membrane, and the like. An enzyme sensor having such a structure is described in, for example, JP-A-8-247987.
【０００３】図１０は従来の尿糖計用センサの構造を示
す。基台１の上部は膨らみを有し、その表面には絶縁基
板２（または絶縁性樹脂フィルム）上が貼着されてい
る。絶縁基板２上の所定の位置には電極３が配置され、
この電極３を覆うように下部保護膜４が設けられてい
る。さらに、下部保護膜４上には、固定化酵素膜５、上
部保護膜６、表面保護膜７が順次設けられている。表面
保護膜７を露出させた状態で、各部材の側面部がセンサ
ホルダ８によって保持されている。FIG. 10 shows the structure of a conventional urinary sugar sensor. An upper portion of the base 1 has a bulge, and an insulating substrate 2 (or an insulating resin film) is adhered to a surface thereof. An electrode 3 is arranged at a predetermined position on the insulating substrate 2,
A lower protective film 4 is provided so as to cover the electrode 3. Further, an immobilized enzyme film 5, an upper protective film 6, and a surface protective film 7 are sequentially provided on the lower protective film 4. With the surface protection film 7 exposed, the side surface of each member is held by the sensor holder 8.
【０００４】電極３には、白金、金、銀などの薄膜金属
電極が用いられる。下部保護膜４は、アセチルセルロー
ス膜などが用いられ、電極表面に妨害物質が透過するの
を防止する。固定化酵素膜５は、酵素を架橋法や包括法
で固定化する。上部保護膜６は、アセチルセルロース膜
などで固定化酵素膜５を保護し、かつ基質の拡散を制限
する機能を有する。表面保護膜７は、ナイロン格子やポ
リカーボネートが用いられ、上部保護膜６の機能を強化
する働きをする。As the electrode 3, a thin-film metal electrode such as platinum, gold, silver or the like is used. As the lower protective film 4, an acetylcellulose film or the like is used to prevent the interfering substance from permeating the electrode surface. The immobilized enzyme membrane 5 immobilizes the enzyme by a cross-linking method or an entrapping method. The upper protective film 6 has a function of protecting the immobilized enzyme film 5 with an acetylcellulose film or the like and restricting diffusion of the substrate. The surface protective film 7 is made of nylon lattice or polycarbonate, and functions to enhance the function of the upper protective film 6.
【０００５】図１０の尿糖計用センサによる尿糖測定に
ついて説明する。表面保護膜７を下側にして尿糖計用セ
ンサを尿中に浸すと、尿中の様々な物質が、グルコース
検出膜（下部保護膜４、酵素固定化膜５、上部保護膜
６、表面保護膜７より成る）内に拡散する。しかし、た
んぱく質や尿素などの汚染物質は、上部保護膜６と表面
保護膜７に吸着し、内部に拡散しない。グルコース及び
酸素は、上部保護膜６と表面保護膜７を透過し、酵素固
定化膜５においてグルコース酸化酵素の作用により、グ
ルコノラクトンと過酸化水素に変換される。過酸化水素
は、さらに下部保護膜４（妨害物質除去膜）を透過して
電極３の表面に到達し作用電極（電極３の一方）上で電
極反応により酸化される。このとき作用極から電流が発
生する。作用極からの電流値を測定することにより、尿
中のグルコースの濃度を特異的に測定することが可能と
なる。測定終了後、センサを水洗する。[0005] Urine glucose measurement by the urine glucose sensor of FIG. 10 will be described. When the sensor for urinary glucose meter is immersed in urine with the surface protective film 7 on the lower side, various substances in the urine are converted into glucose detection films (lower protective film 4, enzyme immobilized film 5, upper protective film 6, surface (Consisting of the protective film 7). However, contaminants such as protein and urea adsorb to the upper protective film 6 and the surface protective film 7 and do not diffuse inside. Glucose and oxygen pass through the upper protective film 6 and the surface protective film 7 and are converted into gluconolactone and hydrogen peroxide by the action of glucose oxidase in the enzyme immobilized film 5. The hydrogen peroxide further passes through the lower protective film 4 (interfering substance removing film), reaches the surface of the electrode 3, and is oxidized by an electrode reaction on the working electrode (one of the electrodes 3). At this time, a current is generated from the working electrode. By measuring the current value from the working electrode, it becomes possible to specifically measure the concentration of glucose in urine. After the measurement is completed, the sensor is washed with water.
【０００６】図１０の尿糖計用センサにおいては、尿中
のたんぱく質や尿素などの汚染物質成分が外層部に吸着
すると、基質の拡散が妨げられ、酵素センサの応答特性
が変化しやすい。このため、センサを水洗した後、特殊
な保存液に浸漬し、汚染物質を除去している。In the urinary glucose meter sensor shown in FIG. 10, when contaminant components such as protein and urea in urine are adsorbed to the outer layer, the diffusion of the substrate is hindered, and the response characteristics of the enzyme sensor tend to change. For this reason, after washing the sensor with water, the sensor is immersed in a special storage solution to remove contaminants.
【０００７】[0007]
【発明が解決しようとする課題】このように、従来の尿
糖計用センサによると、水洗いした後、特殊な保存液に
浸漬して汚染物質を除去する必要があり、取り扱いが煩
わしい。また、保護膜は薄膜であるため、外圧が加わっ
たり、熱膨張が生じたりすると壊れやすいという問題も
ある。As described above, according to the conventional sensor for a urinary glucose meter, after washing with water, it is necessary to remove the contaminants by immersing it in a special storage solution, which is cumbersome. Further, since the protective film is a thin film, there is a problem that the protective film is easily broken when an external pressure is applied or thermal expansion occurs.
【０００８】したがって、本発明の目的は、取り扱いの
煩わしさを解消し、検出部の強度を高め、耐久性を向上
させた尿糖計用センサを提供することにある。SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, it is an object of the present invention to provide a urinary glucose sensor which eliminates cumbersome handling, enhances the strength of a detection unit, and improves durability.
【０００９】[0009]
【課題を解決するための手段】本発明は、上記の目的を
達成するため、参照極、対極、作用極から成る電極面が
グルコース検出膜で覆われたセンサ素子を用いて尿糖の
測定を行う尿糖計用センサにおいて、前記センサ素子を
封止状態で内蔵し、前記センサ素子に対応する位置に測
定用開口部を有したカートリッジと、前記カートリッジ
の前記測定用開口部に設けられ、尿中のたんぱく質や尿
素などの汚染物質を除去する汚染物質除去層と、を備え
たことを特徴とする尿糖計用センサを提供する。SUMMARY OF THE INVENTION In order to achieve the above object, the present invention provides a method for measuring urine sugar using a sensor element in which an electrode surface comprising a reference electrode, a counter electrode and a working electrode is covered with a glucose detecting film. In a urinary glucose meter sensor to be performed, a cartridge having the sensor element incorporated therein in a sealed state and having a measurement opening at a position corresponding to the sensor element, and a urine provided in the measurement opening of the cartridge, A contaminant removal layer for removing contaminants such as protein and urea therein is provided.
【００１０】この構成によれば、グルコース検出膜の前
面に汚染物質除去部材が配設され、この汚染物質除去部
材により汚染物質が除去され、同時に、グルコース検出
膜に対する補強部材として機能する。したがって、汚染
物質除去機能を十分に発揮しながら、尿糖計用センサの
耐久性を向上させることが可能になる。According to this configuration, the contaminant removing member is provided on the front surface of the glucose detecting film, and the contaminant is removed by the contaminant removing member, and at the same time, functions as a reinforcing member for the glucose detecting film. Therefore, it is possible to improve the durability of the urinary glucose sensor while sufficiently exhibiting the pollutant removing function.
【００１１】[0011]
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て図面をもとに説明する。図１および図２は本発明によ
る尿糖計用センサを示す。尿糖計用センサ１００は、セ
ンサ素子１０、このセンサ素子１０を内蔵したカートリ
ッジ２０、このカートリッジ２０の開口部２１の底面に
固定された多孔フィルムシート３０、センサ素子１０の
電極に接続されたコンタクトピン４０、このコンタクト
ピン４０をカートリッジ２０内に位置決めして保持する
ための保持部材４１、多孔フィルムシート３０と開口部
２１の間をシールするシール材５０を備えて構成されて
いる。コンタクトピン４０はりん青銅に金メッキを施し
たものであり、不図示の本体側測定回路（または、測定
装置）に電気的に接続される。Embodiments of the present invention will be described below with reference to the drawings. 1 and 2 show a sensor for a urine sugar meter according to the present invention. The urine sugar sensor 100 includes a sensor element 10, a cartridge 20 containing the sensor element 10, a porous film sheet 30 fixed to the bottom of an opening 21 of the cartridge 20, and a contact connected to an electrode of the sensor element 10. It is provided with a pin 40, a holding member 41 for positioning and holding the contact pin 40 in the cartridge 20, and a sealing material 50 for sealing between the porous film sheet 30 and the opening 21. The contact pins 40 are made of phosphor bronze plated with gold, and are electrically connected to a measuring circuit (or measuring device) (not shown).
【００１２】図３はカートリッジ２０を示す。カートリ
ッジ２０は、本体部２０ａと、これに嵌合する蓋部２０
ｂとからなる。本体部２０ａと蓋部２０ｂを嵌合する
と、内部は機密状態に保持される。（ａ）に示すよう
に、円形の開口部２１は蓋部２０ｂのセンサ素子１０に
面した部分に設けられ、この部分は傾斜面を有してい
る。また、本体部２０ａは、図１に示すように、センサ
素子１０を搭載する台座部２０ｃを備えている。FIG. 3 shows the cartridge 20. The cartridge 20 includes a main body portion 20a and a lid portion 20 fitted to the main body portion 20a.
b. When the main body 20a and the lid 20b are fitted, the inside is kept in a confidential state. As shown in (a), a circular opening 21 is provided in a portion of the lid 20b facing the sensor element 10, and this portion has an inclined surface. Further, as shown in FIG. 1, the main body 20a includes a pedestal 20c on which the sensor element 10 is mounted.
【００１３】図４は本発明に係るセンサ素子の構成を示
し、図５は図４のＡ−Ａ断面を示す。本発明によるセン
サ素子１０は、絶縁基板１１、この絶縁基板１１上に横
並びに設けられた参照極１２、対極１３、作用極１４に
接続されたリード部１５ａ、対極１３に接続されたリー
ド部１５ｂ、作用極１４に接続されたリード部１５ｃ、
リード部１５ａ〜１５ｃのそれぞれに接続されたコンタ
クト電極１６ａ，１６ｂ，１６ｃ、電極部（参照極１
２、対極１３、および作用極１４）を覆うように設けら
れたグルコース検出膜１７を備えて構成されている。参
照極１２、対極１３、および作用極１４の３つの電極
は、過酸化水素測定電極を構成している。FIG. 4 shows the structure of the sensor element according to the present invention, and FIG. 5 shows a cross section taken along line AA of FIG. The sensor element 10 according to the present invention comprises an insulating substrate 11, a lead portion 15a connected to the reference electrode 12, a counter electrode 13, and a working electrode 14 provided side by side on the insulating substrate 11, and a lead portion 15b connected to the counter electrode 13. , A lead 15c connected to the working electrode 14,
The contact electrodes 16a, 16b, 16c connected to each of the lead portions 15a to 15c, and the electrode portion (reference electrode 1
2, a counter electrode 13 and a glucose detection film 17 provided so as to cover the working electrode 14). The three electrodes of the reference electrode 12, the counter electrode 13, and the working electrode 14 constitute a hydrogen peroxide measurement electrode.
【００１４】絶縁基板１１は、シリコン上に酸化シリコ
ン膜を形成した基板、ガラス、石英あるいはポリイミ
ド、ポリカーボネート、ガラスエポキシ基板等を用いる
ことができる。対極１３および作用極１４は、チタン、
白金、カーボン、金、イリジウム等を用いて、蒸着法、
スパッタ法、スクリーン印刷、メッキ等の方法により形
成する。チタン層の場合は、例えば、０．０２〜０．２
μｍの厚みにし、白金層の場合は、例えば、０．１〜
１．０μｍの厚みに形成する。As the insulating substrate 11, a substrate having a silicon oxide film formed on silicon, glass, quartz, polyimide, polycarbonate, glass epoxy substrate or the like can be used. The counter electrode 13 and the working electrode 14 are made of titanium,
Using platinum, carbon, gold, iridium, etc., an evaporation method,
It is formed by a method such as a sputtering method, screen printing, and plating. In the case of a titanium layer, for example, 0.02 to 0.2
μm thickness, in the case of a platinum layer, for example, 0.1 to
It is formed to a thickness of 1.0 μm.
【００１５】参照極１２は、まず、蒸着法、スパッタ
法、スクリーン印刷、メッキ等の方法により銀層を形成
し、この銀層の表面を処理して塩化銀層としたものであ
る。密着性を向上させたい場合には、銀層の下地にチタ
ン、白金を積層する。スパッタ法により形成する場合、
銀層の厚さは、例えば、０．１〜１．０μｍである。塩
化銀層は、塩化鉄(III）もしくは塩化クロム(III）水溶
液で処理する方法、あるいは塩化物水溶液中で電解する
方法を用いて形成することができる。The reference electrode 12 is obtained by first forming a silver layer by a method such as vapor deposition, sputtering, screen printing, plating, or the like, and treating the surface of the silver layer to form a silver chloride layer. When it is desired to improve the adhesion, titanium and platinum are laminated under the silver layer. When forming by the sputtering method,
The thickness of the silver layer is, for example, 0.1 to 1.0 μm. The silver chloride layer can be formed by a method of treating with an aqueous solution of iron (III) chloride or chromium (III) chloride, or a method of performing electrolysis in an aqueous solution of chloride.
【００１６】グルコース検出膜１７はグルコース酸化酵
素（グルコースオキシダーゼ：ＧＯＤ）を含み、図５に
示すように、下層の妨害物質除去膜１８と、上層の酵素
固定化膜１９より構成されている。妨害物質除去膜１８
は、過酸化水素のみを選択的に透過し、アスコルビン
酸、アセトアミノフェン等の電極上で反応する妨害物質
を除去する機能を有する。妨害物質除去膜１８の材料と
しては、シランカップリング剤、フッ素系樹脂、アセチ
ルセルロースの等を用いることができる。その成腹方法
としてスピン塗布を用い、塗布する膜厚は、例えば、
０．１〜０．５μｍとする。酵素固定化膜１９は、グル
コース酸化酵素、アルブミン、グルタルアルデヒドを含
む水溶液をスピン塗布して形成され、その膜厚は、例え
ば、０．１〜０．５μｍである。The glucose detecting film 17 contains glucose oxidase (GOD), and comprises a lower interfering substance removing film 18 and an upper enzyme immobilizing film 19 as shown in FIG. Interfering substance removal film 18
Has the function of selectively permeating only hydrogen peroxide and removing interfering substances that react on the electrode, such as ascorbic acid and acetaminophen. As a material of the interfering substance removing film 18, a silane coupling agent, a fluororesin, acetylcellulose, or the like can be used. Spin coating is used as the method of forming the belly, and the film thickness to be applied is, for example,
0.1 to 0.5 μm. The enzyme immobilized film 19 is formed by spin-coating an aqueous solution containing glucose oxidase, albumin, and glutaraldehyde, and has a thickness of, for example, 0.1 to 0.5 μm.
【００１７】図６は多孔フィルムシート３０を示す。多
孔フィルムシート３０は、多孔フィルム３１、この多孔
フィルム３１上に設けられた疎水性ポリマー３２、この
疎水性ポリマー３２上に設けられた親水性ポリマー３３
より構成されている。多孔フィルム３１は、樹脂フィル
ムに多数の貫通孔を設けて構成されており、その材料に
はポリカーボネート、セルロース、ポリテトラフルオロ
エチレンなどが望ましい。具体的には、厚さ６〜１１μ
ｍ、孔径０．５〜２．０μｍ、開孔率０．１〜１１％で
ある。FIG. 6 shows a porous film sheet 30. The porous film sheet 30 includes a porous film 31, a hydrophobic polymer 32 provided on the porous film 31, and a hydrophilic polymer 33 provided on the hydrophobic polymer 32.
It is composed of The porous film 31 is formed by providing a large number of through holes in a resin film, and is preferably made of polycarbonate, cellulose, polytetrafluoroethylene, or the like. Specifically, a thickness of 6 to 11 μm
m, the pore diameter is 0.5 to 2.0 μm, and the porosity is 0.1 to 11%.
【００１８】疎水性ポリマー３２は、溶剤に溶解したシ
リコーン、ポリウレタン、パーフルオロカーボン等の疎
水性ポリマー溶液（濃度１０〜２０％）に多孔フィルム
３１を浸漬した後、引き上げて乾燥することにより形成
する。この処理により、多孔フィルム３１の孔部分に
は、汚染物質除去膜が形成される。この多孔フィルムシ
ート３０を装着した尿糖計用センサ１００を尿中に浸漬
すると、尿中のたんぱく質などの汚染物質成分が、汚染
物質除去膜である疎水性ポリマー上に単分子膜状に吸着
する。この吸着は安定なため、一度吸着してしまえば、
以後の測定に影響を与えないと考えられる。しかし、こ
のたんぱく質の吸着を避けて、より汚染物質除去機能を
強化するために、疎水性ポリマー３２に親水性ポリマー
３３をコーティングしている。親水性ポリマー３３は、
ポリビニルピロリドン、ゼラチン、ポリビニルアルコー
ル、ポリヒドロキシエチルメタクリレート等である。こ
の多孔フィルムシート３０は、例えば、６ｍｍ角にカッ
トして用いられ、センサ素子１０と開口部２１の間に挟
むようにして、カートリッジ２０に実装される（図
１）。したがって、組み付け後の多孔フィルムシート３
０は、センサ素子１０の酵素固定化膜１９に密着する。The hydrophobic polymer 32 is formed by immersing the porous film 31 in a hydrophobic polymer solution (concentration: 10 to 20%) of silicone, polyurethane, perfluorocarbon or the like dissolved in a solvent, and then pulling up and drying. By this processing, a contaminant removal film is formed in the hole of the porous film 31. When the urinary glucose sensor 100 equipped with the porous film sheet 30 is immersed in urine, a contaminant component such as a protein in the urine is adsorbed on a hydrophobic polymer as a contaminant removing film in a monomolecular film form. . Because this adsorption is stable, once it is adsorbed,
It will not affect subsequent measurements. However, the hydrophobic polymer 32 is coated with the hydrophilic polymer 33 in order to avoid the protein adsorption and to further enhance the pollutant removal function. The hydrophilic polymer 33 is
Polyvinylpyrrolidone, gelatin, polyvinyl alcohol, polyhydroxyethyl methacrylate and the like. The porous film sheet 30 is cut into, for example, a 6 mm square, and is mounted on the cartridge 20 so as to be sandwiched between the sensor element 10 and the opening 21 (FIG. 1). Therefore, the assembled porous film sheet 3
0 is in close contact with the enzyme immobilized film 19 of the sensor element 10.
【００１９】次に、尿糖計用センサ１０の動作原理につ
いて説明する。グルコース酸化酵素は、溶液中のグルコ
ース（ブドウ糖）を、 Ｄ−グルコノ−δ−ラクトン に酸化する。この反応にともない、酸素は過酸化水素に
還元される（式１）。 β−Ｄ−グルコース＋Ｏ２ →Ｄ−グルコノ−δ−ラクトン＋Ｈ２ Ｏ２ ・・・（１）Next, the principle of operation of the urine sugar sensor 10 will be described. Glucose oxidase oxidizes glucose (glucose) in the solution to D-glucono-δ-lactone. With this reaction, oxygen is reduced to hydrogen peroxide (Equation 1). β-D-glucose + O 2 → D-glucono-δ-lactone + H 2 O 2 (1)
【００２０】この過酸化水素を過酸化水素測定電極（参
照極１２、対極１３、および作用極１４）上で酸化し、
そのときの酸化電流を測定することにより、発生した過
酸化水素濃度を定量することができる（式２）。 Ｈ２ Ｏ２ →２Ｈ＋ ＋Ｏ２ ＋２ｅ− ・・・ （２）This hydrogen peroxide is oxidized on a hydrogen peroxide measuring electrode (reference electrode 12, counter electrode 13, and working electrode 14),
By measuring the oxidation current at that time, the generated hydrogen peroxide concentration can be quantified (Equation 2). H 2 O 2 → 2H + + O 2 + 2e - ··· (2)
【００２１】過酸化水素濃度は、溶液中のグルコース濃
度と比例関係があるため、過酸化水素濃度の値から溶液
中のグルコース濃度を求めることができる。参照極１２
と作用極１４の間には、測定時に所定の電圧（０．４Ｖ
〜０．７Ｖ）が印加される。電圧が印加されている作用
極１４上で過酸化水素が陽極酸化し、これにより過酸化
水素濃度に応じた酸化電流が作用極１４と対極１３の間
に流れる。したがって、酸化電流を測定すれば過酸化水
素濃度が求められ、この値から尿中のグルコースの濃度
を測定することができる。Since the concentration of hydrogen peroxide is proportional to the concentration of glucose in the solution, the concentration of glucose in the solution can be determined from the value of the concentration of hydrogen peroxide. Reference pole 12
A predetermined voltage (0.4 V
０．７0.7 V) is applied. Hydrogen peroxide is anodically oxidized on the working electrode 14 to which a voltage is applied, whereby an oxidation current corresponding to the hydrogen peroxide concentration flows between the working electrode 14 and the counter electrode 13. Therefore, by measuring the oxidation current, the concentration of hydrogen peroxide can be determined, and the concentration of glucose in urine can be measured from this value.
【００２２】次に、尿糖計用センサ１００の動作につい
て説明する。尿糖計用センサ１００を尿中に浸すと、尿
中の様々な物質がグルコース検出膜１７内に拡散する。
しかし、たんぱく質や尿素などの汚染物質は多孔フィル
ムシート３０の汚染物質除去作用により、グルコース検
出膜１７内に拡散することができない。グルコース及び
酸素は、グルコース検出膜１７の酵素固定化膜１９にお
いてグルコース酸化酵素の作用によりグルコノラクトン
と過酸化水素に変換される。過酸化水素は、さらに妨害
物質除去膜１８を透過して電極（１２，１３，１４）の
表面に到達し、作用極１４上で電極反応により酸化され
る。このとき、作用極１４から対極１３へ電流が発生す
る。尿中に含まれているアスコルビン酸、アセトアミノ
フェン、尿酸等は過酸化水素と同様に電極反応を起こす
ため、妨害物質と考えられている。しかし、妨害物質除
去膜１８の作用により、これらの分子が電極表面に到達
することを防いでいるため、センサ応答に影響を与える
ことはない。このようにして作用極１４からの電流を検
出することにより、尿中のグルコースの濃度を特異的に
測定することが可能となる。測定終了後、尿糖計用セン
サ１００を水洗すれば、多孔フィルムシート３０に付着
した汚染物質は容易に除去され、次の測定に影響を与え
ることはない。Next, the operation of the urine sugar sensor 100 will be described. When the urinary glucose meter sensor 100 is immersed in urine, various substances in the urine diffuse into the glucose detection film 17.
However, contaminants such as protein and urea cannot diffuse into the glucose detection film 17 due to the contaminant removing action of the porous film sheet 30. Glucose and oxygen are converted to gluconolactone and hydrogen peroxide by the action of glucose oxidase in the enzyme immobilization film 19 of the glucose detection film 17. The hydrogen peroxide further passes through the interfering substance removing film 18 and reaches the surfaces of the electrodes (12, 13, 14), and is oxidized on the working electrode 14 by an electrode reaction. At this time, a current is generated from the working electrode 14 to the counter electrode 13. Ascorbic acid, acetaminophen, uric acid, and the like contained in urine are considered to be interfering substances because they cause an electrode reaction similarly to hydrogen peroxide. However, the action of the interfering substance removing film 18 prevents these molecules from reaching the electrode surface, and thus does not affect the sensor response. By detecting the current from the working electrode 14 in this manner, it is possible to specifically measure the concentration of glucose in urine. After the measurement, if the urinary glucose sensor 100 is washed with water, the contaminants attached to the porous film sheet 30 are easily removed, and the next measurement is not affected.
【００２３】次に、上記の構成によるセンサ素子１０の
製作プロセスについて説明する。 （１）絶縁基板１１（６０×７０ｍｍ）上に作用極１４
用のチタン層、対極１３用の白金層をスパッタ法により
成膜する。さらに、参照極１２用の銀層をスパッタ法に
より成膜する。 （２）フォトリソグラフィにより参照極１２、対極１
３、作用極１４、リード部１５ａ〜１５ｃ、コンタクト
電極１６ａ，１６ｂ，１６ｃを形成する。 （３）塩化鉄(III) 水溶液で処理して銀層の表面に塩化
銀層を形成し、参照極１２を製作する。 （４）スピン塗布により、妨害物質除去膜１８および酵
素固定化膜１９を形成する。 （５）絶縁基板１１を複数個のセンサ素子１０に分割
（１個が６×９ｍｍ）する。 （６）センサ素子１０をカートリッジ本体部２０ａの台
座部２０ｃに実装する。Next, a manufacturing process of the sensor element 10 having the above configuration will be described. (1) Working electrode 14 on insulating substrate 11 (60 × 70 mm)
A titanium layer for the counter electrode 13 and a platinum layer for the counter electrode 13 are formed by a sputtering method. Further, a silver layer for the reference electrode 12 is formed by a sputtering method. (2) Reference electrode 12 and counter electrode 1 by photolithography
3. Form the working electrode 14, the leads 15a to 15c, and the contact electrodes 16a, 16b, 16c. (3) A silver chloride layer is formed on the surface of the silver layer by treating with an aqueous solution of iron (III) chloride, and the reference electrode 12 is manufactured. (4) The interfering substance removing film 18 and the enzyme immobilizing film 19 are formed by spin coating. (5) The insulating substrate 11 is divided into a plurality of sensor elements 10 (one is 6 × 9 mm). (6) The sensor element 10 is mounted on the pedestal part 20c of the cartridge main body part 20a.
【００２４】次に、尿糖計用センサ１００の製作プロセ
スについて、図７および図８を参照して説明する。 (i) 図７の（ａ）および（ｂ）に示すように、コンタ
クトピン４０及びシール材５０をカートリッジ２０の蓋
部２０ｂに装着する。 （ii）６ｍｍ角にカットした多孔フィルムシート３０を
シール材５０に貼付する。 (iii)図８の（ａ）および（ｂ）に示すように、グルコ
ース検出膜１７が設けられたセンサ素子１０を本体部２
０ａに接着剤４２で接着固定する。 （iv）図７のように、蓋部２０ｂの周縁に設けられてい
る接着剤塗布溝２０ｄ内に接着剤を塗布する。 (V) 本体部２０ａの接着剤塗布溝２０ｄと蓋部２０ｂ
の凸部２０ｅを嵌め合わせて接着固定する。Next, a manufacturing process of the urinary glucose meter sensor 100 will be described with reference to FIGS. (i) As shown in FIGS. 7A and 7B, the contact pin 40 and the sealing material 50 are mounted on the lid 20b of the cartridge 20. (Ii) The porous film sheet 30 cut into a 6 mm square is attached to the sealing material 50. (iii) As shown in FIGS. 8A and 8B, the sensor element 10 provided with the glucose
0a is fixed with an adhesive 42. (Iv) As shown in FIG. 7, an adhesive is applied in an adhesive application groove 20d provided on a peripheral edge of the lid 20b. (V) Adhesive coating groove 20d of main body 20a and lid 20b
Are bonded and fixed by fitting.
【００２５】図９は本発明による尿糖計用センサ１１０
の他の実施の形態を示す。本実施の形態による尿糖計用
センサ１１０は、上記した多孔フィルムシート３０に相
当する機能を有する汚染物質除去膜６０を蓋部２０ｂの
開口部２１の部分に、蓋部２０ｂと一体成形加工により
設けたところに特徴がある。開口部２１には、円板状の
底部２２が設けられており、この底部２２に汚染物質除
去膜６０が形成されている。底部２２は、例えば、直径
３．５ｍｍ、厚さ０．５ｍｍに加工されている。図９の
（ｂ）に示すように、この底部２２には、長さ０．５ｍ
ｍ×直径１ｍｍの複数の貫通孔２３が設けられている。FIG. 9 shows a urine sugar sensor 110 according to the present invention.
3 shows another embodiment of the present invention. The urine sugar meter sensor 110 according to the present embodiment is configured such that the contaminant removal film 60 having a function corresponding to the above-described porous film sheet 30 is formed integrally with the lid 20b on the opening 21 of the lid 20b. There is a characteristic in the place where it is provided. A disk-shaped bottom 22 is provided in the opening 21, and a contaminant removal film 60 is formed in the bottom 22. The bottom 22 is, for example, processed to a diameter of 3.5 mm and a thickness of 0.5 mm. As shown in FIG. 9B, the bottom 22 has a length of 0.5 m.
A plurality of through-holes 23 of m × 1 mm in diameter are provided.
【００２６】底部２２の表面には、疎水性ポリマー６１
と親水性ポリマー６２が順次設けられている。疎水ポリ
マー６１は、溶剤に溶解したシリコーン、ポリウレタ
ン、パープルオロカーボン等の疎水性ポリマー溶液（濃
度１０〜２０％）に貫通孔２３部分を浸漬した後、引き
上げて乾燥させる。これにより、貫通孔２３内に汚染物
質除去膜が形成された構造になる。また、上記した多孔
フィルム３１と同様に、さらに汚染物質除去機能を強化
するために、ポリビニルピロリドン、ゼラチン、ポリビ
ニルアルコール、ポリヒドロキシエチルメタクリレート
等による親水性ポリマー６２をコーティングする。汚染
物質除去膜６０は、蓋部２０ｂと本体部２０ａを組み付
けたとき、汚染物質除去膜６０の下面がセンサ素子１０
のグルコース検出膜１７に密着する状態になる。On the surface of the bottom portion 22, a hydrophobic polymer 61 is provided.
And a hydrophilic polymer 62 are sequentially provided. The hydrophobic polymer 61 is immersed in a solution of a hydrophobic polymer (concentration: 10 to 20%) such as silicone, polyurethane, purple fluorocarbon, or the like dissolved in a solvent, and then pulled up and dried. As a result, a structure in which the contaminant removal film is formed in the through hole 23 is obtained. As in the case of the porous film 31, the hydrophilic polymer 62 is coated with polyvinylpyrrolidone, gelatin, polyvinyl alcohol, polyhydroxyethyl methacrylate or the like in order to further enhance the contaminant removing function. When the lid portion 20b and the main body portion 20a are assembled, the lower surface of the contaminant removal film 60 is
Is brought into close contact with the glucose detection film 17.
【００２７】次に、図９の尿糖計用センサ１１０の製作
プロセスについて説明する。 （ａ）汚染物質除去膜６０を作成する。 （ｂ）グルコース検出膜１７が形成されたセンサ素子１
０を底板２０ａの台座部２０ｃ上に接着剤により接着固
定する。 （ｃ）図７に示したように、蓋部２０ｂの接着剤塗布溝
に接着剤を塗布する。 （ｄ）本体部２０ａの接着剤塗布溝と蓋部２０ｂの凸部
を嵌め合わせ、接着固定する。Next, the manufacturing process of the urine sugar sensor 110 shown in FIG. 9 will be described. (A) The contaminant removal film 60 is formed. (B) Sensor element 1 on which glucose detection film 17 is formed
0 is adhesively fixed on the pedestal portion 20c of the bottom plate 20a with an adhesive. (C) As shown in FIG. 7, an adhesive is applied to the adhesive application groove of the lid 20b. (D) The adhesive application groove of the main body 20a and the projection of the lid 20b are fitted together and fixedly adhered.
【００２８】[0028]
【発明の効果】以上より明らかな如く、本発明の尿糖計
用センサによれば、グルコース検出膜の前面に汚染物質
除去部材を配設したので、汚染物質が除去されると同時
に、グルコース検出膜に対する補強部材として機能す
る。したがって、汚染物質除去機能を十分に発揮しなが
ら、汚染物質除去膜の耐久性、ひいては尿糖計用センサ
の耐久性の向上が可能になる。また、使用後に特殊液に
浸漬する処理が不要になるので、取り扱いの煩わしさが
解消される。As is clear from the above, according to the urinary glucose sensor of the present invention, the contaminant removing member is provided on the front surface of the glucose detecting film, so that the contaminant is removed and the glucose detection is performed simultaneously. Functions as a reinforcing member for the membrane. Therefore, it is possible to improve the durability of the contaminant removing film and, consequently, the durability of the urine glucose sensor while sufficiently exhibiting the contaminant removing function. In addition, since the treatment of immersing in the special liquid after use becomes unnecessary, the trouble of handling is eliminated.
【図１】本発明による尿糖計用センサを示す正面断面図
である。FIG. 1 is a front sectional view showing a sensor for a urine sugar meter according to the present invention.
【図２】本発明による尿糖計用センサの蓋部を取り付け
前の状態を示す平面図である。FIG. 2 is a plan view showing the urinary glucose meter sensor according to the present invention before the lid is attached.
【図３】本発明による尿糖計用センサの完成状態を示
し、（ａ）は平面図、（ｂ）は正面図である。3A and 3B show a completed state of the urinary sugar sensor according to the present invention, wherein FIG. 3A is a plan view and FIG. 3B is a front view.
【図４】本発明に係るセンサ素子の構成を示す平面図で
ある。FIG. 4 is a plan view showing a configuration of a sensor element according to the present invention.
【図５】図４のＡ−Ａ断面図である。FIG. 5 is a sectional view taken along line AA of FIG. 4;
【図６】本発明に係る多孔フィルムシートを示す断面図
である。FIG. 6 is a sectional view showing a porous film sheet according to the present invention.
【図７】カートリッジの蓋部に部品を装着した状態を示
し、（ａ）は底面図、（ｂ）は側面断面図である。FIGS. 7A and 7B show a state in which components are mounted on a lid portion of the cartridge, wherein FIG. 7A is a bottom view and FIG.
【図８】カートリッジの底板に部品を装着した状態を示
し、（ａ）は平面図、（ｂ）は側面断面図である。8A and 8B show a state in which components are mounted on a bottom plate of the cartridge, wherein FIG. 8A is a plan view and FIG. 8B is a side sectional view.
【図９】本発明による尿糖計用センサの他の実施の形態
を示し、（ａ）は側面断面図、（ｂ）は汚染物質除去膜
の断面図である。FIGS. 9A and 9B show another embodiment of the sensor for a urinary glucose meter according to the present invention, wherein FIG. 9A is a side sectional view, and FIG.
【図１０】従来の尿糖計用センサの構造を示す断面図で
ある。FIG. 10 is a cross-sectional view showing the structure of a conventional urinary glucose meter sensor.
１ 基台 ２ 絶縁基板 ３ 電極 ４ 下部保護膜 ５，固定化酵素膜 ６ 上部保護膜 ７ 表面保護膜 ８ センサホルダ １０ センサ素子 １１ 絶縁基板 １２ 参照極 １３ 対極 １４ 作用極 １５ａ〜１５ｃ リード部 １６ａ，１６ｂ，１６ｃ コンタクト電極 １７ グルコース検出膜 １８ 妨害物質除去膜 １９ 酵素固定化膜 ２０ カートリッジ ２０ａ 本体部 ２０ｂ 蓋部 ２０ｃ 台座部 ２０ｄ 接着剤塗布溝 ２０ｅ 凸部 ２１ 開口部 ２２ 底部 ２３ 貫通孔 ３０ 多孔フィルムシート ３１ 多孔フィルム ３２，６１ 疎水性ポリマー ３３，６２ 親水性ポリマー ４０ コンタクトピン ４１ 保持部材 ４２ 接着剤 ５０ シール材 １００，１１０ 尿糖計用センサ Reference Signs List 1 base 2 insulating substrate 3 electrode 4 lower protective film 5, immobilized enzyme film 6 upper protective film 7 surface protective film 8 sensor holder 10 sensor element 11 insulating substrate 12 reference electrode 13 counter electrode 14 working electrode 15a to 15c lead 16a, 16b, 16c Contact electrode 17 Glucose detection film 18 Interfering substance removing film 19 Enzyme immobilization film 20 Cartridge 20a Main body 20b Lid 20c Pedestal 20d Adhesive application groove 20e Convex 21 Opening 22 Bottom 23 Through hole 30 Porous film sheet 31 porous film 32,61 hydrophobic polymer 33,62 hydrophilic polymer 40 contact pin 41 holding member 42 adhesive 50 sealing material 100,110 sensor for urinary glucose meter
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 2G045 AA16 AA25 BA01 BA04 BA06 BB21 BB22 CB03 DA01 DA16 DA31 DA36 DA58 DB21 FA34 FB01 FB05 GC20 HA09 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on the front page F term (reference) 2G045 AA16 AA25 BA01 BA04 BA06 BB21 BB22 CB03 DA01 DA16 DA31 DA36 DA58 DB21 FA34 FB01 FB05 GC20 HA09
Claims (5)
グルコース検出膜で覆われたセンサ素子を用いて尿糖の
測定を行う尿糖計用センサにおいて、 前記センサ素子を封止状態で内蔵し、 前記センサ素子に対応する位置に測定用開口部を有した
カートリッジと、 前記カートリッジの前記測定用開口部に設けられ、尿中
のたんぱく質や尿素などの汚染物質を除去する汚染物質
除去層と、を備えたことを特徴とする尿糖計用センサ。1. A urine glucose meter sensor for measuring urine glucose using a sensor element having an electrode surface comprising a reference electrode, a counter electrode, and a working electrode covered with a glucose detection film, wherein the sensor element is sealed. A cartridge having a built-in and a measurement opening at a position corresponding to the sensor element; and a contaminant removal layer provided at the measurement opening of the cartridge and removing contaminants such as protein and urea in urine. And a sensor for a urinary glucose meter.
と、 前記多孔フィルム上にコーティングされた疎水性ポリマ
ーと、 前記疎水性ポリマー上にコーティングされた親水性ポリ
マーと、を具備することを特徴とする請求項１記載の尿
糖計用センサ。2. The method according to claim 1, wherein the contaminant removing layer includes a porous film, a hydrophobic polymer coated on the porous film, and a hydrophilic polymer coated on the hydrophobic polymer. The sensor for a urinary glucose meter according to claim 1.
部の底部に前記カートリッジと一体成形により設けら
れ、かつ複数の貫通孔が設けられた底板部と、 前記底板部の表面にコーティングされた疎水性ポリマー
と、 前記疎水性ポリマー上にコーティングされた親水性ポリ
マーと、を具備することを特徴とする請求項１記載の尿
糖計用センサ。3. A bottom plate portion provided integrally with the cartridge at the bottom of the measurement opening, and a bottom plate portion provided with a plurality of through holes, and a surface of the bottom plate portion is coated. The sensor for a urinary glucose meter according to claim 1, comprising: a hydrophobic polymer; and a hydrophilic polymer coated on the hydrophobic polymer.
侵入を阻止するシール材が前記測定用開口部に設けられ
ていることを特徴とする請求項１記載の尿糖計用セン
サ。4. The sensor for a urinary glucose meter according to claim 1, wherein the cartridge is provided with a seal member for preventing the liquid from entering from the outside at the opening for measurement.
体部に嵌合接着される蓋部とから成ることを特徴とする
請求項１または４記載の尿糖計用センサ。5. The urine glucose sensor according to claim 1, wherein the cartridge comprises a main body and a lid fitted and bonded to the main body.
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